Density functional theory study of phase IV of solid hydrogen
我们用密度泛函理论方法研究了300 GPa压力和350 K温度下的固体氢，发现了比以前预测的更稳定的“混合结构”。混合结构由强键合分子和弱键合石墨烯片的交替层组成。准简谐振动计算表明，混合结构是最稳定的，在室温下超过250-295 GPa的压力范围。这些结构是稳定的相对于强键合的分子相在室温下由所产生的较低频率的振动模式的存在下的石墨烯类片。我们对混合结构的研究结果与实验拉曼数据一致[M. I.我和埃克塞特。A.特洛伊人自然之母10 927（2011）和R. T. Howie等人，Phys. Rev. Lett. 108 125501（2012）]。我们发现，混合相是合理的结构模型相IV的氢。
2012-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Critical role of electron-phonon interactions in determining the relative stability of Boron Nitride polymorphs
尽管进行了几项第一性原理研究，BN多晶型物的相对稳定性仍然存在争议。稳定的多晶型物在立方（c-BN）和六方（h-BN）之间变化，这取决于所使用的范德华（vdW）色散近似。这些研究都无法解释主要的实验结果，c-BN是稳定的，相对稳定的顺序和h-BN和c-BN之间的大能量差（大于150 meV/分子式单位）。在这项研究中，我们介绍了电子-声子相互作用（EPI）的BN多晶型物的总能量的贡献。这清楚地确立了c-BN是稳定的多晶型物，与vdW近似无关。只有包括EPI的贡献做从头计算结果匹配，第一次，上述主要实验结果。EPI对总能量的贡献对化学键合（在$sp^3$键合的多晶型物上的$sp^2$键合的分层中大约是两倍）和晶体结构非常敏感。EPI贡献的关键作用在$sp^2$结合的层状BN多晶型物中可见，其中EPI贡献大于vdW贡献。考虑到h-BN是一种原型层状材料，无论是散装还是二维形式，我们的结果都具有更广泛的相关性，也就是说，包括EPI校正以及vdW近似，对于层状材料中的能量学研究至关重要。
2022-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Interaction of Acoustic and Optical Phonons in Soft Bonded Cu-Se Framework of Large Unit Cell Minerals with Anionic Disorders
本研究通过调控阴离子无序，研究三种铜硒基矿物的声子相互作用，发现声学-光学支强散射及极短声子寿命导致低热导率，其中Cu26Nb2Sn6Se30Te2因高非谐性和框架软化而最具热电潜力。
2023-03-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Valence Force Model for Phonons in Graphene and Carbon Nanotubes
许多计算需要一个简单的经典模型来描述sp^2键碳原子之间的相互作用，比如石墨烯或碳纳米管。在这里，我们提出了一个新的价力模型来描述这些相互作用。计算得到的石墨烯的声子谱和纳米管的呼吸模式能量与实验测量和从头计算结果吻合得很好。该模型不假设底层晶格，因此它也可以直接应用于扭曲的结构。讨论了该模型的特点和局限性。
2009-05-22 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Theory of Spontaneous Emission from Exciton-Electron-Phonon Complex in Solid: Quantum Interference and Many-Body Effect
建立了固体中激子与电子激发和非简谐声子同时耦合的自发发射的全量子力学理论。从理论上定量计算了ZnO低温光致发光中的零声子线分裂、声子边带附近的Fano线型、强二阶声子Stokes线、非对称声子反Stokes线、双电子卫星线及其声子复制等细节结构的起源。
2007-02-24 cond-mat.mtrl-sci
Probing Phonon dynamics and Electron-Phonon Coupling by High Harmonic Generation in Solids
本研究提出利用声子形变对固体高次谐波产生的影响，提取本征声子信息并直接探测能带与模式分辨的电子-声子耦合，为全光学EPC表征提供新途径。
2023-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Efficient first-principles methodology for the calculation of the all-phonon inelastic scattering in solids
非弹性散射实验是研究地下固体基本激振频散和非平衡态的关键方法。非弹性散射的声子激发方面的定量分析需要确定多声子过程的作用。在这里，我们开发了一个有效的第一性原理方法来计算固体的全声子量子力学结构因子。我们证明了我们的方法，通过获得良好的协议之间的测量和计算的漫散射图案的黑磷，多声子过程中发挥了重要的作用。本方法构成的静态和时间分辨的电子，X射线和中子非弹性散射数据的解释的一个步骤。
2021-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Temperature-dependent phonon spectra of magnetic random solid solutions
发展了一种基于第一性原理的含热磁涨落的磁性无规固溶体声子计算方法。该方法考虑到由于磁激发以及由于化学无序的力常数（FC）的波动。所开发的方法正确地预测了实验观察到的不寻常的声子硬化的横声模在Fe-Pd和Fe-Pt因瓦合金随温度的升高。这种特殊的行为，这是无法解释的传统，谐波图片，原来是一个后果的热磁波动。
2017-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Phonon scattering in ortho-para hydrogen solid solutions (role of configurational relaxation)
在考虑邻位亚系统构型弛豫的弛豫时间模型的基础上，对邻位仲氢溶液的热导率实验数据进行了分析。利用声子的共振散射分析了构型弛豫对热导率的影响。
2003-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Multi-phonon Raman scattering in GaN nanowires
紫外拉曼散射研究表明，纤锌矿GAN纳米线系统中的纵向光学（LO）模式高达4阶。电子与离子键合GAN的长程静电场的Frohlich相互作用引起LO声子模的增强。晶体学和发光研究表明，良好的晶体质量被认为是导致这一重要观察结果的原因。计算的尺寸依赖性，结合尺寸校正的介电常数，电子-声子相互作用能与测量值吻合良好，也预测更强的相互作用能比直径小于3 nm的散装。
2007-08-16 cond-mat.mtrl-sci
Acoustic impedance and interface phonon scattering in Bi$_2$Te$_3$ and other semiconducting materials
我们提出的第一性原理计算的声子色散的Bi 2 Te 3和讨论这些关系的声学声子界面散射在陶瓷中。声子色散与已知的中子散射的光学模式。我们发现广义梯度近似和局部密度的声学分支的结果之间的差异。这是当使用广义梯度近似时，Bi2Te3结构中的范德华键合间隙的人工压缩的结果。结果局域密度近似计算提供了一个更好的描述Bi $_{2}$ Te $_{3}$的声子色散。声频散的一个关键特征是速度中存在强各向异性。我们开发了一个模型，在陶瓷中的声波各向异性的界面散射，并将其应用到Bi_2Te_3和PbTe和金刚石比较。
2012-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Computation for Predicting Electron and Phonon Properties of Solids
量子化学是量子计算机最有前途的近期应用之一。量子算法，如变分量子本征求解器（VQE）和变分量子紧缩（VQD）算法已主要应用于分子系统，有必要实现这样的方法周期性固体。使用Wannier紧束缚哈密顿量（WTBH）的方法，我们展示了应用VQE和VQD准确地预测电子和声子的能带结构特性的几种元素以及多组分的固态材料。我们应用VQE-VQD计算307自旋轨道耦合的电子WTBH和933有限差分声子WTBH。此外，我们讨论了一个工作流程，使用VQD与格点格林函数，可用于解决动力学平均场论问题。WTBH模型求解器也可用于测试其他量子算法和模型。
2021-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Atomically localized ingredient-dependent interface phonon in heterogeneous solids
声子是非金属固体中的主要热载体。在成分不均匀的材料中，热性质被认为主要是由质量无序和应变涨落引起的声子输运中断所决定的，而成分涨落引起的局域声子态的影响通常被忽略。在这里，通过扫描透射电子显微镜电子能量损失谱和复杂的计算，我们确定的成分依赖的界面声子模式在AlxGa 1-xN的振动特性和量化的各种贡献的本地界面热导。我们表明，原子尺度的组成波动有显着的影响，振动热力学性质，高度影响的模式比和振动振幅的界面声子模式，并随后重新分配其模式的ITC的贡献。我们的工作为理解纳米级不均匀性中的局部声子边界相互作用提供了基本见解，这揭示了通过工程成分分布优化热性能的新机会。
2022-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Electron-Phonon Beyond Fröhlich: Dynamical Quadrupoles in Polar and Covalent Solids
我们包括在第一性原理的电子-声子顶点在半导体中的Fröhlich相互作用的四极场的治疗。这样的四极场引起的长程相互作用，必须考虑到准确的物理结果。我们应用我们的形式主义Si（非极性），GaAs和GaP（极性），并表明，电子迁移率显示出很大的误差，如果动态四极杆没有得到妥善处理。
2020-09-21 cond-mat.mtrl-sci
The Phonon Quasiparticle Approach for Anharmonic Properties of Solids
晶格非谐性的知识对于阐明结晶固体中独特的热性质是必不可少的。然而，精确的\textit{ab initio}调查晶格非谐遇到困难，由于繁琐的计算。在这里，我们介绍了声子准粒子的方法，并审查其应用于各种材料。该方法通过将\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学计算相结合来有效且可靠地解决晶格非谐性。因此，原则上，它考虑了完全的非谐效应，克服了\textit{ab initio}分子动力学典型的有限尺寸效应。在弱非谐和强非谐系统的热力学和热输运性质的计算中证明了该方法的有效性。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning a Universal Harmonic Interatomic Potential for Predicting Phonons in Crystalline Solids
提出一种利用现有声子数据库和机器学习技术训练通用谐和原子间势的方法，能准确预测晶体固体的完整声子谱和热力学性质，并评估预测不确定性。
2024-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Phonon propagation scale and nanoscale order in vitreous silica from Raman spectroscopy
对于纳米级系统，如纳米颗粒和3D键合网络，空间相干性的范围很好地反映在拉曼光谱图案。对于受限的或局域的声子，对光谱有贡献的q点的范围取决于声子限制长度，这使得可以从光谱中导出尺寸信息。在这项工作中，玻璃石英的拉曼光谱被描述为SiO2网络的局域声子。研究了谱图随约束尺寸的收敛性。结果表明，石英玻璃中的声子传播尺度在0.5- 2nm范围内。
2019-05-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Microscopic modeling of the effect of phonons on the optical properties of solid-state emitters
了解光学活性纳米系统中的振动效应对于成功地实现基于分子的电光器件、量子信息通信、单光子源和用于生物测量的荧光标记的应用是至关重要的。在这里，我们提出了一个第一性原理的微观描述的声子的作用上的同位素位移中提出的光学发射光谱与带负电荷的硅空位色心在金刚石。我们使用的自旋玻色子模型和估计的电子-声子相互作用，使用对称化的分子描述的电子状态和力常数模型来描述分子振动。为了解释零声子线的光学性质和声子边带的同位素位移，给出了群论论证和动力学对称性破缺。
2016-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Collective nature of phonon energies in solids beyond harmonic oscillators
本文通过能量协方差计算检验硅晶体声子能量的模间依赖性，证明即使在300 K下声子能量也具有协同性质，质疑了热力学和输运描述中常用的独立简谐振子假设。
2024-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Theory of phonon-assisted luminescence in solids: application to hexagonal boron nitride
本文用非平衡格林函数加含时微扰理论研究了六方氮化硼（hBN）的发光。我们推导出一个公式，在弱激发的限制，其中包括微扰的贡献，在一阶的电子-声子耦合的固体中的光发射。该公式被应用于研究散装hBN的发光。这种材料由于其在紫外线中的强发光而引起了人们的兴趣[Watanabe等人，自然垫3，404（2004）]。这种发光的起源已被广泛讨论，但直到最近才在实验中出现声子介导的光发射的明确特征[Cassabois等人，Nature Phot. 10，262（2016）]。通过我们的新的理论方法，我们提供了一个清晰和充分的解释发光hBN。
2019-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Kinetics at the Solid to Liquid Phase Transition
采用太赫兹时域光谱技术（THz TDS）测量果糖分子晶体的熔融动力学。结合单晶各向异性测量与密度泛函计算，我们分配的声子频率，并询问如何具体的声子熔化的行为。虽然几乎所有的低频声子连续红移与加热和熔化，最低能量的声子沿c轴偏振蓝移在熔化温度下，这表明一个初始的结构变化前立即熔化。我们发现，动力学遵循3D生长模型与大的活化能与以前的差示扫描量热法（DSC）测量一致。大的活化能表明多个H-键必须集体断裂的过渡。结果表明分子晶体动力学具有普遍性，皮秒分辨率的THz TDS可用于测量超快动力学。
2021-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Laser-Controlled Nonlinear Hall Effect in Tellurium Solids via Nonlinear Phononics
本文通过第一性原理计算和动力学模拟，证明太赫兹激光激发可调制碲固体的电子结构及非线性霍尔效应信号，强激发手性声子模式能诱导其带隙类型转变并调控类非线性霍尔电流符号，为拓扑输运性质调控提供新途径。
2024-11-28 cond-mat.mtrl-sci
Ultralow Lattice Thermal Conductivity in Complex Structure Cu26V2Sn6Se32 due to Interaction of Low-Frequency Acoustic-Optical Phonons
本研究揭示复杂大晶胞Cu26V2Sn6Se32因低频声学-光学声子相互作用及结构复杂性实现超低晶格热导率，并通过硫取代进一步提升热电性能。
2024-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Thermal conductivity of solid parahydrogen with methane admixtures
在1.5 ~ 8 K温度范围内测量了含甲烷的固体仲氢晶体的热导率。在13 K下从气体混合物中生长固体样品。气体中CH 4混合物分子的浓度在5至570 ppm之间变化。在2.6K时，热导率有一个很宽的最大值，其绝对值约为110 W/（mK）。用Callaway模型解释了CH 4分子准局域振动的声子共振散射、声子-晶界和声子-声子散射过程。晶界散射的增加导致最大展宽的减小。分析表明，当CH_4浓度大于0.1ppm时，p-H_2和CH_4的固体混合物为非均相溶液。
2002-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Multi-phonon diffuse scattering in solids from first-principles: Application to layered crystals and 2D materials
时间分辨漫散射实验因其能以全动量分辨率揭示晶格振动的非平衡动力学而受到越来越多的关注。虽然在单声子散射的基础上解释实验数据方面取得了进展，但有时会受到多声子激发的阻碍。在参考文献[{ \it arXiv：2103.10108}]中，我们介绍了一种从第一性原理计算固体全声子非弹性散射强度的严格方法。在目前的工作中，我们详细描述了我们的实现，并表明，多声子相互作用被有效地利用晶体的平移和时间反转对称性。通过计算单层二硫化钼（MoS $_2$）、块状MoS $_2$和黑磷（bP）的散射模式，我们证明了它的预测能力，并且与我们的热电子漫散射测量结果非常吻合。值得注意的是，我们的研究结果表明，多声子激发在跨多个布里渊区的bP中占主导地位，而在MoS $_2$中，它们起着不太明显的作用。我们扩大我们的分析，为每个系统，并检查单个原子和原子间的振动运动的漫散射信号的效果。我们进一步证明了我们的方法的高吞吐量的能力，通过报告全声子散射图的2D MoSe 2，WSe 2，WS 2，石墨烯和CdI 2，合理化在每种情况下的多声子过程的影响。作为一个侧面点，我们表明，特殊的位移方法再现热扭曲的配置，精确地产生的全声子扩散模式。
2021-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Ruddlesden-Popper chalcogenides push the limit of mechanical stiffness and glass-like thermal conductivity in single crystals
研究在强键合的Ruddlesden-Popper Baₙ₊₁ZrₙS₃ₙ₊₁单晶中，利用晶胞内岩盐块诱导声子减速、局域化，实现超低类玻璃热导率与超高刚度/热导率比。
2024-10-24 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
Phonons and Anomalous Thermal Expansion Behaviour in Crystalline Solids
利用非弹性中子散射和晶格动力学技术对几种开框架化合物的反常热膨胀行为进行了广泛的研究。这些化合物涉及增加的结构复杂性和柔性水平，这导致热膨胀系数的增加值接近巨大值。在几种化合物中，中子非弹性散射实验已经对低能量范围内声子的非谐性进行了定量估计，从而定量地解释了观测到的热膨胀。发现非谐性比通常材料的非谐性大一个数量级。晶格动力学计算正确地预测了中子实验中观察到的非谐性，并揭示了所涉及的声子的整体性质。在显示负热膨胀的化合物中，负责的声子具有相当低的能量，高达10 meV。在大多数化合物中，非简谐声子遍布布里渊区，而在某些情况下，特定的声子仅限于某些波矢。在所有这些化合物中，负责异常行为的特定声子的性质是不同的。这些声子通常涉及多面体单元的横向振动、振动和内部畸变。本文综述了近年来对反常热膨胀行为认识的进展。
2017-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Design of crystal-like aperiodic solids with selective disorder--phonon coupling
功能材料的设计通常集中在结构有序的系统，因为无序被认为是有害的许多重要的物理性质。在这里，我们挑战这种范式，表明特定类型的强相关的障碍，可以产生有用的特征，是不可访问的有序状态。一个明智的组合低对称性的建筑单位和高对称性的拓扑模板导致非周期性的“procrystallization”的固体港口这种类型的拓扑紊乱。我们确定关键类的原晶态及其特征衍射行为，并建立各种映射到已知的和目标材料。至关重要的是，我们认为强相关的障碍是与特定的调制周期分布在整个布里渊区。晶格动力学计算揭示了选择性的无序声子耦合晶格振动，其特征在于这些相同的周期性。对声子谱的主要影响是带来能量的色散，而不是波矢的色散，如在弛豫铁电体中观察到的理解不深的"瀑布"效应。原晶固体的这种性质表明了一种机制，通过这种机制，强相关的拓扑无序可能允许新的和有用的功能，包括独立优化的热和电子传输行为，如高性能热电所需。
2015-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Towards exact predictions of spin-phonon relaxation times: an ab initio implementation of open quantum systems theory
自旋-声子耦合是有限温度下固态半导体中自旋弛豫和退相干的主要驱动力。控制这种相互作用是许多学科的核心问题，从磁共振到量子技术。自旋弛豫理论已经发展了近一个世纪，但通常采用声子及其与自旋耦合的唯象描述，导致不可预测的工具，阻碍了我们对自旋动力学的详细理解。在这里，我们结合四阶时间局域量子主方程与先进的电子结构方法和执行的自旋-声子弛豫时间的预测为一系列的固态配位化合物的基础上过渡金属和镧系Kramers离子。实验和模拟之间的协议表明，一个准确的，普遍的，完全从头实现自旋弛豫理论是可能的，从而铺平了道路，系统研究自旋声子弛豫在固态材料。
2021-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Thermal conductivity of the quasi-1D materials TaSe3 and ZrTe3
高击穿电流密度和弹性缩放的金属过渡金属三硫属化物TaSe 3和ZrTe 3使他们的兴趣可能的互连应用，它激发了他们的热导率和声子性质的研究。这些晶体由强键合的一维链的平面组成，这些链与相邻链的键合较弱。声子色散和热导率张量的计算采用密度泛函理论结合声子玻尔兹曼输运方程的迭代解。TaSe 3的声子速度和热导率比ZrTe 3的各向异性大得多。最大LA速度在ZrTe 3中发生在交叉链方向上，并且这与强交叉链键合一致，该键合引起在该方向上的大费米速度。热导率与其他二维过渡金属二硫属化物的热导率相似。在室温下，大部分热量由光学模式携带。在低频范围内，TaSe 3的声子寿命和平均自由程明显短于ZrTe 3。在TaSe3中的较短的寿命是一致的存在下，较低的频率的光学分支和区域折叠功能的声学分支中出现的TaSe3的单位细胞内的平面内的加倍。
2021-04-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Three-nodal surface phonons in solid-state materials: Theory and material realization
今年，刘\textit{et al} . [Phys. Rev. B \textbf{104}，L041405（2021）]提出了一类新的拓扑声子（TP;即，单节面（one-nodal surface，NS）声子），为在声子系统中实现单节面声子提供了一条有效途径。在这项工作中，基于第一性原理计算和对称性分析，我们扩展了NS声子的类型从一个NS声子到三个NS声子。在三维布里渊区（BZ）中，三个NS声子（NS态位于$k_{i}$ = $π$（$i$ = $x$，$y$，$z$）平面上）的存在是由二重螺旋对称性和时间反演对称性的结合所加强的.我们筛选了所有230个空间群（SG），发现了9个候选群（SG编号（编号））。19，61，62，92，96，198，205，212和213）托管三NS声子。有趣的是，在第一性原理计算的帮助下，我们鉴定了$P2_{1}$ 2 $_{1}$ 2 $_{1}$ -型YCuS $_{2}$（SG No. 19），$Pbca$ -NiAs型$_{2}$（SG No. 61），$Pnma$型SrZrO $_{2}$（SG No. 62），$P4_{1}$ 2 $_{1}$ 2型LiAlO $_{2}$（SG编号92），$P4_{3}$ 2 $_{1}$ 2型ZnP $_{2}$（SG No. 96），$P2_{1}$ 3型NiSbSe（SG编号198），$Pa\b…
2021-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Impact of Electron-Phonon Interaction on Thermal Transport: A Review
对固体热传导的微观图像的透彻理解对于从微电子的热管理到更高效的热电材料的广泛应用至关重要。声子是半导体和绝缘体中主要的微观热载体，其输运性质，特别是其散射机制，一直是微尺度热传导研究的中心课题。在过去的二十年里，在计算和实验上已经取得了显着的进展，探测声子声子，声子杂质，声子边界散射通道的细节。相比之下，电子-声子散射长期以来被认为对大多数材料在环境条件下的热输运的影响可以忽略不计。本文综述了第一性原理计算和实验方法的最新进展，这些方法显示了电子-声子相互作用对各种技术相关固态材料中声子输运的强烈影响的明确证据。在热平衡条件下，电子-声子相互作用可以修改总的声子散射率和重整化的声子频率，分别由声子自能的虚部和实部确定。在非平衡输运条件下，电子-声子相互作用可以通过“声子或电子拖曳”机制以及界面热输运来影响体中电子和声子的耦合输运。基于这些最新的结果，我们评估了潜在的使用电子-声子相互作用来控制固体中的热输运。我们还提供了一个展望计算和实验发展的未来方向。
2021-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Advanced Post-Processing Techniques of Molecular Dynamics Simulations in Studying Strong Anharmonic Thermodynamics of Solids
虽然在低温下具有小非谐性的材料的振动热力学已经基于谐波声子近似得到了很好的理解;在高温下，这种理解必须适应声子如何与其他声子或其他激发相互作用。我们将看到，声子-声子相互作用引起有趣的耦合问题，并从根本上改变材料的平衡和非平衡性质，例如，材料的热膨胀、热力学稳定性、热容、光学性质、热输运和其它非线性性质。尽管非谐晶格动力学非常重要，但迄今为止人们对它的认识还很有限，大多数晶格动力学的研究仍然依赖于调和或准调和模型。近年来，随着计算模型的发展，分子动力学模拟中的原子轨道可以提取非谐信息。例如，振动能谱，有效势能面和声子-声子相互作用通道可以从这些随机轨道中导出。这些相互依赖的方法被用来成功地揭示强非谐波现象，而传统的谐波模型则严重失败，例如，赤铜矿的负热膨胀和金红石的高温热稳定性。
2015-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Spectral analysis on a phonon spectral function of a solid-state plasma in a doped semiconductor
本文分析了在杂质半导体中形成的固态等离子体的声子谱函数。声子传播子的实部和虚部进行评估，包括载波屏蔽效应内的随机相位近似，和有限温度下的声子谱函数的光谱行为进行检查的等离子体-声子耦合模式和准粒子激发模式的等离子体。结果被应用到的情况下，导电电子在纤锌矿GAN考虑载流子-声子耦合通道通过极性光学声子。我们发现，等离子体振子LO声子耦合（“上”和“下”）模式的色散关系和通过单准粒子激发的附加模式的字符是严重相关的非局域和动态行为的能量移动和碰撞加宽的等离子体的缀饰声子传播。
2014-10-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Phonon-induced relaxation of a two-state system in solids
我们研究了粒子的量子态的声子诱导弛豫（例如，电子或质子）在固体中的刚性双阱势中。计算了喇曼双声子过程的弛豫速率。我们表明，在两个状态的限制，对称性参数允许一个独立的可测量的参数来表达这些速率。一般来说，在较高温度下，双声子过程主导弛豫。由于有偏二态系统的宇称效应，它们的速率可以由偏置控制。
2006-05-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Influence of phonon and electron excitations on the free energy of defect clusters in solids: A first-principles study
虽然固体中纳米结构演化的许多过程发生在高温下，但从基态能量学获得的基本数据用于这些现象的建模。为了说明声子和电子激发对缺陷团簇自由结合能的影响，采用第一性原理计算对bcc Fe中的空位-溶质对以及空位和Cu的二聚体、三聚体和四聚体进行了计算.基于等体积（CV）和零压（ZP）条件下含缺陷超原胞在基态的弛豫所确定的平衡原子位置，在简谐近似的框架下计算了声子激发对自由结合能的贡献.电子激发的贡献是使用相应的基态数据的电子态密度。准谐波校正的ZP为基础的结果不产生显着的变化，在相关的应用程序的温度范围内。在1000 K的最大减少/增加的ZP为基础的数据的自由结合能的绝对值相对于相应的基态值被发现的空位-W（43%）/空位-Mn（35%）对。这些结果清楚地表明声子和电子激发对缺陷团簇自由结合能的贡献通常是不可忽略的。空位和铜二聚体、三聚体和四聚体的自由结合能的一般行为与空位-溶质对的自由结合能的一般行为相似。所得结果对研究固体中缺陷团簇的热力学和动力学具有普遍意义。
2016-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dynamics model calculation of Kapitza conductance at solid-fluid interfaces
现有的界面热导率的理论模型，即，绝缘固体-流体界面的Kapitza电导仅考虑体积性质，例如，声学失配模型和扩散失配模型。在这项工作中，我们提出了一个经典的晶格动力学模型计算的Kapitza电导，从而将界面结构的细节。在我们的模型中，我们假设热量主要由固体中的声子携带，并且声波将扩散热量从界面携带到液体的主体中，其中考虑了纵向和横向声波。根据流体对分布函数计算声波色散，使用近似积分方程理论（即，Percus-Yevick，超网链近似）。固-液界面的Kapitza电导由界面处的声子透射系数得到。我们通过求解界面固体和流体原子的耦合运动方程来确定界面声子透射系数。作为一个说明性的例子，我们推导出固体氩流体氖界面的Kapitza电导，与成对的Lennard-Jones相互作用。
2016-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dynamics of $\textit{Pnma}$ Sn(S$_{1-x}$Se$_{x}$) solid solutions: energetics, phonon spectra and thermal transport
合金化被广泛用作通过降低晶格热导率来微调热电材料的性质的手段。然而，成分变化对合金系统的晶格动力学的影响还没有得到很好的理解，部分原因是难以建立结构复杂的固溶体的现实的第一原理模型。这项工作建立在我们以前的研究Sn $_{n}$（S $_{1-x}$ Se $_{x}$）$_{m}$固溶体[Gunn $\textit{et al.}$，$\textit{Chem. Mater.}$ $\textbf{31}$，$\textit{10}$，3672，$\textbf{2019}$ ]探索晶格动力学的$\textit{Pnma}$ Sn（S $_{1-x}$ Se $_{x}$）系统，这已被广泛研究的潜在热电应用。我们发现，振动内能和熵有很大的定量影响的混合自由能，并可能是特别重要的合金系统与竞争相。平均声子色散和态密度曲线表明，合金化保留了与Sn亚晶格相关的模式的低频带的结构，但在50/50混合组成下将高频硫族元素带加宽成近连续的光谱。这导致声子模群速度的普遍降低和携带热量的低频模式的能量守恒散射通道的数量的增加，这与实验测量中观察到的热导率的降低是一致的。最后，我们讨论了我们的第一性原理建模方法的一些局限性，并提出了在未来的研究中解决这些问题的方法。
2020-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Multifield phonon spectrometrics of structured liquid and solid crystals
原子配位不足、电荷注入、机械和热活化通过从一个平衡到另一个平衡的键驰豫本质上介导了材料的性质，而声子谱则探测了结合能密度、原子内聚能、单键的意想不到的信息。力常数、晶体弹性模量、德拜温度和扰动下键的丰度-长度-刚度转变。
2019-12-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Modeling the relaxation processes of photoexcited solids: A short review
固体吸收飞秒激光脉冲后的超快电子动力学过程主要由电子-电子、电子-声子、声子-电子和声子-声子碰撞控制。建立一个正确解释实验观测的框架是非常重要的。本文综述了固体弛豫动力学模型的最新进展。我们讨论了超快弛豫的有效温度动力学和过剩能量动力学。
2019-01-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Peak intrinsic thermal conductivity in non-metallic solids and new interpretation of experimental data for argon
在微扰理论和线性化玻尔兹曼输运方程的框架下研究了三声子过程的非弹性性质。通过考虑这种类型的相互作用在统计平均意义上的能量守恒规则，不同形式的正则化能量守恒狄拉克δ函数的3声子散射率的影响进行了评估。引人注目的是，采用洛伦兹分布，根据声子正常模式的本征能量展宽的形状，由于晶体非谐性的领先项，被发现在低温下激活umklapp过程中起着关键作用，导致本征晶格热导率峰在有限的温度完美的晶体。这种独特的行为，独特的洛伦兹，奠定了基础，发展可调参数的计算模型，在低温下的有限晶格电导率的可靠预测，即使在没有外来散射过程。采用Boltzmann输运方程的迭代解法计算了固体氩在整个温度范围内（2-80 K）的本征热导率。首次成功地恢复了实验观察到的$T^2$在低温（$T$）极限和峰值温度（~ 8 K）的行为，以及通过单独使用3-声子过程在20 K以上的经典高温$T^{-1}$行为。良好的协议与实验表明，声子-声子相互作用占主导地位，在整个温度范围内，在氩气中，与以前的假设，声子缺陷散射占主导地位的亚峰制度。观察到声子聚焦引起的单晶体低温热导率的各向异性。此外，在单模弛豫时间近似下，氩的电导率被低估了一个数量级。
2017-09-06 cond-mat.mtrl-sci
Dissipative Interaction and Anomalous Surface Absorption of Bulk Phonons at a Two-Dimensional Defect in a Solid
我们预测一个极端的敏感性的耗散损耗的共振相互作用的体声子在固体中的二维缺陷。我们表明，在2D缺陷的横向声子的全共振反射，前面所述的没有考虑耗散，只发生在极限的非常弱的耗散和改变成几乎全透射相对较弱的体吸收。异常的横向声子的表面吸收，当一半的入射声能被吸收在2D缺陷，预测的情况下，“中间”体耗散。
1998-10-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Ubiquitous topological states of phonons in solids: Silicon as a model material
声子拓扑物理的研究引起了人们的极大兴趣，但需要适当的模型材料。我们的{ \it ab initio}计算确定硅作为一个理想的候选材料含有非常丰富的拓扑声子态。在硅中，我们确定各种拓扑节线保护的滑动镜或镜对称性和特征在于量化的Berry相$π$，这使得鼓面表面状态观察到的任何表面取向。值得注意的是，发现了一种新型的拓扑连结声子，其特征在于具有双费米弧状表面态，并且与Weyl声子不同，它既不需要反转也不需要时间反演对称性破缺。从联结声子可以产生多种拓扑态，如通过应变产生的霍普夫节链。此外，我们将对称性分析推广到其他中心对称系统，并找到了许多候选材料，证明了拓扑声子在固体中的普遍存在。这些发现为研究现实材料中的拓扑声子及其对表面物理的影响开辟了新的机会。
2021-05-29 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Spin-phonon decoherence in solid-state paramagnetic defects from first principles
金刚石和六方氮化硼中的顺磁缺陷具有独特的自旋和光学特性，使它们成为原型固态量子比特。尽管这些自旋量子比特的相干性受到自旋-声子弛豫的严重限制，但对这一过程的全面理解尚未实现。在这里，我们应用从头算自旋动力学模拟这个问题，并定量再现实验的自旋弛豫时间和自旋相干时间的温度依赖性。我们表明，低频的零场分裂的双声子调制负责自旋弛豫和退相干，并指出在2维材料的振动的性质作为其较短的相干时间的罪魁祸首。这些结果为固态顺磁缺陷中自旋-声子退相干提供了一种新的解释，为正确解释实验结果提供了一种新的策略，并为加速设计新的自旋量子比特铺平了道路。
2023-02-09 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Electron-Phonon Interactions in C$_{28}$-derived Molecular Solids
我们提出了{ \it ab initio}密度泛函计算的分子固体形成的C $_{28}$衍生的闭壳富勒烯。固体C $_{28}$ H $_4$被发现结合弱，并表现出许多电子结构的特点，固体C $_{60}$与增强的电子-声子相互作用势。我们表明，这种结构的化学掺杂是可行的，虽然比它的C $_{60}$对应物更严格，估计超导转变温度超过那些碱金属掺杂的C $_{60}$固体。
2006-09-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Superconductivity in molecular solids with Jahn-Teller phonons
我们分析富勒烯超导性在实验掺杂水平，处理电子-电子和电子-声子相互作用的平等地位，并建立新的物理学的存在，这有助于解释异常高的超导转变温度在这些系统。杨-泰勒声子创造了一种局部（分子内）配对，这种配对令人惊讶地抵抗库仑排斥，尽管这些低带宽系统的延迟很弱。在整个固体中建立超导性的一致性要求产生了对Tc的非常强的掺杂依赖性，这与实验一致，并且比标准Eliashberg理论的预期强得多。
2002-08-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Nanostructure and velocity of field-driven solid-on-solid interfaces moving under a phonon-assisted dynamic
采用解析非线性响应近似和动力学蒙特卡罗模拟，研究了Ising格子-气体模型中（1+1）维固-固界面的纳米尺度结构和稳态传播速度.在这里，我们考虑的情况下，系统耦合到一个二维的声子浴。在所得到的动态中，保存系统能量的跃迁被禁止，并且所施加的力和相互作用能的效果不分解（所谓的硬动态）。在完全符合以前的一般理论结果，我们发现，当地的界面宽度的变化显着与所施加的力。然而，与其他硬动力学相比，这种变化是非单调的驱动力。然而，理论和模拟之间的显着差异被发现附近的两个特殊值的驱动力，其中某些过渡允许的固体对固体模型成为禁止的声子辅助动态。我们的结果代表了一个重要的一步，为动力学蒙特卡罗模拟提供了坚实的物理基础。
2007-05-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Probing the Interatomic Potential of Solids by Strong-Field Nonlinear Phononics
中红外频率的飞秒光脉冲开辟了固体晶格振动的非线性控制。到目前为止，所有的应用都依赖于二阶声子非线性，这是占主导地位的场强接近1 MVcm-1。在这种情况下，非线性声子可以瞬时改变平均晶格结构，并随之改变材料的功能。在这里，我们实现了一个数量级的场强增加，并探讨高阶晶格非线性。我们在LiNbO 3中驱动多达5个声子谐波的A1模式。相敏测量的原子轨迹在这个制度被用来实验重建的原子间的潜力和基准从头计算这种材料。高阶非线性声子对自由能表面的层析成像将影响材料研究的许多方面，包括经典和量子相变的研究。
2017-08-25 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Upconversion cooling of Er-doped low-phonon fluorescent solids
我们报道了一种新的激光冷却荧光固体的机制，该机制基于通常在稀土掺杂的低声子材料中发现的红外到可见光的上转换。这种类型的光学冷却相对于传统的反斯托克斯冷却呈现出一些优点。其中，它允许在红外发射带的重心周围的更宽的频率范围内获得冷却。
2008-08-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.str-el
Equation of state and Raman-active $E_{2g}$ lattice phonon in phases I, II, and III of solid hydrogen and deuterium
我们提出的$P-V$状态方程的晶格动力学计算的结果和拉曼活性$E_{2g}$晶格声子的压力依赖性$p-$ H $_2$和$o-$ D $_2$在一个宽的压力范围高达$\sim$ 2兆巴使用我们最近开发的半经验多体势，和密度泛函理论。与现有的实验和理论结果的比较表明，所采用的多体势是一个可靠的基础，高精度计算的第一，第二和第三阶段的固体氢。
2012-03-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Quantum mechanical prediction of four-phonon scattering rates and reduced thermal conductivity of solids
最近，基于第一性原理的微扰理论预测晶格热导率$κ$取得了重大成功。然而，它只包括三声子散射，因为假设四声子和更高阶的过程通常是不重要的。此外，直接评估四声子和高阶过程的散射率一直是一个长期的挑战。然而，在这项工作中，我们已经开发了一种形式主义，以明确地确定在整个布里渊区四声子散射的量子力学散射概率矩阵，并通过减轻计算的挑战，我们直接计算四声子散射率。我们发现，四声子散射率是可比的三声子散射率在中高温下，他们增加二次温度。因此，当四声子散射被包括在内时，Lennard-Jones氩的$κ$在80 K下减少了60%以上。此外，在较少的非谐材料-金刚石，硅，锗，$κ$仍然减少在高温下的四声子散射。此外，即使在低温下，光学声子的热导率也由四阶和更高阶声子散射主导。
2016-01-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electron-Phonon Coupling and the Metalization of Solid Helium at Terapascal Pressures
用第一性原理方法研究了1-40 TPa和0- 10，000 K压力和温度范围内的固态He。在自洽场框架内计算了非谐振动性质，包括内能和自由能、密度-压力关系、应力张量、热膨胀和电子带隙的电子-声子耦合重整化.我们发现，一个准确的描述电子-声子耦合需要我们使用一个非微扰的方法。在0 K时的金属化压力为32.9 TPa，比以前发现的大。振动效应很大;例如，在P=30 TPa时，与静态值相比，电子-声子耦合使带隙增加2.8 eV，热膨胀使带隙进一步增加0.1 eV。讨论了计算的金属化压力对白矮星冷却的影响。
2013-11-05 astro-ph.SR cond-mat.mtrl-sci
Disparate exciton-phonon couplings for zone center and boundary phonons in solid-state graphite
用共振非弹性X射线散射（RIXS）谱研究了高取向热解石墨中激子-声子耦合。与~ 70 meV的能量分辨率，多个低能量激发耦合到声子可以清楚地解决在RIXS光谱。利用共振依赖性和RIXS截面的封闭形式，在不考虑声子模中间态混合的情况下，确定了无量纲耦合常数g为5和0.4，对应于区中心声子和边界声子的耦合强度分别为0.42 eV +/- 40 meV和0.21 eV +/- 30 meV.带边界声子的约化g值可能与其双共振性质有关。
2020-01-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.app-ph
Unified phonon-based approach to the thermodynamics of solid, liquid and gas states
我们介绍了一个统一的方法，物质（固体，液体和气体）的状态，并描述了热力学的压力-温度相图的声子激发。通过打破声子相互作用的对称性，推导出两个横向声子极化（声子带隙）中低能截止的有效汉密尔顿。此外，我们构造的统计力学的聚集态采用德拜近似。所介绍的形式主义涵盖了固体的德拜理论，液体的声子理论，以及热力学极限，如杜隆-珀蒂热力学极限，理想气体极限和新的热力学极限，在这里被称为弗伦克尔线热力学极限。讨论了液体中弗伦克尔线以上和以下的声子传播和局域化效应，解释了“快声”现象。作为对我们的理论的测试，我们计算速度-速度自相关和对分布函数内的格林-久保形式主义。在统一方法的框架下，我们证明了声子动力学和对关联之间的一致性。讨论了声子带隙工程、超声波操纵技术和探索与地球和行星科学有关的流体奇异行为的新方向。所提出的结果是同样重要的实际意义和基础研究。
2015-12-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
