Quantum Theory of Spontaneous Emission from Exciton-Electron-Phonon Complex in Solid: Quantum Interference and Many-Body Effect
建立了固体中激子与电子激发和非简谐声子同时耦合的自发发射的全量子力学理论。从理论上定量计算了ZnO低温光致发光中的零声子线分裂、声子边带附近的Fano线型、强二阶声子Stokes线、非对称声子反Stokes线、双电子卫星线及其声子复制等细节结构的起源。
2007-02-24 cond-mat.mtrl-sci
Response to Comment on "Low-frequency lattice phonons in halide perovskites explain high defect tolerance toward electron-hole recombination"
最近，我们提出混合钙钛矿中的缺陷容限是由于它们的特征低频晶格声子模式，其降低了非绝热耦合并削弱了自由载流子和缺陷态之间的重叠[Sci. Adv.67，eaaw7453（2020）]。Kim和Walsh不同意这种解释，并认为我们采用的方法存在缺陷。在这里，我们解决他们的关注，并表明他们的结论是无效的，由于非绝热转变的误解。
2020-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Phonon modal analysis of thermal transport in ThO2 with point defects using equilibrium molecular dynamics
本研究通过平衡分子动力学结合晶格动力学，分解声子模态分析ThO2中点缺陷对热输运的影响，发现Th间隙原子对热导率降低影响最大。
2024-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Defect-mediated electron-phonon coupling in halide double perovskite
本文通过拉曼光谱和光致发光研究Cs2AgInCl6与Cs2NaInCl6双钙钛矿中缺陷介导的电子-声子耦合，揭示Fano异常与缺陷态发光带随温度演化的关联。
2024-12-31 cond-mat.mtrl-sci
Direct observation of local antiferroelectricity induced phonon softening at a SrTiO3 defect
氧化物中的缺陷通常表现出奇异的性质，这可能与局部晶格动力学有关。在这里，在原子的空间分辨率，我们直接测量声子模式的反相界（APB）在SrTiO 3独立膜，并将它们与皮米级的结构畸变。我们发现，SrTiO 3 APB引入了新的缺陷声子模式，在体SrTiO 3中不存在。这些模式对微妙的结构变形高度敏感，即，SrTiO_3 APB产生的局域电偶极子形成反铁电结构，显著软化了Γ点的横光模和纵光模。将局域声子与细微的结构畸变相关联，我们的研究结果为理解复杂氧化物中的缺陷性质及其应用（如热电器件）提供了有价值的见解。
2022-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical polarization of zero phonon lines in point defects
在量子技术中，半导体中的点缺陷变得越来越重要。了解零声子线的频率、强度和偏振是很重要的。最后两个属性是本文的主题。我提出了一种方法来计算这些属性，并显示使用波函数从地面和激发态的重要性。通过对4 H-SiC中双空位的分析，验证了该方法的有效性。在这里，计算出的极化和寿命与实验测量非常吻合。一般来说，这种方法可以帮助识别点缺陷并估计合适的应用。
2020-02-27 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculation of electron-phonon spectral functions for defects using phonon interpolation
HUN-REN Wigner Research Centre for Physics（匈牙利科学院维格纳物理研究中心）；Department of Atomic Physics, Budapest University of Technology and Economics（布达佩斯技术与经济大学原子物理系）
研究宽带隙半导体点缺陷中电子 - 声子谱函数，提出基于重构跃迁诱导力的声子插值法，通过在大超胞中对角化插值动力学矩阵恢复相关结构，在金刚石氮空位中心验证该方法，获高分辨率谱密度及相关结构。
2026-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Probing Phonon dynamics and Electron-Phonon Coupling by High Harmonic Generation in Solids
本研究提出利用声子形变对固体高次谐波产生的影响，提取本征声子信息并直接探测能带与模式分辨的电子-声子耦合，为全光学EPC表征提供新途径。
2023-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Comment on "Low-frequency lattice phonons in halide perovskites explain high defect tolerance toward electron-hole recombination"
卤化物钙钛矿在照射时表现出慢的非辐射电子-空穴复合速率。Chu等人[Sci. Adv. 6 7，eaaw 7453（2020）]使用第一原理模拟的结果来论证这是由晶体振动的性质引起的，并导致Shockley-Read-Hall理论的崩溃。我们强调他们的方法和分析缺陷的载体捕获晶体半导体中的点缺陷。
2020-03-11 cond-mat.mtrl-sci
First-principles determination of the phonon-point defect scattering and thermal transport due to fission products in ThO2
本研究利用第一性原理与非微扰格林函数方法计算ThO2中裂变产物及本征点缺陷的声子散射，揭示局部力常数和化学环境对热导率退化的关键作用。
2024-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Defect Phonon Renormalization during Nonradiative Multiphonon Transitions in Semiconductors
针对等模近似在缺陷载流子俘获速率计算中忽略声子重整化的问题，本文引入 Duschinsky 矩阵和非对角电子-声子耦合贡献，使 GaN 中 $\ ext{C}_\ ext{N}$ 缺陷的计算结果与实验相符。
2025-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Transport in Defective Uranium Nitride: Effects of Point Defects, Anharmonicity, and Electronic Contributions
The Pennsylvania State University（宾夕法尼亚州立大学）；The Ohio State University（俄亥俄州立大学）；Idaho National Laboratory（爱达荷国家实验室）
研究铀氮化物中点缺陷对热输运的影响，结合机器学习势能面与Green-Kubo和正常模式分析方法，揭示缺陷对热导率的降低作用及非谐性与电子贡献的协同效应。
2026-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Stone-Wales defects on the thermal conductivity of graphene
采用形变势方法研究了石墨烯中Stone-Wales（SW）缺陷引起的应变场对声子的散射问题。在玻恩近似下得到了声子-SW散射的声子平均自由程的显式表达式。平均自由程表现出特定的$q$依赖性，在低波矢下变化为$q^{-3}$，在大的$q$下取恒定值。在考虑三声子umklapp散射、SW散射和粗糙边散射的情况下，计算了石墨烯纳米带的热导率。由于SW缺陷的热导率显着下降，而在室温和以上的声子-声子umklapp散射成为主导，在低温下被发现。与空位缺陷情况的比较表明，它们在较宽的温度范围内对GNRs热导率的降低起着更重要的作用。
2015-10-20 cond-mat.mtrl-sci
Efficient first-principles methodology for the calculation of the all-phonon inelastic scattering in solids
非弹性散射实验是研究地下固体基本激振频散和非平衡态的关键方法。非弹性散射的声子激发方面的定量分析需要确定多声子过程的作用。在这里，我们开发了一个有效的第一性原理方法来计算固体的全声子量子力学结构因子。我们证明了我们的方法，通过获得良好的协议之间的测量和计算的漫散射图案的黑磷，多声子过程中发挥了重要的作用。本方法构成的静态和时间分辨的电子，X射线和中子非弹性散射数据的解释的一个步骤。
2021-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Domain Walls Stabilized by Intrinsic Phonon Modes and Engineered Defects Enable Robust Ferroelectricity in HfO2
School of Integrated Circuits, Peking University（北京大学集成电路学院）；Advanced Instrumental Analysis Center, School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University（天津大学化学工程与技术学院先进仪器分析中心）
研究通过声子模式扩展框架，揭示了声子模式和缺陷对铁电HfO₂域壁稳定性的影响，发现界面声子模式和缺陷能稳定铁电域并促进极化切换。
2026-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning Phonon Spectra for Fast and Accurate Optical Lineshapes of Defects
US Naval Research Laboratory（美国海军研究实验室）
本文提出利用机器学习势函数高效计算缺陷的光学线形，通过原子弛豫数据进行微调，实现高精度声子谱计算，验证了在Si中T中心发光光谱中局部振动模式耦合的精细结构。
2025-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Evidence of defect phase formation in solid Xe induced by synchrotron radiation
利用本征发光特征带强度随时间的变化关系，首次观察到了同步辐射诱导的固体样品中缺陷相的生长。
2006-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Temperature-dependent phonon spectra of magnetic random solid solutions
发展了一种基于第一性原理的含热磁涨落的磁性无规固溶体声子计算方法。该方法考虑到由于磁激发以及由于化学无序的力常数（FC）的波动。所开发的方法正确地预测了实验观察到的不寻常的声子硬化的横声模在Fe-Pd和Fe-Pt因瓦合金随温度的升高。这种特殊的行为，这是无法解释的传统，谐波图片，原来是一个后果的热磁波动。
2017-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Nonequilibrium Green's Function Approach to Phonon Transport in Defective Carbon Nanotubes
我们已经开发了一种新的理论形式主义声子输运纳米结构中使用非平衡声子格林函数技术，并已将其应用于有缺陷的碳纳米管的热传导。碳纳米管中的低温热导的普遍量子化可以观察到，即使在存在局部结构缺陷，如空位和Stone-Wales缺陷，因为长波长的声学声子不被局部缺陷散射。然而，在室温下，热导是严重影响缺陷散射，因为入射声子散射的缺陷周围的局部声子。我们发现一个显着的变化，从量子到经典功能的热输运通过缺陷碳纳米管随着温度的升高。
2006-06-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A real-space study of random extended defects in solids : application to disordered Stone-Wales defects in graphene
本文提出了一种研究固体中无序扩展缺陷的第一性原理、无参数、实空间方法。我们将说明的权力的技术与随机放置的斯通-威尔士缺陷的石墨烯片的应用程序，并应检查这些随机缺陷的状态密度作为其浓度的函数的签名。该技术是一般性的，足以适用于一类系统的晶格平移对称性不仅打破本地，但扩展的缺陷和缺陷集群。实空间方法将允许我们区分特定缺陷和缺陷簇的签名。
2014-01-09 cond-mat.mtrl-sci
Phonon scattering in ortho-para hydrogen solid solutions (role of configurational relaxation)
在考虑邻位亚系统构型弛豫的弛豫时间模型的基础上，对邻位仲氢溶液的热导率实验数据进行了分析。利用声子的共振散射分析了构型弛豫对热导率的影响。
2003-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Deconvolution of phonon scattering by ferroelectric domain walls and point defects in a PbTiO3 thin film deposited in a composition-spread geometry
我们提出了一个详细的分析的温度依赖性的铁电PbTiO 3薄膜的热导率沉积在一个组合物蔓延的几何形状，使一个连续的范围内的组合物从~25%的缺钛到~20%的富钛进行研究。通过拟合德拜模型的实验结果，我们去卷积和量化的两个主要的声子散射源的系统：铁电畴壁（DW）和点缺陷。研究结果表明，铁电性双金属是该体系中限制热导率的主要因素，不仅在薄膜的化学计量比范围内（[Pb]/[Ti]~1），而且在阳离子点缺陷浓度较大（约15%）时也是如此。因此，铁电材料中的DW是至少与点缺陷一样有效的声子散射源。我们的研究结果表明，使用可重构DW控制在固态器件的热导率的可行性和有效性。
2021-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Width of phonon states on defects of various dimensions
我们考虑由光学声子分支边缘附近的各种几何形状的缺陷所产生的局域声子态。计算了平均格林函数，研究了拉曼谱线的形状。缺陷对声子的散射导致了谱线的展宽和不对称性。局域态对拉曼光谱的贡献呈肩峰状，肩峰宽度与缺陷浓度的平方根成正比。
2001-01-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Nucleation of second-phase near elastic defects in crystalline solids
研究了合金中弹性缺陷附近第二相的非均匀形核问题。缺陷可以是位错线或存在于结晶固体中的裂纹尖端。我们用Ginzburg-Landau方程来描述缺陷周围序参量的时空演化。该模型考虑了固体的弹性和缺陷的弹性场与序参量场的相互作用。采用有限体积法求解了控制偏微分方程的序参量。我们研究的性质的相变在附近的缺陷。
2011-10-06 cond-mat.mtrl-sci
Accuracy of Quantum Monte Carlo Methods for Point Defects in Solids
量子蒙特卡罗方法，如扩散蒙特卡罗（DMC）方法是扩展系统中最精确的多体方法之一。它们的缩放使它们非常适合于固体中的缺陷计算。我们回顾了DMC计算固体所需的各种近似和以前的DMC计算固体中的点缺陷的结果。最后，我们提出了近似如何影响硅中自间隙形成能计算的准确性的估计，并预测在16（+1）原子超晶胞中，X，T和H间隙缺陷的DMC值分别为4.4（1），5.1（1）和4.7（1）eV。
2010-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Phonon transport unveils the prevalent point defects in GaN
确定有意掺杂的GAN中存在的空位的类型和浓度是一个众所周知的困难和长期争论的问题。在这里，我们使用一种非常规的方法，基于热输运建模，以确定在以前的测量中的空缺的患病率。这使我们能够提供确凿的证据，最近的假设，镓空位氨热生长的样品可以与氢络合。我们的计算O掺杂和Mg-O共掺杂样品产生一个一致的图片互连掺杂剂和空位浓度，载流子密度和热导率，与实验测量非常一致。这些结果也突出了从头算声子输运模型的预测能力，以及它对理解和量化半导体缺陷的价值。
2017-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Solid state defect emitters with no electrical activity
本文以4H碳化硅中的特定缺陷为例，证明存在一类在基态下具有光学活性但无电学活性的点缺陷，打破了固态缺陷发射体必然改变主体电导率的传统假设。
2023-10-20 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Computation for Predicting Electron and Phonon Properties of Solids
量子化学是量子计算机最有前途的近期应用之一。量子算法，如变分量子本征求解器（VQE）和变分量子紧缩（VQD）算法已主要应用于分子系统，有必要实现这样的方法周期性固体。使用Wannier紧束缚哈密顿量（WTBH）的方法，我们展示了应用VQE和VQD准确地预测电子和声子的能带结构特性的几种元素以及多组分的固态材料。我们应用VQE-VQD计算307自旋轨道耦合的电子WTBH和933有限差分声子WTBH。此外，我们讨论了一个工作流程，使用VQD与格点格林函数，可用于解决动力学平均场论问题。WTBH模型求解器也可用于测试其他量子算法和模型。
2021-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Geometry of Defects in Solids
本文提出了非欧几何与固体缺陷之间的联系。在缺陷的性质和物质空间的特定几何性质之间绘制对应关系不仅阐明了固体中缺陷的基本结构，而且提供了一种在物理理论中表示缺陷密度的明确方法。我们提出了一个严格的背景，从经典微分几何的相关概念，以及孤立的缺陷在晶格中的插图，激发连续缺陷密度和各种张量场之间的关系在微分几何。我们确定的黎曼-克里斯托弗张量（或曲率张量），嘉当张量（或扭转张量），和非度量张量（从度量张量的协变导数获得），与物质空间，与向错，位错和点缺陷（空位，位错，替代）的密度，分别。最后，我们对与缺陷分布有关的弹性应力场以及本理论与广义相对论之间的类比进行了讨论。
2013-12-23 cond-mat.mtrl-sci
Atomically localized ingredient-dependent interface phonon in heterogeneous solids
声子是非金属固体中的主要热载体。在成分不均匀的材料中，热性质被认为主要是由质量无序和应变涨落引起的声子输运中断所决定的，而成分涨落引起的局域声子态的影响通常被忽略。在这里，通过扫描透射电子显微镜电子能量损失谱和复杂的计算，我们确定的成分依赖的界面声子模式在AlxGa 1-xN的振动特性和量化的各种贡献的本地界面热导。我们表明，原子尺度的组成波动有显着的影响，振动热力学性质，高度影响的模式比和振动振幅的界面声子模式，并随后重新分配其模式的ITC的贡献。我们的工作为理解纳米级不均匀性中的局部声子边界相互作用提供了基本见解，这揭示了通过工程成分分布优化热性能的新机会。
2022-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Electron-Phonon Beyond Fröhlich: Dynamical Quadrupoles in Polar and Covalent Solids
我们包括在第一性原理的电子-声子顶点在半导体中的Fröhlich相互作用的四极场的治疗。这样的四极场引起的长程相互作用，必须考虑到准确的物理结果。我们应用我们的形式主义Si（非极性），GaAs和GaP（极性），并表明，电子迁移率显示出很大的误差，如果动态四极杆没有得到妥善处理。
2020-09-21 cond-mat.mtrl-sci
On a universal relation for defects in solids
我们表明，缺陷数据参数相关的各种缺陷过程，例如，形成、迁移、介电弛豫参数等都服从一个普遍规律。特别地，缺陷熵与所考虑的工艺无关地随缺陷熵缩放。本文给出了SrF $_2$的一个具体例子，考虑了掺杂Ce、Eu和Gd三价离子的晶体的介电弛豫参数（R $_1$弛豫机制），阴离子Frenkel形成的参数以及阴离子空位迁移和阴离子间隙运动的参数。
2017-04-10 cond-mat.mtrl-sci
First principles theory of the EPR g-tensor in solids: defects in quartz
本文提出了一种可靠地预测固体中顺磁缺陷的EPR g张量的理论。它是基于密度泛函理论和基于包括投影缀加波（GIPAW）的规范方法来计算全电子磁响应的。与现有的量子化学和实验数据的选择双原子自由基的方法进行了验证。然后我们进行了EPR ${\rm g} $ -张量在固态下的第一次预测，发现结果与实验非常符合的$E'_1$和替代的P缺陷中心在石英。
2001-12-21 cond-mat.mtrl-sci
A remark on the negative activation volume for defects in solids
从高于其玻璃化转变温度$T_g$的温度淬火的玻璃态材料的老化过程的演变，当绘制松弛焓与体积减少的关系图时，导致与接近$T_g$的等温压缩率相当的斜率。这一经验结果在早期的出版物中得到了解释（V. Katsika-Tsigourakou，G. E. Zardas J. Non-Cryst. Solids 356（2010）179-180）中描述。在这里，我们表明，相同的模型能够解释固体中的负缺陷激活的罕见情况。
2017-04-26 cond-mat.mtrl-sci
The Phonon Quasiparticle Approach for Anharmonic Properties of Solids
晶格非谐性的知识对于阐明结晶固体中独特的热性质是必不可少的。然而，精确的\textit{ab initio}调查晶格非谐遇到困难，由于繁琐的计算。在这里，我们介绍了声子准粒子的方法，并审查其应用于各种材料。该方法通过将\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学计算相结合来有效且可靠地解决晶格非谐性。因此，原则上，它考虑了完全的非谐效应，克服了\textit{ab initio}分子动力学典型的有限尺寸效应。在弱非谐和强非谐系统的热力学和热输运性质的计算中证明了该方法的有效性。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Phonon-Phonon Interactions in Strongly Bonded Solids: Selection Rules and Higher-Order Processes
我们发现，通常使用的最低阶理论的声子-声子相互作用往往不能准确地描述非谐声子衰减率和热导率（$κ$），即使在强键合晶体。应用第一性原理理论，包括最低阶的三声子和高阶的四声子过程，十七个锌半导体，我们发现，最低阶的理论大大高估了许多这些材料的测量$κ$，而列入四声子散射给出显着改善的协议与测量。我们已经确定了新的选择规则的三声子过程，有助于解释许多这些失败的严重弱非谐声子衰减率预测的最低阶理论与四声子过程竞争。我们还发现，含有硼（B），碳（C）或氮（N）原子的锌化合物具有非常弱的四声子散射，比不含B，C或N原子的化合物弱得多。这一新的认识有助于解释几种技术上重要的材料如立方砷化硼、磷化硼和碳化硅中的杂质$κ$。同时，它不仅使得在没有B、C或N原子的材料中实现高$κ$的可能性变得不太可能，而且还表明在许多未来的研究中可能有必要包括四声子过程。我们的工作提供了新的见解固体中的非谐过程的性质，并证明了广泛的重要性，高阶声子-声子相互作用在评估材料的热性能。
2020-03-19 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning a Universal Harmonic Interatomic Potential for Predicting Phonons in Crystalline Solids
提出一种利用现有声子数据库和机器学习技术训练通用谐和原子间势的方法，能准确预测晶体固体的完整声子谱和热力学性质，并评估预测不确定性。
2024-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Defects from phonons: Atomic transport by concerted motion in simple crystalline metals
点缺陷在晶体材料中起着至关重要的作用，因为它们不仅影响热力学性质，而且对动力学过程也至关重要。虽然它们在热力学平衡中是必要的，但通常认为在本体中自发形成缺陷是极不可能的，除了接近熔点的温度。在这里，我们证明了通过原子模拟的过程，涉及协调的原子运动，引起缺陷的形成，实际上是频繁的体心立方金属，甚至下降到约50%的熔化温度。它表明，这种行为是密切相关的晶格振动的非谐性和平坦的能量景观沿某些结晶方向，一个功能，是不存在的，例如，面心立方晶格结构。这一见解对我们对这些材料的一般理解有影响，并为第4族过渡金属中所谓的异常扩散提供了补充解释。
2019-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Dissipative Interaction and Anomalous Surface Absorption of Bulk Phonons at a Two-Dimensional Defect in a Solid
我们预测一个极端的敏感性的耗散损耗的共振相互作用的体声子在固体中的二维缺陷。我们表明，在2D缺陷的横向声子的全共振反射，前面所述的没有考虑耗散，只发生在极限的非常弱的耗散和改变成几乎全透射相对较弱的体吸收。异常的横向声子的表面吸收，当一半的入射声能被吸收在2D缺陷，预测的情况下，“中间”体耗散。
1998-10-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Microcracks and inhomogeneously distributed defects in solids
本文提出了晶体中微缺陷局部非均匀随机分布的概念。本文提出了一种计算含非均匀分布缺陷固体的某些物理性质的方法。这种不均匀性的一系列物理性质的贡献进行了计算和讨论。这种贡献超过了均匀分布的缺陷的数量级。计算了非均匀性对电导率、霍尔效应和磁电阻的贡献。考虑了非均匀位错晶体的弹性能和体积。结果表明，在裂纹扩展过程中，随机位错的弹性能的弛豫促进了这一过程。这些结果解释了过度变形金属的分层现象。
2007-02-09 cond-mat.mtrl-sci
Unraveling the dominant phonon scattering mechanism in thermoelectric compound ZrNiSn
确定缺陷类型和浓度仍然是半导体材料科学的一大挑战。通过使用从头算热导率计算，我们发现，Ni/空位反位，而不是先前声称的Sn/Zr反位，是影响半Heusler化合物ZrNiSn的热输运的主要缺陷。我们的计算正确地预测了热导率与温度和浓度的依赖关系，与已发表的实验结果定量一致。此外，我们发现声子-反位散射率和声子频率的六次方之间的特征比例关系，我们提供了一个解析推导。这些结果表明，结合从头计算的热导率测量可以用来定量评估半导体中的缺陷类型和浓度。
2016-07-13 cond-mat.mtrl-sci
Strain broadening of the 1042-nm zero-phonon line of the NV- center in diamond: a promising spectroscopic tool for defect tomography
金刚石中带负电荷的氮空位（NV-）中心在许多量子应用中是有希望的候选者。在这里，我们研究中心的红外（IR）零声子线（ZPL）的分裂和加宽。我们开发了一个模型，这些影响，占光依赖的微观缺陷分布引起的应变。我们应用这个模型来解释所观察到的变化的IR ZPL形状与温度和光激发条件。我们确定了一个异常的温度依赖性的增宽机制和缺陷以外的替代氮中心显着有助于应变增宽。前一个结论表明在中心的单重态能级存在强的Jahn-Teller效应，后者表明加宽的主要来源尚未确定。这些结论对于理解该中心和金刚石量子器件的工程设计具有重要意义。最后，我们建议，红外ZPL可用作探测微观应变场和进行缺陷层析成像的灵敏光谱工具。
2017-01-19 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic modeling of the effect of phonons on the optical properties of solid-state emitters
了解光学活性纳米系统中的振动效应对于成功地实现基于分子的电光器件、量子信息通信、单光子源和用于生物测量的荧光标记的应用是至关重要的。在这里，我们提出了一个第一性原理的微观描述的声子的作用上的同位素位移中提出的光学发射光谱与带负电荷的硅空位色心在金刚石。我们使用的自旋玻色子模型和估计的电子-声子相互作用，使用对称化的分子描述的电子状态和力常数模型来描述分子振动。为了解释零声子线的光学性质和声子边带的同位素位移，给出了群论论证和动力学对称性破缺。
2016-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Strong Reduction of Thermal Conductivity of WSe2 with Introduction of Atomic Defects
用平衡分子动力学方法研究了二硒化钨（WSe 2）的热导率。WSe 2的热导率随着低于约5 nm的特征尺寸而急剧增加，并且对于更宽的样品而言趋于平稳，并且达到约2 W/mK的恒定值。通过引入原子空位，我们发现WSe 2的热导率显著降低。特别地，W空位比Se空位对热导率降低的影响更大：原始WSe 2的热导率在添加~1%的Se和W空位的情况下分别降低~60%和~70%。热导率的降低被发现与缺陷WSe 2中声子的平均自由程（MFP）的减少有关。加入0.9%的Se空位后，WSe_2的MFP从纯WSe_2的~ 4.2nm下降到~ 2.2nm。更复杂类型的点缺陷，如空位簇和反位缺陷，探索除了单空位，并发现显着重整化的声子。键的重构导致声子态密度在禁带中局域化，导致热导率下降。这项工作展示了不同缺陷对单层WSe 2热导率的影响，为缺陷诱导的声子输运过程以及改善WSe 2电子器件散热的方法提供了深入了解。
2022-06-10 cond-mat.mtrl-sci
Collective nature of phonon energies in solids beyond harmonic oscillators
本文通过能量协方差计算检验硅晶体声子能量的模间依赖性，证明即使在300 K下声子能量也具有协同性质，质疑了热力学和输运描述中常用的独立简谐振子假设。
2024-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Theory of phonon-assisted luminescence in solids: application to hexagonal boron nitride
本文用非平衡格林函数加含时微扰理论研究了六方氮化硼（hBN）的发光。我们推导出一个公式，在弱激发的限制，其中包括微扰的贡献，在一阶的电子-声子耦合的固体中的光发射。该公式被应用于研究散装hBN的发光。这种材料由于其在紫外线中的强发光而引起了人们的兴趣[Watanabe等人，自然垫3，404（2004）]。这种发光的起源已被广泛讨论，但直到最近才在实验中出现声子介导的光发射的明确特征[Cassabois等人，Nature Phot. 10，262（2016）]。通过我们的新的理论方法，我们提供了一个清晰和充分的解释发光hBN。
2019-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Kinetics at the Solid to Liquid Phase Transition
采用太赫兹时域光谱技术（THz TDS）测量果糖分子晶体的熔融动力学。结合单晶各向异性测量与密度泛函计算，我们分配的声子频率，并询问如何具体的声子熔化的行为。虽然几乎所有的低频声子连续红移与加热和熔化，最低能量的声子沿c轴偏振蓝移在熔化温度下，这表明一个初始的结构变化前立即熔化。我们发现，动力学遵循3D生长模型与大的活化能与以前的差示扫描量热法（DSC）测量一致。大的活化能表明多个H-键必须集体断裂的过渡。结果表明分子晶体动力学具有普遍性，皮秒分辨率的THz TDS可用于测量超快动力学。
2021-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Laser-Controlled Nonlinear Hall Effect in Tellurium Solids via Nonlinear Phononics
本文通过第一性原理计算和动力学模拟，证明太赫兹激光激发可调制碲固体的电子结构及非线性霍尔效应信号，强激发手性声子模式能诱导其带隙类型转变并调控类非线性霍尔电流符号，为拓扑输运性质调控提供新途径。
2024-11-28 cond-mat.mtrl-sci
The phonon drag force acting on a mobile crystal defect: full treatment of discreteness and non-linearity
声子散射计算预测作用在缺陷和位错上的拖曳力随温度线性上升，这与分子动力学模拟直接矛盾，后者通常发现拖曳力与温度无关。利用Mori-Zwanzig投影技术，在不依赖弹性理论和散射理论的情况下，推导了晶体缺陷的一般朗之万方程，充分考虑了缺陷核的离散性和非线性。我们得到了分子静力学和分子动力学中评估的拖曳力的解析表达式，直接从原子间力中提取缺陷上的力。我们的研究结果表明，温度无关的阻力出现，因为在离散晶体中的振动是从来没有独立的缺陷运动，在任何声子为基础的方法的隐含假设。即使佩尔斯势垒实际上为零，这种效应仍然存在，使涉及声子辐射的定性解释无效。我们将我们的方法应用于钨和孤子的Frenkel-Kontorova模型中的间隙缺陷，发现非常好的协议与基于几何的热阻力的估计。
2015-06-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Phonons in graphene with point defects
考虑了不同类型的点缺陷（碳同位素、替代原子、空位）对石墨烯声子态密度的影响。使用一个可解的模型，这是基于谐波近似和假设的弹性力只作用在最近的相邻离子之间，我们计算校正石墨烯DOS依赖于类型和浓度的缺陷。特别是由于同位素二聚体的校正确定。结果表明，一个相对较小的浓度的缺陷可能会导致显着的和具体的DOS的变化，特别是在低频率，附近的Van Hove点和在附近的K点的布里渊区。在某些情况下，缺陷在声子态密度的临界点附近产生一个或多个窄隙，以及在布里渊区规则点处产生共振态。所有类型的缺陷的特征在于在（Dirac）K点附近出现一个或多个额外的Van Hove峰，并且它们的奇异贡献可以与电子-声子相互作用的效果相比较。此外，对于低频和临界点附近，态密度的相对变化可能比缺陷浓度高许多倍。
2010-12-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Probing the Phonon Mean Free Paths in Dislocation Core by Molecular Dynamics Simulation
热管理对于设计高性能器件极其重要。材料的晶格热导率强烈依赖于不同长度尺度的结构缺陷，特别是点缺陷如空位、线缺陷如位错和平面缺陷如晶界。传统上，McKelvey-Shockley声子玻尔兹曼输运方程（BTE）方法与分子动力学模拟相结合被广泛用于计算缺陷体系中的声子平均自由程（MFP）。然而，这种方法只能提供整个样本的聚合MFP。因此，在具有不同热特性的不同区域中提取MFP具有挑战性。在这项研究中，一维McKelvey-Shockley声子BTE方法扩展到非均匀材料的模型，其中的缺陷上的声子MFP的影响是明确的。然后，用该方法研究了声子与刃型位错芯结构的相互作用。获得了位错核中的声子微扰函数，与分析模型一致，高频声子很可能散射在该区域。这种方法不仅提高了对声子-位错散射的认识，而且显示了研究更复杂材料中声子输运行为的潜力。
2021-01-26 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Spin-phonon decoherence in solid-state paramagnetic defects from first principles
金刚石和六方氮化硼中的顺磁缺陷具有独特的自旋和光学特性，使它们成为原型固态量子比特。尽管这些自旋量子比特的相干性受到自旋-声子弛豫的严重限制，但对这一过程的全面理解尚未实现。在这里，我们应用从头算自旋动力学模拟这个问题，并定量再现实验的自旋弛豫时间和自旋相干时间的温度依赖性。我们表明，低频的零场分裂的双声子调制负责自旋弛豫和退相干，并指出在2维材料的振动的性质作为其较短的相干时间的罪魁祸首。这些结果为固态顺磁缺陷中自旋-声子退相干提供了一种新的解释，为正确解释实验结果提供了一种新的策略，并为加速设计新的自旋量子比特铺平了道路。
2023-02-09 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Probing defects and spin-phonon coupling in CrSBr via resonant Raman scattering
了解二维磁体的稳定性限制和缺陷形成机制对于它们在自旋电子学和存储技术中的应用至关重要。在这里，我们将缺陷与它们的结构，振动和磁性的单层到多层CrSBr。我们使用共振拉曼散射来揭示不同的振动缺陷签名。在原始的CrSBr，我们表明，溴原子介导的振动层间耦合，允许区分表面和体缺陷模式。我们发现，环境暴露导致急剧退化的单分子膜，与层内缺陷的形成。通过有目的的离子辐照，我们调整了缺陷模的形成，我们发现这些缺陷模是强极化的和共振增强的，反映了CrSBr的准一维电子特性。引人注目的是，我们观察到明显的签名的自旋-声子耦合的固有声子模式和离子束诱导的缺陷模式在整个磁转变温度。总体而言，我们表明，CrSBr显示空气稳定性高于单层阈值，并提供进一步的洞察准一维物理存在。此外，我们证明了磁性能的缺陷工程，并表明共振拉曼光谱可以作为一个直接的指纹的磁相和CrSBr中的缺陷。
2022-12-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon-assisted luminescence in defect centers from many-body perturbation theory
声子辅助发光是半导体中缺陷中心的一个关键特性，可以通过测量来读取存储在量子比特中的信息，或者检测温度变化。声子辅助发光的研究通常采用唯象模型，如Huang和Rhys的模型，其限制性假设可能无法预测。在这项工作中，我们预测发光和研究激子-声子耦合在一个严格的多体微扰理论框架内，从来没有进行过缺陷中心的分析。特别是，我们研究了二维六方氮化硼中带负电荷的硼空位的光发射，由于其在量子信息和量子传感中的应用前景，目前在二维材料中的缺陷中心中脱颖而出。我们表明，声子是负责所观察到的发光，否则将是黑暗的对称性。我们还表明，静态Jahn-Teller效应引起的对称性破缺是无法描述的实验观察到的峰值在1.5 eV的存在。
2022-03-18 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
