Toward a Comprehensive Model of Snow Crystal Growth: 8. Characterizing Structure-Dependent Attachment Kinetics near -14 C
在本文中，我检查雪晶体生长近-14 C的比较与一个全面的模型，包括结构依赖性附着动力学（SDAK）。分析了一系列的冰增长观测在空气中，我表明，数据强烈支持的模型，它规定，基底生长所描述的经典梯田成核在这个温度区域的多面表面。相比之下，棱镜生长表现出显著的“SDAK下降”，其显著降低了窄棱镜刻面上的成核势垒（相对于宽棱镜刻面上发现的成核势垒）。我使用这些测量来进一步表征和完善SDAK模型，该模型有效地解释了在14 ℃附近的空气中板状雪晶的稳健形成。
2021-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Physical improvements to a mesoscopic cellular automaton model for three-dimensional snow crystal growth
我们激励和推导出一个计算上可行的三维元胞自动机模型的雪晶生长的动力学规则。该模型改进了在其他类似的模型，产生了许多雪晶照片中观察到的形态特征的弱物理连接点。从我们的模型产生的形态的系统调查说明了这些功能在我们的结果中持续的程度，以及作为模型参数出现的趋势是不同的。
2013-08-22 cond-mat.mtrl-sci nlin.CG
Instability of quasi-liquid on the edges and vertices of snow crystals
本文从理论上证明了在-4C ~-22C范围内，雪晶的棱边和顶点存在准液相，而基面和棱面不存在准液相。研究了准液体的宏观理论，并应用于晶体的边缘和顶点，我们发现，准液体变得不稳定的临界过饱和点以上，这是水饱和点以上。这种不稳定的准液体层的厚度继续无限增长。我们解释这种行为对应于连续生产和溢出到相邻的面在一个真实的系统。我们假设雪晶的不稳定生长起源于边缘和顶点，这是由于准液体从边缘和顶点溢出到相邻的表面上，这些表面是粗糙的，缺乏准液体。我们的假设解释了雪相图中形态不稳定性和含水饱和度之间关系的定性行为。
2002-08-02 cond-mat.mtrl-sci
Toward a Comprehensive Model of Snow Crystal Growth Dynamics: 2. Structure Dependent Attachment Kinetics near -5 C
我们目前的实验数据表明，存在的结构依赖的附着动力学（SDAK）在冰晶生长的水蒸气接近-5 ℃。具体而言，我们发现，薄壁中空柱状晶体的基底边缘上的成核势垒比大基底面上的相应成核势垒小约十倍。这些观测结果支持了SDAK效应在确定作为温度函数的大气冰晶生长形态中起重要作用的假设。
2013-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Toward a Comprehensive Model of Snow Crystal Growth Dynamics: 1. Overarching Features and Physical Origins
我们描述了一个全面的模型，从水蒸气中生长的大气冰晶，也被称为雪晶的形成和形态发展。我们的模型部分来自于对作为温度和过饱和度函数的固有冰增长率的经验测量，以及对扩散驱动的增长不稳定性的额外观察和分析。我们发现，温度依赖性的构象变化与表面熔化强烈影响层成核动力学，这反过来又决定了许多雪晶特性。在我们的模型中的一个关键特征是由结构依赖的附着动力学所发挥的重要作用，产生的生长不稳定性，这在很大程度上是负责形成薄板和中空柱状形式。把这些元素放在一起，我们就能够解释大气冰晶在各种条件下的整体生长行为。虽然我们的模型是复杂的，仍然是不完整的，我们相信它提供了一个有用的框架，指导进一步调查的物理基础雪晶生长。其他有针对性的实验研究应该更好地表征模型，或建议修改，我们计划在本系列的未来出版物中继续进行这些研究。我们的模型还提出了新的途径，继续探索冰面结构和动态的分子动力学模拟。
2012-11-23 cond-mat.mtrl-sci
Toward a Comprehensive Model of Snow Crystal Growth: 9. Characterizing Structure-Dependent Attachment Kinetics near -4 C
在本文中，我研究雪晶体生长近-4 C的比较与一个全面的模型，包括结构依赖性附着动力学（SDAK）。与本系列中研究14 C附近生长的前一篇论文一起，我证明了大量的实验数据现在支持在-4 C附近的基底表面和-14 C附近的棱柱表面上存在明显的“SDAK下降”。在这两种情况下，该模型表明，边缘相关的表面扩散大大减少了成核障碍窄面表面上的宽面上发现的。在-4 ℃和-14 ℃附近的生长行为中的显著的定量相似性表明，这两个SDAK特征产生于在两个主要方面上在不同温度下发生的基本上相同的物理机制。当应用到大气中的雪晶形成，这个全面的模型可以解释中谷图中看到的板状和柱状生长之间的经常性形态转变。
2020-11-04 cond-mat.mtrl-sci
Snow Crystals
这本专著回顾了我们目前对冰晶生长的物理动力学的理解，重点是从水蒸气（称为雪晶）自发形成复杂结构，作为温度，过饱和度，背景气压和其他外部参数的函数。雪晶生长是一个非常丰富而知之甚少的现象，需要综合材料科学、晶体生长理论、统计力学、扩散限制固化、有限元建模和分子表面过程等概念。基于最近在精确测量技术、计算建模方法和晶体表面的分子动力学模拟方面的进展，我相信我们正在朝着长期寻求的目标快速发展，即开发一个完整的雪晶形成物理模型，使用从头算分子动力学模拟来创建纳米级表面附着动力学的半经验表征，然后将其整合到一个完整的计算模型中，该模型再现了宏观晶体结构的生长。第一节主要讨论冰在平衡状态下的材料性质，包括热力学量、晶面结构、台阶能和晶体孪生行为。
2021-12-09 cond-mat.mtrl-sci physics.ao-ph physics.pop-ph
Triangular Snowflakes: Growing Structures with Three-fold Symmetry using a Hexagonal Ice Crystal Lattice
从水蒸气中生长出来的雪晶偶尔会表现出三重（三角）对称的形态，尽管冰晶晶格具有六重对称的分子结构。在极端的情况下，薄的片状雪晶可以长成类似简单等边三角形的多面形式。虽然远不如六方晶常见，但三角形雪晶在自然界和实验室研究中早已被观察到，它们的起源一直是一个持久的科学难题。在这篇论文中，我描述了如何在-14 ℃的空气中，在细长冰针的末端生长出高可靠性的板状三角结构。我进一步提出了一个物理模型，描述了这种结构如何自组装和发展，促进了边缘锐化不稳定性，在温度和水蒸气过饱和的特定组合打开。结果一般支持一个全面的模型的结构依赖的附着动力学在冰的生长，已被发现来解释许多的总体行为中看到的Nakaya图的雪晶形态。
2021-06-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.pop-ph
A Taxonomy of Snow Crystal Growth Behaviors: 2. Quantifying the Nakaya Diagram
本文提出包含206次雪花晶体生长观测的矩阵，量化中谷 diagram，为三维计算模型提供比较数据，旨在促进定量生长模型发展以再现雪花形态多样性。
2023-06-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A Comprehensive Model of Snow Crystal Faceting
该研究通过综合附着动力学模型解释低过饱和度下冰/蒸气系统的刻面实验，支持雪晶刻面主要源于各向异性附着动力学而非平衡表面能。
2023-06-06 cond-mat.mtrl-sci
Toward a Comprehensive Model of Snow Crystal Growth: 10. On the Molecular Dynamics of Structure Dependent Attachment Kinetics
我检查的分子动力学的冰增长从水蒸气，专注于如何附着动力学可以增强边缘依赖的表面扩散。虽然有显着的不确定性，在开发一个准确的物理模型，这一过程中，它是可能的，使一些合理的估计表面扩散速率和admolecule密度增强，来自我们的基本理解的冰晶生长过程。一个定量模型表明，边缘依赖的表面扩散可以大大提高梯田成核窄面的表面上，特别是在发病的表面预熔。这一结果支持了我们的假设机制的结构依赖性的附件动力学，这很容易解释的变化，在雪晶体生长形态与温度中所描绘的著名的Nakaya图。这里描述的许多模型功能可能会受到进一步的定量调查，使用现有的计算模型的分子结构和动态的冰面。
2020-12-23 cond-mat.mtrl-sci
A Quantitative Physical Model of the Snow Crystal Morphology Diagram
我描述了一个半经验分子模型的表面附着动力学从水蒸气冰晶生长作为一个功能的温度，过饱和度，和晶体的介观结构。在这个模型中的一个重要的新假设是表面能驱动的分子扩散使一个泄漏的Ehrlich-Schwoebel障碍。建议的表面扩散行为是敏感的刻面宽度和表面预熔化，产生结构依赖的附着动力学与复杂的温度依赖性。通过结合几个合理的假设，对基础和棱镜刻面的表面预熔行为，这个模型可以解释的总体特征的雪晶形态图，这一直是一个持久的科学难题近75年。
2019-11-13 cond-mat.mtrl-sci physics.ao-ph physics.pop-ph
Measurements of Snow Crystal Growth Dynamics in a Free-fall Convection Chamber
我们提出了一系列的实验研究冰晶生长的水蒸气在背景气体的存在下。我们测量了生长动力学的温度范围从-2 ℃到-25 ℃，在0.5%和30%之间的过饱和度，并与背景气体的氮气，氩气，和空气在一巴的压力。我们将我们的数据与基于元胞自动机的扩散限制生长的数值模型进行比较，以提取不同温度和过饱和度下的表面生长参数。这些数据代表了获得精确的冰生长测量作为温度，过饱和度，背景气体压力和气体成分的函数的第一步。从这些调查，我们希望更好地了解表面分子动力学，决定晶体生长速率和生长形态。
2008-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Toward a Comprehensive Model of Snow Crystal Growth: 6. Ice Attachment Kinetics near -5 C
我研究了各种雪晶体生长测量在-5 ℃的温度下，作为过饱和度，背景气体压力和晶体形态的函数。在此温度下，在不同条件下观察到板状和柱状棱柱形式，以及各种复杂的树枝状结构。所有的观察结果都可以合理地理解使用一个单一的综合物理模型的基础和棱镜附着动力学，连同颗粒扩散的水蒸气通过周围介质和其他众所周知的物理过程。一个关键的模型功能是结构依赖的附着动力学（SDAK），其中的分子附着动力学上的刻面表面强烈依赖于附近的晶体的介观结构。
2019-12-06 cond-mat.mtrl-sci physics.ao-ph physics.pop-ph
Interface control and snow crystal growth
雪晶的生长取决于环境的温度和饱和度。在枝晶的情况下，赖特的局部二维模型提供了一个现实的方法来研究枝晶生长。在本文中，我们得到了一个新的几何规则，结合界面控制，结晶的基本机制，没有考虑到在原来的赖特的模型。通过定义两个新的变量，生长潜伏期和生长方向，我们的改进模型给出了一个现实的模型，不仅为枝晶，而且为板状。
2015-05-08 cond-mat.mtrl-sci math-ph math.AP
A Taxonomy of Snow Crystal Growth Behaviors: 1. Using c-axis Ice Needles as Seed Crystals
我描述了一种新的方法来分类雪晶形态，重点是最常见的生长行为，出现在正常的空气中恒定的应用温度和水蒸气过饱和的条件下。由此产生的形态结构通常是稳健的，相对于小的环境变化，因此应该特别适合于计算建模。由于自发结构的形成取决于初始条件，籽晶的选择可能是一个重要的考虑因素，我发现细长的c轴冰针为这一系列的研究提供了一个非常好的起点。尖锐的针尖暴露出一个单一的基底表面，这通常简化了随后的形态学发展，并且附近基底的缺乏允许探索具有良好控制的边界条件的宽范围的过饱和。这项工作的首要目标是促进实验室冰生长实验和相应的计算模型之间的详细定量比较，这将大大提高我们对冰/蒸汽分子附着动力学的理解，以及我们在冰/蒸汽系统中模拟扩散限制生长动力学的能力。水冰的这个特定的案例研究广泛地连接到水化学，低温生物学和环境科学的许多领域，而分子附着动力学和扩散限制生长的物理原理更普遍地适用于晶体生长和材料科学的其他系统。
2021-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Toward a Comprehensive Model of Snow Crystal Growth: 5. Measurements of Changes in Attachment Kinetics from Background Gas Interactions at -5 C
我们目前的测量扩散限制生长的冰晶从水蒸气在-5 ℃的温度下，在空气中的压力为$p_{air}=1$巴。开始与薄，c轴冰针晶体，随后的生长形态范围从固体棱柱空心柱复杂的“鱼骨”树枝状结构的过饱和度增加。我们模拟了简单的形态，使用分析技术与细胞自动机的方法，在扩散限制生长产生多面晶体结构。我们发现，分子附着系数$α_{prism}$的多面体棱镜表面在空气中，在-5 ℃是大大低于在低背景气压下测量。我们的数据表明，在该温度下，将$p_{air}$从0.01巴增加到1巴会使$α_{prism}$减少近两个数量级。相比之下，我们发现，$α_{basil}$是基本上不受空气压力在这个范围内。这些和其他测量表明，接近熔点的冰面随着温度的变化而经历了一系列复杂的结构和动力学变化，这些变化在很大程度上甚至在定性水平上也无法解释。
2016-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Toward a Comprehensive Model of Snow Crystal Growth: 4. Measurements of Diffusion-limited Growth at -15 C
我们目前的测量扩散限制生长的冰晶从水蒸气在不同的过饱和水平在空气中的温度为-15 ℃。从薄的，c轴的冰针晶体，随后的生长形态范围从块状结构的针尖（在低过饱和度）薄面板的针尖（在高过饱和度）。我们成功地模拟了实验数据，再现生长速率和生长形态，使用细胞自动机的方法，在扩散限制生长产生多面晶体结构。从这个定量分析控制良好的实验测量，我们能够提取信息的附着系数在不同的情况下冰的生长。结果强烈支持以前的工作表明，在棱镜表面上的附着系数是一个函数的棱镜面的宽度。包括这种行为，我们在-15 ℃下创建了一个全面的模型，解释了所有的实验数据。据我们所知，这是第一次演示的动力学模型，再现了一系列的扩散限制冰的生长行为作为过饱和度的函数。
2015-12-11 cond-mat.mtrl-sci
Toward a Comprehensive Model of Snow Crystal Growth: 3. The Correspondence Between Ice Growth from Water Vapor and Ice Growth from Liquid Water
我们研究冰晶生长的水蒸气在温度接近的熔点，当表面预熔化在固体/蒸汽界面处创建一个quasiliquid层。最近的冰生长测量作为蒸汽过饱和度的函数已经证明了在这些温度下在基底表面上的大量成核势垒，从该成核势垒中可以使用经典成核理论提取分子阶跃能量。额外的冰生长测量从液态水作为一个功能的过冷表现出类似的成核障碍的基础表面上，产生大约相同的分子阶跃能量。这些数据表明，从水蒸气和从液态水的冰生长都很好地描述了基本上相同的基本成核现象在相当大的温度范围内。一个物理图片是新兴的，其中在固体/液体，固体/准液体，和固体/蒸汽界面的分子阶跃能量创建成核障碍，占主导地位的冰在广泛的条件下的生长行为。由于阶跃能量是一个平衡量，就像表面融化是一个平衡现象，存在着相当大的机会，使用多体模拟的冰表面结构和能量平衡，以更好地了解许多动态方面的冰晶生长。
2014-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Influence of external flows on crystal growth: numerical investigation
我们采用相场/格子玻尔兹曼相结合的方法[D. Medvedev，K. Kassner，Phys. Rev. E { \bf 72}，056703（2005）]中描述的方法来模拟在外部流中从过冷熔体的非小面晶体生长。选定的生长参数的数值确定。对于生长模式在中度到高度过冷度和相对较大的各向异性，尖端半径和选择参数的值绘制为Peclet数的函数大约落在单一的曲线。因此，可以认为，平行流仅通过修改（增加）Peclet数来改变所选择的尖端半径和生长速度。这有有趣的影响，目前的选择理论作为预测的增长特征下流的可用性。在较小的各向异性，在平面过冷度与各向异性的形态图的修改观察。从树枝状晶体到doublons的过渡线有利于树枝状图案，随着流速的增加，树枝状图案变得比doublons更快，从而使树枝状结构的吸引力更大。对于小的各向异性和普朗特数，我们发现在流动的存在下的尖端速度的振荡。在增加流体粘度或降低流速时，我们观察到这些振荡的振幅减小。
2006-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Directional ballistic transport in the two-dimensional metal PdCoO2
在理想化的无限晶体中，材料性质受其晶胞的对称性约束。当然，点群对称性会被任何有限晶体的样品形状破坏，但这在宏观金属中通常是不可观察的。为了检测这种金属中形状诱导的对称性降低，需要来自各向异性费米表面的长寿命体态。在这里，我们展示了如何强烈的费米面和长准粒子平均自由程的微观结构中存在的PdCoO2产生的平面电阻率各向异性，是禁止对称性的无限六边形晶格。使用聚焦离子束（FIB）铣削从单晶雕刻出比平均自由程窄的条形传输器件，使得低温下的弹道载流子频繁地与限定沟道的两个侧壁碰撞。出现了两个禁戒输运特征：面内电阻率各向异性超过2倍，零磁场下出现横向电压。通过弹道蒙特卡罗模拟和玻尔兹曼方程的数值解，我们鲁棒地识别出通道方向作为对称性破缺的来源。
2021-03-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quantum Hall Effect in Fractal Graphene: Growth and Properties of Graphlocons
直径高达0.25 mm的高度树枝状石墨烯晶体通过低压化学气相沉积在铜外壳内合成。由于它们的六重对称性和分形形状，这些晶体类似于雪花。研究了不同生长条件下枝晶生长特征的演变，发现表面扩散是枝晶形成的生长限制步骤。枝状晶体的电子性质进行检查，以低于开尔文温度，显示高达6300厘米$^2$ V $^{-1}$ S $^{-1}$和量子霍尔振荡的迁移率观察到高于4 T。这些结果表明，尽管其粗糙的树枝状边缘的高品质的传输性能。
2013-01-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Surface phase transitions and crystal growth rates of ice in the atmosphere
随着气候模型预测到2100年至少升高2摄氏度，冰的命运已经成为一个严重的问题，但我们仍然不知道冰是如何生长（或融化）的。在大气中，基底面和棱柱面的晶体生长速率表现出神秘的温度依赖性，并且在0和-40 ℃之间的范围内交叉多达三次。在这里，我们使用大规模的计算机模拟的冰表面的特点，并确定一个新的相变的主要方面的冰微晶序列。出乎意料的是，我们发现，随着温度的升高，晶体表面从一个无序的阶段与扩散的步骤，一个光滑的阶段与小台阶密度。这导致了阶跃自由能的异常增加，并为大气中发现的雪晶生长速率的神秘交叉提供了长期寻求的解释。
2020-04-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.ao-ph
Latent heat induced rotation limited aggregation in 2D ice nanocrystals
冰晶和雪花的迷人形状的基础科学仍然不为人所知。对相互作用势的认识不足和缺乏对生长过程的相关实验访问是造成这一失败的原因。在这里，我们研究了分形纳米结构的生长在一个二维（2D）系统，云母和石墨烯之间插入。基于我们的扫描隧道光谱（STS）数据，我们提供了令人信服的证据，这些分形是二维冰。当它们在20 $^{\circ}$ C下与大气材料接触并且与环境没有显著的热接触时，它们生长。生长研究原位，实时和空间在纳米尺度。我们发现生长的二维冰纳米晶体呈现分形形状，这通常归因于扩散限制聚集（DLA）。然而，与目前实际存在的高质量密度母相相比，DLA需要低质量密度母相。潜热效应和随之而来的热量和分子的传输被发现是理解雪（冰）片演变的关键成分。我们的结论是，不是当地的水分子（DLA）的可用性，而是他们具有当地所需的方向是纳入2D冰芯的关键因素。结合传输的潜热，我们属性的分形二维冰纳米晶体的演变局部温度依赖的旋转限制聚集（RLA）。冰的生长发生在极端的过饱和状态下，即条件非常类似于复杂的2D雪（冰）片生长的自然条件，我们认为我们的研究结果对于解决“常年”雪（冰）片之谜至关重要。
2016-04-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The solidification of a disk-shaped crystal from a weakly supercooled binary melt
冰晶从液相生长的物理学，特别是在盐的存在下，受到的关注远远少于雪晶从汽相生长。通过过冷盐水溶液的固化的所谓的冰渣冰的生长与基面中的晶体生长一致，所述基面中的晶体生长受到从固-液界面扩散去除固化的潜热的限制，同时受到垂直方向上的附着动力学的限制。这导致形成具有与半径相比低的厚度纵横比的近似盘形晶体，因为径向生长比轴向生长快得多。我们用数值方法计算了盘状晶体在纯熔体和二元熔体中生长的速度，考虑了相对较慢的轴向生长、流体相中溶解溶质的影响以及固相和液相之间热性质的差异。我们确定了控制晶体生长的主要物理机制，并表明，扩散去除的潜热释放，也拒绝在生长界面的盐是显着的。我们的计算表明，某些以前的参数化，缩放参数的基础上，大大低估了晶体生长速率的一个因素的顺序为10-100低纵横比磁盘，并提供了一个参数化模型中使用的冰晶生长环境设置。
2015-07-31 cond-mat.mtrl-sci physics.ao-ph
Seeding ice growth at ambient conditions using nano graphene oxide
由于表面的非极性和水的高蒸汽压，在环境条件下疏水表面上的水润湿是不允许的。然而，亚毫米大小的亲水性斑块的存在允许沙漠甲虫的蜡状翅膀被晨雾覆盖。在这里，我们表明，喷洒的氧化石墨烯纳米片（nanoparticles）是有效的冷凝水纳米滴和播种冰外延石墨在环境条件下。通过控制相对湿度和nanoGO密度，我们能够在20小时的时间尺度上研究完整的冰润湿层的形成。这为使用非接触式原子力显微镜实时可视化冰成核和生长提供了前所未有的机会。奥斯特瓦尔德在1897年提出的结晶阶段首次在微观水平上完全展开。我们获得的实时图像的顺序相变从无定形冰到一个短暂的立方冰Ic阶段，最后到稳定的六边形冰Ih。最有趣的是，我们发现冰的成核和生长可以通过修饰nanoGO的官能团以及nanoGO之间的分子间氢键来影响。这提供了一种控制非均匀冰成核和雪晶形成的策略。
2013-07-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
