Tunneling dynamics of side chains and defects in proteins, polymer glasses, and OH-doped network glasses
在Lennard-Jones计算机玻璃上进行模拟，以研究低温下玻璃中的缺陷所产生的影响。数值分析表明，已经低浓度的缺陷可能会显着改变的低温性能，引起外在的双阱电位（DWP的）。这些非本征DWP的主要特征是（i）高势垒高度，（ii）高概率的缺陷确实与非本征DWP连接，（iii）高度本地化的动力学围绕这个缺陷，和（iv）较小的变形势耦合到声子。设计一个扩展的标准隧道模型（STM）参数化这张照片和比较与超声实验的湿网络$a$ O $_3$表明，OH-杂质的影响是准确的。然后将该模型应用于有机聚合物玻璃和蛋白质。有人建议，侧基可能会像掺杂杂质一样起作用，因为外在DWP的诱导，它具有一个分布的障碍，峰值周围的高势垒高度。这与内在DWP的，这是与骨干动力学的无结构分布的势垒高度相比。结果表明，这一图像是一致的聚合物的弹性测量，并可以解释异常的非对数线加宽最近在PMMA烧孔实验中观察到的。
1997-08-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Anomalous size-dependence of interfacial profiles between coexisting phases of polymer mixtures in thin film geometry: A Monte-Carlo simulation
在厚度为D且横向线性尺寸为L的薄膜中，二元混合物（A，B）的共存相之间的界面轮廓敏感地取决于线性尺寸和所应用的边界条件和统计系综的性质。通过对对称高分子混合物的键涨落模型的蒙特卡罗模拟，证明了这些现象在受限几何体系中的普遍性。研究了正则系综和半巨正则系综。在正则系综中，界面宽度w（从与本征分布相同数量级的小值开始）像sqrt{D}一样增加，然后交叉到饱和值w_max（w_max^2与ln L成比例）。然而，在半巨正则系综中，对于不太大的L，发现与正则系综中相同的宽度（w与sqrt{D}成比例），而对于大L，界面轮廓在膜厚度的有限部分上被涂抹（对于D ->无穷大，w与D成比例）。我们讨论的影响，这些研究结果的解释模拟和实验。
1997-08-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Directed Motion of Elongated Active Polymers
以前的工作表明，净定向运动产生于一个系统的个别粒子经历运行和翻滚动力学的存在下，一系列的非对称障碍。在这里，我们表明，当单个粒子被一个由弹簧力（聚合物）相互连接的粒子链所取代时，整流得到了增强。据发现，整流增加时，在每个聚合物中的颗粒的数量，以及它的长度，增加。此外，当相邻漏斗尖端之间的开口的尺寸lo减小时，整流增加。有趣的是，如果共形熵差超过热扩散，即使当运行和翻滚动力学接近布朗运动时，也可以观察到净定向运动。此外，当颗粒与势垒之间的非弹性碰撞被弹性碰撞取代时，观察到反向整流。
2013-01-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Formation of polymer brushes
在诸如嵌段共聚物中间相或通过缔合共聚物形成的物理凝胶的系统中，动力学性质通常由粘附基团的提取/缔合来控制。我们提出了一个描述的提取/关联过程中的一个单一的贴纸。这些关联系统的统计物理学通常由拉伸的刷状区域主导。粘贴物必须克服势垒以穿透拉伸结构或逃离由相关联的粘贴物构建的有利区域。我们的主要结果是，这些障碍是由张力波动，因此，相应的过程是本地的摩擦独立的分子量。当势垒很高时，（非常拉伸的）平衡结构不太可能在合理的时间尺度上发展。拉伸模型系统也可以从带有起始基团的核原位生长。这些，不可逆结合的结构，也简要讨论。
1998-05-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Segmental relaxation in semicrystalline polymers: a mean field model for the distribution of relaxation times in confined regimes
考虑了聚合物链段松弛中的约束效应。在热力学模型的基础上，我们讨论了新兴的相关性的快速自由度在刺激慢得多的节段性松弛，作为一种效果的约束在无定形区域的墙壁。在这种情况下，限制是由于存在的结晶域，准泊松分布的局部约束条件推导出作为热力学平衡的结果。这意味着构象重排的平均自由能势垒$ΔF$与$ΔF$周围的势垒高度的色散$δ(ΔF)$具有相同的量级。作为一个例子，我们将结果应用于分析的$α$ -弛豫所观察到的介电宽带光谱在半结晶聚（对苯二甲酸乙二醇酯）冷结晶从各向同性或取向玻璃。结果发现，在后者的情况下，合作重排的区域显着大于前者。
2009-02-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Force spectroscopy analysis in polymer translocation
本文报道了一种聚合物的力谱分析，易位从一侧的膜的另一侧通过一个扩展的孔，由一个悬臂，以恒定的速度移动对阻尼和势垒的膜壁的反应产生的拉动。聚合物被建模为一个珠弹簧链与排除的体积和弯曲的贡献，并在一个随机的三维环境中移动所描述的朗之万动力学在固定的温度。在不同的速度下记录的力的轨迹揭示了两个未探索的指数制度：当链的第一部分进入孔时，力增加，然后当第一单体到达反式区域时，力减小。力值的光谱分析允许估计的自由能垒，以及允许移位的极限力。还独立计算了保持聚合物固定的失速力，其值证实了力谱结果。
2018-12-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Thermally activated breakdown in a simple polymer model
我们考虑了均聚物链的热活化断裂。在我们的简单模型中，完整链的动力学是一个劳斯一个，直到键断裂和键断裂被认为是一个第一次通过问题的障碍吸收边界。使用的Wilemski-Fixman近似的框架，我们计算单个键的自由和接枝链的活化时间。我们表明，这些时间关键取决于链的长度和债券的位置产生最小的自由链端。理论发现得到了布朗动力学模拟的定性证实。
2009-10-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
From particle condensation to polymer aggregation
我们在稀颗粒和聚合物系统中的液滴形成之间进行类比。我们的论点是基于从二维格子气到三维珠弹簧聚合物的研究中得到的有限尺寸标度结果。要设置的结果的角度来看，我们比较部分严格的理论标度律在固定温度下的过饱和气体中的正则凝聚，并得出相应的标度预测在固定密度的过冷气体。后者允许一个有效地采用并行multicanonical模拟，并达到以前无法访问的缩放制度。虽然对于极小的聚合物系统尺寸不能观察到渐近标度，但它们证明了对于颗粒冷凝也可观察到的中间标度制度。总之，我们从计算机模拟的广泛结果提供了明确的证据，在稀体系中的颗粒凝聚和聚合物聚集之间的密切相似。
2018-01-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Grand canonical and canonical solution of self-avoiding walks with up to three monomers per site on the Bethe lattice
我们解决了一个模型的聚合物所代表的自避免行走的晶格上，可以访问同一网站多达三次的巨正则形式主义的贝特格。这可能是一个模型的崩溃过渡的聚合物，其中只有在同一网站上的单体之间的相互作用被认为是。该模型的相图非常丰富，显示共存和临界面，临界，临界端点和三临界线，以及一个多临界点。从巨正则的结果，我们提出了一个参数，以获得该模型的正则系综的性质，并比较我们的结果与文献中的模拟。我们确实发现了扩展和坍缩阶段，但它们之间的过渡，由一条临界端点线和一条三临界点线组成，由多临界点分开，总是连续的。这一结果与模型的模拟结果不一致，模型的模拟结果表明，部分谱线应该是不连续的过渡。最后，我们讨论了本模型的连接与标准模型的崩溃的聚合物（自避免自吸引行走），其中的扩展和崩溃阶段之间的过渡是一个三临界点。
2009-05-07 cond-mat.stat-mech
Polymer-mediated entropic forces between scale-free objects
在存在屏障或障碍物的情况下，聚合物的构型数量减少。由此产生的熵损失为相互作用势产生的其他力增加了排斥分量。当障碍物是尺度不变的形状（如圆锥、楔形、直线或平面）时，唯一相关的长度尺度是聚合物尺寸R_0和特征分离，严重限制了熵力的函数形式。具体来说，我们考虑一个聚合物（单链或星）连接到一个圆锥的尖端，在一个表面（或另一个圆锥）的间距h。在非常接近的情况下，使得h<<R_0，分离是唯一剩下的相关尺度，熵力必须采取F=AkT/h的形式。振幅A是普适的，并且可以与在存在障碍物的情况下控制聚合物相关性的异常标度的指数η相关。我们使用解析、数值和ε-展开技术来计算理想和自回避聚合物的附在圆锥尖端（有或没有附加板或圆锥）的聚合物的指数η。对于单一聚合物，熵力在0.1微米下为0.1 pN的量级，并且对于星形聚合物可以增加。
2012-12-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Secondary-Structure Phase Formation for Semifelxible Polymers by Bifurcation in Hyperphase Space
通过广义微正则拐点分析方法研究半柔性聚合物，发现了一种由发夹和环等二级结构主导的混合结构相，该相起源于逆温度与弯曲刚度张成的超相空间中的分岔，揭示了生理条件下大分子平衡熵变性与能量稳定性的必要性。
2023-11-19 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Statistical Mechanics for Unstable States in Gel'fand Triplets and Investigations of Parabolic Potential Barriers
本文研究了统计力学正则系综和巨正则系综中的自由能和其它物理量，这些系综中的不稳定态是由Gel'fand三重态共轭空间中具有复能量本征值的广义本征态描述的。该理论适用于含有抛物势垒（PPB）的系统。研究了PPB系统的熵产生和能量产生。本文还讨论了由反应$A+CB\rightleftarrows AC+B$描述的化学过程的平衡。
2000-09-11 cond-mat.stat-mech
Dynamic Gradients, Mobile Layers, Tg Shifts, Role of Vitrification Criterion and Inhomogeneous Decoupling in Free-Standing Polymer Films
本文重新讨论了玻璃形成自支撑薄膜中激活弛豫的力-能级集体非线性Langevin方程理论，改进了它对集体弹性效应的处理。朴素的各向同性体位移场近似的截止改进，明确包括空间各向异性与修改后的边界条件一致的阶梯函数液-汽界面。这种改进对动力学预测的影响是定量的，但具有显著的幅度，并且在进一步加速动力学和进一步抑制Tg的方向上。该理论适用于薄膜和厚膜，以解决三种不同的聚合物不同的动态脆性的新问题。在许多数量级的玻璃化时间尺度标准的变化被发现有一个较小的影响，相对于其散装值的膜平均Tg的变化。移动层长度尺度随着冷却而强烈增长，并且以几乎线性的方式与从相应的体各向同性液体α弛豫时间推导出的有效势垒相关。该理论预测了一种新的类型的空间不均匀的“动态解耦”对应于一个有效的因式分解的总障碍成其体积温度依赖的值乘以一个函数，只取决于在膜中的位置。有效退耦指数随着接近汽相表面而增大。更长时间的玻璃化标准和更脆弱的聚合物预测在薄的聚合物薄膜中的Tg变化的绝对值的较大的减少。与实验和模拟的定量非拟合参数比较，PS和PC的薄膜厚度相关的Tg变化与理论基本一致，包括4 nm PC薄膜的Tg抑制近100 K。预测聚异丁烯薄膜。
2018-07-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Free Energy Barriers for Crystal Nucleation from Fluid Phases
本文对有限体积内流体密度从稠密熔体到蒸汽的热平衡过程中晶核与流体共存的情况进行了蒙特卡罗模拟，并进行了分析。将正则系综中两相共存的E-T规则推广到有限体积，核体积的“测量”连同周围流体的压力和化学势允许提取核的表面自由能。无论是知识的（一般非球形）核的形状，也不依赖于角度的界面张力是需要这项任务。该方法的可行性证明了一个变种的Asakura-Oosawa模型的胶体聚合物的混合物，形成面心立方胶体晶体。对于$0.15$的聚合物与胶体尺寸比，流体相中的胶体填充分数可以通过胶体之间的有效吸引势的变化而从熔融值变化到零。结果发现，球形晶核的近似往往低估了实际的成核势垒显着。成核障碍被发现规模为$ΔF^*=(4π/3)^{1/3}\barγ(V^*)^{2/3}+const.$与核体积$V^*$，和有效的表面张力$\barγ$，占隐含的非球形形状可以精确地估计。
2017-05-23 cond-mat.stat-mech
Impact of bending stiffness on ground-state conformations for semiflexible polymers
本文利用广义系综蒙特卡洛方法系统研究半柔性聚合物粗粒化模型，揭示弯曲刚度如何与范德华力竞争并决定紧致球状体、杆状束和环形体等基态构象。
2023-06-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Energy barriers of spin glasses from multi-overlap simulations
我们报告了大规模模拟的三维Edwards-AndersonIsing自旋玻璃系统使用最近推出的多重叠蒙特卡罗算法。在这种方法中，温度是固定的，并且两个副本通过权重因子耦合，使得实现了Parisi重叠参数$q$的宽分布。整个$q$范围（多重叠）的规范期望值，然后重新加权。我们提出了一个分析的算法的性能，特别是讨论结果的自旋玻璃自由能障碍，这是很难得到与传统的算法。此外，我们还讨论了正则$q$ -分布在破缺相中的非平凡标度行为。
1998-11-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech hep-lat
Statics, metastable states and barriers in protein folding: A replica variational approach
蛋白质折叠的分析使用副本变分形式主义，调查一些自由能景观动力学相关的特点。用满足最小阻挫原理的随机接触相互作用模型描述了螺旋-小球转变（用T_CG表征）、玻璃化转变（用T_A和T_K表征）和折叠转变（用T_F表征）。自由能场的俘获有两个特征温度，一个是动态的T_A，另一个是静态的T_K（T_A> T_K），这与Potts玻璃的平均场论中发现的温度相似。1)在T_A以上，自由能景观是单调的，聚合物动态和静态地熔化。2)在T_A ~ T_K之间，熔融相仍占主导地位，但出现了数量呈指数增长的冻结亚稳态。（3）在T_K以下，聚合物完全冻结时，一些最低的极小值变为主导的极小值。在T_A和T_K之间的温度范围内，亚稳态之间的势垒随温度的降低而增长，这表明在足够大的系统中存在超Arrhenius行为。由于进化对快速折叠的限制，折叠温度T_F预期高于T_K，但可能高于或不高于T_A。折叠动力学的各种方案进行了讨论，考虑到动态过渡，以及静态的相图的基础上。
1997-01-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech q-bio
Actin filaments growing against a barrier with fluctuating shape
我们研究力的产生由一组平行的肌动蛋白丝生长对非刚性障碍物，在存在的外部负载。这些细丝要么移动整个障碍物，消耗大量的能量，要么在其形状中引起局部变形，消耗少得多的能量。非刚性障碍物也有局部的热波动，由于它的形状可以随时间而变化，我们描述了这一点，使用波动的一维界面的高度轮廓与Kardar-Parisi-Zhang动力学。我们发现势垒的形状起伏强烈地影响力的产生机制。力-速度曲线的定性性质主要由细丝和屏障动力学的相对时间尺度决定。障碍物的高度轮廓也显示出有趣的变化与外部负载。我们的平均场理论的分析计算与我们的模拟结果显示出合理的协议。
2016-06-24 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph q-bio.SC
