A Model for Thermodynamic Properties of Monoatomic Liquids
本文将粗糙势能面转化为等效简谐振子，提出无可调参数的单原子液体热力学解析模型，准确预测熵、热容及相变潜热，并解释和修正相关经验规则。
2020-04-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.app-ph
Modelling structure and ionic diffusion in a class of ionic liquid crystal-based solid electrolytes
本文通过分子动力学模拟与实验结合，设计并合成了一类基于萘基介晶单元和不同烷基链的新型层状相液晶电解质，揭示了烷基链长度通过影响纳米通道尺度而非单调地调控Li+电导率，并指出阴离子-Li+离子对相互作用对整体导电性能至关重要，为全固态锂电池电解质设计提供了新方向。
2024-02-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
In search of invariants for viscous liquids in the density scaling regime: Investigations of dynamic and thermodynamic moduli
在本文中，我们报告的非平凡的结果，我们的调查的动力学和热力学模量在寻找不变量的粘性液体的密度标度制度，使用选定的过冷范德华液体作为代表材料。以前，动态模量$M_{p-T}$（在压力-温度表示中由等压活化能和活化体积的比率定义）以及比率$B_{T}/M_{p-T}$（其中$B_T$是定义为逆等温压缩率的热力学模量）已经被建议为某种材料常数。我们已经确定，他们是无效的，在探索广泛的温度范围$T$超过几十年的结构弛豫时间$τ$。$M_{p-T}$和$B_T/M_{p-T}$的温度依赖性已经通过与众所周知的温度和密度波动对接近玻璃化转变的分子动力学的相对贡献的测量进行比较而阐明，即，等容和等压活化能之比，$E^{act}_{V}/E^{act}_{p}$。然后，我们实现了一种思想，将动态模量$M_{p-T}$的定义从p-T表示转换为V-T表示。这个想法依赖于在等压参数中涉及的组合温度和密度波动的解纠缠，导致在密度标度制度中找到粘性液体的不变量，这是热力学和动力学模量的比率，$B_{T}/M_{V-T}$。这样，我们就建立了热力学和分子动力学的一个特征，对于给定的物质，该特征在过冷液体下保持不变，其分子动力学服从功率密度标度律。
2017-02-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Liquid-gas phase behavior of polydisperse dipolar hard-sphere fluid: Extended thermodynamic perturbation theory for central force associating potential
推广了新近提出的热力学有心力微扰理论（TPT-CF），计算了具有硬球尺寸和偶极矩多分散性的多分散偶极硬球流体的液-气相图.为了建立与铁胶体分散体相行为的联系，假设偶极矩与硬球直径的立方成比例。我们提出并讨论了完整的相图，其中包括云和阴影曲线，双节点和分布函数的共存的子相在不同程度的系统多分散性。在所有情况下，研究多分散性增加相不稳定性的区域，并将临界点转移到更高的温度和密度值。较大尺寸的颗粒总是破碎成液相，而较小尺寸的颗粒倾向于移动到气相。在相对高的系统多分散性值三相共存观察。
2012-07-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Disentangling kinetics from thermodynamics in heterogeneous colloidal systems
成核和生长（N&G）--在初始均质相中出现新相--是发生气-液、液-液和固-液相分离的最重要的物理现象之一。因此，热力学设定了系统必须向其演化的渐近边界，而动力学试图通过施加实现相分离的传输速率来应对它。在自然界中观察到的所有非均相胶体系统中，组成、形状、结构和最终的物理性质是热力学和动力学之间的权衡结果。在这项工作中，我们证明，通过仔细选择胶体系统和控制微流体装置中的相分离，有可能超越N&G，在最终系统的组成，结构和物理性质中从热力学中解开动力学效应。使用淀粉样蛋白原纤维和纤维素纤维丝状胶体，其中定义相图中的两相区域的双节点曲线由两条单独的垂直线给出，我们挤出设置在一个热力学分支内的另一个分支的解决方案，实现了由热力学设置的组成的微滴或微滴，而结构和形态由动态流动参数定义。我们证明，从N&G范式出发揭示了新的物理现象，如数量级更短的时间尺度，更广泛的相图和内部结构，通过传统的LLPS是不可观察的。我们还表明，通过在胶体液晶液滴内共分散等离子体金纳米粒子，我们的方法能够按需制造多组分异质液晶，提高其潜力，并在多组分结构流体中引入原始的基本原理和技术方向。
2022-03-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystal-liquid interfacial free energy via thermodynamic integration
提出了一种新的热力学积分（TI）方法，用于从分子动力学模拟中计算晶液界面自由能（$γ_{\rm cl}$）。该方案适用于Lennard-Jones系统。通过使用非常短的范围和不可穿透的高斯平坦的墙壁来限制的液体和晶体相，我们克服了滞后问题，以前的TI计划，源于晶体-液体界面的平移运动。我们的技术被应用于计算$γ_{\rm cl}$为（100），（110）和（111）取向的晶相在三个温度下共存条件。对于一种情况，即（100）界面在温度$T=1.0$（在约化单位），我们证明了有限尺寸标度的框架内的毛细波理论可以用来估计$γ_{\rm cl}$的热力学极限。因此，我们表明，我们的TI计划是不相关的抑制毛细波波动。
2014-06-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermodynamics, transition dynamics, and texturing in polymer-dispersed liquid crystals with mesogens exhibiting a direct isotropic/smectic-A transition
对PS/10 CB（癸基-氰基联苯）和PS/12 CB（十二烷基-氰基联苯）的新型聚合物分散液晶（PDLC）混合物的相平衡和生长形态进行了实验和建模/模拟研究，该混合物由PS（聚苯乙烯）和液晶组成，表现出直接的各向同性/近晶-A（层状）中间相转变。使用偏光显微镜（POM）和差示扫描量热法（DSC）的两种材料的不同组合物的部分相图进行了测定，确定相分离（液体/液体分层）和相序（各向同性/近晶-A转变）的温度。用Flory-Huggins各向同性混合理论和Maier-Saupe-McMillan近晶A型液晶有序理论计算了两个体系的相图，结果与实验结果吻合较好。除了热力学观察，生长形态的关系，发现取决于相变序列，淬火速率，和材料成分。观察到三个阶段的富液晶畴生长形态：球形宏观畴生长（“阶段I”）、高度各向异性畴生长（“阶段II”）和亚微米球状体畴生长（“阶段III”）。然后通过高阶Landau-de Gennes模型的二维模拟来确定球形和球柱状形貌的纳米尺度结构。在第II阶段生长期间观察到的形态是典型的直接各向同性/近晶-A相变，例如高度各向异性的“警棍”和细丝。这些形态，被发现是持久的直接各向同性/近晶-A PDLC，可以提供新的功能和应用这些功能材料。
2009-10-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Equilibrium and nonequilibrium thermodynamics of particle-stabilized thin liquid films
我们最近的准二维热力学描述的胶体颗粒稳定的液体薄膜被推广到描述的非均匀平衡态的膜在外部电位和非平衡输运过程中产生的梯度的热力学力的膜。本文用蒙特卡罗模拟方法确定了硬球悬浮液稳定膜的平衡状态方程。采用多极展开法结合流动反射技术，我们还评估了短期的膜粘度系数和集体粒子的流动性。
2008-08-13 cond-mat.soft
Unified phonon-based approach to the thermodynamics of solid, liquid and gas states
我们介绍了一个统一的方法，物质（固体，液体和气体）的状态，并描述了热力学的压力-温度相图的声子激发。通过打破声子相互作用的对称性，推导出两个横向声子极化（声子带隙）中低能截止的有效汉密尔顿。此外，我们构造的统计力学的聚集态采用德拜近似。所介绍的形式主义涵盖了固体的德拜理论，液体的声子理论，以及热力学极限，如杜隆-珀蒂热力学极限，理想气体极限和新的热力学极限，在这里被称为弗伦克尔线热力学极限。讨论了液体中弗伦克尔线以上和以下的声子传播和局域化效应，解释了“快声”现象。作为对我们的理论的测试，我们计算速度-速度自相关和对分布函数内的格林-久保形式主义。在统一方法的框架下，我们证明了声子动力学和对关联之间的一致性。讨论了声子带隙工程、超声波操纵技术和探索与地球和行星科学有关的流体奇异行为的新方向。所提出的结果是同样重要的实际意义和基础研究。
2015-12-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermodynamically Driven Assemblies and Liquid-liquid Phase Separations in Biology
生命的维持取决于在不同层次的生物体中普遍存在的高度组织化，从生物分子复合体和细胞器等亚细胞结构到组织和器官。这种组织的物理起源尚未完全理解，尽管很明显细胞和生物体在不消耗能量的情况下无法保持其完整性，但越来越多的证据表明，由于分子间相互作用和浓度等热力学变量的变化，个体组装过程可以被热力学驱动并自发发生。理解相分离\emph{in vivo}需要多学科的方法，将相分离的理论和物理学与实验和计算技术相结合。本文的目的是提供一个简要的概述相分离的物理学和它的生物学意义，特别关注无膜细胞器的组装。我们讨论了相分离的基本物理原理，从热力学到动力学。我们还概述了用于无膜细胞器相分离的实验验证和表征的各种方法，以及植根于热力学和统计物理学的分子模拟在理解化学驱动的生物自组装过程的指导原则中的效用。
2018-12-21 cond-mat.soft
Thermodynamic consistency of liquid-gas lattice Boltzmann simulations
格子玻尔兹曼模拟在模拟液-气和其他多相流体系统方面已经非常成功。然而，运动方程的基本二阶分析长期以来一直被认为不足以一致地导出表示扩展界面所必需的四阶项。这些相同的项也负责热力学一致性，即获得具有恒定化学势和恒定压力的真正平衡解。在这篇文章中，我们提出了一个平衡分析的非理想格子玻尔兹曼方法足够的顺序，以确定那些高阶项，导致缺乏热力学一致性。然后，我们介绍了一个一致的强迫方法。
2006-08-22 cond-mat.soft
Lattice model study of the thermodynamic interplay of polymer crystallization and liquid-liquid demixing
我们报告的蒙特卡罗模拟的晶格聚合物模型，可以占两个聚合物结晶和液-液分层的半柔性均聚物的解决方案。在我们的模型中，相邻的聚合物链段可以具有影响分层的各向同性相互作用和负责冻结的各向异性相互作用。然而，我们的模拟结果表明，各向同性的相互作用也有一个显着的影响冻结曲线上，各向异性的相互作用分层。随着各向同性相互作用的相对强度降低，液-液分层过渡在凝固曲线以下消失。一个简单的，扩展的Flory-Huggins理论很好地解释了模拟中观察到的相行为。
2003-04-03 cond-mat.soft
Thermodynamic metric geometry of the two-state ST2 model for supercooled water
液态水具有反常的液体性质，例如在4 \degree C时密度最大。理论解释的尝试提出了在过冷液体状态下的液-液相变线，同时存在低密度（LDL）和高密度（HDL）液体状态。这条线终止于一个临界点。据推测，LDL状态具有介观四面体结构，使其具有固体性质，而HDL是一个规则的随机液体。但是这些固体状结构的短暂性质使它们难以直接检测。我们采用热力学方法，计算了在亚稳液相区的热力学Ricci曲率标量$R$。据信，固体状结构通过$R$的正号以化学方式发出其存在的信号，其中负号通常存在于较不有序的流体状态中。使用热力学数据从ST 2计算机模拟适合的平均场（MF）的两个状态方程的状态，我们发现显着的制度，积极的$R$在LDL状态，支持的建议，在液态水的固体状结构。此外，我们回顾了理论，计算临界指数，证明了大范围的MF临界制度，并计算Widom线使用$R$。
2019-07-30 cond-mat.soft
Excitation Populations Provide a Thermodynamic Order Parameter for Liquids
最近的模拟和模型系统的研究表明，局部结构激发在液体和玻璃的动力学中起着重要的作用。在这里，第一次，我们量化的激发人口在真正的液体，表明其温度依赖的人口可以预测从熵和熔化焓。我们进一步表明，在第一溶剂壳层的激发人口作为一个序参量的外观的动态异质性和不同的机械制度之间的液体松弛驱动转换。我们提出了一个方案，提供了简单的物理解释这些以前神秘的液体行为方面。
2023-03-16 cond-mat.soft
Modelling Elastically-Mediated Liquid-Liquid Phase Separation
本文提出了弹性网络中液-液相分离的连续介质理论，在弹性网络中，富含一种流体成分的相分离的微观液滴可以作为流体混合、液滴成核、网络变形、热力学波动、\emph{etc}的相互作用而形成。我们发现相分离液滴的尺寸随$\sim[\mathrm{modulus}]^{-1/3}$形式的弹性网络的剪切模量的增加而减小，而液滴的数密度随剪切模量$\sim[\mathrm{modulus}]$的增加几乎呈线性增加，这一结果得到了实验观察的验证。提供了（流体组成、混合物相互作用、网络模量）空间中的相图，这有助于理解生物细胞中类似的相分离，也有助于指导具有所需相性质的合成细胞的制备。
2020-08-20 cond-mat.soft physics.bio-ph
Crystal-liquid interfacial free energy of hard spheres via a novel thermodynamic integration scheme
硬球晶体-液体界面自由能，（$γ_{\rm cl}$），确定从分子动力学模拟使用一种新的热力学积分（TI）计划。与以前的方法相比，该TI方案的优点是成功地规避了由于晶体-液体界面的移动而引起的滞后效应。这是通过使用极短程和不可穿透的高斯平坦壁来实现的，该平坦壁防止界面的漂移，同时施加可忽略的自由能惩罚。我们发现，它是至关重要的，以获得可靠的估计$γ_{\rm cl}$在热力学极限的有限尺寸效应进行分析。
2014-10-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermodynamic and dynamic anomalies in a one dimensional lattice model of liquid water
研究了一维格子气模型中类水热力学和动力学反常行为的发生。用传递矩阵法得到了系统热力学，发现了密度和热力学响应函数的异常，当氢键（分子被空穴隔开）比范德华相互作用（分子接触）更吸引时，在零温高压下发现了两种流体结构之间的转变。这种转变类似于一个“临界点”，并密切联系在密度和热力学响应函数的异常。蒙特卡罗模拟进行了附近的这种转变，并用于计算的自扩散常数，随着密度增加，在液态水。
2010-09-23 cond-mat.soft
First order phase transitions and the thermodynamic limit
我们认为简单的平均场连续模型的一阶液-液分层和固-液相变，并显示如何在相共存的麦克斯韦建设出现在从有限尺寸的封闭系统的热力学极限。考虑的理论是相分离的Cahn-Hilliard模型，这也是一个模型的液体-气体转变，和相场晶体模型的固体-液体转变。我们的研究结果表明，包括麦克斯韦线的状态强烈依赖于平均密度与空间局域化的结构发挥了关键作用，在接近热力学极限。
2020-01-29 cond-mat.soft
Thermodynamic Scaling of the Viscosity of Van Der Waals, H-Bonded, and Ionic Liquids
粘度和它们的温度，T，和体积，V，依赖性报告7分子液体和聚合物。结合文献粘度数据为5其他液体，我们表明，叠加的弛豫时间为各种玻璃形成材料时，表示为TV^g的函数，其中的指数g是一个材料常数，可以扩展到粘度。后者通常测量到比相应的弛豫时间更高的温度，证明了整个过冷和更高的T制度的热力学缩放的有效性。给定液体的g值主要反映了分子间力的大小（例如，排斥势的陡度）;因此，我们发现从范德华流体到离子液体的g减小。对于强氢键材料，如低分子量聚丙二醇和水，由于化学结构（氢键度）随热力学条件的非平凡变化，叠加失败。
2006-07-24 cond-mat.soft
Structure and thermodynamics of two dimensional Yukawa liquids
用分子动力学模拟研究了二维稠密Yukawa液体的热力学和结构性质。的"确切"的热力学性质同时采用先进的计划，用于确定的状态方程，显示出前所未有的准确度的内能，压力和等温压缩性。“确切”的结构特性被用来制定一个新的经验校正超网链的方法，导致一个非常高的精度水平的静态相关性和热力学。
2021-04-14 cond-mat.soft physics.plasm-ph
Thermodynamic model for the glass transition: deeply supercooled liquids as mixtures of solid-like and liquid-like micro-regions
对于刚高于其玻璃化转变温度的深度过冷液体，我们提出了一个简单的热力学模型，其中深度过冷液体被假定为类固体和类液体微区的混合物。类液体区域的摩尔分数控制着过冷液体的热力学性质，而类固体区域的摩尔分数控制着过冷液体的弛豫时间或粘度。从深过冷液体的摩尔过剩熵的温度依赖性出发，导出了类液区摩尔分数的温度依赖性，从而得到了深过冷液体的弛豫时间或粘度的温度依赖性.我们的模型的一个中心参数，然后被证明是一个衡量的脆弱性的过冷液体。我们还提出了一种方法来测试我们的物理图像的深度过冷液体的分子动力学模拟的模型液体。
2012-10-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Connecting thermodynamic and dynamical anomalies of water-like liquid-liquid phase transition in the Fermi-Jagla model
我们采用基于Fermi-Jagla势模型的分子动力学模拟进行了研究。亚伯拉罕，S。V. Buldyrev和N. Giovambattista，J. Phys. Chem. B，115，14229（2011）]。该模型显示了在液-液临界点处高密度和低密度液体之间的类水液-液相变。特别是共存线的斜率变弱为负，这可能是液态多晶作用的异常之一。在这项研究中，我们研究了密度，动力学和热力学异常的液-液临界点附近。密度，自扩散，剪切粘度和过剩熵异常的边界进行了表征。此外，根据Rosenfeld的标度关系的过剩熵和输运系数，如扩散和粘度，这些异常连接。结果表明，费米-贾格拉模型的热力学和动力学异常的层次和嵌套结构。
2018-02-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Computation of the solid-liquid interfacial free energy in hard spheres by means of thermodynamic integration
我们使用了热力学积分方案，这是专门为无序系统，计算硬球模型中的固液界面的界面自由能。我们分离的总自由能的体积贡献的界面贡献，进行了有限尺寸标度分析，并获得（100）-界面$γ=0.591(11)k_{B}Tσ^{-2}$。
2020-09-30 cond-mat.soft physics.comp-ph
Structural changes across thermodynamic maxima in supercooled liquid tellurium: a water-like scenario
液体多晶型现象是一个有趣的现象，在一些单组分体系中发现，最著名的是水。通过将液态Te过冷到低于其熔点130 K以上，并同时进行小角和广角X射线散射测量，我们观察到其热力学响应函数在615 K附近有明显的极大值，表明液态多晶型的可能存在。仔细看看底层结构的演变显示了发展的中程秩序冷却后，最强烈的热力学最大值，我们属性键取向有序。我们的研究结果和水之间的惊人的相似之处，尽管缺乏氢键和四面体碲，表明类水的异常可能是一个普遍现象之间的液体系统与竞争的键和密度排序。
2022-05-11 cond-mat.soft
Thermodynamic consistency in variable-level coarse-graining of polymeric liquids
大分子液体的数值优化的简化描述经常呈现与原子水平描述的热力学不一致，即使总的关联函数，即结构，似乎是一致的。从第一原理Ornstein-Zernike方程出发，推导出一对粗粒单元之间的有效电势的解析表达式，其中每个链被表示为互穿的斑点的集合，具有可变数量的斑点，$n_b$，大小为$N_b$。势的特征是具有一个长尾，以$N_b^{1/4}$的特征标度指数缓慢衰减。这个一般的结果适用于任何粗粒模型的聚合物熔体的单位大于持久性长度，突出的重要性，长，排斥，潜在的尾巴模型，以正确地预测结构和热力学性质的大分子液体。
2013-02-13 cond-mat.soft
Modelling unidirectional liquid spreading on slanted microposts
采用格子玻尔兹曼算法模拟了液滴在倾斜微柱图案化表面上的缓慢扩散。在柱的侧面或顶部上的界面的Gibb钉扎导致在柱的宽范围的接触角和倾斜角上的单向扩展。在没有，一个或两个方向的传播制度被确定，并显示出同意以及在朱，肖和王（自然材料，9，413）提出的二维理论。接触线形状的更详细的数值分析，使我们能够了解偏离二维模型，并确定形状的钉扎接口。
2013-02-25 cond-mat.soft
Modelling of nematic liquid crystal display devices
一个格子玻尔兹曼计划提出恢复的动力学的双折射和手性液晶，该方法基本上给出了解决方案的钱生方程的演化的速度和张量序参数场。所得到的算法是能够包括五个独立的Leslie粘度，Landau-deGennes自由能，引入三个或更多的弹性常数，温度依赖的序参量，表面锚定和粘度系数，挠曲电和顺序电和手性。当与用于与电场相关联的麦克斯韦方程组的解算器结合时，该算法能够为液晶显示器提供完整的“器件解算器”。耦合格子玻尔兹曼方案被用来捕捉的快速动量和缓慢的导演运动的计算效率的方式的演变。所示的方法给出的结果与分析结果的一些验证的例子。该方法的使用说明通过模拟的缺陷的运动在顶点的双折射液晶设备。
2006-02-17 cond-mat.soft
Equilibrium and out of equilibrium thermodynamics in supercooled liquids and glasses
本文综述了基于势能面统计性质的体积导数的液体平衡状态方程的内在结构形式和表述。我们还表明，在老化过程中的系统探索与平衡配置的状态的假设下，它是可能的，以推广所提出的状态方程的平衡条件。所提出的配方是基于一个额外的参数，在所选择的热力学形式主义，可以选择作为当地的最小值，其中缓慢放松的平衡液体被困的介绍。
2002-09-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Modelling spreading dynamics of liquid crystals in three spatial dimensions
本文在长波近似的框架下研究了双折射液晶液滴的扩散动力学。导出了一个控制自由表面发展的四阶非线性抛物型偏微分方程。通过线性稳定性分析和缩放参数，从而产生有用的洞察力和预测的行为蔓延液滴的弹性变形能和施加锚定变化在基板上的影响进行了探讨。这种行为被捕获的三维液滴扩散的锚定变化的存在下，模型在基板上的取向简单的缺陷的完全非线性的时间依赖性模拟。
2013-03-21 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Thermodynamic- Kinetic Correlations in Supercooled Liquids- A Critical Survey of Experimental Data and Predictions of the Random First Order Transition Theory of Glasses
热力学和动力学被认为与玻璃化转变有关。基于随机一阶跃迁的玻璃理论所提供的弛豫激活势垒的定量预测与44种物质的实验进行了比较。发现在Tg附近的预测活化能和实验之间的协议是极好的。这些预测取决于玻璃化时的构型热容变化和熔化晶体的熵，这些都是实验输入。
2005-07-06 cond-mat.soft
Theory of liquids: from excitations to thermodynamics
本书综述液体热力学理论的最新进展，聚焦激发行为对热容等性质的影响，为凝聚态物理与化学研究者及高级课程提供参考。
2023-08-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Pressure-energy correlations in liquids. III. Statistical mechanics and thermodynamics of liquids with hidden scale invariance
在这个系列的第三篇论文中，以[N。P. Bailey等人，J.Chem.Phys.129，184507和184508（2008）]，我们继续发展对强相关液体的理论理解，这些液体的瞬时势能和维里在其恒定体积下的热平衡波动中强相关。这种液体的存在在先前的工作中被详细描述，该工作基于计算机模拟将它们识别为一大类液体，包括范德华液体，但不包括，例如，氢键液体。我们在此讨论以下内容：（1）逆幂律势和广义逆幂律势的标度性质（2）从计算机模拟的分子模型中得到的关于非平衡条件的结果;（3）维里/势能相关系数的系综依赖性;（4）与Gruneisen参数的联系;（5）用能量键形式主义解释强相关性。
2009-08-21 cond-mat.soft
Effects of three-body interactions on the structure and thermodynamics of liquid krypton
采用大规模分子动力学模拟方法，采用基于Aziz和Slaman两体势和三偶极Axilrod-Teller（AT）势的势能函数，对液态氪的结构和热力学性质进行了预测.通过改变AT势的强度，我们研究了三体贡献超出三偶极子色散的影响。可以看出，AT势给出了一个整体很好的描述液体Kr，虽然其他的贡献，如高阶三体色散和交换项不能忽略。
2002-03-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
On the pressure dependence of the thermodynamical scaling exponent gamma
自15年前首次发现以来，过冷液体动力学的热力学标度已被用于提供许多新的重要见解，特别是在动力学和分子间势之间的联系。一个长期以来一直在讨论的问题是标度指数γ是常数还是取决于压力。在这里，我们提供了一个简单的方法来确定的压力依赖性的伽玛仅使用的玻璃化转变和状态方程的压力依赖性。使用这种新的方法，我们发现，对于六个非缔合液体研究γ总是随着压力的增加而减少。重要的是，在所有情况下，γ值始终大于4。在低压下具有更接近4的伽马的液体示出伽马随压力的较小变化。我们认为，这一结果具有非常重要的后果的实验测定的功能形式的排斥部分的潜在的液体。
2019-11-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
How does confinement in nano-scale pores change the thermodynamic properties and the nature of phase transitions of water?
我们分析了限制在纳米孔中的水样品的热力学，并证明，虽然冻结温度可以显着降低，抑制冰成核导致冻结温度降低是一个真正的宏观效应，而不是微观相互作用的结果。凝固转变本身是一种真正的集体现象，由宏观序参量（孔内远离孔壁的液体的几乎均匀的密度）以与本体液体完全相同的方式描述。受限液体和本体液体的热力学性质可以用宏观热力学来描述，并且通过适当地包括由固液边界施加的附加拉普拉斯压力而容易地相互关联。
2012-06-15 cond-mat.soft
Experimental studies of the transient fluctuation theorem using liquid crystals
根据热力学第二定律，在热力学过程中，熵的耗散或产生只能为正或为零。然而，热力学热力学定律在热力学极限下适用于大系统。最近，一个波动定理被称为瞬态波动定理（TFT），它推广了热力学第二定律，即使是小系统已经提出。这个定理已经在小系统中得到了验证，例如光阱中的胶体粒子。我们报告的第一次类似的实验研究TFT在空间扩展系统中使用液晶。
2008-05-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Finite-size scaling and thermodynamics of model supercooled liquids: Long-range concentration fluctuations and the role of attractive interactions
计算了有吸引相互作用和无吸引相互作用时模型过冷液体的偏结构因子、Kirkwood-Buff积分和化学势。我们的目的是调查是否相对较小的差异，在尾部的径向分布函数的结果对比热力学性质。我们的结果表明，吸引势有利于长程结构的成核。事实上，在降低温度时，Bathia-Thornton结构因子在$k\to 0$极限中显示出异常行为。KBI外推到热力学极限证实了这一点，过量的配位数确定了长程浓度波动的异常。相比之下，纯粹的排斥系统仍然完全混溶相同的温度间隔，并只揭示了定性相似的浓度波动的结晶状态。此外，等温压缩势和化学势的差异表明，热力学并不完全由相互作用势的短程排斥部分决定，强调了吸引力相互作用的非微扰作用。最后，在更高的密度下，两个系统显示出几乎相同的动力学性质，排斥相互作用占主导地位，异常消失，两个系统也表现出相似的热力学性质。
2022-03-03 cond-mat.soft
Levy defects in fluctuating pattern of liquids. A quasi thermodynamic approach to the dynamic glass transition in classical molecular liquids
本文提出了一种唯象的、准热力学的方法来研究经典液体的动力学，它采用了概率论中的Levy分布。从化学物理社会的怀疑，其不寻常的性质，这一领域的应用，试图消除。特别地，为了理解Glarum-Levy缺陷和Fischer散斑的Levy和的优势分量，经典的数学证明[D。A. Darling，Trans.Amer.Math.Soc.73，95（1952）]的存在和影响，这一部分是伴随着增加的物理参数有关这些缺陷。它试图解释一个潜在的波动的空间模式的自由体积与弱对比度和模式的流动性与强对比度，并解释的特征长度的主要过渡和Fischer模式。松弛图（动态玻璃化转变）的结构和几个属性，和之间的关系，其中的较慢的分散区，审查为经典的玻璃形成液体的中等复杂性。对于主跃迁，优势组分被推到缺陷中间，并诱导分子穿过下一个邻居的笼门进行扩散。一个实验十字架的存在缺陷的间接证明-通过特征长度-也被描述。
2008-12-06 cond-mat.soft
Similarity and contrasts between thermodynamic properties at the critical point of liquid alkali metals and of electron-hole droplets
本文介绍了Shimano等[Phys. Rev. Lett.] 88（2002）057404]提示我们比较和对比液态碱金属和电子空穴液体中的临界温度T_c和临界密度n_c关系。得出的结论是，这些系统具有相似之处的关键属性。在这两种情况下，临界温度都与临界密度的立方根有关。这种关系的存在被追溯到库仑相互作用和系统的电子-空穴系统的介电常数的趋势。最后还对压缩比Z_c的临界值的碱值和EHL值作了简要的比较。
2004-05-06 cond-mat.soft
The thermodynamical liquid-glass transition in a Lennard-Jones binary mixture
我们使用的副本的方法来研究的液体-玻璃热力学转变的框架中得出的结果。主要结果是重新推导，而不使用副本和应用到研究的Lennard-Jones二元混合物介绍了Kob和Andersen。我们发现由于熵危机存在一个相变。我们用解析法和数值法计算了相变点$T_{K}$和低温相的比热。
1999-11-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Thermodynamics of supercooled liquids in the inherent structure formalism: a case study
在这篇文章中，我们回顾了内在结构形式主义的框架内的液体热力学。然后，我们提出了计算的盆地中的势能作为温度的函数的二元Lennard-Jones混合物的分布。数值数据和理论形式之间的比较，使我们能够评估在散装系统的固有结构的简并性，并估计最低能量无序状态（Kauzmann能量）的能量。我们发现，在模式耦合温度附近，液体的配分函数可以很好地近似为两个松散耦合的配分函数的乘积，一个依赖于固有结构量（盆地的深度和简并度），另一个描述了一个典型盆地中液体的自由能。
1999-11-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A Thermodynamic Analysis of Enhanced Metastability in Isochoric Supercooled Liquids
University of California Berkeley（加州大学伯克利分校）
研究通过热力学分析揭示等容条件下的超冷却稳定性增强机制，推导出体积约束下的成核稳定性不等式，证明等容系统中固态形成驱动力小于等压系统，从而解释成核率抑制现象。
2026-04-29 cond-mat.soft q-bio.QM
Experimental Observation of Mesoscopic Fluctuations to Identify Origin of Thermodynamic Anomalies of Ambient Liquid Water
我们报告了一个新的实验方法来观察周围的液态水的热力学异常的介观波动。在这种方法中，需要两个不同频率的声速测量，即THz波段的非弹性X射线散射（IXS）和MHz波段的超声（US），以研究具有上述两个频率之间的特征频率的弛豫现象。我们进行了IXS测量，以获得IXS声速的液态水从环境条件下的超临界区域的液-气相变（LGT），并与美国的声速在文献中的结果进行了比较。我们发现，这两个声速，Sf，这对应于弛豫强度的比率，表现出一个简单的，但显着的变化。在高温区和低温区出现了两个明显的上升，说明存在两种弛豫现象：在高温区，在LGT临界脊线附近出现了一个峰，这与密度涨落和等容、等压比热容的变化有关;在低温区，Sf向低温区增加，这与等容热容的变化有关。这两种弛豫现象分别源于液-气相变和液-液相变的临界涨落。低温区Sf与等容热容的联系证明了弛豫是导致周围液态水热容异常的原因。本文观察到了LGT和LLT两种临界涨落，并对临界涨落与热力学的关系进行了全面的讨论。
2023-01-11 cond-mat.soft
Collective modes and gapped momentum states in liquid Ga: experiment, theory and simulation
液体中的集体激发对于理解液体的动力学和热力学性质具有重要意义。带隙动量态（GMS）是液体动力学的一个显著特征，被预测在集体激发的横向扇区中运行。在这里，我们结合非弹性中子散射实验，理论和分子动力学模拟研究集体激发和GMS在液体Ga在很宽的温度范围和$k$ -点。我们发现，所有三条调查线同意纵向部门的液体动力学。在横向部门，实验同意理论，建模以及早期的X射线实验在较大的$k$，而理论和建模同意在很宽的温度范围和$k$ -点。我们观察到的$k$ -间隙的出现和发展的横向部门，随着温度的增加和弛豫时间的倒数理论预测。
2020-12-17 cond-mat.soft
The stability-limit conjecture revisited
稳定极限猜想（SLC）提出了水的液态旋节线在过冷区域返回到正压，并通过对这种重入旋节线的接近解释了水的热力学响应函数随温度降低而明显发散的现象。随后，有人认为SLC的预测与一般热力学原理不一致。在这里，我们通过检查水的模型状态方程来重新考虑SLC的热力学可行性，该模型状态方程首先被研究以澄清SLC与过冷水中拟议的液-液相变的关系。通过证明一个双结点可以终止于一个亚结点上的一个点，这不是一个临界点，我们表明，SLC是热力学允许的系统，既有液-气和液-液相变。我们还描述和澄清其他不寻常的热力学行为，可能会出现在这样的系统中，特别是与所谓的“临界点自由”的情况下的液-液相变，这可能适用于液体硅的情况。
2019-05-31 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Pattern Formation for Nematic Liquid Crystals-Modelling, Analysis, and Applications
我们总结了最近的一些结果的解决方案景观的二维（2D）问题的Landau-德Gennes理论的液晶。本文研究了二维区域上Dirichlet切向边界条件下的Euler-Lagrange方程的能量最小解和非能量最小解。我们审查结果的多重性和规律性的解决方案，在杰出的渐近极限，使用变分方法，方法从理论上的非线性偏微分方程，组合参数和科学计算。结果完美地解释了几何形状（形状，大小和对称性），材料各向异性和模型本身的对称性的竞争效应，说明了2D框架中奇异有序转变的巨大可能性。
2021-07-29 cond-mat.soft math-ph math.AP
Recent achievements in ab initio modelling of liquid water
新开发的第一性原理建模技术应用于液态水，加深了我们对其不寻常的宏观性质和行为的微观起源的理解。在这里，我们回顾了两个新的从头计算方法：第二代Car-Parrinello分子动力学和基于绝对定域分子轨道的分解分析。我们表明，这两种方法相结合，不仅使从头计算分子动力学模拟以前无法访问的时间和长度尺度，但也提供了前所未有的洞察水分子之间的氢键的性质。我们讨论了最近的应用这些方法的水团簇和散装水。
2013-03-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Photo-switchable liquid crystalline brush as an aligning surface for liquid crystals: modelling via mesoscopic computer simulations
我们认为介观模型的液晶刷，可能作为一个光开关取向表面的预取向的低分子量液晶在一个散装。通过将侧链分子结构的聚合物链接枝到基底上来构建刷，其中侧链由模拟偶氮苯单元的发色团单元终止。当用紫外光照射时，发色团光异构化成非介晶顺式状态，并且整个系统变成没有取向顺序的普通聚合物刷，并且具有两种状态：塌陷和拉直，这取决于接枝密度。当用可见光照射时，发色团光异构化成介晶反式状态，由于发色团之间的强吸引力，导致链之间形成瞬态网络。在这些条件下刷的自发自组装导致取向各向同性的多畴结构。作为两阶段制备方案的结果，可以在一定的温度和接枝密度间隔下实现刷内发色团的期望的单轴平面有序。在第一阶段，外部刺激使发色团单轴定向。系统在第二阶段在给定温度下平衡，并关闭外部刺激。预取向的发色团保持或松开它们的取向，这取决于在第一阶段期间形成的链的瞬时网络所固有的记忆效应的强度，类似于液晶弹性体的情况，其中这种效应是由共价交联引起的。
2022-10-19 cond-mat.soft
Pressure-energy correlations and thermodynamic scaling in viscous Lennard-Jones liquids
我们使用分子动力学模拟结果的粘性二元Lennard-Jones混合物检查势能和维里之间的相关性。根据最近的一项提议[U。R.佩德森等等，Phys. Rev. Lett. 100，015701（2008）]，发现两个量的波动是强相关的，表现出比例常数γ，在数值上等于分子间势函数的逆幂律近似的斜率的三分之一。相关性在更高的密度下更强，其中原子间的分离在逆幂律近似更准确的范围内。这些相同的液体符合其动力学的热力学标度，标度指数等于Gamma。因此，能量和压力之间的强相关性和热力学标度的属性都反映了一个潜在的逆幂律表示捕捉有趣的功能，致密，高粘度液体的动力学的能力。
2009-01-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Mechanical and thermodynamic routes to the liquid-liquid interfacial tension and mixing free energy by molecular dynamics
Osaka University（大阪大学）；Tohoku University（东北大学）；Osaka Metropolitan University（大阪公立大学）；Brunel University London（伦敦布鲁内尔大学）；Université Claude Bernard Lyon 1（里昂第一大学）；Tokyo University of Science（东京科学大学）
本研究通过分子动力学方法探讨了液-液界面张力与混合自由能的关系，采用机械和热力学方法分析了不同混溶性下的界面行为。
2024-09-17 cond-mat.soft physics.chem-ph
Thermodynamic scaling of diffusion in supercooled Lennard-Jones liquids
分子间作用势u（r）控制液体结构弛豫的方式是凝聚态物理中一个长期存在的问题。本文中，我们表明，在正常和适度过冷状态下，模拟Lennard-Jones m-6液体（8<m<36）的扩散系数是变量rho^g/T的唯一函数，其中rho是密度，T是温度。标度指数g是材料特定常数，其大小与u（r）的排斥部分的陡度有关，在过冷状态下探测的粒子之间的最近接近距离附近进行评估。还讨论了u（r）的逆幂律近似。
2007-09-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermodynamics of sustaining gases in the roughness of submerged superhydrophobic surfaces
如果液体没有完全润湿粗糙表面，并且粗糙表面凹槽中存在气体，则浸没在液体中的粗糙表面可以保持几乎干燥。这种部分干燥的表面可以帮助减少阻力或增强沸腾。粗糙槽中的气体由空气和液体本身的汽相组成。在先前的工作中考虑了维持蒸汽的热力学[Patankar，软物质，2010，6：1613]。这里，考虑维持气体（例如空气）的热力学。提出了控制方程以及确定维持气体的临界条件的求解方法。临界粗糙度尺度，以维持气体溶解在液体中的气体的不同程度的饱和估计。结果表明，小于一微米的粗糙度间距是必不可少的，以维持在大气压下浸没在水中的表面上的气体。这与先前的经验数据是一致的。
2015-05-22 cond-mat.soft
Thermodynamic and structural aspects of the potential energy surface of simulated water
近玻璃化转变的过冷液体的热力学和动力学之间的关系已经提出了很多年。模型液体的势能面已得到越来越多的研究，因为它一方面提供了配分函数的构型分量与另一方面的系统动力学之间的联系。这种联系在低温下最为明显，在低温下，系统的运动可以分为吸引盆内的振动和不频繁的盆间过渡。本文描述了过冷液体水的势能面性质。在过去的几年里，这个模型的动力学已经得到了非常详细的研究。具体来说，我们定位的最小值采样的液体通过“淬火”从平衡配置通过分子动力学模拟产生的。我们计算的温度和密度依赖的盆地的能量，简并，和形状。最小值的能量的温度依赖性在性质上类似于简单的液体，但具有异常的密度依赖性。不寻常的密度依赖性也反映在构型熵，简并的热力学度量。最后，我们研究了模拟水的结构在最低限度，这提供了洞察的渐进四面体有序的液体冷却。
2000-07-28 cond-mat.soft
Fragile to strong crossover coupled to liquid-liquid transition in hydrophobic solutions
利用离散分子动力学模拟，我们研究了一个原始模型的疏水溶质的水溶液的热力学和扩散行为之间的关系，由硬球在Jagla颗粒溶剂，接近液-液临界点的溶剂。我们发现，在扩散行为的脆弱到强大的动态转变总是耦合到低密度/高密度液体的转变。在液-液临界压力以上，扩散率交叉发生在Widom线处，热力学响应函数沿该线显示最大值。在液-液临界压力以下，当机械稳定性线的极限被越过时发生扩散率交叉，如从高温到低温时观察到的滞后所示，反之亦然。这些研究结果表明，动力学和热力学之间的联系，发现在散装水持续在疏水溶液的浓度从低到中等，表明实验测量的弛豫时间在水溶液中代表了一个可行的路线，为解决在过冷水领域的开放性问题。
2012-05-07 cond-mat.soft
