Properties of the ground $^3$F$_2$ state and the excited $^3$P$_0$ state of atomic thorium in cold collisions with $^3$He
我们测量了钍原子与$^3$ He冷碰撞中基态$^3$ $_2$和激发态$^3$ $_0$的非弹性碰撞截面。我们确定Th（$^3$ F $_2$）在800 mK的比例$γ\approx 500$的动量转移塞曼弛豫截面与$^3$ He的碰撞。对于Th（$^3$ P $_0$），我们研究了电子非弹性过程，发现即使在$10^6$碰撞后也没有猝灭。我们还确定的辐射寿命的Th（$^3$ P $_0$）为$τ> 130$ ms。这种巨大的稳定性的亚稳态开辟了进一步研究的可能性，包括捕获。
2013-10-27 physics.atom-ph
Creation of vibrationally-excited ultralong-range Rydberg molecules in polarized and unpolarized cold gases of ${}^{87}$Sr
研究了31个$\lesssim n \lesssim41$在极化和非极化$^{87}$ Sr冷气体（$T\sim900$ ~nK）中基态和激发态振动能级产生超长程里德堡分子（ULRM）的光激发速率.测量的生产率的$ν=0, 1$和2个振动水平揭示了相当不同的$n$的依赖性，通过评估与不同的振动水平和分子旋转状态的激发相关的弗兰克-康登因子进行分析。特别地，对于自旋极化费米子的气体，只有具有奇数旋转量子数的里德伯二聚体被激发，这是由于它们的波函数相对于交换是反对称的要求。这些数据还表明，振动激发的$ν=1$分子的形成的测量可以提供一个探针的对相关的中间长度尺度从$\sim20$ ~nm延伸到大于250~nm。
2019-09-10 physics.atom-ph
Generation of doubly excited Rydberg states based on Rydberg antiblockade in a cold atomic ensemble
里德伯原子之间的相互作用可以显著地改变里德伯激发动力学。在共振驱动场作用下，处于高位态的里德伯-里德伯相互作用可以引起原子共振的位移，从而使二次里德伯激发变得不可能，导致里德伯阻断效应。在相关效应中，光与原子的里德伯态的非共振耦合有助于里德伯反封锁效应，其中里德伯相互作用产生共振条件，其促进里德伯原子气体中的二次激发。在这里，我们研究了光与物质的相互作用和非共振双光子激发的动力学，包括两个和三个原子的里德伯相互作用及其对冷原子系综中激发态动力学的影响。在一个实验激励的制度，我们找到了最佳的物理参数，如拉比频率，双光子失谐，和泵的持续时间，以实现显着提高产生双激发集体原子态的概率。由于里德伯反封锁效应，这导致了大的自相关值，并使该系统成为高纯度双光子Fock态源的潜在候选者。
2019-12-11 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph quant-ph
Experimental Observation of Non-Exponential Auger-Meitner Decay of Inner-Shell-Excited CO
本文通过实验证明双原子分子CO内壳层空穴的俄歇-迈特纳衰变并非指数规律，并解释了分子寿命随离子碎片动能变化的原因。
2024-11-21 physics.atom-ph
Motional effects in dynamics of fluorescence of cold atomic ensembles excited by resonance pulse radiation
本研究探究原子运动对冷原子系综荧光动力学的影响，揭示运动可改变超/亚辐射特性、导致荧光速率非单调变化，明确光谱展宽的辐射俘获作用及二聚体对亚辐射的增强效应。
2023-04-28 physics.atom-ph quant-ph
Observation of effects of inter-atomic interaction on Autler-Townes splitting in cold Rydberg atoms
本研究通过冷原子中的Autler-Townes劈裂观测了高激发里德伯原子间的相互作用效应，发现n>100时退相效应导致劈裂展宽急剧增加，并通过Lindblad主方程模拟验证了实验结果。
2025-05-31 physics.atom-ph quant-ph
Cold neutral atoms via charge exchange from excited state positronium: a proposal
我们提出了一种通过囚禁离子与里德伯正电子偶素的电荷交换反应产生冷中性原子的方法。高的电荷交换反应截面导致离子的有效中和，并且由于正电子素-离子质量比小，中性粒子在该过程中不会获得可观的动能。当原始离子冷却时，反应产生中性粒子，可以用电磁场捕获或进一步操纵。由于可以针对广泛的物种，我们设想，我们的方案可以使实验在低温下，迄今为止一直棘手的，由于缺乏冷却方法。我们提出了一个估计可实现的温度，中性数和密度的实验中，中性形成在毫开尔文温度从直接或同情冷却离子限制在离子芯片上。然后，中性粒子可以被它们的磁矩限制在也形成在芯片上的共同定位的磁性最小阱中。我们讨论了一般的实验要求。
2017-01-18 physics.atom-ph
Dissociative ionization of H$_2^+$: Few-cycle effect in the joint electron-ion energy spectrum
通过数值从头算方法求解含时薛定谔方程，计算了H模型$_2^+$在几个周期的红外激光脉冲作用下离解电离的电子-离子联合能谱.对于质子的动能的某些值（但几乎独立于电子的能量）的电离概率的一个强的，依赖于脉冲的调制被观察到。在冷冻离子模型的帮助下，这一特征-可能被错误地归因于振动激发-被追溯到电子激发态的瞬态布居，随后是电离。这一论断得到进一步证实，采用一个两级模型，将强场电离的激发态。
2015-10-14 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Photoassociation of a cold atom-molecule pair: long-range quadrupole-quadrupole interactions
应用静电相互作用多极展开的一般形式，计算了大间距下激发态原子（无精细结构）与基态双原子分子间的势能。这两个合作伙伴表现出永久的四极矩，使他们的相互四极-四极远程相互作用是有吸引力的足以结合三聚体。给出了激发态Cs（6 P）原子和基态Cs 2分子的数值计算结果.因此，实现光缔合的冷原子/二聚体对的前景进行了讨论，发现有前途的。该方法可以推广到分子间的长程相互作用，研究冷四聚体的形成。
2010-08-31 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Spatial distribution of optically induced atomic excitation in a dense and cold atomic ensemble
在JETP 112，246（2011）中的一般理论结果的基础上，我们计算了由弱单色光激发的稠密冷原子云中原子的空间分布。我们还研究了原子在云的不同部分的激发态的不同塞曼子能级上的分布。这种分布的原子激发的原子系综的密度和外部发射的频率的依赖关系进行了研究。我们表明，在云的边界区域的原子角动量的取向和对齐发生。原子激发的空间分布的分析表明，即使在这些参数制度的Ioffe-Regel判据的强本地化是满意的光本地化效应没有明显的迹象。然而，在偶极-偶极相互作用的标量近似的框架内进行的比较计算揭示了在某些条件下强局域化的明确表现。
2013-05-07 physics.atom-ph quant-ph
Modeling the electronic structures of the ground and excited states of the ytterbium atom and the ytterbium dimer: A modern quantum chemistry perspective
我们提出了一个全面的理论研究的Yb原子和Yb $_2$分子的电子结构，分别集中在其地面和最低的电子激发态。我们的研究包括各种最先进的量子化学方法，如CCSD，CCSD（T），CASPT 2（包括自旋-轨道耦合）和EOM-CCSD以及一些最近开发的基于pCCD的方法及其扩展到目标激发态。具体而言，我们扫描的最低位的势能面的\ce{Yb2}二聚体，并提供了一个可靠的基准集的光谱参数，包括最佳的键长，振动频率，势能深度，和绝热激发能。我们的深入分析揭示了\ce{Yb2}电子光谱的复杂性，这是很难通过任何传统的量子化学方法准确建模。最后，我们研究了第一个$^1Σ_g^+$激发态的双激发特性及其沿势能面的演化。
2020-02-17 physics.atom-ph physics.chem-ph
Dephasing dynamics of Rydberg atom spin waves
利用里德伯原子相互作用理论，导出了激光激发冷原子蒸气中自旋波对关联函数的解析表达式。该函数控制来自各种空间维度的密集、不均匀的冷原子云的光发射的量子统计。结果产生独特的标度行为的微秒时间尺度上，包括广义指数衰减。与最近的一个雪茄形原子系综实验作了详细的比较[Y。Dudin和A. Kuzmich，Science 336，887（2012）]，其中Rb原子被激发到一组里德堡能级。
2012-10-08 physics.atom-ph quant-ph
Measurement of excited-state transitions in cold calcium atoms by direct femtosecond frequency-comb spectroscopy
我们应用直接频率梳光谱，结合精密连续光谱，测量冷钙原子的${\rm 4s4p} ^3P_1 \to {\rm 4s5s} ^3S_1$跃迁频率。采用657 nm超稳连续激光器在窄（$γ\sim 400$ Hz）${\rm 4s^2} ^1S_0 \to {\rm 4s4p} ^3P_1$时钟跃迁上激发原子，并利用频率梳的直接输出将这些原子从${\rm 4s4p} ^3P_1$态激发到${\rm 4s5s} ^3S_1$态.第二阶段的共振是通过观察基态粒子数的减少来检测的，这是由于原子被光泵浦到亚稳的${\rm 4s4p} ^3P_{0,2}$态。测得的${\rm 4s4p} ^3P_1 \to {\rm 4s5s} ^3S_1$跃迁频率为$ν= 489 544 285 713(56)$ kHz;与先前测得的值相比，提高了近四个数量级。此外，我们证明了光谱的磁囚禁原子在${\rm 4s4p} ^3P_2$状态。
2007-01-16 physics.atom-ph
Probing subradiant dynamics in cold atomic ensembles via population and emitted light measurements
本文利用耗尽成像技术对174Yb超冷原子云中亚辐射激发态布居进行时空分辨测量，并结合散射光强度表征其衰变动力学，结果与二能级系综模拟定量吻合。
2025-07-22 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.optics
Diffuse Laser Cooling Based on the $6\mathrm{P}_{3/2}$ Excited State of Rubidium Atoms via 420 nm Blue Light
利用蓝光冷却 rubidium 原子至高激发态，提供了一种新的冷原子主动光学钟方法。
2025-11-20 physics.atom-ph
Cold collisions of rovibrationally excited D$_2$ molecules
H $_2$ +H $_2$体系一直被认为是双分子碰撞中振转能量转移的基准体系。然而，迄今为止，大多数研究都集中在涉及H $_2$分子在基态振动能级或在第一激发振动态的碰撞。H $_2$ +H $_2$ /HD碰撞由于在天体物理学中的重要作用而受到广泛关注，而D $_2$ +D $_2$碰撞受到的关注要少得多。最近，Zhou等人[Nat.Chem.4 658（2022）]研究了在$v=2$振动能级和$j=2$旋转能级制备的两个排列的D $_2$分子的碰撞中旋转能量转移的立体动力学方面。在这里，我们报道了在振动能级达到$v=2$的两个D $_2$分子碰撞中转动和振动能量转移的量子计算，并在Zhou等人的实验结果中确定了对角分布有贡献的关键共振特征。量子散射计算是在全维和使用刚性转子近似下进行的，使用最近开发的高精度六-三维势能面的H $_4$系统，允许涉及高度振动激发H $_2$及其同位素的碰撞的描述。
2022-12-19 physics.atom-ph physics.chem-ph
Multi-channel modeling and two photon coherent transfer paths in NaK
我们从超冷Feshbach分子出发，探索了在其绝对电子和振转基态下产生超冷极性NaK分子的可能途径。特别地，我们对NaK的电子基态和K（4p）+Na（3s）激发态流形进行了多通道分析，分析了Feshbach分子态和电子激发中间态的自旋特性，讨论了Feshbach分子到旋振基态分子的可能相干双光子转移路径.在分子束实验中，我们证明了从X^1 <$^+（v=0）态到a^3 <$^+流形的STIRAP转移，从而补充了理论研究。
2013-05-15 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
Rydberg Atoms in a Magnetic Guide
我们研究磁波导中的电子激发原子。事实证明，描述这个系统的哈密顿量拥有丰富的酉对称和反酉对称，构成了一个不寻常的广泛的对称群。结果之一是任何能级的双重简并。在较宽的场梯度范围内研究了其光谱特性，并分析了自旋极化的空间分布。给出了相应的电磁跃迁的波长、振子强度和选择规则。由于一个额外的均匀偏置场构成的Ioffe-Pritchard陷阱的影响进行了探讨。
2004-08-08 physics.atom-ph
Interactions and cold collisions of AlF in the ground and excited electronic states with He
本文通过高精度从头算势能面和耦合通道计算，研究了AlF在基态和激发电子态下与He的碰撞散射特性，为优化AlF缓冲气体冷却提供了理论依据。
2024-05-06 physics.atom-ph physics.chem-ph
Properties of metastable alkaline-earth-metal atoms calculated using an accurate effective core potential
碱土金属原子镁、钙和锶的前三个电子激发态构成了（nsnp）三重态P^o_J（J= 0，1，2）精细结构流形。这三种状态都是亚稳态，对光学原子钟和冷碰撞物理学都很有意义。一个有效的技术-基于物理激励的潜力，模型的存在下的离子核心-是用来解决薛定谔方程的两个电子价壳。以这种方式，辐射寿命，激光诱导的时钟偏移，和长程相互作用参数计算亚稳态镁，钙，锶。
2003-12-04 physics.atom-ph
Resonant Manipulation of d-wave Interaction of Cold Atoms with Two Lasers and a Magnetic Field
本文提出了一个控制冷原子与两束强激光的d波相互作用的理论。该理论预言，由于基态d波散射态与束缚态的光缔合偶极耦合，两个激发的振转束缚态之间会发生相干。我们发现，这种激发态的相干性显着影响原子-原子相互作用。特别地，这导致d波弹性散射的增强和非弹性散射的抑制。在存在s波磁费什巴赫共振的情况下，两种激光器可以将s波共振与d波散射态耦合，从而导致在相对低的能量下d波散射的进一步增强。基于实际参数的数值计算表明，d波操纵在原子具有窄自然线宽的激发双原子态的情况下是最有效的。我们估计，在100 $μ$ K的Yb的非弹性散射率可以减少到20 s $^{-1}$，而弹性散射率可以大两个数量级。
2012-12-18 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
Optimized production of ultracold ground-state molecules: Stabilization employing potentials with ion-pair character and strong spin-orbit coupling
利用具有离子对性质和强自旋轨道相互作用的电子激发态，讨论了光缔合产生电子基态超冷分子的过程。一个短的光缔合激光脉冲驱动碱金属原子在其最低三重态碰撞的非共振三光子跃迁。通过第二激光脉冲将激发态波包转移到基态电子态，从而驱动共振双光子跃迁。在分析了控制稳定化步骤的跃迁矩阵元后，讨论了变换受限和线性啁啾激光脉冲的布居转移效率。最后，我们采用最优控制理论，以找到最有效的稳定途径。我们发现，稳定效率可以提高一个和两个数量级的线性啁啾和最佳形状的激光脉冲，分别。
2012-11-23 physics.atom-ph physics.chem-ph
Spectroscopic electric-field measurement in laser-excited plasmas
利用嵌入离子云中的里德伯原子的斯塔克效应，测量了毫米大小的冷Rb^+离子云中的电场。离子云是由磁光阱中激光冷却的铷原子的紫外光电离产生的。在非常密集的离子云中，里德伯原子激发光谱反映了中性等离子体核和带正电荷的离子壳层的存在。
2000-07-04 physics.atom-ph physics.plasm-ph
Time-resolved ultrafast x-ray scattering from an incoherent electronic mixture
光激发物质的时间分辨超快X射线散射是一种新兴的成像方法，具有原子尺度的空间和时间分辨率。为了正确和严格地理解当前和即将到来的成像实验，我们提出了时间分辨X射线散射的非相干电子混合物的光-物质相互作用的量子电动力学理论。我们表明，总散射信号是一个不相干的总和所产生的各个散射信号从不同的电子状态，因此外差的个别信号是不可能的气相光激发分子的合奏。我们仔细检查的信息编码在总信号的实验重要的情况下，当脉冲的持续时间和相干时间的X射线脉冲是短的振动运动的时间尺度和长的电子运动的时间尺度相比，分别。最后，我们表明，在电子激发晶体的情况下，总的散射信号印记与不同的电子状态和外差相关联的个人散射振幅的干扰是可能的。
2017-11-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
Sensitive detection of metastable NO and \ce{N2} by reactive collisions with laser-excited Li
在原理验证实验中，我们证明了亚稳态一氧化氮分子，NO（$^4Π_i$），脉冲，超声束内产生的，可以检测到的反应气相碰撞与电子激发的锂原子的$2^2$ P $_{3/2}$状态。由于NO（a $^4Π_i$，$v \leq 4$）的内能低于$2^2$ S $_{1/2}$电子基态中Li的电离势，我们观察到自电离NO（a $^4Π_i$）+Li（$2^2$ S $_{1/2}$）碰撞产生的产物离子产率比NO（a $^4Π_i$）+Li（$2^2$ P $_{3/2}$）碰撞产生的离子产率低21倍。我们还比较了我们的研究结果与测量的亚稳态\ce{N2} +锂（$2^2$ S $_{1/2}$）和亚稳态\ce{N2} +锂（$2^2$ P $_{3/2}$）反应碰撞的相对速率。使用这种检测方法，我们推断在相互作用区域中$\approx 600$ NO（a $^4Π_i$）分子/cm $^3$和$\approx 6 \cdot 10^{4}$亚稳\ce{N2}分子/cm $^3$的密度。我们的研究结果还允许一个估计的分数人口NO（$^4Π_i$，$v \geq 5$）之前的碰撞过程。从X $^2Π_r$基态用激光激发产生选定振动态的NO（a $^4Π_i$）将为详细研究振动态选定的NO（a $^4Π_i$）-Li（$2^2$ P $_{3/2}$）碰撞提供可能性。
2021-06-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
Strongly Coupled Plasmas via Rydberg-Blockade of Cold Atoms
我们提出并分析了一个新的方案，以产生超冷中性等离子体在强耦合制度深。该方法利用激发到高位里德堡态的冷原子之间的相互作用阻断，因此不需要对当前超冷等离子体实验进行实质性扩展。大量的模拟揭示了库仑耦合参数的普遍行为，提供了强关联的里德伯气体和超冷等离子体物理之间的直接联系。该方法被证明可以降低目前可访问的温度超过一个数量级，这开辟了一个新的制度，超冷等离子体研究和冷离子束应用与现成的实验技术。
2013-02-25 physics.atom-ph physics.plasm-ph
CaF+CaF interactions in the ground and excited electronic states: implications for collisional losses
本文通过高精度从头算方法计算CaF+CaF体系基态与激发态的势能面及自旋耦合，揭示自旋极化表面上碰撞损失的可能机制。
2025-11-11 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Light-assisted ion-neutral reactive processes in the cold regime: radiative molecule formation vs. charge exchange
本文对激光冷却的Ca+离子与Rb原子在离子-原子混合阱中的冷反应碰撞进行了实验和理论研究。我们观察到丰富的化学动力学解释的非绝热和辐射电荷交换，以及辐射分子的形成，使用高层次的电子结构计算。我们研究了光辅助过程的作用，并表明在激发反应通道中，占主导地位的化学途径的效率大大提高。我们的结果说明了辐射和非辐射过程的重要性，发生在离子-原子混合陷阱的冷化学。
2011-10-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Enhanced Yield from a Cryogenic Buffer Gas Beam Source via Excited State Chemistry
我们使用窄带激光激发的Yb，大大提高了亮度的冷光束的YbOH，多原子分子具有高灵敏度的物理超出了标准模型（BSM）。通过在低温环境中激发Yb原子到亚稳态$^3$ P $_1$态，我们显著增加了Yb与反应物碰撞的化学反应截面。我们表征了增强对激光性质的依赖性，并研究了YbOH产物的终态分布。由此产生的明亮，冷的YbOH束可以用于增加利用YbOH的新物理搜索的统计灵敏度，例如电子电偶极矩（eEDM）和核磁四极矩（NMQM）实验。我们还进行了新的量子化学计算，证实了在我们的实验中观察到的增强的反应性。此外，我们的计算比较了Yb（$^3$ P）与反应物H $_2$ O和H $_2$ O $_2$的反应途径。更一般地说，我们的工作提出了一个广泛的方法，以改善实验，使用低温分子束的激光冷却和精密测量的BSM物理研究。
2019-10-24 physics.atom-ph physics.chem-ph
Population Trap in X-ray-induced Ultrafast Nonadiabatic Dynamics of Tropone Probed at the O(1\textit{s}) pre-edge
非绝热跃迁（NAT）驱动着各种X射线诱导的光化学和光物理，广泛应用于自然界和各个领域。为了阐明X射线诱导的NAT动力学，我们进行了非绝热分子动力学模拟的电子激发tropone（Tr）dications由碳$KLL$正常俄歇衰变。Tr $^{2+}$通过10 - 10个$^2$状态经历NAT级联，时间常数为200 - 400 fs。在NAT级联过程中，我们在100 fs的高激发态中观察到布居陷阱。利用强窄带飞秒X射线自由电子激光脉冲，利用O（$1s$）俄歇电子产额方法（TR-AEYS）测量了C（$1s$）边缘泵浦O（$1s$）边缘前探测飞秒瞬态X射线吸收谱.我们的耦合电离速率方程模型表明，Tr的选择性和饱和的C（$1s$）核心电离实现了无背景测量。这些结果表明了NAT在大分子X射线光化学和光物理中的重要性。使用TR-AEYS对NAT动态进行实时跟踪将是一种强大的方法，可以更深入地了解。
2022-10-31 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
