Defect-induced modification of low-lying excitons and valley selectivity in monolayer transition metal dichalcogenides
利用量子化学从头算和Bethe-Salpeter方程计算方法研究了过渡金属二硫属化合物中点缺陷缺陷对单层结构光学性质的影响。我们发现，硫族元素空位在价带的准粒子连续谱中引入了未占据的隙内态和占据的共振缺陷态。这些缺陷态产生许多强束缚的缺陷激子，并与原始系统的激子杂交，从而降低谷选择性圆二色性。我们的研究结果提出了一种通过缺陷工程来调节自旋谷偏振和其他光学性质的途径。
2018-07-21 cond-mat.mtrl-sci
DFT+U Investigation of magnetocrystalline anisotropy of Mn-doped transition-metal dichalcogenides monolayers
掺杂的过渡金属二硫属化物单层膜表现出令人兴奋的磁性，有利于二维自旋电子器件。采用密度泛函理论（DFT）结合Hubbard型修正（DFT $+U$）来解释电子相关，研究了Mn掺杂MS $_2$（M=Mo，W）单分子膜的磁晶各向异性能（MAE）.在Mn掺杂WS $_2$（MoS $_2$）单层的情况下，单个隔离的Mn掺杂剂表现出35 meV（8 meV）的大的垂直磁各向异性。该值源于Mn面内轨道由于自旋-轨道耦合引起的简并提升。在成对掺杂中，与单一Mn掺杂相比，磁化易轴改变为具有弱MAE的面内方向。我们的研究结果表明，稀释的Mn掺杂MS $_2$单层，其中Mn掺杂剂被很好地分离，可能是一个潜在的候选人实现最终的纳米磁体单元。
2021-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Theory of Neutral and Charged Excitons in Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
我们提出了一个微观理论的中性激子和带电激子（trions）在单分子膜的过渡金属dichalcogenides，包括二硫化钼。我们的理论是基于激子和trions的有效质量模型，参数化从头计算，并纳入适当的治疗筛选在两个维度。计算的激子结合能与基于Bethe-Salpeter方程的高水平多体计算结果吻合得很好。此外，我们的计算更复杂的trion物种比较非常有利的最近的实验测量，并提供原子洞察的微观特征，确定trion结合能。
2013-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Topologically stable bimerons and skyrmions in vanadium dichalcogenide Janus monolayers
我们从第一性原理出发研究了Janus构型的1 T-二硫属钒单分子膜（VSeTe、VSSe和VSTe）的磁相图。的磁交换，磁晶各向异性和Dzyaloshinskiii-Moriya相互作用（ZH）的计算使用密度泛函理论计算，而温度和场依赖的磁相图模拟使用大规模的原子自旋模型中存在的热涨落。通过平均拓扑电荷与磁化率及其导数的交叉分析，确定了磁性有序相和顺磁相之间的边界。我们发现，在这样的Janus单分子膜，ε是大到足以稳定非平凡的手性纹理。在VSeTe单层中，对于面内场配置，非对称双分子晶格态是稳定的，而对于面外场配置，则形成skyrmion晶格。在VSSe单层中，Skyrmion晶格对于面外场配置是稳定的。这项研究表明，非中心对称的范德华磁性单层膜可以支持接近室温的拓扑纹理。
2020-11-16 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of mechanical and electronic properties of bent monolayer transition metal dichalcogenides
采用强约束和适当赋范（SCAN）的meta-GGA（MGGA）方法，通过第一性原理计算，研究了过渡族IV、VI和X的过渡金属二硫属化物（TMD）单分子膜在机械弯曲作用下的力学和电学性质. SCAN提供了TMD单层的相稳定性的准确描述。我们计算的晶格参数和其他结构参数与实验符合得很好。我们发现，弯曲刚度（或抗弯刚度）增加的过渡金属组从IV到X到VI，与PdTe $_2$的例外。讨论了力学性质（局部应变、物理厚度）和电子性质（局部电荷密度、能带结构）随弯曲曲率的变化。在机械弯曲下，这些TMD单层的局部应变分布是高度不均匀的。机械弯曲不仅调谐TMD单层的厚度，而且还调谐局部电荷分布以及能带结构，为这些材料添加更多的功能化选择。
2019-06-11 cond-mat.mtrl-sci
Morphology Control of Epitaxial Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
为了推进过渡金属二硫属化物（TMD）单层膜的基本理解和最终应用，必须开发合成高质量单层样品的能力。然而，分子束外延（MBE），一种用于制造常规半导体的最高质量外延膜的领先技术，当应用于单层TMD的范德华生长时，通常仅产生小晶粒尺寸和次优形态。在这里，我们提出了一个系统的研究吸附原子的迁移率，生长速率，和金属：硫族元素通量的影响，NbSe 2，VSe 2和TiSe 2的生长使用MBE。通过这一点，我们确定的关键驱动程序和影响的吸附原子动力学控制的外延生长的TMD，实现四个不同的形态的生长的化合物。我们使用它来确定优化的生长条件，用于制造高质量的单层，最终实现迄今为止通过MBE生长实现的单层TMD的最大晶粒尺寸。
2019-10-08 cond-mat.mtrl-sci
Orientation dependence of high-harmonic generation in monolayer transition metal dichalcogenides
从理论上研究了单层过渡金属二硫属化物（TMDC）中高次谐波产生（HHG）的取向依赖性。我们发现，不同于传统的固态和原子层状材料，如石墨烯，平行和垂直的发射相对于入射电场存在于TMDC。有趣的是，平行（垂直）发射主要只包含奇（偶）阶谐波。两个谐波在晶体学取向上显示出相同的周期性，但相位相反。这些特殊的行为可以理解的基础上的偶极矩在TMDC，它反映了原子轨道和晶格结构的对称性。我们的研究结果与最近的实验结果在定性上是一致的，并为固态材料的高次谐波光谱提供了可能性。
2017-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Theory and Ab Initio Computation of the Anisotropic Light Emission in Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
过渡金属二硫属化合物（TMDC）是一种直接带隙半导体材料，具有独特的发光潜力。然而，它们的光致发光（PL）还没有完全被理解。我们计算了单层TMDC中的辐射复合率作为光子发射方向和偏振的函数，并使用从头算Bethe-Salpeter方程获得了不同激发情况下PL的极坐标图。我们发现，激子在量子叠加态的K和K'不等谷发光各向异性复合后。我们的结果可以解释最近实验中测得的PL各向异性和偏振依赖性，并预测新的发光机制。当平均超过发射角和激子动量，我们的新的治疗恢复的温度依赖的辐射寿命，我们以前得到的。我们的工作提供了一个第一性原理的方法来研究二维材料中的光发射。
2018-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Structural, electronic, and magnetic properties of Vanadium-based Janus dichalcogenide monolayers: A first-principles study
利用第一性原理计算研究了VSSe，VSeTe，VSTe单分子膜在2 H和1 T相的结构、电子和磁性. 2 H相在VSSe和VSeTe中是能量有利的，而1 T相在VSTe中能量较低。对于2 H相的V基Janus单层膜，磁各向异性的计算显示出一个简单的平面的磁矩。因此，它们不应表现出铁磁相变，而是Berezinskii-Kosterlitz-无铁磁（BKT）相变。一个经典的XY模型与最近邻耦合估计临界温度（T $_{BKT}$）范围从106 K的VSSe到46 K的VSTe。
2020-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Microstructure and Elastic Constants of Transition Metal Dichalcogenide Monolayers from Friction and Shear Force Microscopy
化学气相沉积（CVD）法生长的二维过渡金属二硫属化合物（TMDC）的光学和电学性质在很大程度上取决于其微观结构。因此，空间结构变化的可视化对于未来的应用至关重要。在这里，我们展示了如何晶界，晶体取向和应变场可以明确地确定与组合的横向力显微镜（LFM）和横向剪切显微镜（TSM）的CVD生长的二硫化钨（WS2）单层，在长度尺度上是相关的光电应用。此外，角度相关的TSM测量使我们能够获得单层WS2的四阶弹性常数的实验。我们的研究结果有利于高通量和非破坏性的单层TMDC的微观结构可视化，洞察其弹性性能，从而提供了一个可访问的工具，以支持先进的光电子器件的发展，基于这样的二维半导体。
2019-08-21 cond-mat.mtrl-sci
Exciton formation assisted by longitudinal optical phonons in monolayer transition metal dichalcogenides
我们研究了一种机制，通过该机制，通过LO（纵向光学）声子辅助散射过程后，单层过渡金属二硫属化物的光激发产生激子。激子的形成时间计算作为激子的质心波矢量，电子和空穴的温度，和载流子密度的已知值的Fröhlich耦合常数，LO声子能量，晶格温度，和激子的结合能在层状结构的函数。对于单层钼$_2$，我们获得超快激子形成时间在亚皮秒的时间尺度上在5 $\times$ 10 $^{11}$厘米$^{-2}$和载流子温度小于300 K的电荷密度，与最近的实验结果（$\approx$ 0.3 ps），在很好的协议。虽然激子主要在低载流子温度（$\approx$ 30 K）下在零质量中心波矢量处产生，但是激子形成时间在载流子的较高温度（$\ge $ 120 K）下在非零波矢量处最快。结果表明，激子形成时间对载流子密度的平方律反比依赖关系，与光致发光对激发密度的平方律依赖关系一致。我们的结果表明，激子在示例性单层硒化物基二硫属化物（MoSe $_2$和WSe $_2$）中比在硫化物基二硫属化物（MoS $_2$和WS $_2$）中更快地形成。
2016-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational and dielectric properties of monolayer transition metal dichalcogenides
二维过渡金属二硫属化合物的第一性原理研究对理解它们的介电、光学、弹性和振动性质有很大贡献。迄今为止，大多数作品都集中在单一的材料或物理属性上。在这里，我们使用一个单一的第一性原理方法论的整个家庭的系统，深入研究不同的物理性质之间的关系，潜在的对称性和这些材料的组成，并观察趋势。我们比较散装同行显示强的层间效应在三斜化合物。以前未观察到的这些单层化合物之间的关系变得明显。然后，这些趋势可以被材料科学、纳米科学和化学社区利用，以更好地设计用于特定功能的器件和异质结构。
2019-03-25 cond-mat.mtrl-sci
Using in-plane anisotropy to engineer Janus monolayers of rhenium dichalcogenides
具有两个不同界面的Janus二维过渡金属二硫属化物由于其不同于典型二维材料的独特性质而受到越来越多的关注。在这里，我们表明，在平面各向异性的二维原子晶体，如ReS $_{2}$或ReSe $_{2}$，允许形成大量的不等价的Janus单层。我们使用第一性原理计算研究了29种不同的ReX $_{2-x}$ Y $_{x}$（$\mathrm{X,Y \in \{S,Se\}}$）结构的结构稳定性，这些结构可以通过在ReX $_{2}$单层中选择性交换暴露的硫属元素来获得。我们还研究了最稳定的Janus单层的电子性质和功函数，并表明大量的不等价结构提供了一种方法来工程师的电子带的自旋轨道分裂。我们发现，反演对称性的破缺导致相当大的自旋分裂和自发的diople时刻比那些在其他Janus dichalcogenides大。此外，我们的计算表明，Janus单分子膜的功函数可以通过改变取代硫族元素的含量来调节。我们的工作表明，面内各向异性提供了额外的灵活性，在子层工程的二维原子晶体。
2022-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Interaction between pentacene molecules and monolayer transition metal dichalcogenides
本研究基于密度泛函理论第一性原理计算，探究并五苯在四种常见单层过渡金属二硫族化合物上的吸附，分析体系结构、电子特性及异质结能带排列的影响因素，为相关柔性光电器件应用提供支撑。
2023-04-17 cond-mat.mtrl-sci
In-plane Propagation of Light in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers: Optical Selection Rules
通过偏振分辨光致发光实验，研究了WSe2、WS2和MoSe2过渡金属二硫属化合物单分子膜带间跃迁的光学选择规则.这些测量揭示了一个强烈的偏振依赖性的发射线。我们看到发射光的清晰特征，其中电场取向垂直于单层平面，对应于在标准光谱测量中使用的法向入射时禁止的带间光学跃迁。实验结果与从群论分析中推导出的光学选择规则一致，突出了自旋轨道相互作用分裂导带和价带的不同对称性所起的关键作用.这些研究产生的亮暗激子分裂，我们测量40 $\pm 1$ meV和55 $\pm 2$ meV的WSe 2和WS2单层，分别直接确定。
2017-04-18 cond-mat.mtrl-sci
Approaching the Intrinsic Photoluminescence Linewidth in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
单层过渡金属二硫属化合物（TMDCs）中的激子态是近年来研究的热点。然而，由于外部环境不均匀性的影响，它们的内在特性可能会被掩盖。在这里，我们报告的方法，制造高品质的TMDC单层窄光致发光（PL）线宽接近本征极限。我们发现，封装在六方氮化硼（h-BN）急剧减少PL线宽，和钝化的氧化物衬底的烷基单层进一步降低线宽，也最大限度地减少了带电激子（trion）峰。这些样品制备方法的组合导致PL发射的空间变化大大减少，半高全宽低至1.7毫电子伏。PL线形状的分析产生1.43 $\pm$ 0.08 meV的均匀宽度和1.1 $\pm$ 0.3 meV的非均匀加宽。
2017-02-20 cond-mat.mtrl-sci
Pulsed thermal deposition of binary and ternary transition metal dichalcogenide monolayers and heterostructures
过渡金属二硫属化物（TMDC）在光子器件、光电器件或谷电子器件中的应用需要在单一工艺中生长不同材料的连续单层、异质结构和合金。我们提出了一种简便的脉冲热沉积方法，它提供了精确的控制层厚度和化学计量的二维系统。该方法的通用性被证明在三元单层的钼$_{1-x}$ W $_{x}$ S $_{2}$和异质结构相结合的金属TaS $_{2}$和半导体MoS $_{2}$层。制备的三元单分子膜覆盖了$x$ = 0. 1、无相分离。带隙工程和控制的自旋轨道耦合强度的吸收和光致发光光谱证明。垂直异质结构的生长没有相互混合。清洁和原子突变界面的形成是由高分辨率透射电子显微镜证明。由于金属组分以及硫族化物都是热蒸发的，因此可以制备复杂的合金和异质结构。
2019-02-11 cond-mat.mtrl-sci
Visualizing Band Offsets and Edge States in Bilayer-Monolayer Transition Metal Dichalcogenides Lateral Heterojunction
半导体异质结构是许多重要器件应用的基本构件。二维半导体的出现为制造异质结构开辟了一个新的领域。由于过渡金属二硫属化物薄膜的带隙具有敏感的层依赖性，因此使用具有不同厚度的相同材料来产生横向异质结是自然的。使用扫描隧道显微镜和光谱，在这里，我们显示了在MoSe 2和WSe 2的双层-单层界面的电子结构的真实空间图像。大多数双层-单层异质结被发现有一个取向的界面，和这样的原子尖锐的异质结的能带排列是I型的定义良好的界面模式，作为一个窄隙量子线。利用这种通常存在的厚度平台作为横向异质结的能力是对基于原子级薄的过渡金属二硫属化物的器件应用的工具集的重要补充，具有容易和灵活实施的优点。
2015-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Semi-empirical Pseudopotential Method for Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
Academia Sinica（中央研究院）；National Cheng-Kung University（国立成功大学）；National Kaohsiung Normal University（国立高雄师范大学）
提出一种结合局域和非局域赝势的半经验赝势方法，用于精确计算单层TMDC（如MoS2、MoSe2、WS2、WSe2）的能带结构和Bloch态，并通过少量经验参数实现与自洽DFT结果的高效匹配。
2026-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Virtual trions in the photoluminescence of monolayer transition-metal dichalcogenides
单层过渡金属双硫族化合物的光致发光实验表明，三价电子的结合能与光学声子的结合能非常接近。这种神秘的巧合让人怀疑声子是否参与了辐射复合过程。我们解决这个问题，解开一个有趣的光学转换机制。它的初始状态是局域电荷（电子或空穴）和离域激子。最后的状态是局域电荷、声子和光子。在这两者之间，系统的中间态是当局域电荷通过声子的发射捕获激子时形成的虚trion。我们分析了涉及真实和虚拟trions的辐射重组之间的差异（即，有声子和没有声子），提供了在实验中区分两者的有用方法。
2018-05-22 cond-mat.mtrl-sci
Deciphering the Intense Post-Gap Absorptions of Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
过渡金属二硫属化合物（TMDC）是一个具有迷人光学物理性质的体系，其丰富的谷电子和各种缺陷诱导或层间预带隙激子已被广泛研究。然而，带隙以上更强的高能吸收峰（~ 3 eV）长期被忽视，其潜在的物理起源仍有待揭示。在这里，我们采用动量分辨电子能量损失谱测量的谷激子和强烈的高能量峰在有限动量的色散行为。结合精确的Bethe Salpeter方程计算，发现二硫族钨化合物中的高能量宽吸收峰和A激子的自旋极化是由Q谷和KM中点处的非带套跃迁引起的，而二硫族钼化合物中的带套跃迁机制则相反.我们的实验-理论联合研究将为基于TMDC的光电子器件中强高能激子的物理起源和操纵提供见解。
2021-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Conditions for electronic hybridization between transition-metal dichalcogenide monolayers and physisorbed carbon-conjugated molecules
杂化效应在决定杂化无机/有机界面的电子性质方面起着至关重要的作用。为了深入了解这些重要的相互作用，我们进行了第一性原理的基础上的混合密度泛函理论，包括自旋轨道耦合，重点是八个代表性的系统形成的两个碳共轭分子芘和芘的物理吸附在过渡金属二硫属化物单分子膜（TMDC）的MoS $_2$，MoSe $_2$，WS $_2$，和WSe $_2$。通过带展开技术，我们分析了所考虑的材料的能带结构，确定了各个成分的贡献以及它们的杂交的签名。基于对称性和充满活力的参数，我们推导出共轭分子和底层TMDC之间的电子杂化的一般条件，即使前者不躺在后者的平面上，从而提供了预测它们的相互排列如何影响它们的电子相互作用的关键。
2022-04-05 cond-mat.mtrl-sci
Janus Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
本文合成了一种单层极限的三明治结构的新型晶体结构（Janus SMoSe），并对其进行了仔细的表征。通过单层MoSe 2的受控硫化，顶层的硒原子被硫原子取代，而底部的硒层保持完整。通过拉曼光谱、光致发光光谱和X射线光电子能谱学对这种新材料的结构进行了系统的研究，并通过透射电子显微镜和飞行时间二次离子质谱进行了证实。密度泛函理论计算进行更好地理解拉曼振动模式和电子结构的Janus SMoSe单层，这被发现相关以及相应的实验结果。最后，高基面析氢反应（HER）活性被发现的Janus单层和DFT计算意味着该活动起源于Janus结构中固有的本征缺陷和结构应变的协同效应。
2017-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Laser-Assisted Chemical Modification of Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
激光辅助化学改性超薄过渡金属二硫属化物（TMD），局部取代硒的硫原子。光转换过程发生在受控的反应性气体环境中，并且通过原位实时拉曼和光致发光光谱监测非均相反应速率。空间局部化的光转换导致了具有化学上不同的域的异质TMD结构，其中膜的初始高结晶质量在该过程中不受影响。这已经通过透射电子显微镜以及拉曼和光致发光空间图得到进一步证实。我们的研究表明，激光辅助化学转化的潜力，按需合成的异质二维材料与纳米器件中的应用。
2018-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Biexciton fine structure in monolayer transition metal dichalcogenides
原子薄的过渡金属二硫属化物（TMDC）半导体的光学性质是由强库仑相互作用导致的相关多体复合物的出现所形成的。特殊的电子-空穴交换特性决定了TMDC可以用来研究库仑配合物的基础和应用性质，如激子的谷去极化和三电子的精细结构分裂。这些材料中的双激子较少被理解，并且直到最近才确定它们在光谱上位于激子和trion之间。在这里，我们表明，在单层TMDC的双激子表现出独特的精细结构的顺序，由于电子-空穴交换的毫电子伏。单层WSe $_2$上的超快泵浦-探测实验揭示了决定性的双激子签名和与微观理论非常一致的精细结构。我们提供了一种途径，以前所未有的精度访问双激子光谱，这是有价值的超越类TMDC，并了解更高的库仑配合物的影响下的电子-空穴交换。
2018-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Measurement of high exciton binding energy in the monolayer transition-metal dichalcogenides WS2 and WSe2
过渡金属二硫属化合物是一种直接带隙半导体材料，在光电子器件中具有广阔的应用前景。虽然电子和空穴的空间相关性起着关键的作用，有很少的实验信息等基本性质的激子结合能和带隙。我们在这里报告的激子激发态和单层WS 2和WSe 2的结合能的实验测定。我们观察到对应于基态和激发态激子（1 s和2s态）的光学反射率/吸收光谱中的峰值。根据这些特征，我们确定了激子结合能的下限，不受任何模型假设的影响，WS 2和WSe 2的E2 sA-E1 sA分别为0.83 eV和0.79 eV，4K时相应的带隙Eg ≥ E2 sA分别为2.90和2.53 eV。由于结合能很大，因此真正的带隙远高于光致发光中通常观察到的主要光谱特征。这些信息对于新兴应用至关重要，并为这些新型单层半导体提供了新的见解。
2014-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Bonding Charge Density and Ultimate Strength of Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
二维（2D）半导体过渡金属二硫属化物（TMD）可以承受大的变形而不断裂或非弹性松弛，使得它们在新型应变工程和柔性电子和光电子器件中的应用具有吸引力。在这项研究中，我们的特点是单层VI族TMDs的力学响应大弹性形变，使用第一性原理密度泛函理论计算。我们发现，这些二维材料的极限强度和整体应力响应强烈影响其化学成分和加载方向。我们表明，所观察到的机械行为的差异可以归因于在过渡金属原子和硫属元素之间的区域中的被占用的杂化电子态的空间再分布。尽管过渡金属和硫属元素之间存在很强的共价键，但我们发现可以建立一个简单的线性关系来描述机械强度对从过渡金属原子到硫属元素的电荷转移的依赖性。
2013-03-28 cond-mat.mtrl-sci
One pot chemical vapor deposition of high optical quality large area monolayer Janus transition metal dichalcogenides
我们报告了一锅化学气相沉积（CVD）生长的大面积Janus SeMoS单层，与不对称的顶部（Se）和底部（S）硫族元素原子平面相对于中心过渡金属（Mo）原子。这些二维半导体单层的形成发生在热力学平衡驱动的交换的初始生长的MoSe 2单晶的底部Se原子的金箔上的S原子。生长过程的特征在于通过互补的实验技术，包括拉曼光谱和X-射线光电子能谱学和第一原理计算的生长机制是合理的。通过光学和磁光测量证明了合成Janus单层的显着高的光学质量，其揭示了强的激子-声子耦合，并能够获得-3.3的激子g因子。
2022-05-10 cond-mat.mtrl-sci
Modulating Electronic Structure of Monolayer Transition Metal Dichalcogenides by Substitutional Nb-Doping
调节单层过渡金属二硫属化合物（TMDCs）的电子结构对于许多应用是重要的，掺杂是实现这一目标的有效方法，但控制是具有挑战性的。在这里，我们报告的原位替代掺杂的铌（Nb）到TMDC与可调浓度在化学气相沉积。以单层WS2为例，将Nb掺杂到其晶格中导致带隙变化在1.98 eV至1.65 eV的范围内。值得注意的是，电输运测量和密度泛函理论计算表明，Nb掺杂剂的4d电子轨道有助于在费米能级附近的Nb掺杂的WS2的态密度，导致n到p型转换。Nb掺杂还降低了WS2中吸氢的能垒，从而改善了电催化析氢性能。这些结果突出了控制掺杂在调节TMDC的电子结构及其在电子相关应用中的用途中的有效性。
2020-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon interaction and transport properties of metallic bulk and monolayer transition metal dichalcogenide TaS$_2$
过渡金属二硫属化合物是近年来发展起来的一类具有良好电子性质的二维材料。现有的内禀声子限制的电子输运的计算，到目前为止，集中在这个家庭的admincucting成员。在本文中，我们扩展了这些研究通过调查的电子-声子耦合的电子输运性质和带重整化的原型固有的金属块和单层TaS $_2$的影响。基于密度泛函微扰理论和半经典玻尔兹曼输运计算，发现有前途的室温迁移率和片电导，这可以与其他已建立的2D材料竞争，留下TaS $_2$作为透明导体或原子薄互连的有前途的材料候选人。在整个文件中，电子和输运性质的TaS $_2$相比，其等电子对应物TaSe $_2$和后者的额外信息。我们还评论了传统的超导电性在TaS $_2$，其中没有声子介导的增强TC在单层相比，体状态被发现。
2017-09-20 cond-mat.mtrl-sci
Role of Strain on Electronic and Mechanical Response of Semiconducting Transition-Metal Dichalcogenide Monolayers: an ab-initio study
采用基于密度泛函理论的完全相对论第一性原理计算，研究了单层过渡金属二硫属化合物MX 2（M=Mo，W，Sn，Hf，X=S，Se，Te）的电子结构和弹性性质.我们专注于应变的能带结构的作用和跨系列的二维材料的能带排列。我们发现，应变对带隙有显着的影响;双轴应变为1%的2 H结构中的带隙降低，由尽可能多的0.2 eV的MoS 2和WS 2，而增加它的1 T材料。这些结果表明，应变是一个强大的途径，以调节其性能，例如，应变能够形成，否则不可能，打破间隙异质结构内的2 H类。这些计算提供了洞察力和定量信息的异质结的合理发展的基础上，这些类的材料占应变的影响。
2013-12-04 cond-mat.mtrl-sci
The electronic structure and elastic property of monolayer and bilayer transition metal dichalcogenides MX$_2$ (M=Mo,W;X=O,S,Se,Te): A comparative first-principles study
采用第一性原理方法，采用不同的交换关联泛函，包括LDA、PBE和OptB 88-vdW形式的vdW-DF泛函，研究了分子式为MX $_2$（M=Mo，W; X=O，S，Se，Te）的二维过渡金属二硫属化物（TMDC）单层和双层结构的电子和弹性性质.计算的能带结构表明，除了MoO $_2$和WO $_2$外，单层TMDC在K点处具有直接带隙。当单层堆叠成双层时，除了双层WTe $_2$在K点处仍然存在直接带隙外，发现间接带隙减小。计算的面内杨氏模量与石墨烯相当，这预示着TMDC在未来柔性和可拉伸电子器件中的可能应用。我们还评估了不同的泛函，包括LDA，PBE，和optB 88-vdW在描述TMDC的弹性模量的性能，发现LDA似乎是最合格的方法。此外，我们的计算表明，双层的杨氏模量是不敏感的堆叠顺序和单层之间的机械耦合似乎可以忽略不计。
2015-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Strain induced large enhancement of thermoelectric figure-of-merit ($ZT\sim 2$) in transition metal dichalcogenide monolayers ZrX$_2$ (X= S, Se, Te)
二维IV族过渡金属二硫属化物具有令人鼓舞的热电应用，因为它们的电子和晶格性质可以用应变来操纵。本文采用第一性原理方法研究了ZrX $_2$（X = S、Se、Te）的热电参数，如电导率、Seebeck系数、电驰豫时间以及模式对晶格热导率的贡献。我们的计算表明，由于拉伸应变，功率因数增加，同时降低晶格热导率，从而提高热电优值。拉伸应变使带隙变宽，这对应于更高的功率因数。晶格热导率由于面外声子模的硬化而降低，从而降低非谐散射寿命并增加热电优值。
2020-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Concurrent growth and formation of electrically contacted monolayer transition metal dichalcogenides on bulk metallic patterns
虽然二维（2D）材料的新物种和性质以非常规律的方式被报道，但该领域的一个重要瓶颈是可控地将材料加工成工作设备的能力。我们报告了一种化学气相沉积工艺，该工艺以确定性的方式在光刻限定的块状金属图案周围选择性地生长2D材料，该图案同时提供与材料的生长接触。在过渡金属的图案化区域上和周围可控地生长具有高达数百微米的横向范围的单层膜。通过使用金属图案和基于氧化物的前体的不同组合，也观察到异质结构的MoS 2/WS 2生长。该材料显示出强发光、单层拉曼特征和相对大的晶畴。除了在大区域上确定性地和选择性地产生高光学质量单层材料之外，金属图案保持导电性，因此具有向材料提供生长态金属接触的优点，从而为简单的器件制造和大规模生产提供了途径
2016-11-11 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic exciton states mixing and non-linear optical properties in transition metal dichalcogenide monolayers
过渡金属二硫属化物单分子膜的光学性质由Wannier-Mott激子控制，形成一系列的$1s$，$2s$，$2p$，.类氢态发展了激子激发态能谱精细结构理论。我们预测，$p$ -和$s$ -壳激子混合由于特定的$D_{3h}$点对称的过渡金属二硫属化物单层。因此，$s$ -和$p$ -壳层激子在单光子和双光子过程中都有活性，提供了有效的二次谐波产生机制。计算了相应的非线性极化率的贡献。
2017-01-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Photoluminescence Saturation and Exciton Decay Dynamics in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
利用光致发光（PL）和瞬态反射光谱研究了过渡金属双硫族化合物（TMD）中的激子动力学。PL饱和在单层MoSe 2中发生的激发强度比在单层MoS 2中低两个数量级以上。瞬态反射表明，非线性激子-激子湮灭是占主导地位的激子衰减过程中的单层MoSe 2在以前报道的线性激子衰减单层MoS 2。此外，MoSe 2中的激子寿命> 125 ps，比MoS 2中的几ps激子寿命长一个数量级以上。我们发现MoSe_2和MoS_2单分子膜激子衰减机制和PL饱和行为的显著不同可以用激子寿命的差异来解释。
2014-09-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
High harmonic generation in monolayer and bilayer of transition metal dichalcogenide
在过渡金属二硫属化物（TMDC）中，电荷载流子具有与磁矩相关联的自旋、赝自旋和谷自由度。TMDC的单层和双层，特别是MoS $_2$，导致自旋和赝自旋效应之间的强耦合。这一特点引起了人们对TMDC在先进技术设备中潜在用途的关注。与此同时，高次谐波产生（HHG）最近已被应用于表征固体的电子结构，如能量色散，贝里曲率和拓扑性质。在这里，我们显示的"哲学"，使用高次谐波调查的单层和双层的非线性光学发射的MoS $_2$的结构效应所获得的理论结果。我们在3R AB立桩中使用MoS $_2$的简单模型。研究发现，在圆偏振激光（CPL）驱动下，TMDC中的赝自旋和谷指数（Berry曲率和偶极跃迁矩阵元）可以编码到高能光子辐射中。这一理论研究有望为谷电子学的超快操作铺平道路，并导致有关TMDC材料，Weyl半金属，拓扑相和拓扑绝缘体的转变的自旋轨道耦合（SOC）的影响的新问题。
2021-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Mechanical properties of lateral transition metal dichalcogenide heterostructures
过渡金属二硫属化物（TMD）单分子膜由于其特殊的结构、电子和力学性质而引起人们的广泛关注。它们的横向异质结构的形成允许在工程电子和光电子器件中具有新的灵活性。然而，横向异质结构的机械性能很少被研究。本文采用密度泛函理论（DFT）计算方法，对不同TMD单分子膜（包括二硫化钼（MoS 2）、二硒化钼（MoSe 2）、二硫化钨（WS 2）和二硒化钨（WSe 2））的1H、1 T '和1H/1 T'异质结构相的力学特性进行了比较研究。我们的研究结果表明，横向异质结构有一个相对较弱的机械强度为所有的TMD单分子膜。TMD单分子膜的力学性能与其结构相之间的显著相关性可用于调节材料的刚度。因此，我们的研究结果，提出了一种新的策略来操纵的机械特性的TMD工程的结构相，为他们的实际应用。
2020-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Electrically switchable valley polarization, spin/valley filter, and valve effects in transition-metal dichalcogenide monolayers interfaced with two-dimensional ferromagnetic semiconductors
过渡金属二硫属化物单层中的电子谷驱动新的物理学，并允许设计多功能架构的应用。我们建议通过能带工程来操纵这些系统中的自旋/谷滤波器和阀器件的电子谷。在我们的策略中，电子谷直接耦合到二维铁磁体的自旋极化态，而不是在以前的研究中广泛使用的磁邻近效应。我们发现，这种耦合的结果在谷选择性的间隙开放，由于自旋动量锁定在过渡金属二硫属化物单层。这种物理现象引起了各种意想不到的电子性质和现象，包括半金属性，电可切换的谷极化，自旋/谷过滤器和阀效应的过渡金属二硫属化物单层。基于第一性原理计算，我们在MoTe $_2$/CoCl $_2$和CoCl $_2$/MoTe $_2$/CoCl $_2$ van der Waals异质结中进一步证明了我们的想法.因此，我们的研究提供了一种新概念器件的过渡金属二硫属化物单分子膜的电子谷工程的方法。
2021-11-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Robust parity-mixed superconductivity in disordered monolayer transition metal dichalcogenides
单层NbSe $_2$在面内磁场超过泡利极限时是一种结状拓扑伊辛超导体，其节点严格位于布里渊区的高对称线上。在这里，我们使用相结合的数值和群论方法在实空间中的非常规超导状态的特点，在单层过渡金属二硫属化物。即使在传统的配对相互作用下，超导态本质上是宇称混合的，并且对现场无序具有鲁棒性。塞曼磁场、强自旋轨道相互作用和电子轨道含量之间的相互作用赋予了独特的超导和拓扑性质。讨论还延伸到强空穴掺杂的MoS $_2$及其相关物。
2018-10-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Transport Theory of Monolayer Transition-Metal Dichalcogenides through Symmetry
我们提出了一个理论，阐明了主要的动量和自旋弛豫过程的电子，空穴和热激子在单层过渡金属二硫属化物。我们扩大弯曲声子引起的自旋翻转，并表明自旋弛豫是超快的电子在独立的膜，而在支持膜减轻。由于与弯曲声子的相互作用，这种行为在尊重镜像对称的二维膜中是普遍的，并且它导致迁移率和自旋弛豫之间的违反直觉的逆关系。
2013-09-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Binding energies and spatial structures of small carrier complexes in monolayer transition metal dichalcogenides via diffusion Monte Carlo
采用基态扩散蒙特卡罗方法研究了二维过渡金属二硫属化物材料中激子、三激子和双激子的结合能和载流子几率分布。我们比较这些结果近似变分计算，以及类似的Monte Carlo计算与简化的载流子相互作用势。我们的研究结果突出了近似方法的成功和失败，以及确定单层过渡金属二硫属化物材料中的小载体络合物的稳定性的物理特征。最后，我们讨论了与最近的实验的协议和分歧点。
2015-08-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Fundamental Limits of Exciton-Exciton Annihilation for Light Emission in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
我们定量地说明了激子-激子湮灭（EEA）可能对单层过渡金属二硫属化物（TMDC）材料的光发射的基本限制。TMDC单层中的EEA显示出与基底的相互作用的依赖性，因为其速率从0.1 cm 2/s（0.05 cm 2/s）增加到0.3 cm 2/s（0.1 cm 2/s），对于WS 2（MoS 2）单层，移除基底。当激子密度超过1010 cm-2或1011 cm-2时，它成为激子衰减的主要途径，并主导发光效率。这为实现最佳发光效率设置了发光器件中注入电荷密度的上限。强EEA速率还规定了单层中粒子数反转的泵浦阈值为12-18 MW/cm 2（光学）或2.5- 4 × 105 A/cm 2（电学）。
2016-04-12 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Prediction of switchable half semiconductor in d$^{1}$ transition metal dichalcogenide monolayers
我们提出在d $^{1}$组态的三角棱柱过渡金属二硫属化物（TMDC）单分子膜中可以存在半半导体态。在这种状态下，电子和空穴都是自旋极化的，并且共享相同的自旋通道。在杂化密度泛函理论的基础上，我们特别预言VS $_2$单分子膜是具有直接带隙的半导体。此外，我们还发现VS $_2$的导电电子自旋取向在适度的应变下发生转变。因此，我们的预测打开了有趣的可能性VS $_2$在自旋电子学和光电子学的应用。我们的分析三角棱柱族-V MX $_2$（M=V，Nb，Ta; X=S，Se，Te）单层揭示了广泛的多样性的电子状态，可以定性地理解在本地化的$d$电子。
2015-01-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast exciton relaxation in monolayer transition metal dichalcogenides
我们研究了一种机制，激子进行超快弛豫在常见的单层过渡金属dichalcogenides。结果表明，在密度为$\approx$ 1 $\times$ 10 $^{11}$ cm $^{-2}$和温度为$ \le 60$ K时，在已知的单分子膜（MoS $_2$，MoSe $_2$，WS $_2$和WSe $_2$）中激子以点状无结构电子空穴准粒子的形式存在.我们评估激子能量弛豫的平均速率，由于声学声子通过变形势和压电耦合机制，并检查激子波函数的传播到垂直于单层平面的区域的效果。结果表明，激子弛豫速率随激子温度的升高而增大，随晶格温度的升高而减小。当计算外推到室温时，与现有的实验数据得到了很好的协议。一个统一的方法，考虑到变形势和压电耦合机制表明，激子弛豫引起的声子是显着的缺陷辅助散射和捕获激子的表面态在单层过渡金属二硫属化物。
2016-06-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton valley depolarization in monolayer transition-metal dichalcogenides
谷自由度是单层过渡金属二硫属化物中的一个重要的量子数。类似于半导体中的光学自旋取向，吸收光子的螺旋度可以传递到光激发电子和空穴的谷（赝自旋）量子数。与量子力学自旋类似，谷量子数也不是守恒量。由于长程电子-空穴交换，单层过渡金属二硫属化物中激子的谷去极化在低温下通常需要几ps。类似于这种行为的是单层MoSe $_2$和MoTe $_2$，其中去极化快得多。我们阐明了这些材料的神秘异常，发现它起源于Rashba诱导的暗激子和亮激子分支旁边的简并点耦合。当光激发的激子在简并区域附近的状态之间的能量弛豫期间散射时，它们在失去初始螺旋度后到达光锥。谷去极化在单层WSe $_2$、WS $_2$和可能的MoS $_2$中没有那么快，其中Rashba诱导的耦合可以忽略不计。
2019-09-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Polarization analysis of excitons in monolayer and bilayer transition-metal dichalcogenides
单层和双层过渡金属二硫属化物的光学跃迁的偏振分析提供了宝贵的信息的自旋和谷（赝自旋）自由度。为了解释给定单层过渡金属二硫属化物的光学性质，应该考虑（i）其自旋分裂导带的顺序，（ii）谷间散射是否容易出现声子瓶颈，（iii）以及是否可以通过电子-空穴交换进行谷混合。使用这些原则，我们提出了一个一致的物理图像，阐明了这些材料的光谱中的各种功能。我们解释了单层MoSe $_2$和单层WSe $_2$中的光学跃迁之间的差异，发现后者中的间接激子对应于到目前为止归因于与杂质结合的激子的几个低能量光学跃迁。讨论了MoSe $_2$中极化消失的可能机制。最后，我们考虑了面外电场的影响，表明它可以减少亮激子的初始极化由于与暗激子的Rashba型耦合。
2015-06-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The Coulomb interaction in monolayer transition-metal dichalcogenides
近年来，著名的Keldysh势被广泛用于描述单层过渡金属二硫族化合物中少体配合物的库仑相互作用。使用这种潜在的模型带电激子（trions），人们发现一个强烈的依赖于单层是否悬浮在空气中，支持SiO $_2$，或封装在六方氮化硼的结合能。然而，三振子结合能的经验值显示弱依赖于单层配置。这一缺陷表明，库仑势的描述仍然缺乏这类重要的材料。我们解决这个问题，并得出一个新的潜在的形式，它考虑到三个原子片，构成一个单层的过渡金属dichalcogenides。新势自洽地支持（i）中性激子的非氢Rydberg系列，以及（ii）trion结合能对环境的弱依赖性。此外，我们确定了一个重要的trion晶格耦合由于声子云附近的带电复合物。另一方面，中性激子由于其电荷中性和小的玻尔半径的汇合而与晶格具有较弱的耦合。
2018-09-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Marrying excitons and plasmons in monolayer transition-metal dichalcogenides
就像光子是光的量子一样，等离子体激元是导电介质中精心安排的电荷密度振荡的量子。在正常金属、超导体和杂质半导体中的等离子体激元现象通常由长波长库仑相互作用驱动。然而，在费米表面由布里渊区中的不连通口袋组成的晶体中，当电子在这些口袋之间跃迁时，集体电子激发也可以获得短波分量。在这里，我们表明，单层过渡金属dichalcogenides的能带结构引起一个有趣的机制，通过短波等离子体激元配对与激子。这种耦合阐明了在WSe $_2$和WS $_2$的单层中反复观察到的光学边带的起源，但还不清楚。该理论解释了为什么激子-等离子体激元耦合只有在电子掺杂的钨基单分子膜的光谱中才能清楚地表现出来。
2017-06-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Fine Structure and Lifetime of Dark Excitons in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
光学暗激子和亮激子之间的复杂相互作用决定了过渡金属二硫属化物单分子膜中的光-物质相互作用。我们在面外磁场Bz中用光谱法对WSe 2单分子膜中的“自旋禁戒”暗激子进行了详细的研究。与群论分析的理论预测一致，磁光致发光实验揭示了两个暗激子态之间的零场分裂$δ=0.6 \pm 0.1$ meV。低能态在Bz=0时是严格偶极禁戒的（完全暗），而高能态部分耦合到具有z偏振的光（“灰色”激子）。首次用时间分辨光致发光法测定了过渡金属二硫属化物单分子膜中的暗中性激子寿命$τ_D$。我们测量了灰色激子态的$τ_D \sim 110 \pm 10$ ps，即在T=12 K时比亮中性激子的辐射寿命长两个数量级。
2018-05-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magneto-reflection spectroscopy of monolayer transition-metal dichalcogenide semiconductors in pulsed magnetic fields
我们描述了最近的实验努力，进行极化分辨光谱单层过渡金属二硫族化物半导体在非常大的脉冲磁场65特斯拉。详细讨论了实验装置和技术挑战，并给出了原子级薄二硫化钨（WS $_2$）随温度变化的磁反射谱。数据清楚地揭示了这些二维半导体中不仅存在谷塞曼效应，而且还存在小的二次激子抗磁位移，从中可以直接推断出非常小的激子尺寸。最后，我们提出了模型计算，演示了如何测量的抗磁位移可以用来限制在这个新的家庭的单层半导体激子结合能的估计。
2016-03-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic magneto-optics in monolayer transition metal dichalcogenides: From nanoribbons to two-dimensional response
采用纳米尺度几何结构研究了单层过渡金属二硫属化物（TMD）的磁光响应，包括激子效应。我们计算了对角电导率和霍尔电导率。激子光学霍尔电导率在独立粒子近似中得到的结果进行比较，我们发现，当激子效应被包括在内的幅度对应于一个数量级的增加。霍尔电导率被用来计算法拉第旋转光谱MoS2和WSe2。最后，我们还计算了WSe_2激子态在不同介电环境中的抗磁位移。比较计算的抗磁位移最近的实验测量，我们发现两者之间有很好的协议。
2019-05-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Enhanced Magnetism in Heterostructures with Transition-Metal Dichalcogenide Monolayers
二维材料及其异质结构为纳米尺度的磁性开辟了新的可能性。在这项研究中，我们利用第一性原理模拟研究的结构，电子和磁性的$\textrm{Fe}/\textrm{WSe}_2/\textrm{Pt}$系统包含原始的，有缺陷的，或掺杂的$\textrm{WSe}_2$单层。铁磁Fe层的邻近效应进行了研究，考虑缺陷和钒掺杂的$\textrm{WSe}_2$单层。所有的异质结构被发现是铁磁性的，和插入的过渡金属dichalcogenide的自旋取向的重新分配和磁性原子的密度增加，由于磁化的$\textrm{WSe}_2$的结果。由于$\textrm{WSe}_2$，费米能级处的总态密度增加;然而，过渡金属二硫属化物可能由于比范德华耦合更强而失去其独特的半导体性质。自旋分辨的电子结构特性与$\textrm{WSe}_2$单层异质结构中发现的较大自旋塞贝克系数有关。
2022-10-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Splitting between Bright and Dark excitons in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
过渡金属二硫属化物单分子膜如二维半导体MoS $_2$和WSe $_2$的光学性质由激子、库仑束缚电子-空穴对主导。发光产率取决于电子-空穴跃迁是光学允许的（亮）还是禁止的（暗）。通过在密度泛函理论计算的$GW$波函数上求解Bethe Salpeter方程，我们确定了亮、暗激子态分裂的符号和振幅。我们评估了自旋轨道耦合对光谱的影响，清楚地表明了谷内库仑交换项对暗-亮激子精细结构分裂的强烈影响。
2016-01-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
