Electronic Structure of Copper Phthalocyanine: a Comparative Density Functional Theory Study
本文采用密度泛函理论，利用几种不同的半局域和杂化泛函，对酞菁铜（CuPc）的电子结构进行了系统的研究，并将计算结果与实验结果进行了比较.我们发现，半本地功能失败定性为酞菁铜，主要是因为本地化轨道由于自相互作用的错误下绑定。我们讨论了一个适当的选择功能的研究铜酞菁/金属界面，并建议海德-Scuseria-Ernzerhof筛选的混合功能作为一个合适的妥协功能。
2008-01-04 cond-mat.mtrl-sci
The role of screened exact exchange in accurately describing properties of transition metal oxides: Modeling defects in LaAlO3
利用Heyd，Scuseria，and Ernzerhof（HSE）的筛选杂化泛函研究了宽带隙半导体LaAlO_3中多种本征缺陷的性质.在原始结构中，包括在筛选的混合泛函的确切交换，简化了带隙低估的问题，这是常见的半局部泛函，这使得准确预测的缺陷属性。我们提出了修正免费缺陷能级散装LaAlO3计算使用HSE，可能作为指导的光致发光实验的解释。
2013-11-06 cond-mat.mtrl-sci
Importance of exact exchange to the geometric and electronic structures of Cs$_2$$B$$B'$$X_6$ double perovskites
采用第一性原理计算研究了无铅卤化物双钙钛矿（HDPs）Cs $ _2BB'X_6$（$B$ =Ag，Na; $B'$ =In，Bi; $X$ =Cl，Br）.我们发现，无论是几何结构和电子结构的HDP的Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）的混合功能得到的比Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）的功能。重要的是，我们发现DHP的电子结构对其几何形状非常敏感，特别是$B$ - $X$键长。因此，使用PBE优化的几何结构通过HSE泛函计算的电子结构可能仍然显著低估了带隙，而HSE优化的几何结构的计算提供了更令人满意的结果。DHP的带隙对它们的几何形状的敏感性为通过掺杂和合金化的能带结构工程开辟了一条有希望的道路。因此，本工作为进一步改进HDPs材料提供了有用的指导。
2022-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure Properties of UO2 as a Mott Insulator
本文利用密度泛函理论（DFT）研究了具有反铁磁1 k-、2k-和3 k-级结构的二氧化铀的结构、电子和磁性。在密度泛函理论中，通常的近似方法，如局域密度近似（LDA）或广义梯度近似（GGA），对于这种强关联电子系统，通常预测不正确的金属行为。采用Hubbard项修正f电子，LDA+U方法，以及采用屏蔽的Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）混合泛函进行交换关联（XC），我们得到了正确的绝缘体基态行为，带隙与实验符合良好.
2019-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Comparative Study of Structural and Electronic Properties of Cu-based Multinary Semiconductors
我们提出了一个系统的和比较研究的铜基三元和四元半导体的结构和电子性质的第一性原理电子结构方法。Cu d电子在决定其性质中所起的重要作用是通过比较不同交换相关能泛函计算的结果来说明的。我们表明，系统的改进计算的阴离子位移可以实现通过使用海德-Scuseria-Ernzerhof（HSE 06）功能相比，Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）功能。准粒子能带结构，然后计算G 0 W 0近似使用优化的HSE 06功能内的晶体结构，并从PBE+U平均场的解决方案。计算的准粒子带隙及其随化学成分的系统变化与实验结果吻合得很好。我们还预测，准粒子带隙的原型半导体Cu_2ZnSnS_4在kesterite（KS）相是1.65 eV和锡（ST）相是1.40 eV。这些结果也与现有的实验值从1.45到1.6 eV的变化是一致的。
2011-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dynamics and structural phase stability of group-IV elemental solids with the r$^2$SCAN functional
Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）
本文评估了r$^2$SCAN元泛泛梯度近似功能在IV族元素固体碳、硅、锗和锡中的准确性与可靠性，发现其在弹性常数、体积模量和声子色散方面与SCAN功能一致，但数值稳定性更优，但对Ge和Sn的α↔β相变预测不如SCAN。
2026-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical investigation into the possibility of very large moments in Fe16N2
本文采用Heyd-Scuseria-Ernzerhof屏蔽混合泛函方法，通过GW近似进行微扰多体修正，并通过GGA+U方法进行现场库仑关联，研究了有争议的高磁化强度α"-Fe 16 N2相的奥秘。我们提出了一个第一性原理计算本地化的3D电子采用约束随机相位近似（cRPA）之间的有效的现场库仑相互作用（哈伯德U），发现只有稍微强的现场相关性比体心立方铁。我们发现，混合泛函方法，GW近似，和GGA+U方法（使用cRPA计算的参数）产生的平均自旋矩分别为2.9，2.6 - 2.7，和2.7 μ_B/Fe。
2012-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Neutral defects in SrTiO3 studied with screened hybrid density functional theory
SrTiO 3中的中性缺陷的性质计算使用筛选的混合密度泛函的Heyd，Scuseria，和Ernzerhof。讨论了缺陷的形成能、影响SrTiO 3能带结构的晶场分裂以及缺陷周围的弛豫几何形状。发现SrTiO 3中引入的氧空位会导致晶格沿z轴发生微小的四方伸长。由此产生的导带最小电子有效质量偏离散装值，并支持沿压缩应变的方向增强的电子迁移率的建议。SrTiO 3间隙内的各种缺陷带的位置估计，而不引入任何事后校正，从而允许与实验进行更可靠的比较。
2013-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid functional study of proper and improper multiferroics
本文采用密度泛函理论（DFT）和Heyd-Scuseria-Ernzerhof杂化泛函（HSE）方法，分别对BiFeO $_{3}$和正交HoMnO $_{3}$等典型\textit{proper}和\textit{improper}多铁性（MF）体系的结构、电子、磁性和铁电性质进行了详细的研究.通过比较我们的结果与现有的实验数据，以及与国家的最先进的GW计算，我们表明，HSE形式主义是能够很好地说明这些化合物的相关属性，它出现作为一个准确的工具，预测第一性原理调查多铁性系统。我们表明，超出本地和半本地DFT方法（HSE提供）的影响是必要的一个现实的描述MF。对于电极化的强度，发现具有磁致铁电性的MF（例如HoMnO $_3$）降低，其中计算的极化从使用Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）的$\sim$ 6 $μ C/cm^2$改变为使用HSE的$\sim$ 2 $μ C/cm^2$。然而，对于\textit{proper} MF，例如BiFeO $_{3}$，在引入精确交换时，极化略微增加。因此，我们的研究结果表明，一个总的趋势HSE校正裸密度功能不能提取，而是一个特定的调查，必须进行每一个化合物。
2010-04-07 cond-mat.mtrl-sci
An accurate alternative to hybrid functionals for germanium: DFT+$α$
SISSA–Scuola Internazionale Superiore di Studi Avanzati（的里雅斯特高等国际研究学院）；AREA Science Park（AREA科学园）；CNR-Istituto Officina dei Materiali (IOM)（意大利国家研究委员会材料研究所）；CEA, DAM, DIF（法国原子能和替代能源委员会）
本文提出DFT+$α$方法，通过半经验校正方案改善锗的半导体性质预测，准确恢复带边缘顺序和轨道特征，同时降低计算成本。
2025-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Customizing PBE Exchange-Correlation functionals: A comprehensive approach for band gap prediction in diverse semiconductors
本文扩展了PBE泛函以准确预测多种半导体的带隙，提供比DFT+U更现实、比GW或HSE更具成本效益的替代方案，在带隙预测上表现与SCAN相似。
2024-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid functional calculations of electronic structure and carrier densities in rare-earth monopnictides
采用密度泛函理论（DFT）方法，采用Heyd，Scuseria，和Ernzerhof（HSE 06）筛选的杂化泛函，计算了稀土磷属元素的结构参数和电子结构.我们着重于RE-V化合物，其中RE=La，Gd，Er，Lu，V=As，Sb，Bi，并分析了自旋轨道耦合和在投影缀加波方法中将RE 4 $f$电子作为价电子处理的影响。HSE 06计算的结果与DFT内的广义梯度近似（DFT-GGA）和其他以前的计算进行了比较。我们发现所有这些RE-V化合物都是半金属，在$X$点有电子袋，在$Γ$点有空穴袋。而在DFT-GGA的载流子密度显着高估，使用HSE 06计算的载流子密度是在良好的协议与现有的实验数据。
2019-11-14 cond-mat.mtrl-sci
Pseudo-hybrid density functional ACBN0 for Hubbard $U$ correction in a numeric atom-centered orbital basis
Skolkovo Institute of Science and Technology（斯科尔科沃科学技术研究所）
本文在FHI-aims中实现了ACBN0伪杂化密度泛函，通过Löwdin正交化投影子提高稳定性，在金属氧化物和氮化物基准上降低带隙误差至HSE06精度，并展示其在低维体系OER过电位计算中的适用性。
2026-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Origin of non-linear piezoelectricity in III-V semiconductors: Internal strain and bond ionicity from hybrid-functional density functional theory
我们推导出了锌-Ⅲ-V族半导体{Al，Ga，In}-{N，P，As，Sb}的一阶和二阶压电系数。所得结果是在密度泛函理论和电极化的强度的Berry相理论的框架内，用Heyd-Scuseria-Ernzerhof混合泛函方法得到的.为了实现一个有意义的解释的结果，我们建立了一个直观的唯象模型的基础上描述的内部应变和动态的电子电荷中心。我们详细讨论了一阶和二阶内部应变效应，以及应变引起的电离度变化。这种分析表明，相对较大的重要性，在III-V的非线性压电效应相比，线性的出现，因为一个微妙的平衡之间的离子极化的贡献，由于内部应变弛豫效应，和贡献，由于宏观和内部应变引起的电子电荷重新分布。
2015-02-19 cond-mat.mtrl-sci
On the accuracy of the HSE hybrid functional to describe many-electron interactions and charge localization in semiconductors
杂化泛函是将Hartree-Fock（HF）交换与局域或半局域交换相结合的泛函，在量子化学和计算材料科学中越来越受到人们的欢迎。在这里，我们评估的准确性的Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）的混合功能来描述许多电子的相互作用和半导体中的电荷本地化。我们利用扩散量子蒙特卡罗（DMC）方法精确计算了金刚石中带负电荷的（SiV）$^-$和中性的（SiV）$^0$的基态自旋密度，我们将我们的DMC结果与HSE泛函的结果进行了比较，发现两种方法对（SiV）$^-$和（SiV）$^0$，而具有额外电子的3C-SiC的正确描述关键取决于泛函中包括的HF交换量。此外，我们研究的情况下，中性镉空位在碲化镉，我们评估HSE对多体\emph{GW}近似的带隙中的缺陷态的位置的描述的性能。
2018-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Defect chemistry in layered transition-metal oxides from screened hybrid density functional calculations
采用密度泛函理论和Heyd-Scuseria-Ernzerhof屏蔽杂化泛函，对层状氧化物正极材料LiMO $_2$（M=Co，Ni）中本征点缺陷的热力学和输运进行了第一性原理研究.我们发现，LiCoO $_2$具有复杂的缺陷化学，不同的电子和离子缺陷可以存在于不同的合成条件下，和LiCoO $_2$样品的钴反位缺陷可以在锂过量（钴缺乏）的环境下。本文还提出了一个锂过化学计量比LiCoO $_2$的缺陷模型，该模型涉及带负电荷的锂反位和带正电荷的小（空穴）极化子。在LiNiO $_2$中，一定量的Ni $^{3+}$离子经历电荷分离，并且锂层中的镍离子浓度高。调整合成条件可以减少镍反位，但不会消除电荷反位。此外，我们发现，LiMO $_2$不能掺杂$n$ -或$p$ -型;电子传导发生通过跳跃的小极化子和离子传导发生通过迁移的锂空位，无论是通过单空位或双空位机制，这取决于空位浓度。
2014-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Comparative study of hybrid functionals applied to structural and electronic properties of semiconductors and insulators
我们提出了一个系统的研究，阐明了有效性和限制的密度泛函理论的各种半导体和绝缘体的结构和电子性质的电流杂化泛函。三个混合泛函，PBE 0 Perdew，Ernzerhof，和贝克，HSE的海德，苏塞里亚，和Ernzerhof，和一个远程校正（LC）的功能，实施在一个完善的平面波基集计划结合规范守恒赝势，从而使我们能够评估每个功能的适用性平等的基础上的材料的性能。我们在本文中研究的材料范围从共价到离子材料以及稀有气体固体，其通过实验确定的能隙在0.6 eV-14.2 eV范围内：即，Ge、Si、BaTiO $_3$、$β$-GaN、金刚石、MgO、NaCl、LiCl、Kr和LiF。我们发现，计算的体积模量的混合泛函显示更好的协议与实验比广义梯度近似（GGA）提供，而计算的晶格常数的混合泛函和GGA显示相当的精度。计算出的十种原型材料的能带隙和价带宽度显示出显着的改善，使用混合功能相比，GGA。特别是，它被发现的带隙的离子材料以及稀有气体固体的LC-混合功能很好地再现，而那些共价材料的HSE功能很好地描述。我们还研究了由于库仑相互作用的短程和长程分量的交换效应，并提出了一个最佳的配方，在治疗的交换能量的短程和长程分离。
2011-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Doping anatase TiO2 with group V-b and VI-b transition metal atoms: a hybrid functional first-principles study
利用热力学原理和密度泛函理论，采用Heyd-Scuseria-Ernzerhof HSE 06杂化泛函，研究了过渡金属V-b（V，Nb，Ta）和VI-b（Cr，Mo，W）作为n型或p型掺杂剂在TiO 2中的作用. HSE 06功能提供了一个现实的带隙值，这确保了掺杂剂作为浅或深施主或受主的正确分类。缺陷形成能和热力学跃迁能级的计算考虑到所施加的限制由二氧化钛的稳定性和杂质的溶解度限制。Nb、Ta、W和Mo被确定为浅施主。虽然W提供两个电子，但Nb和Ta显示出相当低的形成能，特别是在贫O条件下。Mo原则上只给一个电子，但在特定条件下可以变成双电子给体。V杂质是深施主，Cr显示为两性缺陷，从而充当n型TiO 2中的电子捕获中心，特别是在富O条件下。与现有的实验数据的比较产生了很好的协议。
2017-02-20 cond-mat.mtrl-sci
Ground state and Spin-Wave dynamics in Brownmillerite SrCoO2.5, A combined Hybrid Functional and LSDAU study
我们从理论上研究了SrCoO_（2.5）中的棕钙钛矿相的基态磁性。Co d电子的强相关性内的本地自旋密度近似的密度泛函理论（DFT）与Hubbard U修正（LSDAU）和结果进行了比较与海德Scuzeria Ernzerhof（HSE）功能。发现用7.5 eV的U值计算的参数与HSE功能内计算的参数密切匹配。G型反铁磁结构被认为是最稳定的一个，与实验观察一致。通过将不同磁组态的总能量映射到海森堡哈密顿量上，我们计算了最近邻Co原子之间的磁交换相互作用参数J。J的获得，然后用来计算自旋波的频率和非弹性中子散射强度。在四个自旋波分支中，能量最低的模式在磁区中心的散射强度最大，而其他模式在不同的动量下成为主导。这些预测可以通过实验来检验。
2013-09-20 cond-mat.mtrl-sci
Rationalizing defect formation energies in metals and semiconductors with semilocal density functionals
Tulane University（杜兰大学）
本文评估了不同密度泛函对金属和半导体中缺陷形成能的预测能力，发现局部密度近似在金属中表现更佳，而Lebeda-Aschebrock-Kummel元泛函在硅中精度更高，接近量子蒙特卡罗方法结果。
2026-11-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Theoretical characterization of NV-like defects in 4H-SiC using ADAQ with the SCAN and r2SCAN meta-GGA functionals
本研究借助ADAQ框架评估SCAN系列meta-GGA泛函，发现其表征4H-SiC中类NV色心的精度优于PBE、接近HSE且计算成本更低，可为新型色心筛选提供高效实用的方案。
2025-01-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Hybrid density functional study of band alignment in ZnO/GaN and ZnO/(Ga1-xZnx)(N1-xOx)/GaN heterostructures
ZnO/GAN和相关异质结构中的能带对准对于太阳能收集技术的应用至关重要。在这里，我们报告了我们的密度泛函计算的能带排列和光学性质的ZnO/GAN和ZnO/（Ga 1-xZnx）（N1-xOx）/GAN异质结构使用Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）混合功能。我们发现，传统的GGA泛函不仅低估了这些异质结构的带隙，但也带偏移。使用混合泛函计算，我们表明，（Ga 1-xZn x）（N1-xOx）固溶体的直接带隙约为2.608 eV，与实验数据吻合良好。更重要的是，这种固溶体与主体材料形成II型能带排列。提出了一种GAN/（Ga 1-xZnx）（N1-xOx）/ZnO核壳结构太阳电池模型，以提高其对可见光的吸收能力和载流子收集效率。
2012-06-09 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Intrinsic Defects and Dopability of Zinc Phosphide
磷化锌（$Zn_3P_2$）是廉价高效太阳能电池的基础材料。它在这方面的使用受到n型掺杂材料的困难的限制。在努力理解这背后的机制，在磷化锌的本征点缺陷的能量和电子结构进行了研究，使用广义Kohn-Sham理论和利用Heyd，Scuseria，和Ernzerhof（HSE）的混合功能的交换和相关。新的“扰动外推”是利用扩展使用的计算昂贵的HSE功能，这个大规模的缺陷系统。根据计算，带电磷间隙缺陷的形成能量在n型$Zn_3P_2$中非常低，并且充当“电子阱”，使期望的掺杂无效，并将费米能级降低回到p型区域。这与电导率随磷分压升高的趋势的实验观察结果一致，并且与在非常富锌的生长条件下在n型掺杂中当前部分成功的实验观察结果一致。
2012-03-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hybrid Functional Study Rationalizes the Simple Cubic Phase of Calcium at High Pressures
自1984年以来，简单立方（SC）相长期以来被实验确定为元素钙（Ca）的高压相III。然而，最近的密度泛函计算内半局域近似表明，该SC相是结构上不稳定的表现出严重的虚声子，并在能量上不稳定相对于理论体心tetraxinI 41/amd结构的压力范围内相III。这些计算引起了广泛的争论SC阶段的有效性。在这里，我们已经重新审视了SC结构进行更精确的密度泛函计算内的混合泛函海德-Scuseria-Erhzerhof（HSE）和PBE 0。我们的计算能够从根本上合理的SC结构的相稳定性在所有其他已知的阶段的证据，其实际的能量稳定性高于33 GPa和其内在的动力学稳定性，而不显示任何假想的声子在整个压力范围内的研究。我们进一步确定了长期以来的理论I41/amd结构在进入SC相之前在一个狭窄的压力范围内保持稳定，并且实际上是最近在低温14 K下合成的实验Ca-III'的结构，这得到了我们的模拟X射线衍射图案与实验数据之间的极好的一致性的支持。我们的研究结果揭示了精确的电子交换能在正确描述Ca的势能中所起的关键作用。
2012-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Reproducibility of Hybrid Density Functional Calculations for Equation-of-State Properties and Band Gaps
混合密度泛函（HDF）近似通常比交换相关泛函的局部和半局部近似提供更高的精度，但这会大大增加计算成本。HDF的实际实现不可避免地涉及数值近似--甚至比它们的局部和半局部对应物更多，这是由于处理精确交换分量所产生的额外数值复杂性。这就提出了关于不同实施方式产生的HDF结果的再现性的问题。在这项工作中，我们基准的四个独立的实现流行的海德-Scuseria-Ernzerhof（HSE）范围分离的HDF描述关键材料的属性，包括属性来自状态方程（EOS）和带隙的20结晶固体的数值精度。我们发现四种编码得到的能带隙相当令人满意地吻合。然而，对于晶格常数和体积模量，由不同的代码计算的结果之间的偏差是相同的数量级的计算和实验结果之间的偏差。一方面，这意味着HSE泛函对于描述简单绝缘固体的内聚性质是相当准确的。另一方面，这也表明，目前主要HSE实现的数值精度不足以明确评估HDF的物理精度。结果发现，赝势处理的核心电子是一个主要因素，有助于这种不确定性。
2022-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Onsite and intersite electronic correlations in the Hubbard model for halide perovskites
卤化物钙钛矿（HPs）由于其在可见光范围内具有良好的禁带宽度而被广泛认为是一种很有前途的光伏和发光材料。采用（半）局部交换相关泛函的密度泛函理论（DFT）计算通常低估了这些系统的带隙。要准确描述HP的电子结构，通常需要更高阶的理论，例如Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）混合密度泛函和GW近似，这些近似比标准DFT计算昂贵得多。在这里，我们研究了三种代表性类型的HP，ABX 3卤化物钙钛矿，空位有序双钙钛矿（VODP），和键合的卤化物钙钛矿（BDHPs），使用DFT+U+V与现场U和intersite V Hubbard参数计算自洽没有先验假设。包括哈伯德校正提高了所有三种类型的HP的带隙预测精度的先进方法的类似水平。此外，自洽的Hubbard U是一个有意义的指标，在HP中的多价金属原子的真实局部电荷状态。包含的intersite Hubbard V是至关重要的，以适当地捕获在BDHPs，具有卤素八面体的呼吸模式失真的相邻原子上的价电子之间的杂化。特别是，哈伯德参数和晶体几何形状的同时收敛使得BDHPs的带隙预测精度优于HSE，但成本仅为一小部分。我们的工作突出了使用自洽的Huabbard参数时，往往具有复杂的竞争现场本地化和站点间杂交处理HP的重要性。
2022-07-13 cond-mat.mtrl-sci
Benchmarking exchange-correlation potentials with the mstar60 dataset: Importance of the nonlocal exchange potential for effective mass calculations in semiconductors
密度泛函理论预测的有效质量的准确性取决于所采用的交换相关泛函，与非局部混合泛函给出更准确的结果比半局部泛函。在这篇文章中，我们基准性能的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE），Tran-Blaha修改的贝克-约翰逊（TB-mBJ），和混合海德-Scuseria-Ernzerhof（HSE 06）交换相关泛函和潜在的计算有效质量与微扰理论。我们介绍了mstar 60数据集，其中包含来自18个半导体的60个有效质量。对于PBE，实验有效质量与计算有效质量之间的比值为$1.70 \pm 0.20$，对于TB-mBJ，为$0.76 \pm 0.04$，对于HSE 06，为$0.99 \pm 0.04$。我们发现，在HSE 06的非局域交换扩大了光学跃迁矩阵元素导致优越的精度的混合功能在计算有效质量。HSE转换算子中忽略非局部交换会导致严重的错误。对于半局域PBE泛函，带隙和光学跃迁矩阵元的误差在计算有效质量时部分抵消。TB-mBJ功能产生PBE样的矩阵元素与现实的带隙配对，导致一致的高估有效质量。然而，如果只有有限的计算资源可用，则可以通过将TB-mBJ质量乘以因子0.76来估计实验质量。然后，我们比较有效质量的过渡金属dichalcogenide散装和单层材料：我们表明，矩阵元素的变化是重要的理解层相关的有效质量重整化。
2022-05-06 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
A DFT+$U$+$V$ study of pristine and oxygen-deficient HfO$_2$ with self-consistent Hubbard parameters
Zhejiang University（浙江大学）；Westlake University（西湖大学）；Korea Institute for Advanced Study（韩国高等研究院）；Westlake Institute for Advanced Study（西湖高等研究院）
本研究通过DFT+$U$+$V$方法探讨HfO₂的电子结构，揭示自洽Hubbard参数对预测热力学稳定性、带隙和氧空位形成能的重要性。
2025-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Physics of acceptors in GaN: Koopmans tuned HSE hybrid functional calculations and experiment
本文通过稀极限外推校正周期镜像误差并对HSE进行Koopmans调谐，计算GaN中多种阳离子位受主，显著提升了与PL实验的定量一致性。
2024-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Range separated hybrid exchange-correlation functional analyses of W and/or N(S) (co)doped anatase TiO_2
采用密度泛函理论（DFT）方法，系统地研究了W、N、S、W/N和W/S掺杂对TiO_2的电子性质和原子结构的影响。用Heyd、Scuseria和Ernzerhof（HSE）杂交泛函处理了交换和相关效应。混合传统的半局域和非局域屏蔽Hartree-Fock（HF）交换能，HSE方法校正的带隙，也改善了阴离子/阳离子衍生的间隙状态的描述。增强的载流子动力学，观察到的W/N共掺杂的二氧化钛，可以部分地解释其电子结构上的N 2 p和W 5d状态的钝化修改。根据这一趋势，我们发现了一个明显的带隙变窄的1.03 eV的W/S共掺杂。这是由于S 3 p态在价带（VB）顶部的大色散将其边缘延伸到更高的能量，而Ti-S-W杂化态出现在导带（CB）底部。W/S-TiO_2具有与W/N共掺杂TiO_2催化剂相当的可见光响应。
2012-03-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Structural Phase Transitions of the Metal Oxide Perovskites SrTiO3, LaAlO3 and LaTiO3 Studied with a Screened Hybrid Functional
利用Heyd，Scuseria和Ernzerhof的屏蔽杂化密度泛函（HSE06）研究了过渡金属氧化物钙钛矿结构SrTiO $_{3}$，LaAlO $_{3}$和LaTiO $_{3}$的结构相变.我们表明，HSE06计算的晶格参数，八面体倾斜和旋转，以及电子性质，显着改善半局部泛函。我们预测的晶体场分裂（$Δ_{CF}$）导致的结构相变在SrTiO $_{3}$和LaAlO $_{3}$分别为3 meV和10 meV，与实验结果非常吻合。HSE06将磁性状态下的LaTiO $_{3}$正确识别为莫特绝缘体。此外，它预测，GdFeO $_{3}$型畸变在非磁性的LaTiO $_{3}$将诱导一个大的$Δ_{CF}$的410 meV。这种大的晶体场分裂与G型反铁磁态中发现的大磁矩相关联，表明LaTiO $_{3}$具有诱导轨道序，这是由最高占据轨道的可视化证实的。这些结果强烈表明，HSE 06能够有效和准确地模拟钙钛矿氧化物，并有望有效地捕获其异质界面的物理特性。
2012-11-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Fully analytic valence force fields for the relaxation of group-IV semiconductor alloys: elastic properties of group-IV materials calculated from first principles
Si $_{y}$ Ge $_{1-x-y}$（C，Sn，Pb）$_{x}$合金作为实现直接带隙IV族半导体的途径已经引起了显著的关注。使用密度泛函理论（DFT）-采用局域密度近似和混合Heyd-Scuzeria-Ernzerhof交换相关泛函-我们计算的晶格参数，放松和内部弹性常数，和内部应变（Kleinman）参数元素（金刚石）第IV族材料和锌的III-IV化合物。我们的DFT计算支持一个鲜为人知的实验重新评估的$α$ -锡弹性常数，并反驳了最近的预测，在选定的IV-IV化合物的动态不稳定性。DFT计算的结构和弹性特性与最近导出的谐波价力场（VFF）的分析参数化结合使用[Phys. Rev. B 100，094112（2019）]，以获得Si $_{y}$ Ge $_{1-x-y}$（C，Sn，Pb）$_{x}$和Si $_{x}$ Ge $_{1-x}$合金的一组完整的VFF势。解析参数化精确地再现了松弛的弹性常数和Kleinman参数，而不依赖于数值拟合，允许精确和计算成本低廉的晶格弛豫。VFF电势的准确性通过与（i）包含替代C、Ge（Si）、Sn或Pb杂质的有序Si（Ge）合金超晶胞的DFT超晶胞弛豫的结果进行比较来证明，其中还与模型分析VFF进行比较，以及（ii）无序Si $_{x}$ Ge $_{1-x}$合金超晶胞。我们提出的VFF势能够实现代表块状IV族合金或IV…
2021-10-22 cond-mat.mtrl-sci
The HSE hybrid functional within the FLAPW method and its application to GdN
我们提出了一个实施的Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）混合功能内的全电位线性增强平面波（FLAPW）方法。与HSE泛函相关的是屏蔽的电子-电子相互作用，我们将其分为裸库仑相互作用和剩余的实空间中缓慢变化的函数。这两个术语引起的交换势，其总和为HSE的筛选的非局部交换势。我们评估前者的帮助下，一个辅助的基础上，定义在这样一种方式，裸库仑矩阵变得稀疏。后者在倒易空间中计算，利用其在倒易空间中的快速收敛行为。该方法具有一般性，可应用于一类屏蔽杂交泛函。我们获得了极好的协议的带隙和晶格常数的原型半导体和绝缘体的电子结构计算使用平面波或高斯基组。我们应用HSE混合泛函来研究岩盐GdN的基态性质，这在文献中有争议。我们的研究结果表明，有一个半金属绝缘体转变发生在理论优化的晶格常数在0 K和实验晶格常数在室温下。总的来说，我们达到了良好的协议与实验数据的带跃迁，磁矩，居里温度。
2011-09-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Nonlinear electronic excitations in crystalline solids using meta-generalized gradient approximation and hybrid functional in time-dependent density functional theory
我们开发了数值方法来计算电子动力学在晶体固体中的实时时间依赖性密度泛函理论采用交换相关势再现带隙能量的π;由Tran和Blaha提出的Meta广义梯度近似（meta-GGA）[Phys. Rev. Lett. 102，226401（2009）]（TBm-BJ）和Heyd，Scuseria和Ernzerhof [J. Chem. Phys. 118，8207（2003）]（HSE）提出的杂合功能。在TB-mBJ势的时间演化计算中，我们发现有必要采用预测-校正步骤来稳定时间演化。由于TB-mBJ势的能量泛函是未知的，我们提出了一种方法来评估电子激发能，而不涉及能量泛函。使用HSE混合泛函的计算由于非局部Fock类项而在计算上是昂贵的。我们开发了一种计算方法的操作的Fock-like长期在傅立叶空间，为此，我们采用大规模并行计算机配备图形处理单元。为了证明利用潜力提供正确的带隙能量的意义，我们比较了飞秒激光脉冲诱导的电子激发使用TB-mBJ，HSE，和一个简单的局域密度近似（LDA）。在低激光强度下，发现电子激发对带隙能量敏感：使用TB-mBJ和HSE的结果彼此接近，而LDA计算的激发比其他的更强烈。在接近损伤阈值的高激光强度下，我们发现电子激发能在三种情况下是相似的。
2015-07-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Screened hybrid functional applied to 3d^0-->3d^8 transition-metal perovskites LaMO3 (M=Sc-Cu): influence of the exchange mixing parameter on the structural, electronic and magnetic properties
我们评估的性能的海德-Scuseria-Ernzerhof（HSE）筛选的混合密度泛函计划适用于钙钛矿家族LaMO 3（M=Sc-Cu），并讨论了混合参数α（它决定了确切的Hartree-Fock交换的分数包括在密度泛函理论（DFT）交换相关功能）的结构，电子和磁性的作用。这类化合物的物理复杂性表现在电子性质（能带/Mott-Hubbard/电荷转移绝缘体和金属）、磁有序性、结构畸变（合作的Jahn-Teller类不稳定性）以及与t_2g和e_g轨道逐渐填充相关的定域/离域效应之间的强烈竞争，这象征着理论的关键和挑战性。我们的研究结果表明，HSE是能够提供一个一致的图片整个LaMO 3系列遇到的复杂的物理场景，并显着提高标准DFT描述。唯一的例外是相关的顺磁性金属LaNiO 3和LaCuO 3，这被认为是更好的DFT内处理。通过拟合基态性质与α的关系，我们构造了一组从LaScO_3到LaCuO_3的α的“最佳”值：发现“最佳”混合参数随着d流形填充的增加而减小（LaScO 3：0.25; LaTiO 3和LaVO 3：0.10-0.15; LaCrO 3、LaMnO 3和LaFeO 3：0.15; LaCoO 3：0.05; LaNiO 3和LaCuO 3：0）。这种趋势可以很好地与整个LaMO 3系列的屏蔽和介电性能的调制相关，从而为经验拟合过程提供了物理依据。
2012-12-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Modified Band Alignment Method to Obtain Hybrid Functional Accuracy from Standard DFT: Application to Defects in Highly Mismatched III-V:Bi Alloys
本文提供了一个精确的理论缺陷能量数据库的纯和含Bi的III-V族（III-V：Bi）材料，并研究了有效的方法，高通量的缺陷计算的基础上获得的结果与本地和半本地泛函的校正。点缺陷以及最近邻和次最近邻对缺陷的电荷状态范围从-5至5。Ga-V：Bi系统（GaP：Bi，GaAs：Bi，和GaSb：Bi）被彻底地研究与显著地更慢，更高保真度的混合Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）和显著地更快，更低保真度的局域密度近似（LDA）计算。在这两种方法虚假的静电相互作用进行了校正与Freysoldt校正。结果进行了验证，对现有的实验结果，并用于评估以前的频带对齐校正的准确性。在这里，提出了一种改进的频带对齐方法，以便更好地预测从LDA的HSE值。所提出的方法允许预测的缺陷能量的值，近似那些从HSE功能的LDA的计算成本（约20倍的速度为这里研究的系统）。在In-V：Bi材料中选择的点缺陷的测试导致校正的LDA值，其对于缺陷水平相对于HSE具有平均绝对误差（MAE）=0.175 eV。在CdX（X=S、Se、Te）系统中的缺陷和杂质的外部数据库上进一步验证了该方法，得到MAE=0.194 eV。这些测试表明，校正是足够的定性和半定量的预测，并可能建议可转移到许多半导体系统，而不会显着损失的准确性。剩余的In-V：Bi缺陷和所有的Al-V：Bi缺陷的性质进行了预测与使用修改的能带对…
2021-12-06 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
High-fidelity electronic structure and properties of InSb: $G_0W_0$ and Bayesian-optimized hybrid functionals and DFT+$U$ approaches
本研究针对InSb电子结构计算中存在的非物理能带反转和带隙错误问题，结合贝叶斯优化的HSE杂化泛函、$G_0W_0$和DFT+$U$方法，实现了与实验高度吻合的高精度电子结构预测，提供了可迁移的计算框架。
2025-08-01 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Inside the Working Mechanism of Meta-generalized Gradient Density Functional Approximations: The Example of Quantum Spin-Hall Insulator 1T`-WTe2
本文以1T`-WTe2为例研究meta-GGA泛函机制，发现非经验MVS无需精确交换、Hubbard U或SOC即可得到正带隙，并指出G0W0@MVS仍不适用。
2024-06-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Anomalous Reversal of Stability in Mo-containing Oxides: A Difficult Case Exhibiting Sensitivity to DFT+U and Distortion
本文系统研究了DFT+U中U$_{\ ext{eff}}$取值对含钼氧化物结构稳定性预测的异常反转效应，揭示高U$_{\ ext{eff}}$（约4 eV及以上）会导致能量预测失真，并建议在凸包构建中谨慎评估DFT+U的使用。
2025-01-08 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
