Structure of chiral single-walled carbon nanotubes under hydrostatic pressure
我们研究了不同手性的手性管的结构参数，即键长和键角。所使用的程序是基于螺旋和旋转对称性和Tersoff潜在的。结果表明，在室温条件下，手性管结构中存在等键长和三个不等键角。键长更多地取决于手征性，而对管半径的影响很小。管长对键长和键角的影响不显著。这些C-C键在静水压力下重新计算。键合长度随压力压缩，而键合角度实际上保持不变。我们还进行了分析关于手征管的截面形状和它的压力依赖性。发现在一定压力下，发生从圆形到椭圆形截面的转变。转捩压力强烈地依赖于管的半径和手征。在该过渡处，对应于给定的椭圆截面，所有手性管的键长是相同的。键长的这种行为不同于非手性管。
2008-12-23 cond-mat.mtrl-sci
Observation of Magnetic Edge State and Dangling Bond State on Nanographene in Activated Carbon Fibers
用近边X射线吸收精细结构（NEXAFS）研究了原始和氟化活性碳纤维（ACF）中纳米石墨烯的电子结构，并与我们以前报道的磁性进行了比较。在原始的ACF中，其中磁特性由π电子的非键边缘状态决定，在NEXAFS中接近费米能级的传导电子π* 峰下方观察到分配给边缘状态的预峰。在NEXAFS谱中，通过对ACF的衍射，在边缘态的前峰和π* 峰之间观察到了一个额外的峰，该峰归属于σ-悬挂键态。额外的峰的强度与自旋浓度密切相关，产生后，电子束。NEXAFS和磁性测量结果的结合证实了氟化纳米石墨烯片上π电子的磁边缘态和σ电子的悬挂键态的共存。
2011-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Pressure effects on bond lengths and shape of zigzag single-walled carbon nanotubes
我们研究结构参数，即，键长和键角的孤立无帽锯齿形单壁纳米管的详细。键长和键角的确定几个半径管通过使用的理论程序的基础上的螺旋和旋转对称的原子坐标生成，再加上Tersoff势的相互作用能计算。结果表明，锯齿管的结构由两个键长决定。一个键长被发现有一个值等于石墨，而另一个是更大的。此外，管长被发现有显着的影响，只有较大的债券长度在曲折管。在施加压力的情况下，只有较大的粘结长度压缩，另一个粘结长度几乎保持不变。在某一临界压力下，该键长变为等于恒定键长。键长的这种行为不同于扶手椅型管。还进行了关于横截面形状的分析。在较高的压力下，发生从圆形到椭圆形截面的转变。对于（20，0）管，这个转变压力等于2.06GPa。与手征管进行了比较，并观察到键长行为的重要差异。
2008-12-31 cond-mat.mtrl-sci
Polygonization of carbon nanotubes
我们使用一个多尺度的程序，推导出一个简单的连续模型的多壁碳纳米管，考虑到强共价键内的石墨烯层和弱键之间的原子在不同的层。该模型预测的大的多壁纳米管作为其曲率引起的乱层结构的结果的横截面的螺旋化。
2007-11-12 cond-mat.mtrl-sci
Simple Cubic Carbon Phase C21-sc: A Promising Superhard Carbon Conductor
传统上，包括金刚石在内的所有超硬碳相都是电绝缘体，而包括石墨在内的所有导电碳相都是机械柔软的。基于第一性原理计算的结果，我们报道了一种超硬但导电的碳相C21-sc，它可以通过增加先前提出的软导电相C20-sc（Phys.Rev.B74，172101 2006）中的sp3键来获得。我们还表明，在C21-sc的sp3键的进一步增加的结果在超硬和绝缘相C22-sc与sp3键。通过C20-sc、C21-sc、C22-sc和石墨，可以理解来自通过压缩四氰基乙烯和炭黑的混合物而合成的未鉴定的碳材料（Carbon，41，1309，2003）的X射线衍射峰。鉴于其正稳定性，超硬和导电特性，以及在先前的实验中存在的强烈可能性，C21-sc是一种有前途的多功能材料，在极端条件下具有潜在的应用。
2014-12-15 cond-mat.mtrl-sci
Zipping and unzipping of nanoscale carbon structures
我们从理论上证明，应用于纳米碳结构的氢化和退火在确定系统的最终形状中起着至关重要的作用。特别地，以线性和非氢化的锯齿形或扶手椅形边缘为特征的石墨烯薄片具有合并成更大的薄片或纳米管的高倾向（单个碳-碳键的形成使系统的总能量降低高达6.22 eV）。相反，通过氢化转化为$sp^3$型的$sp^2$碳键（对于纯碳结构如石墨烯或碳纳米管常见）的线显示出通过沿着改性键的线切割原始结构来分解原始结构的能力。这些结构转变为我们提供了对溶液中移动碳结构行为的理解，以及如何保持原始结构的独特方案，这将是它们在碳基电子学中应用的关键问题。
2011-04-18 cond-mat.mtrl-sci
Instability of two dimensional graphene: Breaking sp2 bonds with soft X-rays
我们研究了各种石墨烯样品在软X射线辐照下的稳定性。我们的研究结果表明，在单层剥离的石墨烯（更接近于二维材料），在X射线照射下，平面内的碳-碳键是不稳定的，导致纳米晶结构。随着沿着第三维的相互作用通过增加石墨烯层的数量或通过与衬底（外延石墨烯）的相互作用而增加，X射线照射的影响减小，并且最终对于石墨和外延石墨烯变得可以忽略不计。我们的研究结果证明了沿第三维的相互作用在稳定长距离面内碳-碳键中的重要性，并提出了使用X射线在剥离的石墨烯中图案化石墨烯纳米结构的可能性。
2009-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Stretching and breaking of chemical bonds, correlation of electrons, and radical properties of covalent species
化学键被认为是根据价电子的相关性，当键被解离时，价电子的相关性被加强。在非限制性Hartree-Fock单参考组态相互作用理论的框架下，有效的未成对电子奠定了电子相关测量的基础，电子的总数（分子化学磁化率）。图和它们相对于原子间距离的奇异性允许呈现化学键的拉伸和断裂的定量描述。该方法的有效性证明了大量的债券不同的顺序和化学组成。
2014-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Understanding the nucleation mechanisms of Carbon Nanotubes in catalytic Chemical Vapor Deposition
采用紧束缚模型结合巨正则蒙特卡罗模拟研究了碳帽在小团簇上的成核过程。它发生在一个明确定义的碳化学势范围内，当达到表面碳原子的临界浓度时。碳在最外层Ni层中的溶解度取决于催化剂的初始、结晶或无序状态以及热力学条件，因此是控制成核的关键量。
2007-12-05 cond-mat.mtrl-sci
On chemical bonding of Helium with hcp-Beryllium
氦的化学惰性是决定其在金属中的溶解度、分布和积累动力学的关键性质。与所有的预期，我们的从头计算显示大量的化学键合之间的他和被原子在六氯酚-Be矩阵时，他占据一个非对称的位置在基面。
2012-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Interaction of carbon clusters with Ni(100) : Application to the nucleation of carbon nanotubes
为了了解催化过程中碳纳米管成核的第一阶段，我们提出了一个紧束缚Monte Carlo研究的稳定性和不同的碳结构沉积在镍（100）表面的凝聚机制。根据几何形状，我们得到对比的结果。一方面，平面碳片的局部能量分布的分析表明，悬挂键保持不饱和，尽管存在的金属催化剂。它们的粘附力来自位于碳纳米结构下方的表面Ni原子的能量增益。另一方面，碳帽通过占据fcc镍结构的中空位点的碳原子的存在而稳定，这表明悬挂键的饱和。
2007-07-16 cond-mat.mtrl-sci
Cathodic Carbon Chemically Adsorbs Carbon Dioxide: Why Is it True?
大规模应用正在等待最佳的CO2清除剂来加强CCS和CCU技术。我们在此介绍并简洁地验证了一种新的理念，即通过带负电荷的碳质结构捕获气态CO2。CO2的化学吸收是可能的，这要归功于在施加电压时出现了显着的亲核相互作用碳中心。因此，碳质阴极可以作为一种新的CO2吸附剂的原型。作为模拟化学吸附的模型，我们使用了小尺寸的石墨烯量子点（GQD）。根据记录的反应曲线，含有16个碳原子的带负电荷的GQD容易与CO2分子反应并产生羧基化GQD。反过来，在文献的上下文中，水中反应的活化能（60 kJ/mol）和能量效应（~ 55 kJ/mol）似乎令人惊讶地具有竞争力。我们假设碳质阴极作为一种可能的CO2化学吸附剂值得深入的实验研究。尽管我们使用GQD进行模拟，但令人鼓舞的结果可以外推到其他纳米级碳，更重要的是，可以外推到现代电化学设备中广泛使用的活性炭物种。
2022-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Relation between the strength and dimensionality of defect-free carbon crystals
在从头计算的基础上，得到了一维、二维和三维碳晶体中原子间键的强度。结果表明，随着晶体维数的降低，原子键强度几乎呈线性增加。确定了晶体强度随维数减小而增大的原因是原子配位数减少和原子键方向夹角增大。根据这些数据，证实了一维晶体具有最大强度，碳炔的强度是材料强度的绝对上限
2015-04-01 cond-mat.mtrl-sci
A new lower limit for the bond breaking strains of defect-free carbon nanotubes: Tight binding MD simulation study
应用有序（N）紧束缚分子动力学（TBMD）算法模拟了短（2-2.5 nm）扶手椅型和锯齿型单壁碳纳米管（SWCNTs）的拉伸伸长，没有键断裂或缺陷形成。模拟在高温下重复进行。我们将断裂应变的下限固定为短的SWCNT而没有键断裂或5-7个缺陷形成。在室温下，模拟的（4，4）SWCNT能够承载高达松弛管长度的130%的应变，而没有键断裂或5-7个缺陷形成。该值对于（11，0）SWCNT为127%，对于（17，0）SWCNT为125%，对于（10，10）SWCNT为123%。在无缺陷的短纳米管中，随着纳米管半径的增加，键断裂发生在较低的应变值下，而不管它们的手性如何。当我们把管子加热到更高的温度时，这是真的。键断裂应变值，拉伸强度，杨氏模量的单壁碳纳米管作为温度的函数。无缺陷的锯齿形纳米管具有更高的拉伸强度比扶手的。在弹性限度范围内，无缺陷单壁纳米管的杨氏模量在0.400 TPa左右。在室温和实验可实现的应变值，较薄的管更耐键断裂和锯齿形管扶手椅的。在高温下，虽然抗应变能力下降，但同样的趋势仍然存在。我们观察到随着温度的升高，拉伸强度略有下降。在杨氏模量中也观察到相同的趋势。结果在确定单壁碳纳米管的真实断裂应变方面是重要的。
2013-01-13 cond-mat.mtrl-sci
Chemically active substitutional nitrogen impurity in carbon nanotubes
采用从头算密度泛函理论研究了锯齿形和扶手椅形半导体单壁碳纳米管中氮替代杂质的性质。在低浓度（小于1原子%）下，半导体管中的缺陷态变得空间局部化，并在带隙中形成平坦的能级。这样的定域状态使得杂质位点具有化学活性和电子活性。我们发现，如果两个相邻的管有他们的杂质面对彼此，管间共价键的形式。这一发现为隧道结开辟了一个有趣的可能性，以及通过选择性地在杂质位点与配体形成化学键来使适当掺杂的碳纳米管官能化。如果管间键密度足够高，则可以形成高度堆积的互连单壁纳米管束。
2004-12-11 cond-mat.mtrl-sci
Atomistic mechanism of graphene growth on SiC substrate: Large-scale molecular dynamics simulation based on a new charge-transfer bond-order type potential
碳化硅的热分解是制备石墨烯的一种有前途的方法。然而，石墨烯的原子生长机制仍然不清楚。本文介绍了一种新的电荷转移原子间相互作用势的发展。具有各种各样的特征的碳键可以通过所提出的矢量化键级项来再现。大规模的热分解模拟使我们能够观察到多环碳结构的连续生长过程。退火模拟揭示了多环碳结构转变为仅涉及6元环的平坦石墨烯的原子过程。此外，发现碳化硅衬底的表面原子增强了均匀石墨烯的形成。
2018-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Discovering electron transfer driven changes in chemical bonding in lead chalcogenides (PbX, where X = Te, Se, S, O)
了解固体中化学键的性质对于理解给定化合物的物理和化学性质至关重要。为了探索铅硫族化合物（PbX，其中X = Te，Se，S，O）中化学键合的变化，已经应用了性质、键断裂和量子力学键合描述符的组合。我们的探索结果揭示了电子转移驱动的过渡从PbX（X = Te，Se，S）的间价键的离子共价键在β-PbO。间价键的特征在于相邻原子通过共享大约一个电子和小的电子转移（ET）而保持在一起。从间价键到离子共价键的转变体现在这些量子力学描述符（ES和ET）以及基于属性的描述符（即Born有效电荷，介电函数，有效配位数（ECON）和模式特定的Grueneisen参数）和键断裂描述符（PME）的明显变化中。如果在离子核（ET）和/或原子间区域（ES）发生显著的电荷局部化，则间价键合崩溃。主要改变电子转移的程度打开了定制材料特性的可能性，例如化学键和电子极化率，光学带隙和光学带间跃迁，其特征在于介电函数的虚部。因此，从这项研究中获得的见解突出了金属键合概念的技术相关性及其在材料设计中的潜力。
2020-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Janus-graphene: a two-dimensional half-auxetic carbon allotropes with non-chemical Janus configuration
提出基于碳基因重组策略的新型纯sp$^2$杂化碳单层Janus-graphene，发现其由非化学Janus构型驱动的与结构无关的半拉胀行为，为微/纳米电子器件应用提供了新候选者。
2023-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Graphyne: Hexagonal network of carbon with versatile Dirac cones
我们研究了α，β和γ graphyne，一类石墨烯同素异形体与碳三键，使用第一性原理密度泛函方法和紧束缚计算。我们发现石墨炔具有多样的狄拉克锥，这是由于碳三键在电子和原子结构中的重要作用。碳三键调制有效的跳跃矩阵元素并反转它们的符号，导致α石墨炔中具有反转手性的狄拉克锥、β石墨炔中狄拉克点的动量移位和γ石墨炔中能隙的切换。此外，三键提供了吸附原子的化学吸附位点，可以打破亚晶格对称性，同时保持平面sp2-键合网络。石墨炔的这些特性为碳基二维材料及其衍生纳米结构的电子应用开辟了新的可能性。
2013-03-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A Theoretical Simulation of Deformed Carbon Nanotubes with Adsorbed Metal Atoms: Enhanced Reactivity by Deformation
利用第一性原理模拟研究了碳纳米管与吸附金属原子的反应。对碳纳米管结构的机械修饰增强了碳纳米管的化学反应活性。吸附钨，钽，或铌原子上的（5，0）纳米管与斯通-威尔士缺陷被证明具有特征性的强化学吸附。在模拟过程中观察到碳-碳网络中的键断裂和局部金属-碳络合物的形成。在扭曲的（5，0）纳米管上吸附W，Ta，Ni或Mo显示出优选的几个键断裂，甚至在壁中产生开口。变形纳米管的增强的化学反应性的特征在于形成金属-碳复合物。并对该反应的应用提出了建议。
2010-12-14 cond-mat.mtrl-sci
An experimental approach to mapping chemical bonds in nanostructured materials
我们介绍了一些技术在定量会聚束电子衍射的发展，我们的小组和讨论的基础上，测量原子间的静电势（因此也电子密度），定位在亚纳米尺度，有足够的准确度和精度来映射化学键和周围的纳米结构材料的纳米结构。这是不可能的，因为键合的实验测量一直局限于均匀的单相晶体。
2021-12-22 cond-mat.mtrl-sci
Ground state structure of polymeric carbon monoxide with high energy density
采用晶体结构预测方法和第一性原理计算探索了一氧化碳（CO）的低能结构。与标准的智慧相反，在环境压力下CO最稳定的结构被发现是Pna 21对称的聚合物结构，而不是分子固体。该相由通过C=C双键连接的六元（4个碳+2个氧）环形成，每个环上连接有两个双键氧原子。有趣的是，CO的聚合Pna 21相具有比三硝基甲苯（TNT）高得多的能量密度。当压缩到约7 GPa时，发现Pna 21转变为另一种具有Cc对称性的链状相，其具有与Pna 21相似的环单元。在压缩到100 GPa时，从能量上有利于CO从Cmca对称性的另一种结构形成单键Cmcm相，该结构由与单键I212121结构中发现的单元类似的单元组成。这些结构的热力学稳定性进行了验证，使用不同的密度泛函计算，包括混合和范德华校正的泛函。
2016-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Spin covalent chemistry of carbon
Institute of Physical Researches and Technology, Peoples’ Friendship University of Russia (RUDN University)（俄罗斯人民友谊大学物理研究与技术研究所）
本文基于价键三模态和自旋自由基概念，系统阐述了碳作为唯一元素所表现出的自旋共价化学，并利用自旋共价数学工具为碳物质改性、聚合与催化提供算法基础。
2025-11-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Current correlation functions for chemical sensors based on DNA decorated carbon nanotube
研究了DNA修饰碳纳米管对不同气体气味的电流特性。提出了一个简单的模型的电荷转移之间的气体-DNA基复合物和单壁碳纳米管（SWCN）的电流响应不同的气味。计算了电流灵敏度曲线的自相关函数和两点关联函数。这些关联函数与电流特性一起形成用于检测气味和DNA序列的指纹。
2008-11-04 cond-mat.mtrl-sci
Thermally-Induced Structural Evolution of Silicon- and Oxygen-Containing Hydrogenated Amorphous Carbon
采用X射线光电子能谱、吸收光谱和分子动力学（MD）模拟研究了含硅和氧的氢化非晶碳（a-C：H：Si：O）的热致结构演化.光谱结果表明，在氢化非晶碳（a-C：H）中引入Si和O，提高了sp3-C向sp2-C转化的活化能。分子动力学模拟表明，a-C：H：Si：O的热稳定性高于a-C：H，这是由于a-C：H：Si：O中应变C-C sp3键的比例较低。
2017-11-02 cond-mat.mtrl-sci
Electrically detected magnetic resonance of carbon dangling bonds at the Si-face 4H-SiC/SiO$_2$ interface
基于SiC的金属氧化物半导体场效应晶体管（MOSFET）在电力电子应用中具有重要意义。然而，在SiC/SiO $_2$界面处的电活性缺陷降低了器件的理想性能。相关的微观缺陷可以通过电子顺磁共振（EPR）或电检测磁共振（EDMR）来识别。这有助于确定制造工艺的哪些变化可能会导致器件性能和可靠性的进一步提高。EDMR测量显示，在不同处理的MOSFET中，尽管在测量的$g$ -因子中观察到一些差异，但具有非常相似的主导超精细（HF）光谱。在这里，不同的SiC MOSFET测得的HF光谱进行了比较，有人认为，在所有的设备中存在相同的主导缺陷。与模拟的C悬挂键（P $_\textrm{bC}$）中心和硅空位（V $_\textrm{Si}$）的光谱数据的比较表明，P $_\textrm{bC}$中心是一个更合适的候选人来解释所观察到的HF光谱。
2017-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Lonsdaleite: The diamond with optimized bond lengths and enhanced hardness
金刚石被称为最硬的物质，因为它具有超强的四面体sp3碳键框架。唯一的薄弱环节是它的立方解理面之间的（111）屈曲蜂窝层。压缩石墨单晶并加热到中等温度，我们合成了一种大块的、纯的、六方金刚石（朗斯代尔石），其扭曲的碳四面体缩短了其六方（001）弯曲蜂窝层之间的键，从而加强了它们的联系。我们观察到石墨（100）直接转变为六方晶系（002），石墨（002）直接转变为六方晶系（100）。我们发现，大块的朗斯代尔石具有优异的机械性能，维氏硬度HV = 164+/-11 GPa和124+/-13 GPa，分别在对应于原始石墨（001）和（100）表面的表面上测量。通过对原料石墨碳的提纯和高温高压合成条件的微调，可以进一步提高六方钙钛矿的性能。
2021-11-17 cond-mat.mtrl-sci
Nonlinear Electronic Stopping for Slow Ion in a Narrow Band Gap Semiconductor: Formation of Chemical Bonds during Collision
利用含时密度泛函理论，通过非绝热动力学模拟研究了自辐照硅的电子阻止本领。对于0.6原子单位以上的特定速度，电子停止显示出通常假定的金属行为，即速度标度。而在低速区，电子阻止能随速度变化的斜率和总体幅度明显大于预期，导致硬阈值完全消失。通过对电子定域函数的分析，我们得出了这样的结论：低速的射弹与宿主原子长时间的碰撞过程，使得形成键级较高的化学键成为可能。化学键的连续形成和断裂提供了额外的有效能量损失通道。
2018-09-26 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic inter-layer bonding leads to intrinsically low thermal conductivity of bismuth oxychalcogenides
固体中声子的非谐性归根结底是由化学键引起的。然而，声子非谐性和化学键之间的直接联系很难在实验上或理论上，主要是由于其复杂的晶格结构。在这里，我们发现，在基于密度泛函理论的计算的帮助下，静电层间耦合在Bi $_2$ O $_2$ X（X = S，Se，Te）导致固有的低晶格热导率。我们解释了我们的发现由Bi和硫族元素原子之间的强非谐化学键。我们的研究结果揭示了层间化学键和声子非谐性之间的联系，这可以在广泛的层状材料中进行探索。
2019-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Dynamics Simulation of Chemical Vapor Deposition of Amorphous Carbon: Dependence on H/C Ratio of Source Gas
采用分子动力学模拟，研究了石墨和金刚石表面化学气相沉积无定形碳的过程。特别地，我们研究了源H/C比（源气体中氢原子的数目与碳原子的数目的比率）对沉积过程的影响。在本模拟中，测试了以下两种源气体条件：一种是源气体作为孤立的碳原子和氢原子注入，另一种是源气体作为烃分子注入。在前一种条件下，我们发现随着源H/C比的增加，碳原子的沉积速率呈指数下降。沉积速率随源H/C比的增加呈指数下降，这与实验数据一致。然而，在后一种分子源条件下，由于源气体中的烃类所特有的化学反应，沉积速率并没有呈指数下降。
2010-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Crystal structure, Chemical Bonding, Electrical and Thermal Transport in Sc5Rh6Sn18
从Sn助熔剂中生长了Sc_5 Rh_6Sn_（18）单晶。晶体结构（SG：I41/acd，a = 13.5529（2）nm，c = 27.0976（7）nm）。所有的方法都证实它是Sc_5Ir_6Sn_（18）（空间群I41/acd）型晶体。进行的结构研究表明，也存在局部域的平均平移对称性破缺。化学键合情况的分析揭示了高极性的Sc2-Sn 1，Sn-Rh和Sc2-Rh键，涉及Sn原子的两个和三个中心键以及Sc 1键合的离子性质。Sc 5 Rh 6Sn 18的热电势是各向同性的、小的和负的（即，类电子载流子占主导地位）。由于结构无序，与常规金属系统相比，热导率降低。
2020-01-30 cond-mat.mtrl-sci
A 2D T-carbon 2-(111) structure with tunable electric and optical properties via chemical decorations: a first-principles investigation
本研究提出沿块体T-carbon(111)晶向切片得到的新型二维2-(111)平面T-carbon，通过第一性原理计算证实表面修饰可提升其结构稳定性，并能在0.17-2.21 eV范围内调控直接带隙及光学移特性。
2024-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Role of Tin and Carbon in the magnetic interactions in Mn$_3$SnC
在本文中，我们试图了解的作用，锡和碳的磁性相互作用在锰$_3$ SnC。Mn $_3$ SnC具有随时间变化的磁结构和复杂的磁基态，同时具有铁磁和反铁磁两种磁序.这种磁性状态归因于存在具有长和短Mn-Mn键的扭曲Mn $_6$ C八面体。我们的研究表明，C的缺乏增加了拉伸应变的Mn $_6$ C八面体，延长Mn-Mn键和加强铁磁相互作用，而Sn的缺乏往往会缓解的应变，导致更短以及更长的Mn-Mn键的距离相比，化学计量的Mn $_3$ SnC。这种变化加强了铁磁和反铁磁相互作用。因此，由Sn和C引起的结构应变负责Mn $_3$ SnC的复杂磁基态。
2018-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Deposition of Diamond-like Carbon films using Dense Plasma Focus
采用致密等离子体聚焦（DPF）法在石英衬底上沉积类金刚石（DLC）薄膜。${\rm sp^3}$键的形成及其在膜中的含量强烈地取决于基底，并且似乎石英不是合适的基底。然而，我们在这里报告的DLC膜的形成石英基板上，保持在高温下，并显示碳原子的含量与${\rm sp^3}$键在膜中是成正比的基板的温度。这不仅可以很好地控制薄膜的制造，还可以展示如何在需要保护的材料表面上利用DLC薄膜的抗磨损、抗刮擦性能。
2008-11-02 cond-mat.mtrl-sci
High Throughput Production of Transparent Conductive Single-Walled Carbon Nanotube Films via Advanced Floating Catalyst Chemical Vapor Deposition
单壁碳纳米管（SWCNT）膜是用于透明导电膜（TCF）的有前途的材料，在柔性显示器、触摸屏、太阳能电池和固态照明中具有潜在的应用1，2。然而，进一步降低SWCNT膜的电阻率和成本对于高质量的TCF产品是必要的3。在这里，我们报告了一种改进的浮动催化剂化学气相沉积方法，以直接和连续地生产在百米规模的单壁和独立的单壁碳纳米管薄膜。碳转化效率和SWCNT TCF产率相对于常规浮动催化剂化学气相沉积增加了三个数量级。在掺杂之后，膜表现出40欧姆/平方的薄层电阻。在90%的透射率下，代表大规模SWCNT膜的记录性能。我们的工作提供了一个新的途径，以加快工业化的单壁碳纳米管薄膜作为TCF。
2019-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Understanding the chemical shifts of aqueous electrolyte species adsorbed in carbon nanopores
水性电解质和纳米多孔碳之间的界面涉及许多技术应用，例如能量存储和电容去离子。碳材料的无序性质使得表征离子吸附以及材料性质与性能之间的关系具有挑战性。由于其核特异性和区分本体和孔隙中离子的能力，核磁光谱在这方面非常有帮助。然而，有几个因素会影响测量的化学位移，使得难以解释实验结果。我们使用互补的方法，即密度泛函理论计算，分子动力学模拟和介观模型，研究各种因素影响的化学位移的水溶液电解质物种。我们表明，这些因素的相对重要性取决于离子的性质。特别地，与Li $^+$相比，水合壳层对大的可极化离子如Rb $^+$和Cs $^+$具有显著得多的效果。
2022-07-20 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen-induced Unzipping of Single-Walled Carbon Nanotubes
用从头计算方法研究了氢原子在单壁扶手椅型碳纳米管上的化学吸附。一个单一的H原子被发现是化学吸附在内外壁的纳米管。氢在碳纳米管外部的吸附结合能远大于碳纳米管内部的吸附结合能。这是第一次，我们预测，两排的H原子化学吸附在选择性的网站外部的纳米管可以打破最近邻的C-C键的纳米管通过协同形成的C-H键，导致解链的纳米管壁。我们提供的见解负责的H-诱导解压缩的纳米管的基本电子结构，贷款强有力的支持，最近的实验观察的单壁纳米管在原子氢的存在下合并。有趣的是，化学吸附在纳米管内部的H原子不会导致C-C键的断裂。
2002-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Properties of Carbon Nanotubes Calculated from Density Functional Theory and the Empirical pi-Bond Model
评估了FIREBALL实现的DFT模型对CNT电子器件建模的有效性。采用从头算紧束缚密度泛函理论（DFT）程序FIREBALL和经验最近邻π键模型计算了半导体锯齿形（n，0）碳纳米管（CNTs）的有效质量、带隙和透射系数，并对所有半导体n值5 <（=）n <（=）35进行了比较.有效质量的DFT值在n值17 <（=）n <（=）29的范围内与π键值相差+（-）9%，这对于电子器件应用是最重要的。在13 <（=）n <（=）35的范围内，DFT带隙比经验带隙小20-180 meV，这取决于泛函和n值。当CNT直径小于1 nm时，由于CNT的曲率较大，π键模型给出的结果与DFT的结果有很大的不同。对于（10，0）CNT，π键模型在远离带边的情况下很快变得不准确，并且对于n <（=）8，π键模型完全不准确。
2007-04-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Chemical vapor deposition of carbon nanotubes on monolayer graphene substrates: reduced etching via suppressed catalytic hydrogenation using C2H4
在大多数设想的应用中，充分利用石墨烯-碳纳米管（CNT）结构需要在CNT生长步骤期间保持石墨烯层的完整性。在这项工作中，我们展示了一种控制CNT在石墨烯衬底上生长的方法，其中源烃分解和碳饱和到催化剂纳米颗粒中并从催化剂纳米颗粒沉淀之间的反应平衡向CNT生长而不是石墨烯消耗转移。通过利用C2 H4原料，我们证明了这种气体允许的低温生长抑制了不期望的催化氢化，并显著减少了石墨烯层的蚀刻，以显示具有连续的、未损坏的结构的石墨烯-CNT混合物。
2013-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Bond Distortions in Armchair Type Single Wall Carbon Nanotubes
在传统的Su-Schrieffer-Heeger（SSH）模型和考虑不同类型键对SSH哈密顿量贡献的Toy模型框架下，比较研究了（3，3）和（10，10）纳米管的能带结构和稳定性.两种模型给出了相同的能带结构，但碳纳米管的键长畸变不同。
2005-03-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Peculiar chemical bonding between thorium and a carbon hexagon in carbon nanomaterials
我们探索了一种不寻常的性质的化学键的钍原子与六个碳原子的环（六边形）在新的碳材料。我们在Hartree-Fock水平上对Th基富勒烯（Th@C60，Th@C20）和Th与苯或苯的结合进行了从头计算，并考虑了范德华相互作用的二级微扰（MP2）修正，结果表明，钍原子的最佳位置是它面对六边形的中心，并且位于距离中心2.01-2.07 A的位置.对于包封在C60中的Th，在2.01 A处发现，而其他局部能量最小值被转移到更大的能量（0.22 eV和更高）。在C60内部，当Th面向五元碳环（五边形）的中心时，观察到在1.17 eV处的最高局部最小值。基于我们对Th与苯和晕苯的计算，其中Th的全局最小值对应于其在距六边形中心2.05 A（苯）或2.02 A（晕苯）处的位置，我们得出结论，很明显的最小值可能存在于石墨烯和单壁碳纳米管中。Th的基态为单重态，其它高自旋态（三重态和五重态）的能量较高（> 1.62 eV）。我们讨论了一个潜在的使用碳纳米材料与229 Th同位素具有光学范围的核跃迁，用于荧光目的。
2020-09-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure and Chemical Bonding of Amorphous Chromium Carbide Thin Films
用高分辨透射电子显微镜、电子能量损失谱和软x射线吸收发射谱研究了不同碳含量的碳化铬薄膜的微观结构、电子结构和化学键合。大多数的膜可以被描述为在无定形碳基体中具有非晶CrCx的无定形纳米复合材料。在高碳含量下，在无定形碳基质中形成石墨烯样结构。在47at%的碳含量下，形成随机取向的纳米晶，从而产生三种组分的复杂微观结构。软X射线吸收-发射研究显示了表现出非八面体配位和键合的额外峰结构。
2012-05-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
Dynamics and Structural Transformations of Carbon Onion-Like under High-Velocity Impacts
University of Brasília（巴西利亚大学）；University of Campinas（坎皮纳斯大学）
本研究通过ReaxFF分子动力学模拟，探究不同壳层数的碳纳米洋葱在2-7Km/s高速冲击刚性基底时的动力学与结构转变，揭示了三种冲击状态及碳键重构规律，为碳纳米材料的冲击响应研究提供了理论依据。
2021-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Atom probe tomography: a local probe for chemical bonds in solids
该研究探讨原子探针断层扫描的化学键局域探测能力，提出通过分子离子概率和多事件概率可区分不同类型化学键，为纳米尺度量化固体键合、设计先进材料提供新方法，甚至可称其为键合探针断层扫描。
2024-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Exploring low lattice thermal conductivity materials using chemical bonding principles
对于与热能转换和管理相关的应用，例如热电和热障涂层，高度期望具有非常低的晶格热导率的半导体。虽然已知晶体结构和化学键合在形成热传递行为中起重要作用，但使用化学键合原理降低晶格热导率的材料设计方法并不常见。在这项工作中，我们提出了一个有效的策略，削弱原子间的相互作用，从而抑制晶格热导率的基础上化学键的原则，并开发了一个高效的方法，发现低$κ_{\rm L}$材料通过筛选本地的晶体化合物的配位环境。随后的第一性原理计算从无机晶体结构数据库中包含的13种原型晶体结构中发现了30种迄今未开发的具有（超）低晶格热导率的化合物。此外，我们展示了一种合理设计高性能热电材料的方法，通过另外将阳离子与立体化学活性孤对电子。我们的研究结果不仅提供了基本的见解，在一个大家庭的铜基化合物的低晶格热导率的物理起源，但也提供了一个有效的方法来发现和设计具有目标的热传输性能的材料。
2021-07-11 cond-mat.mtrl-sci
Elastic Bending Modulus of Monolayer Graphene
从固态碳-碳键的经验势出发，解析推导出单层石墨烯弹性弯曲模量的新公式。两个物理起源被确定为原子级薄的石墨烯片的非零的弯曲模量，一个是由于键角效应和其他导致从键序项与二面角。分析预测比较接近从头算能量计算。用分子力学方法模拟了石墨烯单分子膜的纯弯曲，随着弯曲曲率的增加，其切线弯曲模量表现出轻微的非线性和各向异性。弯曲和面内应变之间的内在耦合是指石墨烯单层卷成碳纳米管。
2009-01-27 cond-mat.mtrl-sci
Understanding bond formation and its impact on the capacitive properties of SiW12 polyoxometalates adsorbed on functionalized Carbon Nanotubes
在过去的十年中，已经在用于能量存储装置的电化学系统中进行了大量的实验水平的研究。然而，理论方法是非常可取的，以了解引起能量存储现象的物理化学性质。这项工作旨在提供对新型纳米复合材料的$in$ $silico$设计的见解，所述新型纳米复合材料由锚定到有机官能团$φ-X$（具有$X = -NH2, -OH, -COH$和$-COOH$）的Keggin聚氧乙烯酸酯SiW 12形成，连接到碳纳米管。在这些系统中，费米能级周围的态密度增强，从而赋予复合材料容易的电子输运能力，这在能量存储装置中进行的充电/放电循环中可能是决定性的。电荷转移在复合材料的研究是最大的$φ-COOH$官能团，产生的吸引力与SiW 12簇的数量级相同的共价性质。其余的官能团诱导静电型的非共价相互作用，由范德华吸引力介导。我们提出的方法可以代表一种工具，以开发新的电极材料，可以提高性能的能量存储设备，如超级电容器或锂$-$离子电池。
2017-07-05 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio calculation of the effect of stress on the chemical activity of graphene
石墨烯层是稳定的、坚硬的和相对惰性的。我们研究了拉伸应力如何影响$σ$和$π$键以及由此产生的化学活性变化。应力对$π$键的影响更强，这些键可变得具有化学活性并更强地与吸附物质结合。在拉伸时，单个C键在混合$120^{o}$和$90^{o}$的几何结构中被活化;这是$sp^{2}$和$sp^{3}$键合之间的中间状态。我们使用从头计算密度泛函理论研究氢在大团簇和石墨烯的二维周期模型上的吸附。讨论了交换关联泛函对吸附能的影响。
2009-07-22 cond-mat.mtrl-sci
Direct Patterning of Boron-doped Amorphous Carbon Using Focused Ion Beam-assisted Chemical Vapor Deposition
采用聚焦离子束辅助化学气相沉积方法，以三苯基硼烷（C18 H15 B）和硼酸三苯酯（C18 H15 BO3）为原料，在SiO2衬底上制备了掺硼非晶碳薄膜。通过芯能级X射线光电子能谱学分析证实了在前体温度为90 °C的情况下由三苯基硼烷沉积的膜中硼的存在。该膜表现出半导体的行为与285 meV的带隙。虽然带隙降低到197毫电子伏后，退火过程中，薄膜仍然是半导体。此外，从使用金刚石对顶砧单元的原位电输运测量观察到通过施加压力在沉积膜上的电阻的急剧减小。
2019-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Role of contact bonding on electronic transport in metal-carbon nanotube-metal systems
我们研究了界面键的排列对金属-纳米管-金属体系电子输运特性的影响。采用非平衡Green泛函方法，结合紧束缚和扩展Huckel哈密顿量，计算了有限长无缺陷扶手椅型和锯齿型单壁碳纳米管与Au（111）金属接触的输运性质.我们的计算表明，电极材料不是唯一的因素，规则的接触透明度。事实上，对于相同的电极，但改变纳米管螺旋度，我们已经观察到由于频带混合和干扰的透射光谱的整体复杂的行为。这两种模型的比较表明，紧结合的方法不能给出一个令人满意的表示时，C-C和Au-C化学键的更准确的描述被认为是一个令人满意的传输函数。我们还研究了界面几何形状变化对导电的影响，发现接触纳米管的距离有显着的影响，而接触纳米管的对称性起着边缘，但明显的作用。
2006-10-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Observing the 3D chemical bond and its energy distribution in a projected space
我们好奇心驱使的“看”化学键的愿望至少可以追溯到一百年前，也许可以追溯到古代。测量和预测电子电荷密度的准确性的全面改进，以及我们对分子和材料的主要以键为中心的理解，以手段和意义增强了这种愿望。在这里，我们提出了一种方法来分析化学键和它们的能量分布在一个二维投影空间称为凝聚电荷密度。凝聚电荷密度中的键“轮廓”可以反向投影，以揭示我们称之为键束的精确三维键合区域。我们表明，离域金属键和有机共价键一样，可以客观地分析，观察到的债券的形成，和简单的金属的晶体结构可以合理化的键束结构。我们的方法也再现了有机化学的预期结果，使现有的键模型从电荷密度的角度重新背景化。
2020-02-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Crystal orbital overlap population based on all-electron ab initio simulation with numeric atom-centered orbitals and its application to chemical-bonding analysis in Li-intercalated layered materials
本文开发了基于数值原子中心轨道全电子计算的COOP化学键分析代码，并应用于石墨、MoS2和ZrNCl的锂插层研究，从化学键角度揭示了插层机制与材料稳定性。
2024-06-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Evidence of hydrogen termination at grain boundaries in ultrananocrystalline diamond/hydrogenated amorphous carbon composite thin films synthesized via coaxial arc plasma
超纳米金刚石/氢化非晶碳复合薄膜由三种不同的成分组成：超纳米金刚石微晶、氢化非晶碳以及它们之间的晶界。由于晶界含有大量的悬空键和不饱和键，它们将是载流子陷阱中心降低器件性能的原因，在可能的应用中，如UV光探测器。我们的实验表明，氢原子优先纳入晶界和终止悬挂键通过几种光谱技术。XPS测量无法检测到薄膜中sp^2-和sp^3-杂化碳的定量跃迁，导致sp^3含量为55- 59%。另一方面，FT-IR和NEXAFS确实显示了某些碳杂化量的变化。前者证实了通过额外的氢化，sp^2烃转化为sp^3烃约10%，后者代表了化学构型从π* C{ \equiv }C和π* C=C到σ* C-H的变化。这些结果可以是一个证据的本地化氢在晶界上，这在终止悬挂键和不饱和键的一部分，他们是相关的光学和电学性能的薄膜研究在一些以前的研究。我们对氢化效应的光谱研究结合对光学和电学特性的讨论证实了氢化可以是在上述传感应用中增强光伏性能的有效工具。
2020-12-13 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Healing of a hole in a carbon nanotube under electron irradiation in HRTEM
利用分子动力学模拟和CompuTEM算法，在室温下，在高分辨透射电子显微镜中，碳纳米管中的空穴在电子辐照下愈合。在所有模拟运行中观察到无定形贴片的形成。无定形补丁形成的外部碳吸附原子的情况下，只有通过重建的碳键网络。它主要由5-、6-和7-元环组成，并引起小瓶颈。此外，在电子辐照下，初始无定形补丁的进一步生长发生。双配位原子被发现在后一个过程中起着至关重要的作用，类似于富勒烯中环重排的自催化作用。在双配位原子存在下的主要重排可以被描述为广义的sp-缺陷迁移：两个三配位原子之间的键断裂，其中一个与附近的双配位原子形成新的键。如果新的和以前的两个配位原子没有键合，则反应导致sp缺陷的位移和sp $^2$碳结构的环的变化。通过双配位原子的跳跃和涉及两个键同时断裂的其他反应的迁移也被检测到，但非常罕见。长寿命的两个协调原子的补丁结构和相关的快速增长的补丁中观察到超过一半的模拟运行。由于纳米管的无定形补丁和瓶颈影响其电子性质，因此这种纳米管在纳米电子应用中具有很好的前景。
2021-03-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
