We employ molecular beam epitaxy to stabilize Ba2IrO4 thin films and utilize in situ angle-resolved photoemission spectroscopy to investigate the evolution of its electronic structure through the Neel temperature TN. Our measurements indicate that dispersions of the relativistic Jeff=1/2 and 3/2 bands exhibit an unusual dichotomy in their behavior through the Neel transition. Although the charge gap survives into the paramagnetic state, only the Jeff=1/2 state exhibits a strong temperature dependence and its gap softens with increasing temperature approaching TN, while the nearly fully occupied Jeff=3/2 state which remains nearby in energy exhibits negligible changes with temperature.
Tuning Jeff = 1/2 Insulating State via Electron Doping and Pressure in Double-Layered Iridate Sr3Ir2O7
Sr_3Ir_2O_7具有一种新颖的Jeff=1/2绝缘态,其特征在于由于自旋-轨道相互作用而在Jeff=1/2和3/2带之间分裂。我们报告的金属-绝缘体转变Sr 3 Ir 2 O 7通过稀电子掺杂(La 3+的Sr 2+)或应用的高压高达35 GPa。我们对Sr_3Ir_2O_7单晶和(Sr_(1-x)Lax)_3 Ir_2 O_7揭示了在临界压力PC = 13.2GPa下,施加高静水压力P导致电阻率急剧减小多达六个数量级,表明间隙闭合;但进一步增加P到35 GPa在低温下不产生完全的金属态,这可能是由于键角θ的窄分布引起的局部化的结果。与此相反,轻微掺杂的La 3+离子的Sr 2+离子在Sr 3 Ir 2 O 7容易诱导一个强大的金属状态的电阻率在低温下,磁有序温度显着抑制,但仍然有限的(Sr0.95La0.05)3 Ir 2 O 7的金属状态发生。结果进行了讨论与Sr 2 IrO 4,杰夫= 1/2绝缘体的原型绘制的比较。
Orbital-Selective Spin-Orbit Mott Insulator in Fractional Valence Iridate La$_3$Ir$_3$O$_{11}$
Henan University(河南大学);Henan Academy of Sciences(河南省科学院);Westlake University(西湖大学);Shandong University(山东大学);Chinese Academy of Sciences(中国科学院);Tianjin University(天津大学);Nanjing University(南京大学);Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences(中国科学院物理研究所);University of Chinese Academy of Sciences(中国科学院大学)
Metal-insulator transition and topological properties of pyrochlore iridates
结合密度泛函理论(DFT)和嵌入式动力学平均场论(DMFT)方法,我们研究了$R_2$ Ir $_2$ O $_7$($R$ =Y,Eu,Sm,Nd,Pr,Bi)的金属-绝缘体转变以及绝缘化合物的拓扑性质.使用电荷自洽DFT+DMFT方法评估的准确的自由能表明,金属-绝缘体转变发生的A-阳离子半径之间的Nd和Pr,与实验一致。全进全出的磁性相在Nd化合物中是稳定的,但在Pr化合物中不是稳定的,它产生了小的Ir $^{4+}$磁矩$\approx 0.5μ_B$,并打开了相当大的关联能隙。我们证明,在这种最先进的理论方法中,绝缘体烧绿石铱酸盐在拓扑上是微不足道的。
Evolution of competing magnetic order in the Jeff=1/2 insulating state of Sr2Ir1-xRuxO4
我们研究了系列Sr 2 Ir 1-xRuxO 4的磁性与中子,共振X射线和磁化测量。结果表明,随着4d Ru ~(4+)离子浓度的增加,5d Ir ~(4+)离子通过自旋翻转从ab面到c轴共线有序的转变而演化和共存.报道了在相图有序区(x<0.3)内的磁结构。尽管磁结构发生了变化,但没有观察到Jeff=1/2基态的改变。Sr 2 Ir 1-xRuxO 4的行为与电子相分离一致,并且偏离空穴掺杂的标准方案。被认为是与掺杂的磁性和绝缘行为的晶格变化的作用。本文给出的结果提供了对强自旋轨道耦合材料中磁绝缘态的深入了解,以及微扰在改变这种行为中所起的作用。
First-principles design of the spinel iridate Ir2O4 for high-temperature quantum spin ice
与自旋冰相关的绝缘磁性稀土高温超导体拥有涌现的玻色子单极自旋子,它们服从量子电动力学的磁性模拟,并可能开辟一条通往电子学磁性模拟的道路。然而,稀土磁矩之间相互作用的能量尺度是如此之低,以至于只有在亚开尔文才能实现可能的量子相干性。在这里,我们从第一性原理出发设计了高温量子自旋冰材料。结果表明,A-位脱嵌尖晶石铱酸盐Ir 2 O 4,这已被实验生长为外延薄膜,是一个有前途的候选人的量子自旋冰与自旋冰规则的相互作用的几十meV。通过衬底控制Ir 2 O 4的电子结构,可以调节磁相互作用,使得磁性库仑液体在高温下持续存在。
Phase diagram of pyrochlore iridates: all-in-all-out magnetic ordering and non-Fermi liquid properties
采用局域密度近似和动力学平均场论(LDA+DMFT)方法,从第一性原理出发研究了5d烧绿石铱酸盐Y2 Ir 2 O 7的原型结构.我们绘制了温度、库仑排斥力U和填充空间的相图。与实验一致,我们发现,一个全进全出有序绝缘相是稳定的现实值的U。三角晶场增强了jeff=1/2二重态的磁矩,库仑相互作用导致了强的带间关联,表明三带描述是重要的.我们证明了一个实质性的带变窄的顺磁性金属相和非费米液体的行为,在电子/空穴掺杂系统起源于长寿命的准自旋矩引起的近平带。
Magnetic transition, long-range order, and moment fluctuations in the pyrochlore iridate Eu2Ir2O7
μ子自旋旋转和弛豫实验中的烧绿石铱酸盐Eu 2 Ir 2 O 7产生一个明确的μ子自旋进动频率低于金属-绝缘体/反铁磁转变温度TM = 120 K,表示远程相称的磁秩序,从而排除了量子自旋液体和自旋玻璃样基态。动态μ子自旋弛豫速率在2 K和~TM之间与温度无关,并产生了非常长的Ir^{4+}自旋相关时间,表明低位自旋激发的奇异密度。类似的行为被发现在其他pyrophores和几何挫折系统,但也在unfrustrated iridate BaIrO 3。Eu 2 Ir 2 O 7可能只有微弱的阻挫;如果是这样的话,奇异性可能与小能隙绝缘态有关,而不是阻挫。
Imaging the evolution of metallic states in a spin-orbit interaction driven correlated iridate
Ruddlesden-Popper(RP)系列的虹彩酸盐(Srn+1 IrnO 3 n +1)最近受到了广泛关注,这是由于自旋-轨道(SO)驱动的能带分裂和库仑相互作用的协同作用所产生的涌现物理的预期[1-3]。然而,关于相关性在电荷间隙形成中的作用的持续争论以及缺乏对掺杂对低能电子结构的影响的理解阻碍了实现许多预测状态的实验进展[4-8],包括可能的高Tc超导性[7,9]。使用扫描隧道光谱,我们映射出的n=2 RP成员,Sr 3 Ir 2 O 7(Ir 327)的空间分辨态密度。我们发现,Ir 327的母体化合物,认为只存在作为一个弱相关的带绝缘体,实际上具有大量的~ 130 meV的电荷激发间隙驱动的结构,SO耦合和相关性之间的相互作用。在区分内的非均匀纹理电子结构的固有电子字符的一个关键组成部分是我们的识别的签名失踪的顶端氧缺陷,这在许多层状氧化物中发挥了关键作用。我们的测量结合从计算的见解揭示了顶端氧空位转移光谱重量从较高的能量的间隙能量,从而揭示了一个路径,以获得金属的电子状态从父母绝缘状态的虹膜。
Magnetic correlations in the semimetallic hyper-kagome iridate Na3Ir3O8
本文用$_3$ Na NMR对一种掺杂量子自旋液体候选物--我们确定的内在行为的均匀\textbf{q} $ = 0$的磁化率通过移位测量和动力学响应通过探测自旋晶格弛豫率。在整个研究的温度范围内,磁化率是一致的半金属行为,虽然与电子带大幅修改的相关性。值得注意的是,存在于绝缘母体化合物Na $_4$ Ir $_3$ O $_8$中的反铁磁波动在所研究的化合物中存活。自旋动力学与120种显示短程相关性的$^o$激发模式一致。
Spin correlated electronic state on the surface of a spin-orbit Mott system (Layered Iridates)
二维电子系统的新相是由新的表面或界面修饰的电子结构引起的,在材料科学中引起了极大的兴趣。我们利用光电子能谱表明,近表面的电子结构的体绝缘铱酸盐Sr $_3$ Ir $_2$ O $_7$位于附近的金属-莫特绝缘体过渡表现出弱的金属性表示有限的电子光谱重量在费米能级。表面电子表现出独特的自旋结构,由自旋轨道,库仑相互作用和表面量子磁性的相互作用,不同于拓扑绝缘体状态。我们的研究结果表明,一个新的准二维相互作用电子表面基态的实验实现,打开了大门,奇异的量子纠缠和输运现象的铱基氧化物器件。
Nonequilibrium low temperature phase in pyrochlore iridate Y$_2$Ir$_2$O$_7$: Possibility of glass-like dynamics
几何阻挫效应和自旋轨道耦合效应共同影响着烧绿石基铱氧化物的性质。本文研究了烧绿石铱酸盐Y $_2$ Ir $_2$ O $_7$的结构、磁性、热力学和输运性质。磁化强度数据显示,在温度$T_{irr}$ $\sim$ 160 K附近出现磁不可逆性,然而,在低于$T_{irr}$的温度下没有观察到长程型铁磁有序的迹象。比热数据显示在$T_{irr}$上没有明显的异常,数据分析表明在费米能级上有相当大的态密度。随温度变化的X-射线衍射测量表明,在结构对称性没有变化到低温。另一方面,该材料显示出类似于玻璃态动力学的显著弛豫和老化行为。在这个高度绝缘的系统中的电子电荷输运被发现遵循幂律依赖与温度。该材料表现出负磁电阻效应,并用量子干涉效应解释了这一现象。
A comparative study on magnetic order and field induced magnetic transition on two series of double perovskite iridates RE2BIrO6 (RE=Pr,Nd,Sm,Eu,Gd B=Zn,Mg)
Competing orders and topology in the global phase diagram of pyrochlore iridates
强的电子相互作用和自旋轨道耦合有助于实现新的对称性破缺相,从而支持具有非平凡能带拓扑的准粒子。227烧绿石铱酸盐为研究拓扑结构和竞争有序起重要作用的涌现现象提供了合适的材料平台。与被认为显示“全进全出”(AIAO)型磁有序低温绝缘基态的这类材料的大多数成员相比,Pr $_2$ Ir $_2$ O $_7$保持金属性,同时在低温下显示“自旋冰”(SI)相关性。此外,这是唯一的227铱酸盐化合物,其在1.5 K以下沿[1,1,1]方向显示出大的反常霍尔效应(AHE),而不具有任何可测量的磁矩。通过聚焦于227个铱酸盐的正常态,描述了一个抛物线半金属与二次带接触,我们使用重整化群分析,平均场论,和唯象朗道理论作为三个互补的方法来构建一个全局相图中存在的通用本地相互作用的巡游电子的Ir离子。虽然全球相图支持几个竞争的多极订单,由227 iridates的现象学的动机,我们特别强调AIAO和SI订单之间的竞争,以及它如何可以导致一个混合相与“三进一出”(3 I1 O)的自旋配置。根据3 I1 O态Weyl准粒子的拓扑性质,我们对Pr $_2$ Ir $_2$ O $_7$中观测到的AHE的大小和方向给出了解释.我们提出了一个应变引起的增强的AHE在薄膜中的Pr $_2$ Ir $_2$ O $_7$和额外的实验研究竞争订单附近的金属-绝缘体转变。
Resonant inelastic x-ray scattering in layered trimer iridate Ba4Ir3 O10 : the density functional approach
G. V. Kurdyumov Institute for Metal Physics of the N.A.S. of Ukraine(乌克兰国家科学院 G.V.库尔久莫夫金属物理研究所);Max-Planck-Institute for Solid State Research(马克斯·普朗克固体研究所)
Nonmagnetic substitution in pyrochlore iridate Y$_2$(Ir$_{1-x}$Ti$_{x}$)$_2$O$_7$: Structure, magnetism and electronic properties
自旋-轨道耦合和电子相关效应的调谐被认为是许多有趣的现象。我们研究了掺杂Y-$_2$的结构、磁性和电子性质的温度演化(Ir $_{1-x}$ Ti $_{x}$)$_2$ O $_7$($x$ = 0.0,0.02,0.05,0.10和0.15),其中钛的取代$^{4+}$ Ir $^{4+}$(5 $d^5$)的(3 $d^0$)相当于磁网络的稀释和以相反的方式调节这些参数。该系统保持其原有的结构对称性,但局部结构参数显示出与Ti含量的演变。而磁性转变温度没有很大的影响,磁矩和磁阻挫随着Ti掺杂降低。磁弛豫测量表明,母体化合物Y $_2$ Ir $_2$ O $_7$及其钛掺杂类似物均处于非平衡磁状态,磁弛豫速率随钛的增加而增加。温度依赖的拉曼测量表明结构对称性没有变化,然而,在整个磁转变温度的异常观察到A $_{1g}$拉曼模式。依赖于温度的X射线衍射数据也支持拉曼光谱数据,然而,观察到晶格参数随温度的演变。Y $_2$(Ir $_{1-x}$ Ti $_{x}$)$_2$ O $_7$系列的电阻率数据在整个温度范围内表现出绝缘行为,然而,电阻率随着Ti掺杂而降低。电荷传导的性质被发现在整个系列遵循幂律行为,但该模型的有效性随温度而变化。在低温下观察到了负的磁电阻效应,并用弱局域机制解释了这一现象。与其他Ir基氧化物类似,在本系统中已经观察到从负到正MR的交叉。
A charge density wave-like instability in a doped spin-orbit-assisted weak Mott insulator
层状钙钛矿铱酸盐实现了一类罕见的莫特绝缘体,被预测为强自旋-轨道耦合的铜酸盐高温超导体的母态类似物。最近在掺杂Sr $_2$ IrO $_4$中发现的赝隙、磁多极有序和可能的$d$波超导相加强了单层变体之间的这种类比。然而,与双层铜酸盐不同,在掺杂的双层铱酸盐Sr $_3$ Ir $_2$ O $_7$中没有报道电子不稳定性。在这里,我们表明,Sr $_3$ Ir $_2$ O $_7$实现了一个弱的莫特态,没有铜酸盐类似物,通过使用超快时间分辨的光学反射率揭示其绝缘间隙和反铁磁性之间的密切联系。然而,我们检测到一个微妙的电荷密度波的费米面不稳定性金属电子掺杂的Sr $_3$ Ir $_2$ O $_7$在温度($T_{DW}$)接近200 K通过其集体模式的相干振荡,这让人想起观察到的铜酸盐。衍射、扫描隧穿和基于光电发射的探针中没有任何低于$T_{DW}$的新空间周期性的特征表明了这种密度波阶的非常规和可能的短程性质。
Possibility of an unconventional spin state of Ir$^{4+}$ in Ba$_{21}$Ir$_9$O$_{43}$ single crystal
报道了一种新型层状铱酸盐Ba $_{21}$ Ir $_9$ O $_{43}$单晶的合成,并给出了该材料的晶体学、输运和磁性。该化合物具有六方结构,其中两个氧化铱层沿着$c$方向堆叠。一层由IrPDMATHABMQ O $_9$二聚体的三角形排列组成,而另一层由两个正八面体和一个三棱锥组成,形成相互渗透的三角形晶格。作为温度函数的电阻率表现出绝缘行为,并具有独特的$T^{-3}$行为。磁化率在$Θ_\mathrm{CW} \simeq -$ 90 K时表现出反铁磁居里-外斯行为,而磁转变发生在相当低的温度9 K。我们讨论了Ir离子在不同局域环境中可能的价态和有效磁矩,并认为Ir离子在一个独特的三角锥构型可能携带异常大的磁矩。
Neutron scattering study of correlated phase behavior in Sr2IrO4
中子衍射测量探索候选人J $_{eff}=1/2$莫特绝缘铱酸盐Sr $_2$ IrO $_4$的磁性和结构相行为。在这个单层系统和它的双层模拟Sr $_3$ Ir $_2$ O $_7$,这两种材料表现出磁畴来自晶体学孪生和可比的磁矩大小之间的相关磁性的比较。弱的温度依赖性超晶格峰违反报告的四元空间群的Sr $_2$ IrO $_4$观察到支持的概念,较低的结构对称性所产生的高温晶格畸变,我们用这一点来争辩说,力矩沿一个独特的平面轴取向,表现出正交对称性在所得的自旋结构。我们的研究结果表明,相关的自旋顺序和结构相行为在单层和双层的Sr $_{n+1}$ Ir $_{n}$ O $_{3n+1}$系统是非常相似的,并建议可比的相关强度在每个系统。