On the possibility of homogeneous nucleation of water droplets and/or ice crystals during the bounces of a cavitation bubble
已知声空化在过冷水中触发冰成核。在文献中已经提出了几种相互竞争且仍有争议的机制，这些机制与气泡崩溃结束时气泡附近的压力场有关。气泡动力学的数值模拟表明，在气泡膨胀的反弹主要崩溃后，气泡核心温度达到远低于0 °C的值约500 ns的时间周期。在这些时间间隔期间，气泡中存在的水蒸气在回到蒸气区域之前探索相图的液体和固体区域。在近似成核动力学计算的基础上，我们研究了在这些漂移过程中，液滴在气泡核中均匀成核的程度。我们还讨论了成核团簇到达气泡壁并在周围液体中触发冰成核的可能性，如果后者是过冷的。
2018-10-19 cond-mat.soft physics.chem-ph
Colloidal crystal growth at externally imposed nucleation clusters
我们研究的条件下，以及如何施加的固定的胶体颗粒在规定的位置集群触发晶体成核从亚稳胶体流体。采用动态密度泛函理论的冻结和布朗动力学方法模拟了具有偶极相互作用的二维胶体体系。外部施加的成核簇涉及菱形晶格上的胶体颗粒或沿着由间隙隔开的两个线性阵列。晶体生长发生在成核簇的峰首先松弛到稳定块状晶体的切口之后。
2008-02-15 cond-mat.soft
Phase behavior and crystal nucleation of hard triangular prisms
本文研究硬三角棱柱的晶体成核，通过蒙特卡洛模拟确定晶体-流体共存值、计算成核势垒，分析自发成核事件中序参量演化，发现无成核前驱体，揭示各向异性粒子成核的序参量同步性。
2024-07-15 cond-mat.soft
Homogeneous nucleation mechanism of NaCl in aqueous solutions
本文采用分子动力学模拟方法研究了NaCl晶体在溶液中的成核过程。模拟结果表明，NaCl在水中的溶解行为与离子浓度有关。随着NaCl浓度的增加，溶解的Na $^+$和Cl $^-$离子倾向于在溶液中聚集。结合我们最近的研究，溶解溶质的聚集主要归因于疏水相互作用。热力学上，溶质聚集体的形成不需要克服势垒。这与两步成核机制不同。与经典成核理论（CNT）相比，由于溶质的聚集，降低了成核的势垒高度，影响了NaCl晶体在水中的成核机理。
2018-11-28 cond-mat.soft physics.chem-ph
Peaked bulk crystal nucleation in charged sphere melts from salt concentration dependent crystallization experiments at very low metastability
我们确定了散装晶体成核率在低亚稳带电球的水悬浮液。实验进行依赖于电解质浓度和两个不同的粒子数密度。随时间变化的成核速率显示出明显的初始峰值，而凝固后的晶体尺寸分布偏向于更大的晶粒尺寸。在每个浓度下，成核速率密度最初随盐浓度的增加而呈指数下降。然而，完整的数据集，显示出一个意想不到的缩放的成核速率密度与亚稳态倍的粒子数密度。用经典成核理论对结果进行参数化处理，发现核表面和成核势垒的界面自由能非常低，远低于热能。我们尝试性地将我们的观察结果归因于由所采用的条件化技术引入并充当成核种子的双重态的存在。
2021-11-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Controlling the crystal polymorph by exploiting the time dependence of nucleation rates
大多数物质可以结晶成两种或更多种不同的晶格，称为多晶型物。尽管如此，没有系统，我们可以定量预测的概率，一个竞争的多晶型形成，而不是其他。我们解决这个问题，使用大规模（数百个事件）的竞争成核的α和γ多晶型甘氨酸的研究。原位拉曼光谱用于鉴定每个晶体的多晶型。我们发现这两种多晶型物的成核动力学是非常不同的。α多晶型物的成核开始缓慢但加速，而γ多晶型物的成核开始快速但随后减慢。我们利用这一差异来提高纯度，我们获得的γ多晶型物的十倍。晶体成核的统计数据类似于人类的死亡率，并使用从医学统计的结果，我们表明，传统的成核数据可以说什么，如果有的话，是竞争成核过程之间的相关性。因此，我们可以表明，与我们的形式的数据，这是不可能解开竞争的成核过程。我们还发现晶体的生长速率和形状取决于它何时成核。这是新的证据表明成核和生长是联系在一起的。
2017-10-11 cond-mat.soft
In search of a precursor for crystal nucleation of hard and charged colloids
本研究利用计算机模拟与无监督机器学习追踪硬胶体和带电胶体的自发成核，发现面心立方与体心立方晶体的所有结晶迹象均从成核初期同时出现，表明带电胶体成核不存在结构前驱体。
2023-06-09 cond-mat.soft
Polymer crystal-melt interfaces and nucleation in polyethylene
动力学障碍导致聚合物结晶不完全，成为纳米级薄片与非晶区交错。因此，结晶聚合物充满了晶体-熔体界面，这决定了它们的物理性能。理解这些界面的长期理论挑战具有新的相关性，因为越来越多的证据表明，聚合物晶体通常通过亚稳态，部分有序的“旋转”相成核。为了检验这个想法，需要临界核的体自由能和界面自由能的理论。我们提出了一种新的方法来晶体-熔体界面，它表示的非晶区域作为一个接枝刷的循环在自洽的压力场。我们结合这一理论与估计散装自由能的差异，计算成核障碍和速率通过旋转器与结晶核聚乙烯。我们发现，在整个温度范围内，观察到成核的邻相成核确实是有利的。我们的方法可以扩展到其他聚合物。
2010-09-22 cond-mat.soft
Metastability limit for the nucleation of NaCl crystals in confinement
我们研究了氯化钠晶体的自发成核和生长诱导控制蒸发在有限的几何形状（微毛细管）跨越几个数量级的体积。在所有实验中，成核可重复地在非常高的过饱和度S~1.6下发生，并且与微毛细管的尺寸、形状和表面性质无关。我们表明，从经典的成核理论，这是预期的：S~1.6对应于成核第一次成为实验时间尺度上观察到的点。在成核开始时达到的高过饱和度的结果是单个骨架（Hopper）晶体的非常快速的生长。在多孔介质上的实验也揭示了在多孔网络中截留的液体袋中形成Hopper晶体，并因此强调了氯化钠可以容易地达到高过饱和度的事实，尽管通常对这种盐进行假设。
2014-01-30 cond-mat.soft
Nucleation barriers in tetrahedral liquids spanning glassy and crystallizing regimes
四面体液体的结晶和玻璃化从基础和技术的观点来看都是重要的。在这里，我们研究通过广泛的伞抽样Monte Carlo计算机模拟的成核障碍的一个简单的模型四面体斑片状颗粒的制度，其中开放的四面体晶体结构（即立方和六方金刚石及其堆叠的混合物）是结晶稳定的。我们表明，通过改变角键的宽度，它是可能的，从玻璃形成模型移动到一个容易结晶的模型。从势垒的形状，我们推断的表面张力在形成的结晶团簇的作用。通过研究成核势垒随温度和片宽的变化趋势，我们能够确定一个最佳的片宽值。最后，我们发现，成核势垒是相同的，在我们的数值精度，对于金刚石晶体和它们的堆叠形式。
2011-06-20 cond-mat.soft
A microfluidic device for investigating crystal nucleation kinetics
我们已经开发了一个原始的设置，使用微流体工具，允许一个连续生产单分散微反应器（$\approx 100$ nL），并控制它们的温度，因为它们在微型设备中流动。与一个特定的微通道的几何形状，我们能够应用大的温度淬火液滴含有KNO $_3$解决方案（高达50 $^{\circ}$ C在10秒），然后遵循成核动力学在高过饱和度。通过测量作为时间的函数的液滴中的晶体存在的概率，我们估计不同的过饱和度的成核率，并面对我们的结果的经典成核理论。
2006-12-20 cond-mat.soft
Crystal nucleation mechanism in melts of short polymer chains under quiescent conditions and under shear flow
本文采用分子动力学模拟方法研究了过冷正构烷烃熔体的晶体成核过程，探讨了在静态和剪切流动条件下均质晶体成核的分子机理。我们比较了正二十烷（C20）和正十五烷（C150）的结果，即一个系统低于纠缠长度和一个以上。在静态条件下，我们观察到，纠缠不具有成核机制的影响。对于两种链长度，链首先对齐，然后局部拉直。然后，局部密度增加，最后位置排序集。在低剪切速率下，成核机制与静态条件下相同，而在高剪切速率下，链同时对齐和拉直。我们报告剪切速率和温度对成核速率的影响，并估计临界剪切速率，超过该临界剪切速率，成核速率随剪切速率增加。我们表明，该系统的粘度是不受晶核。
2014-07-20 cond-mat.soft
Kinetic equation of concurrent nucleation and chemical aging of an ensemble of aqueous organic aerosols
使用的经典成核理论的形式主义，我们推导出一个新的动力学方程的大小和组成分布的合奏的含水有机气溶胶，通过成核和伴随的化学老化。这种分布可以受到非均相化学反应的焓和气溶胶吸收的有机痕量气体的消耗的显著影响。从离散的平衡方程出发，通过泰勒级数展开，得到了该分布随时间演化的二阶偏微分方程。一旦简化为多维Fokker-Planck方程的标准形式，该动力学方程可以通过完全分离变量的方法求解。新的动力学方程为一级相变动力学理论的发展开辟了一个新的方向，而将其应用于大气有机气溶胶的形成和演化，则可能大大提高全球气候模式的精度。
2019-12-17 cond-mat.soft physics.ao-ph physics.chem-ph
Nucleation and Bulk Crystallization in Binary Phase Field Theory
本文提出了二元晶体成核的相场论。在一个组件的限制，实现定量协议与计算机模拟（Lennard-Jones系统）和实验（冰水系统）使用模型参数评估的自由能和厚度的接口。预测的Cu-Ni合金临界过冷度与实验结果相吻合，表明合金的形核是均匀的。推导出的枝晶凝固和颗粒通过扩散场的“软碰撞”的Kolmogorov指数与实验结果一致。
2002-04-05 cond-mat.soft
Heterogeneous versus homogeneous crystal nucleation in hard spheres
硬球模型系统非常适合于实验和模拟，以研究流体结晶的基本方面。在硬球流体的胶体模型实验中，流体与样品池壁接触是不可避免的，在那里可能发生非均匀结晶。在这项工作中，我们使用模拟研究同质和异质结晶之间的竞争。我们报告不同的限制壁诱导成核的模拟。将这些模拟结果与早期的均相研究相结合，使我们能够评估均相和非均相成核之间的竞争作为壁类型，流体密度和系统尺寸的函数。在壁面上，异质成核通常会压倒同质成核。然而，即使表面随机涂覆有直径约为流体球体直径的三倍-如在一些实验中所使用的-异相成核可能是占主导地位的体积分数小于0.535。只有当无序的涂层具有与液体相同的结构时，我们才发现成核可能发生在本体中。因此，在实验中，这种涂层可用于抑制异质成核。最后，我们报告的表观均匀的成核率考虑到在体和在墙壁的微晶的形成。我们发现，表观总体成核速率与“均匀成核”实验中报道的一致。这表明，在壁处的异质成核可以部分地解释实验测量和均匀成核率的模拟估计之间的巨大差异。
2021-04-27 cond-mat.soft
Entanglement on nucleation barrier of polymer crystal
我们提出了一种理论方法来定量地解释缠结在聚合物熔体成核中的作用，这是聚合物区别于小分子的独特特征。通过分子动力学模拟，得到了不同缠结密度下聚合物体系的成核势垒，与经典成核理论（CNT）的预测结果相反.为了弥补碳纳米管在聚合物结晶中的不足，我们引入了缠结自由能来反映缠结在聚合物成核中的作用。具体而言，聚合物成核不仅涉及如在CNT中所考虑的核内部和表面上的单体的自由能，而且还影响核周围的缠结网络。我们的理论方法提供了一个合理的解释未解决的成核现象的聚合物在模拟和实验。
2022-03-04 cond-mat.soft
Solvent hydrodynamics speed up crystal nucleation in suspensions of hard spheres
在充分考虑溶剂流体力学的基础上，对硬球悬浮液中的晶体成核过程进行了计算机模拟研究。如果胶体结晶的动力学是纯扩散的，晶体成核速率密度将作为溶剂粘度的倒数下降。然而，我们观察到，成核速率密度不以这种方式缩放，但在高粘度下增强。这种效应可以解释迄今为止文献中报道的通过模拟和实验获得的成核速率密度之间的巨大差异。
2013-06-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
How crystals form: A theory of nucleation pathways
经典密度泛函理论的最新进展与随机过程理论和稀有事件技术相结合，制定了一个理论描述的成核，包括结晶，可以预测非经典的成核途径的基础上没有输入以外的其他粒子的相互作用势组成的系统。该理论是直接制定的密度场，从而放弃了需要定义集体变量。它是说明应用扩散限制成核的大分子在溶液中的液-液分离和结晶。两者都涉及非经典的途径与结晶，特别是，进行由两步机制组成的致密溶液液滴的形成，然后由订购起源于液滴的核心。此外，在有序化过程中，自由能表面显示出与液体冻结成固体壳相关联的浅极小值，这可能揭示了广泛观察到的纳米级簇的亚稳性。
2019-04-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Nucleation Induced Undulative Instability in Thin Films of nCB Liquid Crystals
一个表面不稳定性的报告，在薄膜的5CB和8CB，发生附近的各向同性相变。虽然这种不稳定性导致的图案让人想起的失稳脱湿，我们表明，它实际上是基于成核机制。其特征波长与膜厚关系不大，但与加热速率关系很大。
2001-05-28 cond-mat.soft
Heterogeneous nucleation of/on nanoparticles: a density functional study using the phase-field crystal model
过饱和液体的结晶通常由异相成核开始。越来越多的证据表明，即使是在简单的液体中的均匀成核发生在两个步骤中，首先一个致密的无定形前体的形式，和结晶相出现通过异质成核中/上的前体集群。在这里，我们回顾了最近的结果，一个简单的动力学密度泛函理论，相场晶体模型，（超导体介导的）均匀和异质成核的纳米晶体。结果表明，成核晶体和基体的晶格常数之间的失配对确定接触角和成核势垒起着决定性的作用，这两个参数是晶格失配的非单调函数。时间依赖性的研究是必不可少的，因为基于平衡性质的研究通常不能确定优选的成核途径。这些现象的建模对于基于受控成核和/或纳米图案化设计材料是必不可少的。
2014-07-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Protein crystals and charged surfaces: interactions and heterogeneous nucleation
由于蛋白质通常具有约10的电荷，它们将与带电表面强烈相互作用。我们计算了静电对蛋白质晶体与带电表面相互作用的贡献。表面排斥带相同电荷的晶体并吸引带相反电荷的晶体，其自由能可以很容易地为与表面接触的每个蛋白质分子几kT。这意味着带相反电荷的表面可以充当成核剂，它们可以通过降低晶体从稀溶液异相成核的自由能垒来诱导蛋白质晶体的成核。
2003-04-16 cond-mat.soft q-bio.BM
Heterogeneous Nucleation and Growth of Sessile Chemically Active Droplets
本研究通过连续场论和数值模拟，发现化学反应抑制液滴成核而吸引性壁增强成核，二者耦合导致偏离球形帽的形态，对理解细胞及化学工程应用有重要意义。
2024-03-13 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Evidence for out-of-equilibrium crystal nucleation in suspensions of oppositely charged colloids
我们报告的晶体成核率在一个二元悬浮液中的相反电荷的胶体的数值研究。两种不同的晶体结构在所研究的热力学条件下竞争。我们发现成核的晶相是亚稳的，更令人惊讶的是，它的成核自由能垒不是最低的。这意味着，在成核过程中，亚临界核没有足够的时间弛豫到它们的最低自由能结构。这种行为与通常的假设直接矛盾，即最容易结晶的相是具有最低成核自由能垒的相。我们所描述的现象应该是相关的结晶实验中竞争的固体结构不连接一个简单的转换。
2007-07-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nucleation of crystal surfaces with corner energy regularization
强各向异性晶体表面的热力学类似于表现出相分离的二元混合物。在亚稳态平面表面上，稳定取向的形成需要成核过程，其中必须考虑与角的存在相关的能量。在这种情况下，成核事件对应于在系统进入生长状态之前形成晶体表面的临界形状。我们首先推导出晶体表面成核的欧拉-拉格朗日方程，在两个维度，并表明，鞍点条件对应于消失的化学势沿此临界表面。然后，我们进行数值模拟的运动方程的晶体表面，并表明，相比鞍点形核，脊交叉动态青睐。
2019-11-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The Seven Deadly Sins: when computing crystal nucleation rates, the devil is in the details
晶体的形成已被证明是定量建模最具挑战性的相变之一-更不用说实际理解了-无论是通过最新的实验技术还是我们掌握的所有增强采样方法。与结晶过程相关的最关键的量之一是成核速率，这是一个单一的、难以捉摸的数字，被认为是量化在一定体积和时间跨度内出现临界尺寸的核的平均概率。大量的努力已经致力于尝试通过原子模拟计算的晶体成核速率和它们的实验测量的对应物之间的连接。可悲的是，这一努力几乎总是在某种程度上失败，古老的经典成核理论通常被指责为罪魁祸首。在这里，我们回顾了该领域的一些最新进展，重点是一些可能更微妙的细节，有时被忽视时，计算成核率。我们认为，重要的是让社区意识到有限尺寸效应和缓慢动态等方面的全面影响，这些方面通常会在我们的模拟中引入不明显但不可忽略的不确定性来源。事实上，关键是要获得强大的和可重复的趋势，以便对过程的动力学，晶体成核的动力学，提供新的认识，这涉及到无数的实际应用，从药物的配制到纳米电子设备的制造。
2021-04-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Tuning nucleation kinetics via nonequilibrium chemical reactions
与处于热平衡的流体不同，生命系统中的生物分子混合物可以维持非平衡稳态，其中活性过程改变组成分子的构象状态。尽管在这些系统中液-液相分离之间的定性相似性，相分离动力学差异的程度仍然不清楚。在这里，我们表明，不均匀的化学反应可以改变成核动力学的液-液相分离的方式，是与经典的成核理论相一致，但只能通过引入非平衡界面张力合理化。我们确定的条件下，可以加速成核，而不改变的能量或过饱和，从而打破了快速成核和强驱动力，这是典型的相分离和自组装在热平衡之间的相关性。
2023-03-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Coarse-grained simulations of flow-induced nucleation in semi-crystalline polymers
我们进行动力学蒙特卡罗模拟的流动诱导成核聚合物熔体的算法，即使在低过冷度是易处理的。用一种新的非线性管模型计算了流动条件下非结晶链的构型。我们的模拟预测增强的成核和成长的shish-like细长的核足够快的流量。模拟预测几个实验现象，并从理论上证明了以前的经验结果的流量增强成核率。模拟是高度相关的基本理解和过程建模的聚合物熔体中的流动诱导结晶。
2009-09-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Crystal nucleation of colloidal hard dumbbells
利用计算机模拟，我们研究了胶体硬哑铃悬浮液中的均匀晶体成核。自由能垒由蒙特卡罗模拟使用伞形采样技术确定。我们计算的成核率的塑性晶体和非周期性的晶体相使用的动力学前因子，确定从事件驱动的分子动力学模拟。我们发现很好的协议，从自发成核事件中观察到的事件驱动分子动力学模拟的误差范围内的一个数量级的成核率。我们研究了哑铃的长径比对塑性和非周期晶相形核的影响，并确定了临界晶核的结构。此外，我们发现，对齐的CP1晶相的成核强烈抑制在低过饱和度和高过饱和度的缓慢动力学的高自由能势垒。
2010-11-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Effect of bond length fluctuations on crystal nucleation of hard bead chains
我们使用广泛的分子动力学模拟研究了柔性连接硬球的线性和环状链的自发成核和结晶。为此，我们提出了一种新的事件驱动的分子动力学模拟方法，这是易于实现和非常有效的。我们发现，成核速率主要由系统中每个球的键数决定，而不是链拓扑结构，链长和聚合物组成的精确细节。结果表明，在体系中加入单体可以提高珠链的结晶成核速率。此外，我们发现，由此产生的晶体nuclei包含显着更多的面心立方比六方密堆积有序粒子。更令人惊讶的是，所得晶核具有一系列晶体形态，包括具有五重对称性的结构。
2012-06-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Remarkable nuances of crystallization: From ordinary crystal nucleation to rival mechanisms of crystallite coalescence
过冷体系中晶体的生长和合并过程强烈地依赖于结晶中心的浓度。我们进行原子动力学模拟的结晶过程中的金属薄膜在不同的过冷度对应的过冷液体和非晶态固体状态。标度关系被应用于识别随时间变化的晶核浓度的特征制度：稳态成核制度，饱和制度和合并制度。我们表明，在饱和制度的晶体生长出现由于混合成核和合并过程。我们发现，晶粒聚结实现主要是通过重组/吸收的晶核的机制，而定向附着的机制只表现在低水平的过冷。
2019-09-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.comp-ph
Local composition fluctuations act as precursors for crystal nucleation in polydisperse hard spheres
Utrecht University（乌得勒支大学）；Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）
研究发现多分散硬球系统中，局部组成波动可作为晶体成核的先驱，其成核率与多分散性及packing fraction相关。
2025-12-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Nucleation of chemically active droplets
本研究通过数值模拟和平衡态替代模型，揭示驱动化学反应通过提高有效能垒来抑制液滴成核，并构建相图定量预测成核延迟，对理解生物细胞和化学工程中的活性液滴具有重要意义。
2022-12-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
The Influence on Crystal Nucleation of an Order-Disorder Transition among the Subcritical Clusters
成核的研究通常集中在临界簇的性质上，但是晶格内缺陷的存在意味着核的群体必然通过具有不同程度的结构无序的前临界簇的分布而演变，从而形成生长稳定的晶体。要调查的作用前临界集群在成核中发挥，我们开发了一个简单的热力学模型晶体成核的集群大小和集群的顺序，使我们能够改变的工作，而不影响临界集群的属性形成的前临界集群的程度。系统的稳态和瞬态成核行为，然后进行了数值研究，不同的微观有序动力学。我们发现，该模型表现出一个通用的有序无序转变的前临界集群。独立的类型的有序动力学，增加无序的前临界集群的可访问性降低了稳态成核速率和成核滞后时间。此外，自由能表面和微观有序动力学之间的相互作用导致三个不同的成核途径。
2021-09-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Overcoming the time limitation in Molecular Dynamics simulation of crystal nucleation: a persistent-embryo approach
在大多数情况下，从液体晶体成核是太罕见的传统分子动力学（MD）模拟的有限的时间尺度内访问。在这里，我们开发了一种“持久胚胎”的方法，以促进晶体成核的MD模拟，防止小晶体胚胎熔化使用外部弹簧力。我们将这种方法应用到纯Ni的情况下，一个温和的过冷度，没有形核可以观察到在传统的MD模拟，并获得与实验数据吻合良好的形核率。此外，该方法适用于模拟一个更缓慢的事件：在一个强大的玻璃形成Cu-Zr合金的B2相的成核。在相同的过冷度下，形核速率比Ni小8个数量级，这很好地解释了合金良好的玻璃成形性。因此，我们的工作开辟了一个新的途径来研究凝固在现实的实验条件下，通过原子计算机模拟。
2018-02-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystallization of hard spheres revisited. II. Thermodynamic modeling, nucleation work, and the surface of tension
结合三种数值方法（前向通量采样，播种液滴，和有限大小的液滴），我们探测硬球的结晶在整个范围内从接近共存的旋节制度。我们表明，所有这三种方法允许采样不同的制度，并完全同意在它们重叠的范围。通过结合小液滴的正向通量采样计算的成核功和成核定理，我们展示了如何计算跨越三个数量级的成核功。使用的成核定理的变化，我们展示了如何提取固体液滴和周围液体之间的压力差。此外，结合成核功与压力差，使我们能够计算小液滴的界面张力。我们的研究结果表明，采用批量产生不准确的结果的成核率。
2018-05-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Local Structure Order Assisted Two-step Crystal Nucleation in Polyethylene
采用全原子分子动力学模拟方法研究了聚乙烯（PE）的均相成核过程。为了解释聚合物低对称性的复杂形状和特殊的链内构象顺序，我们引入了一个耦合构象顺序和链间旋转对称性的形状描述符OCB，它能够区分六方和正交晶团簇和熔体。利用形状描述子OCB，我们发现构象和链间旋转有序之间的耦合首先导致六方团簇的形成，这是动态的。而斜方晶结构的成核发生在六方晶团簇内部，是通过相邻六方晶团簇的合并而不是标准的逐步生长过程进行的。这表明PE晶体的成核是一个两步过程，OCB秩序的帮助下，这是不同的聚合物结晶的早期模型，但类似于球形的“原子”，如胶体和金属提出的。
2017-08-16 cond-mat.soft
Reversible Transient Nucleation in Ionic Solutions as the Precursor of Ion Crystallization
对不同浓度的氯化钠水溶液进行了分子动力学模拟。作为对德拜-休克尔理论的补充，甚至在稀溶液中也观察到离子的可逆瞬时成核。离子团簇的平均尺寸和离子对的寿命随着浓度的增加而增加，直到饱和点，此时离子团簇变得稳定，单个离子调整它们的位置以形成有序的晶格结构，导致不可逆的离子结晶，这超出了经典成核理论的描述。
2014-04-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The Early Crystal Nucleation Process in Hard Spheres shows Synchronised Ordering and Densification
我们调查的硬球流体中的晶体成核过程的早期部分使用计算机模拟产生的数据。我们发现，六角秩序体现连续在过压缩液体，开始约一个扩散时间之前出现的第一个“固体状”颗粒的成核簇，并集体涌入的粒子对成核网站同时发生的订购过程：密度增加导致成核产生相同的个别粒子位移的顺序增加。我们排除了中期和低超压缩之间的早期成核过程中存在的质的差异，也提供了证据，反对任何分离的平移和取向顺序的相关长度尺度。
2016-04-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystal nucleation for a model of globular proteins
对Talanquer和Oxtoby（J.Chem.Phys.vol.109，p.223（1998））提出的球状蛋白质的连续模型进行了数值研究，特别强调了亚稳态流体-流体共存曲线附近的区域。经典成核理论不仅在亚稳临界点附近，而且在液相线附近都是无效的。对形核晶滴的形状和性质也给出了近似解析解。
2003-09-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A Brownian Model for Crystal Nucleation
在这项工作中，提出了一个唯象的随机微分方程模型的半径的时间演化的前临界分子团簇在成核（经典的序参量）。这样一个随机微分方程构成的基础上计算的（成核）诱导时间根据Kramers的热激活逃逸过程的理论。考虑成核阶段作为一个泊松稀有事件，解析表达式的诱导时间统计推导出稳定和非稳定条件下，后者假设半绝热极限。这些表达式可用于识别分子团簇形成的潜在机制（从成核统计中区分均匀成核或非均匀成核是可能的）以及预测诱导时间和诱导时间分布。该模型的预测是在良好的协议与实验测得的感应时间在恒定的温度下，从经典方程得到的值不同，但协议是不是那么好的感应时间统计。随机模拟截断的最大等待时间的实验证实，这一事实是由于实验所施加的时间限制。校正这种影响，实验和预测曲线拟合得非常好。因此，所提出的模型似乎是一个通用的工具，以预测团簇尺寸分布，成核速率，（成核）诱导时间和诱导时间的统计范围广泛的条件（例如，时间依赖性的温度，过饱和度，pH值等）。其中经典成核理论的适用性有限。
2013-10-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Crystal Nucleation of Highly-Screened Charged Colloids
通过蒙特卡洛模拟与自由能计算，揭示高度屏蔽带电胶体的成核行为，证明即使极小的电荷量也能显著改变相边界和成核势垒，表明轻度带电胶体不能简单视为硬球。
2022-06-27 cond-mat.soft
Nucleation and droplet growth from supersaturated vapor at temperatures below the triple point temperature
1897年，奥斯特瓦尔德提出了一个多晶型体系形成最稳定晶体状态的阶梯法则。该规则描述了系统转化为具有最低自由能的晶体的不可逆方式。但事实上，低于三相点温度的过冷气体通过液滴$T_{tr.p.}$结晶的不可逆方式是奥斯特瓦尔德阶梯规则的一个例子。过饱和气体中的均匀形核不是晶体，而是类液体临界核。我们第一次进行了恒定能量（NVE）分子动力学（MD）的均匀成核没有使用恒温器。在低于$T_{tr.p.}$的温度下，对Lennard-Jones系统中过饱和蒸汽的均匀形核进行了模拟，结果表明，类液临界核的形核是由一个小的冷团簇引发的[S. Toxvaerd，J. Chem. Phys. \textbf{143} 154705（2015）]。在随后的液滴生长时潜热的释放增加了液体状液滴中的温度，对于非深过冷和/或低过饱和，该温度可以超过$T_{tr.p.}$。对于低过饱和度，液体状液滴的温度增加较少，并且保持低于$T_{tr.p.}$，但是液滴长时间没有结晶。潜热消散到周围气体中受到传统MD恒温器的影响，结果是液滴生长对于（NVE）MD和恒温（NVT）MD是不同的。
2016-04-23 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.flu-dyn
Classical nucleation and growth of DNA-programmed colloidal crystallization
DNA包覆的胶体可以自组装成令人难以置信的多种晶体结构，但这种技术的应用受到对动态结晶途径的理解和控制不足的限制。为了应对这一挑战，我们使用微流体来量化DNA编程胶体晶体的自组装动力学，从热激活成核到晶体生长的反应限制和扩散限制阶段。我们的详细测量的温度和浓度依赖性的动力学在所有阶段沿结晶途径提供了一个严格的测试的经典理论的成核和生长。在考虑到微米级DNA包覆胶体的有限滚动速率后，我们发现这些经典理论的修改版本定量地预测了绝对成核和生长速率。最后，我们应用我们的模型来设计和演示组装大单晶的协议，包括具有明显结构着色的晶体，这是从胶体中创建下一代功能材料的重要步骤。
2021-05-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
How to quantify and avoid finite size effects in computational studies of crystal nucleation: The case of homogeneous crystal nucleation
当临界核太接近它们的周期图像时，有限尺寸的伪影出现在成核的分子模拟中。然而，严格确定什么是过于接近是一项重大挑战。最近，我们根据我们对系统尺寸如何影响非均质冰成核速率的研究，设计了用于检测此类伪影的严格的物理学（Hussain，Haji-Akbari，\emph{J. Chem. Phys.} \textbf{154}，014108，\textbf{2021}）。我们确定了跨越周期性边界的临界核的患病率，以及占据图像间区域的液体的热力学和结构特性作为有限尺寸伪影的指标。在这里，我们进一步探讨这种化学的性能，通过检查均匀的晶体成核速率在Lennard-Jones液体的系统尺寸的依赖性。的速率依赖于非单调系统的大小和变化的几乎六个数量级的范围内的系统大小在这里考虑。我们确认，跨越临界核的患病率是有限大小的文物的主要指标，几乎完全解释了所观察到的变化率。然而，由于结晶核的碎裂性质，图像间液体的接近或结构化不是那么强的指示剂。结果表明，对于具有极小分数跨临界核的系统，速率对系统尺寸的依赖性是微妙的。这些观察结果表明，我们的理论普遍适用于不同系统中的不同成核模式（均相和非均相），即使它们对均相成核可能过于严格，例如，在LJ系统中。
2021-11-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Kinetic roughening-like transition with finite nucleation barrier
最近对蛋白质晶体生长的观察已经确定了两种不同的生长机制。在低过饱和度下，晶体的表面是光滑的，并且由于缺陷处台阶的成核和随后的台阶生长而尺寸增加。在高过饱和度下，成核在许多地方同时发生，晶体表面变得粗糙，生长速度随着过饱和度的增加而比在光滑状态下更快地增加。动力学粗糙化转变通常被认为是由于晶体表面上二维成核的势垒消失。我们在这里表明，通过分析平均场模型和动力学蒙特卡罗模拟，不同的生长模式之间的过渡，让人想起动力学粗糙化也可以出现作为动力学效应发生在有限的成核障碍。
2010-01-07 cond-mat.soft
Non-classical nucleation pathways in stacking-disordered crystals
晶体从液态熔体中成核的特征通常在于不同晶体结构或多晶型物之间的竞争，并且可导致具有非均质组成的核。这些混合相核可以显示出非平凡的空间排列，如层状和洋葱状结构，其组成根据径向距离而变化，到目前为止，这已经被解释的基础上的体积和表面自由能之间的竞争阶段的差异。在这里，我们扩展了这些非经典的成核过程的一般性，表明分层和洋葱状结构可以出现完全基于结构波动，即使在没有自由能的差异。我们考虑两个竞争晶体结构的例子，六方晶系和面心立方晶系形成于硬球体中，与排斥性胶体和致密液体有关，立方和六方金刚石形成于水中，也与其他14族元素如碳和硅有关。我们引入了一种新的结构序参量，结合神经网络分类方案，使我们能够研究的性质，从早期阶段的成核生长的核。我们发现，小的核有不同的大小波动和组成的核，出现从生长阶段。这两个政权之间的过渡的特征在于洋葱状结构的形成，其中的组成随着距离的中心的核，类似于在两步成核过程中所看到的变化。
2021-05-12 cond-mat.soft
Solid phase properties and crystallization in simple model systems
我们回顾了理论和模拟方法来描述平衡块体晶体和界面性质，以及均匀和非均匀晶体成核的简单模型系统的硬球和Lennard-Jones粒子的非平衡过程。对于体相和界面的平衡性质，采用基本测量泛函的密度泛函理论被证明是一个精确和通用的工具，例如与硬球crystalliquid界面的密切分析。然而，在这些模型系统中的成核的动态过程的详细理解仍然依赖于模拟方法。我们审查散装成核和成核在结构化的墙壁，并检查更详细的影响，可变强度的成核在Lennard-Jones流体的墙壁。我们发现，一个平面的晶体衬底诱导生长的晶体薄膜的晶格间距和相互作用势的大范围内。只有强无公度衬底和非常弱的吸引衬底电位导致晶体生长具有非零接触角。
2014-01-31 cond-mat.soft
Nucleation and structural growth of cluster crystals
本文在指数n=4的广义指数模型中研究了团簇晶相的形核过程。由于零分离的这对势的有限值，在高密度下，系统形成具有多个占据的晶格位置的簇晶体。在这里，我们调查的微观机制，导致从一个过冷液体在相图的低温区域的簇晶体的形成。使用分子动力学和伞采样，我们计算的自由能作为系统中最大的结晶核的大小的函数，并比较我们的结果与经典成核理论的预测。采用键序参量的基础上的Voronoi镶嵌来区分不同的晶体结构，我们分析了平均组成的晶核。我们发现，即使在多占据的面心立方晶体是结晶稳定相的条件下，成核成体心立方簇晶体是强烈的首选。此外，我们还研究了粒子在过冷液体和团簇晶体中的迁移率。在团簇晶体中，单个粒子的运动被一个简单的反应-扩散模型捕获，该模型先前引入来模拟氢键的动力学。
2016-08-31 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Crystal nucleation in a vapor deposited Lennard-Jones mixture
该研究通过 Lennard-Jones 混合物模拟玻璃形成体的气相沉积成核，并与淬火体系和本体体系比较，揭示自由表面加速有序畴形成及晶核由各向同性转向亚三维生长的机制。
2023-10-02 cond-mat.soft
Thermodynamics of heterogeneous crystal nucleation in contact and immersion modes
液滴中的非均质晶体成核的最有趣的问题之一是与浸没模式（颗粒浸没在液滴中）相比，其在接触模式（当外来颗粒可能与液滴表面处于某种接触时）中的强烈增强。许多异质中心具有不同的成核阈值时，他们在接触或浸没模式，表明机制可能实际上是不同的不同模式。这种增强的潜在物理原因在很大程度上仍然不清楚。在本文中，我们提出了一个模型的热力学增强的异质晶体成核的接触模式相比，浸没。为了确定是否以及如何的液滴的表面可以crystically刺激其非均质结晶，我们检查晶体成核的浸没和接触模式，推导和比较彼此的可逆工程形成的晶核在这些情况下。作为一个数值例子，所提出的模型被应用到在T=253 K的水滴中的一般宏观外来粒子的Ih晶体的异质成核。我们的研究结果表明，液滴表面确实在热力学上有利于接触模式超过浸没模式。令人惊讶的是，我们的数值评估表明，线张力的贡献，这种增强从接触的三个水相（汽-液晶）可能是相同的数量级，甚至大于表面张力的贡献。
2008-04-01 cond-mat.other cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Robustness of classical nucleation theory to chemical heterogeneity of crystal nucleating substrates
Yale University（耶鲁大学）
研究通过分子动力学模拟探讨了化学均匀和非均匀基底上异质成核的动力学机制，发现经典成核理论的预测在不同表面条件下仍保持有效性。
2025-10-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
On the role of metastable intermediate states in the homogeneous nucleation of solids from solution
用密度泛函理论研究了亚稳液相在汽-晶形核中的作用。该模型给出了一个半定量准确的描述两个简单的流体（Lennard-Jones相互作用）和低密度/高密度/晶体相图模型球状蛋白质（十沃尔德-弗伦克尔相互作用）的气-液-固相图。密度分布由两个局部序参量，即平均密度和结晶度表征。在这些序参量中的平方导数项补充了体自由能模型，以考虑不均匀性，从而产生在精神上类似于相场论的模型。结果表明，对于这两种相互作用模型，气相-晶体部分的相图可以被分离成区域，亚稳液相是更多或更少的稳定比蒸汽，但总是不稳定比固体。前一种情况允许\emph{double nucleation}的可能性，由此液滴从蒸气成核，随后是液滴内固相的单独成核。这是否真的发生取决于相对的自由能势垒汽-固和汽-液成核，它表明，对于简单的流体，双成核确实有利于在足够大的过饱和度。最后，通过研究从蒸汽到固体的最小自由能路径，单独的可能性\emph{transient nucleation}，其中的汽-固转变涉及一个单一的成核事件，但亚临界集群往往是液体状的，而小的，被证明也是可能的，当亚稳液体存在，但过饱和度太小的双重成核。
2011-04-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Topological Defects as Nucleation Points of the Nematic--Isotropic Phase Transition in Liquid Crystal Shells
本研究针对切向排列球形液晶壳层的向列相-各向同性相变，结合理论与实验分析两种四+1/2缺陷构型，揭示缺陷分布对成核作用的影响，为相关传感与驱动应用提供支撑。
2024-02-01 cond-mat.soft
Crystal Nucleation in a Supercooled Liquid with Glassy Dynamics
在模拟过冷，高密度的液体二氧化硅，我们研究的温度范围T中，我们发现晶体成核，以及玻璃形成液体的特征动力学，包括故障的斯托克斯-爱因斯坦关系。我们发现，液体不能观察到低于均匀成核极限（HNL），在该液体结晶速度比它可以平衡。我们表明，HNL会发生在较低的T，也许不是在所有，如果遵守斯托克斯-爱因斯坦关系，因此，玻璃态动力学起着核心作用，在这种情况下，在设定的结晶极限的液体状态。我们还探讨了HNL的Kauzmann温度的关系，并测试附近的HNL的类旋节效应。
2009-10-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
