Hydrogen bonds and van der Waals forces in ice at ambient and high pressures
第一性原理方法，密度泛函理论（DFT）和量子蒙特卡罗，已被用来研究范德华力（vdW）和氢键（H）之间的平衡在环境和高压冰相。在较高的压力下，从vdW的晶格能的贡献增加，从氢键减少，导致vdW有一个实质性的影响结晶冰相之间的转变压力。一个重要的后果，可能是相关的分子晶体在一般情况下，是从DFT泛函忽略vdW力的过渡压力大大高估。
2011-08-01 cond-mat.mtrl-sci
Interlayer Quasi-Bonding Interactions in 2D Layered Materials: A Classification According to the Occupancy of Involved Energy Bands
近年来的研究表明，二维层状材料中的层间相互作用不仅具有范德华特征，而且还具有准成键特征。根据费米能级附近能带的占据情况，将层间准成键相互作用分为两大类（Ⅰ：同质占据相互作用，Ⅱ：异质占据相互作用）。然后基于密度泛函理论计算研究了几种典型二维材料的准成键相互作用诱导的能带结构演化。进一步的计算证实，这种分类是适用于一般的二维层状材料，并提供了一个统一的理解层间相互作用的总强度，这是范德华吸引力和准键相互作用的协同效应。后者在第二主要类别中趋于稳定，在第一类主要类别中则不稳定。因此，总的层间相互作用强度在第II类中相对较强，而在第I类中较弱。
2021-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Benzene Adsorbed on Metals: Concerted Effect of Covalency and van der Waals Bonding
芳香族分子在金属表面的吸附在凝聚态物理和功能材料中起着关键作用。根据分子和表面之间相互作用的强度，结合通常分为物理吸附或化学吸附。范德华力（vdW）相互作用的物理吸附系统中的结合显着的贡献，但在化学吸附系统中的vdW能量的作用仍然不清楚。在这里，我们研究了苯与过渡金属（111）表面的相互作用，从弱吸附（Ag和Au）到强吸附（Pt，Pd，Ir和Rh）。当vdW相互作用被准确地占，吸附的障碍预测标准密度泛函理论（DFT）计算基本上消失，产生亚稳态的前体状态的Pt和Ir表面。值得注意的是，vdW力的贡献更多的共价键合的苯的结合比他们做的苯被物理吸附。实验数据的比较表明，最近开发的一些方法，包括VDW相互作用的DFT允许定量处理弱和强吸附的芳香族分子在金属表面上，扩展已经发现的气相分子的优异性能。
2012-11-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Bond Relaxation and Electronic Properties of Two-Dimensional Sb/MoSe2 and Sb/MoTe2 Van der Waals Heterostructures
范德瓦尔斯异质结构最近在高性能光伏材料中的应用引起了人们的兴趣。因此，了解这些异质结构的基本电子特性对于它们在光电子器件中的应用是很重要的。采用键-电荷关联和混合密度泛函理论，系统研究了Sb/过渡金属二硫化物（TMDs，MoSe 2，MoTe 2）二维van der Waals异质结的电子结构和键弛豫.我们发现，Sb/MoSe 2和Sb/MoTe 2异质结构的间接带隙分别为0.701和0.808 eV;此外，这些异质结构有效地调制MoSe 2（1.463 eV）和MoTe 2（1.173 eV）的带隙。BC相关性揭示了异质结构的四个键合和电子贡献（电子空穴，反键，非键合和键合状态）。我们的研究结果提供了一个深入的了解Sb/TMD范德华异质结，这应该被用来设计二维金属/超导器件。
2019-10-04 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Confinement Heteroepitaxy: Realizing Atomically Thin, Half-van der Waals Materials
三维外延异质结构是基于共价键合的界面，而那些从二维（2D）材料表现出范德华相互作用。然而，在适当的条件下，可以实现具有混合界面范德华力和共价键的材料结构。在外延石墨烯（EG）/碳化硅（SiC）界面处形成的原子薄层表明EG/SiC界面提供了这种独特的环境，并能够合成传统技术无法获得的丰富的2D材料。在这里，我们展示了一种方法，称为限制异质外延（CHet），实现空气稳定的，结构独特的，晶体2D-Ga，In和Sn在EG/SiC界面。第一插入层共价键合到SiC，并且伴随着以范德华相互作用结束的垂直键合梯度。这种结构打破了平面中心对称性，从而引入了3D材料的原子薄的、非中心对称的2D同素异形体，作为可调超导性、拓扑状态和等离子体性质的基础。
2019-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Chemical Migration and Dipole Formation at van der Waals Interfaces between Magnetic Transition Metal Chalcogenides and Topological Insulators
金属和磁性覆盖层通过邻近效应而且通过改变Bi $_2$ Se $_3$子表面的组成和化学结构来改变拓扑绝缘体（TI）硒化铋（Bi $_2$ Se $_3$）的表面。采用X射线光电子能谱学（XPS）研究了Bi $_2$ Se $_3$和Mn金属或硒化锰之间的界面，揭示了界面处的化学和电子变化。在没有外部Se源的情况下，在Bi $_2$ Se $_3$上沉积Mn金属显示出由于Mn-Se键合而在Mn层内的意外键合，因为Se从Bi $_2$ Se $_3$层扩散到生长的Mn膜中。Se向外扩散进一步通过Bi $_2$ Se $_3$层内Bi核心能级的变化来证明，这表明主要是Bi-Bi键合超过Bi-Se键合。当过量的Se与Mn一起供应时，没有发生Se的外扩散，这表明为沉积的金属提供足够的硫族元素原子的重要性。然而，Bi $_2$ Se $_3$核心水平光电子表现出刚性化学位移朝向更高的结合能后，沉积单层的MnSe $_{2-x}$，表明在覆盖层内的偶极子。化学计量计算表明，单层形成MnSe优先于过渡金属二硫属化物（TMD）相MnSe $_2$，提供了一致的图片的偶极子形成中，一个平面的Se阴离子位于Mn阳离子。这项研究表明，化学扩散和偶极子的形成是很重要的Mn-Bi $_2$ Se $_3$和MnSe $_{2-x}$ -Bi $_2$ Se $_3$和TMD/TI接口更普遍应仔细考虑。
2020-04-13 cond-mat.mtrl-sci
van der Waals interaction in nanotube bundles : consequences on vibrational modes
我们已经开发了一个对势的方法来评估碳纳米管束之间的范德华相互作用。从一个连续介质模型出发，我们表明，管间模式的范围从$5 cm^{-1}$到$60 cm^{-1}$。此外，使用非正交紧束缚近似来描述共价管内键合，我们证实了呼吸模式频率的轻微手性依赖性，并且我们发现，如果纳米管位于束内，则与孤立管相比，呼吸模式频率增加$\sim$ 10%。
1999-06-29 cond-mat.mtrl-sci
First-principles and semi-empirical van der Waals study of thymine on Cu(110) surface
本文采用密度泛函理论计算方法研究了胸腺嘧啶（C $_5$ H $_6$ N $_2$ O $_2$）分子在Cu（110）表面的吸附几何构型和成键机理.在最稳定的能量配置中，分子平面沿着$[1\bar{1}0]$方向垂直于衬底取向。对于这种吸附几何形状，胸腺嘧啶分子通过一个去质子化的氮原子和两个氧原子与表面相互作用，使得键合机制涉及最高占据分子轨道（HOMO）和基底的d-态之间的强杂交。在平行吸附几何形状的情况下，长程范德华相互作用对分子表面几何形状和吸附能都起着重要作用。通过半实证和无缝对接的方法分析了它们的具体作用。特别是，对于一个平面的配置，包括分散效果显着改变的字符的吸附过程从物理吸附到化学吸附。最后，我们通过模拟扫描隧道显微镜（STM）图像预测了分子-表面界面的真实空间形貌。从这些模拟，我们预计，只有某些吸附几何形状可以在STM实验中成像。
2008-11-19 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study of van der Waals interactions and lattice mismatch at MoS2/metal interfaces
我们探索的吸附MoS 2的范围内的金属基板通过第一性原理密度泛函理论计算。在密度泛函中包括范德华力对于捕获MoS 2和金属表面之间的相互作用，并获得可靠的界面势阶和肖特基势垒是必不可少的。特别注意构造在MoS 2和金属晶格之间具有<1%的失配的界面结构。MoS 2被化学吸附在早期过渡金属Ti上，这导致其（电子）结构的强烈扰动和由于界面态而导致的低于MoS 2导带0.54 eV的费米能级的钉扎。MoS 2被物理吸附在Au上，其中键合几乎不干扰电子结构。MoS 2在其它金属上的键合位于这两种极端情况之间，其中对于后3d过渡金属Co、Ni、Cu和简单金属Mg的界面相互作用比对于后4d/5d过渡金属Pd、Ag、Pt和简单金属Al的界面相互作用稍强。即使是弱相互作用，例如在Al的情况下，也给出界面态，然而，其中能量在MoS 2带隙内，将费米能级固定在导带以下。
2015-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Negative piezoelectric response of van der Waals layered bismuth tellurohalides
用第一性原理计算了BiTe $X$（$X$ =Cl，Br，I）层状碲卤化物的极化和压电响应.结果证实了混合离子-共价键的字符的键合，并表明，在每个三层内的内部结构只受到外部应力的微弱影响，而在电荷分布的变化与应力产生大量的负压电响应。这表明了一种新的负压电响应机制，即使在这类材料的超薄膜形式中也应该保持稳健。
2019-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Thickness-dependent in-plane polarization and structural phase transition in van der Waals Ferroelectric CuInP2S6
范德华（vdW）层状材料具有比层内结合更弱的层间结合，因此沿堆叠方向的剥离使得能够实现具有新兴物理性质和功能的单层或少层vdW材料。近年来，由于其在高密度存储器件中的潜在应用，vdW材料的铁电性引起了人们的新兴趣。随着厚度的减小，表面能、退极化场和界面化学键之间的竞争可能导致铁电性和晶体结构的改变，这一点的研究有限。结合压电响应力显微镜扫描和接触共振成像，我们报道了vdW铁电体CuInP 2S 6（CIPS）单晶中存在本征面内极化，而在低于90-100 nm的临界厚度时，面内极化消失。杨氏模量在临界厚度处也表现出突然的刚度。基于密度泛函理论计算，我们将这些行为归因于从单斜到三角结构的结构相变，并通过透射电子显微镜技术进一步证实了这一点。综上所述，这些发现表明了结构相变对于增强vdW铁电体的丰富功能性和广泛实用性的基础重要性。
2019-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Relating chemical bonding to physical properties: The origin of unexpected isotropic properties in layered materials
层状材料跨越非常广泛的固体范围，从范德华材料到高度复杂的晶体结构，如粘土。它们通常被认为具有高度各向异性的性质，这基本上归因于弱的层间相互作用。层状Mg3Sb2结构由于其出色的热电性能而受到广泛关注。基于定量化学键分析，我们解开，Mg3Sb2具有近各向同性的三维（3D）键合网络与层间和层内键是惊人的相似，这些独特的化学键合功能的起源，近各向同性的结构和热性能。各向同性的三维键合网络被发现是广泛适用于许多含镁化合物的层状CaAl2Si2型结构。有趣的是，基于电子密度的参数可以用作测量层状结构中晶格热导率各向异性的指标。这项工作扩展了我们对基于化学键分析的结构和性能的理解，它将指导搜索和设计具有定制各向异性性能的层状材料。
2018-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic Behavior and Spin-Lattice Coupling in Cleavable, van der Waals Layered CrCl3 Crystals
CrCl 3是一种层状绝缘体，在室温以下发生晶体相变，在低温下反铁磁有序。层与层之间的弱范德华键和铁磁面内磁序使其成为获得原子级薄磁体和产生范德华异质结构的有前途的材料。在这项工作中，我们生长的CrCl 3晶体，重温了散装材料的结构和热力学性质，并探讨了机械剥离的晶体。我们发现两个不同的异常，在14和17 K的热容量确认的磁秩序发展在两个阶段冷却，铁磁相关形成之前，远程反铁磁秩序之间的发展。这种情况得到磁化数据的支持。由热容和磁化结果构造了磁相图。我们还发现在结晶相变的磁化率的异常，表明磁性和晶格之间的一些耦合。考虑范德华相互作用的第一性原理计算也表明了自旋-晶格耦合，并发现了与实验观察一致的多个近简并的晶体学和磁性结构。最后，我们证明，单层和几层CrCl 3标本可以从大块晶体剥离，提供了一个路径的异质结构和磁性的研究在CrCl 3晶体下降到单层的限制。
2017-06-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Phonon spectrum and bonding properties of Bi$_{2}$Se$_{3}$: Role of strong spin-orbit interaction
利用密度泛函理论研究了一种典型的三维拓扑绝缘体Bi $_{2}$ Se $_{3}$的声子色散.在纯局域密度近似下，考虑自旋轨道相互作用（SOI）后，沿$Z$ $-$ $F$和$Γ$ $-$ $F$方向的两个声学分支的软模将转变为虚频振荡.对于Bi $_{2}$ Te $_{3}$也观察到类似的现象。此外，我们还发现，在Bi $_{2}$ Se $_{3}$中，两个Se 1层之间的弱范德华力通过开启SOI而得到加强。
2012-01-30 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Band gap engineering of PtSe2
根据我们的计算，除了在室温下预测的有希望的高电子迁移率之外，PtSe2的带隙敏感地取决于通过范德华相互作用结合的单层的数量。我们通过使用基于密度泛函理论的能带结构计算来理解这一点。发现VBM和CBM的前线轨道主要来自Se的pz和px+y轨道，这两个轨道分别对面外和面内晶格常数敏感。范德华力增强了平面外的键合，这反过来又影响了平面内的键合。我们发现，厚度相关的带隙与应变相关的带隙具有相同的起源，这是来自于前轨道相互作用的变化。这项工作显示了在很宽的范围内调节该化合物的电子和光学性质的灵活性。
2016-05-27 cond-mat.mtrl-sci
Assessment of approaches for dispersive forces employing graphone as a case study
我们已经研究了两个交换层系统，（i）独立的部分氢化石墨烯（graphone），（ii）在镍（111）表面上的graphone，以评估各种基于密度泛函理论的计算方案，包括范德华力。各种范德华力的方法已被采用范围从半经验力场的修正Grimme，通过非本地的范德华力密度泛函，泛函涉及确切的交换和随机相位近似的相关性。通常，所有计算方案导致氢层物理吸附和化学吸附到石墨烯的类似定性图片。最大的差异出现的方法之间的能量的调查系统。我们的研究揭示了石墨烯在真空和金属表面附近氢化的物理机制。特别地，揭示了氢原子的吸附影响石墨烯与Ni（111）表面之间的键合的性质，从弱到强的半共价键合。另一方面，事实证明，在金属表面的存在下，氢层对石墨烯的吸附更强。
2020-02-24 cond-mat.mtrl-sci
Exploring the Bonding of Large Hydrocarbons on Noble Metals: Diindoperylene on Cu(111), Ag(111), and Au(111)
我们提出了一个基准研究的大π共轭有机分子在不同的贵金属表面上的吸附，这是基于X射线驻波（XSW）测量和密度泛函理论计算与范德华（vdW）相互作用。用正入射XSW技术测定了Cu（111）、Ag（111）和Au（111）表面上二茚并？的键距（分别为2.51、3.01和3.10），并与计算值进行了比较。与实验数据，即偏差小于0.1 A，实现了使用Perdew-Burke-Ernzerhof功能与vdW相互作用，包括集体响应的衬底电子（PBE+vdW^{surf}方法）。值得注意的是，计算表明vdW对吸附能的贡献按Au（111）< Ag（111）< Cu（111）的顺序增加。
2013-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Cohesive properties of noble metals by van der Waals-corrected Density Functional Theory
采用vdW-DF、vdW-DF 2、vdW-DF-cx、rVV 10和PBE-D等不同的vanderWaals修正的密度泛函理论方法计算了贵金属的结合能、平衡晶格常数和体弹性模量。两个专门设计的方法也被开发，以有效地包括动态屏蔽效应：DFT/vdW-WF 2 p方法，基于生成的最大局域化的Wannier函数，和RPAp计划（在两个变体），基于单振荡器模型的本地化电子响应。与没有明确列入范德华效应，如LDA，PBE，PBESol，或混合PBE 0功能的结果比较，阐明了筛选范德华相互作用的适当描述的重要性，即使在强金属键合的情况下。在RPAp方法中还定量评价了多体效应。
2016-03-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Unraveling the dislocation core structure at a van der Waals gap in bismuth telluride
诸如碲化铋Bi_{2} Te_{3}的四亚甲基结构的硫属化物对于热电能量转换和作为拓扑绝缘体具有重要意义。位错在此类材料的合成和加工过程中起着关键作用，并会强烈影响其功能特性。五重层之间的位错提出了特别的兴趣，因为它们的核心结构是由层之间的范德华相互作用控制。在这项工作中，使用原子分辨率电子显微镜，我们解决了基底位错核心结构在Bi_{2} Te_{3}，量化的失调的原子平面在整个核心。我们发现，尽管存在一个稳定的堆垛层错在基面伽玛表面，位错核心传播主要是由于层之间的弱键合，这导致一个小的能量惩罚层滑动平行于范德华间隙。半离散变分Peierls-Nabarro模型内的计算由第一性原理计算通知支持我们的实验结果。
2019-04-24 cond-mat.mtrl-sci
Van der Waals density functional: Self-consistent potential and the nature of the van der Waals bond
我们导出了对应于非定域范德华密度泛函的交换关联势[M。迪翁，H。Rydberg，E. Schroder，D. C. Langreth，和B. I. Lundqvist，《物理评论快报》92，246401（2004）]。我们使用这种潜在的自洽计算的基态属性的一些范德华络合物以及晶体硅。对于后者，很少或没有范德华相互作用的预期，我们发现，结果主要是由半局部交换和相关性在标准的广义梯度近似（GGA），与完全非局部项几乎没有影响。另一方面，我们的研究结果表明，范德瓦尔斯复合物的自洽在平衡分离的影响不大。这一发现验证了以前的计算与相同的功能，治疗完全非本地项作为一个后GGA扰动。我们的结果与波函数计算的比较表明，我们的方法的实用性。交换相关势也使我们能够计算赫尔曼-费曼力，从而提供了有效的几何弛豫方法，并释放了依赖于自洽电荷分布的其他标准技术的潜在用途。范德瓦尔斯键的性质进行了讨论的自洽键电荷。
2007-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Data-driven quest for two-dimensional non-van der Waals materials
二维（2D）材料通常与通过范德华力（vdW）结合形成块状层状化合物的片材相关联。各向异性和薄片之间的弱相互作用也是计算搜索新的2D系统的主要标准，预测了大约2000种可剥离化合物。然而，最近制造了几种新型非vdW 2D系统的代表，例如hematene或ilmenene，其没有层状3D类似物，并且与例如硅烯不同，不需要与基底强烈相互作用以保持稳定。非vdW 2D材料家族是数据驱动的高通量方法的一个有吸引力的游乐场，因为计算设计原理仍然缺失。在这里，我们概述了一组新的8个二元和20个三元候选人通过过滤AFLOW-ICSD数据库根据在实验中实现的前两个模板系统的结构原型。所有材料在限制到2D时显示出强的结构松弛，这对于正确估计刻面之间的结合强度是必不可少的。在片材的表面处的阳离子的氧化态被证明调节小面间结合能，低氧化态导致弱结合。我们预计这个描述符是非常有用的，以获得新的二维材料，为实验提供明确的指导方针。我们的计算进一步表明，这些材料表现出广泛的吸引人的电子，光学和磁性特性，这预计也使它们具有吸引力的潜在应用，特别是在自旋电子学。
2021-10-04 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
The crystal structure, chemical bonding and magnetic properties of the intercalation compounds Cr$_x$ZrTe$_2$ ($x$ = 0-0.3)
在x=0-0.3的Cr浓度范围内合成了新的层间化合物Cr $_x$ ZrTe $_2$。对晶体结构和电子结构进行了深入的研究。结果发现，有竞争的分布中的Cr原子的八面体和四面体网站的范德华间隙，取决于Cr含量。Cr原子在x = 0.25时有序化，同时晶格对称性从三角P-3 m1降低到单斜F2/m。这种有序化通过Te原子稳定Cr原子的八面体配位。对实验数据的电子结构分析和DOS计算表明，Cr的3d态是自旋分裂的.
2021-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Two-Dimensional Van der Waals Epitaxy Kinetics in a Three-Dimensional Perovskite Halide
二维材料的厚度、相、形貌和膜基相互作用的生长控制是探索新兴材料物理和应用前景的关键。虽然从传统的层状大体积材料开发二维薄膜已经取得了实质性进展，但从本质上非范德华型三维材料获得单晶、单晶、无位错的薄膜仍然存在特别的挑战。在这份报告中，与单晶的大规模钙钛矿卤化物材料的成功演示，我们揭示和确定的有利作用弱范德华薄膜-衬底相互作用的成核和生长的二维形态的非层状材料相比，传统的外延。我们还展示了三维材料本身的粘合性质如何影响薄膜生长的动能景观。通过研究分形钙钛矿的形成与蒙特卡罗模拟辅助，我们表明，范德华扩散和钙钛矿的表面自由能之间的竞争导致膜增厚，这表明额外的策略，如表面钝化可能需要单层和几层膜的生长。
2015-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Adsorbate vibrational modes enhancement of radiative heat transfer and van der Waals friction
我们研究了两个半无限固体之间的传热和范德华摩擦对物体介电性质的依赖关系。我们表明，传热和范德华摩擦在短的固体之间的分离可能会增加许多数量级时，表面被吸附物覆盖，或可以支持低频表面等离子体。在这种情况下，热传递和范德华摩擦由吸附物振动模式或表面等离子体激元模式之间的共振光子隧穿决定。当吸附层中存在平行于表面振动的声学分支时，如Cs在Cu（100）表面上吸附的情况，范德华摩擦的增强特别大。在这种情况下，我们表明，即使对于分离$d=10$ nm，吸附物引起的范德华摩擦可以是如此之大，它可以用目前最先进的设备进行测量。范德华摩擦的特征在于强距离依赖性（$\sim 1/d^6$），并且在小距离处，它可以比在\cite{Stipe}中观察到的\textit{the electrostatic}摩擦大得多。\vskip 0.3 cm \textit{Keywords}：非接触摩擦、范德华摩擦、辐射传热、原子力显微镜、吸附质振动模式
2006-05-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Density Functional Theory Meta-GGA+U Study of Water Incorporation in the Metal Organic Framework Material Cu-BTC
利用密度泛函理论在meta-GGA +U水平上研究了金属有机骨架材料Cu-BTC的吸水性，最高可达3.5 H $_2$ O/Cu离子.水分子的稳定排列显示氢键水分子的链和在高浓度下形成封闭笼的趋势。水分子团簇主要通过水-水氢键和铜-水-氧相互作用的结合而稳定。通过范德华相互作用、水-水键合的电场增强以及水与骨架氧的氢键合进一步增强稳定性。我们假设形成这种稳定簇的趋势解释了水对Cu-BTC和具有暴露金属位点的相关MOF的特别强的亲和力。
2015-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Lattice Instability and Ultralow Lattice Thermal Conductivity of Layered PbIF
了解各种设计策略（例如，成键异质性和孤对诱导的非谐性）之间的相互作用，以实现超低晶格热导率（$κ_l$）是必不可少的发现新的功能材料的热能应用。在本研究中，我们调查层状PbXF（X = Cl，Br，I），它提供了通过层状晶体结构，非谐性通过Pb $^{2+}$ $6s^2$孤对，声子软化通过F和Pb/X之间的质量差键的不均匀性。弱的层间范德华力键合和强的层内离子键合与部分共价键合导致显着的成键不均匀性和差的声子输运在面外方向。大的平均Grüneisen参数（$\geq$ 2.5）表现出较强的非谐性。计算的声子色散显示平坦的频带，这表明短的声子寿命，特别是对于PbIF。增强的玻恩有效电荷是由于交叉带隙杂化。PbIF在0.1 $\%$的小体积膨胀下显示晶格不稳定性。由双通道输运模型得到的$κ_l$值比由Boltzmann输运方程得到的值高20-50 $\%$。总体而言，超低的$κ_l$值被发现在300 K，特别是对于PbIF。我们建议，键合异质性，孤对诱导的非谐性，高质量差的组成元素的相互作用，有助于低$κ_l$材料的设计热能应用。
2022-09-02 cond-mat.mtrl-sci
Transition from van-der-Waals to H Bonds dominated Interaction in n-Propanol physisorbed on Graphite
本文用高分辨椭圆偏振法测定了正丙醇在石墨上的多层吸附等温线，温度范围为180 ~ 260 K。在前三个单分子膜的分子取向平行于基板和生长是大致一致的Frenkel-Halsey-Hill模型（FHH），在强基板上的范德华系统中遵守。第四层和更高层的凝结相对于FHH模型是延迟的。第四层实际上是双层。此外，存在润湿转变的迹象。结果被解释在层内和层间的氢桥键合。
2011-04-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
van der Waals forces control the internal chemical structure of monolayers within ABP2X6 lamellar materials
继最近的示范，范德华力控制层内的纳米片和大块样品的CuBiP 2Se 6和CuInP 2S 6的铁电有序，它表明，它们也控制这些材料的孤立单层的内部几何结构。这种内部结构涉及铜原子的大位移，或者垂直于层平面，或者在平面内，改变其连接环境。在这两种情况下，范德华力分散竞争传统的粘结效果，以控制结构。然而，我们发现，引起每个效果的色散力的方面是不相关的：长程效应控制层间铁电有序，而短程效应控制内部层结构。这些结论是考虑预测性能的单层，双层，和散装材料使用14密度泛函理论为基础的方法。虽然使用的不同方法通常预测截然不同的定量结果，但它们在ABP 2X 6材料的基本性质上是一致的。在所使用的方法中，只有PBE-D3和optPBEvdW方法被发现可以预测广泛的观察到的性质，而没有严重的差异。寻找最佳的计算方法仍然是一个重大的挑战，其中ABP 2X 6材料中范德华相互作用的不寻常的多尺度性质提供了苛刻的标准。
2018-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Potassium intercalation in graphite: A van der Waals density-functional study
用第一性原理研究了钾在石墨中的嵌入过程。传统的半局域密度泛函理论（DFT）计算合理地解释了钾-石墨化合物中的键合。然而，要研究纯钾原子和石墨的插层形成能，需要使用石墨层间结合的描述，从而对非局部色散相互作用进行一致的描述。这是无缝地包括与普通DFT的范德华密度泛函（vdW-DF）的方法[物理评论快报。92，246401（2004）]。发现使用vdW-DF稳定石墨晶体，晶体参数与实验相当一致。对于石墨和钾插层石墨的结构参数，如结合分离，层结合能，形成能，和体积模量的报告。此外，吸附和亚表面钾吸收能量的报告。vdw-DF描述，与传统的半局部方法相比，被发现弱软化的弹性响应。
2007-04-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Aggregation of BiTe Monolayer on Bi$_2$Te$_3$(111) Induced by Diffusion of Intercalated Atoms in van der Waals Gap
利用扫描隧道显微镜结合密度泛函理论计算，研究了Bi $_2$ Te $_3$（111）薄膜的生长后老化机制.结果发现，单层结构的晶格对称性的平方逐渐聚集从表面台阶。理论计算表明，范德华（vdW）间隙不仅作为一个自然水库的自嵌入Bi和Te原子，但也提供了他们容易的扩散途径。一旦跳出能隙，这些缺陷原子在正能量增益的驱动下优先在Bi $_2$ Te $_3$（111）表面上发展成二维BiTe超结构。考虑到vdW层之间的弱键合的共同性质，我们预计这种不寻常的扩散和聚集的插入原子可能是普遍的重要性，为大多数种类的vdW层状材料。
2017-03-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Elastic properties of bulk and low-dimensional materials using Van der Waals density functional
在这项工作中，我们提出了一个高通量的第一性原理研究的弹性性质的散装和单层材料，主要使用vdw-DF-optB 88功能。我们讨论了弹性响应的趋势与维数的变化。我们确定了层状材料的剥离能和弹性常数之间的关系，可以帮助指导材料中的VDW键合的搜索。我们还预测了一些新的材料与拉胀行为。在结构和弹性性能的不确定性，由于列入VDW相互作用进行了讨论。我们研究了11，067种散装材料和257种单层材料。最后，我们发现，散装和单层对应的弹性常数的趋势可以是非常不同的。所有的计算结果都在易于使用的网站上公开提供：https://www.ctcms.nist.gov/~knc6/JVASP.html和https://jarvis.nist.gov/。我们的数据集可用于识别工业应用中的刚性和柔性材料。
2018-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Strong structural and electronic coupling in metavalent PbS moire superlattices
莫尔超晶格是一种扭曲的双层材料，其中可调的层间量子限制提供了新的物理和新的器件功能。以前，莫尔超晶格仅使用具有弱范德华相互作用的材料构建，并且合成具有强层间化学键合的莫尔超晶格被认为是不切实际的。本文以硫化铅为例，报道了一种通过强化学键耦合合成莫尔超晶格的方法。我们使用水溶性配体作为可移动的模板，以获得独立的超薄PbS纳米片，并组装成直接接触的双层具有不同的扭曲角。原子分辨率成像显示，由于强的间价耦合，在超晶格界面处出现了周期性的莫尔结构重构。电子能量损失谱和理论计算共同揭示了扭曲角26依赖的电子结构，特别是在小扭曲角的出射分离的平带。平带的局域态类似于有序排列的量子点，有望在器件中得到应用。这项研究为探索莫尔超晶格中的深层能量调制打开了一扇新的大门。
2022-07-22 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic interfacial van der Waals monolayers and their effect on the high-temperature superconductor FeSe/SrTiO$_3$
单分子层材料对环境的敏感依赖性往往会产生意想不到的特性。最近的研究表明，单层FeSe在SrTiO $_3$衬底上具有比体材料高得多的超导临界温度T $_C$。在这里，我们研究的界面结构的FeSe / SrTiO $_3$和界面Ti $_{1+x}$ O $_2$层上增加的T $_C$使用扫描透射电子显微镜和密度泛函理论相结合的效果。我们发现Ti $_{1+x}$ O $_2$形成了自己的准二维层，通过范德华力相互作用与衬底和FeSe膜键合。在这一层中的过量的Ti电子掺杂的FeSe单层与实验观察一致。此外，界面层在FeSe膜中引入了有利于T $_C$增加的破磁畸变。这些结果表明，这种共同的基板可以被功能化，以修改各种薄膜和单层的电子结构。
2018-05-08 cond-mat.mtrl-sci
Effect of van der Waals interactions on the structural and elastic properties of black phosphorus
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算研究了正交黑磷的结构和弹性性质。的结构参数已被计算使用局域密度近似（LDA），广义梯度近似（GGA），并与几个色散校正，包括范德华相互作用。与实验结果相比，色散修正改善了LDA和GGA的晶格参数。计算再现压力下的实验趋势，并表明范德华相互作用是最重要的结晶b轴，在这个意义上说，他们有最大的影响磷层之间的键合。弹性常数的计算，并发现与实验值吻合良好。计算出的C $_{22}$弹性常数显著大于C $_{11}$和C $_{33}$参数，这意味着黑磷沿a轴比沿b轴和c轴对应变更硬。由计算的弹性常数，得到了材料的体积模量、剪切模量、杨氏模量和泊松比等力学性质。计算得到的喇曼激活光学声子频率及其压力变化与实验结果吻合得很好。
2012-11-15 cond-mat.mtrl-sci
The role of van der Waals forces in water adsorption on metals
水分子与金属表面的相互作用通常很弱，因此范德华力（vdW）可能很重要。在这里，我们占最流行的密度泛函理论（DFT）交换相关泛函的VDW部队的系统性差的治疗，通过应用准确的非本地VDW密度泛函。我们已经计算了各种典型系统的吸附，包括水单体吸附在Al（111），Cu（111），Cu（110），Ru（0001），Rh（111），Pd（111），Ag（111），Pt（111）和未重构的Au（111），和小团簇（最多6水）在Cu（110）。我们发现，非本地相关性大大有助于在所有系统中的水-金属键，而水-水键合的非本地相关性的影响要小得多。有趣的是，非局部相关性对水在反应性过渡金属基质上的吸附的贡献大于它们在贵金属上的贡献。的相对稳定性，吸附位点，和吸附几何形状的竞争水adstructures很少有不同的半本地的泛函和非本地的vdW密度泛函，这解释了以前的成功的半本地的泛函在表征吸附水结构上的一些金属表面上得到的结果进行比较。
2013-01-29 cond-mat.mtrl-sci
Non-van der Waals Heterostructures
Technische Universität Dresden（德累斯顿工业大学）；Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf（德累斯顿-罗斯多夫亥姆霍兹中心）
研究非范德瓦耳斯异质结构的电子和磁性性质，揭示其界面化学杂化对性能的影响，为新异质结构分类提供重要进展。
2026-06-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Faraday-cage screening reveals intrinsic aspects of the van der Waals attraction
利用基本理论和第一性原理计算预测了最近观察到的通过插入石墨烯屏蔽二氧化硅衬底和二氧化硅尖端之间的范德华（vdW）吸引力的一般性质。结果，然后集中在可能的实际应用，以及理解的性质vdW的吸引力，考虑到最近的发现表明它竞争对共价键和离子键。传统观点的vdW的吸引力所产生的成对添加剂伦敦色散力被认为是使用Grimme的“D3”方法，比较结果从Tkatchenko的更一般的多体色散（MBD）的方法，所有的多布森的一般色散框架解释。包括实验结果，MBD屏蔽的两个二氧化硅双层之间的vdW力被示出按比例放大到介质分离为1.25 de/d，其中d是双层分离和de其平衡值，描绘反屏蔽接近和内部de。迫切需要将这种关联效应与现代密度泛函中的关联效应统一起来。
2018-06-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Nanoscale Surface Dynamics of Bi$_2$Te$_3$(111): Observation of a Prominent Surface Acoustic Wave and the Role of van der Waals Interactions
本文对拓扑绝缘体Bi $_2$ Te $_3$的表面振动模式进行了实验和理论研究。利用高分辨氦-3自旋回波光谱，我们能够分辨Bi $_2$ Te $_3$（111）的声学声子模式。晶格振动的低能区主要由瑞利模式主导，这在以前的实验研究中被认为是不存在的。瑞利模式的外观是一致的，与以前的体晶格动力学研究以及表面声子模式的理论预测。包括范德华修正的密度泛函微扰理论计算与实验数据非常吻合。比较实验结果与理论上获得的几层厚度的膜的值进一步表明，一个准确的理论描述的三维拓扑绝缘体与他们的层状结构的范德瓦尔斯修正是必不可少的。一个突出的表面声波和范德华键的晶格动力学的贡献的存在下，薄膜和纳米器件的热电性能可能会有重要的影响。
2018-07-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
SCAN+rVV10: A promising van der Waals density functional
新发展的“强约束和适当赋范”（SCAN）元广义梯度近似（meta-GGA）不仅对强化学键，而且对中程范德华（vdW）相互作用，都比非经验的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）GGA有明显的改进.然而，远距离vdW相互作用仍然缺失。为了弥补这一点，我们在这里提出配对扫描与非局部相关部分从rVV 10 vdW密度泛函，只有两个经验参数。所得到的SCAN+ rVV 10产生良好的几何和能量的结果，不仅为分子系统，但也为固体和层状结构的材料，以及吸附的苯钴金属表面。特别是，SCAN+ rVV 10优于所有当前的方法，具有可比的计算效率，准确地再现了28层结构材料的三个最基本的参数-层间结合能，层间和层内晶格常数。因此，我们已经实现了与SCAN+ rVV 10一个有前途的VDW密度泛函一般的几何形状，最小的结晶。
2016-04-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.atm-clus
Large potential steps at weakly interacting metal-insulator interfaces
超过1eV的电位阶跃在金属上有规律地形成|绝缘体界面，即使当界面处的材料之间的相互作用是弱物理吸附时。从金属的第一性原理计算|h-BN界面，我们表明，这些潜在的步骤是通过范德华相互作用的结合能曲线的依赖性，只有间接敏感的界面键合。交换排斥形成的主要贡献，在弱相互作用的制度，我们显示了一个简单的模型的基础上对称化的产品的金属和h-BN波函数的界面电位步骤。在强相互作用的制度，界面电位阶跃减少了化学键。
2014-11-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Die to wafer direct bonding of (100) single-crystal diamond thin films for quantum optoelectronics
Université de Sherbrooke（舍布鲁克大学）；Concordia University Montréal（麦考迪大学蒙特利尔分校）
本研究提出一种兼容半导体的直接键合工艺，用于在载体基板上键合高质量超薄单晶钻石薄膜，实现并行纳米加工，提升量子光电子器件性能。
2026-03-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph quant-ph
Predicting Anomalous Quantum Confinement Effect in van der Waals Materials
已知具有范德华键合的材料表现出量子限制效应，其中材料的三维（3D）实现的电子带隙低于其二维（2D）对应物的电子带隙。然而，存在反常量子限制效应（AQCE）的可能性，其中带隙趋势被逆转。在这项工作中，我们计算确定的材料，这种AQCE发生。利用密度泛函理论（DFT），在JARVIS-DFT数据库中计算了1000个OptB 88 vdW（半局域泛函），50个HSE 06和50个PBE 0（混合泛函）的带隙. OptB 88 vdW识别了65种AQCE材料，但混合功能仅在14种情况下证实了这一发现。通过HSE 06和PBE 0确定的AQCE系统包括：氢氧化物或氢氧化物化合物（AlOH 2、Mg（OH）2、Mg 2 H2 O3、Ni（OH）2、SrH 2 O3）以及Sb-卤素-硫属化物化合物（SbSBr、SbSeI）和碱金属-硫属化物（RbLiS和RbLiSe）。基于能带结构和投影态密度的详细电子结构分析表明，AQCE的特征通常在于单层中导带的降低和pz电子轨道贡献的相应变化，其中z是2D情况下的非周期性方向。我们相信我们的计算结果将刺激实验验证结果的努力，并将对基于低维材料的带隙工程应用产生影响。
2020-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Are we van der Waals ready?
我们应用一系列的密度泛函理论为基础的方法能够描述范德华相互作用弱键合层状固体，以调查其扩展系统的准确性。研究的方法有局域密度近似、半经验力场、非局域范德华密度泛函和随机相位近似。我们调查的平衡几何形状，弹性常数和结合能的一个大的和不同的一组化合物，并得出结论的可靠性不同的方法。研究还指出了非局域van der Waals密度泛函进一步发展的方向。
2012-06-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Magnetic imaging under high pressure with a spin-based quantum sensor integrated in a van der Waals heterostructure
本文提出基于hBN中V_B^-中心的范德华异质结量子传感方法，实现数GPa高压下亚微米分辨率原位磁成像，并在1T-CrTe2中验证压力依赖磁化测量。
2025-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Interface-enhanced ferromagnetism with long-distance effect in van der Waals semiconductor
在二维（2D）材料中发现的铁磁半导体为高度集成和多功能的自旋电子学开辟了一条途径。现有的二维铁磁半导体材料的居里温度（TC）非常低，其磁调制效应与二维金属材料相比非常有限。发现界面效应有效地操纵三维磁性，为定制2D磁性提供了独特的机会。在这里，我们表明，二维铁磁半导体Cr2 Ge 2 Te 6的TC可以提高130%（从~65 K到150 K以上），当相邻的钨层。界面W-Te键合有助于TC增强，具有强的垂直磁各向异性（PMA），保证了在150 K下低电流密度下通过自旋轨道转矩的有效磁化切换。与传统磁体中的快速衰减不同，由于2D磁体固有的弱层间耦合，界面效应对Cr2 Ge 2 Te 6厚度和长距离效应（超过10纳米）具有弱依赖性。我们的工作不仅揭示了二维材料中独特的界面行为，而且将这一过程推向了实用的二维自旋电子学。
2021-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Understanding corrosion inhibition with van der Waals DFT methods: the case of benzotriazole
材料的腐蚀是一种不受欢迎且成本高昂的过程，影响到许多技术领域和日常生活。有机分子基涂料在某些情况下可以作为有效的缓蚀剂。尽管它们已经被使用了60多年，但它们在原子水平上的功能仍然是一个有争议的问题。在这项工作中，计算机模拟方法的基础上密度泛函理论被用来研究苯并三唑（BTAH），最广泛使用和研究的缓蚀剂铜。特别是，质子化和去质子化的BTAH分子在Cu（111）上形成的结构已经确定，并与它们的抑制性能有关。结果发现，氢键，范德华相互作用和空间排斥都有助于塑造如何BTAH分子吸附，在低覆盖率和直立的配置，优选在高覆盖率与平躺的结构。脱氢的苯并三唑分子（BTA）与铜表面的相互作用，而不是由强的化学吸附通过唑部分与铜吸附原子的援助为主。二聚体或链的结构被认为是最稳定的结构，在所有的覆盖率，与扫描隧道显微镜的结果很好地吻合。因此，苯并三唑显示出复杂的相行为，其中范德华力起重要作用，并且取决于覆盖率和其质子化状态，所有这些因素都可能有助于其作为缓蚀剂的有效性。
2015-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Tunable mechanical properties of the graphene/MoS2 tubal van der Waals heterostructure
我们提出了一种管状的范德华异质结构，通过卷起的石墨烯和二硫化钼原子层成管状的形式。我们说明，层间空间的管状范德华异质结构可以在一个特定的范围内变化，这是由层间范德华力和原子层的机械性能之间的竞争。可以利用层间空间的可变性来有效地调节管状范德华异质结构的机械性能。更具体地说，我们证明了管范德华异质结构的泊松比可以通过改变层间距从1.44到4.44的两个因素来操纵。我们的工作促进了一个新的成员与可调泊松比的范德华异质结构家庭。
2018-04-28 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Cooling via Interlayer Coulomb Coupling in Multilayer Epitaxial Graphene
在二维（2D）材料的范德华键合或旋转无序多层堆叠中，电子态保持紧密限制在单个2D层内。结果，电子-声子相互作用主要发生在层内，并且层间电导率低。此外，强的共价面内层间键合结合弱的范德华力层间键合导致层间弱的声子介导的热耦合。然而，我们在这里证明，多层外延石墨烯的不同层中的电子之间的库仑相互作用提供了层间热传输的重要机制，即使所有的电子状态被强烈限制在单个2D层内。这种效应表现在超快时间分辨太赫兹光谱中热载流子的弛豫动力学中。我们开发了一个理论层间库仑耦合不包含自由参数，占实验观察到的趋势，热载流子动力学的温度和层数是不同的。
2016-08-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Pyridyl-functionalized tripod molecules on Au(111): Interplay between H-bonding and metal coordination
本研究结合低温STM与DFT，探究了T4PT在Au(111)表面的自组装及温度效应，揭示了氢键、金属配位等相互作用对结构的调控机制，并与T4PB进行了对比。
2024-11-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dative epitaxy of commensurate monocrystalline covalent-van der Waals moiré supercrystal
在80年代实现范德华（vdW）外延代表了一个突破，规避了严格的晶格匹配和处理兼容性要求，在传统的共价异质外延。然而，由于弱的vdW相互作用，几乎没有控制薄膜质量的基板。通常，形成具有取向差角扩展的离散域，限制了vdW外延的适用性。在这里，我们报告了在界面配位键形成的驱动下，通过化学气相沉积在单层vdW WSe 2上外延生长单晶、共价Cr 5 Te 8 2D晶体。具有几十微米横向尺寸的Cr 5 Te 8的晶格通过3 × 3（Cr 5 Te 8）-7 × 7（WSe 2）超晶胞匹配与WSe 2的晶格完全相称，形成单晶莫尔超晶格。我们的工作已经建立了一个概念上不同的范例薄膜外延称为配位外延，它充分利用共价外延与化学键固定的原子注册表和晶体取向，同时规避其严格的晶格匹配和加工兼容性的要求，相反，它确保了VDW外延的充分灵活性，同时避免其不良的取向控制。通过配位外延生长的Cr 5 Te 8 2D晶体表现出方形磁滞，这表明最小化的界面缺陷，可以作为钉扎位点。
2022-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of diatomic halogen molecules on graphene: A van der Waals density functional study
采用密度泛函理论，考虑非局域关联效应，采用vdW-DF方法研究了氟、氯、溴和碘双原子分子在石墨烯上的吸附.结果表明，范德华相互作用在石墨烯和卤素分子之间形成化学键中起着至关重要的作用，因此对于正确描述该系统中的吸附是重要的。已经发现分子的面内取向比垂直于石墨烯层的取向更稳定。在F $_2$、Br $_2$和I $_2$的情况下，我们还发现离子对结合能的贡献，随着距离的增加而慢慢消失。电子结构的分析表明，离子相互作用是由于电荷从石墨烯转移到分子。此外，我们发现，杂质浓度的增加导致导带形成的石墨烯由于卤素分子之间的相互作用。此外，还研究了卤素分子对石墨的插层作用。在卤素分子的存在下，石墨层之间的结合变得显着减弱，这是根据最近的实验结果的声化学剥离的插层石墨。
2010-02-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Structure and Bonding in Amorphous Red Phosphorus
该研究结合机器学习与DFT构建并分析非晶红磷结构模型，揭示其稳定性、中程有序及成键作用，并补全磷同素异形体稳定区间。
2022-11-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Magnetization Switching in van der Waals Systems by Spin-Orbit Torque
本文综述范德华材料产生的自旋电流诱导磁化翻转的研究进展，涵盖SOT与范德华材料基础及其在低功耗磁存储和逻辑中的应用。
2023-04-25 cond-mat.mtrl-sci
High-spin orbital interactions across van der Waals gaps controlling the interlayer ferromagnetism in van der Waals ferromagnets
我们研究了什么样的相互作用控制范德华铁磁体（如Fe 3-xGeTe 2，Cr2 Ge 2 Te 6，CrI 3和VI 3）中层间耦合的符号和强度，发现范德华能隙中的高自旋轨道相互作用是理解其铁磁性的关键。Fe_（3-x）GeTe_2Cr_2Ge_2 Te_6和Cr_I_3的层间铁磁耦合是由高自旋双轨道双电子不稳定性控制的，而VI_3的层间铁磁耦合是由高自旋四轨道双电子不稳定性控制的。这些相互作用解释了范德瓦尔斯铁磁体中许多看似令人困惑的观测结果。
2022-09-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
