Symmetry Effects on Nonlocal Electron-Phonon Coupling in Organic Semiconductors
晶体有机半导体的电子和电学性质，如电子能带的色散和电荷载流子迁移率对温度的依赖性，受到与分子间晶格振动相关的非局域电子-声子相互作用的极大影响。在这里，我们提出了一个理论描述，强调这些属性不同的非局域电子-声子耦合机制的对称性的函数。实空间中的电子-声子耦合模式被认为对倒易空间中的相互作用有直接而显著的影响。我们的研究结果表明，在目前的交通模型中通常缺少的方面的重要性。重要的是，有机半导体的电子和电荷输运性质的充分描述需要模型考虑反对称和对称的贡献的非局域电子-声子耦合机制。
2012-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Topology-Controlled Phonon Dielectric Response Beyond Density Scaling in Metal-Organic Frameworks
Multifunctional Materials and Composites (MMC) Laboratory, Department of Engineering Science, University of Oxford（牛津大学工程科学系多功能材料与复合材料实验室）；Department of Chemistry, NIS and INSTM Reference Centre, University of Turin（都灵大学化学系NIS与INSTM参考中心）
该研究以金属有机框架为对象，结合理论计算与光谱实验，发现其声子介电响应可超出传统密度标度，揭示框架拓扑是新的介电自由度。
2026-08-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.comp-ph
Machine Learned Potential for High-Throughput Phonon Calculations of Metal-Organic Frameworks
针对MOFs声子计算中DFT成本过高的问题，本文微调MACE模型得到MACE-MP-MOF0，在127个MOFs数据集上训练，准确预测声子性质、热膨胀和体积模量，实现高通量计算。
2025-02-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A General Charge Transport Picture for Organic Semiconductors with Nonlocal Electron-Phonon Couplings
有机半导体中的非定域电子-声子耦合是引起分子间转移积分涨落的重要原因。几个不可调和的方案共存的非局域电子-声子耦合的描述，如声子辅助输运，瞬态本地化，带状输运。通过对Holstein-Peierls模型中载流子迁移率的矩阵乘积态近似精确数值研究，我们确定了声子辅助输运、瞬态局域化和类带区随转移积分的变化（$V$）和非局域电子-声子耦合（$ΔV$），并从载流子迁移率、平均自由程、光学电导率和单粒子谱函数等方面分析了它们不同的输运行为。我们还确定了一个“中间政权”，其中没有既定的图片适用，一般认为跳跃政权被发现是在一个非常有限的结束，在拟议的政权范例。
2021-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Interplay between electron-phonon couplings and disorder strength on the transport properties of organic semiconductors
在极化栅控有机半导体模型中，研究了体电子-声子耦合和界面电子-声子耦合对输运性质的综合影响。虽然体电子-声子相互作用影响的行为的流动性在室温以下的相干制度，界面耦合是占主导地位的激活高$T$贡献的本地化极化子。为了改善对输运性质的描述，除了电子-声子耦合之外，还需要无序的存在。在实验相关窗口$150 K<T<300 K$中，弱无序的影响大大提高了迁移率的激活能，并在较低的电子-声子耦合值下诱导小极化子的形成。结合红荧烯有机场效应晶体管的实验数据对结果进行了讨论。
2011-09-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.str-el
Exciton dissociation mediated by phonons in organic photovoltaics
本研究证明声子能过屏蔽裸电子-空穴吸引力使其在短距离变为排斥，从而驱动激子解离，该机制对有机太阳能电池材料物理机制有重要影响，可为优化效率提供新策略。
2023-01-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
A general forcefield for accurate phonon properties of metal-organic frameworks
我们报告的力场的发展能够再现准确的晶格动力学的金属有机框架。声子谱，热力学和机械性能，如自由能，热容和体积模量，计算使用准谐波近似占非谐行为由于热膨胀。与密度泛函理论计算的Gr $\mathrm{\ddot{u}}$奈森参数、体积模量和热膨胀等属性的比较支持了推导出的力场模型的准确性。材料性质也报告在一个完整的分析晶格动力学的初始子集的结构，包括：M0 F-5，IRM 0 F-10，Ui 0 - 66，Ui 0 -67，N 0 TT-300，MIL-125，M0 F-74和M0 F-650。
2016-07-25 cond-mat.mtrl-sci
Effects of different electron-phonon couplings on spectral and transport properties of small molecule single-crystal organic semiconductors
从理论上分析了小分子单晶有机半导体的光谱和输运性质，重点是寡并苯，特别是从萘到红荧烯和并五苯的系列，旨在表明包含不同的电子-声子耦合对于准确解释原型有机半导体的性质至关重要。虽然，在红荧烯的情况下，载流子和低频分子间模式之间的耦合是足够的光谱和传输特性的一个令人满意的描述，包括电子耦合到低频分子间和高频分子内振动模式是需要考虑的温度依赖性的传输特性在较小的低聚并苯。
2014-03-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Charge Transport in Organic Molecular Semiconductors from First Principles: The Band-Like Hole Mobility in Naphthalene Crystal
预测有机分子晶体中的电荷输运是众所周知的挑战。有机半导体中载流子迁移率的计算主要采用基于电荷跳跃的量子化学方法，这种方法很费力，而且精度也不高。在从头算能带理论框架下，从第一性原理出发，计算了萘晶体的电子-声子散射和声子限制空穴迁移率。我们的计算结合GW电子能带结构，从头算电子-声子散射，和玻尔兹曼输运方程。在100 $-$ ~ 300 K温度范围内，空穴迁移率的计算值与实验值符合得很好，并能高精度地预测其温度依赖性。我们发现，分子间的声子和空穴之间的散射调节的迁移率，虽然分子内的声子具有最强的耦合与空穴。我们重新审视的共同信念，只有刚性分子运动影响有机分子晶体中的载流子动力学。我们的工作提供了一个定量和严格的框架来计算有机晶体中的电荷输运，是调和能带理论和载流子跳跃计算方法的第一步。
2018-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Comprehending robust quantum effects in organic semiconductors: Charge-transfer excitons, aggregate phonons and fractons
在室温下工作的有机半导体材料中，存在着显著的量子效应，但人们对它的认识还不够全面，而电荷转移（CT）激子通常被认为是其中的关键成分。另一个重要的物质是声子来自分子内和分子间的振动，相关的对角电子-声子耦合引起空间局域化，非对角耦合指的是电子波函数的色散。在这项工作中，我们首先提出了一个玩具模型的基础上的分形物理现象揭示的相干运动的CT激子其次是共振声子的聚集。基于该模型，描述了不同材料体系中的分级量子效应的一般情形。为了检验分形子模型是否适用于实际，我们采用自适应含时密度矩阵重整化群算法计算了CT激子的无序相关（OTOC），这是一种纠缠熵的量子动力学度量.基于有机材料中三种常用的考虑两种相互作用的现实模型，我们分别研究了CT激子和聚合声子在超快电荷转移、相干极化子跳跃和三重态对解离中的不可约作用.我们的理论将电荷、激子、自旋和声子统一到一个统一的框架中，有助于阐明有机半导体中复杂多样的量子效应。
2021-12-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon-pump electronic-probe study of methylammonium lead iodide reveals electronically decoupled organic and inorganic sublattices
有机-无机混合钙钛矿，如甲基铵碘化铅（CH 3 NH3 PbI 3），由于其极长的载流子寿命和扩散长度，是太阳能电池和发光器件的改变游戏规则的半导体。确定有机阳离子的大偶极矩和动力学无序是否有利于CH 3 NH3 PbI 3的光电性质一直是一个突出的挑战。在这里，通过瞬态吸收测量采用红外泵浦脉冲调谐到甲铵振动，我们观察到缓慢的，纳秒长的热耗散从选择性激发的有机模式到整个晶格。由此产生的瞬态电子签名，在热非平衡期间，当诱导的热运动主要集中在有机亚晶格上，揭示了有机阳离子的诱导运动不改变CH 3 NH3 PbI 3的吸收或光致发光响应，超越热效应。结果表明，CH_3NH_3PbI_3的光电性质主要来源于无机铅卤化物骨架.
2018-10-25 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon coupling and mobility modeling in organic semiconductors: method and application to tetracene polymorphs
本文提出第一性原理计算有机半导体特定声子模式与 q 点电子-声子耦合及温度相关载流子迁移率的方法，并在并四苯体相与薄膜多晶型中通过 Raman 光谱和单晶迁移率数据验证。
2025-02-19 cond-mat.mtrl-sci
Exciton Transfer in Organic Photovoltaic Cells: A Role of Local and Nonlocal Electron-Phonon Interactions in a Donor Domain
我们从理论上研究了有机光电池中施主畴内激子的转移过程，着重研究了局域和非局域电子-声子相互作用的作用。我们的模型由一个三能级系统所描述的Holstein-Peierls哈密顿耦合到多个热浴的本地和非本地分子模式的特征在于布朗光谱分布函数。我们选择并四苯作为参比施主分子，其中局域模和非局域模的光谱分布函数存在。然后，我们采用简化层次运动方程（HEOM）的方法来模拟系统的动力学环境的影响下，作为电子-声子耦合强度和温度的函数。我们严格计算约化的密度矩阵元素，以解释耗散局域和非局域模影响下的动力学时标。结果表明，在高温条件下，强的非局域电子-声子相互作用有利于激子的转移过程，提高了有机光伏材料的效率，但由于低频局域模的存在，激子的寿命变短.
2021-01-21 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Phonon-Mediated Chirality Transfer from Organic Cation to Inorganic lattice in Hybrid Perovskites
Lund University（隆德大学）；Indian Institute of Technology Kharagpur（印度理工学院卡拉格普尔分校）；Uppsala University（乌普萨拉大学）
研究揭示了有机阳离子通过声子介导与无机晶格耦合，实现手性传递的机制，为理解混合材料中的手性响应提供了新途径。
2026-08-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Impact of electron-phonon interaction on the electronic structure of interfaces between organic molecules and a MoS$_2$ monolayer
Physics Department
本文通过第一性原理计算研究MoS$_2$与芘、吡啶单层界面的电子-声子相互作用，发现带隙重整化约80 meV，并揭示分子振动卫星峰的不同分子/杂化特征。
2025-11-08 cond-mat.mtrl-sci
On the qualitative difference between phonon-assisted transition rates of electrons and holes in organic disordered semiconductors
我们建议在有机无序半导体中，不同的电子和空穴之间的分子之间的电荷跃迁速率的通用表达式。供体和受体分子（单体）表示在他们的前线轨道，与渐近尾巴反映不同的渐近势阱结合不同的载流子。该模型预测了隧道因子的不对称性以及与声子场的相互作用，从而导致不同载流子的跃迁速率和热迁移率的不同公式。这是明确证明的有机分子之间的过渡所引发的分子间距离的波动，由于变形的声子场，但载流子之间的不对称性是普遍的，应该是必不可少的定量分析在任何无序材料中的电荷输运。特别是，在经典的莫特考虑的框架下，我们的结果预测一个不寻常的温度依赖性的空穴迁移率，$\sim (T_0/T)^r \exp -( T_0/T)^{1/4}$，其中$r = ( E_F^h)^{-1/2}$，和$E_F^h$是在费米能级的原子单位的空穴的能量。
2015-07-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
A Practical Guide for Diagnosing Imaginary Phonon Modes in Metal--Organic Frameworks: The Case of MOF-5
Friedrich-Schiller-Universität Jena（耶拿弗里德里希·席勒大学）；Carl von Ossietzky Universität Oldenburg（奥尔登堡卡尔·冯·奥西茨基大学）
提出一种有限位移工作流，通过识别和排除数值噪声，可靠诊断MOF-5等金属有机框架中的虚声子模式，并利用模式映射或随机蒙特卡洛对称性破缺畸变定位低能局域极小值。
2026-08-03 cond-mat.mtrl-sci
High thermal conductivity dominated by thermal phonons with mean free paths exceeding hundred nanometer in three-dimensional covalent organic framework derivatives: a molecular dynamics study
该研究通过分子动力学模拟探究三维COF-102衍生物的热输运性质，发现高质量密度衍生物热导率可达约27 W/mK，其提升源于低频声子的长平均自由程，为COFs热管理应用提供了设计策略。
2025-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Lattice Dynamics of Metal-Organic Frameworks (MOFs): Neutron Inelastic Scattering and First-Principles Calculations
结合中子非弹性散射（NIS）和第一性原理计算，我们研究了MOF 5的晶格动力学。通过计算三个立方弹性常数来评价MOF 5的结构稳定性。我们发现，剪切模量，c44 = 1.16 GPa，是不寻常的小，而其他两个模量相对较大（即c11 = 29.42 GPa和c12 = 12.56 GPa）。我们预测，MOF 5是非常接近的结构不稳定性，并可能产生有趣的新相在高压和应变。直接计算了声子色散曲线和声子态密度，模拟得到的NIS谱与实验结果吻合得很好。几个有趣的声子模式进行了讨论，包括最软的扭曲模式的有机链接。
2006-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Narrowband terahertz radiation by an impulsive stimulated Raman scattering in an above-room-temperature organic ferroelectric benzimidazole
在室温下，利用飞秒激光脉冲激发有机氢键铁电分子5，6-二氯-2-甲基苯并咪唑，观测到了太赫兹辐射。发射的太赫兹波由三个振荡分量组成，其频率与拉曼和红外激活声子模式的频率一致。这表明，太赫兹辐射是由于偏振调制的红外活性声子激发通过脉冲受激拉曼散射过程。通过考虑每个声子的拉曼极化率张量和偶极距，我们不仅成功地再现了太赫兹辐射的光谱，而且还再现了其时间特性。详细讨论了分析方法。这一结果为有机铁电体中光致太赫兹辐射的研究提供了新的思路。
2018-03-28 cond-mat.mtrl-sci
Phonon-driven wavefunction localization promotes room-temperature, pure single-photon emission in large organic-inorganic lead-halide quantum dots
研究发现在软性APbBr3胶体量子点中A位阳离子通过非谐晶格振动诱导激子波函数局域化，无需缩小尺寸即可实现室温下高亮度、高稳定性和高纯度的单光子发射，为可扩展量子光源提供新途径。
2024-04-24 cond-mat.mtrl-sci
The Origin of the Glass-like Thermal Conductivity in Crystalline Metal-Organic Frameworks
教科书上认为声子，即，传播晶格波的能量量子是理想晶体中的主要热载体。因此，在许多晶体中，例如，体硅的热导率随温度的变化表现出经典的1/T关系，这是由于系统中占主导地位的Umklapp声子-声子散射。然而，许多结晶金属有机骨架的热导率非常低，并且显示出无、弱负甚至弱正的温度依赖性（玻璃状热导率）。在金属有机框架中，热输运是否仍可用声子来描述一直存在争议。本文通过对两种典型系统的研究，晶体沸石咪唑骨架-4（cZIF-4）和晶体沸石咪唑骨架-62（c-ZIF 62）的研究结果表明，金属-有机骨架材料中超低热导率是由于Zn和N原子之间的大质量差和大空穴引起的强声子本征结构散射所致。我们的平均自由程谱分析表明，传播和非传播的非谐振动模式存在于系统中，并作出了很大的贡献的热导率。相应的弱负或正的热导率的温度依赖性是源于传播和非传播的非谐振动模式之间的竞争。我们的研究提供了对金属有机框架中热传输的基本理解，并将指导使用金属有机框架的热相关应用的设计，例如，可燃气体储存、化学催化、太阳能热转化等。
2020-09-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Raman fingerprints of spin-phonon coupling and magnetic transition in an organic molecule intercalated Cr2Ge2Te6
本文通过拉曼光谱和第一性原理计算，研究了四丁基铵插层对 Cr2Ge2Te6 自旋-声子耦合及磁性的调控，证实插层可提高铁磁居里温度并增强自旋-声子相互作用。
2023-12-03 cond-mat.mtrl-sci
Heat transport in crystalline organic semiconductors: coexistence of phonon propagation and tunneling
针对有机半导体热传输实验与传统Peierls-Boltzmann框架预测不符的问题，本研究通过Wigner输运方程引入声子隧穿机制，解决矛盾并定量解释实验，揭示其随温度和分子长度的变化规律及异常热导率现象。
2024-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Phonon-assisted Auger enables ultrafast charge transfer in CdSe Quantum Dot/Organic Molecule
光激发量子点和分子受体之间的电荷转移是胶体纳米结构在大多数应用中的关键限制过程之一，最突出的是在光化学中。这一过程的原子详细描述将开辟新的方法来优化现有的和创建具有目标特性的新结构。我们实现了一个一对一的比较从头算非绝热分子动力学计算和瞬态吸收光谱实验，这使我们能够绘制一个全面的原子图像的电荷转移过程中，以下的时间演变的载流子在整个电子景观，并确定由此引起的振动。对于两种量子点尺寸，我们发现两个性质不同的过程。对于较大的结构，我们发现一个相对缓慢的（τ= 516 fs）的转移过程，我们解释了存在一个大的能量失谐和弱的电子振动耦合。对于较小的结构，由于强电子-空穴耦合触发的有效的声子辅助俄歇过程，该过程是超快的（τ= 20 fs）。
2018-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Roles of non-local electron-phonon coupling on the electrical conductivity and Seebeck coefficient: a TD-DMRG study
该研究利用 TD-DMRG 与 Holstein–Peierls 模型分析非局域电子-声子耦合，揭示其主要影响电导率而非塞贝克系数，并确定最佳功率因子掺杂区间为 3%–10%。
2023-12-18 cond-mat.mtrl-sci
The impact of spurious imaginary phonon modes on thermal properties of Metal-organic Frameworks
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
本文系统展示了虚假虚声子模式会显著引入热容估计误差，导致基于热性质的MOF筛选排序错误，并提出了一种简单快速的后处理工作流来校正热容估计。
2026-05-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Polaron Transport in Organic Crystals: Temperature Tuning of Disorder Effects
我们探讨极化量子输运在三维模型的无序有机晶体与电子和振动自由度之间的强耦合。通过研究极化子在静态无序环境中的动力学，温度依赖的迁移率被提取，并发现表现出不同的指纹取决于无序势的强度。在低温和足够强的无序下，相干效应导致极化子的弱局域化。这些效应随着温度的升高（热无序）而减少，从而导致迁移率增加。然而，在转变温度下，由极化子-声子散射驱动的声子辅助贡献占上风，引起迁移率的下降。结果提供了一个替代方案来讨论有争议的实验功能的分子晶体。
2011-11-11 cond-mat.mtrl-sci
A single polymer chain as an organic quantum wire: optical evidence of a purely 1D density of states
用显微光致发光方法研究了孤立的聚丁二炔高分子链在其单体基质中的激子发光。这些链表现为理想的一维半导体线，在5和50 K之间具有预期的1/ $\sqrt{E}$态密度。的均匀宽度的温度依赖性解释的相互作用与纵向声学声子的晶体中的温度范围内探索。参与振动跃迁的链的光学声子被发现具有范围从300到600 fs的相干时间。
2002-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Interplay of phonon directionality and emission polarization in two-dimensional layered metal halide perovskites
本研究通过偏振与角分辨拉曼光谱等手段，揭示二维层状金属卤化物钙钛矿中低频声子的高度方向性，证明发射过程涉及多个声子带，且有机阳离子类型会调控材料的光学与振动特性。
2024-08-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Sub-micrometer phonon mean free paths in metal-organic frameworks revealed by machine-learning molecular dynamics simulations
本研究利用神经进化势方法开发了三种典型MOFs的机器学习势并进行分子动力学模拟，发现其声子平均自由程达亚微米尺度，从根本上改变了对MOFs热输运性质的理解。
2023-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Phonon-Assisted Ultrafast Charge Separation in a Realistic PCBM Aggregate
有机太阳能电池必须将强束缚的电子-空穴对分离成自由电荷。这是在电子供体和受体有机半导体之间的界面处实现的。最常用的电子受体是富勒烯衍生物PCBM。电子-空穴分离已经在飞秒时间尺度上被观察到，这与传统的Marcus有机输运理论是不相容的。在这项工作中，我们表明，超快的电荷传输PCBM产生的电子本征态的范围广泛，提供了三个紧密间隔的离域带附近的LUMO水平的存在。振动波动使这些频带之间的快速跃迁，这驱动$\sim$ 3 nm的电子输运在100 fs内。所有这一切都表明在一个现实的紧束缚哈密顿包含不大于8毫电子伏的转移积分。
2014-06-25 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Interlayer vibrational hybrid normal mode enabling molecular chiral phonons
通过第一性原理计算，发现芘修饰的MoSe₂单层中由分子受阻旋转与基底光学模式耦合产生红外活跃手性声子，为分子超晶格中实现声子手性提供了可能。
2023-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Common acoustic phonon lifetimes in inorganic and hybrid lead halide perovskites
有机-无机卤化铅钙钛矿中的声学声子已被报道在布里渊区的大部分上具有非常短的寿命。由此产生的声子的缩短的平均自由程已被牵连作为低热导率的起源。我们应用中子能谱表明，相同的声学声子能量线宽加宽（对应于缩短的寿命）发生在完全无机CsPbBr $_{3}$通过比较有机-无机CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbCl $_{3}$的结果。我们研究了CsPbBr $_{3}$的立方$Pm\overline{3}m$布里渊区的三个区域边界附近的临界动力学，并发现在动量点处的能量和动量加宽的动力学，其中Cs位（$A$位）运动对截面有贡献。中子衍射是用来确认，无论是Cs和Br网站有异常大的热位移与各向异性，反映了低温结构的扭曲。有机分子的存在对于在远离卤化铅钙钛矿中的区域中心的动量转移处破坏低能声学声子不是必需的，并且这种阻尼可以由$A$位点上的大位移或可能的无序驱动。
2019-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Two channel model for optical conductivity of high mobility organic crystals
我们表明，高迁移率的有机晶体并五苯和Rubrene的电导率的温度依赖性可以定量描述的模型的框架下，载流子被散射的淬火本地杂质和相互作用的声子的Su-Schrieffer-Hegger（SSH）耦合。在这个模型中，我们提出的近似自由的流动性和光学电导率的世界线蒙特卡罗，我们推广到耦合到声子和杂质的情况下获得的结果。我们发现这些化合物中的载体动力学的指纹，不同于传统的金属和载体的动力学可以被描述为一个叠加的德鲁德长期代表扩散移动粒子和洛伦兹长期与本地化的电荷的动态。
2019-01-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Spin-Phonon coupling parameters from maximally localized Wannier functions and first principles electronic structure: the case of durene single crystal
自旋轨道相互作用是自旋弛豫的重要载体。在有限的温度下，晶格振动调制自旋-轨道相互作用，从而产生自旋-声子耦合的机制，这需要纳入任何定量分析的自旋输运。从密度泛函理论\textit{ab initio}的电子结构出发，在最大定域Wannier函数的基础上计算了自旋-声子矩阵元。这样的耦合项形成一个有效的哈密顿量，用于提取热力学量，在多尺度的方法，特别适合于有机晶体。利用一维Pb原子链的$Γ$点声子模分析了各种矩阵元的对称性。然后用该方法提取了高迁移率晶体有机半导体固体杜烯的自旋-声子耦合。由于碳和氢的质量小，杜烯的自旋轨道很弱，自旋-声子耦合也很弱。最重要的是，我们证明了最大的贡献，自旋-声子相互作用源自Holstein类声子，即从内部分子振动。
2018-07-12 cond-mat.mtrl-sci
A unification of the Holstein polaron and dynamic disorder pictures of charge transport in organic semiconductors
我们提出了一个统一的和非微扰的方法来计算同时Holstein（对角）和Peierls（非对角）的电子-声子耦合的哈密顿量的光谱和输运性质。我们的方法的动机是在半导体有机分子cystals，其中电子耦合到高频分子内Holstein模式和低频分子间Peierls模式的能量尺度的分离。我们将Peierls模视为准经典动力学无序，而Holstein模则包含Lang-Firsov极化子变换，没有窄带近似。我们的方法减少到流行的极化子图片由于Holstein耦合和动态无序图片由于Peierls耦合。我们推导出一个表达式的频率分辨的光学电导率的有效数值计算的基础上的久保公式，并获得直流迁移率从其零频率分量。我们还用我们的方法计算了对应于逆光电子能谱的电子加成格林函数。对于现实的参数，温度依赖性的DC迁移率在很大程度上是由Peierls诱导的动态无序与微小的定量校正，由于极化带变窄，并没有观察到在相关温度下的激活制度。相比之下，对于频率分辨的观测量，量子力学处理的Holstein耦合是定性的重要捕获的声子副本卫星结构。
2019-10-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Structure and energetics of a ferroelectric organic crystal of phenazine and chloranilic acid
我们报道了对吩嗪和氯冉酸分子的铁电有机晶体的第一性原理计算。弱分子间相互作用通过使用称为vdW-DF 2的第二版本的范德华密度泛函适当地处理[K. Lee等人，B82，081101（2010）]。晶格常数，总能量，自发电极化的强度，声子模式和频率，以及质子转移的能量势垒计算和比较PBE和实验只要可能。我们表明，捐赠的一个质子从氯冉酸分子到邻近的吩嗪分子是积极有利的。这种质子转移是打破中心对称性并导致铁电结构的关键结构变化。然而，没有不稳定的声子与质子转移，和8毫电子伏的能量势垒之间的顺电和铁电态。
2012-09-10 cond-mat.mtrl-sci
Bipolaron formation in organic semiconductors at the interface with dielectric gates
电子-声子诱导的双极化子的形成被证明是可行的，在有机半导体中的介电栅的界面处，由于与界面振动模式的载流子的耦合和体电子-电子相互作用的弱到中等强度。极化束缚态被发现是相当强大的模型与现实的强度的电子耦合到体和界面声子。交叉到近现场双极化子发生耦合值远小于那些近现场极化子，但另一方面，它引起了一个激活的行为的流动性与大得多的激活能。红荧烯场效应晶体管的结果进行了讨论。
2012-04-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.str-el
Ab initio molecular dynamics modelling of organic crystal electro-optical properties
对有机晶体4-N，N-二甲氨基-4 '-N'-甲基-芪对甲苯磺酸盐（DAST）和4-N，N-二甲氨基-4 '-N'-甲基芪2，4，6-三甲基苯磺酸盐（DSTMS）进行了分子动力学计算。研究了结构的振动模式，以检查有机晶体对其太赫兹产生能力的单个单元格声子贡献。线性光学性能也计算了分子动力学结构的快照通过Green-Kubo关系，并与实验传输。
2021-07-05 cond-mat.mtrl-sci
Plasmon Soft Mode in an Organic-Inorganic Hybrid Perovskite
我们报告了氮杂环丁烷溴化铅（AzPbBr 3）中欠阻尼等离子体激元的非弹性光散射。等离子体激元是非常强烈的温度依赖性，并作为一个软模式的超导体-绝缘体相变附近TC> 150 K，证明了连续减少的空穴浓度np（T）的至少四个因素，并暗示了近三临界转变。等离子体激元频率和线宽同意独立的测量，和阻抗分析揭示了频率依赖性（建模的恒定相位元件，CPE），可以确定为由于电子-声子耦合。等离子体频率对（TC-T）的依赖性类似于磁性绝缘体中的磁振子或铁电体和铁弹体中的软横光学声子，或非线性调制绝缘体中的相位子。
2019-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Operando Raman probing of mode selective electron phonon coupling in two dimensional halide perovskites
Institut national de la recherche scientifique（国家科学研究学院）；Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）；CNR NANOTEC, c/o Department of Chemistry, University of Bari（巴里大学化学系附属意大利国家研究委员会纳米技术研究所）；Faculty of Science and Technology and MESA+ Institute for Nanotechnology, University of Twente（特温特大学科学与技术学院及MESA+纳米技术研究所）
本研究结合原位偏压拉曼光谱与DFT计算，揭示二维卤化物钙钛矿中载流子与特定晶格振动的选择性电声耦合，发现氟化及样品结构有序性对声子响应的调控作用。
2026-08-20 cond-mat.mtrl-sci
A highly-ordered, high mobility organic semiconductor grown from a mesophase: A test of polaron band theory
我们发现，液晶1，4-二-（5-正十三烷基噻吩-2-基）苯近晶相的空穴迁移率随温度的降低呈指数增长。虽然通过极化子带运输定性一致，我们发现，这是很难定量解释的行为与物理现实的参数。特别地，数据要求非常大的典型光学声子频率和/或声子带宽。我们还发现证据表明，一个异常高度有序的近晶-F相模板形成较低的温度高度结晶的近晶相，这可能对设备的发展有影响。
2013-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Lifetime-shortened acoustic phonons and static order at the Brillouin zone boundary in the organic-inorganic perovskite CH$_3$NH$_3$PbCl$_3$
卤化铅混合钙钛矿由容纳位于间隙空间中的分子阳离子的无机框架组成。这些化合物已被广泛研究，因为它们已被确定为有前途的光伏应用材料与分子阳离子和无机框架之间的相互作用牵连的电子性能的影响。CH_3NH_3PbCl_3在177 K时经历了从高温立方晶胞到四方相的两次结构转变，在170 K时经历了一次正交相转变。我们用中子能谱测量了低频晶格动力学，并观察到当接近跃迁时声学声子线宽向对称点QX =（2，1/2，0）的能量展宽。伴随着这些区域边界异常是硬化的整个声学声子分支测量附近的（2，0，0）布拉格位置随着温度的降低。在布里渊区边缘QX =（2，1/2，0）、QM =（3/2，1/2，0）和QR =（3/2，3/2，5/2）处的弹性散射测量表明，布拉格峰出现在这些结构转变下方。基于中子散射的选择规则，我们认为高177 K跃迁是位移跃迁，伴随着局域八面体环境的畸变，而低177 K跃迁是八面体的刚性倾斜跃迁。我们没有观察到任何临界加宽的能量或动量，超出分辨率，这些峰附近的过渡。我们将这些结果与其他钙钛矿结构转变附近的临界特性进行了比较。我们建议，同时发病的静态分辨率有限的布拉格峰在区域边界和附近的区域中心的声学声子能量的变化是无机框架和分子阳离子之间的耦合的证据。
2019-01-22 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic theory of Raman scattering for the rotational organic cation in metal halide perovskites
迄今为止，在微观上理解金属卤化物钙钛矿（MHP）无机骨架中旋转有机阳离子（ROC）的动力学性质方面存在差距。本文基于ROC的角动量与光子和声子的角动量的交换，发展了MHP中ROC的拉曼散射的微观理论。系统地给出了三个最低转动能级间角动量转移的选择定则。我们发现，由无机框架产生的声子角动量及其具体值可以直接通过斯托克斯（或反斯托克斯）位移来体现。拉曼光谱还可以判断ROC的初始取向及其优先旋转方向。该研究为利用拉曼技术对多体环境中的分子转动进行高精度分辨和操控奠定了理论基础。
2022-09-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Impact of Metal Cation on Chiral Properties of 2D Halide Perovskites
Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）；University of Twente（特文特大学）
研究探讨了金属阳离子对二维卤化物钙钛矿结构和声子手性的影响，发现Sn对结构手性影响较小，但声子手性显著增强，尤其在平面声学模中，但温度梯度下未产生更大角动量。
2025-11-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Thermoelectric properties of doped small molecule organic semiconductor films
研究了有机小分子掺杂薄膜的热电性能。各种主机和掺杂剂，为n型和p型掺杂，进行了比较。C $_{60}$ n-掺杂Cr $_2$（hpp）$_4$或o-MeO-DMBI-I被发现是最有前途的材料系统，在T $_\text{M}$ = 40°C时最大ZT $_\text{M}$ = 0.069，假设由于基于声子的热传输而具有与掺杂无关的热导率。该值是采用掺杂聚合物PEDOT：PSS的优化器件所报告的当前记录的16%。
2014-01-07 cond-mat.mtrl-sci
First-principle quantum Monte-Carlo study of charge carrier mobility in organic molecular semiconductors
该研究针对有机分子半导体电荷输运问题，用无可调参数的Hybrid Monte Carlo算法结合多项算法改进，以低计算成本高精度模拟声子与载流子量子动力学，所得迁移率与实验吻合且验证了瞬态局域化方法。
2024-08-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el hep-lat
Directional Anisotropy of the Vibrational Modes in 2D Layered Perovskites
有机/无机层状钙钛矿中的振动模式对于其光电性质具有根本的重要性。这些材料的Ruddlesden-Popper相的分级结构允许相对于八面体平面中的伪立方晶格的主轴的振动模式的不同方向性。在这里，我们研究的基本声子模式在单一剥离Ruddlesden-Popper钙钛矿片的方向性与偏振拉曼光谱在超低频。在15-150 cm-1（2-15 meV）的范围内区分出丰富的拉曼带，其特征取决于有机阳离子种类、温度和入射光的线性偏振方向。通过控制激发激光的线偏振相对于八面体层的面内轴的角度，我们获得关于振动模式的对称性的详细信息。两种不同的有机部分，苯乙基铵（PEA）和丁基铵（BA）的选择允许辨别的连接分子的影响，证明强各向异性的振动（PEA）2 PbBr 4样品。温度依赖的拉曼光谱测量表明，在室温下观察到的宽声子带由一系列尖锐的模式，这种模式分裂强烈不同的不同的有机部分和振动带。
2020-04-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Intermediate Polaronic Charge Transport in Organic Crystals from a Many-Body First-Principles Approach
有机分子晶体具有复杂的晶体结构和电子-声子相互作用，预测其电学性质具有挑战性。OMC中的电荷传输通常分为两种限制性机制：$-$带传输，其特征在于弱的e-ph相互作用，以及由于强的e-ph相互作用形成的局部极化子引起的电荷跳跃。然而，在这两种极限情况之间，存在一种不太好理解的中间状态，其中存在极化子，但不通过跳跃进行传输。在这里，我们展示了一个多体第一性原理的方法，可以准确地预测载流子迁移率在OMCs的中间制度，并阐明其微观起源。我们的方法结合了有限温度累积量方法来描述强e-ph相互作用与绿色久保运输计算。我们将此无参数框架应用于萘晶体，证明在100 $-$ ~ 300 K之间的实验的1.5 $-$ 2的因子内的电子迁移率预测。我们的分析表明，电子强烈耦合与中间制度的分子间和分子内的声子，证明了形成一个广泛的极化子卫星峰的电子光谱函数和失败的玻尔兹曼方程。我们的研究推进了复杂有机晶体中电荷输运的定量建模。
2022-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Origins of Pressure-Enhanced Thermal Transport in Organic Semiconductors
Montanuniversität Leoben（莱奥本矿业大学）；Graz University of Technology（格拉茨工业大学）；TU Wien（维也纳科技大学）；Columbia University（哥伦比亚大学）
本研究结合机器学习势与维格纳输运方程，揭示压力通过增强分子间键刚性、提高声子群速度并抑制散射，从而显著提升有机半导体萘的热导率。
2026-09-15 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Lifetimes and Thermal Conductivity of the Molecular Crystal $α$-RDX
采用三种基于声子的导热模型对有机分子晶体$α$ -RDX的传热性能进行了研究。研究发现，广泛使用的Peierls-Boltzmann模型在结晶材料中的热输运打破了$α$ -RDX。我们表明，这种故障是由于一个很大程度的非谐性，导致扩散类载流子的主导地位。尽管是针对无序系统发展的，但艾伦-费尔德曼导热理论实际上给出了热输运的最佳描述。这可能是因为扩散载体贡献了$α$ -RDX中超过95%的热导率。扩散载流子的优势大于以前在其他完全有序的晶体系统中观察到的。这些结果表明，范德华键合的有机结晶固体以比简单原子晶体更类似于无定形材料的方式导热。
2019-05-09 cond-mat.mtrl-sci
Efficient Thermal Transport across Molecular Chains in Hybrid 2D Lead Bromide Perovskites
我们报告的热容和跨平面热导率的测量2D（CxH2x+1NH3）2[MAPbBr3]n-1PbBr4（MA =甲基铵）溴化铅钙钛矿（2D LHP）在室温下作为八面体层厚度的函数（n = 1，2，3）和有机间隔基链长（x= 4，5，6，7，8）。我们观察到超低的热导率（0.18-0.51 W/m K）的所有二维LHP研究，但令人惊讶的是最小的抑制相对于散装MAPbBr 3（0.5 W/m K）的热导率。发现交叉平面热导率作为八面体层厚度（0.18-0.26 W/m K，n=1-3）和有机链长度（0.18-0.51 W/m K，x=4-8）的函数单调增加。此外，我们测量的热容量，很好地描述了复合材料理论，这表明大容量的声子态密度内的分层结构的单独的有机和无机的子相。随着有机相分数的增加（即有机链长度的增加）热导率增加的显著观察结果表明沿着有序烷基链骨架的有效热传递。我们的实验结果同意最密切的预测模型的弹道声子输运扩散界面散射-而不是正常的热传导内的每个阶段。这项研究表明了合成2D LHP的潜力，其热导率超过了大块钙钛矿相，同时也揭示了2D LHP中相关的声子传输途径。
2023-03-30 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Conductivity of an electron coupled to anharmonic phonons
本文用非微扰量子-经典方法研究声子非谐性对有机半导体电子输运的影响，发现声子硬化提高迁移率、软化降低迁移率，并证明考虑非谐性引起的有效频率偏移对准确预测迁移率及其温度依赖性至关重要。
2022-05-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
