Relation between a force curve measured on a solvated surface and the solvation structure: Relational expressions for a binary solvent and a molecular liquid
最近的原子力显微镜（AFM）可以测量在几种溶剂中探针和样品表面之间的力曲线。在某些情况下，力曲线被认为是溶剂化结构，因为它的形状通常是连续的，并且振荡的节距与溶剂的直径大致相同。然而，它不是溶剂化结构。它只是探针和样品表面之间的平均力。由于平均力和溶剂化结构之间的理论关系还不清楚，我们最近推导出一个简单液体中的关系式。虽然我们已经推导出了简单液体的关系式，但二元溶剂和分子液体的关系式还没有明确的认识。因此，我们试图得到在两种类型的溶剂中的关系式。在这封信中，我们简要地推导出的关系，并解释一种方法，用于比较平均力测量液体AFM和溶剂化结构（通过模拟，液体理论，或X射线反射率）。在经典的液体统计力学基础上推导了这些关系式。
2013-03-06 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.data-an
Distributed Charge Models of Liquid Methane and Ethane for Dielectric Effects and Solvation
液态烃通常用固定的、对称的、以原子为中心的电荷分布和Lennard-Jones相互作用势来模拟，该相互作用势再现了本体液体的许多性质。虽然适用于各种各样的应用，这样的模型不能捕捉重要的溶剂化，自组装和反应性的介电效应。碳氢化合物，如甲烷和乙烷，的介电常数，物理上是由波动的液体环境引起的电子极化波动。在这项工作中，我们提出了非极化，固定电荷模型的甲烷和乙烷，打破了分子的电荷对称性，创造固定的分子偶极子，其波动再现实验介电常数。这些模型可以被认为是一个平均场近似，可以用来包括在大规模分子模拟的极性和带电分子在液体甲烷和乙烷的介电效应。我们进一步证明，溶剂化的模型离子溶质和水分子在这些固定的偶极模型改善偶极自由模型。
2021-05-08 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Electrostatic fluctuations in cavities within polar liquids and thermodynamics of polar solvation
我们提出的结果的数值模拟的静电势和电场波动的空腔内创建的偶极硬球的流体。我们发现，极性溶剂化的热力学显着改变其政权时，空腔的大小变得约4-5倍大于液体颗粒的大小。在目前的溶剂化模型的框架内，可以合理地理解的小腔的范围。相反，政权的大腔的特点是由一个显着软化的腔界面导致的波动方差的衰减与腔的尺寸比预期的连续静电和微观理论快得多。例如，电势的方差随着腔尺寸$R_0$衰减，近似为$1/R_0^{4-6}$，而不是标准静电学所期望的$1/R_0$缩放。我们的研究结果表明，在极性液体中的非极性分子组件的核心失去溶剂化强度比传统的预期要快得多。
2008-08-17 physics.bio-ph physics.chem-ph
Continual Model of Medium IV: Calculation of analytical gradients for solvation energy over atomic coordinates
在给定的文件中，我们描述的方法，发现分析梯度（衍生物）的溶剂化能在原子坐标。它既适用于非极性能，也适用于PCM、COSMO和SGB方法所发现的极性能。这些梯度的搜索与使用的参数（坐标，法向量和平方）的表面网格的分析梯度。表面网格位于两个最佳光滑分子表面：溶剂排斥表面（SES）和表面溶剂可及表面（SAS）从SES接收。这些表面被发现的方法，初级和次级滚动根据算法中所描述的系列的前几篇论文。
2012-10-16 physics.chem-ph
Solvation in atomic liquids: connection between Gaussian field theory and density functional theory
对于分子溶剂化的问题，表示为一种液体，该液体受到由溶解在该溶剂中的任意形状的分子溶质产生的外部势场的作用，我们在David Chandler [Phys. Rev. E，1993，48，2898]导出的高斯场论和经典的密度泛函理论之间建立了联系。我们表明，钱德勒关于任意形状硬核解的结果可以通过使用辅助拉格朗日乘子场最小化线性化HNC泛函以在核心内部施加消失的密度来恢复，或者通过最小化直接在核心外部的该泛函来恢复-实际上是一个更简单的过程。这些等效的方法相比，DFT的其他两个变种，无论是在HNC，或部分线性化HNC近似，在Lennard-Jones溶剂中的Lennard-Jones溶质的溶剂化的大小增加。与蒙特卡罗模拟相比，所有这些理论对非均匀溶剂结构给出了可接受的结果，但对溶剂化自由能完全超出范围。这可以在DFT中通过向HNC泛函添加硬球桥校正来固定。
2017-10-03 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Collective excitations in liquid DMSO : FIR spectrum, Low frequency vibrational density of states and ultrafast dipolar solvation dynamics
通过研究远红外（FIR），即太赫兹波段的低频振动，可以获得有关环境条件下纯液体DMSO的有价值的动力学和结构信息。对于DMSO，集体激发以及单分子拉伸和弯曲已经通过不同种类的实验，如OHD-RIKES和太赫兹光谱测量。在本工作中，我们研究了分子间的振动光谱，通过三种不同的计算技术，即（i）通过傅里叶变换的总偶极矩自时间关联函数，（ii）从傅里叶变换的平移和角速度时间自相关函数和（iii）淬火正常模式分析的母液在300 K。这三个光谱，虽然表现出彼此之间的差异，揭示了相似的功能，在良好的，半定量的，与实验结果一致。对简正模分析得到的态密度参与率的研究表明，在100 cm ~（-1）附近的宽谱中有300-400个分子的集体振荡。偶极溶剂化动力学表现出超快的能量弛豫（偶极溶剂化动力学），其初始时间关联函数在140 fs左右，这可以归因于与集体激发的耦合。我们比较了DMSO和水的性质，以及低频集体模的存在。最后，我们发现集体激发谱具有很强的温度依赖性。
2016-08-15 physics.chem-ph
Aromatic Molecule Solvation in Liquid Water with Coupled Cluster Accuracy: The Balance of Pi-Interactions and Hydrophobicity
Ruhr-Universität Bochum（波鸿鲁尔大学）
研究水中芳香分子溶剂化中π相互作用与疏水性平衡问题，采用基于图形原子簇扩展训练机器学习原子间势的方法，得到CCSD(T)质量的MLIP，能再现相关能量和力，揭示常用方法不足，为高精度模拟打开大门。
2026-07-16 physics.chem-ph
Effect of solvation shell structure on thermopower of liquid redox pairs
Recent advancements in thermogalvanic batteries offer a promising route to efficient harvesting of low-grade heat with temperatures below 100 °C. The thermogalvanic temperature coefficient α, usually referred to as effective thermopower, is the key parameter determining the power density and efficiency of thermogalvanic batteries. However, the current understanding of improving α of redox pairs remains at the phenomenological level without microscopic insights, and the development of electrolytes with high α largely relies on experimental trial and error. This work applies the free energy pert…
2023-01-23 physics.chem-ph
Enhanced solvation force extrapolation for speeding up molecular dynamics simulations of complex biochemical liquids
我们提出了一种增强的方法来外推的平均势能作用在溶质大分子的原子，由于它们与溶剂原子在复杂的生化液体中的相互作用。它改进和扩展了以前的外推方案，包括额外的新技术，如指数缩放变换的坐标空间的权重补充之间的最小二乘最小化的力偏差和膨胀系数的范数的近似值的动态调整平衡。昂贵的平均势的3D-RISM-KH分子理论的溶剂化（三维参考相互作用网站模型与Kovalenko-Hirata封闭）。在动态过程中，仅在每个足够长的（外部）时间间隔之后才计算它们，即，很少减少计算成本。在更短的（内部）时间步长，这些力是根据它们的外部值外推的。然后，使用多个时间步长积分内的优化的等速Nosé-Hoover链恒温器的运动方程求解。新的方法适用于分子动力学模拟的各种系统组成的溶剂化的有机和生物分子的不同的复杂性。即，我们考虑水合丙氨酸二肽，沥青质在甲苯溶剂中，微蛋白1 L2 Y和蛋白G在水溶液中。结果表明，在所有这些情况下，增强的外推法提供了更好的精度溶剂化力近似比现有的方法。因此，它可以与更大的外部时间步长一起使用，从而显著加快了模拟速度。
2019-09-10 physics.chem-ph
Ion solvation in atomic baths: from snowballs to polarons
本研究通过计算中性原子浴中单个离子从高密度到低密度的基态性质，揭示了高密度下的雪球效应与低密度下的极化子多体束缚机制，为超冷离子-中性粒子系统的普适性提供了新见解。
2024-03-15 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Implicit Solvation Methods for Catalysis at Electrified Interfaces
隐式溶剂化是一种有效的，高度粗粒度的原子尺度模拟方法，以考虑周围的液体电解质的水平上的连续极化介质。起源于有限溶质的分子化学，隐式溶剂化技术现在越来越多地用于扩展（通常是金属）电极的电化学和电催化的第一性原理建模。对后者的电极和通过周期性边界条件超级电池中的平板在它们处的反应性表面化学进行建模的流行的方法带来了其特定的挑战。最重要的是，这涉及到的困难，以描述整个双电层形成在带电的固-液界面（SLI）内的超级电池的大小听话的常用密度泛函理论（DFT）。我们回顾液体溶剂化方法从这个特定的应用角度，特别强调其广泛的{ \em从头算}热力学方法的表面催化的使用。值得注意的是，可以采用隐式溶剂化来模拟在所施加的电势下电极的电子密度的极化和整个双层的伴随电容充电，超出所采用的DFT超电池的限制。最关键的持续进步，这种有效的方法SLI的背景下是缺乏相关的（实验或高层次的理论）参数化所需的参考数据。
2021-08-05 physics.chem-ph physics.comp-ph
A Simple Guiding Principle for the Temperature Dependence of the Solubility of Light Gases in Imidazolium-based Ionic Liquids Derived from Molecular Simulations
利用广泛的分子动力学模拟，我们研究了大量轻气体在咪唑类离子液体中的溶剂化行为与温度的关系。在$1\,\mbox{bar}$下，对于$300\,\mbox{K}$和$500\,\mbox{K}$之间的温度范围，计算了分子氢、氧、氮、甲烷、氪、氩、氖和二氧化碳在具有不同链长$n\!=\!2,4,6,8$的1-正烷基-3-甲基咪唑鎓双（三氟甲基磺酰基）酰亚胺（[C $_n$ mim][NTf $_2$ ]）型咪唑鎓基IL中的溶解度。通过应用Widom的粒子插入技术和Bennet的重叠分布方法，我们能够确定这些选定的轻气体在模拟咪唑离子液体中的温度依赖的溶剂化自由能具有较高的统计精度。我们的模拟表明，在选定的参考温度和它的温度导数的气体分子的溶剂化自由能的大小是密切相关的相对于彼此。我们的结论是，这种“普遍”的行为是植根于溶剂化熵-焓补偿效应，这似乎是一个定义功能的小分子在离子液体中的溶剂化。我们认为，这个功能是基于一个假设的漏斗状形状的溶剂化气体分子的自由能景观。这些观测结果导致了简单的分析关系，基于在某一参考温度下的绝对溶解度来确定溶解度数据的温度依赖性，我们称之为“溶剂化漏斗”模型。通过将我们的结果与来自许多来源的可用实验数据进行比较，我们可以表明，“溶剂化漏斗”模型特别有助于为非常轻的气体（如氢）的溶剂化行为提供可靠的估计，其中存在相互矛盾的实验数据。
2015-11-10 cond-mat.soft physics.chem-ph
Collision Dynamics and Solvation of Water Molecules in a Liquid Methanol Film
利用环境分子束实验研究了170 ~ 190 K温度范围内水与液态甲醇膜的相互作用。我们发现，与0.32 eV的入射动能的水分子被有效地捕获的液体甲醇。散射过程的特征在于能量有效地损失到表面模式，其中入射光束的次要分量是非弹性散射的。水分子的热脱附具有良好表征的阿克里尼乌斯形式，其活化能为0.47{ \pm }0.11 eV，指前因子为4.6 { \times } 10^（15{ \pm }3）s^（-1）。我们还观察到一个温度依赖性的入射水纳入甲醇层。基础研究和环境应用的含义是，即使是像甲醇这样简单的醇也可以表现出复杂的温度依赖性表面活性剂行为。
2011-09-08 physics.ao-ph physics.chem-ph
Theory of solvation in polar nematics
本文建立了离子和偶极溶质在各向异性轴对称极性溶剂中溶剂化的线性响应理论。该理论被应用于极性双极性液晶的溶剂化。正式的理论构造的溶剂化响应函数的溶剂偶极磁化率的旋转不变量的投影。这些预测是从蒙特卡罗模拟的偶极spherocylinders的流体，可以存在于各向同性和双相。基于模拟得到的溶剂敏感性的性质和形式解，我们得到了一个溶剂化自由能的公式，该公式结合了向列相的实验性质和液晶中偶极间的相关长度。本文计算了香豆素-153在4-正戊基-4 '-氰基联苯（5CB）和4，4-正庚基-氰基联苯（7 CB）溶剂中的Stokes位移和Stokes位移关联函数，并与温度作了比较。
2005-12-14 physics.chem-ph physics.comp-ph
Hydrated Excess Protons in Acetonitrile/Water Mixtures - Solvation Species and Ultrafast Proton Motions
质子在水介质中的溶剂化结构与液体和膜中的电性质和质子输运高度相关。在环境温度下，极性液体在毫微微秒到皮秒的时间尺度上显示结构波动，对质子溶剂化有直接影响。我们应用二维红外（2D-IR）光谱以下的质子动力学在乙腈/水的混合物与Zundel阳离子H $_5$ O $_2^+$制备在纯乙腈作为基准。H $_5$ O $_2^+$质子转移模式的2D-IR光谱表明，在双最小质子势中，受波动电场驱动的随机大振幅运动。在所有情况下，过量的质子嵌入水二聚体中，形成H $_5$ O $_2^+$络合物作为主要溶剂化物质。这一观察是合理的量子力学/分子力学分子动力学模拟，包括多达4个水分子嵌入乙腈。Zundel基序在H $_7$ O $_3^+$单元中与其最近的水邻居相互作用，而没有持续的质子定位。
2019-04-23 physics.chem-ph
Excited-State Solvation Structure of Transition Metal Complexes from Molecular Dynamics Simulations and Assessment of Partial Atomic Charge Methods
本文研究了$\mathrm{[Ru(bpy)_3]^{2+}}$、$\mathrm{[Fe(bpy)_3]^{2+}}$、$\mathrm{[Fe(bmip)_2]^{2+}}$和$\mathrm{[Cu(phen)_2]^{+}}$的激发态溶质和溶剂化结构（bpy= 2，2 '-吡啶; bmip= 2，6-双（3-甲基-咪唑-1-亚基）-吡啶; phen=1，10-邻菲咯啉）过渡金属配合物（TMCs）的溶质-溶剂径向分布函数（RDFs），并评估一些最流行的部分原子电荷（PAC）方法通过分子动力学（MD）模拟获得这些RDFs。为此，我们比较经典的MD的冻结溶质在水和乙腈（ACN）与量子力学/分子力学玻恩-奥本海默分子动力学（QM/MM BOMD）模拟。计算的RDFs表明，一个合适的PAC方法的选择取决于金属的配位数，配体的齿数，和溶剂的类型。发现这种选择对水的敏感性低于ACN。此外，对于表现出自由直接配位位点的TMC，如$\mathrm{[Cu(phen)_2]^{+}}$，应仔细选择PAC方法。这项工作的结果表明，快速经典的MD模拟与ChelpG/RESP或CM 5 PAC可以产生RDFs接近QM/MM MD获得的RDFs，从而提供可靠的溶剂化结构的TMC使用，例如在散射数据的分析。
2018-12-21 physics.chem-ph
A method of comparison between a force curve measured on a solvated surface and the solvation structure
最近的原子力显微镜（AFM）可以测量在溶剂中探针和样品表面之间的力曲线。在某些情况下，力曲线被认为是溶剂化结构，因为它的形状通常是连续的，并且振荡的节距与溶剂的直径大致相同。然而，它不是溶剂化结构。它只是探针和样品表面之间的平均力。平均力和溶剂化结构之间的理论关系尚不清楚。因此，必须从理论上阐明这种关系，以加深对AFM测量的平均力的理解。在这封信中，我们简要地解释了测量的平均力和溶剂化结构（通过模拟，液体理论，或X射线反射率获得）的关系和方法进行比较，通过使用基本的统计力学的液体。
2013-03-06 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.data-an
Time-resolved solvation dynamics of Li$^+$, Na$^+$ and K$^+$ ions in liquid helium nanodroplets
Department of Chemistry, Aarhus University（奥胡斯大学化学系）；Department of Physics and Astronomy, Aarhus University（奥胡斯大学物理与天文学系）；Université Paris-Saclay, CNRS, Institut des Sciences Moléculaires d’Orsay（巴黎萨克雷大学，法国国家科学研究中心，奥赛分子科学研究所）；Instituto de Física Fundamental, CSIC (IFF-CSIC)（西班牙高等科学研究理事会基础物理研究所）；Dipartimento di Chimica, Biologia e Biotecnologie, Universitá di Perugia（佩鲁贾大学生物、化学与技术学院）
本研究将超快泵浦-探测光谱测量扩展至 Li$^+$ 和 K$^+$ 离子，记录了它们在液氦纳米液滴中的飞秒级溶剂化动力学，结合蒙特卡罗计算识别了第一溶剂化壳层特征并比较了各离子的能量耗散速率。
2025-10-14 physics.chem-ph
Modeling solvation effects in real-space and real-time within Density Functional Approaches
可极化连续介质模型（PCM）可以与密度泛函理论（DFT）及其时间相关扩展（TDDFT）结合使用，以模拟浸入介电环境（通常为液体溶剂）中的分子和纳米颗粒的电子和光学性质。在这方面的贡献，我们开发了一种方法来考虑溶剂化效应的实时空间（和实时）（TD）DFT计算。边界元法被用来计算溶剂的反应势的范德瓦尔斯溶质表面上的表观电荷的传播。在实空间表示中，该势可能在靠近腔表面的网格点处表现出库仑奇点。我们提出了一个简单的方法来正则化这样的奇异性，通过使用一组球高斯函数分布的表观电荷。我们已经实现了所提出的方法中的章鱼代码和目前的结果为一组代表性的有机分子在水中的溶剂化自由能和solvatochromic位移的静电贡献。
2015-07-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Framework for solvation in quantum Monte Carlo
采用经典的密度泛函描述的液体环境中，我们引入了一个严格的方法，扩散量子Monte Carlo计算的自由能和热力学平均的溶剂化系统，既不需要热力学采样，也不明确的溶剂电子。我们发现，这种方法产生有前途的结果和小的收敛误差的一组测试分子。它易于实现，适用于凝聚态物质的一系列挑战，包括液体环境中分子和表面反应的过渡态的研究。
2012-04-27 physics.chem-ph physics.comp-ph
Implicit and Explicit Solvent Models for the Solubility of 1,4-Diethynylbenzene and Terephthalonitrile in Ionic Liquids
本研究利用密度泛函理论结合显式与隐式溶剂模型，比较两种官能团不同的有机分子在[C2C1Im][MeSO4]中的非共价相互作用及溶剂化能，以揭示其溶解机制。
2023-11-03 physics.chem-ph
A Systematic Study of Chloride Ion Solvation in Water using van der Waals Inclusive Hybrid Density Functional Theory
本文采用基于密度泛函理论的\textit{ab initio}分子动力学（AIMD）方法研究了氯离子水溶液的溶剂化和电子结构。从径向分布函数，配位数和溶剂化结构的分析，我们发现，精确交换（$E_{\rm xx}$）和非本地范德华（vdW）相互作用有效地\textit{weaken}之间的相互作用的Cl $^-$离子和第一溶剂化壳。随着Cl-O配位数与实验非常吻合，我们发现，大多数配置产生的vdw-包容性的混合DFT表现出6倍协调扭曲的三棱柱结构，这是一个显着无序的第一溶剂化壳层。通过对不同DFT势的AIMD模拟生成的配置进行一系列能带结构计算，我们发现溶剂化离子轨道能级（与液态水的能带结构不同）强烈依赖于底层分子结构。此外，这些轨道的能级也显着影响的DFT功能的电子结构，作为分数的$E_{\rm xx}$的增加，之间的间隙的最高占据的分子轨道的Cl $^-$和价带最大值的液体水稳定地增加向实验值。
2015-03-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.soft
Predicting atomic dopant solvation in helium clusters: the MgHe$_n$ case
用量子Monte Carlo方法研究了Mg掺杂的氦原子团簇MgHe $_n$与$n=2-50$的溶剂化和光谱性质.利用MP4、CCSD（T）和CCSDT三种高能级MgHe相互作用势研究了掺杂位置对相互作用形状的敏感性。尽管类似的MgHe井深，在扩散蒙特卡罗模拟中获得的对分布函数显着不同的三对电位，因此表明不同的溶解度性质的Mg在He $_n$。此外，我们发现有趣的尺寸效应的Mg杂质的行为。作为溶剂化性质的灵敏探针，模拟了不同团簇尺寸的Mg激发光谱，并与现有的实验结果进行了比较。用分子中的硅藻土方法和两个激发态$^1Π$和$^1Σ$ MgHe势近似计算了激发态$^1$ P Mg原子与He原子的相互作用。模拟的MgHe $_{50}$谱的形状显示出对Mg杂质的位置的实质性依赖，因此对所采用的MgHe对相互作用。为了解开的溶剂化行为上的形状的计算潜力的依赖性，精确的密度泛函理论已被改编的情况下，掺杂的He $_n$和各种能量分布已被计算。结果表明，形状的排斥部分的MgHe势的不同行为的一个重要原因。
2005-02-04 physics.atm-clus physics.chem-ph
Field-Induced Electron Generation in Water: Solvation Dynamics and Many-Body Interactions
溶剂化电子代表液体环境中的基本量子系统。水溶剂化电子由于其典型的性质、在辐射化学中的作用以及与电荷分离和传输的相关性而引起了人们的强烈兴趣。光生电子在水中的非平衡动力学发生在超快时间尺度上，包括电荷转移、局域化和能量耗散过程。我们提出了新的见解中的作用的波动电场的液体产生电子在存在的外部太赫兹场和地址的极化多体性质的溶剂化电子。本文结合了最近的实验和理论结果的审查与电子在水中的基本电相互作用的讨论。
2022-03-22 physics.chem-ph
Benzene radical anion in the context of the Birch reduction: when solvation is the key
苯自由基阴离子是液氨中溶剂化电子还原苯的重要中间体。除了有机化学之外，由于其丰富的结构和动力学行为，它是光谱和理论研究的一个有趣的主题。在气相中，物种出现作为一个亚稳态形状共振，而在凝聚相中，它保持稳定。在这里，我们的方法系统的从头算分子动力学在液氨和证明，包括溶剂是至关重要的，确实导致稳定。除了自由基阴离子物种的存在之外，我们的模拟还在分子水平上探索了其凝聚相行为，并对其性质提供了新的见解。这些包括动态Jahn-Teller畸变，在液氨中的振动光谱，和溶剂壳层的结构，包括氨分子和芳环之间的$π$ -氢键的基序。
2020-07-22 physics.chem-ph
Pressure Correction for Solvation Theories
液态理论如积分方程和经典的密度泛函理论经常高估流体的体积压力，因为它们需要闭合关系或泛函的截断。因此，在流体中产生分子空腔的成本不再可以忽略，并且那些理论预测了错误的溶剂化自由能。我们展示了如何简单地通过计算优化的范德瓦尔斯体积的溶质和去除不适当的自由能来创建这样的体积中的流体来纠正它们。鉴于这种多功能的校正，我们证明，国家的最先进的溶剂化理论可以预测，在几秒钟内，水合自由能的小中性药物样分子的基准具有相同的准确性，为期一天的分子模拟。
2020-07-15 physics.chem-ph
Solvation, relaxation, and geminate recombination of electrons generated by two 200 nm photon ionization of liquid H2O and D2O
在飞秒和皮秒时间尺度上研究了液体H_2O和D_2O的双光子电离（200 nm）产生的预溶剂化电子（e-）的瞬态吸收谱的时间演化。这些光谱在500和1700 nm之间的50 nm的间隔内获得。两个独特的制度的光谱演变进行了观察。在这两种情况下，光谱轮廓随延迟时间而显著变化。当t<1 ps时，在轻水光谱中出现O-H泛音的光谱区观察到两个新的特征（1150 nm带和1400 nm肩）。对于D2 O中的e-，没有观察到这两个特征。振动耦合到水分子内衬的溶剂化腔的模式是这些功能的一个可能的起源。在亚皮秒时间尺度上，e-的吸收带逐渐向蓝色移动。在较晚的延迟时间（t> 1 ps），带最大值的位置被“锁定”，但光谱轮廓继续变化，在红色一侧变窄，在蓝色一侧变宽;振子强度在10%内恒定。这种收缩的时间常数是ca。0.56对H_2O和D_2O分别为0.64 ps。振动弛豫和溶剂化腔的大小和各向异性随时间的减少建议作为可能的原因所观察到的光谱变换在这两个制度。成对复合动力学的两个200 nm的量子（12.4 eV的总能量）在轻和重水中的吸收所产生的水合电子几乎是相同的，这表明电子和它的成对伙伴在D2 O之间的平均分离是13%窄于H2O。我们认为，水的自电离竞争直接电离，即使在这样高的光激发能量。
2004-09-23 physics.chem-ph
Solvation of complex surfaces via molecular density functional theory
我们表明，经典的分子密度泛函理论（MDFT），这里在均匀的参考流体近似中，其中的功能推断从本体溶剂的性质，是一个强大的新工具来研究，在一个完整的分子水平上，复杂的表面和界面的极性溶剂化。这种隐式溶剂方法允许确定的结构，取向和充满活力的溶剂化性能，是在同一系统进行的全原子分子模拟的水平，同时减少了两个数量级的计算机时间。这是说明了由分子偶极溶剂润湿超过一千个原子组成的原子分辨粘土表面的研究。利用该方法的高数值效率进行了系统的分析的静电和非静电组件的表面-溶剂相互作用内流行的CLAYFF力场。溶剂的能量和结构被发现弱依赖于粘土表面的原子电荷分布，即使是一个相当极性的溶剂。我们得出结论，这样的研究结果力场发展的后果。
2012-11-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Assessing the correctness of pressure correction to solvation theories in the study of electron transfer reactions
液态理论已经成为一种数值有效的替代昂贵的分子动力学模拟的电子转移反应的解决方案。在最近的一篇论文[Chem. Sci.，2019，10，2130]，我们介绍了使用分子密度泛函理论计算能隙，自由能分布和重组自由能的框架。然而，这种技术，作为其他分子液体状态的理论，高估了流体的体积压力。由于压强太高，预测的自由能被戏剧性地夸大了。为了解决这个问题，人们进行了几次尝试，或者是基于简单的后验修正，或者是通过改进对液体引入桥项的描述。通过对水中Cl -> Cl+和Cl -> Cl-两种模型半反应的研究，评价了这两类修正对研究电子转移反应的正确性。我们发现，后验修正，因为他们违反了功能的原则，导致不一致的定义中的重组自由能，不应该被用来研究电子转移反应。桥式方法由于理论上接地良好，非常适合这种类型的系统。
2021-03-10 physics.chem-ph
Li+ solvation in pure, binary and ternary mixtures of organic carbonate electrolytes
采用经典分子动力学（MD）模拟和量子化学密度泛函理论（DFT）计算方法，研究了锂离子在碳酸酯（EC）、碳酸丙烯酯（PC）和碳酸二甲酯（DMC）及其二元（EC-DMC，摩尔比1：1）和三元（EC-DMC-PC，摩尔比1：1：3）混合溶剂中的溶剂化行为.两种方法所得结果表明，与四个溶剂分子的配合物周围Li+，表现出强的局部四面体秩序，是最有利的。然而，分子动力学模拟揭示了存在显着的结构异质性，延伸到长度尺度，这是超过五倍的大小的第一配位壳半径。由于这些显着的结构波动，在体相液相中，在DFT计算中使用较大尺寸的集群已被建议。相反的DFT计算结果的小孤立的集群，MD模拟预测的优先选择Li+与DMC分子在其第一溶剂化壳层，而不是与高极性EC和PC的，在二元和三元混合物。这种行为归因于Li+的第一溶剂化壳层中溶剂分子的局部四面体堆积，这导致单个分子偶极矢量的抵消，并且这种效应在存在相同类型分子的情况下似乎更重要。由于这些抵消效应，当DMC的局部摩尔分数高时，Li+的第一溶剂化壳层中的总偶极子增加。
2015-03-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Extraction of the Solvation Structure on a Solid Plate from a force curve measured by Surface Force Apparatus in a hard-sphere fluid
本文提出了一种将表面力仪测得的力曲线转换为表面附近液体密度分布的方法。该方法基于液体的统计力学。作为第一步，我们展示了一个刚性系统的方法，其中两个圆柱体浸没在硬球流体作为力探针。我们发现，该方法工作良好，特别是在较低密度的溶剂。变换结果的精度随着圆柱体的圆形表面与溶剂球之间的距离的增加而增加。
2015-11-16 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
The Anisotropic Interface Continuum Solvation Model and the Finite-Element Anisotropic Poisson Solver
提出各向异性界面连续溶剂化模型及有限元求解器，模拟固液界面各向异性介电效应，验证并揭示其对功函数、静电势及OH吸附构型的影响。
2025-08-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Predicting solvation free energies for neutral molecules in any solvent with openCOSMO-RS
本研究提出改进的开源模型openCOSMO-RS 24a，利用量子化学数据和QSAR预测摩尔体积，实现溶剂化自由能的高精度预测，平均绝对偏差0.45 kcal/mol，优于先前版本。
2024-07-03 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
Using nonlocal electrostatics for solvation free energy computations: ions and small molecules
溶剂化自由能是计算化学中的一个重要物理量，在药物发现和设计中有着广泛的应用。由于水-溶质相互作用的复杂性，小分子在水中的溶剂化自由能的准确预测仍然是一个很大程度上尚未解决的问题。在这封信中，我们开发了一个计划，用于确定的静电贡献的溶剂化自由能的带电分子的基础上，涉及一个最小的参数集，特别是允许引入原子半径在一个一致的方式的非局部静电。我们测试我们的方法对简单的离子和小分子的实验结果和其他理论描述可用于定量比较。我们的结论是，我们的方法是物理上透明和定量可靠。
2003-02-19 physics.bio-ph physics.chem-ph
Cooperation and Environment Characterize the Low-Lying Optical Spectrum of Liquid Water
用子系统含时密度泛函理论分析了液态水的光谱。我们对几个重要的（迄今为止难以捉摸的）特征提供了简单的解释。由于每个水分子周围的无序环境，液体的联合态密度比蒸汽的要宽得多。这导致了Urbach尾的红移。由第一溶剂化壳层提供的限制效应是第一吸收峰与蒸气相比发生蓝移的原因。此外，我们还描述了多体激子效应。这些极大地影响了低频下的光谱权重，对折射率的贡献很小但很大。
2017-06-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A method for calculating solvation structure on a sample surface from a force curve between a probe and the sample: One-dimensional version
最近的表面力装置（SFA）和原子力显微镜（AFM）可以在溶剂中测量探针和样品表面之间的力曲线。由于力曲线的形状通常是振荡的，而且振荡的节距与溶剂的直径大致相同，因此有些文章认为力曲线就是溶剂化结构。然而，它不是溶剂化结构。它只是探针和样品表面之间的力。因此，本文提出了一种由力曲线计算溶剂化结构的方法。该方法是利用积分方程理论，一个统计力学的液体（Ornstein-Zernike方程耦合超网链封闭）。这种方法被认为是重要的样品表面上的溶剂化结构的说明。
2013-03-06 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
First-principles electrostatic potentials for reliable alignment at interfaces and defects
不同原子组态之间的静电势的对准对于跨界面的能带偏移和带电缺陷的形成能的第一性原理计算是必要的。然而，这种潜在的强烈振荡，在原子尺度上的对齐具有挑战性，特别是当原子的几何形状发生很大变化，从散装附近的缺陷和接口。我们介绍了一种方法来抑制这些强烈的振荡，通过消除在每个原子的潜力深井。我们证明，这种方法大大提高了系统大小的收敛依赖于排列的静电势，包括带偏移在固液界面，在固体和固体表面在真空中的带电空位的形成能的第一性原理预测的范围很广。最后，我们使用这种方法结合连续溶剂化理论来研究在固液界面的带电空位的能量。我们发现，在水中的NaCl（001）表面的例子中，溶剂化减少了带电空位的形成能量0.5 eV：由于分子动力学方法的计算成本，这个重要的影响的计算以前是不切实际的。
2017-02-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electrostatic contribution to colloidal solvation in terms of the self-energy modified Boltzmann distribution
静电相互作用对离子流体如电解质和胶体分散体中的溶剂化自由能有很大贡献。静电对溶剂化自由能的贡献归因于带电粒子的自能。本文将基于下界不等式的变分场论应用于单组分带电硬球的非均匀流体，从而验证了自能是由总关联函数与直接关联函数之差给出的。基于液态理论的知识，在这项研究中指定的自能不仅涉及到一个直接的关联函数的高斯涂抹的每个带电球，但也提供了静电贡献的溶剂化自由能，表现出良好的协议与模拟结果。此外，Ornstein-Zernike方程导致一组新的广义Debye-Hückel方程反映高斯分布电荷。
2020-01-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Bridge functional for the molecular density functional theory with consistent pressure and surface tension and its importance for solvation in water
我们从分子密度泛函理论出发，在通常的超网链近似下，在几分钟内预测溶剂化自由能和平衡溶剂密度分布。我们引入了一个桥功能的粗粒度，加权溶剂密度。最多在几分钟内，对于大小从小化合物到大蛋白质的溶质，我们产生（i）在1千卡/摩尔的实验数据的疏水性溶质的溶剂化自由能的估计，以及（ii）溶质周围的溶剂分布。与以前的命题相反，这个桥泛函是热力学一致的，因为它产生正确的液体-蒸汽共存和实验表面张力。我们表明，这种一致性是至关重要的水在室温和压力。此桥功能的设计是简单的，本地的，因此数值效率。最后，我们说明了这一新的水平的分子理论的解决方案与研究的水化壳的蛋白质。
2017-09-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
MLSolv-A: A Novel Machine Learning-Based Prediction of Solvation Free Energies from Pairwise Atomistic Interactions
Seoul National University（首尔大学）
机器学习及其应用的最新进展导致了各种关键化学性质的结构-性质关系模型的发展，溶剂化自由能是其中之一。在这里，我们介绍了一种新的ML为基础的溶剂化模型，计算溶剂化能量从成对原子的相互作用。所提出的模型的新颖性包括一个简单的架构：两个编码函数从给定的化学结构中提取原子特征向量，而两个原子特征之间的内积计算它们的相互作用。由于其溶剂非特异性，6，493次实验测量的结果在扩大训练数据方面具有出色的性能和可移植性。相互作用图的分析表明，有一个很大的潜力，我们的模型再现基团贡献的溶剂化能，这使我们相信，该模型不仅提供了预测的目标属性，但也给我们更详细的物理化学见解。
2020-07-02 cond-mat.soft cs.LG physics.chem-ph
Redox Entropy of Plastocyanin: Developing a Microscopic View of Mesoscopic Polar Solvation
我们报告的应用程序的分析形式主义和分子动力学（MD）模拟计算氧化还原熵的质体蓝素金属蛋白在水溶液中。我们分析的目标是建立描述介观尺度下极性溶剂化所需的理论的关键组成部分。分析技术包括基于溶剂偶极取向和密度的结构因素的微观形式主义和连续介质理论。微观理论采用的蛋白质的原子结构与力场原子电荷和溶剂的结构因素，从单独的MD模拟的均匀溶剂。分子动力学模拟给出了280- 310 K温度范围内电子转移的溶剂化自由能和重组能的线性响应。我们发现，连续介质模型普遍低估溶剂化熵，和一个更有利的协议之间的微观计算和MD模拟报告。模拟的分析还表明，标准形式主义扩展到蛋白质溶剂化的困难与溶剂化壳层的不均匀结构在蛋白质-水界面结合的高度结构化的水周围的电离残留物的岛屿，以及部分去湿的疏水补丁。蛋白质静电水合的定量理论需要考虑蛋白质-水界面处水的真实密度分布。
2007-11-02 physics.bio-ph physics.chem-ph
Quantum simulation of molecules in solution
量子计算机上的量子化学计算主要集中在模拟气相分子。然而，液体溶液中的分子与化学最相关。连续溶剂化模型代表了一个很好的计算负担能力和准确性之间的妥协，在描述溶质分子的量子化学描述的溶剂化效应。在这里，我们报告的变分量子本征求解器溶剂化系统的扩展，使用极化连续模型。我们表明，占溶剂化效应不影响算法的效率。本文给出了具有十二个自旋轨道（量子比特）的分子系统的无噪声模拟结果。此外，在模拟量子硬件（IBM Q Mumbai）上进行的计算，因此包括噪声，产生与经典计算公平一致的计算溶剂化自由能，而不包括任何错误缓解协议。
2022-11-11 physics.chem-ph quant-ph
A molecular density functional theory to study solvation in water
A classical density functional theory is applied to study solvation of solutes in water. An approx- imate form of the excess functional is proposed for water. This functional requires the knowledge of pure solvent direct correlation functions . Those functions can be computed by using molecular simulations such as molecular dynamic or Monte Carlo. It is also possible to use functions that have been determined experimentally. The functional minimization gives access to the solvation free energy and to the equilibrium solvent density. Some correction to the functional are also proposed to get th…
2014-08-28 physics.chem-ph
Molecular Density Functional Theory for water with liquid-gas coexistence and correct pressure
疏水性溶质在水中的溶剂化具有特殊性，因为液体和气体几乎是共存的。在积分方程的超网链近似中，或者等价地在分子密度泛函理论的均匀参考流体中，共存没有被考虑。因此，纳米级疏水溶质的水合结构和能量是不正确的。在这篇文章中，我们提出了一个桥功能，纠正这种热力学的不一致性，通过引入一个亚稳气相的均匀溶剂。我们展示了如何可以做到这一点的三阶展开的功能周围的散装液体密度，施加正确的压力和正确的二阶导数。虽然这一理论并不局限于水，我们应用它来研究在室温和压力下的水的疏水溶剂化和比较的结果，全原子模拟。有了这个校正，分子密度泛函理论给出，在一个适度的计算成本，定量水合自由能和结构的小分子溶质，如正构烷烃，和硬球溶质的半径范围从埃到纳米。理论预测的宏观液-气表面张力与实验结果相当。这一理论给出了一个替代的经验硬球桥校正到目前为止使用的几个作者。
2015-04-18 physics.chem-ph
Computational assesment of the entropy of solvation of small-sized hydrophobic entities
本文采用高水平极化力场，通过计算机模拟研究了小分子疏水水化的温度依赖性。液态水在不同温度下的分子动力学（MD）模拟形成了自由能微扰计算的基础，该计算考虑了排斥球的发生和生长。这个排斥球充当疏水物质的模型构造。在目前的研究中，一个扩展是追求七个独立的目标温度，范围从接近冰点几乎到沸点的液态水在标准条件下。注意保持适当的物理化学模型的描述与实验水密度在选定的目标温度进行交叉检查。分子水的极化力场的描述证明是合适的，在整个温度域考虑。计算的疏水水化的自由能相对于温度的导数可以获得熵的变化。在实践中，熵差由自由能分布中在某一目标温度下形成的切线的斜率的负值确定。得到的熵的变化是负的小尺寸的空腔，因此再次确认Lum Chandler Weeks理论的小尺寸溶质的疏水水化的基本思想。
2007-11-26 physics.bio-ph physics.chem-ph
On the challenge of obtaining an accurate solvation energy estimate in simulations of electrocatalysis
溶剂对吸附在电催化剂表面上的反应中间体的自由能的影响可以显着改变热化学过电位，但精确计算这是具有挑战性的。在这里，我们提出了计算估计的溶剂化能量的反应中间体在氧还原反应（ORR）的B-掺杂的石墨烯（BG）模型系统，其中的过电位被发现减少高达0.6 V，由于溶剂化。BG在实验上被报道为活性ORR催化剂，但最近在不存在溶剂化效应的情况下使用最先进的混合密度泛函的计算估计表明活性低。为了测试包含显式溶剂化是否可以使计算的活性估计值更接近实验报告，在这里报告的模拟中包括多达4层的水分子。计算是基于经典的分子动力学和本地最小化的能量使用原子力从电子密度泛函理论评估。数据集是从常规和粗粒度的动力学，以及局部最小化的结构重新采样动力学模拟。结果因所用方法和溶剂化能估计值的不同而有很大差异，因此被认为是不可信的。它的结论是，一个显着更大的水分子的数量需要得到收敛的结果的溶剂化能。由于本系统包括多达139个原子，它已经应变的计算可行性的限制，所以这指向需要一种混合模拟方法，其中使用较低水平的理论进行更大数量的溶剂分子的有效模拟，同时保留反应分子以及它们的近邻和催化剂的较高水平的理论。
2023-03-03 cond-mat.soft physics.chem-ph
Modeling Charge-Sign Asymmetric Solvation Free Energies With Nonlinear Boundary Conditions
我们表明，电荷符号相关的非对称水合可以准确地使用线性泊松理论，但取代标准的电位移边界条件与一个简单的非线性边界条件。使用一个单一的乘法缩放因子，以确定原子半径从分子动力学Lennard-Jones参数，新模型准确地再现了（i）单原子离子，（ii）可滴定的氨基酸在其质子化和非质子化状态，和（iii）Mobley“手镯”和“棒”测试问题的水合不对称性的MD自由能计算[J. Phys. Chem. B，v. 112：2408，2008]。值得注意的是，该模型还证明了使用线性响应表达式充电自由能。我们的边界元方法的实现演示了其他连续静电求解器可以扩展到包括不对称的容易。
2014-09-25 cs.CE physics.chem-ph physics.comp-ph
Graphical Gaussian Process Regression Model for Aqueous Solvation Free Energy Prediction of Organic Molecules in Redox Flow Battery
Pacific Northwest National Laboratory（太平洋西北国家实验室）；Lehigh University（理海大学）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
有机分子的溶剂化自由能是确定有机氧化还原液流电池中的涌现性质（诸如溶解度、液相平衡常数以及pKa和氧化还原电位）的关键参数。在这项工作中，我们提出了一个机器学习（ML）模型，可以学习和预测的有机分子的水溶剂化自由能使用高斯过程回归方法的基础上一个新的分子图核。为了研究ML模型在静电相互作用、溶剂非极性相互作用和溶质构象熵对溶剂化自由能的贡献方面的性能，测试了3组隐式或显式水溶剂模型的数据，以及溶质构象熵的贡献。我们证明，我们的ML模型可以预测分子的溶剂化自由能在化学精度与小于1千卡/摩尔的QM 9数据集和Freesolv数据库的子集的平均绝对误差。为了解决基于图的ML模型的一般数据稀缺问题，我们提出了一种基于分子图之间的距离的降维算法，该算法可用于检查分子数据集的多样性。它提供了一种很有前途的方法来建立一个最小的训练集，以提高预测某些测试集的分子结构的空间是预先确定的。
2021-06-15 cs.CE cs.LG physics.chem-ph
Machine Learning of Free Energies in Chemical Compound Space Using Ensemble Representations: Reaching Experimental Uncertainty for Solvation
自由能控制着软物质和液体物质的行为，改善它们的预测可能会对药物、电解质或均相催化剂的开发产生重大影响。不幸的是，它是具有挑战性的设计一个准确的描述的影响，如氢键，范德华相互作用，或构象采样溶剂化。我们提出了一个自由能机器学习（FML）模型，适用于整个化合物空间，并基于一个表示，采用玻尔兹曼平均值来解释一个近似的采样配置空间。使用FreeSolv数据库，FML的实验水合自由能的样本外预测误差随着训练集的大小系统地衰减，并且在490个分子（FreeSolv的80%）上训练后达到实验不确定度（0.6kcal/mol）。相应的FML模型误差也与最先进的基于物理的方法相当。为了生成一个新的查询复合的输入表示，FML需要近似的和短的分子动力学运行。我们展示了它的有用性，通过分析的FML溶剂化自由能为116 k有机分子（所有力场兼容的分子在QM 9数据库）确定最多和最少的溶剂化系统，并重新发现准线性结构性质的关系，在简单的描述符，如氢键供体，NH或OH基团的数量，在烃中的氧原子的数量，和重原子的数量。当用于分子动力学模拟以在训练中生成平均输入表示样本的温度与用于查询化合物的温度相同时，FML的准确度最大。表示的采样时间相对于预测误差快速收敛。
2021-03-24 physics.chem-ph
Mode coupling theory of electrolyte dynamics: Time dependent diffusion, dynamic structure factor and solvation dynamics
建立了以平衡对关联函数为微观输入的自洽模式耦合理论（MCT），用于电解质动力学分析。我们应用该理论来计算浓度依赖性（i）时间依赖性离子扩散，（ii）动态结构因子的组成离子，和（iii）离子溶剂化动力学在电解质溶液中。采用隐式水分子的布朗动力学（BD）和显式水分子的分子动力学（MD）方法对理论预测进行了验证。从我们的MCT方法评估的离子自扩散系数和相应的动态结构因子的时间依赖性与早期的实验和目前的布朗动力学模拟结果显示定量协议。随着浓度的增加，分散的电解质摩擦被发现发生在越来越高的频率，由于更快的松弛的离子气氛。总动力学结构因子F（k，t）的波数依赖性在不同的长度尺度上表现出明显不同的弛豫动力学。在小的波数，我们发现出现了一个台阶状的松弛，表明存在的快速和缓慢的时间尺度在系统中。这种行为允许一个有趣的类比与温度相关的弛豫动力学的过冷液体。我们发现，溶剂化动力学的标记离子表现出幂律衰减在很长的时间-衰减也可以拟合到一个拉伸的指数形式。幂律在溶剂化动力学中的出现已经通过进行具有不同离子浓度的长布朗动力学模拟进行了测试。这种溶剂化时间的相关性和离子-离子动态结构因子确实表现出非常有趣的，非平凡的动力学行为在中间到更长的时间，需要进一步的实验和理论研究。
2015-01-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Quantum-classical solvation hydrodynamics: a Hamiltonian modeling framework
Nanyang Technological University（南洋理工大学）；University of Surrey（萨里大学）
本文提出了一种混合量子-经典的流体力学框架，用于建模量子溶质与经典极性溶剂非绝热演化的短时间惯性效应，通过哈密顿方法保持量子退相干并减少计算复杂度。
2026-10-06 physics.chem-ph physics.comp-ph physics.flu-dyn
Interfacing CRYSTAL/AMBER to Optimize QM/MM Lennard-Jones Parameters for Water and to Study Solvation of TiO2 Nanoparticles
金属氧化物纳米颗粒（NPs）被认为是许多技术应用的良好候选者，其中它们的功能环境通常是水溶液。金属氧化物电子结构的正确描述对于局域和半局域密度泛函仍然是一个挑战，而混合泛函方法提供了改进的描述，并且当涉及到混合泛函计算时，基于局域原子函数的代码（例如CRYSTAL 17）优于平面波代码。然而，在实际环境中，混合动力系统的计算成本对于实际规模的系统仍然是过高的。因此，我们在这里提出并严格评估我们的静电嵌入量子力学/分子力学（QM/MM）耦合CRYSTAL 17和AMBER 16之间的准确性，并通过在水中的TiO 2纳米粒子的案例研究证明了它的一些能力。首先，我们产生了新的Lennard-Jones（LJ）参数，提高了B3 LYP/TIP 3 P耦合中水-水相互作用的准确性。然后，我们应用我们的QM/MM耦合方法来描述一个1 nm宽的多层水周围的球形二氧化钛纳米粒子（NP）的相互作用。优化QM/MM水-水参数被发现有很小的本地NP属性，这提供了洞察力的影响范围，可以归因于在QM/MM耦合的LJ项的影响没有影响。以MM方式添加额外的水对几何优化的纳米颗粒结构的影响很小，但对其电子性质的影响更明显。我们还表明，现有的QM/MM LJ参数的有机分子水相互作用，我们的QM/MM实现有很好的可移植性，即使这些参数是用不同的QM代码和QM/MM实现，但具有相同的功能。
2019-03-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Pooling Solvent Mixtures for Solvation Free Energy Predictions
本研究提出MolPool池化函数结合D-MPNN的SolProp-mix软件，搭配新建数据库与迁移学习，实现了混合溶剂溶剂化自由能的高精度预测，优于现有计算方法。
2024-12-11 physics.chem-ph
Time-resolved solvation of alkali ions in superfluid helium nanodroplets: Theoretical simulation of a pump-probe study
本文用含时密度泛函理论模拟碱金属离子在超流氦纳米液滴中的泵浦-探测溶剂化过程，证实前五个He原子结合的泊松模型，并揭示初始溶剂化结构不稳定、仅靠周围氦溶剂稳定，且能量弛豫时间显著长于实验值。
2025-07-19 physics.atm-clus physics.chem-ph
