Atomic scale model and electronic structure of Cu$_2$O/CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ interfaces in perovskite solar cells
氧化亚铜已被认为是混合卤化物钙钛矿基太阳能电池中传统有机空穴传输层的潜在替代物。器件模拟预测使用这种半导体的记录效率，但实验结果还没有显示出这种趋势。关于Cu $_2$ O/钙钛矿界面的更详细的知识对于提高光转换效率是强制性的。使用密度泛函理论计算，在这里，我们研究了CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$与Cu $_2$ O的界面，以评估它们对器件性能的影响。考虑到界面原子平面的不同组成，首次提出了几种界面的原子模型。界面的电子性质的最佳理论情况的基础上进行了讨论，但在连接的实验实现和设备模拟。结果表明，在Cu $_2$ O终止平面的空位的形成是必不可少的，以消除悬挂键和陷阱状态。满足这一条件的四个界面模型呈现出有利于光伏转换的能带排列。还研究了界面的粘附能和电荷转移。在PbI $_2$原子平面中的CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$的终止对于最大化光转换效率似乎是最佳的。
2020-09-24 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of spin-split bands in chiral hybrid organic-inorganic perovskites ($R$/$S$-PEA)PbI$_3$ and ($R$/$S$-NEA)PbI$_3$
Institute for Materials Research, Tohoku University（东北大学物质材料研究所学）；Department of Applied Physics, Tokyo University of Science（东京科学大学应用物理系）；School of Advanced Science and Engineering, Waseda University（早稻田大学先进理工学研究院）
通过第一性原理计算，研究了手性杂化钙钛矿($R$/$S$-PEA)PbI$_3$和($R$/$S$-NEA)PbI$_3$中自旋分裂能带的结构差异及其控制因素，揭示了分子手性、轨道杂化和自旋-轨道耦合对自旋纹理的影响。
2026-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Thermodynamic Study of PbI$_2$ and CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ Surfaces in Reaction with CH$_3$NH$_2$ Gas for Perovskite Solar Cells
用于光致发光的有机-无机混合卤化物钙钛矿由于其独特的材料性能而引起了研究兴趣，但遭受较差的材料稳定性。本文采用密度泛函理论结合热力学方法，研究了PbI $_2$和立方CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$（MAPbI $_3$）的表面相图，以更好地理解前驱体对固-气反应合成钙钛矿的影响。利用所设计的PbI $_2$（001）和MAPbI $_3$（100）、（110）和（111）具有完整和各种缺陷终端的平板模型，通过物种化学势计算了它们的形成能和CH $_3$ NH $_2$分子在PbI $_2$（001）表面不同合成条件下的吸附能.计算结果表明，通过HI或NH $_4$ I分子的解离和CH $_3$ NH $_3^+$阳离子或NH $_3$ -CH $_3$ NH $_3^+$络合物的形成，可以促进吸附，有利于PbI $_2$通过固-气反应转化为MAPbI $_3$.此外，我们还发现在不同的钙钛矿结构MAPbI $_3$表面中，MA封端的（110）和MAI封端的（100）表面在pH值为1和6时位于化学势的化学稳定区，这与实验结果一致。我们相信这项工作为高结晶度钙钛矿合成提供了固气反应的基本理解，从而提高了钙钛矿太阳能电池的稳定性。
2021-09-24 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Non-hydrogenic excitons in perovskite CH$_3$NH$_3$PbI$_3$
采用有效质量近似方法研究了钙钛矿型化合物CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$正交相中的激子。电子-空穴相互作用被距离依赖的介电函数屏蔽，如Haken势或Pollmann-Büttner势所描述。计算了这两种情况下的能谱和本征函数。的有效质量，低和高频率的介电常数，和带间吸收矩阵元素，从广义密度泛函理论计算得到。结果表明，Pollmann-Büttner模型与实验结果吻合较好。激子光谱的离散部分由具有24 meV的结合能的基本状态和从未结合激子连续体开始的2 meV内的更高状态组成。光吸收主要由具有0.013的振子强度的基本线，其次是激子连续谱。计算过程中不需要对实验数据进行任何拟合，计算结果与最近的实验结果吻合较好。
2015-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Quantifying Hidden Symmetry in the Tetragonal CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ Perovskite
在文献中，将精确的空间群分配给四氢CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$钙钛矿结构在实验上是具有挑战性的并且是有争议的。在静态密度泛函理论计算中没有捕获到甲基铵离子的平均取向，尽管准I4 cm和准I4/mcm结构通常用于计算。在这项工作中，我们已经开发了一种方法来量化这些结构的隐藏对称性，使用群论，使对称性在理解光谱和其他属性的使用。我们研究了振动模式的近似对称性，包括简并表象的分析，以及介电，弹性，电光，玻恩有效电荷，拉曼张量和动力学矩阵。与全四元群D $_{4h}$的每个子群相比，我们的结果表明，准I4 cm最好由预期的对应点群C $_{4v}$描述，而准I4/mcm（尽管对应于点群D $_{4h}$）最好由较低对称性C $_{2v}$描述。我们的方法可以是有用的，一般用于分析其他软混合材料或任何近似对称的材料。
2023-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Resolving Discrepancies in Calculations of Mechanical Properties of CH\textsubscript{3}NH\textsubscript{3}PbI\textsubscript{3} Perovskites
针对典型混合钙钛矿CH₃NH₃PbI₃机械性质研究中文献结果存在显著差异的问题，本研究利用密度泛函理论详细计算了其三个相的弹性质，系统考察了多种计算方法细节的影响，为金属卤化物钙钛矿提供了准确的弹性参考值和通用计算方法。
2024-12-23 cond-mat.mtrl-sci
Degradation of Co-Evaporated Perovskite Thin Film in Air
在过去的几年里，甲基铵卤化铅钙钛矿已经被开发为非常有前途的材料，以制造高效的太阳能电池。对能源应用的真正影响取决于对材料稳定性的理解和控制。采用X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱学（XPS）和原子力显微镜（AFM）研究了CH3NH3PbI3在空气中的降解过程。化学计量的样品生长与共蒸发的PbI2和CH3NH3I上的Au涂覆的Si芯片。结果表明，在空气中，钙钛矿薄膜逐渐转变为PbI2，同时伴随着N的完全去除和I的大量减少。还观察到PbI2结晶使膜粗糙化并导致Au衬底的部分暴露。
2015-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Morphology control and low-temperature magnetotransport in chiral 2D perovskite R-(MBA)$_2$PbI$_4$
通过工程化手性钙钛矿薄膜形貌，首次实现横向器件集成，在霍尔棒结构中测量到空穴迁移率约0.2 cm²/V·s和载流子密度约3×10¹⁴ cm⁻²，并观察到晶界增强磁阻效应。
2026-06-12 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study on the chemical decomposition of inorganic perovskites \ce{CsPbI3} and \ce{RbPbI3} at finite temperature and pressure
无机卤化物钙钛矿\ce{Cs(Rb)PbI3}在钙钛矿太阳能电池吸光材料的应用中引起了广泛的研究兴趣。虽然人们对无机卤化物钙钛矿的结构和电子性质进行了广泛的研究，但对其热力学稳定性的研究还很缺乏。因此，我们使用第一性原理热力学研究Rb取代\ce{CsPbI3}中的Cs对化学分解和热力学稳定性的影响。通过计算固溶体\ce{Cs$_{1-x}$Rb$_x$PbI3}的形成能，从它们的成分\ce{Cs$_{1-x}$Rb$_x$I}和\ce{PbI2}，我们发现，效率和稳定性之间的最佳匹配可以达到Rb含量$x\approx$ 0.7。计算的固溶体的亥姆霍兹自由能表明，由于\ce{RbPbI3}和\ce{CsPbI3}具有良好的相容性，\ce{Cs$_{1-x}$Rb$_x$PbI3}在室温下具有良好的热力学稳定性。通过晶格动力学计算，我们进一步强调，\ce{RbPbI3}从来没有稳定在立方相在任何温度和压力下，由于其成分\ce{RbI}和\ce{PbI2}的化学分解，而\ce{CsPbI3}可以稳定在立方相在0 $-$ 600 K的温度范围和0 $-$ 4 GPa的压力范围。我们的工作合理地解释了实验观察结果，并为理解无机卤化物钙钛矿的材料稳定性和设计高效的无机卤化物PSC铺平了道路。
2018-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Improved Charge Carrier Dynamics of CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ Perovskite Films Synthesized by Means of Laser-Assisted Crystallization
尽管最近已经证明，与传统的热退火（TA）相比，激光辅助（LA）结晶过程导致形成具有优异光伏性能的钙钛矿吸收剂膜，但这一重要发现背后的物理起源却缺失了。在本研究中，CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$钙钛矿薄膜已经通过LA和TA结晶在两个空穴传输层（HTL）即聚（3，4-乙撑二氧噻吩）-聚（苯乙烯磺酸盐）（PEDOT：PSS）和聚（三芳基胺）（PTAA）的表面上合成。通过扫描电子显微镜、X射线衍射和吸收光谱系统地研究了激光辐照条件对钙钛矿薄膜的结晶质量和形貌的影响。同时，时间分辨瞬态吸收光谱在惰性气氛条件下被用来评估载流子输运动力学。发现对于PEDOT：PSS/CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$结构，当与TA相比时，LA过程导致较大晶粒的钙钛矿层、较快的载流子提取性质和较慢的双分子复合。相反，PTAA/CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$异质结构的LA辅助形成导致残留PbI $_2$的广泛存在，从而导致较差的性能和载流子动力学。
2020-11-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
In-Situ Monitoring of the Charge Carrier Dynamics of CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ Perovskite Crystallization Process
尽管甲基碘化铅铵（CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$）钙钛矿在过去十年左右吸引了巨大的科学关注，但关于钙钛矿器件中的电荷提取动力学和复合过程的重要信息仍然缺失。在这里，我们提出了一种新的方法来评估CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$层的质量，通过在热退火结晶过程中的钙钛矿层载流子动力学的原位监测，通过时间分辨飞秒瞬态吸收光谱（TAS）。特别地，CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$膜沉积在两种类型的聚合物空穴传输层（HTL）上，聚（3，4-亚乙基二氧噻吩）-聚-（苯乙烯磺酸盐）（PEDOT：PSS）和聚-（三芳基胺）（PTAA），已知这两种类型的聚合物空穴传输层在钙钛矿太阳能电池中提供不同的载流子传输特性。为了监测钙钛矿载流子动力学在结晶过程中的演变，通过TAS在三个不同的退火温度（即90、100和110 oC）下原位研究了如此形成的CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$ /HTL结构。据透露，为了实现最佳的钙钛矿薄膜质量的衰减动力学方面所需的退火时间段强烈依赖于退火温度，以及，在所采用的HTL。对于两种HTL，所需的时间随着使用更高的退火温度而减少，而对于更疏水的PTAA聚合物，需要更长的退火时间以获得最佳的载流子动力学。TAS发现的钙钛矿薄膜的结构和形态特征的相关性进行了分析，并提供了有用的见解钙钛矿光电子器件中的电荷提取动力学和复…
2020-11-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Optical spectroscopy of two-dimensional layered $(C_{6}H_{5}C_{2}H_{4}-NH_{3})_{2}-PbI_{4}$ perovskite
我们报告了$(C_{6}H_{5}C_{2}H_{4}-NH_{3})_{2}PbI_{4}$钙钛矿二维自组织层的光谱学（光致发光和光致发光激发）。温度和激发功率依赖性的光学光谱给出了一个新的洞察这种混合有机/无机半导体的激子和声子性质。特别是，激子-声子相互作用被发现是一个以上的数量级高于GaAs量子阱。因此，光致发光发射线必须在极化子模型的框架内解释。
2009-08-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Metallicity and conductivity crossover in white light illuminated CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ perovskite
固有直流电阻率（$ρ$）-仅在单晶上可测量-通常是首先揭示给定材料特性的量。在CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$钙钛矿的情况下，在白光照明下测量$ρ$提供了对扩展和浅局域态（导带以下0.1eV）共存的洞察。前者主导的电传导，而后者，来自中性缺陷，作为一个长寿命的载流子水库访问的电荷传输热激发。值得注意的是，在最好的晶体中，电阻率在室温下的照明下显示出金属行为，为基础物理研究中的材料提供了新的维度。
2016-04-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Pressure-induced reversible phase transition and amorphization of CH$_3$NH$_3$PbI$_3$
基于有机-无机卤化物钙钛矿的高效太阳能电池的最新进展已经引发了大量的研究工作，以确定这些材料的基本性质。本文利用金刚石压砧对甲基碘化铅铵（CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$）进行了室温下高达7 GPa压力下的结构和电子相变研究。同步辐射X射线衍射实验表明，在0.3GPa压力下样品由四方相转变为正交相，在4GPa压力以上样品发生非晶化。进一步的高压红外光谱实验说明了有机（CH $_3$ NH $_3$）$^+$阳离子的高压行为。我们还分析了基于光吸收和光致发光（PL）结果的带隙能量的压力依赖性。此外，当压力完全释放时，所有观察到的变化都是完全可逆的。我们的原位高压研究为有机-无机卤化物钙钛矿的固有性质和稳定性提供了重要信息，这显著影响了钙钛矿太阳能电池的性能。
2015-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Structural dynamics in hybrid halide perovskites: Bulk Rashba splitting, spin texture, and carrier localization
混合卤化物钙钛矿中的延长的载流子寿命归因于由于传导和价带边缘中的Rashba分裂而产生的准间接带隙。在本文中，我们提出了一个有效的相对论能带结构的结果（CH_3 NH_3）PbI_3的带边附近的电子态的色散的影响（CH_3 NH_3）PbI_3的热结构起伏。我们建立了PbI 6八面体中Pb原子偏离中心对称位置与Rashba分裂大小之间的关系。为了使分裂能达到热能kT~26 meV（室温），位移应该是0.3 Ang的量级，这远高于（CH 3 NH 3）PbI 3的四相中Pb原子的静态位移。在较早的模拟时间（小于2 ps）观察到的Rashba分裂的显着的动态增强后来减弱，变得小于热能，尽管铅原子的平均位移保持大（0.37 Ang）。Pb位移矢量的随机化和作用于导带边缘处的电子的净有效磁场的相关联的抵消是减少Rashba分裂的原因。晶格动力学也导致恶化的Bloch字符的价带中的状态，导致随后的本地化的空穴，这会影响双极迁移率的载流子在（CH 3 NH 3）PbI 3。这些结果提出了问题的准间接的带隙作为一个原因，在（CH 3 NH3）PbI 3在室温下观察到的载流子寿命长。另一种机制涉及空穴的动态定位及其在倒易空间中与电子的重叠减少。
2018-11-04 cond-mat.mtrl-sci
Rashba-Dresselhaus Effect in Inorganic/Organic Lead Iodide Perovskite Interfaces
尽管太阳能电池效率至关重要，但钙钛矿太阳能电池与相邻载流子传输层之间界面处的有趣现象几乎没有被发现。在这里，我们表明，PbI $_2$ /Al封端的碘化铅钙钛矿（APbI $_3$ ; A=Cs $^+$ /甲基铵（MA））与石墨烯或TiO 2的电荷传输介质接口表现出相当大的/强大的Rashba-Dresselhaus（RD）效应使用密度泛函理论和从头算分子动力学（AIMD）模拟高于α相温度。在PbI $_2$封端的石墨烯/CsPbI 3（001）界面处，朝向石墨烯的铁电畸变促进反转破坏场。在MAI封端的TiO $_2$ /MAPbIPDMATHABMN（001）界面处，MAPDMATHABMO通过短强氢键和伴随的PbI $_3$畸变对TiO $_2$的定向排列保持了RD相互作用，甚至在330 K以上。即使在高温下，界面处的鲁棒RD效应也与本体不同，将直接型带改变为间接型带以抑制电子和空穴的复合，从而使这些积累的载流子克服钙钛矿和电荷转移材料之间的势垒，这提高了太阳能电池的效率。
2018-04-17 cond-mat.mtrl-sci
Revealing the role of organic cations in hybrid halide perovskites CH3NH3PbI3
混合卤化物钙钛矿CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbI $_{3}$已经使太阳能电池达到约18\%的效率，展示了在太阳能领域中没有先例的改进步伐。尽管取得了这样的爆炸性进展，但这种材料成功背后的微观起源仍然存在争议，有机阳离子在光捕获过程中所起的作用仍然不清楚。在这里范德华校正的密度泛函理论计算表明，有机分子的取向起着决定材料的电子性质的基本作用。例如，如果CH $_{3}$ NH $_{3}$沿着（011）类方向取向，则PbI $_{6}$八面体笼将扭曲，并且带隙将变为间接的。我们的研究结果表明，分子的旋转，随之而来的动态变化的能带结构，可能是在起源的慢载流子复合和CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbI $_{3}$优越的转换效率。
2015-01-15 cond-mat.mtrl-sci
Effects of Defect on Work Function and Energy Alignment of PbI2: Implications for Solar Cell Applications
二维层状碘化铅（PbI 2）是合成卤化铅钙钛矿的重要前驱体和常见的残留物种。目前存在一些关于过量PbI 2对太阳能电池的效率和稳定性的影响的争论和不确定性，这与其能量对准和缺陷能量学有关。本文采用第一性原理计算，研究了单层PbI_2（ML-PbI_2）中碘空位（VI）和间隙碘（II）缺陷的能量学、功函数变化和缺陷能级.我们发现，PbI 2有一个非常低的VI的形成能为0.77和0.19 eV的稀和高浓度，分别反映了孤立VI的聚结趋势，远低于其他二维材料，如磷烯的空位。与VI类似，发现II的低形成能为0.65 eV，这意味着这种缺陷的高种群。这两种缺陷都产生了带隙内缺陷能级，这主要是由于暴露的Pb或插入的I的p轨道的不饱和化学键。这种丰富的缺陷能级允许VI和II作为PbI 2中电子/空穴载流子的储库或汇。我们的研究结果表明，钙钛矿MAPbI 3（或FAPbI 3）中剩余的PbI 2在影响钙钛矿效率方面发挥着双重相反的作用：（1）与MAPbI 3（或FAPbI 3）形成Schottky型界面，其中内置电势将促进电子-空穴分离并延长载流子寿命;（2）由于深缺陷能级而充当复合中心。为了提高效率的肖特基效应，我们的工作表明，II缺陷是有利的，并减少复合中心的VI缺陷应被抑制。我们的研究结果将有助于改善相关的光电子应用的策略。
2022-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Defects in Halide Perovskites: Does It Help to Switch from 3D to 2D?
Ruddlesden-Popper混合碘化物2D钙钛矿被提出作为其3D对应物的稳定替代品。使用第一性原理计算，我们证明了点缺陷的平衡浓度在2D钙钛矿PEA $_2$ PbI $_4$，BA $_2$ PbI $_4$，和PEA $_2$ SnI $_4$（PEA：苯乙基铵，BA：丁基铵），是远远低于可比的3D钙钛矿。由缺陷引起的键合中断在2D网络中比在3D网络中更有害，使得缺陷形成在能量上更昂贵。通过与Pb合金化，可以进一步增强2D Sn碘化钙钛矿的稳定性。然而，如果由于非平衡生长条件而出现相当大浓度的点缺陷，则这些缺陷会妨碍2D钙钛矿的光电性能，因为它们引入了深陷阱。我们认为，陷阱能级是负责在实验中观察到的2D钙钛矿宽的子带隙发射。
2022-10-07 cond-mat.mtrl-sci
Structural and Electronic Properties of Hybrid Perovskites for High-Efficiency Thin-Film Photovoltaics from First-Principles
钙钛矿太阳能电池的性能最近超过了15%的太阳能-电力转换效率，用于小面积设备。活性吸收层，即由混合金属和有机卤化物[ \textit{e.g.}（NH $_4$）PbI $_3$和（CH $_3$ NH $_3$）PbI $_3$ ]形成的混合有机-无机钙钛矿的基本性质在很大程度上是未知的。材料是在第一布里渊区的边界处具有直接带隙的半导体。计算的介电响应和带隙显示出取向依赖性，与有机阳离子的旋转的低势垒。由于甲基铵阳离子的电偶极子，可以获得光铁性效应，这可以增强载流子收集。
2013-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Alerts in High-resolution TEM characterization of perovskite material
高分辨透射电镜（HRTEM）是一种强有力的结构表征工具。然而，甲基铵碘化铅（MAPbI3）钙钛矿对电子束高度敏感，并且容易分解成碘化铅（PbI2）。高分辨透射电镜表征中普遍存在着将PbI2错误标记为钙钛矿的现象，这将对钙钛矿研究领域的发展产生不利影响。在这里，MAPbI3钙钛矿校准中的错误识别进行了总结，分类和校正的基础上相应的电子衍射（ED）模拟。给出了本征四元MAPbI_3和可混六元PbI_2的晶体学参数。最后，提出了在高分辨透射电镜中正确识别位相的方法和控制辐射损伤的途径。这项工作铺平了道路，以避免在高分辨透射电镜表征钙钛矿和其他电子束敏感材料在未来的误导。
2020-12-29 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Sn/Ge substitution in ((C$_\textrm{n}$H$_{2\textrm{n}-1}$NH$_3$)$_2$PbI$_4$; n=3): An emerging 2D layered hybrid perovskites with enhanced optoelectronic properties$^†$
本研究探讨了Ge/Sn取代和Pb空位对2D层状杂化钙钛矿结构稳定性、光电性质及太阳能电池效率的影响，发现Sn取代能更有效地替代有毒的Pb并提升材料性能。
2022-04-10 cond-mat.mtrl-sci
Intra- and Interlayer Excitonic Fine Structure of the Two-Dimensional Perovskite (PEA)$_2$PbI$_4$
Julius-Maximilians-University Würzburg（维尔茨堡大学）；MESA+ Institute for Nanotechnology, University of Twente（特温特大学 MESA+ 纳米技术研究所）；School of Metallurgy and Materials, University of Birmingham（伯明翰大学冶金与材料学院）
研究通过低温光致发光和G₀W₀+BSE计算揭示了(PEA)₂PbI₄的层内和层间激子精细结构，阐明了其由晶格对称性和畸变主导的特性，修正了二维钙钛矿的激子描述。
2026-04-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spin-split bands cause the indirect band gap of (CH$_3$NH$_3$)PbI$_3$: Experimental evidence from circular photogalvanic effect
长的载流子寿命和扩散长度构成了有机-无机钙钛矿（CH $_3$ NH $_3$）PbI $_3$在太阳能电池和激光器中成功应用的基础。长载流子寿命背后的机制仍然没有完全理解。自旋分裂带和由此产生的间接带隙已被理论提出。利用带隙附近的左旋和右旋圆偏振光，在单晶（CH $_3$ NH $_3$）PbI $_3$器件（$4~\mathrm{K}$）中诱导出方向相反的低温光电流.这种现象被称为圆形光电效应，并为自旋分裂带中的光输运提供了直接证据。同时光致发光测量表明，光电流的发病率低于光学带隙。结果表明，（CH $_3$ NH $_3$）PbI $_3$由于能带结构中的自旋劈裂而导致反转对称性破缺，存在间接带隙.这些信息对于了解有机-无机钙钛矿的物理化学性质和寻找无铅替代品至关重要。此外，（CH $_3$ NH $_3$）PbI $_3$中的光驱动自旋电流使其成为自旋电子学应用的候选材料。
2017-03-25 cond-mat.mtrl-sci
Unraveling the water degradation mechanism of CH$_3$NH$_3$PbI$_3$
钙钛矿型光致发光材料的不稳定性一直是人们争论的焦点，尤其是水环境对材料稳定性的影响。揭示这种不稳定性的机制对于实现钙钛矿太阳能电池的实际应用至关重要。在这里，从头算metadhesics研究的初始阶段的溶解过程CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$（MAPbI $_3$）在明确的水。发现MAPbI $_3$的初始溶解是一个复杂的多步过程，由I $^-$离子离开CH $_3$ NH $_3$ I末端表面触发.重建的自由能景观表明低能量障碍的水溶解的MAPbI $_3$。此外，我们提出了一个两步热力学循环MAPbI $_3$溶解在水中，在一个有限的浓度，使溶解过程的自发性。初始溶解步骤的低能势垒和MAPbI $_3$在水中溶解的自发性质解释了为什么水立即破坏原始的MAPbI $_3$。为了比较，还对全无机CsPbI $_3$钙钛矿的溶解热力学进行了分析。水化熵和水溶液离子熵在溶解过程中起重要作用。我们的研究结果提供了一个全面的了解，目前的辩论水不稳定性的MAPbI $_3$。
2019-08-27 cond-mat.mtrl-sci
Rapid spin depolarization in the layered 2D Ruddlesden Popper perovskite (BA)(MA)PbI
本研究通过多种光谱技术发现二维Ruddlesden-Popper钙钛矿(BA)(MA)PbI中自旋退相位时间远短于光载流子寿命，导致稳态无自旋极化，且自旋退相位几乎不随温度变化，为相关自旋应用指出了瓶颈。
2023-09-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Aziridinium lead iodide: a stable, low bandgap hybrid halide perovskite for photovoltaics
$A$位点分子的低电离能是一个非常重要的因素，其决定了$A$ PbI $_3$混合卤化物钙钛矿的晶体稳定性，而分子的尺寸决定了室温下的稳定相，并最终决定了带隙。对于PbI $_3$笼而言，实现低电离能和合理尺寸以规避混合卤化物钙钛矿固有的稳定性问题是具有挑战性的。在这里，我们提出了一种新的三元带电环自由基，它表现出低的电离能，使其相应的钙钛矿和合理的阳离子大小，转化为光伏应用的合适的带隙的良好稳定性。我们使用从头计算来评估所提出的卤化物混合钙钛矿的晶体结构的多态性，其稳定性和电子性质相比，主流钙钛矿，如甲基铵和甲脒碘化铅。我们的研究结果强调了范德华相互作用对于预测钙钛矿与六方晶体结构的正确多态性的重要性。
2017-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Photoluminescence Tuning Through Irradiation Defects in CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ Perovskites
将缺陷工程应用于混合（CH $_3$ NH $_3$）PbI $_3$有机-无机钙钛矿。这些材料已成为光电子学和发光器件领域中传统半导体的最有前途的低成本替代品之一。在这里，我们使用低能量的氦离子辐照作为一种工具，在单晶和多晶薄膜中控制引入点缺陷。从10 K到室温，辐照缺陷改变了光致发光光谱探测的光电特性。2与通常的半导体相反，我们观察到PL特性随辐照的非常好的弹性，甚至与低温下光发射的增强有关。我们讨论了这些结果的关系，在低于T=160 K的四斜晶系的低温相变。从单晶和多晶薄膜，无论有和没有辐照缺陷的光谱之间的比较，允许更好地理解在这两种样品的发光机制。因此，我们证明了这些材料的辐射硬度和缺陷的特异性及其对光发射性能的影响。
2021-10-11 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Carrier-Specific Femtosecond XUV Transient Absorption of PbI2 Reveals Ultrafast Nonradiative Recombination
利用桌面高次谐波极紫外（XUV）瞬态吸收光谱和超快电子衍射测量了PbI 2中的飞秒载流子复合。从45 eV到62 eV的XUV吸收测量从碘4d芯能级到导带态密度的跃迁。在400 nm处的光激发为空穴和电子产生单独且不同的瞬态吸收信号，通过半导体的2.4 eV带隙在能量上分离。导带的形状和因此XUV吸收光谱是温度依赖性的，并且非辐射复合在皮秒内将初始电子激发转换为热激发。超快电子衍射（UED）被用来测量晶格温度，并确认复合机制。XUV和UED结果支持二级复合模型，速率常数为2.5 × 10 -9 cm 3/s。
2018-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Interface Modeling of Perovskite Polymer Heterostructures for Enhanced Charge Transfer Efficiency in Hybrid Photovoltaic Materials
Sabanci University（萨班哲大学）
本研究通过DFT分析揭示了钙钛矿聚合物异质界面中表面终止对电荷传输的影响，发现PbI终止界面具有更强的电子耦合和电荷传输效率。
2025-12-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculation of bulk photovoltaic effect in CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ and CH$_3$NH$_3$PbI$_{3-x}$Cl$_{x}$
混合卤化物钙钛矿表现出近20%的功率转换效率，但其高效率的起源仍然未知。本文从第一性原理出发，计算了CH $_3$ NH $_3$ PbI和CH $_3$ NH $_3$ PbI $_{3-x}$ Cl $_{x}$中的位移电流，这是铁电光致发光体光伏效应的主要机制.我们发现，这些材料提供约三倍大的位移电流PV响应近红外和可见光比原型的铁电光伏BiFeO $_3$。CH $_3$ NH $_3^{+}$的分子取向可以强烈地影响相应的PbI $_3$无机框架，从而改变移位电流响应的幅度。具体而言，配置与平行排列的偶极矩扭曲的无机PbI $_3$框架更显着比配置近净零偶极子，产生更大的移位电流响应。此外，我们探讨了Cl取代对移位电流的影响，发现Cl取代在赤道网站诱导更大的响应比取代在顶端网站。
2014-10-13 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Control of Excitonic Rashba Fine Structure by Phonon Coherences in a Metal Halide Perovskite CH$_3$NH$_3$PbI$_3$
我们在CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$中发现了隐藏的Rashba精细结构，并证明了它的量子控制是通过选择性振动（电子-声子）耦合的振动相干来实现的。在单周期太赫兹泵浦场的临界阈值以上，拉曼声子模式明显地调制具有{ \em持续}相干性的中间激子态，其调制时间是两侧主要耦合到红外声子的激子态的十倍以上。这些电子振动量子拍频与声子周期性调制的Rashba参数的第一原理建模一起识别{ \em三重}激子精细结构分裂，即，在两个明亮的暗态之间的光禁止的简并暗态。利用振动量子相干性和对称性激发了光-钙钛矿量子控制和自旋分裂带的亚太赫兹周期“Rashba工程”，用于最终的多功能器件。
2020-03-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el quant-ph
Optical Fingerprints of Polynuclear Complexes in Lead-Halide Perovskite Precursor Solutions
卤化铅钙钛矿（LHP）的前体溶液中的溶剂-溶质相互作用严重影响溶液处理材料的质量，因为它们导致形成充当LHP的结构单元的各种聚碘铅酸盐。[PbI $_{2+n}$ ] $^{n-}$络合物的形成通常在稀释溶液中进行，而在高浓度下发生的配位作用还没有得到很好的理解。在结合\textit{ab initio}和实验工作中，我们证明了准一维碘代铅酸盐配合物PbI $_2$（DMSO）$_4$，Pb $_2$ I $_4$（DMSO）$_6$和Pb $_3$ I $_6$（DMSO）$_8$在二甲基亚砜溶液中形成的光谱与在高浓度碘化铅下测量的光谱指纹是相容的。这一发现表明，多核铅卤化物络合物的形成应占在解释的光谱LHP前体溶液。
2021-03-09 cond-mat.mtrl-sci
The Faraday effect and phase transition in the CH 3 NH 3 PbI 3 halide perovskite single crystal
本研究首次在MAPbI3卤化物钙钛矿单晶中观测到法拉第效应，发现其旋转在四方-立方相变温度以下受抑制、以上遵循居里定律，证明顺磁起源，为自旋光子学应用开辟新途径。
2023-09-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Photon echo polarimetry of excitons and biexcitons in a CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ perovskite single crystal
卤化铅钙钛矿在光伏和光电子器件中显示出优异的性能。然而，这些材料中光-物质相互作用的特殊性通常还远未在实验和理论上得到充分的探索。在这里，我们具体解决的能级顺序的光学跃迁，并证明光子回波在甲基铵三碘化铅单晶，从而确定的光学相干时间$T_2$激子和双激子在低温下分别为0.79 ps和0.67 ps。最重要的是，我们已经开发出一种实验光子回波偏振方法，不仅确定了激子和双激子复合物的贡献，而且还允许准确测定的双激子结合能为2.4毫电子伏，即使激子和双激子之间的量子拍频的周期是远远长于共振的相干时间。我们的实验和理论分析方法有助于理解在中等泵浦密度下准粒子相互作用的复杂机制，并表明即使在高质量的钙钛矿晶体和非常低的温度下，由于局部晶体势波动引起的激子跃迁的不均匀加宽也是光学退相的来源。
2021-12-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Spin dynamics of excitons and carriers in mixed-cation MA$_{x}$FA$_{1-x}$PbI$_{3}$ perovskite crystals: alloy fluctuations probed by optical orientation
Empa-Swiss Federal Laboratories for Materials Science and Technology（瑞士联邦材料科技研究所）
研究通过光学取向探测混合阳离子钙钛矿中自旋动力学，揭示合金波动对激发子和载流子自旋行为的影响。
2026-01-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Electric field and strain induced Rashba effect in hybrid halide perovskites
使用第一性原理密度泛函理论计算，我们显示了如何Rashba型能带分裂的混合有机-无机卤化物钙钛矿APbX $_3$（A=CH $_3$ NH $_3^+$，CH（NH $_2$）$_2^+$，Cs $^+$和X=I，Br）可以调谐和增强与电场和各向异性应变。特别是，我们证明了Rashba分裂的四氢呋喃（CH $_3$ NH $_3$）PbI $_3$的大小增长与有机阳离子和电极化的强度的宏观排列，表明可观的可调谐性与实验可行的应用领域，即使在室温下。此外，我们量化了这种效果可以通过在A和X位点的化学取代来调节的程度，这改变了直接影响Rashba分裂的无机PbX $_3$笼的不同极性畸变模式的振幅。此外，我们预测，极性相CsPbI $_3$和（CH $_3$ NH $_3$）PbI $_3$具有$R3c$对称性具有相当大的Rashba分裂可能是可访问的，在室温下通过各向异性应变诱导的外延，即使在没有电场。
2016-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Double Perovskites overtaking the single perovskites : A set of new solar harvesting materials with much higher stability and efficiency
尽管混合卤化铅钙钛矿具有独特的固有性质，具有灵活合成和器件制造的可能性，但仍然存在两个基本问题，即在外部环境中的稳定性和由于铅引起的毒性。最近，双钙钛矿材料已成为一种有前途的选择。从这类的各种研究的主要结果基本上可以概括为两类，（i）要么他们有间接的带隙或（ii）直接但大的光学带隙，这是不适合太阳能器件。在这里，我们提出了一组稳定的双钙钛矿材料，Cs $_2$ BB $^{'}$ X $_6$（对于各种B，B $^{'}$）（X=Cl，Br，I），其通过小的Pb $^{+2}$掺杂显示间接到直接的带隙转变。这种掺杂有助于改变能带结构的拓扑结构，从而触发从价带最大值到导带最小值的光学允许跃迁。它还显著降低了带隙，使其在可见光区很好。模拟揭示了相对于现有技术的光伏吸收剂材料CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$相当/更高的吸收系数和太阳能效率。我们对Cs $_2$（Ag $_{0.75}$ Pb $_{0.25}$）（Bi $_{0.75}$ Pb $_{0.25}$）Br $_6$的实验测量性质与理论预测相当一致。该材料具有比CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$更高的稳定性，显示出成为更好候选物的潜力。
2018-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Stability of aziridinium lead iodide perovskite: ring strain and water vulnerability
最近，氮丙啶碘化铅钙钛矿被提出作为可能的太阳能电池吸收材料。我们研究了这种材料的稳定性，使用密度泛函理论，强调与三元aziridinium阳离子的环应变。结果表明，在PbI $_3$的作用下，aziridinium环易于开环.当暴露于湿气时，氮丙啶碘化铅可容易地与水反应。所得产物将不可能是化学计量的卤化铅钙钛矿结构。
2019-08-27 cond-mat.mtrl-sci
Four-wave mixing in perovskite photovoltaic materials reveals long dephasing times and weaker many-body interactions than GaAs
钙钛矿半导体已经显示出低成本太阳能电池、激光器和光电探测器的前景，但它们的基本物理特性还没有得到很好的理解。最近观察到的低（$\sim$几meV）激子结合能和室温相中热声子效应的证据表明，钙钛矿比传统有机光致发光中的吸收层更接近无机半导体，表明需要实验来阐明在光电子学和光致发光中使用的半导体的光谱内钙钛矿材料的放置。在这里，我们使用四波混频（FWM）来对比CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$薄膜和晶体GaAs的相干光学响应。在与太阳能电池操作相关的载流子密度下，我们的结果表明，载流子通过钙钛矿中的库仑相互作用进行的相互作用非常弱，比无机半导体弱得多。这些弱的多体效应导致CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$ $\sim$的退相时间比GaAs长3倍。我们的研究结果还表明，强烈增强的激子FWM信号绑定到GaAs和其他III-V族半导体中的激子诱导退相不发生在钙钛矿由于弱激子载流子散射相互作用。
2016-09-22 cond-mat.mtrl-sci
2D Ferroelectric Ruddlesden-Popper Perovskites: an Emerging Fully Electronically Controllable Shift Current and Persistent Spin Helix
North University of China（中北大学）；Institute of Materials Science, Technology University of Darmstadt（达姆施塔特工业大学材料科学研究所）；School of Microelectronics, Xidian University（西安电子科技大学微电子学院）
研究通过第一性原理计算揭示二维铁电钙钛矿的结构畸变与功能响应关系，发现其移位电流可与传统铁电氧化物媲美，且在特定情况下更大，同时发现其自旋纹理与铁电性协同实现非易失电控。
2026-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Octahedral dynamics and local symmetry in hybrid perovskite FAPbI3 under thermal excitation
SRM University Sikkim（锡金SRM大学）；Mody University of Science and Technology（莫迪科学与技术大学）；Kurseong College（库尔松学院）；Iowa State University（爱荷华州立大学）；University of Warsaw（华沙大学）
该研究通过DFT和AIMD模拟揭示了热激发下FAPbI3中FA阳离子动力学驱动PbI6八面体畸变和软化，进而改变带隙，阐明了局域结构基元对宏观电子性质的关键调控作用。
2025-09-23 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
La-Doped BaSnO$_3$ Electron Transport Layer for Perovskite Solar Cells
由于$_2$电子输运层（ETL）在钙钛矿太阳能电池（PSCs）中的光不稳定性和滞后性，对新型电子输运材料的需求很高。在这里，我们展示了La掺杂的BaSnO $_3$（LBSO）和甲基铵（MA）碘化铅钙钛矿（MAPbI $_3$）之间的理想能带对准。CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$ /La $_x$ Ba $_{(1-x)}$ SnO $_3$界面形成稳定的全钙钛矿异质结构。选择性的带对齐操作与带隙重整化的La掺杂的Ba网站。LBSO具有高的迁移率、光稳定性和结构稳定性，有望成为下一代ETL材料。
2018-08-22 cond-mat.mtrl-sci
What is moving in hybrid halide perovskite solar cells?
采用钙钛矿晶体结构的有机-无机半导体扰乱了当代光化学研究的格局。本文讨论了碘化甲铵铅（CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$）和碘化甲脒铅（[CH（NH $_2$）$_2$ ]PbI $_3$）的内部运动，内容包括：（i）立方八面体腔中的分子转动-振动;（ii）大电子和空穴极化子的漂移和扩散;（iii）带电离子缺陷的输运。这些过程产生了一系列光伏材料的非常规特性，包括频率相关的介电常数，低电子-空穴复合率和电流-电压滞后。多尺度模拟-从电子结构，从头算分子动力学和蒙特卡罗技术-已结合中子散射和超快振动光谱，以定性的性质和运动的时间尺度。最近的实验证据和理论模型，同时在这些材料中的电子输运和离子输运已经提出，这表明他们是混合模式的导体与类似的金属氧化物钙钛矿开发的电池和燃料电池的应用。我们阐述了这些影响的光伏作用的影响。在混合钙钛矿中发现的时间行为引入了材料表征对测量的时间和长度尺度以及每个样品的历史的敏感性。这也对精确的材料和器件模拟提出了重大挑战。在这里，我们批判性地讨论了原子的起源的动态过程。
2016-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Temperature Dependence of the Energy Levels of Methylammonium Lead Iodide Perovskite from First Principles
环境效应和固有的能量损失过程导致太阳能电池工作温度的波动，这会深刻影响其功率转换效率。在这里，我们确定从第一性原理上的带隙和带边的混合pervovoxane CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$占电子-声子耦合和热膨胀的温度的影响。从$290$到$380$ K，计算的带隙变化为$40$ meV，与实验的$30$ - $40$ meV的变化一致。CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$中电子-声子耦合的计算特别复杂，因为常用的Allen-Heine-Cardona理论高估了带隙随温度的变化，并且只有在电子-声子相互作用中包括高阶项时才能获得与实验的良好一致性。我们还发现，自旋-轨道耦合增强了电子-声子耦合强度，但包括使用混合泛函的非局域相关的影响不大。我们在金属卤化物钙钛矿CsPbI $_3$中得到了类似的结论。我们的结果明确地证实了第一次的重要性，在电子-声子耦合的直接比较与实验。
2016-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Antiphase boundary in CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ repels charge carriers while promotes fast ion migrations
有机-无机杂化钙钛矿（OIHP）中的缺陷严重影响其光电性能。识别和更好地理解OIHP中存在的缺陷是制造高性能钙钛矿太阳能电池的重要一步。然而，直接可视化的缺陷仍然是一个挑战，由于他们的灵敏度在电子显微镜表征的OIHP。本文利用低剂量扫描透射电子显微镜技术，观察到CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$（MAPbI $_3$）中普遍存在的反相界（APB），解析了它的原子结构，并将其与电子/离子活性和结构不稳定性联系起来。这种APB是由[PbI $_6$ ] $_4$ -八面体沿[100]/[010]方向的半晶胞位移引起的，导致从本体MAPbI $_3$中的共角[PbI $_6$ ] $_4$ -八面体转变为APB处的共边[PbI $_6$ ] $_4$ -八面体。基于确定的原子尺度配置，我们进一步进行密度泛函理论计算，并揭示了APB在MAPbI $_3$排斥电子和空穴，而作为一个快速的离子迁移通道，导致快速分解成PbI $_2$，这是不利于光电性能。这些发现提供了宝贵的见解OIHP的结构和光电性能之间的关系，并建议，控制APB是必不可少的，他们的稳定性。
2022-01-12 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Ferroelasticity in Two-Dimensional Hybrid Ruddlesden$-$Popper Perovskites Mediated by Cross-Plane Intermolecular Coupling and Metastable Funnel-Like Phases
该研究结合第一性原理与元动力学，揭示单层八面体 (BA)$_2$PbI$_4$ 的铁弹性切换由跨平面耦合及亚稳漏斗状 PE 相调控，并阐明温度与 Br 混合对势垒和相浓度的影响。
2024-09-10 cond-mat.mtrl-sci
Characterization of the Ammonium Bending Vibrations in Two-Dimensional Hybrid Lead-Halide Perovskites from Raman Spectroscopy and First-Principles Calculations
二维有机-无机杂化钙钛矿（2D HOIPs）的易合成性和电子性质使得这些自组装体系成为一类重要的能源材料。这些材料的基本构建块包括通常由卤化铅八面体和具有铵官能团的有机分子组成的无机晶格框架。了解无机层和有机层之间的耦合是解开2D HOIP的电子性质与其结构之间关系的关键。在这项工作中，我们利用拉曼光谱测量和第一性原理计算来表征四个2D HOIP中的拉曼活性模式：己基铵碘化铅[（HA）$_2$ PbI $_4$，HA = C $_6$ H $_{13}$ NH $_3^+$ ]，己基铵溴化铅[（HA）$_2$ PbBr $_4$ ]，丁基铵碘化铅[（BA）$_2$ PbI $_4$，BA = C $_4$ H $_9$ NH $_3^+$ ]和苄基铵碘化铅[（BNA）$_2$ PbI $_4$，BNA = C $_6$ H $_5$ CH $_2$ NH $_3^+$ ]。我们专注于1400-1600 cm $^{-1}$范围内的分子成分的拉曼强度是最强的，并分配在实验中观察到的主要峰作为铵弯曲振动。我们采用密度泛函微扰理论的基础上的局域密度近似和冻结声子的方法的基础上的vdw-DF-cx功能找到定量的实验和计算的拉曼光谱之间的协议。此外，通过比较孤立的分子阳离子与附近的铅卤化物集群的振动光谱，我们显示了无机晶格框架调制的有机阳离子的振动特性。我们的结论是，拉曼活性的铵弯曲模式的性…
2020-10-24 cond-mat.mtrl-sci
Degradation mechanism of CH3NH3PbI3 perovskite materials upon exposure to humid air
有机-无机钙钛矿（CH 3 NH3 PbI 3）太阳能电池在潮湿空气环境中的低稳定性是严重限制该材料实际应用的严重缺点。在这项研究中，从实时椭圆偏振光谱表征，激光蒸发技术制备的超光滑CH 3 NH3 PbI 3层的退化机制进行了研究。我们提出的证据表明，CH 3 NH3 PbI 3在潮湿空气中的降解收益的两个竞争反应的（i）PbI 2形成的CH 3 NH3 I物种的解吸和（ii）生成的CH 3 NH3 PbI 3水合物相H2O掺入。特别是，快速相变发生在近表面区域和CH 3 NH3 PbI 3层厚度迅速减少，即使在低相对湿度为40%的初始1小时的空气暴露。在长时间的空气暴露后，CH 3 NH3 PbI 3层完全转化为六方片状PbI 2/水合物晶体，其具有明显的原子级多层结构，周期为0.65 nm。我们发现，传统的X射线衍射和光学表征在可见光区，通常在早期的作品中使用，是相当不敏感的表面相变。在此基础上，讨论了CH_3NH_3PbI_3在潮湿空气中的降解机理。
2016-03-18 cond-mat.mtrl-sci
XPS evidence of degradation mechanism in hybrid halide perovskites
本文报道了SiO_2/MAPbI_3杂化钙钛矿经可见光辐照和0-1000小时退火后的XPS价带谱测量结果。它是从XPS调查光谱发现，在这两种情况下（照射和退火）的I：Pb比的减少观察到老化时间，这明确地表明PbI 2相分离的光和热降解产物。辐照和退火的钙钛矿的XPS价带谱与MAPbI 3和PbI 2化合物的密度泛函理论计算的比较显示了I 5 p-态的贡献的系统性降低，并使我们能够确定降解的阈值，即光辐照为500小时，退火为200小时。
2019-06-21 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
A Morphotropic Phase Boundary in MA$_{1-x}$FA$_x$PbI$_3$: Linking Structure, Dynamics, and Electronic Properties
本研究通过机器学习势分子动力学模拟绘制MA₁₋ₓFAₓPbI₃相图，发现约27%FA含量处存在准同型相界，连接声子模式交叉与带边涨落峰值，为钙钛矿光电性能调控提供成分驱动路径。
2025-03-28 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Yellow Light Energy Transfer Emitting Diodes Based on mixed Quasi-2D Perovskites
基于卤化物钙钛矿的新型混合有机-无机半导体（HOIS）材料由于其重要的光电性能而不断被用于诸如发光二极管（LED）和太阳能电池的应用。在这项工作中，我们提出了一个单层LED，由于能量转移效应，以及一个简单，即时和低成本的方法，其制造。首次提出了一种基于零维（OD）（CH 3 NH3）4PbI 6、二维（2D）（F-C6 H4 CH 2CH 2NH 2）2 PbI 4和三维（3D）（CH 3 NH3）PbI 3 HOIS混合物的LED器件。最终的复合材料表现出简单而独特的能量转移光学效应，而其电致发光表现出激子复合明亮的黄光，峰值在592 nm。在环境空气下制造的LED器件在室温和低电压下容易起作用。至于活性层，其在任何形式的沉积中都表现出基本的膜连续性。最后，使用适当的混合物，可以产生包含相变的膜，其表现出双色发射，在此呈现为黄绿色。
2016-11-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Novel Physical Vapor Deposition Approach to Hybrid Perovskites: Growth of MAPbI3 Thin Films by RF-Magnetron Sputtering
基于溶液的方法代表了用于沉积低成本但高效的太阳能电池的混合有机-无机钙钛矿膜的最广泛的方法。然而，溶液工艺技术对膜形态和结晶度提供有限的控制，并且最重要的是不允许顺序膜沉积以产生钙钛矿-钙钛矿异质结构。本文报道了用射频磁控溅射法成功地制备了CH_3 NH_3 PbI_3（CH_3）薄膜，这是一种经过工业试验的、具有精确控制化学计量比的大面积器件生长方法。从由CH 3 NH3 I（MAI）和PbI 2制成的单靶开始生长外延膜。薄膜为单相，未反应的PbI 2含量几乎检测不到，表面完全覆盖，厚度从小于200 nm到大于3 μm。沉积膜的光吸收和发射特性与生长的溶液处理的纳米薄膜相当。气相沉积方法的发展对于推进钙钛矿光伏器件具有制造钙钛矿多结太阳能电池或在整个可见光谱中的超亮发光器件的可能性是有意义的。
2018-06-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Hybrid nano-domain structures of organic-inorganic perovskites from molecule-cage coupling effects
在杂化钙钛矿中，有机分子和无机骨架表现出不同的静态和动态特性。它们的耦合将导致前所未有的现象，这引起了广泛的研究兴趣。本文采用具有DFT精度的大规模分子动力学模拟方法--深势分子动力学（DPMD）对$\mathrm{FA/MAPbI_3}$混合钙钛矿进行了研究。首次在低温下发现了多个分子旋转纳米畴嵌入单个$\mathrm{[PbI_6]^{4-}}$八面体旋转畴的自发混合纳米畴行为。这一行为起源于分子转动的长程序和晶格局部变形之间的相互作用，并澄清了$\mathrm{FAPbI_3}$在低温下令人困惑的衍射图案。我们的工作为杂化钙钛矿的结构特征和稳定性提供了新的见解，也为有机-无机耦合体系的结构表征提供了新思路。
2022-09-27 cond-mat.mtrl-sci
