Magnetic-cations doped into a Double Perovskite Semiconductor
本文报道了两种基于磁性离子掺杂的双钙钛矿氧化物Sr_2Ga_（1-x）Cr_xSbO_6（0.1 < x < 0.4）和Sr_2Ga_（1-x）Fe_xSbO_6（0.1 < x < 0.4）的固溶体。所有的组合物结晶在相同的空间群（I4/m）作为其未掺杂的母相Sr 2GaSbO 6，与三价磁性阳离子Cr 3+或Fe 3+部分取代非磁性Ga 3+在一个B-阳离子网站。Cr和Fe掺杂相显示出掺杂剂磁矩之间的主要反铁磁耦合，并表现出随着取代度的增加而减小的带隙。
2021-11-23 cond-mat.mtrl-sci
Effects of Cation Vacancy Distribution in Doped LaMnO3+d Perovskites
本文研究了掺杂锰氧化物（La，M）MnO_（3 + δ）（M = Na，Ca）中阳离子空位的存在和分布与磁性的关系。结果表明，不同的晶体结构和掺杂离子类型的阳离子空位分布不同。特别是它表明，知识的总空位浓度是不够的，以充分表征锰氧化物的物理性质和它们的分布之间的钙钛矿结构的A和B网站起着至关重要的作用，应考虑在未来的研究。
2005-04-13 cond-mat.mtrl-sci
A Multiferroic Ceramic with Perovskite Structure: La0.5Bi0.5Mn0.5Fe0.5O3.09
在常规条件下合成了ABO 3钙钛矿型多铁性La0.5Bi0.5Mn0.5Fe0.5O3.09，其中B位阳离子负责磁性，A位阳离子负责孤对电子铁电性。该氧化物在240 K附近表现出铁磁转变，具有明确的磁滞回线，并且在67 K以下具有类似于铁电行为的显著可逆剩余极化。磁性相互作用是由铁磁性的Fe 3 +-O-Mn 3+和反铁磁性的Fe 3+（Mn 3+）-O-Fe 3+（Mn 3+）相互作用相互竞争解释的，而铁电性主要是由于Bi 3+的6s 2孤对引入的极性性质
2008-06-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Exchange Interactions Mediated by Non-Magnetic Cations in Double Perovskites
建立控制交换相互作用的物理机制是探索诸如实际材料中的量子自旋液体（QSL）等奇异相的基础。在这项工作中，我们解决交换相互作用的Sr 2CuTe $_{1-x}$ W $_{x}$ O，一系列的双钙钛矿，实现自旋1/2的正方形晶格，并建议窝藏QSL基态所产生的随机分布的非磁性离子。我们的{ \it ab initio}多参考组态相互作用计算表明，用W原子取代Te原子改变了由最近邻到次最近邻的主导耦合，解释了非磁性离子的未占态在超超交换机制中的关键作用。结合自旋波理论模拟，我们计算的交换耦合提供了一个很好的描述的非弹性中子散射光谱的终端化合物，以及解释的磁激发在Sr 2 CuTe $_{0.5}$ W $_{0.5}$ O作为新兴的键无序交换耦合。我们的研究结果提供了至关重要的理解交换相互作用中的非磁性阳离子的作用铺平了道路，以进一步探索QSL相键无序材料。
2020-02-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Room-temperature ferromagnetic insulating state in highly cation-ordered epitaxial oxide double perovskite
铁磁绝缘体（FMIs）是发展无耗散电子和自旋电子器件的重要组成部分。然而，由于铁磁性通常伴随着金属性，FMI在自然界中天生就很罕见。在这里，新颖的室温FMI薄膜的外延合成通过故意控制的比例的两个B-位阳离子的双钙钛矿Sr 2FeReO 6。与化学计量比的Sr 2FeReO 6中已知的铁磁金属相相比，具有高居里温度（Tc~400 K）和大饱和磁化强度（MS~1.8 μB/f. u.）发现在高度阳离子有序的富铁相。FMI态的稳定化是由于过量Fe形成了Fe ~（3+）-Fe ~（3+）和Fe ~（3+）-Re ~（6+）键合态。通过控制外延氧化物钙钛矿中的阳离子而出现的FMI态为开发新型氧化物量子材料和异质结构打开了大门。
2018-12-12 cond-mat.mtrl-sci
A New Perspective on the Role of A-site Cation in Perovskite Solar Cells
随着无机/有机混合钙钛矿太阳能电池（PSC）向更高效率的竞争变得高度竞争，迫切需要一种使载流子传输最大化以实现更高功率效率的设计方案。在这里，我们揭示了PSC的A位点阳离子在载体转运中的隐藏作用，这在很大程度上被忽视了，即，通过A位阳离子调谐纵光学（LO）声子的Frohlich电子-声子（e-ph）耦合。控制Frohlich极化子方向的关键是控制质子（或锂）与卤素离子的相互作用强度和配位数。与I的配位通过减少Born有效电荷或吸收I的LO运动来减弱电子-声子散射。该新原理公开了通过几种有前景的有机阳离子，包括羟铵阳离子（NH $_3$ OH $^+$）和可能的Li $^+$溶剂化甲胺（Li $^+$ NH $_2$ CH $_3$）比甲基铵阳离子更低的电子-声子耦合。对A位阳离子作用的新视角有助于提高电源效率和加速PSC的应用。
2017-11-24 cond-mat.mtrl-sci
A-site Cation Influence on the Conduction Band of Lead Bromide Perovskites
热载流子太阳能电池有望超过Shockley-Queisser极限。缓慢的热载流子冷却是卤化铅钙钛矿最有趣的特性之一，并将这类材料与太阳能电池中使用的竞争材料区分开来。在这里，我们使用高分辨率X射线光谱的元素选择性来揭示导带态中先前隐藏的特征，σ-π能量分离，并发现它受到A-阳离子和溴化铅亚晶格之间的电子耦合强度的强烈影响。我们的发现提供了一种替代机制，通常讨论的极化屏蔽和热声子瓶颈载流子冷却机制。我们的工作强调了A-阳离子的光电作用，提供了A-阳离子在电子和晶体结构中的效应的全面视图，并概述了一种广泛适用的光谱方法，用于评估A-阳离子的化学变化对卤化物和潜在的非卤化物钙钛矿电子结构的影响。
2021-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Effect of inorganic cation mixing on hybrid halide perovskites using density functional theory for application in single and multi junction photovoltaics
本工作旨在利用第一性原理密度泛函理论（DFT）方法研究混合阳离子（混合甲基铵+无机阳离子）卤化物钙钛矿，以寻找其在钙钛矿基光化学中的潜在应用。这是对作者之前关于混合卤化物和无机卤化物钙钛矿的高通量筛选的两项研究的补充。这项工作涉及将一定量的无机阳离子混合到有机部位（甲基铵），并研究所得物的电子结构。63个钙钛矿在其计算的稳定相进行了模拟，并预测了它们的带隙。带隙是预测的重要参数，因为这些表明它们有可能用作光电器件。从计算的带隙，37个钙钛矿被预测为适合于单结以及多结太阳能电池应用，7个不适合于单结或多结太阳能电池，其余21个适合于多结但不适合于单结太阳能电池。该研究还显示了有趣的过渡的性质的带隙从间接到直接，反之亦然，引起约50%的无机阳离子混合。
2021-10-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Octahedral rotation-induced ferroelectricity in cation ordered perovskites
对电场可调的电、磁和轨道（EMO）材料的日益增长的需求重新引起了人们对复杂钙钛矿氧化物中的铁电性及其与EMO性质的耦合的兴趣。实现自发极化的历史设计策略涉及二阶Jahn-Teller（SOJT）活性阳离子的掺入。然而，挑战在于，这种机制仅限于特定的化学物质，并且所产生的极性畸变在很大程度上与EMO特性无关，从而限制了它们作为场可调谐多功能技术材料的用途。在这里，我们报告的晶体化学标准，绕过这些限制，并使新材料的合理设计显示八面体旋转诱导铁电性-一种创新的路线，实现电极化的强度，而不需要SOJT阳离子-从非极性积木。该策略利用了中心八面体旋转模式，其强烈耦合到EMO性质，以及在非极性$AB$ O $_3$钙钛矿中通常观察到的阳离子排序。通过将可切换的电极化的强度与过渡金属氧八面体的连接性结合，可以对材料性质进行电场控制。
2012-04-11 cond-mat.mtrl-sci
Mixed Formamidinium-Methylammonium Lead Iodide perovskite from first-principles: Hydrogen-bonding impact on the electronic properties
具有混合有机阳离子如甲基铵和甲脒鎓的杂化钙钛矿由于其改善的稳定性和改变组成来调节其性质的能力而引起了人们的兴趣。在这项工作中，我们报告的局部变化的结构和电子性质的混合A-位阳离子MA/FA碘化铅钙钛矿FAXMA 1-XPBI 3评价静态第一性原理计算在某些结构中的有机阳离子的取向的结果，从检查一些组合物的能量景观。在A位的阳离子置换形成固溶体导致无机PbI 6八面体的倾斜增加：在富FA化合物中，FA被较小的阳离子如MA置换是为了补偿较小阳离子提供的减少的空间填充，而在富MA化合物中是为了扩大较大阳离子所需的空间。事实上，八面体倾斜的影响超过了确定这些有机阳离子混合物的带隙的晶胞尺寸。计算结果表明，纯化合物中碘阴离子的氢键所起的关键作用在阳离子混合钙钛矿中得以保留。结果发现，MA-I键保持强于FA-I键在整个组合物范围内，无论单位细胞的膨胀作为FA含量的增加。我们的计算揭示了氢键如何稳定非成键的I-5 p轨道，空间上垂直于Pb-I-Pb键轴，当H-I相互作用发生时降低它们的能量，这将解释氢键在混合钙钛矿的结构稳定中的众所周知的作用。这些结果有助于理解在卤化铅钙钛矿物理中A位阳离子混合所起的作用。
2021-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Role of the Adsorption of Alkali Cations on Ultrathin $n$-Layers of Two-dimensional Perovskites
本研究通过DFT-D3计算，探究碱金属阳离子对二维钙钛矿超薄膜表面缺陷的钝化作用，为提升光伏材料稳定性提供理论依据。
2024-08-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Preserving the Stoichiometry of Triple-Cation Perovskites by Carrier-Gas-Free Antisolvent Spraying
在溶液处理的卤化铅钙钛矿层的制造过程中使用抗溶剂越来越普遍。通常，在旋涂过程中通过移液来施加抗溶剂，这通常不可逆地改变钙钛矿层的组成，导致在钙钛矿层的表面和本体处形成PbI2。在这里，我们证明了通过经由无载气喷涂施加反溶剂，钙钛矿层的化学计量比得到更好的保持。因此，在倒置结构中制造的三重阳离子光伏器件的光伏性能得到增强，这主要是由于开路电压的增加。通过探索不同体积的反溶剂，我们表明，喷雾少至60 μ L的结果，在设备与功率转换效率高达21%。此外，具有喷雾的反溶剂的太阳能电池比通过吸移反溶剂制造的太阳能电池更稳定。
2022-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Cation and anion substitutions in hybrid perovskites: solubility limits and phase stabilizing effects
有机或无机（A）金属（M）卤化物（X）钙钛矿（AMX 3）是为开发高效、低成本和多结太阳能转换器件奠定基础的半导体材料。目前，使用含有甲基铵、甲脒、Cs和Rb以及碘、溴和氯作为阴离子的混合组合物获得最佳效率。了解基本性质，如晶体结构及其对带隙的影响，以及它们的相稳定性是必不可少的。在本系统的研究中，X射线衍射和光致发光光谱被应用于评估具有混合成分的混合钙钛矿的结构和光电性能。
2018-10-16 cond-mat.mtrl-sci
Unveiling the impact of organic cation passivation on structural and optoelectronic properties of two-dimensional perovskites thin films
本文通过DFT计算系统研究17种有机阳离子对二维钙钛矿薄膜的钝化效应，揭示其酸碱作用与氢键机制，并筛选出FPEA、PEA和BtA三种最具应用潜力的阳离子。
2024-09-02 cond-mat.mtrl-sci
Relationship between A-site Cation and Magnetic Structure in 3d-5d-4f Double Perovskite Iridates Ln2NiIrO6 (Ln=La, Pr, Nd)
我们报告了一个全面的调查Ln 2NiIrO 6（Ln = La，Pr，Nd）使用热力学和输运性质，中子粉末衍射，共振非弹性X射线散射，和密度泛函理论（DFT）计算调查的作用，A-网站的阳离子的磁相互作用在这个家庭的混合3d-5d-4f组合物。使用中子衍射的磁结构测定揭示了反铁磁性的La 2NiIrO 6，共线亚铁磁Ni/Ir状态，被驱动到长程反铁磁性的Nd排序后，在Nd 2NiIrO 6的发病，和非共线亚铁磁Ni/Ir亚晶格互穿的铁磁性Pr晶格Pr 2NiIrO 6。对于Pr 2NiIrO 6热容量的结果揭示了存在两个独立的磁性亚晶格和运输电阻率表示绝缘行为和热介导的传导途径。第一性原理DFT计算阐明了Pr 2NiIrO 6中两个独立的磁性亚晶格的存在，并提供了对La 2NiIrO 6和Nd 2NiIrO 6的行为的深入了解。共振非弹性X射线散射是一致的自旋-轨道耦合分裂的t2 g流形的八面体Ir 4+到杰夫= 1/2和杰夫= 3/2状态的所有成员考虑的系列。
2021-06-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Orbital Engineering in Three Dimensional Halide Perovskites towards Two Dimensional Properties with Strong Anisotropy
双钙钛矿A2 B（I）B（III）X6（A=一价阳离子; B（I）/B（III）=金属阳离子; X =卤素）作为无Pb（II）替代物的发现引起了广泛关注，使得可以引入d-区金属阳离子（例如，d 0和d10）转化为卤化物钙钛矿。然而，目前，有相当有限的见解为d-区金属阳离子为基础的卤化物钙钛矿的潜在的成键轨道。在这里，我们提出了一种轨道工程策略，通过合理控制金属阳离子的d轨道与卤化物p轨道杂化，在三维（3D）卤化物钙钛矿中构建二维（2D）电子结构。以Cs_2Au（I）Au（III）I_6为例，利用第一性原理计算，证明了通过两种不同d轨道构型的金属阳离子的结合，可以同时实现导带和价带的平坦化.预测的载流子迁移率在Cs2 Au（I）Au（III）I6中沿面内和面外方向显示出巨大的各向异性，进一步证实了2D电子性质。此外，还观察到了各向异性的静态双电子常数和杨氏模量。更重要的是，发现Cs2 Au（I）Au（III）I6在卤化物钙钛矿中具有优异的机械柔性和超小的剪切模量。我们的工作为实现三维卤化物钙钛矿的低维电子特性提供了有价值的指导。
2019-07-23 cond-mat.mtrl-sci
Interplay between organic cations and inorganic framework and incommensurability in hybrid lead-halide perovskite CH3NH3PbBr3
混合铅-卤化物钙钛矿中的有机-无机耦合是使这些新兴材料的出色光伏性能合理化的核心问题。在这里，我们比较和对比的混合CH 3 NH3 PbBr 3和无机CsPbBr 3铅卤化物钙钛矿的结构和动力学的演变与温度，使用拉曼光谱和单晶X-射线衍射。结果表明，它们的有序-无序转变之间形成鲜明对比，突然的混合，而无机钙钛矿平滑。X射线衍射观察到一个中间的无公度相之间的有序和无序相在CH 3 NH3 PbBr 3。低频拉曼散射捕获的外观的一个尖锐的软模式的无公度相，归因于理论预测的amplitudon模式。我们的工作突出了有机阳离子CH 3 NH3+和铅卤化物框架的结构动力学之间的相互作用，并揭示了有机和无机部分的倾向之间的竞争，以最大限度地减少混合钙钛矿结构的无公度相的能量。
2017-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Spin-liquid-like state in a spin-1/2 square-lattice antiferromagnet perovskite induced by $d^{10}$-$d^0$ cation mixing
长期以来，人们一直预测在自旋1/2海森堡方形晶格反铁磁物质中，在Néel（最近邻相互作用占主导地位）和柱状（次最近邻相互作用占主导地位）反铁磁有序之间的边界区域会出现量子自旋液体态。然而，在该区域没有已知的化合物。在这里，我们使用$d^{10}$ - $d^0$阳离子混合来调节正方形晶格上的磁相互作用，同时引入无序。在双钙钛矿结构的Sr $_2$ Cu（Te $_{0.5}$ W $_{0.5}$）O $_6$中发现了类自旋液体的行为，其中同构的端相Sr $_2$ CuTeO $_6$和Sr $_2$ CuWO $_6$分别是Néel型和柱状型反铁磁体.我们发现，在Sr $_2$ Cu（Te $_{0.5}$ W $_{0.5}$）O $_6$的磁性是完全动态的下降到19 mK。此外，我们观察到在低温下的Sr $_2$ Cu（Te $_{0.5}$ W $_{0.5}$）O $_6$，类似于几个自旋液体候选者，在μ子自旋弛豫率和一个强大的$T$线性依赖于比热的平台。我们对Sr $_2$ Cu（Te $_{0.5}$ W $_{0.5}$）O $_6$的观察突出了自旋液体物理中除了磁阻挫之外的无序作用。
2018-02-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Characterizing the Influence of Charge Extraction Layers on the Performance of Triple-Cation Perovskite Solar Cells
选择合适的电荷传输层和抑制吸收层界面处的非辐射复合对于最大化卤化物钙钛矿太阳能电池的效率至关重要。本工作采用不同的富勒烯基电子输运层和不同的自组装单分子膜作为空穴传输层制备了高质量的钙钛矿薄膜和器件。然后，我们对各种不同的电学，光学和基于光电发射的表征技术进行了比较研究，以量化太阳能电池，各个层以及重要的是它们之间的界面的特性。此外，我们强调了不同测量的局限性和问题，通过结合不同的方法和不同的策略从实验原始数据中提取信息所获得的见解。
2023-02-11 cond-mat.mtrl-sci
Efficient and Stable PbS Quantum Dot Solar Cells by Triple-Cation Perovskite Passivation
溶液处理的量子点（QD）具有制造低成本、柔性和大规模太阳能收集装置的高潜力。最近已经证明，当与标准配体钝化相比时，采用单一单价阳离子钙钛矿溶液用于PbS QD表面钝化的混合装置表现出增强的光伏性能。本文中，我们证明了使用三重阳离子Cs0.05（MA0.17FA0.83）0.95Pb（I0.9Br0.1）3钙钛矿组合物用于量子点的表面钝化产生高效太阳能电池，其在1200小时货架储存后保持其初始性能的96%。我们确认周围的PbS纳米晶体的钙钛矿壳形成的光谱技术以及高分辨率透射电子显微镜。我们发现，三重阳离子壳层的结果在一个有利的充满活力的对齐点的核心，导致减少重组由于电荷限制，而不限制在活性层中的传输。因此，通过单步膜沉积制造的光伏器件达到了11.3%的最大AM1.5G功率转换效率，超过了大多数先前报道的采用钙钛矿钝化的PbS太阳能电池。
2020-07-29 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Azetidinium Lead Iodide for Perovskite Solar Cells
杂化有机-无机钙钛矿已被确立为新兴光致发光的良好候选材料，据报道器件效率超过22%。目前只有两种有机阳离子，甲基铵和甲脒，它们产生具有适合光伏器件的带隙的3D钙钛矿。许多计算研究已经将氮杂环丁烷钥鉴定为用于合成有机-无机钙钛矿的潜在的第三阳离子，但是迄今为止还没有公开含氮杂环丁烷钥的钙钛矿的实验报告。在这里，我们首次制备了氮杂环丁烷碘化铅，并表明它是一种稳定的亮橙色材料，可以成功地用作太阳能电池的吸收层。我们还表明，它是可能的，使混合阳离子装置通过添加氮杂环丁烷阳离子甲基铵碘化铅。与甲基铵碘化铅电池相比，混合的氮杂环丁烷鎓-甲基铵电池显示出改善的性能和降低的滞后。
2017-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Azetidinium as Cation in Lead Mixed Halide Perovskite Nanocrystals of Optoelectronic Quality
先前的理论计算表明，氮杂环丁烷鎓具有正确的径向尺寸以与卤化铅形成3D钙钛矿[1]，并且已被证明作为ABX 3单元的A位阳离子赋予铁电钙钛矿有益的性质[2]。然而，迄今为止，对其作为卤化铅钙钛矿中的阳离子的用途的研究非常有限。在这篇通讯中，我们报告了氮杂环丁烷基铅混合卤化物钙钛矿胶体纳米晶体的合成和表征。混合卤化物体系是碘和氯，不像文献中其他报道的纳米晶体，其中卤化物体系是碘/溴或溴/氯。紫外-可见吸收数据，补充与光致发光光谱，揭示了一个间接的带隙约1.96 eV的纳米晶体。使用TEM的结构表征示出了两个不同的原子间距离（2.98 +/-0.15埃和3.43 +/-0.16埃）和纳米晶体固有的非正交晶格角（约112度），其具有通过XRD揭示的可能的三斜晶系结构。通过EDS光谱法证实了纳米晶体内氯和碘的存在。最后，光诱导电子顺磁共振（LEPR）光谱与PCBM证实了光致电荷转移能力的纳米晶体。使用氮杂环丁烷鎓作为阳离子形成这种半导体铅混合卤化物钙钛矿表明了具有光电应用（例如太阳能电池和光电探测器）潜力的混合钙钛矿的有前景的子类。
2019-05-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Cation Dynamics in Hybrid Halide Perovskites
混合卤化物钙钛矿半导体表现出复杂的动力学无序，同时也具有理想的光电应用，包括光电子学的性能。然而，这些材料在结构和组成上不同于由四面体配位元素组成的“传统”化合物半导体，其平均价电子数为硅。如这里所讨论的，混合卤化物钙钛矿的额外的动态自由度是其许多潜在的变革性物理性质的基础。这些材料的原子动力学的中子散射和光谱学研究已经产生了重要的见解的功能特性。具体来说，非弹性中子散射已被用来阐明声子能带结构，和准弹性中子散射（QENS）揭示了性质的不相关的动力学有关的分子重新取向。了解这些复杂的半导体动力学阐明了温度依赖的相稳定性和起源的缺陷容忍电子输运从高度极化的介电响应。此外，混合钙钛矿的动态自由度为应用工程和创新提供了额外的机会。
2020-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Multi-scale model for disordered hybrid perovskites: the concept of organic cation pair modes
我们利用相对论密度泛函理论（DFT）研究了有机-无机杂化钙钛矿$\text{CH}_3^{}\text{NH}_3^{}\text{PbI}_3^{}$的性质。为了我们的分析，我们引入了$\text{CH}_3^{}\text{NH}_3^+$“对模式”的概念，即两个相邻的$\text{CH}_3^{}\text{NH}_3^+$阳离子的特征相对取向。在我们之前的工作[Phys. Rev. B \textbf{94}，045201（2016）]中，我们确定了单个$\text{CH}_3^{}\text{NH}_3^+$阳离子在晶胞中采用的两个优先取向。通过应用对称操作，相关对的总数可以从产生的196个组合减少到仅25个。对几种$2\!\times\!2\!\times\!2$超原胞模型的DFT计算结果揭示了总能量、带隙和能带结构与$\text{CH}_3^{}\text{NH}_3^+$阳离子分布和对模的关系。然后，我们分析了一系列的$4\!\times\!4\!\times\!4$超原胞模型与无序$\text{CH}_3^{}\text{NH}_3^+$阳离子的对模式分布。我们的研究结果表明，对角取向的$\text{CH}_3^{}\text{NH}_3^+$阳离子是罕见的优化$\text{CH}_3^{}\text{NH}_3^{}\text{PbI}_3^{}$超晶胞结构。在…
2018-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Stabilization of interfaces for double-cation halide perovskites with AVA2FAPb2I7 additives
本研究通过引入AVA2FAPb2I7添加剂稳定CsFAPbI3钙钛矿异质结构，抑制热循环相变和界面腐蚀，提升器件稳定性。
2025-02-28 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Vibrational Control of Hybrid Perovskite Devices Reveals the Influence of the Organic Cation on Electronic Dynamics
本研究利用振动促进电子共振光谱技术，通过甲脒阳离子的分子内振动实现了FAPbBr3钙钛矿太阳能电池的超快振动控制，揭示了阳离子与无机亚晶格间的氢键耦合机制，该机制可抑制非辐射复合并降低光伏电压损失。
2024-04-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Strongly Anharmonic Organic Cation Vibrations in Hybrid Lead Halide Perovskite CH3NH3PbI3 on Electronic Ground State
研究了室温下四方相的无机-有机混合卤化铅钙钛矿CH 3 NH3 PbI $在略低于带隙的中等光激发下的超快振动动力学。时间分辨光克尔效应信号表现出周期性调制，由于在4和8太赫兹的甲基铵分子的振动和扭曲，除了在1.2太赫兹的无机亚晶格变形。这些振荡被严重阻尼，并且它们的频率随着泵浦密度的增加而呈现蓝移，这与传统激光加热的预期相反。我们的从头算晶格动力学模拟揭示了强烈的非谐振动势的带中心光学声子模式，从而证实了非谐性是实验观察到的频率蓝移的起源。
2021-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Revealing the role of organic cations in hybrid halide perovskites CH3NH3PbI3
混合卤化物钙钛矿CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbI $_{3}$已经使太阳能电池达到约18\%的效率，展示了在太阳能领域中没有先例的改进步伐。尽管取得了这样的爆炸性进展，但这种材料成功背后的微观起源仍然存在争议，有机阳离子在光捕获过程中所起的作用仍然不清楚。在这里范德华校正的密度泛函理论计算表明，有机分子的取向起着决定材料的电子性质的基本作用。例如，如果CH $_{3}$ NH $_{3}$沿着（011）类方向取向，则PbI $_{6}$八面体笼将扭曲，并且带隙将变为间接的。我们的研究结果表明，分子的旋转，随之而来的动态变化的能带结构，可能是在起源的慢载流子复合和CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbI $_{3}$优越的转换效率。
2015-01-15 cond-mat.mtrl-sci
Effect of small cation occupancy and anomalous Griffiths phase disorder in nonstoichiometric magnetic perovskites
本文报道了非化学计量比钙钛矿锰氧化物La_（0.8-x）Sr_（0.2-y）Mn_（1+x+y）O_3的结构、磁性、磁热和Griffiths相（GP）无序。价态和结构相的测定证明，在大气合成条件下，较小的阳离子Mn 2+和Mn 3+不会占据钙钛矿的A位。相同的分析也支持钙钛矿的A位中的空位在B位中诱导类似的空位。La ~（3+）和Sr ~（2+）离子在空位A位的取代对磁相变温度（TC）的影响是相反的，这可以用电子带宽的变化来解释。在Sr取代的化合物中观察到GP的异常非线性变化。Mn 3 +-Mn 4+对（表示为二聚体）聚集成小的铁磁团簇，已被确定为发生GP的原因。二聚体形成的阈值限制解释了所观察到的GP形成的非线性行为。Sr取代的化合物由于其尖锐的磁性转变而表现出相对较大的等温熵变（在μ 0 H= 2 T时最大为3.27 J/kgK），而La取代的化合物的磁化强度的宽范围变化提高了相对冷却能力（在μ 0 H= 2 T时最大为98 J/kg）。
2021-12-08 cond-mat.mtrl-sci
Contrasting the magnetism in La$_{2-x}$Sr$_x$FeCoO$_6$ ($x$ = 0, 1, 2) double perovskites: the role of electronic and cationic disorder
在密度泛函理论计算的支持下，利用磁化强度、中子衍射和电子顺磁共振对双钙钛矿化合物\SLFCOx \（$x$ = 0，1，2）的磁性进行了对比. \LFCO \是一种长程有序反铁磁体，在$T_N$ = 270 K处发生近室温相变，在$T_S$ = 200 K处发生低温结构相变. $T_S$的结构相变发生在从300 K的$R\overline{3}c$到200 K的$Pnma$之间。密度泛函理论计算支持绝缘非补偿AFM结构。当La被Sr取代后，\LFCO \的长程有序磁性转变为短程玻璃磁性。\LFCO \的磁性与\SFCO \和\SLFCO \的非平衡玻璃态特征不同，使用{ \em在不均匀场中冷却和加热}（CHUF）磁化协议。电子参磁共振研究证实了\SLFCOx \系列中的这种磁性对抗。用密度泛函理论计算得到的电子态密度与\LFCO的绝缘性和\SFCO的金属性形成了对比。从\SLFCOx目前的实验和计算结果套件，它出现的电子自由度，随着反位无序，在控制双钙钛矿中观察到的磁性发挥重要作用。
2019-05-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Atomic structure of metal-halide perovskites from first principles: The chicken-and-egg paradox of the organic-inorganic interaction
我们用相对论密度泛函理论研究了有机-无机杂化钙钛矿CH_3NH_3PbI_3及其三个近亲CH_3NH_3SnI_3、CH_3NH_3PbCl_3和CsPbI_3。长程范德华力（vdW）相互作用被纳入Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）交换相关功能使用Tkatchenko-Scheffler成对计划。我们的研究结果表明，氢键，这是很好地描述了PBE功能，这些系统的结构参数，包括有机阳离子的位置和取向，以及无机框架的变形起着决定性的作用。无机骨架变形的大小敏感地依赖于有机阳离子的取向，并直接影响杂化钙钛矿的稳定性。我们的研究结果表明，有机和无机组分相互补充：有机阳离子的低对称性是无机骨架变形的起源，这有助于混合钙钛矿结构的整体稳定。这种稳定性是间接影响vdW相互作用，这导致更小的晶胞体积比PBE，因此调制的有机阳离子和无机框架之间的相互作用。VDW引起的晶格常数修正是系统相关的，并导致PBE+VDW晶格常数与实验符合得很好。通过分析vdW的贡献，获得了进一步的见解。在所有基于碘化物的混合钙钛矿中，有机阳离子和碘阴离子之间的相互作用提供最大的晶格常数变化，其次是碘-碘和有机阳离子-重金属阳离子相互作用。这些修正遵循在我们的研究中考虑的范围内的晶格常数几乎线性的依赖关系，因此近似添加剂。
2016-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Impact of Metal Cation on Chiral Properties of 2D Halide Perovskites
Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）；University of Twente（特文特大学）
研究探讨了金属阳离子对二维卤化物钙钛矿结构和声子手性的影响，发现Sn对结构手性影响较小，但声子手性显著增强，尤其在平面声学模中，但温度梯度下未产生更大角动量。
2025-11-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Design of Lead-Free Inorganic Halide Perovskites for Solar Cells via Cation-Transmutation
具有原型材料CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbI $_{3}$的杂化有机-无机卤化物钙钛矿最近作为低成本和高性能的光伏吸收体引起了强烈的兴趣。尽管其太阳能电池实现了超过20%的高功率转换效率，但在大规模商业化之前需要解决两个关键问题-与其固有材料不稳定性相关的不良器件稳定性和由于水溶性Pb $^{2+}$引起的毒性。在这里，我们解决这些问题，利用阳离子嬗变的策略，设计稳定的无机无铅卤化物钙钛矿太阳能电池。该想法是将两个二价Pb $^{2+}$离子转化为一个单价M $^{+}$和一个三价M $^{3+}$离子，形成双钙钛矿结构的丰富的季卤化物类。通过第一性原理计算我们发现这类材料具有良好的抗分解相稳定性和宽范围可调的光电性能。与photophoric-functionality-directed材料筛选，我们确定了11个最佳的材料具有固有的热力学稳定性，合适的带隙，小的载流子有效质量，和低激子结合能作为有前途的候选人，以取代铅基光伏吸收剂在钙钛矿太阳能电池。还确定了此类材料的相稳定性和电子性质的化学趋势，为用它们制造的钙钛矿太阳能电池的开发提供了有用的指导。
2017-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Effect of the organic cation on the optical properties of Lead Iodine perovskites
分析了14种有机阳离子对铅碘钙钛矿光学性质的影响。利用第一性原理得到了电子和光学性质。吸收系数被分成原子间物质组分，以量化所有的贡献。对于接近带隙的能量，主要贡献来自Pb-Pb物种内跃迁。对于更高的能量，除了I-I和Pb-I的贡献以及3和4种物质项之外，这种贡献仍然很重要。几乎所有的吸收特性在性质上都是相似的。此外，这种吸收系数分裂还允许识别用另一种元素取代Pb应满足的光学特性，以便降低由于Pb引起的毒性，同时保持高吸收能力。
2019-07-30 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Insights into cation ordering of double perovskite oxides from machine learning and causal relations
这项工作使用第一原理理论计算结合机器学习（ML）和因果关系研究了双钙钛矿阳离子排序的起源。我们考虑了过渡金属离子族中A、A '、B和B'的各种氧化态，以构建不同的组成空间。采用传统ML分类算法（如随机森林（RF））的传统框架与适当的特征（包括几何驱动和关键结构模式）相结合，可以高度准确地预测A位点阳离子排序（约98%）。我们已经评估了ML模型的准确性，通过分析决策路径，分配概率置信区间，最后引入一个直接的非高斯非循环结构方程模型来研究因果关系。我们的研究表明，结构模式是划分层状，柱状和岩盐有序的最重要的特征。对于清晰的分层有序，A和A'之间的电荷差异是最重要的特征，这反过来又取决于B，B'电荷分离。基于ML模型的输出，我们设计了具有这些特征的函数形式，以导出形成清晰分层排序的能量差异。在朗道自由能膨胀中，倾斜、旋转和A位反铁电位移之间的三线性耦合成为A位阳离子有序形成的必要条件。
2022-06-21 cond-mat.mtrl-sci
Single Crystal High Entropy Perovskite Oxide Epitaxial Films
合成高熵钙钛矿氧化物的单晶外延薄膜的第一实例。采用脉冲激光沉积法在SrTiO 3和MgO衬底上外延生长了结构无序的ABO 3钙钛矿结构Ba（Zr0.2Sn0.2Ti0.2Hf0.2Nb0.2）O3。X射线衍射和扫描透射电子显微镜表明，薄膜是具有良好的结晶性和原子突变的界面下基板的单相。原子分辨电子能量损失谱图显示所有B-位点阳离子的均匀和随机分布。稳定具有这种水平的构型无序的钙钛矿的能力为从更广泛的组合阳离子托盘设计材料提供了新的可能性，同时为强相关量子材料的基础研究提供了新的途径，其中局部无序可以在确定宏观性质方面发挥关键作用。
2018-06-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Enhancement of magnetodielectric coupling in 6H-perovskites Ba3RRu2O9 for heavier rare earth cations (R=Ho,Tb)
稀土离子对磁介电耦合的影响一直是一个有趣的问题，并且在不同的体系中有着显著的差异。虽然有许多关于受抑的3d-过渡金属氧化物的这方面的报道，但由于高度绝缘的4d/5d-系统的罕见可用性，在基于更高d（4d/5d）-轨道的系统上不存在这样的报道。本文系统地研究了6 H钙钛矿Ba 3RRu 2 O 9在不同R离子（R= Sm，Tb和Ho）作用下的磁性、介电、铁电和磁介电行为，它们分别在12，9.5和10.2K下磁有序。当R=Tb和Ho时，随温度和磁场变化的复介电常数反映了体系的磁性特征，表明体系中存在MD耦合。在~30 kOe处观察到弱磁场（H）诱导的跃迁，这在H依赖的介电测量中被清楚地捕获。没有MD耦合观察到的Ba 3SmRu 2 O 9。的MD耦合增强了3倍和20倍，分别为R=Tb和Ho，相比，Nd-对应物。这些结果表明，随着重R-离子的引入，MD耦合逐渐增强，这是由于它们具有较大的矩值。弱的不当铁电性记录Ho成员，这是不存在的Nd。我们的研究建立了该系列中较重的R-成员的主导4d（Ru）-4f（R）磁关联。
2019-10-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
The pursuit of stability in halide perovskites: the monovalent cation and the key for surface and bulk self-repair
我们发现，对于每个不同的APbBr 3单晶（A= CH 3 NH3+，甲基铵（MA）; HC（NH 2）2+，甲脒（FA）;和铯，Cs+），在表面或本体处的降解和愈合之间存在显著差异。使用1-和2-光子显微镜和光漂白，我们得出结论，动力学占主导地位的表面，和热力学的体积稳定性。荧光寿命成像显微镜，以及从其他几种方法的结果，涉及（受损）状态的卤化物钙钛矿（HaP）光漂白后，其修改的光学和电子性能。A阳离子类型强烈影响恢复和降解的动力学和热力学：FA以更快的自我修复最好地修复了本体材料; Cs+最好地保护了表面，是A阳离子中挥发性最小的，并且可能通过O-钝化; MA通过与Pb 2+结合的甲胺光解离来钝化缺陷。DFT模拟不仅提供了洞察后一个结论，但也显示了Br 3-缺陷的重要性和稳定性。这些结果使混合A-阳离子材料用于优化太阳能电池稳定性和基于HaP的器件的整体性能的使用合理化，并为设计新的HaP变体提供了基础。
2020-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Influence of Organic Spacer Cation on Dark Excitons in 2D Perovskites
本研究通过低温磁光光谱探究有机间隔阳离子对二维RP钙钛矿暗激子的影响，发现中等面内磁场可调控暗激子发射，不同间隔基对激子结构作用不同，还区分了体相与表面暗激子差异，为二维钙钛矿光电器件研发提供依据。
2023-05-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
On the origin of neutron magnetic scattering in anti-site disordered Sr2FeMoO6 double perovskites
反位无序Sr 2FeMoO 6双钙钛矿（含钼原子在铁的位置，反之亦然）最近已被证明有显着的影响，在其磁性和磁输运性质。在本研究中，两个多晶Sr_2FeMoO_6样品显示不同程度的反位无序（名义上的“有序”样品与70%的阳离子有序和名义上的“无序”样品与18%的阳离子有序）已被检查的磁性测量和中子粉末衍射（NPD）技术在15- 500 K的温度范围内。我们的主要发现是，“无序”样品表现出强的磁散射（即使在500 K时也很明显），与TC= 415 K以下的“有序”样品所显示的磁散射相当。对于“无序”样品，在低角度布拉格位置上表现出的磁散射，不应归因于（不存在的）亚铁磁有序：我们的研究结果表明，它起源于自然发生的Fe阳离子基团，其中强反铁磁（AFM）Fe-O-Fe超交换相互作用得到促进，类似于LaFeO 3钙钛矿中存在的那些。这些Fe基团不是磁隔离的，而是通过Fe-O-Mo AFM相互作用耦合的，这保持了这种AFM结构的长程相干性。磁化率测量证实了原子力显微镜相互作用的存在低于770 K。
2001-11-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Approaching the limits of optoelectronic performance in mixed cation mixed halide perovskites by controlling surface recombination
我们证明了表面复合在混合阳离子，混合卤化物钙钛矿，FA0.83Cs0.17Pb（I0.85Br0.15）3的关键作用。通过用可聚合的路易斯碱（3-氨丙基）三甲氧基硅烷（APTMS）钝化非辐射缺陷，我们转变这些薄膜。我们证明了平均少数载流子寿命> 4 μs，几乎单指数单分子PL衰减，以及伴随的高外部光致发光量子效率（> 20%，对应于最大理论准费米能级分裂的~97%）在低激发注量。我们使用多机构交叉验证的XPS和UPS测量确认了FA 0. 83 Cs 0. 17 Pb（I 0. 85 Br 0. 15）3钙钛矿的组成和价带边缘位置。我们将APTMS表面钝化扩展到更高的带隙双阳离子（FA，Cs）组合物（1.7 eV，1.75 eV和1.8 eV）以及广泛使用的三重阳离子（FA，MA，Cs）组合物，并观察表面钝化后显着的PL和PL寿命的改善。最后，我们证明了FA0.83Cs0.17Pb（I0.85Br0.15）3的平均表面复合速度（SRV）从~1000 cm/s降低到~10 cm/s后APTMS钝化。我们的研究结果表明，表面介导的复合是主要的非辐射损耗途径在MA-免费的混合阳离子混合卤化物膜具有一系列不同的带隙，这是一个问题，观察到广泛的钙钛矿活性层和反应性电接触。这项研究表明，表面钝化和接触工程将使这些材料的近理论器件效率。
2020-06-07 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Mixed-anion mixed-cation perovskite (FAPbI$_3$)$_{0.875}$(MAPbBr$_3$)$_{0.125}$: an ab-initio molecular dynamics study
具有（FAPbI $_3$）$_{1-x}$（MAPbBr $_3$）$_x$组成的混合阴离子混合阳离子钙钛矿已经允许在光伏太阳能电池中记录效率，但是它们的原子尺度行为尚未被很好地理解，部分原因是它们的理论建模需要考虑复杂且相互关联的动态和无序效应。本文采用从头计算分子动力学方法研究了（FAPbI $_3$）$_{0.875}$（MAPbBr $_3$）$_{0.125}$钙钛矿的结构、热力学和电子性质.提出了一种特殊的准随机结构来模拟分子阳离子和卤素阴离子的无序，其化学计量接近于当今最有效的钙钛矿太阳能电池之一。我们表明，旋转的有机阳离子是更强烈地阻碍在混合结构中相比，纯化合物。我们的分析表明，这种混合钙钛矿是结晶稳定的相分离，尽管吸热混合焓，由于大的构型熵。电子性质的混合密度泛函计算，包括自旋轨道耦合在精心挑选的代表性配置提取的分子动力学。我们的模型，在这里验证实验信息，提供了一个更复杂的理解动态和无序效应之间的相互作用，在这个重要的家庭的光伏材料。
2021-12-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Triple-cation perovskite solar cells fabricated by hybrid PVD/blade coating process using green solvents
高效有机-无机钙钛矿太阳能电池（PSC）的可扩展性是太阳能组件制造的剩余挑战之一。已经探索了各种可扩展的方法，以在大面积基板上获得高晶体质量的均匀钙钛矿膜。然而，这些方法中的每一种都有各自的缺点，限制了钙钛矿光致发光材料的成功商业化。在这里，我们报告了一种完全可扩展的混合工艺，该工艺结合了基于蒸汽和溶液的技术，在大面积衬底上沉积高质量均匀的钙钛矿薄膜。这种两步工艺不使用有毒溶剂，并且它还允许容易地实施钝化策略和添加剂。我们基于该工艺制造了PSC，并使用刮刀涂布在环境空气中沉积两个电荷传输层（SnO 2和Spiro-OMeCl 2），而不使用有害溶剂。在5cm × 5cm的衬底上，所制备的PSC的开路电压高达1.16V，功率转换效率为18.7%，具有良好的均匀性。
2021-08-31 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Magnetization reversal in mixed ferrite-chromite perovskites with non magnetic cation on the A-site
在这项工作中，我们进行了Monte Carlo模拟RFe $_{1-x}$ Cr $_x$ O $_3$与R = Y和Lu的经典模型，比较实验和平均场计算的数值模拟。在所分析的化合物中，反对称交换或Dzyaloshinskiii-Moriya（DM）相互作用由于反铁磁有序自旋的倾斜而引起弱铁磁性。该模型能够再现实验观察到的磁场冷却过程中的中间$x$值和临界温度的依赖性与$x$的磁化反转（MR）。根据Fe $^{3+}$和Cr $^{3+}$离子间DM相互作用强度随x值的变化，分析了MR存在的条件。
2016-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic theory of Raman scattering for the rotational organic cation in metal halide perovskites
迄今为止，在微观上理解金属卤化物钙钛矿（MHP）无机骨架中旋转有机阳离子（ROC）的动力学性质方面存在差距。本文基于ROC的角动量与光子和声子的角动量的交换，发展了MHP中ROC的拉曼散射的微观理论。系统地给出了三个最低转动能级间角动量转移的选择定则。我们发现，由无机框架产生的声子角动量及其具体值可以直接通过斯托克斯（或反斯托克斯）位移来体现。拉曼光谱还可以判断ROC的初始取向及其优先旋转方向。该研究为利用拉曼技术对多体环境中的分子转动进行高精度分辨和操控奠定了理论基础。
2022-09-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ferromagnetic Double Perovskite Semiconductors with Tunable Properties
我们成功地掺杂磁性沉默的双钙钛矿半导体Sr 2GaSbO 6诱导铁磁性和调整其带隙，与Ga 3+部分取代的磁性三价阳离子Mn 3+，在一个刚性的阳离子序与Sb 5+。我们的新的铁磁半导体Sr 2Ga 1-xMnxSbO 6双钙钛矿，它在四重对称性（空间群I4/m）结晶，并具有可调的铁磁有序温度和带隙，表明双钙钛矿的磁性离子掺杂是一个生产性的途径，获得材料的应用在下一代氧化物为基础的自旋电子器件。
2021-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Polar Behavior in a Magnetic Perovskite Via A-Site Disorder
我们阐明了一种机制，获得极性行为的磁性钙钛矿的基础上A-位的障碍，并证明了这种机制的密度泛函计算的双钙钛矿（La，Lu）MnNiO $_6$与Lu浓度在50%及以下。我们表明，这种材料结合了极性行为和铁磁性。该机制是相当普遍的，可以适用于广泛的磁性钙钛矿。
2007-12-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Enhancing Intrinsic Stability of Hybrid Perovskite Solar Cell by Strong, yet Balanced, Electronic Coupling
在过去的几年里，混合有机-无机钙钛矿太阳能电池（PSC）的飞速发展震惊了社会。效率已经达到商业化所需的水平;然而，不稳定性阻碍了其在市场上的部署。在这里，我们报告了化学稳定PSC吸收剂的机制。我们建议用替代的分子阳离子取代广泛使用的甲基铵阳离子（\ce{CH3NH3+}），从而允许阳离子和\ce{PbI6}八面体之间增强的电子耦合，同时将带隙能量保持在适合太阳能电池的范围内。该机制利用在材料组分的电负性和所产生的离子静电相互作用之间建立平衡。计算证明了增强电子耦合的概念，并因此的稳定性，通过探索稳定功能的\ce{CH3PH3+}，\ce{CH3SH2+}，和\ce{SH3+}阳离子，在其他几个可能的候选人。因此，化学稳定性的增强是由于八面体中阳离子和卤化物之间强而平衡的电子耦合。这将解决PSC的不稳定性问题，并使其成为硅基太阳能电池技术的低成本竞争对手。
2016-04-23 cond-mat.mtrl-sci
Weak Host Interactions Induced Thermal Transport Properties of Metal Halide Perovskites Deviating from the Rattling Model
针对金属卤化物钙钛矿反常热输运现象，本文提出新弹簧模型，证明八面体结构间的弱相互作用导致其热输运偏离 rattling 模型，为设计极低热导率材料提供新见解。
2024-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Role of Inorganic Cations in the Excitonic Properties of Lead Halide Perovskites
本研究通过多种理论计算方法探究了不同无机阳离子对APbI₃型碘化铅钙钛矿激子特性的影响，揭示了不同能区激子的束缚特征、来源及与光增益等性能的关联。
2024-01-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ambiguity in B-Site cation ordering: A Case study of the double perovskite Ca$_2$CoNbO$_6$
Skolkovo Institute of Science and Technology（斯科尔科沃科学技术研究所）；Zavoisky Physical-Technical Institute, Federal Research Center “Kazan Scientific Center of RAS”（扎沃伊斯基物理技术研究所，俄罗斯科学院鞑靼斯坦科学中心联邦研究中心）；Kazan (Volga Region) Federal University（喀山（伏尔加沿岸）联邦大学）；Institute of Solid State Chemistry of the Russian Academy of Sciences (UB)（俄罗斯科学院固体化学研究所（乌拉伯分支））
通过实验与理论结合的方法研究Ca$_2$CoNbO$_6$中Co/Nb分布及其对磁性和输运性质的影响，发现Co为高自旋Co$^{3+}$态，存在短程有序和部分无序，电输运遵循小极化子跳跃机制。
2026-05-22 cond-mat.mtrl-sci
Static and Dynamic Disorder in Triple-Cation Hybrid Perovskites
详细了解有机-无机卤化铅钙钛矿的载流子动力学和发射特性对于其光电和能量收集应用至关重要。在这项工作中，我们揭示了晶格无序的光生电子空穴对的影响，通过低温光致发光测量。我们提供了强有力的证据表明，本征无序形成亚带隙尾态密度，这决定了在低温下的发射性能。光致发光光谱表明，随着温度的升高，无序的演变，改变其性质从静态到动态。这种变化伴随着PL效率的快速下降，这源于激子/极化子的迁移率增加，这使得它们能够更容易地到达深非辐射复合中心。
2018-08-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Steric engineering of point defects in lead halide perovskites
本研究通过第一性原理模拟分析混合A位阳离子钙钛矿MA$_{1-x}$Cs$_x$PbI$_3$，发现阳离子混合使碘间隙空穴捕获速率提升八个数量级，并提出利用空间位阻效应控制载流子捕获速率的新机制，为开发具有目标缺陷性能的晶体材料提供通用方法。
2023-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Photophysics of Two-Dimensional Semiconducting Organic-Inorganic Metal-Halide Perovskites
2D有机-无机杂化钙钛矿（2DHP）由交替的阴离子金属卤化物层和阳离子有机层组成。它们具有广泛可调的结构和光学性质。我们回顾了有机阳离子在定义2DHP的结构和光学性质的作用，通过例如碘化铅2DHP。尽管激子存在于金属卤化物层中，但有机和无机框架不能分开-它们必须被视为一个单一单元以充分理解2DHP的物理学。我们关联阳离子诱导的扭曲和无序的无机晶格与由此产生的光学性质。我们还讨论了阳离子在创建和改变离散激子结构，出现在低温下的一些2DHP，包括阳离子依赖的存在下的热激子光致发光的作用。最后，我们的审查与展望2DHP，突出现有的差距，基础知识以及潜在的未来应用。
2021-11-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
