Rashba Spin-Orbit Coupling Enhanced Carrier Lifetime in Organometal Halide Perovskites
有机金属卤化物钙钛矿是下一代光伏应用的有前途的太阳能电池材料。这些材料的长载流子寿命和扩散长度使得它们对于用于光吸收器和载流子传输器非常有吸引力。虽然有机金属卤化物钙钛矿的这些方面吸引了最多的关注，但由强自旋轨道耦合驱动的Rashba效应对这些材料的光伏特性的影响在很大程度上尚未探索。在这项工作中，以甲基铵碘化铅的电子结构为例，我们提出了一个内在的机制，提高载流子寿命的三维Rashba材料。基于第一性原理计算和Rashba自旋轨道模型，我们证明了自旋禁戒跃迁降低了复合速率。这些结果对于理解有机金属卤化物钙钛矿的基本物理性质以及优化和设计具有更好性能的材料具有重要意义。所提出的机制，包括自旋自由度提供了一个新的范例，使用三维Rashba材料的光伏应用。
2015-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Ground State Energy of Current Carriers in Graphene
在双带近似下，计算了石墨烯作为零能隙半导体时载流子的基态能量。得到了石墨烯中电子（空穴）系统稳定的条件。讨论了零能隙超导体-半金属转变的可能性。
2008-01-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Carrier Lifetimes and Polaronic Mass Enhancement in the Hybrid Halide Perovskite CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ from Multiphonon Fröhlich Coupling
我们阐明的原型混合钙钛矿CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$使用从头计算和一个精确可解模型的电子-声子相互作用的性质。我们表明，电子和空穴附近的带边主要与三个不同的组的光振动相互作用，按重要性的顺序：拉伸的Pb-I键，弯曲的Pb-I-Pb键，和振动的有机阳离子。这些极性声子诱导超快带内载流子弛豫超过6-30 fs的时间尺度，并产生极化子有效质量比裸带质量重28%。这些发现使我们能够合理化以前的实验观察，并提供了一个关键，了解卤化物钙钛矿载体动力学。
2018-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Chasing Charge Carriers: Diffusion Dynamics in Mixed-n Quasi-Two-Dimensional Colloidal MAPbBr3 Perovskites
University of Rostock（罗斯托克大学）；Universidad de Granada（格拉纳达大学）；Pidstryhach Institute for Applied Problems of Mechanics and Mathematics of NAS of Ukraine（乌克兰国家科学院应用力学与数学问题皮德斯特里哈奇研究所）；Swansea University（斯旺西大学）
本研究通过FLIM表征三种不同形貌的胶体MAPbBr3钙钛矿的载流子迁移，发现亚扩散模式占主导，类体相纳米带扩散系数最高，为相关光电器件研究提供了依据。
2025-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Towards a single-junction non-concentrator metal halide perovskite hot carrier solar cell: review of current gaps and opportunities in understanding slow hot carrier cooling
Gabriel Man och Partners AB（Gabriel Man 与合作伙伴有限公司）；Man Labs Technologies LLC（Man 实验室科技有限公司）
本文回顾了单结非聚光金属卤化物钙钛矿热点载流子太阳能电池的研究现状，探讨了理解慢速热点载流子冷却的不足及改进方法。
2026-01-22 cond-mat.mtrl-sci
Free carrier induced ferroelectricity in layered perovskites
用载流子掺杂铁电体通常不利于极化。这使得设计和发现经历类似铁电转变的金属具有挑战性。在这封信中，我们从第一原理表明，钙钛矿中的氧八面体旋转通常通过电子掺杂来增强，这可以作为一种手段来加强某些混合不适当铁电体中的结构极化-其中极化不稳定的化合物的长程库仑相互作用，而是通过三线性耦合引起的八面体旋转。我们使用这种设计策略来预测阳离子有序Ruddlesden-Popper化合物，可以通过电解质门控驱动到金属铁电相。
2021-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Preserving the Stoichiometry of Triple-Cation Perovskites by Carrier-Gas-Free Antisolvent Spraying
在溶液处理的卤化铅钙钛矿层的制造过程中使用抗溶剂越来越普遍。通常，在旋涂过程中通过移液来施加抗溶剂，这通常不可逆地改变钙钛矿层的组成，导致在钙钛矿层的表面和本体处形成PbI2。在这里，我们证明了通过经由无载气喷涂施加反溶剂，钙钛矿层的化学计量比得到更好的保持。因此，在倒置结构中制造的三重阳离子光伏器件的光伏性能得到增强，这主要是由于开路电压的增加。通过探索不同体积的反溶剂，我们表明，喷雾少至60 μ L的结果，在设备与功率转换效率高达21%。此外，具有喷雾的反溶剂的太阳能电池比通过吸移反溶剂制造的太阳能电池更稳定。
2022-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Van der Waals heterojunction devices based on organohalide perovskites and two-dimensional materials
最近出现的有机卤化物钙钛矿（例如，CH 3 NH3 PbI 3）作为高效率太阳能电池引起了广泛的关注。然而，由于在许多溶剂中具有相当大的溶解度，这些钙钛矿通常与用于更复杂的器件制造的常规光刻工艺不兼容，这对于基础研究和技术应用都是重要的。在这里，我们报告的创建新型异质结设备的基础上钙钛矿和二维（2D）的晶体，利用碘化铅（PbI 2）和气相插层的分层特性。我们表明石墨烯/钙钛矿/石墨烯垂直堆叠可以提供~950 A/W的最高光响应度和~2200的光电导增益，并且石墨烯/WSe 2/钙钛矿/石墨烯异质结可以显示高开/关比（~10^6）晶体管行为，具有独特的栅极可调二极管特性和开路电压。这种独特的钙钛矿-2D异质结构对于未来的光电研究具有巨大的潜力，并且可以实现有机卤化物钙钛矿的组成可调谐性和各种2D材料提供的多功能性的广泛可能性。
2015-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Achieving ultrahigh carrier mobility and photo-responsivity in solution-processed perovskite/carbon nanotubes phototransistors
有机铅三卤化物钙钛矿由于其低的加工成本和优异的物理性能在光伏和光电子器件中的应用引起了极大的兴趣。然而，钙钛矿薄膜仍然遭受低载流子迁移率，限制了它们的器件性能和应用潜力。在这里，我们报告说，嵌入单壁碳纳米管到卤化物钙钛矿薄膜可以显着提高空穴和电子迁移率，分别为595.3和108.7 cm 2 V-1 s-1的创纪录的高值。在具有这种混合通道的双极光电晶体管中，在光吸收钙钛矿基质中产生的光载流子由碳纳米管传输，导致6 * 1014琼斯的光电探测率和1 * 104 A W-1的响应率。我们发现，钙钛矿前体在二甲基甲酰胺溶液中作为一个很好的稳定剂的分散的碳纳米管，这可能扩大钙钛矿在溶液加工的功能复合材料的应用范围。前所未有的高性能强调了钙钛矿/碳纳米管杂化材料作为光电和其他应用中新兴的一类功能材料。
2016-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Elucidating the long-range charge carrier mobility in metal halide perovskite thin films
卤化铅钙钛矿多晶薄膜具有许多光电性质。然而，在这些属性的评价仍然存在歧义，特别是对于长距离的横向电荷传输，离子传导可以复杂的数据解释。在这里，我们展示了一种新的技术来测量这种材料中的长程载流子迁移率。我们结合准稳态光电导测量（电探针）与光致透射和反射测量（光学探针），同时评估的电导率和载流子密度。有了这些知识，我们确定的横向迁移率为约2厘米2/Vs的CH 3 NH3 PbI 3（MAPbI 3）从乙腈/甲胺溶剂系统制备的多晶钙钛矿薄膜。此外，我们提出了显着差异的远程载流子迁移率，从2.2至0.2厘米2/Vs，通过不同的制造工艺，包括溶液和气相沉积技术制备的当代钙钛矿组合物的膜之间。可以说，我们的工作提供了第一个准确的评估的长程横向载流子迁移率在卤化铅钙钛矿薄膜，与载流子密度的范围内通常实现光伏操作。
2018-12-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Mechanism of carrier localization in doped perovskite nanocrystals for bright emission
基于金属卤化物钙钛矿的纳米晶体为高效照明提供了有前途的材料平台。利用瞬态光谱技术研究了锰掺杂的钙钛矿型纳米晶体CsPb（Cl，Br）3的激发复合动力学。我们发现，在掺杂时，本征激子辐射复合率增加，这通常是一个具有挑战性的材料特性定制。通过从头计算，我们可以将增强的发射速率归因于通过Mn掺杂剂的晶格周期性断裂增加的激子局域化，这增加了激子有效质量和电子和空穴波函数的重叠，从而增加了振子强度。我们的报告的基本策略，提高钙钛矿纳米晶体的发光效率将是有价值的发光应用效率最大化。
2020-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Dynamics of Photoinduced Charge Carriers in Metal-Halide Perovskites
本研究通过TRMCD测量与分析，揭示CsPbBr_3中陷阱捕获主导导致超长载流子寿命，并探讨其在光伏限制及多种替代应用中的潜力。
2024-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Carrier thermalization and zero-point bandgap renormalization in halide perovskites from the Urbach tails of the emission spectrum
通过对卤化物钙钛矿的发射光谱的分析，我们发展了研究温度相关的局域化、热化以及声子散射对激子的影响的技术。激子Urbach边缘，当推断从低能量尾巴的温度相关的发光光谱，被证明是敏感的电子分布和热化。设计了一种方法来观察Urbach焦点的卤化物钙钛矿激子间隙的温度依赖性是反常的。的零点带隙重整化的值被推断为约33毫电子伏。带隙重整化的这个小值排除了小极化子的形成，并表明电子-声子耦合较弱。实验是在原型卤化物钙钛矿CsPbBr $_3$的纳米片上进行的。
2022-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Interface Engineering in Hybrid Iodide CH3NH3PbI3 Perovskite Using Lewis Base and Graphene towards High Performance Solar Cells
通过先进的界面工程技术，超导太阳能电池实现了实质性的突破。报告强调，将混合钙钛矿与路易斯碱和石墨烯组合可以提高性能;其潜在机制尚未完全理解。在这里，我们使用密度泛函理论，我们表明，在形成的CH 3 NH3 PbI 3与三种不同的路易斯碱分子和石墨烯的界面，与S-供体硫脲和硫代乙酰胺的结合强度高于与O-供体二甲基亚砜，而从S-供体O-供体的界面偶极和功函数的减少趋于增加。此外，通过对CH_3NH_3PbI_3（110）表面缺陷形成的分析，我们提供了S-施主钙钛矿界面深陷阱态消除的证据，并通过估算碘原子迁移的激活势垒，提供了稳定性增强的证据。这些理论预测与使用硫脲制备的钙钛矿中的性能增强的实验观察一致。
2019-08-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Distinguishing Carrier Transport and Interfacial Recombination at Perovskite-Transport Layer Interfaces Using Ultrafast Spectroscopy and Numerical Simulation
本文利用超快太赫兹光谱、光学测量和数值模拟，研究钙钛矿与C60、PCBM、Spiro-OMeTAD三种传输层界面的载流子提取与复合，确定了提取速度和双极扩散系数，并据此提出改进器件性能的明确方向。
2024-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Reduced graphene oxide for control of octahedral distortion in orthorhombic Pbnm perovskite
钙钛矿和相关结构因技术上有用的应用而闻名。钙钛矿晶体中的结构变化导致可以通过外力调节的新特性。该研究试图调节仅由还原氧化石墨烯（RGO）驱动的钙钛矿化合物LaFeO 3的变形，并使用关键参数-电化学电导率来证明其效果。采用水热法制备了一系列石墨烯浓度变化的纳米复合材料。用X射线衍射和Rietveld精修研究了晶体畸变。通过对X射线光电子能谱学中氧离子峰和铁离子峰的分析，结合拉曼光谱，对畸变过程有了清晰的认识。扭曲对石墨烯基体生成的分散相的显著影响被创造为一个新的短语Graphenostortion。研究表明，石墨化的环境起源于氧官能团与LaFeO 3的相互作用。受非晶格氧的百分比浓度影响的键共价的变化使石墨烯纳米复合材料的Pbnm几何形状变形。开发的变形机制是在良好的协议与电化学活性研究。RGO作为一种控制金属氧化物变形的工具，可以促进石墨烯纳米复合材料技术应用中的新方面。
2018-08-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Sub-diffraction Imaging of Carrier Dynamics in Halide Perovskite Semiconductors: Effects of Passivation, Morphology, and Ion Motion
该研究采用trEFM结合漂移-扩散模拟，在亚衍射尺度成像卤化物钙钛矿光生载流子动力学，揭示钝化、形貌及离子迁移对表面复合和电势平衡的影响。
2024-12-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton-carrier coupling in a metal halide perovskite nanocrystal assembly probed by two-dimensional coherent spectroscopy
本研究利用二维相干光谱，表征了无配体甲脒铅溴钙钛矿纳米晶组件中激子与自由载流子态的耦合，揭示了Fano干涉、耦合激发态及超快载流子热化，证实了100飞秒以下尺度的相干耦合。
2023-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Homogenization of Halide Distribution and Carrier Dynamics in Alloyed Organic-Inorganic Perovskites
通过有机和无机阳离子合金化，Percent太阳能电池显示出超过22%的显着效率。然而，碱金属阳离子的作用还没有得到很好的理解。通过使用基于同步辐射的纳米X射线荧光和互补测量，我们表明，当添加RbI和/或CsI的卤化物分布变得均匀。这种均匀化转化为长寿命的载流子衰减，空间均匀的载体动力学可视化的超快显微镜，以及改善的光伏器件性能。我们发现，Rb和K相分离在高度集中的聚集体。基于同步辐射的X射线束感应电流和电子束感应电流的研究表明，Rb团簇对电流没有贡献，是复合活性的。我们的研究结果揭示了钙钛矿中碱金属卤化物的有益作用，并指出了这些复杂钙钛矿的元素组成中的薄弱领域，为提高这一快速增长的太阳能电池应用材料家族的性能铺平了道路。
2018-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Carrier Diffusion in Thin-Film CH3NH3PbI3 Perovskite Measured using Four-Wave Mixing
我们报告的飞秒四波混频（FWM）的应用程序的载流子输运的研究在溶液处理CH3NH3PbI3。扩散系数提取通过直接检测的横向扩散的载流子利用瞬态光栅技术，再加上同时测量的衰减动力学利用的boxcar激发光束的几何形状的多功能性。瞬态光栅的指数衰减与脉冲间延迟的观察表明，在激发后的第一个纳秒内，具有可忽略不计的捕获的扩散传输。在我们的实验中的面内传输的几何形状，使扩散长度直接与晶粒尺寸进行比较，表明载流子在复合之前跨越多个晶界移动。我们的实验说明了广泛的实用程序的四波混频光谱快速表征宏观薄膜输运性质。
2017-06-13 cond-mat.mtrl-sci
In-Situ Monitoring of the Charge Carrier Dynamics of CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ Perovskite Crystallization Process
尽管甲基碘化铅铵（CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$）钙钛矿在过去十年左右吸引了巨大的科学关注，但关于钙钛矿器件中的电荷提取动力学和复合过程的重要信息仍然缺失。在这里，我们提出了一种新的方法来评估CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$层的质量，通过在热退火结晶过程中的钙钛矿层载流子动力学的原位监测，通过时间分辨飞秒瞬态吸收光谱（TAS）。特别地，CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$膜沉积在两种类型的聚合物空穴传输层（HTL）上，聚（3，4-亚乙基二氧噻吩）-聚-（苯乙烯磺酸盐）（PEDOT：PSS）和聚-（三芳基胺）（PTAA），已知这两种类型的聚合物空穴传输层在钙钛矿太阳能电池中提供不同的载流子传输特性。为了监测钙钛矿载流子动力学在结晶过程中的演变，通过TAS在三个不同的退火温度（即90、100和110 oC）下原位研究了如此形成的CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$ /HTL结构。据透露，为了实现最佳的钙钛矿薄膜质量的衰减动力学方面所需的退火时间段强烈依赖于退火温度，以及，在所采用的HTL。对于两种HTL，所需的时间随着使用更高的退火温度而减少，而对于更疏水的PTAA聚合物，需要更长的退火时间以获得最佳的载流子动力学。TAS发现的钙钛矿薄膜的结构和形态特征的相关性进行了分析，并提供了有用的见解钙钛矿光电子器件中的电荷提取动力学和复…
2020-11-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Highly spin-polarized carriers and strong ferromagnetism in doped perovskite antiferromagnetic semiconductors
本研究通过第一性原理模拟证实，对CaTcO₃和NaOsO₃等室温钙钛矿反铁磁半导体进行载流子掺杂可获得高自旋极化特性与强铁磁性，为自旋电子器件提供了新的候选材料体系。
2023-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-phonon Coupling Controls Exciton-polaron Formation and Hot Carrier Relaxation in Rigid Dion-Jacobson Type Two-Dimensional Perovskites
本研究结合超快光谱与电子结构计算，揭示刚性Dion-Jacobson型二维钙钛矿中激子的极化子特性，发现定向配体修饰可调控激子-声子耦合等过程，为定制性能的混合半导体开发提供依据。
2023-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Elucidation of lasing mechanism in all-inorganic perovskite microcavity with exciton/free-carrier hybrid nature
卤化铅钙钛矿在包括激光器件在内的各种光电应用中具有很高的前景。然而，描述该材料族中激光行为的基本物理学尚未得到系统的研究，因此详细的激光机制仍然被掩盖。在这里，我们证明了全无机钙钛矿显示出基于新原理的激光发射。一系列的光致发光实验结果表明CsPbBr 3单晶的激发态具有自由载流子性质。另一方面，在微腔的形式中，CsPbBr 3单晶显示出来自极化激子激发态的发射，证明了激子性质的共存。还观察到了室温极化激元激光。这种前所未有的机制，即基于自由载流子库的极化激元激光，是通过CsPbBr 3的激子/自由载流子混合性质来实现的。
2020-05-02 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Tunable Semiconductors: Control over Carrier States and Excitations in Layered Hybrid Organic-Inorganic Perovskites
对于一类基于$π$共轭有机阳离子的2D混合有机-无机钙钛矿半导体，我们定量预测如何改变有机和无机组分允许以量子阱方式控制载流子态的性质、能量和局部化。我们的第一性原理预测，大规模的混合密度泛函理论与自旋轨道耦合的基础上，表明在一个单一的混合物的有机和无机部分之间的接口可以系统地调制，使我们能够选择不同的I型和II型能级排列。电子和空穴的能级、复合性质和传输行为因此通过选择特定的有机官能化并将它们与合适的无机组分并置而变得可调。
2018-09-26 cond-mat.mtrl-sci
Hot Carrier Dynamics in Operational Metal Halide Perovskite Solar Cells
本文通过高功率瞬态吸收测量研究了工作状态下三卤化物钙钛矿太阳能电池的热载流子弛豫动力学，揭示了载流子密度、输运和提取之间的复杂相互作用及电子与空穴的非等效贡献。
2024-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Exciton and Carrier Dynamics in 2D Perovskites
二维Ruddlesden-Popper杂化卤化铅钙钛矿已成为钙钛矿光电子学的主要课题。在这里，我们的目标是解开超快动力学的载流子和激子在这些材料中的演变。使用超宽带时间分辨太赫兹（TRTS）和荧光上转换光谱的组合，我们发现，连续的载流子冷却和激子形成最好地解释了所观察到的动力学，激子-激子相互作用的俄歇加热和双激子形成的形式发挥了重要作用。我们表明，存在一个寿命较长的人口运营商是由于这些过程，而不是莫特过渡。因此，激子在激光激发密度下仍然占主导地位。我们使用动力学模型来比较苯乙基铵和丁基铵有机阳离子，同时调查所得薄膜的稳定性。此外，我们展示了使用超宽带TRTS的能力，研究激子在大结合能半导体在室温下通过光谱分析。
2020-08-30 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Identifying defect-tolerant semiconductors with high minority carrier lifetimes: Beyond hybrid lead halide perovskites
甲基铵卤化铅（MAPbX3）钙钛矿的出现促使识别引起异常的体传输性质的独特性质，并识别具有类似性质的未来材料。在这里，我们提出，这种“缺陷容限”出现从基本的电子结构特性，包括轨道特性的传导和价带极值，有效质量，和静态介电常数。我们使用MaterialsProject.org搜索和详细的电子结构计算来证明MAPbX 3以外的其他材料的这些特性。这种材料发现的框架可以更广泛地应用，以加速基于对最近成功的新兴理解的新半导体的发现。
2015-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis, Optoelectronic Properties, and Charge Carrier Dynamics of Colloidal Quasi-two-dimensional Cs3Bi2I9 Perovskite Nanosheets
无毒性和稳定性使得二维（2D）卤化铋钙钛矿更好地替代铅基钙钛矿用于光电应用和催化。在这项工作中，我们合成了亚微米尺寸的胶体准二维Cs3 Bi 2 I9钙钛矿纳米片，并研究了它们的载流子的产生和弛豫。稳态吸收光谱揭示了2.07 eV的间接带隙，这是由密度泛函理论计算的能带结构支持。纳米片在室温下在带边激发下不显示可检测的光致发光，这归因于间接带隙。然而，阴极射线发光跨越一个广泛的范围从500 nm到750 nm的不对称和斯托克斯位移光谱观察，表明声子和陷阱辅助复合。利用飞秒瞬态吸收光谱研究了Cs3 Bi 2 I9纳米片中的超快载流子动力学。用高于其带隙的泵浦能量激发样品，并根据热载流子产生（<1 ps）、局部声子热化（~1 ps）和冷却（>30 ps）解释结果。此外，激子在能带边缘的相对缓慢的弛豫（>3 ns）表明形成了稳定的极化子，其通过发射声子而非辐射地衰减。
2023-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Coupling between tilts and charge carriers at polar-nonpolar perovskite interfaces
在钙钛矿界面产生二维电子气的极性不稳定性的唯象理论，由此扩展到包括耦合到钙钛矿倾斜。首先探讨了均匀倾斜的朗道理论，为进一步的，更现实的朗道-金兹伯格理论描述了整个薄膜不同的倾斜幅度设置场景。该理论也被推广到占的响应，施加的电场垂直的接口，这使得更精细的控制相变。传统上描述的单个金属-绝缘体转变的物理学通过耦合而大大丰富，该模型描述了具有一个或两个转变的各种场景，可能是连续的或不连续的。第一性原理计算允许对定义模型的参数进行估计，这些参数已经针对铝酸镧和钛酸锶之间的界面进行了计算。
2022-09-19 cond-mat.mtrl-sci
Piezoelectric scattering of optical polaron in halide perovskites
对于MAPbBr $_{3}$的本征载流子，的温度$T$依赖迁移率$μ(T)$的行为类似于压电四元相的$μ\propto T^{-1/2}$，非压电立方相的$μ\propto T^{-1.4}$。但是对于其它卤化物钙钛矿ABX $_{3}$中的光生载流子，$μ\propto T^{-3/2}$行为是典型的。在ABX $_{3}$中，由于载流子与纵向光学声子的强相互作用，载流子主要以光学极化子的形式存在。ABX $_{3}$的柔软性使其在四元相中没有反转中心，这允许在低载流子浓度下的压电效应。$μ(T)$行为的变化是由于（1）极化子与声学声子的压电相互作用的波矢依赖性不同于通常的极化子-声学声子相互作用的波矢依赖性：（2）极化子与2个纵向光学声子的剩余相互作用在低温下可以忽略，但在高温下很重要;以及（3）本征载流子的浓度由温度决定，而光生载流子的浓度由光子的入射通量决定。
2018-05-04 cond-mat.mtrl-sci
Lattice Energy Reservoir in Metal Halide Perovskites
提出卤化物钙钛矿中晶格能量库（LER）的新理论，阐明其通过影响载流子动力学提升器件性能，并解释了其优于传统半导体的光电特性及多种反常现象。
2024-06-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Improved Charge Carrier Dynamics of CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ Perovskite Films Synthesized by Means of Laser-Assisted Crystallization
尽管最近已经证明，与传统的热退火（TA）相比，激光辅助（LA）结晶过程导致形成具有优异光伏性能的钙钛矿吸收剂膜，但这一重要发现背后的物理起源却缺失了。在本研究中，CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$钙钛矿薄膜已经通过LA和TA结晶在两个空穴传输层（HTL）即聚（3，4-乙撑二氧噻吩）-聚（苯乙烯磺酸盐）（PEDOT：PSS）和聚（三芳基胺）（PTAA）的表面上合成。通过扫描电子显微镜、X射线衍射和吸收光谱系统地研究了激光辐照条件对钙钛矿薄膜的结晶质量和形貌的影响。同时，时间分辨瞬态吸收光谱在惰性气氛条件下被用来评估载流子输运动力学。发现对于PEDOT：PSS/CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$结构，当与TA相比时，LA过程导致较大晶粒的钙钛矿层、较快的载流子提取性质和较慢的双分子复合。相反，PTAA/CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$异质结构的LA辅助形成导致残留PbI $_2$的广泛存在，从而导致较差的性能和载流子动力学。
2020-11-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Hyperfine driven spin relaxation of charge carriers in metal-halide perovskites
Sorbonne Université, CNRS, Institut des NanoSciences（索邦大学，法国国家科学研究中心，纳米科学研究所）；Instituto de Ciencia de Materiales de Sevilla (ICMS) Consejo Superior de Investigaciones Científicas – Universidad de Sevilla (CSIC-US)（塞维利亚材料科学研究所（ICMS）西班牙国家研究委员会–塞维利亚大学（CSIC-US））；Institute of Advanced Materials (INAM), Universitat Jaume I（先进材料研究所（INAM），卡斯特利翁海梅一世大学）
研究金属卤化物钙钛矿中电荷载流子的超精细驱动自旋弛豫，采用为μ子自旋光谱开发的模型，揭示不同弛豫通道，预测含特定元素钙钛矿自旋寿命延长，提取微观参数，为相关研究提供见解和框架。
2026-07-17 cond-mat.mtrl-sci
Liquid-like Free Carrier Solvation and Band Edge Luminescence in Lead-Halide Perovskites
我们报告了一个强烈的温度依赖性的发光斯托克斯位移的电子光谱的混合和无机铅溴化钙钛矿单晶。这种行为与更传统的晶体半导体所表现出的行为形成鲜明对比。我们关联的电子光谱与反斯托克斯和斯托克斯拉曼振动光谱。介电溶剂化理论，最初开发的激发分子溶解在极性液体中，重现我们的实验观察。我们的方法，它调用了一个经典的德拜样弛豫过程，捕获的介电响应起源于一个非谐LO声子在约20毫电子伏（160厘米-1）的铅溴框架。我们调和液体的图片与更标准的固态理论的斯托克斯位移在晶体半导体。
2018-04-04 cond-mat.mtrl-sci
Simulation of ion demixing in halide perovskites using Cahn-Hilliard equation
本文利用Cahn-Hilliard方程数值模拟混合卤化物钙钛矿的光致离子反混合，发现弹性变形抑制反混合而自由载流子促进反混合，且两者导致不同离子分布。
2024-01-09 cond-mat.mtrl-sci
Organic Molecular Dynamics and Charge-carrier Lifetime in Lead Iodide Perovskite MAPbI$_3$
杂化有机-无机钙钛矿（HOIP）的长载流子寿命是其作为太阳能电池材料的优异性能的关键。长寿命的微观机制仍在争论中。利用μ子自旋弛豫技术探测局域磁场的涨落，我们发现HOIP甲基碘化铅铵（MAPbI $_3$）的μ子退极化率（$Δ$）在162 K时从正交晶系向四方晶系的结构转变过程中，在120 K以上和190 K以上分两步随温度的升高而急剧下降.我们的分析表明，减少$Δ$是定量与预期的行为，由于MA跳跃旋转周围的$C_3$和$C_4$对称轴的快速发展。我们的结果为MA分子电偶极子的转动与HOIP中载流子寿命的密切关系提供了直接的证据。
2022-04-04 cond-mat.mtrl-sci
Dynamical co-existence of excitons and free carriers in perovskite probed by density-resolved fluorescent spectroscopic method
利用瞬态荧光光谱，我们发展了一种密度分辨荧光光谱方法，用于研究CH_3NH_3PbI_3钙钛矿中的光生产物及其相关的光物理。首次在实验上观察到激子和自由载流子在较宽的密度范围内动态共存。基于这种共存，可以估算激子结合能和电子空穴对的有效质量。没有离子极化被发现有助于物理行为。它还解决了大的实验测量EB和小的预测值之间的冲突。光谱法还有助于在连续照明下检测真实的自由载流子密度，而不受离子电导率的干扰。我们的方法和结果深刻地丰富了光伏应用中钙钛矿材料的物理学的研究和理解。
2016-08-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Simultaneous band gap narrowing and carrier lifetime prolongation of organic-inorganic trihalide perovskites
有机-无机杂化三卤化铅钙钛矿材料已成为最具吸引力的光伏材料。正如Shockley-Queisser理论所规定的那样，下一级改进的强大材料科学挑战需要进一步缩小太阳光谱中更广泛的吸收带隙，同时保持甚至协同延长载流子寿命，这是实现近带隙光电压的关键因素。在此，通过施加可控的静水压力，我们已经实现了前所未有的同时增强带隙窄化和载流子寿命延长（高达70~100%的增加）在温和的压力下约0.3 GPa。纯混合钙钛矿上的压力诱导调制而不引入任何不利的化学或热效应，清楚地表明了带边对光子-电子相互作用的重要性，并绘制了进一步提高其光伏性能的开拓性路线。
2016-08-07 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Quantifying polaronic effects on charge-carrier scattering and mobility in lead--halide perovskites
由于载流子与晶格之间的相互作用而形成的极化子已经被提出对卤化铅钙钛矿（LHP）中的载流子动力学具有广泛的影响。许多这些提议的基础假设是，载流子通过并入极化子而被“保护”免于散射。我们通过推导极化子散射率的表达式来测试这一假设，极化子散射率由极化光学声子和声子和电离杂质组成，我们计算了LHP MAPbI $_{3}$，MAPbBr $_{3}$和CsPbI $_{3}$中的电子。然后，我们使用系综蒙特卡罗方法计算电子极化子分布函数，满足玻尔兹曼方程，将相同的三个散射机制。通过对能带电子进行类似的计算，并将其结果与极化子的结果进行比较，我们得出结论，极化子的形成对LHP中载流子散射速率和迁移率的影响有限，这与最近文献中的说法相反。
2020-03-02 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Assessing carrier mobility, dopability, and defect tolerance in the chalcogenide perovskite BaZrS$_3$
本文通过第一性原理计算评估 BaZrS$_3$ 的载流子输运与缺陷性质，揭示其电子迁移率与卤化物钙钛矿相当、本征 n 型且难以 p 型掺杂，并指出抑制硫间隙原子形成是延长载流子寿命的关键。
2024-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Correlated Anharmonicity and Dynamic Disorder Control Carrier Transport in Halide Perovskites
本研究通过多尺度模型揭示了卤化物钙钛矿中振动非谐性与动态无序的微观联系，合理解释了MAPbI$_3$和MAPbBr$_3$相变中迁移率差异，为调控非谐半导体载流子输运提供了指导原则。
2023-08-02 cond-mat.mtrl-sci
Imaging carrier transport properties in halide perovskites using time-resolved optical microscopy
卤化物钙钛矿对于相对粗加工的半导体具有显著的性质，包括大的光吸收系数和长的载流子寿命。由于这些特性，这些材料现在正在与现有技术竞争，用于成本效益和高效的光捕获和发光器件。然而，我们对这些材料中载流子行为的基本理解，特别是在纳米到微米尺度上，总体上落后于经验器件性能。这种理解对于控制载流子、开发新的器件结构和将器件推向其性能极限是必不可少的。在其他工具中，光学显微镜和光谱技术揭示了关于重要长度尺度上的载流子复合和传输的丰富信息。在这份进展报告中，我们详细介绍了时间分辨光学显微镜技术对我们集体理解这些材料的微观物理学的贡献。我们讨论了该领域正在进行的技术发展，这些技术正在克服传统的实验限制，以便在多个时间和长度尺度上可视化传输特性。最后，我们提出了将光学显微镜与互补技术相结合的策略，以获得最先进的钙钛矿器件中局部载流子电子物理学的整体图像。
2019-11-24 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Universal Fabrication of Graphene/Perovskite Oxide Hybrid Heterostructures
Sungkyunkwan University（成均馆大学）；Sejong University（世宗大学）；Ulsan National Institute of Science and Technology（蔚山科学技术院）；The University of Tennessee（田纳西大学）
本研究提出了一种通用、无催化剂的方法，通过三种不同的钙钛矿氧化物基板在大气化学气相沉积下直接生长石墨烯，实现了在绝缘基板上均匀单层石墨烯的制备，并揭示了基板诱导的晶格声子和电子-声子耦合现象。
2025-11-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Modelization of charge carriers mobilities in halide perovskites: Fröhlich scattering and quantum localization effects in a dynamic disorder regime
我们分析了紧束缚模型中MAPbI 3的量子输运性质。载流子通过与纵向光学声子模的Fröhlich相互作用而被强烈散射。这限制了它们在室温下的迁移率为200 cm $^2$ /Vs的顺序。在存在额外的非本征无序的迁移率降低和大部分的电子状态在能带边缘可以本地化。如果晶格是静态的，这些状态将是绝缘的，但是它们的局域化被纵向光学模式的振动引起的动态无序打破。这种由晶格动力学驱动的电子和空穴扩散过程有助于这种材料的独特电子性质。
2019-12-20 cond-mat.mtrl-sci
Large diffusion lengths of excitons in perovskite and ${\it TiO_2}$ heterojunction
基于有机金属卤化物钙钛矿的太阳能电池最近在其他材料中变得非常有前途，因为它们的成本效益特性和效率的提高。这种性能主要与有效的光吸收和载流子的大扩散长度有关。我们的论文致力于在这些系统中的大扩散长度的解释。分析了太阳能电池的重要组成部分钙钛矿/ ${\it TiO_2}$异质结中载流子的输运平均自由程。大的输运长度解释了间接激子的平面扩散。由于作用在激子上的有效场的相关性，耦合系统的扩散长度比单载流子长度增加了几个数量级。
2016-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Probing Femtosecond Lattice Displacement upon Photo-carrier generation in Lead Halide Perovskite
在金属卤化物钙钛矿中，由于其晶格的“软”波动性质，电子性质和晶格振动被认为是强烈相关的。因此，揭示超快光激发下的电子-声子耦合动力学对于理解半导体的光电行为是必要的。在这里，我们使用脉冲振动光谱来揭示甲基铵溴化铅钙钛矿的基态和激发态振动模式。在106 cm ~（-1）（13 meV）处观察到一个相干声子，它属于无机八面体，是电子激发态特有的，通过位移激发机制产生。这表明一个新的几何形状的形成，达到四分之一的声子周期T/4=80 fs后，完全平衡的声子寿命约1 ps内。我们的观察明确地证明，这种模式驱动载流子产生时发生的晶体畸变，这意味着极化效应的存在。
2017-05-24 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Accelerated hot-carrier cooling in MAPbI3 perovskite by pressure-induced lattice compression
与传统半导体相比，在高密度区域中金属卤化物钙钛矿中的热载流子冷却（HCC）明显较慢。这种效应通常归因于热声子瓶颈，但对HCC行为的晶格性质的影响知之甚少。使用压力相关的瞬态吸收光谱（fs-TAS），我们发现，在激发密度低于莫特过渡，压力不影响HCC。相反，在Mott转变之上，甲基铵碘化铅（MAPbI 3）中的HCC在0.3GPa下比环境压力快大约两倍。我们的电子-声子耦合计算显示，约两倍强的电子-声子耦合的无机笼模式在0.3 GPa。然而，我们的实验表明，压力促进更快的HCC以上莫特转变。总而言之，这些发现表明在高密度制度中激发载流子的性质发生了变化，为在如此高的电荷载流子密度下工作的器件的电子行为提供了见解。
2021-03-03 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Multi-Pulse Terahertz Spectroscopy Unveils Hot Polaron Photoconductivity Dynamics in Metal-Halide Perovskites
金属卤化物钙钛矿（MHP）中热载流子的行为为理解材料中载流子-声子耦合的细节以及高效热载流子和载流子倍增太阳能电池的未来发展提供了有价值的基础。虽然在冷却过程中的载流子种群动力学已被深入研究，热载流子性质的演变，即热载流子迁移率，仍然在很大程度上未被探索。为了解决这个问题，我们引入了一种新的超快可见泵浦-红外推-太赫兹探测光谱（PPP-THz）来监测甲基碘化铅铵中冷却载流子的实时电导率动态。我们发现，在光学沉积能量的载流子，这是典型的带传输的流动性下降。令人惊讶的是，电导率恢复动力学是不相称的带内弛豫测量通过一个类似的实验与红外探针（PPP-IR），并表现出可忽略不计的热载流子的密度的依赖性。这些结果和动力学模型揭示了高度局域化的晶格加热对热电子态迁移率的重要性。这种集体极化子晶格现象可能有助于在MHP中观察到的不寻常的量子物理学，并且应该在利用热载流子的设备中考虑。
2021-08-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Reversible Photo-Induced Phase Segregation and Origin of Long Carrier Lifetime in Mixed-Halide Perovskite Films
基于混合卤化物的混合钙钛矿半导体作为高效光伏和发光器件的有希望的候选者引起了极大的关注。然而，这些先进的钙钛矿材料在光照下可能由于卤素离子迁移而发生相分离，影响其光电性能。在这里，我们报告光激发诱导的相分离在三阳离子混合卤化物钙钛矿薄膜，产量的光致发光响应的红移。我们证明，光激发诱导的卤素离子迁移导致形成较小的带隙的碘化物丰富的和较大的带隙的溴化物丰富的域的钙钛矿薄膜，其中的相分离率被发现遵循激发功率密度的幂律。结果证实，载流子寿命增加，由于光激发载流子的捕获在隔离的小带隙的碘化物丰富的域的光致发光的红移。有趣的是，我们发现，这些光诱导的变化是完全可逆的，当激发电源关闭时，这些变化是热激活的。在黑暗条件下，卤素离子迁移的激活能在相分离和相恢复过程中有显著差异。此外，我们还研究了受激子-光学声子耦合影响的发光线宽随温度的变化。基于混合态和分离态的激子-声子耦合强度解释了光致相分离的机理。
2021-10-11 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Lead Free Alloyed Double Perovskites: An Emerging Class of Materials from Many-Body Perturbation Theory
无铅全无机合金化双钙钛矿的发现彻底改变了光伏研究，显示出有前途的发光效率和其可调谐性。然而，关于光学，激子，极化子和输运性质的详细研究仍然没有探索。在这里，我们报告了一个理论研究的变化的载流子-晶格相互作用和光电性能的原始以及合金Cs $_2$ AgInCl $_6$双钙钛矿。采用多体微扰理论（$_0$）和密度泛函微扰理论（DFPT）计算了不同合金化双钙钛矿的激子结合能（E $_\textrm{B}$）和激子寿命。我们发现声子散射限制了电荷载流子的迁移率，因此，在高效钙钛矿光致发光材料的发展中起着重要的作用。鉴于此，在室温附近通过Fröhlich机制观察到占主导地位的载流子-声子散射。此外，我们观察到一个显着的增加，空穴和电子迁移率合金化。我们相信，我们的研究结果将有助于更好地了解这些双钙钛矿的光电性能和晶格动力学。
2021-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Understanding Graphene-Perovskite Interactions: From Flake Chemistry to Crystallisation and Solar Cell Performance
CIC nanoGUNE（纳米材料中心）；Fisika Saila, Centro Fı́sica Materiales CSIC-UPV/EHU（巴斯克国家研究委员会-巴斯克国立大学物质物理中心物理系）；Centre for Advanced Materials and Technologies (CEZAMAT), Warsaw University of Technology（华沙理工大学先进材料与技术中心）；Key Laboratory for Special Functional Materials of Ministry of Education, School of Nanoscience and Materials Engineering, Henan University（河南大学纳米科学与工程学部委部省共建特殊功能材料重点实验室）；Instituto de Ciencia de los Materiales (ICMUV), Universitat de Valencia（瓦伦西亚大学材料科学研究所）；Donostia International Physics Center（圣塞巴斯蒂安国际物理中心）；Ikerbasque, Basque Foundation for Science（伊克尔巴斯科，巴斯克科学基金会）；Polymat, University of the Basque Country UPV/EHU（巴斯克国立大学聚合物材料研究中心）；BCMaterials, Basque Center for Materials, Applications and Nanostructures, UPV/EHU Science Park（巴斯克材料、应用与纳米结构中心）
该研究明确原始石墨烯薄片（GF）与氧化石墨烯薄片不可互换，通过理论计算与模拟结合发现GF可作为前驱体支架提升钙钛矿结晶，在混合锡-铅钙钛矿电池中将效率从21.5%提至23.7%并改善稳定性。
2026-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Impact of Small Phonon Energies on the Charge-Carrier Lifetimes in Metal-Halide Perovskites
基于金属卤化物钙钛矿吸收层的太阳能电池已经产生了具有长非辐射寿命的出色光伏器件，这是实现高效率的关键特征。如果电子-空穴对的能量到振动能量的转移是缓慢的，则发生长的非辐射寿命，这是由于例如，低密度的缺陷、弱的电子-声子耦合或单个跃迁所需的大量声子的释放。在这里，我们讨论了金属卤化物钙钛矿的已知材料特性（如折射率，声子能量和有效质量）的影响，并将其与极性半导体中的电子-声子耦合和多声子跃迁率的基本模型相结合。我们发现，低声子能量的MAPbI $_3$导致一个强烈的依赖于陷阱位置的复合率，这可以很容易地推断出从底层的物理效应确定非辐射跃迁。在这里，我们表明，这是重要的非辐射复合动力学的金属卤化物钙钛矿，因为它意味着这些系统是相当不敏感的缺陷，不是在midgap能量。这可以导致长寿命，这表明低声子能量可能是具有金属卤化物钙钛矿的光电子器件的高性能的重要因素。
2018-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Evidence of Hot Carrier Extraction in Metal Halide Perovskite Solar Cells
该研究在(FA,Cs)Pb(I, Br, Cl)3钙钛矿太阳能电池中证实了热载流子提取，其效应区别于晶格加热，并在高功率下产生非饱和光电流。
2023-11-14 cond-mat.mtrl-sci
