Atomic-scale origin of charge density wave-driven metal-semiconductor transition in an incommensurately modulated metal-organic framework
Peking University（北京大学）；Westlake University（西湖大学）；Princeton University（普林斯顿大学）；The Chinese University of Hong Kong (Shenzhen)（香港中文大学（深圳））
研究通过高纯度Pr3HHTP2单晶揭示了金属有机框架在100K时的非共轭调制结构，并观察到350K附近可逆的金属-半导体转变，证实了电子起源的晶格畸变。
2026-04-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Pressure induced band structure evolution of halide perovskites: a first-principles atomic and electronic structure study
基于密度泛函理论（DFT）的计算已经进行，以绘制有机和无机卤化物钙钛矿材料的各个相中的压力诱导的能带结构演化的宽图。在较宽的压力范围内，观察到不同相的有机和无机钙钛矿之间具有不同的能带结构行为，包括带隙的大小变化、直接-间接/间接-直接带隙转变以及CBM/VBM位移。通过原子结构和电子结构计算，通过晶体轨道耦合变换解释了禁带变窄/变宽的合理性;基于结构对称性演化解释了直接-间接相互跃迁;分析了有机和无机钙钛矿之间不同的VBM/CBM位移行为，重点关注八面体外分子/原子的取向和极性。这些结果为钙钛矿材料压力工程的进一步实验研究提供了全面的指导。
2018-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Atomic-scale effect of 2D π-conjugated metal-organic frameworks as electrocatalysts for CO2 reduction reaction towards highly selective products
本研究基于二维π共轭MOFs理论预测五种高选择性CO2RR电催化剂，并揭示金属-连接体协同、孔径、自旋磁矩及表面亲和性对反应路径和产物选择性的调控机制。
2024-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Enhancing interfacial thermal conductance of Si/PVDF by strengthening atomic couplings
针对无机/有机界面热输运需求，本研究通过分子动力学模拟发现羟基修饰硅表面可使Si/PVDF界面热导提升698%，并从界面耦合与晶格动力学角度解释机制，为界面热导调控提供新策略。
2023-06-10 cond-mat.mtrl-sci
Insights into radiation damage from atomic resolution scanning transmission electron microscopy imaging of mono-layer CuPcCl$_{16}$ films on graphene
迄今为止，单层有机晶体的原子分辨图像只能用扫描探针方法获得。一方面，它们通常在大块材料的表面上制备，这是无法通过（扫描）透射电子显微镜获得的。另一方面，单层有机晶体的临界电子剂量的数量级低于散装晶体，使（扫描）透射电子显微镜表征非常具有挑战性。在这项工作中，我们提出了一个原子分辨的研究单层CuPcCl \textsubscript{16}晶体下的电子束的动力学，以及通过低剂量电子显微镜获得的未损坏的分子的图像。结果显示了这种材料的2D层中的动力学和辐射损伤机制，补充了早期研究中对大块晶体的发现。此外，能够对未受损的分子晶体进行成像，可以表征由2D材料和有机分子组成的新复合材料。
2018-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Atomic structures and orbital energies of 61,489 crystal-forming organic molecules
材料科学中的数据科学和机器学习需要技术相关分子或材料的大型数据集。目前，公开可用的分子数据集与现实的分子几何形状和光谱特性是罕见的。我们在这里提供了从剑桥结构数据库（CSD）中提取的61，489个分子的各种基准光谱数据集，表示为OE 62。在密度泛函理论（DFT）的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）水平上报道了所有62 k分子的平衡几何构型，包括范德华修正.对于这些几何形状，OE 62提供了在PBE和PBE杂化（PBE 0）DFT功能水平上的总能量和轨道本征值，用于真空中的所有62 k分子以及在PBE 0水平上的30，876个分子的子集（隐式）水中。对于真空中的5，239个分子，数据集提供了在$G_0W_0$近似中使用多体微扰理论计算的准粒子能量，PBE 0起始点（表示为GW 5000，类似于GW 100基准集（M. van Setten等人J. Chem. Theory Comput. 12，5076（2016）。
2020-01-24 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Sub-angstrom Non-invasive Imaging of Atomic Arrangement in 2D Hybrid Perovskites
二维（2D）Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿（RPP）中的原子排列的非侵入性成像以及理解相关效应是具有挑战性的，这是由于有机层的绝缘性质和柔软性，这也掩盖了底层的无机晶格。在这里，我们展示了一个亚埃分辨率成像的软有机层和无机框架在一个原型的2D铅卤化物RPP晶体通过结合尖端功能化扫描隧道显微镜（STM）和非接触式原子力显微镜（ncAFM）的理论模拟证实。STM测量揭示了原子重建的无机铅卤化物晶格和整体双晶域组成的RPP晶体，而ncAFM测量与CO-尖端使非微扰可视化的合作重新排序的表面有机阳离子驱动的氢键相互作用与无机晶格。此外，这样的联合技术还允许的双畴壁的静电势变化的原子尺度成像，揭示交替准一维（1D）的电子和空穴通道在相邻的双边界，这可能会影响面内激子输运和解离。
2021-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Real-Time Time-Dependent Density Functional Theory Implementation of Electronic Circular Dichroism Applied to Nanoscale Metal-Organic Clusters
电子圆二色谱（ECD）是一种在分子水平上研究手性性质的有效光谱方法。通常使用的线性响应时间依赖密度泛函理论（LR-TDDFT）框架的ECD计算对于大型系统来说可能是非常昂贵的。为了缓解这个问题，我们在这里提出了一个ECD实现的投影仪增强波方法的实时传播TDDFT（RT-TDDFT）框架中的开源GPAW代码。我们的实现支持本地原子基集和实空间有限差分表示的波函数。我们基准我们的实施对现有的LR-TDDFT实施GPAW的小手性分子。然后，我们证明了我们的本地原子基组实施的效率为一个大的混合纳米团簇。
2020-07-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Modulation of the Work Function by the Atomic Structure of Strong Organic Electron Acceptors on H-Si(111)
通过理解原子和电子自由度如何合作或竞争以产生所需的功能特性，可以实现光电混合有机/无机架构的进步。在这里，我们将展示如何调制模型混合动力系统中的有机成分的结构的功函数的变化。本文研究了两种强电子受体的氰基醌二甲烷衍生物（F_4-TCNQ和F_6-TCNNQ）在H-Si（111）表面的吸附。从系统的结构搜索采用范围分离的混合HSE 06功能，包括许多体范德华贡献，我们预测，尽管它们的相似的组合物，这些分子吸附在第一层中具有显着不同的密集堆积的几何形状，由于强烈的分子间相互作用。在多层结构中，F6-TCNNQ显示出比F4-TCNQ强得多的层内相互作用（主要是由于范德华贡献）。密集堆积的几何形状诱导大的界面电荷重排，导致F4-TCNQ和F6-TCNNQ的功函数分别增加1.11和1.76 eV。在室温下的核涨落产生一个宽分布的功函数值，很好地模拟了正态分布与σ=0.17 eV。我们证实了我们的研究结果与实验证据的F6-TCNNQ在H-Si（111）和预测和测量的功函数变化之间的趋势的协议的显着岛的形成。
2019-01-16 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.comp-ph
Growth-Etch Metal-Organic Chemical Vapor Deposition Approach of WS2 Atomic-Layers
金属有机化学气相沉积（MOCVD）是当今半导体工业中用于薄膜制造的主要方法之一，并且被认为是实现大规模和高质量的2D过渡金属二硫属化物（TMDC）的最有前途的路线之一。但是，如果不采取特殊的措施，MOCVD存在一些严重的缺陷，如畴尺寸小和碳污染，导致光学和晶体质量差，这可能会抑制其大规模制备原子级薄半导体的实现。在这里，我们提出了一种生长蚀刻MOCVD（GE-MOCVD）的方法，其中在生长过程中引入了少量的水蒸气，而前体的脉冲输送。描述了作为水蒸气量、循环次数和类型以及气体组成的函数的生长的演变。我们表明，相对于我们的传统工艺，实现了显着的域尺寸增加。通过拉曼光谱、光致发光（PL）光谱和高分辨透射电子显微镜（HRTEM）研究证明了WS 2（和WSe 2）畴的晶体质量的改善。此外，时间分辨的PL研究表明，激子的寿命很长，与机械剥离的薄片中观察到的。因此，这里提出的GE-MOCVD方法可以促进它们集成到广泛的应用中。
2020-12-08 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Super-transport of Excitons in Atomically Thin Organic Semiconductors at the 2D Quantum Limit
相干激子的长距离快速输运对于发展高速激子电路和量子计算应用具有重要意义。然而，这些相干激子中的大多数仅在与腔耦合时在一些低维半导体中观察到，因为在材料的原生状态下，激子输运存在大的不均匀加宽和退相效应。在这里，通过将相干激子限制在2D量子极限，我们首次观察到分子聚集使激子在原子级薄的二维（2D）有机半导体中在相干态之间的超传输成为可能，在室温下测得的高效激子扩散系数为346.9 cm 2/sec。该值比其他有机分子聚集体和低维无机材料的报道值高一到几个数量级。在没有耦合到任何光学腔的情况下，单层并五苯样品，一个非常干净的2D量子系统，（1.2 nm厚），具有高结晶度（J型聚集）和最小界面态，显示出来自Frenkel激子的超辐射发射，这通过温度依赖的光致发光（PL）发射，高度增强的辐射衰减速率，显著窄化的PL峰宽和强定向的面内发射。单层并五苯样品中的相干性被观察到在135个分子上离域，这显著大于从其他有机薄膜观察到的值（几个分子）。此外，在单层并五苯样品中的激子的超输运表现出高度各向异性的行为。我们的研究结果为未来高速激子电路，快速OLED和其他光电器件的发展铺平了道路。
2020-02-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Probabilistic deep learning approach for targeted hybrid organic-inorganic perovskites
我们开发了一个概率机器学习模型，并使用它来筛选具有目标电子带隙的新的混合有机-无机钙钛矿（HOIP）。用于这项工作的数据集是高度多样化的，包含多个原子结构的192个化学上不同的HOIP公式。因此，对给定公式的任何性质预测都必须与来自其未知原子细节的不可约的“不确定性”相关联。其结果是，几十个新的HOIP公式与带隙落在1.25和1.50 eV之间的确定和验证对合适的第一性原理计算。通过这个演示，我们证明了概率深度学习方法是鲁棒的，通用的，并且可以用来正确地量化这种不确定性。总之，本文描述的概率观点和方法对于非常常见且不可避免的数据不确定性可能会广泛有用，这种不确定性源于实验和/或计算期间信息的不完整性。
2021-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Quantifiably Tuneable Luminescence by Ultra-Thin Metal-Organic Nanosheets via Dual-Guest Energy Transfer
发光金属有机框架（LMOFs）由于其可调结构和可编程性，是有机发光二极管（OLED）替代硅酸盐基LED的有前途的材料。然而，LMOFs的3D特性对稳定性、光学透明度和器件集成带来了挑战。金属有机纳米片（MONs）可能克服这些限制，结合的优点，MOFs与原子级薄的形态大平面尺寸。在这里，我们报告了自下而上的合成原子薄ZIF-7-III MONs通过简易的低能盐模板。采用客体@MOF设计，将荧光团罗丹明B和黄绿素插入ZIF-7纳米片（Z7-NS）中以形成表现出强烈且高度光稳定的荧光的发光系统。聚集和Förster共振能量转移，使MON框架，揭示了荧光背后的机制。通过改变客体浓度，这些机制提供了对双客体Z7-NS材料的发射色度的可预测的量化控制和“发射色度指纹”的定义-材料可以通过荧光发射的可见光谱的独特子集。
2022-10-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Ferromagnetic Mn doped InSb studied at the atomic scale by cross-sectional STM
我们提出了一个原子分辨的金属有机气相外延生长的Mn掺杂InSb的研究，是在室温下的铁磁性。这两个地形和光谱测量已被执行的横截面扫描隧道显微镜。测量结果表明，一个完美的晶体结构，没有任何沉淀物，并揭示，锰作为一个浅受体。从横截面STM数据获得的Mn浓度与预期的掺杂浓度比较好。没有观察到第二相材料或Mn的（纳米）聚集。虽然Mn原子的对关联函数表明它们的局部分布在用于观察单个掺杂剂的STM分辨率之外是不相关的，但是清楚地注意到Mn离子位置中的无序。我们讨论了所观察到的无序的影响，为一些建议的解释，在室温下的铁磁性掺杂InSb的金属有机气相外延生长的Mn。
2015-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Database of 2D hybrid perovskite materials: open-access collection of crystal structures, band gaps and atomic partial charges predicted by machine learning
我们描述了实验研究的具有二维（2D）类钙钛矿晶体结构的混合有机-无机材料的第一个开放访问数据库。该数据库包括515种化合物，包含180种不同的有机阳离子，10种金属（Pb，Sn，Bi，Cd，Cu，Fe，Ge，Mn，Pd，Sb）和3种卤素（I，Br，Cl），并将定期更新。该数据库包含结构的几何和晶体化学分析，这对于揭示这类化合物的定量结构-性质关系是有用的。结果表明，随着无机层层数的增加，有机阳离子在无机层中的渗透深度和M-X-M键角增加。机器学习模型在数据库上开发和训练，用于预测带隙，精度在0.1 eV以内。另一个机器学习模型被训练用于预测原子部分电荷，精度在0.01 e以内。我们发现，预测值的带隙随着n的增加和增加的M-X-M角的单层钙钛矿。总的来说，所提出的数据库和机器学习模型被证明是合理设计新的2D混合钙钛矿材料的有用工具。
2020-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Atomic-scale observation of $d$-$π$-$d$ spin coupling in coordination structures
本文利用低温扫描隧道显微镜和原子力显微镜，在Fe原子与全反式维甲酸分子构成的配位结构中观测到d-π-d自旋耦合，并结合密度泛函理论与价键理论揭示了亚铁磁耦合机制，为设计先进磁性材料提供微观依据。
2025-01-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Cluster-based machine learning potentials to describe disordered metal-organic frameworks up to the mesoscale
该研究提出基于团簇的机器学习方法，通过提取局部分子片段扩充训练数据，开发出能准确描述介观尺度无序金属有机框架空间缺陷的机器学习势，并揭示了缺陷对UiO-66衍生结构力学性质的影响。
2025-04-04 cond-mat.mtrl-sci
Why In2O3 Can Make 0.7 nm Atomic Layer Thin Transistors?
在这项工作中，我们展示了增强型场效应晶体管的原子层沉积（ALD）的非晶In2O3沟道厚度下降到0.7 nm。厚度被认为是关键的材料和电子输运的In2O3。In2O3在原子尺度上的可控厚度使得能够在与常规电介质集成的In2O3沟道中设计足够的2D载流子密度。阈值电压和沟道载流子密度被发现是相当大的调谐沟道厚度。这种现象可以通过陷阱中性能级（TNL）模型来理解，其中费米能级倾向于在In2O3的导带内部深深地对准，并且由于量子限制效应可以被调制到原子层薄In2O3中的带隙，这通过密度泛函理论（DFT）计算来确认。增强型非晶In2O3晶体管的演示表明，In2O3是一种具有竞争力的沟道材料，用于后端线（BEOL）兼容晶体管和单片3D集成应用。
2020-12-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Why Some Interfaces Cannot be Sharp
现代材料物理学和纳米科学的中心目标是控制材料及其与原子尺寸的界面。对于极性和非极性层之间的界面，这一目标受到极性灾难的阻碍，迫使界面重建。在传统的半导体中，这种重构是通过界面处的原子无序和化学计量变化来实现的，但在多价氧化物中，有了一个新的选择：如果电子可以移动，原子就不必移动。使用原子尺度的电子能量损失谱，我们发现，有一个基本的不对称之间的离子和电子补偿接口，无论是在界面的锐度和载流子密度。这表明了一个一般的策略，设计尖锐的界面，消除界面屏蔽电荷，控制带偏移，从而显着提高氧化物器件的性能。
2005-10-19 cond-mat.mtrl-sci
An Interaction Potential for Atomic Simulations of Conventional High Explosives
为了发展一种适用于研究常规有机炸药的化学反应相互作用势，我们对Brenner等人的双原子AB势进行了修正，使其具有更好的爆轰特性。特别是，平衡分子动力学（MD）计算的修改后的潜力表明，爆轰产物具有基本上双原子，而不是聚合物，组合物和爆轰Hugoniot具有经典的，凹向上的形式。非平衡MD计算揭示了分离的尺度之间的化学和流体动力学效应必不可少的Zeldovitch，冯诺依曼，和Doering理论。
2008-06-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Two-dimensional band structure in honeycomb metal-organic frameworks
金属有机框架（MOFs）是一类重要的材料，在传感，气体存储，催化和光电子学领域提供了有趣的机会。最近，二维（2D）MOFs已被提出作为一种灵活的材料平台，用于实现奇异的量子相位，包括拓扑和异常量子霍尔绝缘体。在实验上，2D MOF的直接合成基本上局限于金属基底，其中与基底的相互作用掩盖了MOF的固有电子性质。在这里，我们展示了在弱相互作用的外延石墨烯衬底上合成2D蜂窝状金属有机框架。利用低温扫描隧道显微镜（STM）和原子力显微镜（AFM），结合密度泛函理论（DFT）计算，我们发现了与衬底解耦的MOF中二维能带结构的形成.这些结果为基于MOF的具有复杂工程电子结构的设计量子材料开辟了实验道路。
2017-11-03 cond-mat.mtrl-sci
Exciton self-trapping causes picoseconds recombination in metal-organic chalcogenides hybrid quantum wells
金属有机物种可以被设计成在大规模的、原子定义的超分子结构中自组装。其中无机二维（2D）平面被有机配体分开的混合量子阱是一个特定的例子。配体有效地为载流子提供层内限制，导致2D电子结构，甚至在多层组件中。空气稳定的金属有机硫族化合物混合量子阱最近被发现在体基质中具有强光学各向异性的紧密束缚的二维激子。在这里，我们调查的激发载流子动力学的原型金属有机硫族化合物[AgSePh]，解开三个激子共振低温瞬态吸收光谱。我们的分析表明，一个复杂的弛豫级联，包括超快屏蔽和重整化，激子间弛豫，激子在几皮秒内的自陷。由自陷机制提供的ps衰减可以被利用来释放材料用于超快光电应用的潜力。
2021-03-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Static disorder and local structure in zinc(II) isonicotinate, a quartzlike metal-organic framework
使用Rietveld和RMC的中子总散射数据的改进相结合，我们发现，10 K结构的异烟酸锌（II）显示出强有力的证据静态无序。这种混乱采取的形式的异烟酸配体的横向位移，并在拉长的原子位移参数和实验G（r）的阻尼振荡的结果。我们分析的RMC配置使用的方法来自几何代数。复杂的孔结构内的含氢客体分子的列入进行了讨论。这项研究强调了结构柔性可以在MOF型材料中产生多个低能基态的方式。
2011-12-24 cond-mat.mtrl-sci
Responsive Disorder in a Metal-Organic Framework Enables Solid-State Reservoir Computing
University of Oxford（牛津大学）；Imperial College London（伦敦帝国学院）
研究通过金属-有机框架中的响应性无序实现固体态共振计算，利用非线性和记忆效应实现分类和时间序列学习。
2026-02-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Graph Neural Network for Metal Organic Framework Potential Energy Approximation
State University of New York at Binghamton（纽约州立大学宾汉姆顿分校）
金属-有机骨架（MOFs）是由金属离子和有机连接体组成的纳米多孔化合物。MOFs在气体分离、气体净化和电解催化等工业应用中发挥着重要作用。重要的MOF性质，如势能，目前通过密度泛函理论（DFT）等技术计算。虽然DFT提供了准确的结果，但它的计算成本很高。我们提出了一种机器学习的方法来估计潜在的能源候选MOFs，分解成单独的成对原子相互作用，使用图神经网络。这样的技术将允许候选M0 F的高通量筛选。我们还使用DFT生成了一个包含50，000个空间配置和高质量势能值的数据库。
2020-10-29 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Atomic-scale modeling of the thermal decomposition of titanium(IV)-isopropoxide
本研究结合ReaxFF-MD与元动力学模拟TTIP热解，发现优于β-氢化物消除的反应路径，并提供原子尺度反应势垒与预测框架。
2022-12-22 cond-mat.mtrl-sci
Deterministic Formation of Single Organic Color Centers in Single-Walled Carbon Nanotubes
本研究提出一种利用原位光化学反应在单壁碳纳米管中确定性形成单个有机色心的新技术，通过监测光致发光强度变化实现精确控制，并验证了位置可控形成及光子反聚束，为量子光子器件集成奠定基础。
2025-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Solid Source Metal-Organic Molecular Beam Epitaxy of Epitaxial RuO2
本文提出用固态源金属有机分子束外延在低温下生长高质量外延 RuO2 薄膜，解决了 Ru 难蒸发且难氧化的问题，并系统研究了生长条件对薄膜结构与电学性质的影响。
2021-07-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ferromagnetic coupling of mononuclear Fe centers in a self-assembled metal-organic network on Au(111)
纳米结构中单个原子的磁状态和磁耦合依赖于与原子尺度环境的不同相互作用之间的微妙平衡。使用扫描隧道显微镜，我们解决了高度有序的双层结构的Fe原子和有机连接分子（T4PT）沉积在Au（111）表面时，自组装形成。铁原子被囚禁在一个三维的配位基序由三个T4PT分子在表面平面和一个额外的T4PT单元在顶部。在该晶场内，Fe原子保持具有易轴各向异性的磁性基态，如通过X射线吸收光谱和X射线磁性圆二色性所证明的。磁化强度曲线表明Fe心之间存在铁磁耦合。
2012-12-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Determination of magnetic form factors for organic charge transfer salts: a first principles investigation
有机电荷转移盐表现出多种复杂的相态，从反铁磁长程序、自旋液体、坏金属甚至超导性。研究磁性的一个强有力的方法是自旋极化非弹性中子散射。然而，这种测量在过去常常受到可用晶体的小尺寸以及这些材料中的自旋分布在分子轨道而不是原子轨道上的事实的阻碍，并且缺少对磁性形状因子的良好估计。考虑到从密度泛函理论计算得到的Wannier函数，我们推导出一些代表性的有机分子的磁性形状因子。与Cu 2+相比，形状因子|F（q）|2作为q的函数更快地下降，反映了自旋密度在实空间中非常扩展的事实。形状因子|F（q）|TMTTF、BEDT-TTF和（BEDT-TTF）2具有各向异性和非单调结构。
2014-02-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Blue Organic Light-Emitting Diodes with External Quantum Efficiencies over 20% Based on Europium(II) Emitters
Technische Universität Dresden（德累斯顿工业大学）；beeOLED GmbH（beeOLED有限公司）
通过刚性氮杂冠醚配体设计，实现近统一光致发光量子产率的纯蓝光铕(II)配合物，并应用于真空蒸镀OLED，获得20.7%的外量子效率。
2026-06-26 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Truchet-tile structure of a topologically aperiodic metal-organic framework
周期性的瓷砖可以存储信息，如果个别瓷砖装饰降低其对称性。Truchet瓷砖-这种瓷砖的空间填充排列的广泛家族-提供了与条形码和QR码中使用的相关的视觉数据存储的有效机制。在这里，我们表明，晶体金属有机框架[OZn $_4$ ][1，3-benzenedicarboxylate] $_3$（TRUMOF-1）是一个复杂的三维Truchet瓷砖的原子级实现。它的晶体结构是由一系列相同的含锌原子簇以一种明确但无序的方式均匀连接在一起，形成一个拓扑非周期性的微孔网络。我们认为，这种不寻常的结构出现的结果，几何挫折的化学建筑单位，它是组装。
2022-08-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Bio-inspired adaptive sensing through electropolymerization of organic electrochemical transistors
有机电化学晶体管是通过其固有的离子-电子耦合与生物介质相互作用的关键技术。在本文中，我们将展示如何通过电聚合技术在微加工后对这种耦合进行微调。该策略利用了自适应感测的概念，其中阻抗和阻抗都是可调的，并且可以按需修改以匹配不同的感测要求。通过拉曼光谱，原子力显微镜和扫描电子显微镜的材料研究表明，电聚合可以导致PEDOT微畴组织的精细控制，这直接影响OECTs的离子电子性能。我们进一步强调如何体积电容和有效迁移率的PEDOT：PSS的影响明显的OECTs的介电常数和阻抗。与标准旋涂OECT相比，该方法显示出将可调性提高150%，同时将其可变性降低60%。最后，我们展示了该技术如何影响电压尖峰速率硬件classificationwith直接利益的生物信号分选应用。
2021-08-30 cond-mat.mtrl-sci eess.SP
Fast and Accurate Modeling of Molecular Atomization Energies with Machine Learning
我们引入了一个机器学习模型来预测一组不同的有机分子的原子化能量，仅基于核电荷和原子位置。求解分子薛定谔方程的问题被映射到一个非线性统计回归问题的复杂性降低。回归模型进行训练，并与混合密度泛函理论计算的原子化能量进行比较。对七千多个有机小分子进行交叉验证，得出的平均绝对误差约为10 kcal/mol。证明了该方法对分子原子化势能曲线预测的适用性。
2011-09-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
On the qualitative difference between phonon-assisted transition rates of electrons and holes in organic disordered semiconductors
我们建议在有机无序半导体中，不同的电子和空穴之间的分子之间的电荷跃迁速率的通用表达式。供体和受体分子（单体）表示在他们的前线轨道，与渐近尾巴反映不同的渐近势阱结合不同的载流子。该模型预测了隧道因子的不对称性以及与声子场的相互作用，从而导致不同载流子的跃迁速率和热迁移率的不同公式。这是明确证明的有机分子之间的过渡所引发的分子间距离的波动，由于变形的声子场，但载流子之间的不对称性是普遍的，应该是必不可少的定量分析在任何无序材料中的电荷输运。特别是，在经典的莫特考虑的框架下，我们的结果预测一个不寻常的温度依赖性的空穴迁移率，$\sim (T_0/T)^r \exp -( T_0/T)^{1/4}$，其中$r = ( E_F^h)^{-1/2}$，和$E_F^h$是在费米能级的原子单位的空穴的能量。
2015-07-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Two-Dimensional Semiconducting Metal Organic Frameworks with Auxetic Effect, Room Temperature Ferrimagnetism, Chiral Ferroelectricity, Bipolar Spin Polarization and Topological Nodal Lines/Points
集成了两种或多种功能的二维（2D）半导体是构建多功能纳米器件的基石，但仍然很大程度上受到限制。在这里，通过调整的自旋状态的有机链接和晶格的对称性/拓扑结构，我们预测一类前所未有的多功能半导体在二维Cr（II）五元杂环金属有机框架，同时具有拉胀效应，室温亚铁磁性，手性铁电性，电可逆的自旋极化和拓扑节点线/点。以2D Cr（TDZ）$_2$（TDZ=1.2.5-噻二唑）为例，研究了其反四手性晶格结构产生的拉胀效应.高温亚铁磁性来源于Cr阳离子与TDZ双重态自由基阴离子之间强的d-p直接磁交换作用。同时，TDZ偶极子的顺时针-逆时针排列导致了具有原子尺度涡旋-反涡旋态的独特的二维手征铁电性。2D Cr（TDZ）$_2$是一种本征双极磁性半导体，其中通过施加栅极电压可以诱导具有可切换自旋极化方向的半金属导电。此外，晶格结构的小群C $_4$的对称性使二维Cr（TDZ）$_2$在费米能级附近的布里渊区具有拓扑节线和二次节点。
2022-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Dual-Mode Exciton Coupling in Epitaxially Registered Organic-Inorganic 2D Heterocrystals
Pohang University of Science and Technology (POSTECH)（浦项科技大学）；Yonsei University（延世大学）；National Institute for Materials Science（物质材料研究所）
本研究以PTCDA-MoS₂异质结构为对象，揭示了有机-无机二维异质界面存在双模激子耦合，即电荷转移与共振能量转移协同调控，为相关光电应用提供了统一机制框架。
2026-08-04 cond-mat.mtrl-sci
Evaluation of molecular orbital symmetry via oxygen-induced charge transfer quenching at a metal-organic interface
模型条件下的分子薄膜通常被用作基准和案例研究，以研究金属电极表面发生的电子和结构变化。在这里，我们表明，由氧吸附引起的金属表面的改性允许保存的分子吸附层的几何形状，通过近边X射线吸收精细结构光谱，NEXAFS的手段，给访问到的分子轨道对称性的测定。作为一个典型的例子，我们利用镍四苯基卟啉分子沉积在裸露的和氧气预覆盖的Cu（100）表面上。我们发现，吸附的原子氧淬灭的电荷转移在金属-有机界面，但在相反的薄膜样品，保持有序的吸附几何的有机分子。通过这种方式，可以解开π* 和σ* 对称轨道，从而直接从实验数据估计芯能级跃迁的相对振子强度，以及评估和定位耦合系统中的电荷转移程度。特别地，我们巧妙地挑出与N 1 s跃迁到混合N 2 px，y-Ni 3dx 2-y2轨道相关的σ* 贡献，其接近于领先的π* 对称LUMO共振。
2020-06-18 cond-mat.mtrl-sci
A sturdy spin-momentum locking in a chiral organic superconductor
本文实验发现手性有机超导体中存在巨大的电致磁手性各向异性与超导二极管效应，揭示出超越能带理论预期的坚固自旋-动量锁定，表明手性系统存在未知的自旋极化驱动力。
2025-01-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
An instrument for advanced in situ x-ray studies of metal-organic vapor phase epitaxy of III-nitrides
我们描述了一种仪器，利用正在进行的革命同步辐射源，光学，和探测器，使原位研究的金属有机气相外延（MOVPE）生长的III族氮化物材料，使用相干X射线方法。该系统包括高分辨率定位的样品和检测器，包括完整的旋转，一个X射线透明室壁的入射和衍射光束访问在一个很宽的角度范围内，和最小的热样品运动，使亚微米的位置稳定性和再现性所需的相干X射线研究。该仪器使表面X射线光子相关光谱，微束衍射和相干衍射成像的原子尺度的表面和薄膜结构和生长过程中的动态，提供MOVPE过程的基本理解。
2017-05-14 cond-mat.mtrl-sci physics.ins-det
Atomic transport at charged graphene: why hydrogen and oxygen are so different
利用密度泛函理论计算，我们发现电子或空穴掺杂的石墨烯可以强烈地改变吸附原子H和O的迁移率。有趣的是，电荷掺杂以相反的方式影响H和O的扩散，即，电子掺杂增加/减少而空穴掺杂减少/增加H/O的扩散势垒。具体地，在中性石墨烯上，O和H的扩散势垒为0.74和1.01 eV，在空穴掺杂为$+5.9\times10^{13}$ cm $^{-2}$时，分别为0.90和0.77 eV，在电子掺杂为$-5.9\times10^{13}$ cm $^{-2}$时，分别为0.38和1.36 eV。这意味着，在谐波过渡态理论内，在室温下，O的扩散速率可以通过该空穴或电子掺杂水平降低或增加470或2.2 $\times 10^7$倍，并且H的扩散速率可以通过该空穴或电子掺杂水平增加或降低$10^5$或$7\times 10^7$倍。H和O的情况下之间的差异被解释在电荷掺杂后的几何和键合变化的差异。
2016-08-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Strain Switching in van der Waals Heterostructures triggered by a Spin-Crossover Metal Organic Framework
范德华异质结构（vdWH）结合了具有感兴趣特性的不同分层材料，1例如二维（2D）半金属，半导体，磁体或超导体。这些异质结构提供了工程新材料的可能性，这些材料具有以其他方式无法获得的新兴功能。除了无机2D材料之外，层状分子材料仍然相当未被探索，只有很少的例子将它们隔离为原子薄层。通过适当的化学设计，可以调节这些系统的物理性质，如所谓的自旋交叉（SCO）化合物所示，其中可以通过施加外部刺激如光、温度、压力或电场来诱导自旋转变。在这里，我们报告的vdWHs形成的SCO层和几层石墨烯，其性质修改的应变伴随着自旋跃迁。这些分子/无机vdWHs代表了确定性的掺入的非线性分子层与其他二维材料的兴趣在应变电子学的新兴领域。
2022-01-11 cond-mat.mtrl-sci
Graphite and Hexagonal Boron-Nitride Possess the Same Interlayer Distance. Why?
石墨和六方氮化硼（h-BN）是具有六方晶格的层状材料家族的两个突出成员。虽然石墨具有非极性同核C-C层内键，但h-BN呈现高极性B-N键，从而导致两种材料在块体形式下的不同最佳堆叠模式。此外，组成原子的静态极化率相当大地彼此不同，这表明层间键合的色散分量存在很大差异。尽管存在这些主要差异，但两种材料的层间距离几乎相同。为了理解这一发现，在这两种材料的层间粘结的性质进行了比较研究。在h-BN的部分带电的原子中心之间的相互作用的一个完整的晶格总和的结果在消失的小单极静电贡献的层间结合能。高阶静电多极子，交换，和短程相关的贡献被发现是非常相似的，在这两种材料，几乎完全抵消了泡利排斥在物理相关的层间距离，从而在一个边际有效的贡献层间结合。色散能量项的进一步分析表明，尽管在单个原子的极化率的杂原子B-N C6系数是非常相似的同质原子的C-C系数在六方体形式导致非常相似的色散贡献层间结合的大的差异。因此，两种材料的总结合能曲线非常相似，预测实际上相同的层间距离和非常相似的结合能。
2011-09-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Driving atomic structures of molecules, crystals, and complex systems with local similarity kernels
分子、晶体和具有原子级细节的复杂界面的三维结构对于材料、化学反应和生物化学过程的理解和工程至关重要。目前，精确的原子位置的确定严重依赖于难以访问的先进实验技术或计算密集型的量子化学计算。我们描述了一个有效的数据驱动的LOCAL相似性核优化（LOSIKO）方法，以获得原子结构匹配嵌入式本地原子环境与数据库中的最大限度地提高其相似性措施。我们表明，LOSIKO只利用几何数据，并可以将量子化学数据库构建在不同的近似。通过包括已知的稳定条目，可以获得有机分子、无机固体、缺陷和复杂界面的化学信息原子结构，与现有技术的量子化学方法相比具有类似的精度。此外，我们表明，通过精心策划的数据库，它是可能的，以获得对反向设计的目标材料功能的偏见的结构。
2022-05-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Machine learning intermolecular transfer integrals with compact atomic cluster representations
Imperial College London（伦敦帝国理工学院）；University of British Columbia（不列颠哥伦比亚大学）
本文提出将原子簇展开（ACE）与球谐基结合，并引入粗粒化和重原子表示，构建数据高效的机器学习模型来预测有机半导体分子间转移积分，在乙烯、噻吩和萘上验证了方法有效性。
2025-11-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Machine learning with persistent homology and chemical word embeddings improves prediction accuracy and interpretability in metal-organic frameworks
Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Toyota Research Institute（丰田研究院）；IMDEA Materials Institute（IMDEA材料研究所）
机器学习已经成为材料发现的一种强大方法。它的主要挑战是选择创建可解释的材料表示的功能，在多个预测任务中有用。我们引入了一个端到端的机器学习模型，该模型自动生成描述符，以捕获材料结构和化学的复杂表示。这种方法建立在计算拓扑技术（即持久同源性）和自然语言处理的词嵌入基础上。它直接从材料系统自动封装几何和化学信息。我们通过预测不同条件下的甲烷和二氧化碳吸附，在多个纳米多孔金属有机框架数据集上展示了我们的方法。我们的研究结果表明，与从常用的手动策划特征构建的模型相比，目标之间的准确性和可转移性都有相当大的提高，始终实现均方根偏差平均降低25-30%，R2得分平均增加40-50%。我们的方法的一个关键优势是可解释性：我们的模型确定了在不同压力下与吸附最相关的孔，这有助于理解材料设计的原子级结构-性能关系。
2021-03-31 cond-mat.mtrl-sci cs.LG math.AT
