Tuning the Gate Opening Pressure of Metal Organic Frameworks (MOFs) for the Selective Separation of Hydro-carbons
烃的分离是最需要能量的过程之一。因此，开发在合理条件下选择性吸附碳氢化合物的材料的需求至关重要。这项工作揭示了在灵活的金属有机框架（MOF）出乎意料的烃的选择性，基于他们的闸门打开压力的差异。我们表明选择性依赖于链长和特定的框架气体相互作用。结合拉曼光谱和理论的范德华密度泛函（vdW-DF）计算，分离机制，这种意想不到的门打开行为被揭示。
2012-09-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Thermal Conductivity of MgO at High Pressures
采用分子动力学（MD）、非经验离子模型（变分诱导呼吸（VIB）模型）和Green-Kubo理论对MgO的晶格热导率进行了首次非经验计算。计算是第一原理的，因为没有参数适合实验。结果在低压下作为温度的函数，并为2500 K的压力为290 GPa。我们发现，在小的压缩，一个意想不到的小的压力效应，可能是由于饱和的热导率在高温下，由于小的平均自由程。
1997-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of pressure-induced phase transition, band gaps and X-ray photoemission valence band spectra of YVO$_4$
该研究通过从头算探究YVO$_4$的高压结构相变，优化不同压缩体积下的结构参数，计算转变压力、体积变化、电子结构、带隙及XPS谱，并将多数理论预测与文献实验结果对比。
2025-03-19 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.comp-ph
Pressure-Tunable Photonic Band Gaps in an Entropic Colloidal Crystal
采用金刚石结构的材料在原子和胶体系统中具有有用的特性，并且是在可能具有光子带隙的胶体中合成的流行目标。钻石结构的理想光子特性为可重构物质提供了一个有趣的机会：我们能否创造一种能够可逆地切换到钻石结构和从钻石结构切换的胶体晶体？从金刚石形成原子系统的高压转变中汲取灵感，我们设计了一个多面体形状的颗粒系统，该系统在小的压力变化时从金刚石转变为四金刚石衍生物。或者，可以通过原位改变颗粒的形状来触发转变。我们建议，过渡提供了一个可逆的重新配置过程的一个潜在的新的胶体材料，并绘制这种过渡和相行为的原子过渡，我们从中得到灵感之间的相似之处。
2018-03-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Metallization of molecular hydrogen
我们研究金属化的分子氢在压力下使用精确交换（EXX）Kohn-Sham密度泛函理论，以避免众所周知的低估与标准的局域密度或广义梯度近似的带隙。与标准方法相比，EXX方法导致相当高的（1 - 2 eV）的差距和显着的变化，不同结构的相对能量。金属化预计发生在密度>= 0.6 mol/cm^3（对应于压力>= 400 GPa）时，与之前的所有测量结果一致。
2000-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of pressure stabilised NiTi allotropes: pressure-induced transformations and hysteresis loops
采用密度泛函理论研究了静水压力引起的化学计量比NiTi同素异形体的变化。通过模拟准静态压力变化的方式模拟压力诱导的转变，我们表明，实验观察到的B19'相（在其散装形式）相对于另一个单斜相，B19”不稳定。B19”相的较低对称性导致在压力诱导的相变期间Ti和Ni原子（不共享单个晶面）的独特原子轨迹。这种原子轨迹的唯一性被认为是形状记忆能力的必要条件。正向和反向压力诱导跃迁B19“{$\leftrightarrow$ }B19”表现出滞后现象，该滞后现象被证明源于迄今为止未预料到的Born-Oppenheimer能面的复杂性。
2011-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Magnetoconductance Oscillations in Electron-hole Hybridization Gaps and Valley Splittings in Tetralayer Graphene
该研究通过Bernal堆叠四石墨烯的磁输运实验，揭示轻质量子带中的朗道能级谷分裂，并将低密度体能隙内的磁电导振荡归因于能带反转引发的电子-空穴朗道能级杂化及边缘态数量变化。
2022-09-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Unexpected stable stoichiometries of sodium chlorides
氯化钠（NaCl）或岩盐在环境压力下具有良好的特性。由于Na和Cl原子之间的电负性差异很大，它具有高度的离子化学键合，化学计量比为1：1，由电荷平衡决定，以及B1型晶体结构。在这里，通过结合理论预测和金刚石压砧实验，我们表明，新材料与不同的化学计量出现在压力低至20 GPa。Na 3Cl、Na 2Cl、Na 3Cl 2、NaCl 3和NaCl 7等化合物理论上是稳定的，并且具有不寻常的成键和电子性质。为了验证这一预测，在55-80 GPa下，我们在55-70 GPa下合成了立方晶系和正交晶系的NaCl 3以及2D-金属四氯化物Na 3Cl。这证明了新的化合物，违反化学直觉，甚至可以在非环境条件下在最简单的系统中是化学稳定的。
2013-10-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Pressure-Induced Anomalous Phase Transitions and Colossal Enhancement of Piezoelectricity in PbTiO$_3$
利用第一性原理计算，我们发现了一个由压力引起的四方-单斜-菱面-立方相变序列，以及纯化合物中的准同型相界。巨大的介电和压电耦合常数发生在过渡区，在新的复杂的单晶固溶体压电体，如Pb（Mg $_{1/3}$ Nb $_{2/3}$）O $_{3}$ -PbTiO $_{3}$，预计将彻底改变机电应用中观察到的那些。我们的研究结果表明，准同型相界和巨压电效应不需要本征无序，并打开了在简单系统中研究这种效应的可能性。
2005-06-06 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-induced stabilization of carbonic acid and other compounds in the C-H-O system
元素和化合物的物理化学行为被高压严重改变。晶体结构预测方法可以揭示压力诱导反应和相变的发生。在这项工作中，我们探讨了C-H-O相图高达400 GPa利用进化算法的晶体结构预测与从头计算。除了发现高压元素和已知分子的新的稳定多晶型物外，我们还预测了新化合物的形成。在低压下形成2CH 4：3 H2包合物，并在215 GPa内保持稳定。碳酸（H2 CO 3），在环境条件下高度不稳定，预计将在温和的压力（约1 GPa）下形成热力学。当压力上升时，它聚合，并在300 GPa以上与水反应形成原碳酸（H4 CO 4）。通过分析电荷密度和电子局域化函数分布，这种意想不到的高压化学是合理的，并对普通化学和行星科学的影响进行了讨论。
2016-03-08 cond-mat.mtrl-sci
Unexpected stable stoichiometries of sodium chlorides
在环境压力下，钠、氯和它们唯一已知的化合物NaCl具有众所周知的晶体结构和化学键。钠是一种具有体心立方结构的近自由电子金属。氯是一种分子晶体，由Cl 2分子组成。氯化钠，由于Na和Cl原子之间的大的电负性差异，具有高度的离子化学键合，具有由电荷平衡决定的化学计量比1：1，以及符合鲍林规则的岩盐（B1型）晶体结构。到目前为止，Na-Cl被认为是一个最终简单的教科书系统。在这里，我们表明，在压力下的化合物的稳定性在Na-Cl系统的变化和新材料具有不同的化学计量出现在压力低至25 GPa。除了NaCl，我们的理论计算预测的稳定性Na 3Cl，Na 2Cl，Na 3Cl 2，NaCl 3和NaCl 7化合物具有不寻常的键合和电子性质。对于这些材料中的大多数，带隙是闭合的。在这些预测的指导下，我们在2000 K以上的温度下在激光加热金刚石对顶砧单元中在55-60 GPa下合成了立方NaCl 3。
2012-11-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Pressure induced complexity in a lithium monolayer
轻碱金属通常被认为是简单的金属，因为它们的单价和高导电性。在这些金属中，离子赝势很弱，在正常条件下，近自由电子模型（NFE）变得相当准确。然而，最近的实验表明，在高压下，它们的电子性质从根本上偏离NFE模型，甚至成为意想不到的良好超导体。在这项工作中，我们提出了从头计算分析的偏离简单的锂单层（ML）时，施加压力。我们已经看到，随着压力的增加，原子赝势的非局域性增加，费米线中观察到的令人惊讶的半填充哈伯德型嵌套可以解释锂ML中有趣的复杂行为，由其相关的结构，电子甚至磁性引起。
2005-01-27 cond-mat.mtrl-sci
Superionicity and Polymorphism in Calcium Fluoride at High Pressure
我们提出了一个相结合的实验和计算的第一性原理研究的超离子和结构性质的CaF 2在高P-T条件。我们观察到一个异常的超离子行为在低磷萤石相，包括在正常->超离子临界温度的压缩降低。这种意想不到的效果可以解释的P-诱导软化的区域边界$X$声子，其中涉及专门氟位移。此外，我们发现，超离子导电性是不存在的高P cotunnite相。相反，超离子性发展在一个新的低对称性高T相，我们确定为单斜（空间群P2_1/c）。我们讨论了观察这些有趣的现象在相关的同构材料的可能性。
2014-09-18 cond-mat.mtrl-sci
Metallic Icosahedron Phase of Sodium at Terapascal Pressures
碱金属在高压下表现出意想不到的结构和电子行为。金属钠（Na）压缩到200 GPa导致具有双六方hP4结构的宽带隙绝缘体的稳定性。后hP4结构仍然未被探索，但它们对于解决Na还原为金属的压力问题很重要。在这里，我们报告的重入金属丰度的钠在非常高的压力为15.5兆帕斯卡（TPa），预测使用第一性原理结构搜索模拟。因此，Na在0.2-15.5 TPa的大压力范围内是绝缘的。Na在117-125 GPa的压力下具有oP 8结构，在1.75-15.5 TPa的压力下具有同样的oP 8结构。金属化的Na发生在形成一个稳定的和惊人的体心立方cI 24四面体结构组成的Na 12二十面体，每个住房在其中心约一个电子，这是不与任何Na离子。
2015-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Photoluminescence pressure coefficients of InAs/GaAs quantum dots
采用原子经验赝势方法，在“体能带的应变线性组合”方法下，计算了17个不同量子点形状、尺寸和合金化分布的自组装InAs/GaAs量子点的带隙压力系数.我们的研究结果证实了实验观察到的显着减少的带隙压力系数从散装值。我们发现，非线性压力系数的体InAs和GaAs是负责这些减少。我们还发现了一个粗略的普遍的压力系数与带隙的关系，同意定量与实验结果。我们发现GaAs上电子波函数的百分比与量子点的带隙和压力系数之间存在线性关系。这些线性关系可以用来得到电子波函数的信息。
2004-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Plastic strain-induced phase transformations in silicon: drastic reduction of transformation pressures, change in transformation sequence, and particle size effect
硅是最重要的电子材料，其多相之间的压力诱导相变（PTs）已经研究了几十年。塑性应变诱导PT的情况并非如此。在这里，我们揭示了在原位各种意想不到的塑性应变引起的PT现象。因此，对于100 nm Si，在流体静力学条件下，应变诱导PT Si-I至Si-II（以及Si-I至Si-III）在0.4 GPa（0.6 GPa）下起始，而在16.2 GPa（$\infty$，因为它不会发生）下起始;对于30 nm Si，它在6.1 GPa下起始，而在$\infty$下起始。预测的理论相关性的直接和逆霍尔-佩奇效应的晶粒尺寸的屈服强度和应变诱导PT的最小压力之间的确认的外观的Si-II。实现了在环境压力下保留Si-II并获得Si-II到Si-I的反向PT，展示了操纵不同合成路径的可能性。
2023-03-08 cond-mat.mtrl-sci
Unusual Compression Behavior of Columbite TiO2 via First-Principles Calculations
通过第一性原理计算证实了高压立方相TiO 2体积模量降低的物理机制。一个不寻常的和突然的变化发生在能量对压力的依赖在43 GPa，表明压力诱导的相变从铌铁矿TiO 2到一个新确定的改性萤石TiO 2与Pca 21对称性。Pca21 TiO2中的氧原子置换意外地使体积模量相对于萤石TiO2降低了34%。这一发现为理解这类同源材料的压缩性质提供了直接证据
2010-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Rules of plastic strain-induced phase transformations and nanostructure evolution under high-pressure and severe plastic flow
该研究利用粗糙金刚石压砧强化高压塑性流动，发现Zr在α-ω相变中晶粒尺寸和位错密度仅由ω-Zr体积分数决定，并将相变最低压力降至创纪录的0.67 GPa，同时揭示其动力学具有时间依赖性。
2023-05-25 cond-mat.mtrl-sci
Origin of the energy gap in the narrow-gap semiconductor FeSb2 revealed by high-pressure magnetotransport measurements
为了阐明窄禁带半导体FeSb_2中两个能隙的起源，我们研究了流体静压对低温下电阻率、霍尔电阻和磁阻的影响。从100 K以上的电阻率的温度依赖性评估的较大的能隙增强从30到40 meV与压力从0到1.8 GPa，如通常在常规半导体中观察到的。在低温范围内，观察到一个大的塞贝克系数，我们评估了较小的能隙的磁输运张量使用两个载流子模型，并发现，较小的差距表现出较弱的压力依赖性，相反，较大的差距。为了解释能隙的压力变化，我们提出了一个简单的模型，即较小的间隙是从杂质能级到导带的间隙，较大的间隙是价带和导带之间的间隙，这表明所观察到的大Seebeck系数与电子相关效应无关。
2013-10-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
High-pressure characterization of Ag$_3$AuTe$_2$: Implications for strain-induced band tuning
本研究合成了手性半导体Ag$_3$AuTe$_2$，结合实验表征与DFT计算验证其带隙特性，发现压应变可使带隙变窄，且47GPa高压下结构转变为极端条件下的带隙调控提供了可能。
2024-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Novel Potassium Polynitrides at High Pressures
多氮化合物由于其作为高能量密度材料的潜在应用而引起了人们极大的兴趣。最近，大量的碱金属多氮化合物（R_{x} N_{y} ; R=Li、Na和Cs）被预测在高压下是稳定的，其中之一CsN_{5}最近已经被合成。在这项工作中，各种多氮化钾的第一性原理晶体结构搜索方法进行了研究。发现了几种由N_{4}链、N_{5}环和N_{6}环组成的在高压下稳定的新型分子晶体。此外，一个不寻常的富氮金属晶体的化学计量K_{2} N_{16}组成的平面二维扩展网络的氮原子排列在稠合的十八个原子环被发现是稳定的高于70 GPa。从K到N原子的可观的电子转移是这些晶体中出现意想不到的化学键的原因。绘制了热力学稳定性和高压相图。研究了层状多氮化合物K_{2} N_{16}的电子和振动性质，并获得了与压力有关的红外光谱，为实验发现这种新的高氮含量材料提供了帮助。
2017-10-26 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Investigations on Polytypes of BaTiO3: Hybrid Calculations and Pressure Dependences
本文报道了我们对BaTiO_3（BTO）三种多晶型的第一性原理研究：一种是具有立方Pm-3 m结构的顺电相，另一种是具有四方P4 mm和菱方R3 m结构的铁电相。我们比较了通过使用各种方法获得的BTO的结构和电学性质：例如，Hartree-Fock（HF）理论、具有局域密度近似（LDA）或具有两种广义梯度近似（两种GGA：PWGGA和PBE）的密度泛函理论（DFT）以及HF和DFT的三种混合泛函（B3 LYP、B3 PW和PBE 0）。对于P4 mm结构，两种GGA和杂化泛函再现了晶胞体积，但略微高估了c/a比。混合泛函对实验能隙提供了准确的预测，但略微低估了实验介电常数。计算的介电常数与P4 mm结构的c/a比（或R3 m结构的cH/aH比）成反比，而与功能选择无关。此外，高估的极化可以归因于超四边形的GGA/混合泛函。使用B3 PW混合泛函计算了晶胞参数、分数原子位移、能隙、介电常数和FE极化的压力依赖性。随着压力的增加，极化单调下降，直到P4 mm和R3 m结构在约20 GPa的临界压力下达到零。在P4 mm结构的原子运动和极化中也观察到异常行为：（由于长度而省略）这种行为的极化，连同超四边形/超三角形，进行了讨论。
2013-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Electronegativity and chemical hardness of the elements under pressure
大量的证据表明，在压力下会出现奇异的化学现象，包括形成意想不到的化合物和奇怪的晶体结构。在许多情况下，对这些现象没有令人信服的解释，实际上没有能够预测甚至合理化这些现象的化学规则或模型。在这里，我们计算，作为压力的函数，原子的两个中心化学性质，电负性和化学硬度，这可以被看作是一阶和二阶化学势。马利肯电负性，它等于电子相对于真空的化学势的负，被适当地修改-而不是以真空（在高压下是不可能的）为参考，我们以均匀的电子气为参考。我们发现，对于大多数元素，化学硬度和电负性随压力下降，与压力诱导金属化。此外，我们发现压力诱导的s-d轨道转移使Ni，Pd和Pt原子具有封闭的d壳层构型，并且它们之前的元素（Fe，特别是Co，Rh，Ir）成为电子受体，而它们之后的元素（例如Cu，Ag，Zn，Cd）成为高正电性。我们展示了压力下电负性和化学硬度尺度的解释和预测能力。
2022-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Novel Superstructure-Phase Two-Dimensional Material 1$\textit{T}$-VSe$_2$ at High Pressure
超结构可以通过打破材料原有的几何对称性而获得材料的多方面的新性质。它是层状类石墨烯二维过渡金属二硫属化合物（TMD）研究的一个重要课题，但其起源尚不清楚。利用金刚石压腔技术、同步辐射X射线衍射、X射线吸收和第一性原理计算，我们发现在高压下，从弱范德华键到层间海森堡共价键的演化导致准二维1 $\textit{T}$型VSe $_2$的同构转变.此外，我们的研究结果表明，高压在15.5 GPa下诱导了一种新的超结构，而不是像通常那样抑制，这是出乎意料的。它是由费米面嵌套驱动的，由压力引起的畸变增强。结果表明，超结构不仅可以出现在二维结构中，而且可以出现在压力调谐的三维结构中，具有新的对称性，并发展出超导电性。
2020-01-05 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure effects on the optical-absorption edge of CdIn2S4, MgIn2S4, and MnIn2S4 thiospinels
在室温下研究了压力对CdIn2S4、MgIn2S4和MnIn2S4硫尖晶石的光吸收边的影响，压力最高可达20 GPa。利用Urbach规则分析了它们的带隙随压力的变化。我们已经发现，在低压尖晶石相的稳定性的压力范围内，CdIn 2S4和MgIn 2S4的带隙表现出线性蓝移与压力，而MnIn 2S4的带隙表现出明显的非线性位移。此外，在10 GPa，8.5 GPa和7.2 GPa的压力下，三种化合物的带隙能量分别发生突然下降。在这些压力之外，三种硫尖晶石的光吸收边在压缩时发生红移。所有这些结果进行了讨论，在每个化合物的电子结构和它们的结构变化的报告。
2007-11-23 cond-mat.mtrl-sci
High-Pressure Synthesis of Seven Lanthanum Hydrides with a Significant Variability of Hydrogen Content
镧-氢系统在近环境温度和高压下的LaH 10超导性的报道引起了人们的极大关注。在这里，我们提出了我们的单晶X-射线衍射研究的结果，该系统的支持下，密度泛函理论计算，揭示了一个意想不到的化学和结构的多样性的镧铈在50至180 GPa的范围内合成。合成了LaH_3、LaH~4、LaH_4 +δ、LaH_4 H_（23）、LaH_6 +δ、LaH_9 +δ和LaH_（10 +δ）七种镧系化合物，并测定了它们结构中镧的原子坐标。在此公布的稀土元素中的稀土元素钕为寻找其他可合成的超导体和候选高温超导体提供了线索。镧系元素中氢含量的变化和样品的相不均匀性突出了与评估潜在超导相和高压超导中电子跃迁性质相关的挑战。
2022-08-22 cond-mat.mtrl-sci
The Pressure-Stabilized Polymorph of Indium Triiodide
本研究在高压高温下合成层状菱方晶系InI3多晶型，解析其R-3蜂窝层状结构，并通过漫反射光谱比较其与常压单斜相的颜色和带隙差异。
2023-11-07 cond-mat.mtrl-sci
Dependence of band gaps in d-electron perovskite oxides on magnetism
理解d电子钙钛矿中带隙趋势的控制原理对于测量金属-绝缘体转变以及它们在催化和掺杂中的应用都是需要的。这种带隙的大小对于不同的磁自旋配置是相当不同的。我们发现，通过电子结构理论的因素，连接间隙大小的磁性取决于带边轨道特性（BEOC）的性质和令人惊讶的规模与相邻的过渡金属离子之间的反铁磁接触z $_i$的数量。当BEOC是（d，d）-类（“莫特绝缘体“）时，这种依赖性较弱，而在（p，d）-类（“电荷转移”绝缘体）中这种依赖性相当强。这些意想不到的规则被追溯到减少轨道相互作用，通过增加过渡金属离子之间的反铁磁接触的数量。磁序的影响不限于带隙大小，还包括与电子结构相关的晶格畸变的大小。这些结果突出了建立在电子结构理论的间隙相关现象（掺杂，运输，金属-绝缘体转变，导电界面）的适当的磁秩序的重要性。
2021-07-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Could Negative Pressures Turn Bismuth into a Metal? The Case of the Expanded
材料在受到意外条件的影响时，可能会以非预期的方式表现。例如，当Bi转变成非晶相（\textit{a} -Bi）时，它在低于$10$ K的温度下意外地变成超导体。我们提供了一个解释，为什么\textit{a} -Bi超导体和晶体（\textit{c} -Bi）没有被发现这样做：我们计算机计算了它们的电子性质，发现\textit{a} -Bi有一个更大的电子态密度，eDoS，在费米表面比\textit{c} -Bi，这解释了这一现象。我们甚至预测了结晶相超导$T_c$的上限，这在第二年的实验中得到了证实。我们现在决定研究当施加低于大气压的压力（膨胀）时，晶体（Wyckoff结构）和非晶Bi会发生什么。在这里，我们表明，当扩展时，\textit{c} -Bi变得更具金属性，因为当Wyckoff结构的体积增加时，eDoS增加，而非晶eDoS减少。如果保持晶体结构，则其$T_c$将在膨胀下升高，而对于\textit{a} -Bi，其将降低。膨胀可以在实验室中通过化学蚀刻Bi基合金来获得，例如，该过程也称为脱合金化。
2022-01-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Pressure-induced metal-insulator transition in oxygen-deficient LiNbO$_3$-type ferroelectrics
流体静压和氧空位通常对铁电材料具有有害影响，因为两者都倾向于降低它们的极化。在这项工作中，我们使用第一性原理计算研究一类重要的铁电材料-LiNbO $_3$型铁电体（LiNbO $_3$为原型），并发现，在缺氧LiNbO $_{3-δ}$，静水压力诱导一个意想不到的金属-绝缘体之间的转变8和9 GPa。我们的计算还发现，强极性位移坚持在金属和绝缘缺氧铌酸锂$_{3-δ}$和极性位移的大小是原始铌酸锂$_3$在相同的压力下。这些性质不同于广泛使用的钙钛矿铁电氧化物BaTiO $_3$，其极化被流体静压力和/或氧空位快速抑制。在缺氧LiNbO $_{3-δ}$中的异常压力驱动的金属-绝缘体转变起因于氧空位缺陷态的变化。流体静压增加了缺氧LiNbO $_{3-δ}$的极性位移，这减小了缺陷态的带宽，并最终将其转变为带隙态。在绝缘阶段，在流体静压下，带隙内态被进一步推离导带边缘，这增加了基本带隙。我们的工作表明，对于LiNbO $_3$型强铁电体，氧空位和静水压力的组合可以导致新的现象和潜在的功能，在钙钛矿铁电氧化物，如钛酸钡$_3$发生的有害影响。
2021-11-01 cond-mat.mtrl-sci
First-principles based study of magnetic states and high-pressure enthalpy landscape of manganese sulfide polymorphs
利用第一性原理计算，结合特殊的准随机结构和占位控制矩阵方法，研究了硫化锰多晶型的磁有序性和压力效应.在环境条件下，MnS通常在顺磁性岩盐结构中观察到，但随着温度的降低，在恒定压力下，它变成反铁磁性。另一方面，在室温下，MnS已显示出随着压力增加而经历结构转变。在这里，我们表明，我们的方法涉及的有序/无序的本地磁矩，除了明确处理的Mn $d$ -电子的本地化产生的能带隙和本地磁矩与实验观察到的非常一致，特别是顺磁性MnS。最后，我们重点讨论了MnS在压力下的演化过程，并从其焓图中确定了在21~GPa下，从岩盐型到正交MnP型的结构转变。这种结构转变类似于一个新的稳定的，但身份不明的MnS相以前报道的实验结果。
2021-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Modeling of the Magnetic Susceptibilities of the Ambient- and High-Pressure Phases of (VO)_{2}P_{2}O_{7}
利用自旋为1/2的反铁磁交替交换（J1，J2）海森堡链的chi（T，J1，J2）的精确理论预测，分析了（VO）2} P_{2} O_{7}的常压（AP）相和高压（HP）相的粉末和单晶的磁化率chi随温度T的变化.结果是一致的，最近的模型与两种不同类型的交替交换链在AP阶段和一个单一的类型在HP阶段。每种类型的链的自旋间隙来自于各自的一组两个拟合的交替交换常数和一个磁振子的色散关系，为每一个在AP阶段的两种类型的链预测。链间耦合的影响，推导出的链内交换常数，自旋间隙，和色散关系估计使用平均场近似的链间耦合。通过理论低T近似对低T chi（T）数据进行拟合获得的自旋能隙的准确度被确定。这些研究的结果进行了比较与以前报道的估计的交换耦合和自旋间隙在AP和HP阶段，并与磁振子色散关系在AP阶段测量以前使用非弹性中子散射。
2000-03-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Emergence of novel hydrogen chlorides under high pressure
HCl是极性共价分子的“教科书”例子，是众所周知的氢和氯的化合物。受氯化钠化学计量比的发现的启发，我们使用可变组成从头进化算法USPEX对从环境压力到高达500 GPa的更高压力的H-Cl体系中的所有稳定化合物进行了系统的搜索。我们发现了几种在压力下稳定的化合物，即HCl、H $_2$ Cl、H $_3$ Cl、H $_5$ Cl和H $_4$ Cl $_7$，它们显示出丰富多样的化学键合类型。在常压下，H $_2$、Cl $_2$和HCl分子通过弱的范德华相互作用形成分子晶体，相邻的HCl分子相互连接形成不对称的锯齿形链，在高压下这些链变得对称。在富氢氯化物中，H $_2$和HCl反应形成化学稳定的H $_3$ Cl结晶化合物，其中分子环状H $_3^+$阳离子通过Cl $^-$亚晶格稳定。增加氢的量导致稳定的固态H $_5$ Cl，其中H $_2$与H $_3^+$形式上结合形成H $_5^+$阳离子。此外，氯基Kagomé层在富含氯的盐中由插入的锯齿形HCl链形成。这些发现有助于理解在极端条件下，不同的键合特征如何在一种化合物中共存和演变。
2015-08-06 cond-mat.mtrl-sci
Calculated high-pressure structural properties, lattice dynamics and quasi particle band structures of perovskite fluorides KZnF 3 , CsCaF 3 and BaLiF 3
用密度泛函理论对钙钛矿结构氟化物KZnF_3、CsCaF_3和BaLiF_3的高压结构性质、晶格动力学和能带结构进行了详细的研究。计算的结构性质，包括弹性常数和状态方程符合得很好，与现有的实验信息。声子色散曲线与现有的实验非弹性中子散射数据符合得很好。这些氟化物的电子结构已经使用准粒子自洽近似计算[公式：见正文]。[公式：计算表明，所有研究的氟化物都是宽带隙绝缘体，并且带隙明显大于通过标准局域密度近似获得的带隙，因此强调了钙钛矿氟化物中准粒子校正的重要性。
2016-09-02 cond-mat.mtrl-sci
Nature of the Metallization Transition in Solid Hydrogen
本文对高压下固态氢分子的静核电子能带隙进行了精确的研究。用固定节点扩散量子蒙特卡罗（DMC）方法计算了250、300和350 GPa压力下$C2/c$、$Pc$、$Pbcn$和$P6_3/m$结构的激子能隙和准粒子能隙.平均场和多体带隙之间的差异，在相同的密度被发现是几乎独立的系统的大小，因此可以作为一个修正的平均场间隙的无限系统，以获得估计的多体间隙在热力学极限。通过比较我们的静态核DMC能隙与现有的实验结果，我们证明了核量子效应在固体氢的电子结构中所起的重要作用。我们的DMC结果表明，高压固态氢的金属化发生通过结构相变，而不是带隙关闭。
2016-08-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Diamondoid Structure of Polymeric Nitrogen at High Pressures
氮的高压聚合物结构由于其作为高能量密度材料的潜在应用而引起了极大的关注。我们报告的密度泛函结构预测的金刚烷（或N10笼）结构的聚合氮在高压下的意外稳定。该结构采用高度对称的体心立方形式，其晶格位置被N10四环笼占据，每个四环笼由10个原子组成，并与其六个下一个最近的N10笼共价键合。这种金刚石结构的预测排除了早期提出的螺旋隧道相，并证明了在极高的压力下聚合氮的高阶性质。金刚石氮是一种宽禁带绝缘体，在能量上比实验的立方Gauche和先前预测的高于263 GPa的层状Pba2相更有利，该压力可用于高压实验。
2012-06-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Novel rhenium carbides at 200 GPa
在金刚石对顶砧单元中，激光加热ReC至3000 K，约200 GPa，导致形成两种以前未知的ReC碳化物，六方WC型结构的ReC和正交TiSi 2型结构的ReC 2。在数兆巴压力下形成的Re-C滑动溶液中碳含量约为100%。20%。长距离的C-C距离（英语：C-C distances）1.76-1.85 A）中的“石墨烯样”碳网中的ReC 2结构不能通过碳原子之间的简单共价键来解释，并表明在非常高的压力下，无机化合物中碳原子之间的相互作用机制可能与迄今为止所考虑的不同。
2020-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Emergence of hidden phases of methylammonium lead-iodide (CH$_3$NH$_3$PbI$_3$) upon compression
我们进行了彻底的结构搜索与最小跳跃方法（MHM）探索低能结构的甲基碘化铅铵。通过将MHM与力场相结合，我们有效地筛选了包含多达96个原子的大型模拟单元的构型空间的大部分。我们的搜索揭示了两种结构的甲基碘化铵钙钛矿（MEI），这是大大低于能量的充分研究实验观察到的低温$Pnma$正交相，根据密度泛函计算。这两种结构还没有在文献中报道的双金属，但我们的研究结果表明，它们可以出现作为双金属稳定相通过压缩在低温下。在电子性质方面，这两个阶段表现出更大的带隙比标准的钙钛矿型结构。因此，在技术上可实现的压力（即，通过薄膜应变）是合成具有可变带隙的几种多晶型物的途径。
2018-06-15 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure synthesis of Dirac materials: layered van der Waals bonded BeN$_4$ polymorph
众所周知，高压化学激发了具有特殊性质的意想不到的新化合物的产生。在这里，我们报告的合成在~90 GPa的新型多氮化铍，单斜和三斜BeN 4。三斜相在减压至环境条件时转变成具有原子厚度的BeN 4层的化合物，所述BeN 4层通过弱范德华键互连，所述范德华键由具有共轭π系统的聚乙炔状氮链和正方形平面配位的Be原子组成。对单个BeN 4层的理论计算表明，它的电子晶格由稍微扭曲的蜂窝结构描述，这让人想起石墨烯晶格和费米能级处电子能带结构中的狄拉克点的存在。BeN 4层，即beryllonitrene，代表了一类新的2D材料，可以由金属原子和聚合氮链构建，并拥有各向异性的狄拉克费米子。
2021-03-08 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-induced reemergence of superconductivity in BaIr2Ge7 and Ba3Ir4Ge16 with cage structures
本研究在两种新型笼型超导体BaIr2Ge7和Ba3Ir4Ge16中发现压力诱导的超导再出现现象，结合高压测量提出其源于笼体收缩相关的声子软化，为笼型化合物超导机制研究提供新依据。
2022-02-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Skyrmions and spirals in MnSi under hydrostatic pressure
原型立方手性磁体MnSi是凝聚态中一些最迷人的状态的所在地，例如skyrmions和非费米液体行为以及流体静压下的拓扑霍尔效应。利用小角中子散射，我们研究了螺旋、圆锥和Skyrmion关联随流体静压的演化。我们表明，螺旋传播矢量顺利reorients从$\langle 111 \rangle$到$\langle100\rangle$在中等压力。在更高的压力，超过临界压力，长程helmagnetic秩序消失在零磁场。然而，在磁场下，在相图的拓扑霍尔效应和非费米液体行为的一部分中，形成了斯基尔米恩晶格和锥形螺旋。这些意想不到的结果揭示了MnSi在高压下令人困惑的行为以及在临界压力下使螺旋长程序不稳定的机制。
2019-09-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electronic and structural ground state of heavy alkali metals at high pressure
碱金属在高压下显示出意想不到的性质，包括出现低对称性晶体结构，这似乎是由于在其他接近自由的传导电子之间增强的电子相关性而发生的。我们研究了高压电子和结构的基态的K，Rb和Cs使用X-射线吸收光谱和X-射线衍射测量与从头计算的理论计算。在低温下观察到的压力下的相变的顺序是相似的，在所有三个重碱除了在Cs的oC 84相的情况下。实验和理论结果都指出，压力增强的本地化的价电子的特点是附近的费米能级和强大的spd杂化的伪间隙的形成。虽然没有观察到的晶体结构预测主机磁秩序在K，本地化过程似乎驱动这些碱更接近一个强关联电子状态。
2014-12-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Prediction of the Reactivity of Argon with Xenon under High Pressure
压力显著改变了凝聚相中的微观相互作用，导致新的键合模式和非常规化学。氩和氙都具有封闭的电子结构，这使得它们在化学上不起反应。使用无偏结构搜索技术结合第一性原理计算，我们证明了在低至1.1 GPa的压力下氩与氙的反应，产生一种新的范德华化合物XeAr 2，它在MgCu 2型Laves相结构中结晶。由于最外层电子的压力诱导离域，已经检测到共价Xe-Ar键和Xe-Ar键，这导致XeAr 2在至少高达500 GPa下出乎意料地稳定而没有任何相变或分解。
2020-03-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Quasi-molecular and atomic phases of dense solid hydrogen
固体氢的高压相是一个基本的兴趣，与巨行星的内部有关;然而，对这些相的了解还远远不够。粒子群优化（PSO）技术应用于结构搜索，在高达5 TPa的压力下产生了迄今为止意想不到的固体氢高压相。预测了具有两种分子内键的奇异准分子mC 24结构（空间群C2/c，稳定在0.47-0.59 TPa），提供了对固体氢中分子解离的更深入理解，这几十年来一直是一个谜。我们进一步预测了两个原子相的存在：（i）oC 12结构（空间群Cmcm，稳定在> 2.1 TPa），由平面H3团簇组成，和（ii）cI 16结构，先前在锂和钠中观察到，考虑零点能后稳定在3.5 TPa以上。这项工作清楚地修订了已知的固体氢的零温高压（>0.47 TPa）相图，并对巨行星的组成结构有影响。
2012-04-05 cond-mat.mtrl-sci
Complex structures of dense lithium: electronic origin
锂-最轻的碱金属-在高压下表现出意想不到的结构和电子行为。作为较重的碱金属，Li在环境压力下为bcc，并首先转变为fcc（在7.5GPa下）。fcc后高压形式Li-cI 16（在40-60 GPa下）类似于Na-cI 16，并且与重碱金属Rb-oC 52和Cs-oC 84的更复杂结构相关。在高达130 GPa的压力下发现的Li的其他高压相（oC 88，oC 40，oC 24）是Li特有的。Li高压结构的不同路径与其特殊的电子构型有关，该构型仅包含3个电子（在1 s和2s能级）。在费米球-布里渊区相互作用模型内分析了Li的晶体结构。当新的布里渊区平面出现在费米能级附近时，在费米能级附近产生赝能隙并降低晶体能量，Li的后fcc结构的稳定性可以得到休谟-罗瑟里论点的支持。对于给定的结构，布里渊-琼斯区被电子态填充定义了光学反射率、电阻率和超导性等物理性质。为了理解Li在60 GPa以上的结构和物理性质的复杂性，有必要假设价电子带与上芯电子重叠，并在压缩下增加价电子计数。
2016-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Shock Induced Order-disorder Transformation in Ni3Al
采用基于集团展开变分法的状态方程，从第一性原理出发，计算了L12结构Ni 3Al的Hugoniot。发现在205 GPa的冲击压力下，对应于3750 K的温度，发生了有序-无序转变。另一方面，在相同压力下，得到了一个出乎意料的高熔点（约6955 K），这与常压下熔点略低于有序-无序转变温度的情况完全不同，表明高压相图有其自身的特点。本文的工作还表明，在很大的温度范围内，合金和矿物晶体中的构型贡献比电子激发更重要，基于CVM的EOS模型是高压冶金和理论地球模型所必需的。
2012-03-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Interplay of electronic correlations and chemical bonding in FeN$_2$ under pressure
本研究利用DFT+DMFT方法揭示了高压FeN$_2$中强共价N-N键与Fe$^{3+}$低自旋态的复杂晶体化学行为，发现弱轨道依赖关联效应受多重自旋密度波态影响，强调反铁磁自旋涨落对解释其高压性质的重要性。
2024-07-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ab Initio Discovery of Novel Crystal Structure Stability in Barium and Sodium-Calcium Compounds under Pressure using DFT
第I/II族材料在高压下表现出意想不到的结构相变，为元素超导性的起源提供了潜在的见解。我们在这里提出了一个计算研究元素钡和二元钠钙合金，以确定已知和未知相的钡在压力下，以及稳定的高压化合物在不混溶的钠钙系统。为了预测稳定性，我们对随机生成的结构进行了密度泛函理论计算，并使用遗传算法对其进行了进化。对于钡，我们观察到所有预期的阶段和一些新的亚稳结构，不包括不相称的Ba-IV结构。在30-42 GPa压力范围内，我们还观察到了一个未曾报道过的结构（α-Sm），推测它是基态。在钠钙体系中，我们证明了我们的搜索方法的可行性，但一直无法预测任何稳定的化合物。这些结果提高了遗传算法的效率，并为今后的工作提供了许多有前途的方向。
2012-07-13 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Microscopic origins of the anomalous melting behaviour of high-pressure sodium
ETH Zürich（苏黎世联邦理工学院）；University of Zürich（苏黎世大学）；Johannes Gutenberg University Mainz（美因茨约翰内斯·古腾堡大学）；Ruhr-Universität Bochum（波鸿鲁尔大学）
本研究针对高压下钠熔化温度反常下降的未解问题，采用从头算精度的神经网络势重构钠相图，揭示其微观起源为高压下传导电子屏蔽引发的短程排斥软化，该效应对多种金属合金行为调控具有重要意义。
2011-10-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nesting Induced Peierls-type Instability for Compressed Li-CI16
碱在环境条件下被认为是简单金属。然而，最近报道的理论和实验结果表明，在压力下锂的复杂结构和增强的超导转变温度之间存在意想不到的和有趣的相关性。本文分析了体心立方锂中压力引起的费米面形变及其与cI_（16）结构的关系。根据我们的计算，费米面随着压力变得越来越各向异性，并沿着bcc [121]方向发展出扩展的嵌套。这种嵌套诱导的声子不稳定性的两个横模在N，所以Peierls型机制提出来解释的稳定性的Li-cI 16。
2006-07-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
A possible explanation for the high superconducting Tc in bcc Ti at high pressure
针对高压下钛的超导Tc实验值远高于声子机制理论预测的问题，提出晶格钛空位可通过声子软化增强电声耦合，使计算Tc与150-300GPa下实验值吻合，且该机制普遍适用于含缺陷的高对称性金属。
2023-08-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Stable all nitrogen metallic salt at terapascal pressures
稠密氮的相图和状态方程对于理解极端条件下的基本物理和化学，包括行星过程，以及发现新材料都很有意义。我们预测了几个稳定的阶段，在多TPa的压力下，氮，包括P4/nbm结构组成的部分带电的N2对和N5四面体，这是稳定的范围内2.5-6.8 TPa。随后是在6.8和12.6 TPa之间的调制层状结构，其也表现出显著的电荷转移。P4/nbm金属氮盐和调制结构在高压和高温下是稳定的，并且它们表现出强烈的离子特征和电荷密度畸变，这在这种极端条件下的元素中是出乎意料的，并且可以代表一类新的氮材料。用准谐声子计算和从头算分子动力学模拟研究了TPa压力下氮的P-T相图。
2013-11-28 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Pressure induced gap modulation and topological transitions in twisted bilayer and double bilayer graphene
我们研究了完全弛豫扭曲双层（TBG）和双双层（TDBG）石墨烯在垂直压力下的电子和拓扑性质。提出了一种在压力作用下获得莫尔超晶格平衡面内结构变形和面外结构变形的方法。我们发现，在较高的压力下，面内弛豫变得更强，而在每一层的厚度高度保持不变。弛豫和刚性结构的能带结构之间的比较表明，不仅电子和空穴侧的间隙（$Δ_e$和$Δ_h$）显着低估没有弛豫，而且刚性结构的中间带的详细色散是相当不同的松弛系统。TBG中的$Δ_e$和$Δ_h$在临界压力附近达到最大值，中间带较窄。TDBG在压力下发生拓扑转变，中间价带和导带在一个谷接触，它们的陈数相互转移。压力还可以调节TDBG的中性点处的间隙，该间隙在压力范围内关闭，并在更高的压力下重新打开。超晶格在压力作用下的电子结构行为对扭转角$θ$敏感，临界压力一般随扭转角$θ$的增大而增大。
2020-07-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Pressure-tuned double-dome superconductivity in KZnBi with honeycomb lattice
ShanghaiTech University（上海科技大学）；Sungkyunkwan University（成均馆大学）；Jilin University（吉林大学）；University of Oxford（牛津大学）
研究发现KZnBi在压力下表现出M形双穹超导相，Tc在约2.5 GPa时达到7 K，并在进一步压缩下出现更高Tc的重新进入超导相。
2026-02-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
