Material design of indium based compounds: possible candidates for charge, valence, and bond disproportionation and superconductivity
设计并研究了新型铟化合物AInX $_{3}$（A =碱金属，X = F或Cl）的物理性质。我们发现了九种新的In基材料，它们处于基态，并且是化学稳定的，但在ICSD（无机晶体结构数据库）中没有报道。我们还讨论了几种亚稳结构。这一系列新的材料显示多价，电荷和键的分离，和二聚。In最常见的化合价是3+。我们还发现了两种罕见的替代品，一种具有In-In二聚化的In $^{2+}$，另一种显示出In $^{1+}$和In $^{3+}$的化合价歧化，并发生键歧化。我们研究了这些新In化合物的超导电性的可能性，发现CsInP $_{3}$在足够的空穴掺杂和压力下具有约24 K的转变温度。
2019-01-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Unusual Valence of Ru and Prediction of Magnetism, Anomalous Hall Conductivity in a Newly Synthesized Double Perovskite Compound Ca_2CoRuO_6
本研究合成了两种新型双钙钛矿化合物，发现Ca$_2$CoRuO$_6$具单斜结构、Ru的+6不寻常价态与半金属基态，且自旋轨道耦合带来非平庸拓扑与中等偏大的反常霍尔电导率，为后续实验提供理论支撑。
2025-06-12 cond-mat.mtrl-sci
Mixed valency and site-preference chemistry for Cerium and its compounds: A predictive DFT study
铈及其与技术相关的化合物是异常混合价的例子，源于两种竞争的氧化态-巡回Ce $^{3+}$和本地化Ce $^{4+}$。在外加应力下，可以观察到异常转变，但尚未得到很好的理解。在这里，我们把混合价作为一个“合金”，涉及两个价与竞争和众多的占位配置，我们使用密度泛函理论与哈伯德U（$i.e.$，DFT+U），以评估有效价和预测性能，包括控制价由伪三元合金化。对于Ce及其化合物，如（Ce-La）$_2$（Fe-Co）$_{14}$ B永磁体，我们发现在$ν_s=3.53$的光谱值附近存在稳定的混合价态$α$ -。化合物中的Ce化合价取决于其空间体积和局部化学;对于La掺杂，Ce化合价向$γ$ -样Ce $^{3+}$移动，如从空间体积所预期的;对于Co掺杂，化合价取决于局部Ce位点化学和空间体积。我们的方法捕捉到了复杂化合物中异常价态和位点偏好化学的关键起源。
2013-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Eu valence transition behavior in the nano form of EuPd2Si2
化合物EuPd 2Si 2是一种众所周知的化合价波动化合物，在很窄的温度区间（约150 K）内Eu化合价的变化最大。研究了该化合物的球磨形式以了解纳米形式中的Eu价态行为。发现该化合物在球磨后保持ThCr 2Si 2型四元结构，导致粒度减小，通常落在10 - 100 nm的范围内。我们发现，有这样的小颗粒的磁化率的温度依赖性的质的变化，相对于已知的散装形式。为了从微观上理解这一点，我们采用了穆斯堡尔谱作为温度的函数。的纳米晶体化合物的穆斯堡尔谱基本上是二价的，在室温下，但变得明显双峰在所有温度低于300 K，不像散装形式。也就是说，随着温度的逐渐降低，存在强度从二价位置到三价位置的逐渐转移。我们将其归因于一阶价转变，在纳米样品中的缺陷与极端扩大。因此，当通过球磨减小颗粒尺寸时，该化合物的价态行为发生质的变化。首次报道了Eu基混合价化合物的这种粒度研究。
2018-06-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Accelerating Discovery of Vacancy Ordered 18-Valence Electron Half-Heusler Compounds: A Synergistic Approach of Machine Learning and Density Functional Theory
本研究结合机器学习与密度泛函理论，加速发现18价电子空位有序半-Heusler化合物，通过预测生成能并验证其半导体与热电性能，为降低热导率及提升热电优值提供新策略。
2023-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Valence state determines the band magnetocrystalline anisotropy in 2D rare-earth/noble-metal compounds
在具有零轨道动量的金属间化合物（$L=0$）中，磁各向异性和电子能带结构相互关联。在这里，我们调查这种连接二价铕和三价钆金属间化合物。通过X射线磁圆二色性分析，我们发现在二维原子厚EuAu $_2$中存在一个离面易磁化轴。角分辨光电子能谱和密度泛函理论证明，这是由于强的$f-d$带杂化和Eu $^{2+}$价态所致。相比之下，结构等效的GdAu $_2$的容易的面内磁化由自旋轨道分裂的$d$带，特别是外尔节线，占据在Gd $^{3+}$状态。无论$L$值，我们预测类似的巡回电子的贡献类似的化合物的各向异性。
2022-01-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
All-electron Exact Exchange Treatment of Semiconductors: Effect of Core-valence Interaction on Band-gap and $d$-band Position
在全电子全势方法中对一系列半导体和绝缘体（Ge、GaAs、CdS、Si、ZnS、C、BN、Ne、Ar、Kr和SiO2）进行精确交换（EXX）Kohn-Sham计算。我们发现，带隙是不接近实验从以前的赝势EXX计算得到的那些。全电位带隙对于$sp$半导体来说也并不比绝缘体好多少，正如在赝势中所发现的那样。$d$带态的位置，确定使用全电位EXX方法，是在极好的协议与实验，无论这些国家是核心，半核心或价。我们的结论是，包括芯价相互作用是必要的准确测定EXXKohn-Sham能带结构，表明赝势计算中可能存在的不足。
2005-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Low energy valence photoemission in the Anderson impurity model for Ce compounds
研究了Ce化合物零温Anderson杂质模型中的价态光电子谱与光子能量$ω$的关系。以往对Ce化合物的研究大多是基于突变近似，这种近似在高能区是有效的。对于低能区绝热极限的光电子发射，应考虑偶极矩阵元和空穴诱导光电子散射势。我们可以通过结合时间演化形式主义和大$f$级简并$N_f$中的$1/N_f$方案来管理它。这给出了精确的结果，即$N_f\to\infty$。从价态光电子发射的实验来看，$4f$ -和带发射的贡献是混合的。我们研究了单独的$4f$和带的贡献（从Ce $5d$）和总发射，包括两个之间的干扰在一个平等的基础上与不同的光子能量。在$4f$ -发射的情况下，我们还探讨了空穴诱导的光电子散射势相对于$ω$的影响。它的效果被发现非常相似的核心水平的光电子发射在安定的情况下与本地化的电荷转移激发。此外，我们还通过简化的二能级模型研究了本定域系统的价态光电子能谱的绝热突变。
1999-07-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Epitaxial growth and electronic properties of mixed valence YbAl3 thin films
本文报道了用分子束外延法在MgO上生长混合价化合物YbAl $_{3}$的薄膜。采用铝缓冲层，外延（001）薄膜可以生长亚纳米的表面粗糙度。使用X-射线衍射，原位低能电子衍射和像差校正的扫描透射电子显微镜，我们建立的薄膜是有序的，在体以及在表面。我们的电影表现出的相干温度为37 K，可比报告的散装单晶。光电子能谱学揭示了$\textit{f}^{13}$和$\textit{f}^{12}$最终状态的贡献，确立了YbAl $_{3}$是一种混合价化合物，并显示了费米能级附近的近藤共振峰的存在。
2016-08-03 cond-mat.mtrl-sci
Exchange stiffness in Co$_{2}$-based Heusler compounds
我们确定的自旋波交换刚度$D$和交换常数$A$的完整的赫斯勒化合物\CFS使用布里渊光散射光谱。我们发现了非常大的$D=715\pm20$ meV/$^2$（$A=31.5\pm1.0$ pJ/m）值，据我们所知，该值仅被金属间化合物Fe $_{53}$ Co $_{47}$（J. Appl. Phys. \textbf{75}，7021（1994））超过。此外，我们提供了一个系统化的交换刚度确定的各种钴$_2$为基础的Heusler化合物。我们发现，对于所研究的化合物，交换刚度是一个函数的价电子浓度和晶体学有序。当价电子浓度和/或L2 $_1$有序化的量增加时，交换刚度增加。定性解释的依赖于价电子浓度。
2009-04-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Two distinct topological phases in the mixed valence compound YbB6 and its differences from SmB6
在广义梯度近似加就地库仑相互作用（GGA+U）的框架下，讨论了混合价化合物SmB 6和YbB 6的拓扑态及其轨道织构的演化.在SmB 6中，拓扑Kondo绝缘体（TKI）能隙对U值不敏感，但与之形成鲜明对比的是，在同构YbB 6中，Kondo物理对U值表现出惊人的敏感性。特别地，随着U在YbB 6中的增加，在弱耦合区域中的相关TKI状态转变为d-p型拓扑绝缘体相，在中间耦合范围中Yb-5d和B-2 p轨道之间具有带反转，而在整个过程中没有关闭绝缘能隙。我们的理论预测有关的TKI和非TKI相SmB 6和YbB 6是在实质上符合最近的角分辨光电子能谱（ARPES）的实验。
2015-05-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Dependency of XC functionals and role of 3s(2p) orbitals of Co(Si) as core/valence states on the vibrational and thermodynamic properties of CoSi
第一性原理声子计算和密度泛函理论（DFT）在研究材料的动力学和热学性质中起着重要的作用。在这里，我们调查的交换相关（XC）功能的振动和热力学性质的CoSi的效果。研究了Co（Si）的3s（2 p）轨道作为核价态对该化合物声子性质的影响。声子计算采用有限位移法和超原胞方法，并利用DFT计算得到的平衡晶体结构。计算结果与已有的实验结果进行了比较。三个XC泛函，即，用LDA、PBESol和SCAN计算了该化合物的声子色散、声子态密度（DOS/偏态密度）和热学性质。发现SCAN给出的最高声子频率为$\sim$ 56 meV，这与实验值很好地吻合，而LDA（PBESol）给出的$\sim$ 54（$\sim$ 55）meV。对于所有的泛函，零点能计算为$\sim$ 10 kJ/mol。LDA、PBESol和SCAN的德拜温度（$Θ_{D}$）分别计算为$\sim$ 626 K、$\sim$ 638 K和$\sim$ 650 K。由LDA得到的$Θ_{D}$与文献值吻合较好。声子色散和声子态密度依赖于Co（Si）的3s（2 p）轨道是芯态还是价态。但是，这种轨道依赖性似乎对该化合物的热性质无关紧要。
2020-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Role of sonication pre-treatment and cation valence in nano-cellulose suspensions sol-gel transition
利用流变学、小角X射线散射、核磁共振和光谱等方法研究了羧化纤维素纳米晶的溶胶-凝胶转变，揭示了超声处理和离子添加的独特作用。除了纤维素纤维破碎，超声处理诱导溶液的快速胶凝。甘精胰岛素的诱导独立于阳离子的添加，而最终的流变性能受到类型、浓度以及操作顺序的高度影响，因为盐必须在超声处理之前添加以产生硬凝胶。具有各种电荷和尺寸的阳离子已经与超声波相关联以诱导凝胶化，并且凝胶弹性模量与离子尺寸比上的电荷成比例地增加。在超声处理后加入离子的Na+水凝胶和Ca 2+水凝胶的SAXS分析显示存在结构有序的域，其中水被限制，如水凝胶中水交换的动态的1H-NMR研究所示。相反，分离的相基本上含有游离水，其特征在于在加入Ca 2+后通过超声处理获得的水凝胶，证实该离子诱导不可逆的纤维聚集。水凝胶的流变学性质取决于超声处理的持续时间，并且它使得能够设计具有定制的能量耗散响应的材料。
2017-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Valence fluctuation in Ce$_{2}$Co$_{3}$Ge$_{5}$ and crystal field effect in Pr$_{2}$Co$_{3}$Ge$_{5}$
制备了三元稀土锗化物R $_{2}$ Co $_{3}$ Ge $_{5}$（R = La，Ce，Pr）多晶样品，并通过磁化率、等温磁化强度、电阻率和比热等测试方法进行了研究。这些化合物均为正交晶系U $_{2}$ Co $_{3}$ Si $_{5}$结构（空间群\textit{Ibam}）。在这些化合物中，没有观察到磁性或超导转变的证据，直到2K。Ce $_{2}$ Co $_{3}$ Ge $_{5}$的晶胞体积偏离预期的镧系收缩，表明该化合物中Ce离子的非三价态。与三价Ce离子的预期值相比，有效矩的减小值（$μ_{eff}$ $\approx$ 0.95 $μ_{B}$）进一步支持Ce $_{2}$ Co $_{3}$ Ge $_{5}$中Ce的价态波动性质。磁化率随温度的变化与离子组态间涨落（ICF）模型一致。Pr $_{2}$ Co $_{3}$ Ge $_{5}$的比热的磁性部分虽然没有明显的相变异常，但观察到一个宽的Schottky型异常。对$C_{mag}$数据的分析表明，Pr $_{2}$ Co $_{3}$ Ge $_{5}$中的单重基态与单重第一激发态的分离度为22 K，而在73 K处为双重第二激发态。
2009-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Charge and Spin Ordering in the Mixed Valence Compound LuFe2O4
朗道理论和对称性的考虑导致我们提出了一个解释的几个看似矛盾的行为的电荷有序（CO）和自旋有序（SO）的混合价化合物LuFe 2 O 4。SO和CO都非常沮丧。我们分析了格子气模型内的CO平均场论，并确定了几个现象的相互作用的大小。我们表明，假设一个连续的相变在CO或SO发展意味着CO和SO是不相称的。为了解释如何在电荷无序相的铁电波动可以与反铁电有序相一致，我们调用一个电子-声子相互作用，其中低能量（20 meV）区中心横声子起着关键作用。从第一性原理出发计算了所有带心声子的能量。我们给出了一个朗道分析，解释SO，我们讨论了一个模型的相互作用，稳定的SO状态，如果它是假定相称的。然而，我们建议一个高分辨率的实验测定，看看这个阶段是否真的相称，相信到现在为止。讨论了表征分析的适用性。本文对场冷实验中CO态对外加磁场的敏感性作了初步的解释。
2010-03-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Non-trivial topological valence bands of common diamond and zinc-blende semiconductors
金刚石和锌半导体是众所周知的，几十年来一直被广泛研究。然而，它们的电子结构仍然出人意料的价带的拓扑性质。在这个联合的理论和实验研究中，我们证明了基准化合物InSb和GaAs的电子结构特征的拓扑表面状态低于费米能量。我们的宇称分析表明，价带顶附近的自旋-轨道分裂带表现出强的拓扑非平凡行为，其特征在于$\mathcal{Z}_2$不变量$(1;000)$ .与传统的拓扑相变机制不同，非平凡的特征在非零自旋轨道耦合下瞬间出现。\textit{Ab initio}为基础的紧束缚计算解决的拓扑表面状态的InSb和GaAs的占据电子结构，进一步证实了实验从这两种材料的软X射线角分辨光电发射。我们的研究结果对于所有其他材料都是有效的，其价带与InSb的那些价带是热力学相关的，即，许多金刚石和锌半导体，以及其他相关材料，如半赫斯勒化合物。
2019-04-10 cond-mat.mtrl-sci
Angle-resolved polarized Raman spectroscopy for distinguishing stage-I graphite intercalation compounds with Thorium, Uranium and Plutonium
石墨层间化合物（GIC）具有几何各向异性和强的电子-声子耦合，在纳米器件中显示出巨大的应用潜力。在锕系元素中选取了具有代表性的三种价电子排列的元素：钍（Th）（[Rn] 6d27 s2）、铀（U）（[Rn] 5 f36 d17 s2）、钚（Pu）（[Rn] 5 f67 s2）。计算了它们的声子谱，并利用角分辨偏振拉曼光谱对锕系石墨层间化合物层间化合物的微观结构进行了鉴定。
2022-04-05 cond-mat.mtrl-sci
Slow crossover in YbXCu4 intermediate valence compounds
我们比较了YbXCu_4（X = Ag，Cd，In，Mg，Tl，Zn）的磁化率Chi（T），线性比热系数γ（T）=C（T）/T和4f占据数nf（T）的测量结果与Anderson杂质模型在非交叉近似（NCA）下的计算结果。从低温费米液态到高温局域矩态的交叉在化合物中比NCA预测的要慢得多;这对应于最近对安德森晶格预测的“延长屏蔽”。我们提出的动态磁化率，通过中子散射实验测量的结果，表明理论和实验之间的偏差是不是由于晶体场效应，我们提出的X射线吸收精细结构（XAFS）的结果表明，当地的X原子周围的晶体结构是有序的，使偏差可能不会产生近藤无序。偏差可能与背景传导电子密度相关，如针对延长的筛选所预测的。
2001-01-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
On the unusual behavior of nitride compounds
本报告从四面体键形成及其对价态密度的影响的角度，对氮化物化合物异常行为背后的机制提出了一致的见解。最近用于氧化的键带势垒（BBB）相关机制[Sun CQ，Prog Mater Sci 2003;48：521-685]扩展到氮化的电子过程，导致氮原子在与任意电负性较小的元素的固相中的原子相互作用时的sp轨道杂化的重要性。在氮化过程中，氮原子与周围的基质原子通过成键和非键相互作用形成准四面体，并产生电子空穴和反键偶极子，使基质的价带增加相应的态密度。结果表明，该体系的价态变化是其光致发光蓝移、冷阴极场发射功函数降低、耐腐蚀、耐磨损、高弹性和磁调制的主要原因。
2005-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric transport in Ru$_2$TiSi full-Heusler compounds
本研究结合理论与实验探究Ru$_2$TiSi基全赫斯勒化合物的热电输运特性，发现其可用双抛物带模型描述，p型材料因轻空穴具更高效率，通过调控热导率有望实现zT>1的优异热电性能。
2024-12-08 cond-mat.mtrl-sci
Optical characterization of platinum-halide ladder compounds
准一维卤素（X）桥连过渡金属（M）配合物的新品种，（C_8_H_6_N_4_）[Pt（C_2_H_8_N_2_）X]_2_X（ClO_4_）_3_ \cdotH_2_O（X=Br，Cl）和（C_10_H_8_N_2_）[Pt（C_4_H_13_N_3_）Br]_2_Br_4_ \cdot 2H_2_O，其包含混合价铂离子的双腿梯，的多带扩展Peierls-Hubbard哈密顿。从理论上再现了极化电导率谱，合理地确定了基态价态分布。后者的链间价态排列是异相的，这让人联想到传统的MX单链化合物，而前者的链间价态排列是同相的，这表明它是一种新型的d-p-π杂化多带梯形材料。
2007-11-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Co-substitution effects on the Fe-valence in the BaFe2As2 superconducting compound: A study of hard x-ray absorption spectroscopy
研究了BaFe_（2-x）Co_xAs_2超导体的Fe K X射线吸收近边结构（XANES）。没有明显的改变，在形状或能量的位置，观察到这一边缘与Co替代。这一结果提供了实验支持，以前的从头计算中，额外的Co电子集中在替代网站，并没有改变的Fe离子的电子占据。超导电性可能是由于取代原子引起的成键修饰而出现的，取代原子通过减少Fe局部矩和/或增加伴随的正交畸变的弹性能惩罚来削弱自旋密度波基态。
2011-12-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Search for spin gapless semiconductors: The case of inverse Heusler compounds
我们采用从头计算的电子结构计算，寻找自旋无隙半导体，最近发现的一类新材料，在逆Heusler化合物。该特性的出现并不伴随着一般规则，并且结果是特定于材料的。所鉴定的六种化合物显示关于自旋向下的能带结构的半导体行为，并且在自旋向上的能带结构中，价带和导带彼此接触，导致100%自旋极化的载流子。此外，这六种化合物还应表现出高居里温度，因此适合于自旋电子学应用。
2012-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Photoemission study of the skutterudite compounds Co(Sb$_{1-x}$Te$_{x}$)$_3$ and RhSb$_3$
用光电子能谱研究了方钴矿化合物Co（Sb $_{1-x}$ Te $_{x}$）$_3$（x= 0，0.02，0.04）的电子结构.价带谱显示，Sb的5 p态在费米能级附近占优势，并与其下的Co的3d态发生杂化，能带结构计算很好地再现了{ \it p}型CoSb $_3$的能带结构，表明电子关联对CoSb $_3$的影响不强.当Te取代Sb和n-型载流子掺杂到CoSb $_3$，光谱移动到更高的结合能的预测的刚性带模型。从这个位移和导带和价带的自由电子模型，我们已经估计的CoSb的带隙为0.03-0.04 eV的$_3$，这是与传输测量的结果一致。还测量了RhSb $_3$的光电子能谱，并揭示了与CoSb $_3$的相似性和差异。
2001-03-19 cond-mat.mtrl-sci
Low-dimensional magnetism in the mixed Cr valence spin-chain compound Sr_4Cr_3O_9
Sr_4Cr_3O_9是准一维化合物A_{n+2} T_{n+1} O_{3n+3}（A = Ca、Sr或Ba，T =过渡金属，n = 1 ~ \infty）的n = 2个成员，其晶体结构由n个TO_6八面体和一个TO_6三棱柱沿c轴交替排列而成。链在ab平面上排列在三角形晶格上。本文报道了Sr_4Cr_3O_9多晶样品的合成、结构、磁化强度M与磁场H、磁化率χ与温度T以及比热C与温度T的关系。χ数据具有T依赖性，这是具有占主导地位的反铁磁（AF）交换相互作用的低维磁性系统的典型特征。具体地，对于烧结的粒料，x（T）在T_{max} \approx 200 K处显示宽的最大值，对于电弧熔化的样品，在T_{max} \approx 265 K处显示宽的最大值，指示短程磁序的开始。在T = 15 K以下，我们观察到两个样品的χ（T）数据中的2个异常，表明长程磁有序的开始。然而，C（T）数据中的相应异常很弱，表明在磁转变处仅恢复了少量预期的磁熵，并且在这些温度以上存在强的短程AF有序。
2008-08-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Magnetic properties and electronic structures of intermediate valence systems CeRhSi2 and Ce2Rh3Si5
在较宽的温度和磁场强度范围内研究了三元化合物CeRhSi 2和Ce 2 Rh 3Si 5（分别为正交CeNiSi 2-和U2 Co 3Si 5-型结构）的晶体结构和物理（磁、电输运和热力学）性质。结果表明，这两种材料都是价态涨落系统，与以前的文献报道一致。通过Ce LIII边X射线吸收谱和Ce 3d芯能级X射线光电子能谱学获得了价态波动的直接证据。实验数据与从头计算的电子能带结构的结果进行了比较。
2010-04-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.str-el
p-Type Zinc Oxide Spinels: Application to Transparent Conductors and Spintronics
我们报告的电子和光学性质的两个理论上预测的稳定的尖晶石化合物的形式ZnB 2 O 4，其中B = Ni或Cu;没有化合物之前已经合成，所以我们比较他们以前研究的p型ZnCo 2 O 4尖晶石。这些新材料表现出自旋极化，这是理想的自旋电子学应用，和广泛的电导率最大值附近的价带边缘，促进p型掺杂。我们发现，八面体配位的Zn原子上的3d电子深入价带内，对材料的电子结构没有显著贡献，而O 2 p和四面体配位的B 3d电子在浅价态中广泛杂化，导致曲率增加（即，降低的电子有效质量）的带边附近的价带。特别地，ZnCu 2 O 4在价带边缘附近表现出高电导率，在σ = 2 × 10^4 S/cm时，是ZnCo 2 O 4（这类材料中先前合成的化合物）的最大值的两倍。这种材料在其所有最稳定的结构中也表现出铁磁性，这使其成为进一步研究稀磁半导体的良好候选者。
2013-12-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Electronic structure and symmetry of valence states of epitaxial NiTiSn and NiZr$_{0.5}$Hf$_{0.5}$Sn thin films by hard x-ray photoelectron spectroscopy
用偏振相关硬X射线光电子能谱学研究了NiTiSn和$_{0.5}$组成的Heusler化合物薄膜和超晶格的电子能带结构。线性二色性允许区分不同类型的层状结构的价态的对称性。与体样品相比，膜表现出更大量的{ \it“间隙内”}状态。结果表明，以NiTiSn为起始层生长的薄膜和超晶格具有接近体材料的电子结构。
2011-11-04 cond-mat.mtrl-sci
Reentrant valence transition in EuO at high pressures: beyond the bond-valence model
用同步辐射X射线光谱和衍射技术研究了模型化合物EuO中Eu的价态与晶格结构之间的压力依赖关系。与预期相反，在$\approx$ 45 GPa的7%的体积塌陷伴随着重入Eu价转变为$\emph{lower}$价态。除了强调需要探测结构和电子状态直接在混合价体系中寻求价信息时，结果还表明，广泛使用的键价方法无法定量描述压力下的EuO的复杂的电子价行为。
2012-04-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Pressure-driven 4$f$ localized-itinerant crossover in heavy fermion compound CeIn$_{3}$: A first-principles many-body perspective
采用密度泛函理论和单格位动力学平均场理论相结合的方法，研究了压力下重费米子化合物CeIn $_{3}$中Ce-4 $f$价电子的定域巡游性质.详细研究了CeIn $_{3}$的电子结构演化，包括总态密度和分态密度、动量分辨谱函数和价态直方图等。在宽的压力范围内计算，其中相应的体积压缩$V/V_0 \in [0.6,1.0]$（这里$V_0$是实验晶体体积）在$T \cong 116$ K。随着压强的增加，Ce- $4f$态在费米能级附近出现两个强峰，$c$ - $f$杂化和价态涨落显著增强.此外，动能和势能的上升，而占有率，总角动量，和低能量散射率的Ce- $4f$电子相对于压力下降。这里考虑的所有物理观测值在$V/V_0 \in [0.80,0.90]$中表现出显著的扭结或波动，这可能是Ce-4 $f$定域-巡回交叉所需的指纹。
2016-08-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Crossover from Metal to Insulator in Dense Lithium-Rich Compound $\textrm{CLi}_{4}$
通过\emph{ab} \emph{initio}演化方法研究了$\textrm{CLi}_4$化合物的晶体结构。揭示了在压力作用下，随着压力的增加，从金属到半金属和半导体，最终到绝缘体的相变。采用\emph{ab} \emph{initio} \emph{GW}计算方法，用费米面填充比和电子能带隙定量描述了压力诱导抗金属化的演化.反金属化归因于杂化价电子和它们被芯电子排斥到晶格间隙中。在金属相中发现了非常弱的电子-声子耦合作用，导致非常低的超导温度。
2016-01-11 cond-mat.mtrl-sci
Valence electronic structure of Mn in undoped and doped lanthanum manganites from relative K x-ray intensity studies
用来自200 mCi $^{241}$ Am点源的59.54 keV $γ$ -射线激发后，测量了$Mn$、$MnO_{2}$、$LaMnO_{3}$和$La_{0.7}B_{0.3}MnO_{3}$（$B$ = $Ca$、$Sr$和$Ce$）体系中$Mn$的相对$K$ X射线强度。化合物的测量结果显著偏离纯$Mn$的结果。实验数据与多组态Dirac-Fock（MCDF）有效原子模型计算结果的比较表明，对于掺杂的锰氧化物，除了电子掺杂的$La_{0.7}Ce_{0.3}MnO_{3}$和空穴掺杂的$La_{0.7}Ca_{0.3}MnO_{3}$化合物有一些小的偏差外，与离子模型的预测结果基本一致. $MnO_{2}$和$LaMnO_{3}$的结果与离子模型的预测有很大的偏差。我们测得的$La_{0.7}Ca_{0.3}MnO_{3}$中$Mn$的$Kβ/Kα$比率不能解释为末端成员的$Mn$的$Kβ/Kα$比率的线性叠加，这与Tyson等人最近根据其$Mn$ $Kβ$光谱提出的建议相反。
2000-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Negative charge transfer energy in correlated compounds
本文综述关联化合物中的负电荷转移能，阐明其成因、空穴自掺杂效应及典型材料，并强调以 Tanabe-Sugano 式图解作为分析工具。
2024-09-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
High multipole transitions in NIXS: valence and hybridization in 4f systems
对几种稀土化合物在N4，5边进行了动量转移（q）相关的非共振非弹性X射线散射测量。随着q的增加，巨偶极共振减弱，在较低的能量转移被强的多重态线所取代。这些多重态来自两个不同阶的多极散射，并且对于具有简单4f^0和4f^1初始状态的系统是不同的。一个多体理论治疗的多重态同意与离子的La和Ce磷酸盐参考化合物的实验数据。将CeO 2和CeRh 3的测量值与理论值和磷酸盐进行比较，发现4f^0相关多重峰特征的加宽对杂交敏感。我们预计这种强大的，非偶极子的功能是通用的NIXS从f-电子系统。
2007-12-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Prediction and accelerated laboratory discovery of previously unknown 18-electron ABX compounds
化学家和材料科学家经常关注以前报道的化合物的性质，而忽略了许多未报道但化学上可能具有有趣性质的化合物。例如，18价电子ABX族化合物包括半赫斯勒子群，并以拓扑绝缘体、热电体和超导体为特征，但在483种可能的化合物中，只有83种被制造出来。使用第一原理热力学，我们已经检查了400个未报告的成员的理论稳定性，并预测54个应该是稳定的。在这项研究中生长了15种以前缺失的材料，现在预测是稳定的; X射线研究与所有15种情况下的预测晶体结构一致。在这些失踪的化合物的特性中，有潜在的透明导体、热电材料和拓扑半金属。这一综合过程预测功能的未报道的化合物，然后实验室合成和表征，可能是一个路线，系统地发现迄今为止失踪，可实现的功能材料。
2014-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic field induced valence change in Eu(Co$_{1-x}$Ni$_{x}$)$_{2}$P$_{2}$ up to 60 T
本研究通过高达60 T的磁致伸缩和磁化测量，发现Eu(Co$_{1-x}$Ni$_{x}$)$_{2}$P$_{2}$中Eu价态变化与cT结构耦合，且ucT转变在实验磁场范围内不发生。
2023-05-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
103-Compound Band Structure Benchmark of Post-SCF Spin-Orbit Coupling Treatments in Density-Functional Theory
我们量化的准确性不同的非自洽和自洽自旋轨道耦合（SOC）的处理Kohn-Sham和混合密度泛函理论提供一个能带结构基准设置的103无机化合物的价和低位导电能带，涵盖化学元素到Po。参考能带结构的PBE密度泛函得到使用全势（线性化）增广平面波代码Wien 2k，采用其自洽的处理SOC包括Dirac-like p $^{1/2}$轨道的基组。我们使用这个基准设置为基准的计算更简单，非自洽的全电子治疗SOC的基础上标量相对论轨道和数值原子为中心的轨道基函数。对于Z $\approx$ 50以下的元素，两种处理方法几乎完全一致。对于最重的元素考虑（Tl，Pb，Bi，Po），由于SOC的能带结构的变化被捕获的相对偏差为11%或更少。对于不同的密度泛函（PBE与混合HSE 06），我们表明，自旋轨道耦合的效果通常是相似的，但可以是不同的，如果预测的基本标量相对论能带结构的定性特征不同意。在这项工作中考虑的所有能带结构都可以通过NOMAD知识库在线获得，以帮助未来的基准研究和方法开发。
2017-07-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
X-ray magnetic circular dichroism in (Ge,Mn) compounds: experiments and modeling
测量了（Ge，Mn）化合物中Mn的L $_{2,3}$边的X射线吸收（XAS）谱和X射线磁圆二色性（XMCD）谱，并与第一性原理计算的结果进行了比较。早期的\textit{ab initio}研究表明，密度泛函理论（DFT）可以很好地描述价带的电子性质，但不能再现的特征变化的符号在L $_{3}$的XMCD光谱的锗$_3$锰$_5$，这是在实验中观察到的。在这项工作中，我们表明，这种分歧是部分低估的Mn 2 $p$核心状态内的局部密度近似的交换分裂。结果表明，如果在Hartree-Fock近似范围内准确计算交换分裂，则实验观察到的符号变化是再现的，而最终状态仍然可以由DFT描述。这种方法被进一步用于计算在不同的（锗，锰）化合物的XMCD。它表明，实验和理论光谱之间的协议，可以通过结合国家的核心和价态的最先进的计算分别提高。
2013-10-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Electron-overdoped Ag(II)F2: mixed-valence fluorides Ag(I)Ag(II)F3 and Ag(I)2Ag(II)F4
本研究制备了两种新型混合价态银氟化物，作为强电子过掺杂Ag(II)F2，通过结构、光谱和DFT计算证实其价态冻结且带隙减小。
2024-08-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Transition Temperature and Magnetoresistance in Double-Exchange Compounds with Moderate Disorder
我们在双交换模型的框架内，辅以适度的无序，发展了一个变分平均场论的化合物，如镧锰氧化物的铁磁转变。得到了转变温度、转变温度随价电子密度的变化以及转变温度随无序度的降低的解析表达式。我们推导了顺磁和铁磁金属相的电导率表达式，并研究了其对温度和磁场的依赖关系。发现铁磁相的电阻率与自发磁化强度之间存在简单的关系，我们的结果与无序度较小的锰氧化物化合物的转变温度和电阻率的实验数据符合得很好。我们评论增加无序的影响。
2000-02-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Mechanochemical synthesis of pnictide compounds and superconducting Ba0.6K0.4Fe2As2 bulks with high critical current density
采用机械力化学反应的方法，成功地合成了BaFe_2As_2（Ba-122）和（Ba0.6K0.4）Fe_2As_2（K掺杂Ba-122）粉末。在将元素研磨在一起以形成这些化合物时，观察到机械活化的自维持反应（MSR）。在MSR之后，Ba-122相已经形成，粉末具有< 1 μm的平均晶粒尺寸，并且材料被有效地混合。X射线衍射证实Ba-122是研磨后存在的主相。在高温高压下对K掺杂的MSR粉末进行热处理，得到了具有高相纯度的致密样品，但磁光成像只能看到颗粒状的电流。相比之下，短的，低温，在环境压力下的热处理导致在整个散装样品的全球电流流动，即使密度较低，杂质相更普遍。优化的热处理包括MSR粉末的两步低温热处理，产生具有高于0.1 MAcm-2（4.2 K，0 T）的非常高的临界电流密度的块状材料。
2013-05-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Valence Fluctuation in CeMo2Si2C
本文用磁化率$χ(T)$、比热$C(T)$、电阻率$ρ(T)$和X射线吸收谱研究了Ce Mo $_{2}$ Si $_{2}$ C中Ce的价态涨落。粉末X射线衍射表明CeMo $_{2}$ Si $_{2}$ C以CeCr $_{2}$ Si $_{2}$ C型层状四元晶体结构（空间群\textit{P4/mmm}）结晶。CeMo $_{2}$ Si $_{2}$ C的晶胞体积偏离预期的镧系收缩，表明该化合物中Ce离子的非三价态。磁化率的温度依赖性很弱，且磁化率值很低，说明Ce离子处于价态涨落状态。CeMo $_{2}$ Si $_{2}$ C $<$ $\widetildeν$ $>$中的正式$L_{III}$ Ce价态由X射线吸收光谱测量确定= 3.11远低于四价Ce化合物CeO中的值$<$ $\widetildeν$ $> \simeq$ 3.4 $_{2}$。比热的温度依赖性没有显示出任何异常下降到1.8 K，这排除了系统中的任何磁有序。从比热数据获得的索末菲系数为$γ$ = 23.4mJ/mol 1，K $^{2}$。电阻率在低于35 K的低温范围内遵循$T{^2}$行为，证实了费米液体行为。因此，Kadowaki Wood比$A/γ^{2}$和Sommerfeld Wilson比$χ(0)/γ$都在费米液体系统预期的范围内。为了得到一些关于电子态的信息，我们在密度泛函理…
2013-03-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Valence changes associated with the metal-insulator transition in Bi$_{1-x}$La$_x$NiO$_3$
钙钛矿型BiNiO $_3$是一种绝缘反铁磁体，其中在Bi位发生电荷分离。La替代Bi抑制了电荷的极化，使体系金属化。我们测量了Bi $_{1-x}$ La $_{x}$ NiO $_{3}$的光电子能谱和X射线吸收（XAS）谱，研究了La掺杂对电子结构的影响。从Ni $2p$ XAS中，我们观察到Ni的价态从2+向3+增加。结合芯能级光电子能谱研究，发现Bi的平均价态仍为$\sim 4+$，Ni的价态表现为$\sim (2+x)+$，即La的取代导致Ni位的空穴掺杂.在价带光电子能谱中，我们观察到$x>0$的费米截止，与La掺杂化合物的金属行为一致。通过组态相互作用团簇模型计算分析了Ni $2p$ XAS、Ni $2p$芯能级光电子能谱和价带光电子能谱，发现谱线形状与Ni $^{2+} \to$ Ni $^{3+}$的价态渐变一致.
2005-05-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Staircase-like metamagnetic transitions in phase-separated manganites: influence of thermal and mechanical treatments
最近发现，在反铁磁，电荷和轨道有序的锰氧化物的锰亚晶格中的替代产生有趣的变磁性转变，由一系列由平台分开的尖锐的磁化步骤组成。表现出这种特征的化合物可以分为两类，这取决于它们是否对热循环效应敏感。在本研究中考虑了每个类别的一种化合物。本文报道了两种处理方法：高温退火和磨削。结果表明，这两种处理可以显着影响磁化步骤的现象。这些结果为我们提供了新的信息，这些磁化跳跃的起源。
2003-08-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
