Theory of Time-Resolved Raman Scattering in Correlated Systems: Ultrafast Engineering of Spin Dynamics and Detection of Thermalization
多体相互作用和基元激发的超快表征和控制对于理解和操纵强关联系统中的涌现现象至关重要。特别是,自旋相互作用在非常规超导中起着重要的作用,但仍然缺乏有效的工具来探测自旋动力学,特别是在平衡状态下。为了解决这个问题,我们发展了一个理论,非共振时间分辨拉曼散射,这可以是一个通用的和强大的工具,非平衡研究。我们还利用精确对角化方法模拟了正方晶格单带哈伯德模型中关联电子的泵浦-探测动力学。不同的超快过程中存在的时间分辨拉曼光谱,并在不同的泵浦条件下占主导地位。对于高频和非共振泵,我们表明,Floquet理论在捕获软化的双磁振子激发。通过比较的斯托克斯/反斯托克斯光谱,我们还表明,有效加热占主导地位,在小泵注量,而相干多体效应开始接管在较大的泵振幅和频率上的共振莫特间隙。因此,时间分辨拉曼散射提供了一个平台,以探索不同的超快过程和设计材料的性质不平衡。
2018-12-04 cond-mat.str-el
Optical spectroscopy and ultrafast pump-probe study of structural phase transition in 1T'-TaTe2
1 T '-TaTe 2在170 K附近表现出有趣的一级结构相变。了解电子结构性质是理解结构相变起源的重要途径。我们进行了一个组合的光学和超快泵浦探测研究的化合物跨越转变温度。相变导致光谱和超快电子弛豫动力学的突变。测量结果显示能带结构的突然重建。我们阐述了这种相变是一级的,不能归因于常规的密度波型不稳定性。我们的工作对于理解结构相变的起源具有启发意义。
2021-10-29 cond-mat.str-el
Ultrafast Transient Absorption Spectroscopy of the Charge-Transfer Insulator NiO: Beyond the Dynamical Franz-Keldysh Effect
我们证明了一个动态修改的哈伯德U模型电荷转移绝缘体NiO可以观察到与国家的最先进的时间分辨吸收光谱。利用自洽的含时密度泛函理论加U计算框架,我们证明了屏蔽和Hubbard U的动态调制显著地改变了瞬态光谱。当U被冻结时,我们发现了著名的动力学Franz-Keldysh效应,我们观察到了动力学U的动力学带隙重整化。发现光学带隙的重正化比U的重正化小。这项工作开辟了可能性,驱动从电荷转移到莫特绝缘体阶段的光诱导过渡。
2019-06-26 cond-mat.str-el
Probing the electronic topological transitions of WTe2 under pressure using ultrafast spectroscopy
利用光学泵浦探测光谱研究了WTe 2在压力下的非平衡光生载流子动力学。电子弛豫的压力依赖性在0.8,3.5和6 GPa附近表现出异常变化,表明电子-声子相互作用中的反常。此外,在3.5GPa以上,由剪切模产生的相干声子振荡突然消失,这标志着Td-1 T '结构相变的开始。在理论计算的支持下,我们揭示了Td-WTe 2在压力下的电子拓扑跃迁,特别是一个新的II型Weyl点的出现。我们的工作展示了一种新的路线,以探测在压力下的ETTs。
2023-03-09 cond-mat.str-el
Ultrafast electron localization in a correlated metal
飞秒激光脉冲引起的超快电子离域是一个众所周知的过程,并且是重要应用如分子碎裂或固体中的激光烧蚀的初始步骤。众所周知,强飞秒激光脉冲可以在其脉冲持续时间内从原子中去除几个电子。[1]然而,电子从电子气中局域化的速度,即电子被离子捕获的速度,是未知的。在这里,我们证明了电子定位出导带可以发生在只有几百飞秒。这种超快电子定位到4f状态已被直接量化的瞬态X射线吸收光谱的光激发的Eu基相关金属与fs激光脉冲。我们的X射线实验表明,这一过程的驱动力要么是4f态能量的超快降低、其带宽的变化,要么是4f和3d态之间杂交的增加。观察到的超快电子局域化过程提出了进一步的基本问题,我们的电子相关性和它们的耦合到晶格的理解。
2020-02-27 cond-mat.str-el
Ultrafast modification of Hubbard $U$ in a strongly correlated material: ab initio high-harmonic generation in NiO
有效电子参数的工程化是凝聚态物理的一个重要研究方向。它们的动力学调制开启了在被驱离平衡的系统中创造和控制物理性质的可能性。在这项工作中,我们证明了哈伯德$U$,现场库仑排斥强相关材料,可以修改飞秒时间尺度上的强非共振激光激发的原型电荷转移绝缘体NiO。使用我们最近开发的含时密度泛函理论加上自洽的$U$(TDDFT+U)方法,我们证明了一个动态调制的$U$的NiO的高次谐波产生的描述的重要性。我们的研究打开了大门,通过激光驱动,这可能会导致新的控制范式的场诱导相变,也许激光诱导莫特绝缘的电荷转移材料的强相关材料中修改有效的相互作用的新方法。
2017-12-04 cond-mat.str-el
Ultrafast electron crystallography reveals the atomic pathway of a light-driven correlated insulator-to-metal transition
Stockholm University(斯德哥尔摩大学);Uppsala University(乌普萨拉大学);Technion–Israel Institute of Technology(以色列理工学院);KTH Royal Institute of Technology(瑞典皇家理工学院);Australian National University(澳大利亚国立大学)
本研究利用超快三维电子衍射解析二氧化钒光致绝缘体-金属转变中的原子轨迹,揭示V-V二聚化驱动能隙坍缩的线性路径,将时间分辨衍射发展为瞬态晶体学。
2026-09-09 cond-mat.str-el
Coexistence of coupled magnetic phases in epitaxial TbMnO3 films revealed by ultrafast optical spectroscopy
利用超快光泵浦-探测光谱技术,通过TbMnO 3薄膜的时域特征,揭示了多铁性薄膜中反铁磁/铁电和铁磁耦合有序的共存.我们的观察结果解释了一个理论模型,描述了不同的磁性储层之间的耦合。这些结果可以指导研究人员创造新型多铁性材料,将铁磁、反铁磁和铁电特性结合在一种化合物中。
2012-09-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast quasiparticle dynamics in correlated semimetal Ca$_3$Ru$_2$O$_7$
相关极性半金属Ca $_3$ Ru $_2$ O $_7$表现出丰富的相图,包括两个磁跃迁($T_N$ =56 K和$T_C$ =48 K),并出现绝缘类赝能隙(在$T_C$)。此外,在$T^*$ =30 K时有一个回到金属行为的交叉,其起源仍在争论中。我们利用超快光泵浦光探测光谱来研究这种神秘的量子材料中准粒子动力学随温度的变化。我们确定了两个动力学过程,这两个都是由pseudogap发病的影响。这包括电子-声子弛豫,以及在$T_C$以下,阻碍准粒子弛豫穿过赝能隙的声子瓶颈的出现。我们引入了一个带隙修正的双温度模型来描述电子-声子热化的温度依赖性,并使用Rothwarf-Taylor模型来模拟声子瓶颈。结合密度泛函理论,我们的实验结果协同揭示了$T$依赖的赝能隙的起源。此外,我们的数据和分析表明,$T^*$出现作为$T$ -依赖的带隙的载流子的自然结果,并不对应于一个单独的电子跃迁。我们的研究结果突出了低注量超快光学作为Ruddlesden-Popper双质子酸盐的低能电子结构、热力学参数和输运性质的灵敏探针的价值。
2019-01-08 cond-mat.str-el
Detecting isotropic density and nematic fluctuations using ultrafast coherent phonon spectroscopy
我们提出了一个利用超快相干声子谱探测三维空间中序参量涨落的理论框架。我们把注意力集中在长波长的电荷密度波动(等离子体),和带电的传播矢量的方向是固定的垂直于各向异性平面的波动。通过经典地处理声子和光的相互作用,并通过解耦相互作用积分出费米子自由度,我们得到了关于空间均匀鞍点解的序参量涨落的有效理论.我们发现,由于出现在顶点的形状因子的$(k_x^2-k_y^2) (B_{1g})$对称性,与各向同性的密度波动耦合在二阶不同的是,双折射波动仅在四阶耦合到光。因此,对于最低阶,电子与电磁场之间的相互作用贡献了等离子体激元振荡的驱动力,同时它提供了频率偏移,用于等离子体波动。从所得到的耦合谐振子运动方程,我们认为,超快相干声子光谱可能是一个有用的工具,提取和分析各种感兴趣的电子特性,如集体模式的频率和电子和声子之间的耦合。提出了具体的实验上的正常状态的FeSe观察的频率偏移预测直接从轨道排序(ESTA)波动。我们提出了一种新的机制,从长程相互作用(相干长程相互作用诱导声子),不需要存在多个带作为准粒子的中间状态产生相干声子。
2019-06-28 cond-mat.str-el
Measuring the ultrafast screening of $U$ in photo-excited charge-transfer insulators with time-resolved X-ray absorption spectroscopy
本文利用非平衡GW+EDMFT方法研究时间分辨XAS信号中的动力学屏蔽效应,指出光激发屏蔽同时影响谱线位置和线形,且从XAS位移提取的$ΔU$不能直接描述上Hubbard带的位移。
2024-09-10 cond-mat.str-el
Probing the coupling between a doublon excitation and the charge-density wave in TaS2 by ultrafast optical spectroscopy
最近,1 T-TaS 2的不同电荷有序相之间的切换已被超快技术探测,揭示了意想不到的现象,如“隐藏”的亚稳态和奇特的光激发电荷模式。在这里,我们应用宽带泵浦-探测光谱与不同的激发能,以研究在可见光区的1 T-TaS 2的超快光学性质。通过扫描近红外区的激发能,我们揭示了不同电荷激发与低电荷密度波态之间的耦合。我们发现,电荷密度波的振幅模式表现出强耦合到一个长寿命的doublon状态,这是光诱导的中心的星形电荷有序的Ta团簇的近红外光激发。
2016-09-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast terahertz spectroscopy study of Kondo insulating thin film SmB$_{6}$: evidence for an emergent surface state
我们利用太赫兹时域光谱研究薄膜的重费米子化合物SmB 6,原型近藤绝缘体。温度依赖的太赫兹(THz)电导率测量揭示了在德鲁德重量和载流子散射率在~T*=20 K,远低于杂化间隙起始温度(100 K)的快速下降。此外,低温电导率平台(低于20 K)表明出现了有效电子质量为0.1me的表面态。电导率动态光激发后也测量和解释使用Rothwarf-Taylor(R-T)现象,产生的杂交能隙为17毫电子伏。然而,电导率动力学的R-T模型揭示了在低于20 K的温度下与预期的热激发准粒子密度的偏差,这表明在低能电动力学中打开了另一个通道。两者合计,这些结果表明,远低于交叉温度(100 K)的f-电子近藤晶格的长程相干后,表面态的发病。
2017-08-01 cond-mat.str-el
Ultrafast Insulator-Metal Phase Transition in VO2 Studied by Multiterahertz Spectroscopy
利用多太赫兹探测脉冲研究了VO 2在不同温度和激发注量下的超快光致绝缘体-金属跃迁。光谱分辨的中红外响应使我们能够分别追踪晶格和电子自由度的动态,时间分辨率为40 fs。发现驱动系统进入长寿命金属态的光泵浦脉冲的临界注量随着温度的降低而增加。在所有的测量条件下,我们观察到的光学声子模式的本征频率的调制引起的非谐耦合的相干波包运动的V-V二聚体在6.1太赫兹。此外,我们发现一个弱的二次耦合的电子响应的相干二聚体振荡导致调制的电子电导率在两倍的频率的波包运动。研究结果进行了讨论的框架内的定性模型的基础上近似的局部光激发的钒二聚体从绝缘状态。
2011-04-15 cond-mat.str-el
Deconstructing the Hubbard Hamiltonian by Ultrafast Quantum Modulation Spectroscopy in Solid-state Mott Insulators
大多数相关电子输运的理论都是基于哈伯德哈密顿量。在这个有效的理论中,重整化的跳跃和相互作用参数只隐含地将相关的载流子耦合到微观自由度。不幸的是,没有光谱学可以单独探测这样的重整化,限制了哈伯德模型的适用性。我们在这里表明,每个单独的自由度的作用,可以明确通过使用一种新的实验技术,我们称之为“量子调制光谱”,我们在这里演示的一维莫特绝缘体ET-F2 TCNQ。我们探讨了两个本地化的分子模式,我们用中红外光脉冲驱动的电荷跳跃的作用。在调制后的光谱中出现了边带,其线形用基于动态哈伯德哈密顿量的模型拟合。一个显着的不对称性之间的重正化的doublons和holons被发现。量子调制光谱学的概念可以用来系统地解构许多材料中的哈伯德哈密顿量,揭示任何模式的作用,电子或磁性,可以被驱动到大幅度的光场。
2012-11-29 cond-mat.str-el
Ultrafast giant enhancement of second harmonic generation in a strongly correlated cobaltite
Beijing Academy of Quantum Information Sciences(北京量子信息科学研究院);Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics, Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences(中国科学院物理研究所凝聚态物理北京实验室);University of Chinese Academy of Sciences(中国科学院大学);International Center for Quantum Materials, School of Physics, Peking University(北京大学物理学院量子材料科学中心);School of Electronic and Information Engineering, Beihang University(北京航空航天大学电子信息工程学院);School of Physics and Center of Quantum Materials and Devices, Chongqing University(重庆大学物理学院量子材料与器件中心);School of Materials Science and Engineering, Nankai University(南开大学材料科学与工程学院)
本研究报道了在强关联钴氧化物YbBaCo4O7中,通过超快光掺杂调制库仑排斥,实现了二次谐波产生(SHG)在200飞秒内增强高达60%,并持续数十皮秒,揭示了轨道对称性和能态信息。
2026-07-01 cond-mat.str-el
Ultrafast Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy of Quantum Materials
时间和角度分辨光电子能谱技术促进了量子材料研究的许多最新进展。本文综述了非相干非平衡电子动力学的研究、电子与集体激发相互作用的分析、缀饰态物理的探索和未占能带结构的研究等方面的进展。并对未来的发展前景进行了展望。
2016-10-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Light-induced ultrafast dynamics of spin crossovers in LaCoO3
利用密度矩阵广义主方程,研究了强关联自旋交叉系统LaCoO 3中光激发态在突然扰动下的超快量子动力学弛豫.利用LDA+GTB方法计算了弛豫过程中电子能带结构的演化。
2022-11-02 cond-mat.str-el
Anisotropic Hybridization Dynamics in the Quasi-One-Dimensional Kondo Lattice CeCo$_2$Ga$_8$ Revealed by Ultrafast Optical Spectroscopy
本文利用超快光谱研究准一维近藤晶格CeCo$_2$Ga$_8$,揭示其光致响应强各向异性及两个不同温度下打开的杂化能隙,阐明了近藤物理与低维性的相互作用。
2025-03-12 cond-mat.str-el
Double-Pulse Deexcitations in a One-Dimensional Strongly Correlated System
研究了一维半填充扩展哈伯德模型在两个连续激光脉冲作用下的超快光学响应。利用含时Lanczos方法,我们发现在第一个脉冲之后,基态和激子态之间的激发和去激发过程可以通过脉冲的相对时间位移来精确控制。基本的物理学可以用修正的拉比模型来理解。我们的模拟清楚地表明了在强关联电子系统中激发相和退激相之间超快跃迁的可控性。
2013-09-23 cond-mat.str-el
Theory of Ultrafast Spin--Charge Quantum Dynamics in Strongly Correlated Systems Controlled by Femtosecond Photoexcitation: an Application to Insulating Antiferromagnetic Manganites
我们使用非平衡多体理论,从事瞬态相干,相关性和非线性的元素来描述飞秒非线性光激发引起的强相关系统的磁和电子相位的变化。利用基于Hubbard算符的广义紧束缚平均场方法,并考虑激光场的耦合,我们描述了一种由非热超快自旋和电荷耦合激发引发的绝缘体-金属和反-铁磁同时跃迁到瞬态的机制.我们证明,特别是,复合费米子准粒子的光激发诱导准瞬时自旋倾斜淬灭的反铁磁绝缘体的能隙,并作为一个非绝热的“初始条件”,触发非热晶格动力学导致绝缘体到金属和反铁磁(AFM)铁磁(FM)的转变。我们的理论预测是一致的,最近的超快泵浦-探测光谱实验,揭示了磁相变在100 fs的激光脉冲光激发的CE-型AFM绝缘相的庞磁阻锰氧化物。特别是,实验观察到两个不同的电荷弛豫组件,fs和ps,与非线性阈值依赖性的泵通量阈值,这与飞秒磁化光激发相一致。我们的理论属性飞秒自旋和电荷之间的相关性导致的磁和电子状态的过渡到自旋/电荷/晶格耦合和激光诱导的量子自旋倾斜,伴随着两个准粒子带之间的驱动布居数反转具有不同的属性:一个主要占据极化带和一个主要是空的金属带,其色散是由量子自旋倾斜。
2018-04-20 cond-mat.str-el
Hybridization dynamics in CeCoIn5 revealed by ultrafast optical spectroscopy
利用超快光抽运探测光谱研究了原型重费米子CeCoIn $_5$中的准粒子动力学。我们的研究结果表明,该材料系统经历的杂化波动之前,完全建立的重电子相干,作为温度从$\sim$ 120 K($T^\dagger$)到$\sim$ 55 K($T^*$)。我们发现,所观察到的反常声子软化和阻尼降低低于$T^*$直接与间接杂化间隙的开放。我们还发现了一个独特的集体模式,能量为$\sim$ 8 meV,这可能是预测的非常规密度波的实验证据。我们的观测为理解重费米子材料中的杂化动力学提供了重要的信息。
2020-02-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast electron energy-loss spectroscopy in transmission electron microscopy
在寻求材料结构和功能的动态多模态探测时,能够使用元素特定的电子和结构敏感工具(如电子能量损失谱(EELS))量化原子和纳米尺度上的化学状态至关重要。超快EELF,在透射电子显微镜中具有组合的能量、时间和空间分辨率,最近使光激发纳米结构演化和渐逝电磁场映射的变革性研究成为可能。本文旨在描述这一新兴领域的最先进的实验技术及其主要用途和未来的应用。
2019-09-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.app-ph
Tracking ultrafast photocurrents in the Weyl semimetal TaAs using THz emission spectroscopy
利用太赫兹发射光谱研究了外尔半金属TaAs中偏振相关的超快光电流。我们的研究结果表明,无论入射光的偏振方向如何,沿非中心对称的c轴产生高度定向的瞬态光电流,而在ab平面内激发螺旋度相关的光电流。这与早期的静态光电流实验是一致的,并证明的基础上所施加的物理约束的对称性和时间动力学固有的电流的产生和衰减,光学诱导的光电流在钽酸盐是固有的基础晶体对称性的过渡金属铌酸盐家族的Weyl半金属。
2019-02-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Observation of an excitonic Mott transition through ultrafast core-$\textit{cum}$-conduction photoemission spectroscopy
时间分辨软X射线光电子能谱被用来同时测量WSe $_2$中激子激发时芯能级谱函数和激发态的超快动力学。我们提出了一个多体近似的格林函数,它很好地描述了瞬态的核心-空穴谱函数。激发态信号和核心水平的相对动力学揭示了延迟的核心空穴重整化由于受激准自由载流子的屏蔽,揭示了激子莫特转变。这些发现建立了时间分辨芯能级光电子能谱学作为一个敏感的探针微妙的电子多体相互作用和超快电子相变。
2020-03-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Unveiling the Hybridization Process in a Quantum Critical Ferromagnet by Ultrafast Optical Spectroscopy
报道了最近发现的量子临界铁磁体CeRh $_6$ Ge $_4$的超快光泵浦探测光谱测量结果。我们的实验结果揭示了局域$f$矩与传导电子的杂化随温度降低的两个阶段的发展过程,证明为:(1)温度从$\sim$ 85 K开始出现杂化涨落($T^*$)至$\sim$ 140 K($T^\dagger$),和(2)出现集体杂交低于相干温度,$T^*$,标志着开放的间接差距2 $Δ$ $\approx$ 12毫电子伏。我们还观察到三个相干声子模在低于$T^*$的情况下被严重软化,直接反映了它们与出射相干重电子的耦合。我们的研究结果建立了在不同的重费米子系统的杂交过程的普遍性。
2021-02-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast Nonlinear Optical Response of Strongly Correlated Systems: Dynamics in the Quantum Hall Effect Regime
我们提出了一个强关联系统的相干超快非线性光学响应的理论公式,并讨论了库仑关联占主导地位的一个例子。我们分离出的相关贡献的三阶非线性极化,并确定非马尔可夫退相效应来自非瞬时相互作用和传播的多体系统的集体激发的时间。讨论了在垂直磁场中二维电子气(2DEG)的朗道能级间磁等离子体激元(MP)激发的四波混频(FWM)谱的时频特性.我们预测最低朗道能级(LL)FWM信号的共振增强、下一个LL磁激子(X)的强烈非马尔科夫退相、对称的FWM时间分布以及作为量子动力学起源的时间延迟的函数的强烈振荡。我们表明,相关效应可以控制实验通过调谐两个最低的激光二极管之间的光激发的中心频率。
2002-11-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Research on topological materials using ultrafast spectroscopy
Central South University(中南大学)
综述利用超快光谱对拓扑材料的研究进展,涵盖拓扑绝缘体等的光激发态弛豫途径、粒子数反转等,回顾光致拓扑相变,强调结合多维超快光谱与理论建模以建立非平衡拓扑态统一图景,推动相关应用。
2026-07-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Direct and ultrafast probing of quantum many-body interaction and Mott-insulator transition through coherent two-dimensional spectroscopy
量子多体系统中粒子之间的相互作用在决定系统的电、磁、光和热性质方面起着至关重要的作用。激光脉冲技术的最新进展使超快时间尺度上的物理性质的操纵和测量成为可能。在这里,我们提出了一种通过相干二维(2D)光谱直接和超快探测量子多体相互作用的方法。到一个中等的相互作用强度,粒子间的相互作用表现在非对角峰的出现在2D光谱之前,所有的峰合并成一个单一的对角峰,系统接近莫特绝缘相在强相互作用的制度。作为第二和第三激光脉冲之间的时间延迟的函数的2D光谱的演变可以提供关于相互作用的超快时间变化的重要信息。
2020-09-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas cond-mat.str-el
Ultrafast Electron Dynamics in Epitaxial Graphene Investigated with Time- and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy
为了利用石墨烯有趣的光学特性,有必要更好地了解超短时间尺度上材料中的光-物质相互作用。用强烈的超快激光脉冲激发狄拉克费米子会触发一系列涉及电子、声子和杂质之间相互作用的过程。在这里,我们研究这些相互作用的外延石墨烯支持碳化硅(半导体)和铱(金属)基板上使用超快时间和角度分辨光电子能谱(TR-ARPES)的基础上高次谐波产生。对于半导体衬底,我们揭示了一个复杂的热载流子动力学,表现在一个升高的电子温度和线宽的$π$带的增加。通过分析这些效应,我们能够解开石墨烯中的电子弛豫通道。在金属衬底上,发现这种热载流子动力学受到金属的存在的严重干扰,并且我们发现,由于金属对激光场的屏蔽,电子系统比半导体更难加热。
2016-01-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast Dynamical Lifshitz Transition
费米面是我们理解金属和强相关多体系统的核心。费米表面拓扑结构的突然变化,也被称为Lifshitz转变,可以导致诸如巨磁阻和超导性等迷人现象的出现。虽然Lifshitz转变已被证明为一个广泛的材料的宏观参数,如应变,掺杂,压力和温度的平衡调整,非平衡动力学路线的费米表面拓扑结构的超快修改还没有实验证明。结合时间分辨多维光电子能谱与最先进的TDDFT+ $U$模拟,我们介绍了一种新的方案,用于驱动超快Lifshitz过渡相关的II型Weyl半金属T $\mathrm{_{d}}$ -MoTe $_{2}$。我们证明,这种非平衡拓扑电子跃迁发现其微观起源的有效电子关联的动力学修改。这些结果揭示了一个新的超快方案控制费米表面的相关量子材料的拓扑结构。
2021-02-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast X-ray Absorption Spectroscopy of Strongly Correlated Systems: Core Hole Effect
近年来,超快泵浦-探测光谱学为材料中激发的非平衡动力学提供了有见地的信息。在时间分辨X射线吸收光谱的典型实验中,系统被飞秒激光脉冲(泵浦脉冲)激发,然后在时间延迟后被X射线(探测脉冲)激发,以测量光激发系统的吸收光谱。本文提出了一维强关联系统的非平衡X射线吸收谱理论。由X射线产生的芯孔被建模为芯孔位置的附加有效电势,其定性地改变光谱。在平衡状态下,光谱揭示了在半填充和金属-绝缘体过渡的核心空穴效应的存在下的电荷间隙。此外,引入了泵浦-探测方案,以在X射线探针之前驱动系统脱离平衡。讨论了不同频率、形状和注量的泵浦脉冲对共振和非共振强关联系统动力学行为的影响。光谱表明,驱动绝缘状态的核心孔周围有一个金属液滴。非平衡态X射线吸收谱的丰富结构使我们对电子结构的动力学有了更深入的了解。
2019-05-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Investigation of the Non-equilibrium State of Strongly Correlated Materials by Complementary Ultrafast Spectroscopy Techniques
光致非热相变是强关联材料奇异非平衡物理的新范例。超短光脉冲可以通过在平衡态下不发生的复杂微观相互作用将系统驱动到新的秩序。超快光谱是揭示导致物质瞬态相的这种转变的潜在机制的独特工具。然而,他们的个人特点往往不能提供身体问题的详尽描述。提高其性能的一个有效解决方案是集成不同的超快技术。这提供了一个从不同角度同时探测物理现象的机会,同时保持相同的实验条件。在这方面,我们进行了补充实验,结合时间分辨反射率和时间和角度分辨光电子能谱。我们通过研究1 $\it{T}$ -TiSe $_{2}$中的复电荷密度波(CDW)相证明了这种组合方法的优点。具体来说,我们显示了晶格自由度的关键作用,建立和稳定的CDW在这种材料。
2020-12-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.app-ph
Large-amplitude spin oscillations triggered by nonequilibrium strongly correlated $t_{2g}$ electrons
反铁磁体中的激光诱导超快磁化实验最近引起了人们的广泛关注,为在THz范围内不引起杂散场的固有快速自旋动力学铺平了道路。反铁磁(AFM)自旋电子学的新兴研究领域强调了技术的重要性,其中超交换主导的强关联化合物提供了一个有趣的材料操场。一个有趣的问题是库仑相互作用是否可能是超快时间尺度上控制AFM秩序的关键。因此,我们研究(去)磁化过程中的时间相关的多轨道哈伯德模型,专注于$t_{2g}$电子在更宽的掺杂范围。根据填充,我们揭示了大振幅的自旋振荡通过相互作用淬灭从反铁磁或顺磁状态。由此预测了在显著相关的过渡金属氧化物中的非平衡超快自旋取向效应。
2015-02-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ion Impact Induced Ultrafast Electron Dynamics in Correlated Materials and Finite Graphene Clusters
强关联的费米子系统有一个有趣的相图产生于哈伯德间隙。穿过间隙的激发导致形成双重占据的晶格位置(doublons)。这种状态提供了有趣的电子和光学性质。此外,当系统被赶出平衡,有趣的集体动力学可能会出现与空间传播的doublons。在这里,一个新的机制,最近提出的我们[Balzer \textit{et al.},提交出版]被证实的精确对角化和非平衡格林函数(NEGF)模拟-费米子双光子创建的能量离子的影响。我们报道了一个具有均匀双布朗分布的非平衡稳态的形成。一个物理上直观的图片给出了一个两个网站系统的分析模型,其中的doublon的形成解释在一个避免交叉(朗道-齐纳图片)的两重通过。这种效应对于强相关的有限系统(如石墨烯纳米带)尤其重要,并且可以直接用光晶格中的费米子原子观察到。我们证明,在相关晶格系统中的双光子的形成和传播可以准确地模拟与NEGF。除了两个时间的结果,我们提出了单次的结果内的广义Kadanoff-Baym anastomy(GKBA)与Hartree-Fock传播(HF-GKBA),我们提出了系统的改进,使用相关的传播(相关GKBA)。
2018-09-19 cond-mat.str-el physics.plasm-ph
Optical spectroscopy and ultrafast pump-probe study on Bi$_2$Rh$_3$Se$_2$: evidence for charge-density-wave order formation
发现了帕克石型三元硫属化合物Bi $_2$ Rh $_3$ Se $_2$是一种电荷密度波(CDW)超导体。然而,对于在240 K处观察到的相变是否可以归因于CDW有序的形成存在争议。为了解决这个问题,我们进行了光学光谱和超快泵浦探测测量的单晶样品的Bi $_2$ Rh $_3$ Se $_2$。我们的光学电导率测量清楚地揭示了一个能隙的形成与相关的光谱变化,只有在低能量,产生强有力的证据CDW相变在240 K。时间分辨泵浦-探测测量为CDW相变提供了进一步的支持。从光致反射率中提取的准粒子的振幅和弛豫时间在相变温度附近表现出强烈的增强,进一步证明了CDW能隙的形成。此外,一个集体模式被确定在低温下的泵浦探测时间延迟的振荡。这种频率随温度的升高而逐渐降低的振动模式可以很自然地归属于CDW态的振幅振动模式。
2020-04-22 cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Chirality manipulation of ultrafast phase switchings in a correlated CDW-Weyl semimetal
本文在(TaSe$_4$)$_2$I中利用超快太赫兹纵向圆形光生电流,证明光控注量可驱动极化子态、CDW轴子相到隐藏Weyl相的非热超快手性相变。
2023-08-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast supercontinuum spectroscopy of carrier multiplication and biexcitonic effects in excited states of PbS quantum dots
利用超快光谱分辨超连续谱瞬态吸收(SC-TA)研究了PbS量子点中多激子的布居动力学。我们同时探测的前三个激子跃迁在一个广泛的光谱范围。瞬态光谱表明,在1S_h-1S_e跃迁中存在一级吸收漂白,在1P_h-1P_e跃迁中存在二级吸收漂白和光诱导吸收带。我们还报道了单光子禁戒1 S_{h,e} -1 P_{h,e}跃迁的证据。在低吸收光子数(~ 10^-2)的限制下,在泵浦能量为半导体带隙的2 ~ 4倍时,我们通过对一阶和二阶漂白的分析,研究了载流子倍增(单个吸收光子的多激子)的特征< N_{abs} >。的多激子产生效率进行了讨论,无论是在宽带全球拟合和早期到长时间的瞬态吸收信号之间的比率。布居动力学分析表明,由于双激子布居的漂白峰相对于单个激子的红移,表明正的结合能。
2011-12-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Optical spectroscopy and ultrafast pump-probe study of a quasi-one-dimensional charge density wave in CuTe
CuTe是一种二维层状材料,但在高转变温度$T_{CDW}=335$ K下,沿ab面a轴形成准一维电荷密度波(CDW)。然而,CuTe的各向异性性质仍有待探索。在这里,我们进行了联合运输,偏振红外反射率,和超快泵浦探测光谱,调查基本的CDW物理的CuTe。偏振光学测量清楚地显示,能隙在冷却时沿a轴逐渐形成,而沿b轴不存在能隙特征的光学证据,这表明在这种准2D材料中存在显著的电子各向异性。时间分辨光学反射率测量结果表明,在CDW相变过程中,光激发准粒子的振幅和弛豫时间发生了显著的变化。通过对集体激发产生的振荡信号进行快速傅立叶变换,我们确定了1.65 THz模式为CDW振幅模式,其能量随着温度的升高而逐渐软化。因此,我们提供了进一步的证据,形成完全各向异性的CDW秩序的CuTe,这是相当罕见的准二维材料。
2022-03-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast Terahertz and Optical Spectroscopy under Synergetic Extreme Conditions
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics, Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences(中国科学院物理研究所凝聚态物理国家实验室);School of Physical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences(中国科学院大学物理科学学院);Tsung-Dao Lee Institute, Department of Physics and Astronomy, Shanghai Jiao Tong University(上海交通大学物理与天文学院紫江研究院);International Center for Quantum Materials, School of Physics, Peking University(北京大学物理学院量子材料科学中心)
本文介绍了在协同极端条件用户设施中开发的超快光谱平台,通过集成强场脉冲与低温、强磁场、高压等极端环境,研究复杂材料中的低能集体模式和非平衡态。
2026-06-16 cond-mat.str-el cond-mat.supr-con physics.optics
Hidden phonon-assisted charge density wave transition in BaFe2Al9 revealed by ultrafast optical spectroscopy
Beijing Normal University(北京师范大学);Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences(中国科学院物理研究所);University of Chinese Academy of Sciences(中国科学院大学);Institute of Metal Research, Chinese Academy of Sciences(中国科学院金属研究所)
BaFe2Al9中通过超快光学光谱发现隐藏的强耦合声子辅助电荷密度波相变,揭示电子与晶格不稳定性交织的机制。
2025-10-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast real-time spectroscopy of low dimensional charge density wave compounds
我们提出了一个飞秒时间分辨光谱(TRS)作为一种实验工具,探测的结果,短期和长期的电荷密度波序的低能量电子态密度的变化。在这些实验中,飞秒激光泵浦脉冲通过材料中的带间跃迁激发电子-空穴对。这些热载流子通过电子-电子和电子-声子碰撞迅速释放能量,在10-100 fs内达到费米能附近的状态。准粒子激发光谱中存在的能隙抑制了最终弛豫步骤,并且光激发载流子在能隙上方积累。通过测量所产生的光致吸收的时间演变来监测光激发准粒子的弛豫和复合过程。这样,载流子弛豫动力学的研究给出了低能量密度态随温度变化的直接信息。本文介绍了飞秒时间分辨光谱技术在研究低维电荷密度波系统中低能电子态密度变化中的应用,并综述了近年来有关准一维和二维电荷密度波(CDW)化合物的实验研究.
2004-01-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast orbital manipulation and Mott physics in multi-band correlated materials
多轨道相关材料通常处于多个电子相(金属相、绝缘相、超导相、电荷相和轨道有序相)的边缘,可以通过外部参数的微小变化来探索和控制。使用超短光脉冲作为一种手段来瞬时修改带人口导致从根本上新的结果。本文将回顾这一领域的最新进展,并讨论在关联多带固态系统中操纵轨道极化的可能性。这种技术可以提供新的理解的基态性质的许多有趣的类量子材料,并提供了一个新的工具,诱导瞬态涌现的性质,没有对应物在平衡。我们将处理:超导铜氧化物中高能Mottness的发现及其对我们理解铜氧化物相图的影响;光激发钒氧化物中Mott绝缘相的不稳定性;铁基超导体中轨道选择相关的操纵;碱掺杂富勒烯中局部电子激子的泵浦和随之而来的瞬态有效准粒子冷却。最后,我们将讨论一种新的路线,以操纵轨道极化的k-解决的方式。
2018-01-24 cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Non-Coulomb strong electron-hole binding in $Ta_2NiSe_5$ revealed by time- and angle-resolved photoemission spectroscopy
我们揭示了\TNS的超快纯电子相变,这是一个合理的激子绝缘体后,由超快红外激光脉冲激发。具体地说,强电子-空穴束缚的序参量随泵浦脉冲的增强而减小,在临界泵浦能量密度以上,实验上确定了光激发半金属态,但没有超快结构跃迁.此外,还测定了\TNS ~中的裸价带和导带以及有效激子结合能。这些发现和详细的分析表明,在$Ta_2NiSe_5$和强烈的电子-空穴结合的裸非平衡半金属相不能完全由库仑相互作用驱动。
2020-06-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Collapse of density wave and emergence of superconductivity in pressurized-La$_4$Ni$_3$O$_{10}$ evidenced by ultrafast spectroscopy
本研究利用超快泵浦-探测光谱探究加压La$_4$Ni$_3$O$_{10}$的物性演化,发现密度波在17 GPa结构相变处崩塌且始终保持自旋-电荷耦合,其后出现与超导配对相符的小能隙低温区,证实二者存在强竞争关系。
2025-08-01 cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Ultrafast Magneto-Pressure Spectroscopy and Control of Correlated Phases in a Trilayer Nickelate
Ames National Laboratory, U.S. Department of Energy(艾姆斯国家实验室);Department of Physics and Astronomy, Iowa State University(爱荷华州立大学物理与天文学系);Materials Science Division, Argonne National Laboratory(阿贡国家实验室材料科学部);School of Physics, Southeast University(东南大学物理学院);Department of Physics, University of Alabama at Birmingham(阿拉巴马大学伯明翰分校物理系)
研究通过超快磁压光谱揭示三镍酸层中压驱动的电子不稳定性及关联相演化,发现电荷密度波相变中准粒子弛豫的临界减慢及超导相关性。
2026-04-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Exploration of terahertz from time-resolved ultrafast spectroscopy in single-crystal Bi2Se3 topological insulator
在这篇文章中,我们侦察的差分反射信号的Bi2Se3单晶片,使用超快瞬态吸收光谱在飞秒时间域,从而探索的实验数据方面产生的太赫兹频率的样品。在本研究中使用的剥离片的良好特征的自熔生长的块体Bi2Se3单晶具有菱面体结构和层状形态。利用时间分辨超快技术研究了在平均功率为0.5 mW的650 nm泵浦激光器下通过反射信号产生的相同的动力学曲线。作为探测延迟的函数的轮廓预测的太赫兹产生的能力进行了估计。这里,执行两种方法FFT(快速傅立叶变换)和FFD(滤波高频分量,随后拟合数据)来估计系统中产生的太赫兹的值。在比较两者(FFT和FFD)时,发现在太赫兹频率的预测中出现了大量的幅度差异。总之,我们不仅报道了Bi_2Se_3薄片中太赫兹的产生,而且还指出,准确的数量级和相同的能力取决于分析方法。从背景信号中提取振动信号对于确定量子材料产生太赫兹的数量级和能力具有重要意义。
2020-03-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.str-el
Multiple charge-density-wave gaps in LaSbTe and CeSbTe as revealed by ultrafast spectroscopy
通过超快光谱研究拓扑材料LaSbTe和CeSbTe,发现多个电荷密度波相变及相干声子模式,揭示了其多CDW序的物理机制。
2024-04-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Emergent ultrafast phenomena in correlated oxides and heterostructures
在时间尺度上研究固体动力学的可能性比内部自由度的热化更快,揭示了在平衡时没有对应物的新的非平衡现象。过渡金属氧化物(TMOs)提供了一个有趣的场所,其中金属$d$ -轨道中电荷之间的相关性产生了大量有趣的电子和热力学性质,涉及自旋,电荷,晶格和轨道顺序。此外,TMO的物理特性可以在原子水平上进行工程设计,从而提供了一个平台来研究电荷激发的本征退相干时间量级的时间尺度上的输运现象。在这里,我们回顾和讨论了三个典型的例子,瞬态新兴的性质,预计将开辟新的研究领域:i)非热磁态的创建自旋轨道莫特绝缘体,ii)可能利用量子路径的运输和收集的电荷激发在TMO为基础的几个单层设备; iii)强各向异性TMO中温度场的瞬态波动行为。
2016-09-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el