Order-Disorder Transitions and Melting in a Helical Polymer Crystal: Molecular Dynamics Calculations of Poly(Ethylene Oxide)
采用全原子、恒压恒温（NPT）分子动力学（MD）模拟方法研究了结晶聚环氧乙烷（PEO）（CH 2-CH 2-O）n的结构转变和熔融行为。PEO的熔融分两个阶段进行;序参量揭示了链间取向相关性的损失和链的螺旋度分别在熔融的第一和第二阶段。滑动扩散和各向异性的重取向动力学的聚合物主链观察到在固态下，与1H NMR实验。
2003-09-18 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Dynamics Simulation Study on the Melting of Ultra-thin Copper Nanowires
采用经典分子动力学模拟研究了超薄铜纳米线的熔化行为。圆柱形多壳层铜纳米线的热量曲线显示了对特定相变的洞察。铜纳米线的熔化温度与每层的原子数成线性比例。当纳米线每层的原子数几乎相同时，无论初始结构如何，纳米线的熔化温度都大致相同。
2002-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Molecular dynamics simulation of melting of finite and infinite size silicene
采用张{ \it et al.}优化的Stillinger-Weber（SW）势进行分子动力学（MD）模拟实验，研究了自支撑硅烯的熔融温度。在我们的MD模拟中，很好地捕捉到了独立硅烯的熔融情况。使用一些不同的质量指标，包括热量曲线、径向分布函数和称为“全球相似性指数”的数字指标，对数据进行了系统分析。优化的SW势一致地产生1500~K的熔融温度为模拟的独立的，无限的硅烯。
2018-06-26 cond-mat.mtrl-sci
Surface Melting and Breakup of Metal Nanowires: Theory and Molecular Dynamics Simulations
我们考虑金属纳米线的表面熔化通过解决一个唯象的双抛物线朗道模型和进行分子动力学模拟的镍和铝纳米线。该模型表明，当与固体表面接触的熔体的铺展参数$Δγ$为正（即，如果熔体润湿或部分润湿表面）并且线足够厚时，表面熔融将先于本体熔融，这与平面表面和足够大的纳米颗粒的情况一样。如果$Δγ$为阴性，则不会发生表面熔化。我们使用分子动力学模拟来测试这个模型，它假设金属丝的表面能是各向同性的。对于镍，我们观察到与存在的两个表面小面中的每一个相关联的各向异性表面熔化的开始，但是这让位于均匀的表面熔化，并且固体径向熔化，直到固体核心最终破裂。对于铝，虽然我们观察到一个面的完全表面熔化，但最低能量表面保持部分干燥，甚至达到熔体完全穿透固体芯的程度。
2018-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Molecular dynamics study of melting of a bcc metal-vanadium II : thermodynamic melting
我们提出了分子动力学模拟的体心立方金属，钒使用Finnis-Sinclair势的热力学熔融转变。我们研究了由27个原子层组成的具有自由表面的平板的结构、输运和能量性质。我们研究了V（111）、V（001）和V（011）低指数表面的预熔化现象，发现随着温度的升高，V（111）表面首先发生无序化，然后是V（100）表面，而V（110）表面在熔化温度之前保持稳定。此外，随着温度的升高，无序从表面层扩散到体中，在表面区域建立薄的准液体膜。我们的结论是，预熔现象的层次是成反比的表面原子密度，是最明显的V（111）表面，具有最低的表面密度。
2003-05-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Strongly first order melting of a two dimensional molecular solid
已知二维系统中的熔化和凝固转变显示出极不寻常的特性。大多数早期的研究考虑了原子系统;在二维分子固体中的熔化行为在很大程度上仍然没有探索。为了了解分子系统中存在的多个能量和长度尺度对熔化转变性质的作用，在这里，我们报告了二维梅赛德斯-奔驰（MB）系统熔化的计算机模拟研究。我们发现，各向同性和各向异性相互作用的强度之间的相互作用可以产生丰富的相图。计算得到的固液相图由各向同性的液相和两个晶相组成-蜂窝状和倾斜状。与著名的KTHNY理论相矛盾，我们观察到强烈的一步一级熔融转变的蜂窝和斜固体。与原子系统相比，固体和液体中靠近转变的缺陷都更加复杂。
2013-02-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Molecular simulation of melting in tetracosane (C24H50) monolayers and bilayers on graphite
本文采用分子动力学模拟方法，在常数（N，V，T）系综下，研究了二十四烷（C24 H50）在石墨基底表面的单、双层物理吸附的固相行为和熔融行为。本研究进行，以执行在准二维单层的熔融过程中的深入分析，并比较在单层和双层的分子行为在温度附近和在熔融转变。通过分别观察底层和顶层的量来研究双层，以分解通常与单层中的熔融相关的不同结构和分子性质的演变。模拟表明，在双层的熔化温度显着增加，从单层-这已经发生在高于散装二十四烷熔化温度的温度。此外，观察到逐层熔融效应，其中与熔融转变相关的重要因素-分子笨拙缺陷的形成和分子链的垂直滚动-在双层的顶层中在比它们在底层中发生的温度低得多的温度下发生。进行变化，以更好地了解不同的相互作用在熔化的结晶单层的作用，和模拟的结果进行了讨论，比较最近的STM和衍射实验，发现是在良好的协议。
2006-02-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Molecular dynamics study of melting of a bcc metal-vanadium I: mechanical melting
我们提出了分子动力学模拟的体心立方金属，钒的均匀（机械）熔化过渡。我们研究了名义上完美的晶体以及一个，包括点缺陷。根据玻恩准则，固体不能膨胀到临界体积以上，在临界体积处发生“刚性突变”。这种突变是由弹性剪切模量的消失引起的。我们发现，这个临界体积是独立的路径，通过它是通过加热晶体，或通过添加在恒定温度下的膨胀晶格的材料达到。总的来说，这些结果与以前发现的fcc金属铜相似。模拟建立了机械熔化温度作为杂质浓度的函数的相图。我们的研究结果表明，玻恩熔化模型适用于体心立方金属在名义上完美的状态，并在点缺陷的情况下。
2003-04-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Melting of icosahedral gold nanoclusters from molecular dynamics simulations
分子动力学模拟结果表明，金团簇的原子数约为600- 3000，冷却后形成Mackay二十面体。详细的表面分析表明，麦凯二十面体金簇表面上的小平面软化，但不预熔化低于体熔化温度。这种软化被认为是由于随着温度的顶点和边缘原子的流动性增加，这导致层间和层内扩散，和收缩的平均小面尺寸，使集群的平均形状是近球形在熔化。
2004-08-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Melting slope of MgO from molecular dynamics and density functional theory
我们结合密度泛函理论（DFT）与分子动力学模拟的基础上，一个精确的原子力场来计算的压力导数的熔化温度的氧化镁在环境压力-一个数量，其中理论和实验之间的严重分歧已经存在了近15年。我们发现合理的协议与以前的DFT结果和最近的实验测定的斜率。我们特别注意在理论计算中可能存在的薄弱环节，并得出结论，长期存在的差异与实验只能解释现有的密度泛函的一个戏剧性的失败或在原来的实验缺陷。
2009-11-27 cond-mat.mtrl-sci
The Highest Melting Point Material: Searched by Bayesian Global Optimization with Deep Potential Molecular Dynamics
近几十年来，由于高超声速飞行器的发展，对耐火材料的兴趣迅速增加。然而，哪种物质具有最高的熔点是一个秘密，因为在极端条件下精确测量是极其困难的。本文首先训练了Hf-Ta-C-N体系的深势模型，然后利用分子动力学模拟和贝叶斯全局优化方法，对Hf-Ta-C-N体系的深势模型进行了优化。预测的熔点与实验结果吻合较好，证实了碳位空位能提高岩盐结构碳化物的熔点。与N的固溶体被证实是另一种新的和更有效的提高HfC的熔点的方法，而与Ta的固溶体（例如HfTa_4C_5）的常规路线不建议导致最大熔点。当HfC_（0.638）N_（0.271）时，其熔点最高（~ 4236 K），比Hf-C二元系的最高值高出约80 K。液相中不稳定的C-N键和N-N键是氮添加的主要机理，这降低了液相熵，使液相不稳定。氮的加入提高了材料的熔点，减少了氧化过程中的气体生成，为高超声速飞行器热防护材料的改性提供了新的途径。
2022-11-06 cond-mat.mtrl-sci
Molecular dynamics simulation of UO2 nanocrystals melting under isolated and periodic boundary conditions
采用分子动力学（MD）模拟方法研究了UO 2纳米晶的熔化过程。在刚性离子近似下，对十组最近广泛使用的对势进行了评估。孤立（在真空中）和周期性的边界条件（PBC）进行了探讨。在PBC下用恒压器测量了熔点随压力的变化关系。这些曲线在-20 GPa附近为零，在25 GPa附近达到饱和，并且在其间非线性地增加。利用孤立边界条件下的表面模拟，成功地再现了推荐的熔化温度和密度跳跃。然而，聚变热仍然被低估了。这些熔化特性是针对立方形状的纳米晶体计算的，其颗粒数在768-49 152个之间（体积范围为10-1000 nm^3）。得到的倒数大小依赖性下降非线性。线性和抛物线外推到宏观值被认为是。抛物线型更适合于温度和熔化热数据的分析。
2012-06-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nanowire Melting Modes during the Solid-Liquid Phase Transition: Theory and Molecular Dynamics Simulations
分子动力学模拟表明，在初始表面熔化后，纳米线可以通过两种机制熔化：界面前沿向线中心移动;界面处不稳定性的增长可以导致固体夹断和破裂。通过扰动描述界面动力学的毛细管波动模型，我们表明，当每个机制是首选和比较的结果分子动力学模拟。一个高原瑞利型的不稳定性被发现，并建议较长的纳米线将通过不稳定机制熔化，而在较短的纳米线的熔化前将移动到更接近中心之前，固体夹断可以启动。模拟结果支持这一理论;使界面不稳定的优选模式与线的长度成比例，较长的纳米线优选夹断和熔化;较短的线具有接近其熔化温度的更稳定的界面，并且优选经由向线中心移动的界面前沿熔化。
2022-07-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Melting curve of magnesium up to 460 GPa from ab initio molecular dynamics simulations
基于从头算分子动力学模拟，采用固液共存方法计算了Mg在~460 GPa压力下的熔化曲线.在~30和100 GPa之间，我们的熔化曲线明显低于静态实验，但与最近的冲击实验吻合得很好。高达~450 GPa，我们的熔化曲线通常与使用小电池共存方法的第一性原理计算的熔点一致。我们发现，在几百GPa的高压下，由于液相中原子间相互作用的强烈软化，Mg的固-液共存模拟显示出与其他金属系统（如铝）明显不同的一些特征。例如，在给定的体积下，用于保持稳定的固液共存状态的压力和温度范围可以非常小。液相中的强烈软化也导致在非常高的压力下发生不寻常的重入熔融行为。折返熔融的开始预测在~305 GPa，接近小电池共存方法在~300 GPa。我们表明，计算的熔点，考虑重入熔化，可以很好地拟合到一个低阶Kechin方程，从而使我们有可能获得第一原理熔化曲线的Mg在压力高于50 GPa的第一次。固液共存模拟中的类似特性，以及重入熔融，也预计在高压下的液相中具有强软化的其他系统。
2022-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Role of Site-selective Doping on Melting Point of CuTi Alloys: A Classical Molecular Dynamics Simulation Study
采用经典分子动力学模拟和嵌入原子势研究了Ti在Cu中的择位替代对CuTi合金热稳定性的影响。实验观察到CuTi合金中所有自然存在的稳定相的熔点并不随Ti浓度的逐渐增加而表现出确定的趋势。为了理解这一现象，构建了CuTi合金的超级电池，其中Cu原子被Ti随机地和选择性地取代。对于无规置换，熔点随Ti浓度的增加而线性降低。一个非单调的依赖性被认为是当Cu原子在选择性的网站被Ti取代。对于特定的掺杂浓度，熔点显示出取决于原子排列顺序的大范围变化，并且可以通过选择用于取代的位点来微调。根据相应径向分布函数的峰高、峰宽和峰位解释了不同情况下熔点的变化。最后，它被证实，初始结构的自然发生的CuTi合金是负责在其熔点的不确定的趋势。
2011-08-17 cond-mat.mtrl-sci
Diffusion Mechanisms in Lithium Disilicate Melt by Molecular Dynamics Simulation
在这项工作中，我们使用分子动力学模拟，它具有比其他模拟方法的优势，因为它可以跟踪实际的原子在材料中的重排，一旦施加一个现实的相互作用势的扩散机制。我们的扩散系数的模拟结果显示出良好的协议与实验。我们还表明，我们的系统服从著名的斯托克斯-爱因斯坦关系至少下降到1400 K，而弛豫和粘度之间的解耦发生在更高的温度。此外，对慢扩散原子动力学行为的分析揭示了动力学不均匀性的存在。
2011-07-05 cond-mat.mtrl-sci
Active learning and molecular dynamics simulations to find high melting temperature alloys
主动学习（AL）可以大大加速材料发现;它的力量已经在各种类型的材料和目标属性中显示出来。先前的努力已经使用机器学习模型来进行物理实验或基于物理的模拟的最佳选择。然而，后者的努力主要局限于使用电子结构计算和性能，可以在晶胞水平和可忽略的噪音。我们耦合AL与分子动力学模拟，以确定多个主成分合金（MPCA）的高熔化温度。通过nanoHUB的云计算服务的基础上，我们提出了一个完全自主的工作流程，有效地探索高维组成空间的MPCA。我们的特点是如何产生的随机性的模拟和用于选择模拟的采集功能的不确定性影响的方法的收敛性。有趣的是，我们发现，具有显著不确定性的相对较短的模拟可以用于有效地找到所需的合金，因为用于AL的随机森林模型平均了波动。
2021-10-15 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Surface-Induced Phase Transition During Coalescence of Au Nanoparticles: A Molecular Dynamics Simulation Study
本研究利用分子动力学模拟研究了金纳米粒子的熔化和聚结过程。通过研究势能和林德曼指数作为温度的函数，计算了纳米颗粒的熔点。模拟结果表明，两个相同尺寸的Au纳米颗粒的聚结发生在远低于其相应的熔化温度的温度下。对于较小的纳米颗粒，熔融和聚结温度之间的差异增加。林德曼指数和势能分布的纳米粒子的详细分析表明，在纳米粒子的表面熔化开始在几百度以下的熔点。这表明聚结是由液相表面扩散。此外，在聚结过程中的表面还原加速其动力学。发现对于足够小的颗粒和/或在升高的温度下，由于表面还原而释放的热量导致两个附着的纳米颗粒的熔融转变。
2019-03-19 cond-mat.mtrl-sci
Direction-dependent secondary bonds and their stepwise melting in a uracil-based molecular crystal studied by infrared spectroscopy and theoretical modeling
在1，4-双[（1-hexylurac-6-yl）ethynyl]苯晶体的三个晶体学方向上确定了三种类型的超分子相互作用。这三个相互作用，其特征在于其最强的组成部分，是：分子间的双键沿分子轴，伦敦分散体的相互作用的己基链连接这些线性组件，和$π$ - $π$堆叠的芳香环垂直于分子平面。加热时，发生两种转变，在473 K时己基链无序化，然后在534 K时氢键熔化。键和跃迁的性质是通过基质隔离和温度依赖性红外光谱确定的，并得到理论计算的支持。
2017-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Behavior of Lithium Oxide at Superionic Transition: First Principles and Molecular Dynamics Studies
我们报告的振动和弹性行为的锂氧化物，Li2O在其超离子转变温度的研究。用从头算和经验势模型计算的声子频率与文献报道的实验数据吻合得很好。进一步计算了声子色散关系的体积依赖性，表明在Li_2O中对应于超离子跃迁的体积处，沿[110]方向的区边界横声声子模软化。声子模的不稳定性可能是导致锂亚晶格动力学无序的前兆。通过构造一个由12000个原子组成的超级电池，进行了经验势模型计算，以推断锂扩散的可能方向。计算了室温和高温下锂离子从一个晶格位置扩散到另一个晶格位置的势垒能。沿各种对称方向的势垒能的考虑表明，[001]是最有利的方向，在快离子相的锂扩散。这一结果证实了我们观察到的沿（110）波矢的横模动力学不稳定性。利用分子动力学模拟研究了对锂氧化物高温稳定性有重要影响的弹性常数随温度的变化。
2011-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Measuring kinetic coefficients by molecular dynamics simulation of zone melting
采用分子动力学模拟方法研究了纯金在固液界面的动力学系数。得到了（111）、（100）和（110）取向的结果。Au（100）和Au（110）都符合碰撞限制生长的定律。对于Au（111），如Burke、Broughton和Gilmer [J. Chem. Phys. { \bf 89}，1030（1988）]首次报道的，形成堆垛层错域。这个接口的动力学的后果是戏剧性的：测得的动力学系数是三倍小于碰撞限制增长预测。最后，发现结晶和熔化总是不对称的，但在这里，对于（111）取向的影响更加明显。
2002-01-21 cond-mat.mtrl-sci
Melting of crystalline solids
结果表明，在熔化温度下，热声子振动与表面原子/分子层的晶格振动是自共振的。这种自共振发生在明确定义的温度下，并触发原子/分子片或片晶从晶体表面脱离。五种物质的热力学数据被用来检验这一假设。计算出的平均声子振动波长等于或谐波的d-间距的原子/分子片。所提出的模型能够解释熔化的所有特征。
2009-03-09 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Molecular Dynamics Simulations of the Initial Stages of Solid-electrolyte Interphase Formation on Lithium Ion Battery Graphitic Anodes
碳酸亚乙酯（EC）在溶剂-石墨阳极界面处的固体电解质界面（SEI）膜初始生长期间的分解对锂离子电池的操作至关重要。采用从头算分子动力学模拟研究了EC/石墨界面的电化学反应。我们表明，碳边缘终端是至关重要的，在这个阶段，可实现的实验条件下，可以导致令人惊讶的快速EC击穿机制，产生的分解产物在实验中看到，但以前没有预测。
2010-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Predicted reentrant melting of dense hydrogen at ultra-high pressures
本研究利用基于密度泛函理论的从头算分子动力学和路径积分模拟，发现致密氢在2 TPa以上的新原子相及重入熔化行为，将金属氢与锂、钠等碱金属的熔化规律联系起来。
2023-04-24 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Different Melting Behavior in Pentane and Heptane Monolayers on Graphite; Molecular Dynamics Simulations
利用分子动力学模拟研究了戊烷（C5 H 12）和庚烷（C7 H 16）在石墨基底表面上的近单层吸附的熔化转变。通过使用最新的，优化版本的各向异性联合原子模型（AUA 4），以模拟两个系统在两个单独的覆盖范围，这项研究提供了证据，戊烷和庚烷单层的熔融转变是显着不同的。具体而言，这项研究提出了一个非常快速的过渡，从固体结晶矩形中心（RC）相的戊烷单层的流体相，而庚烷单层表现出较慢的过渡，涉及一个更渐进的损失RC顺序的固体-流体相变。通过熔化行为的研究，包括在烷基链中形成的笨拙缺陷被消除的变化，本研究提出，庚烷单层的这种逐渐熔化行为是由于在固体RC相的庚烷分子的取向流动性较小，相比戊烷分子。这一想法是支持通过研究的一个壬烷单层，这使得逐渐熔化的签名，庚烷单层似乎也表明。这项工作的结果进行了比较，以前的实验在戊烷和庚烷单分子膜，并发现是在良好的协议。
2006-01-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Molecular Dynamics Computer Simulation of Crystal Growth and Melting in Al50Ni50
采用分子动力学方法模拟了Al 50 Ni 50的熔化和晶化过程，采用嵌入原子型势模拟颗粒间的相互作用。模拟板状几何结构中的系统，其中在细长模拟箱中间的AlNi的B2相通过两个平面界面与液相分离，从而考虑（100）晶体取向。通过确定界面速度的温度依赖性，提供熔化温度的准确估计。动力学增长系数k= 0.0025m/s/K，比最近单组分金属模拟研究中的结果小两个数量级。经典的Wilson-Frenkel模型不能定量描述晶体生长动力学。我们认为，这是由于忽略了扩散过程中的液晶界面。
2008-02-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Molecular dynamics simulation of melting of finite and inifinite size graphene
我们通过分子动力学模拟，使用LAMMPS软件包中实现的AIREBO势，研究了原始的、独立的无限和有限尺寸石墨烯片的熔化现象。在我们的模拟中，使用两个独立的加热方案系统地加热所研究系统的温度，以便可以检查两种方案的熔融温度是否一致。通过三个独立的计算实验得到了无限大石墨烯片的熔化温度。在第一个实验中，我们模拟了各种有限尺寸石墨烯的熔化，然后将无限石墨烯片的熔化温度确定为有限石墨烯尺寸渐近增长的温度。在第二个实验中，我们模拟了不同半径的无限长单壁碳纳米管（SWCNTs）的熔化过程，并确定了无限长石墨烯片的熔化温度为SWCNTs半径逐渐增大时的温度。在第三个实验中，我们加热了一个无限大的石墨烯，它是通过构建一个矩形的超晶胞形成的，在它的两侧受到周期性的边界条件。基于第一种方法获得的无限石墨烯的熔融温度产生$\sim$ 5799 K $\pm$ 22 K。第二种方法产生$\sim$ 5302 K $\pm$ 36 K，而第三种方法产生$\sim$ 5355 $\pm$ 140 K。由于这些MD模拟中的技术细节的差异，第一个实验的结果与第二个和第三个实验的结果之间存在明显的差异。我们谨慎地得出结论，基于第二次和第三次实验的数据的一致性，使用AIREBO力场，独立的无限石墨烯片在5302 K $\pm$ 36 K的温度下熔化。
2016-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Molecular orientational melting within a lead-halide octahedra framework - the order-disorder transition in CH3NH3PbBr3
卤化铅有机-无机钙钛矿由无机主体框架和占据间隙空间的有机分子组成。这些材料的结构和动力学最近已被大量研究，由于其特殊的光伏性能的兴趣。我们结合非弹性中子散射，拉曼光谱，准弹性中子散射研究CH 3 NH3 PbBr 3中的分子阳离子的温度依赖动力学。通过应用高分辨率准弹性中子散射，我们证实了[CH 3 NH3]+离子在低温正交相是静态的，但在150 K以上时会发生一系列结构转变。这种分子熔化伴随着通过高能非弹性光谱探测的分子内模式的时间加宽。同时拉曼测量，一个严格的|Q| =0的探针，是暗示，这种加宽是由于在氢原子周围的晶体场环境的局部变化。这些结果证实了氢键的强大作用，也是分子和骨架动力学之间的耦合。
2017-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Characterization of the Melting Transition in Two Dimensions at Vanishing External Pressure Using Molecular Dynamics Simulations
利用分子动力学方法研究了在固定温度和零外压条件下，二维粒子质点系通过Lennard-Jones势相互作用的过程。当温度升高时，发生固体到液体的转变。当从下面接近熔化温度$T_c$时，位错对增殖，弹性常数接近KTHNY理论预测的值。此外，当从上方接近$T_c$时，弛豫时间增加，与接近临界性一致。然而，模拟未能使用具有多达90，000个颗粒的系统产生稳定的六方相。观察到在$T_c$处焓的显著跳跃，与一阶或连续转变一致。讨论了外部压力的作用。
2011-03-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Multi-scale simulation of the adsorption of lithium ion on graphite surface: from Quantum Monte Carlo to Molecular Density Functional Theory
在碳电极表面形成的双层结构由电极和电解质物种之间的相互作用决定。然而，碳是出了名的难以精确模拟，即使是用成熟的方法，如电子密度泛函理论和分子动力学。在这里，我们专注于锂离子与石墨表面接触的重要情况下，我们进行了一系列的参考量子蒙特卡罗计算，使我们能够基准各种电子密度泛函理论泛函。然后，我们拟合一个精确的碳-锂对势，这是用于分子密度泛函理论计算，以确定在水的存在下，在表面上的离子的吸附的自由能。在溶液中的吸附曲线显着不同的气相的结果，这强调了溶剂的双重层的性能的作用。
2021-12-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Melting of thin silicon films: a molecular dynamics study with two machine learning potentials
Vereshchagin Institute of High Pressure Physics, Russian Academy of Sciences（俄罗斯科学院列舍特金高压物理研究所）
本研究利用两种机器学习势通过分子动力学模拟揭示薄硅膜和硅烯的熔化行为，发现分解温度随厚度增加而升高，GAP势无法准确描述气相行为。
2026-03-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Ab initio investigation of the melting line of nitrogen at high pressure
了解分子系统在压力下的行为是凝聚态物理的一个基本问题。在氮的情况下，相图的确定，特别是熔点线的确定，在很大程度上是开放的问题。两个独立的实验已经报道了氮熔化曲线中存在最大值，低于90 GPa，但是这种最大值的位置和起源的解释不同。利用基于密度泛函理论的从头算分子动力学模拟和热力学积分技术，我们确定了氮在20 ~ 100 GPa范围内的相图。我们发现在熔点线上有一个最大值，这与在液体中从分子N_2到聚合氮的转变有关，并伴随着绝缘体到金属的转变。
2010-07-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
A Comparative Study of Molecular Dynamics Approaches for Simulating Ionic Conductivity in Solid Lithium Electrolytes
Université de Montréal（蒙特利尔大学）；Mila – Quebec AI Institute（米拉-魁北克人工智能研究所）；National Research Council Canada（加拿大国家研究委员会）；Institut Courtois, Université de Montréal（蒙特利尔大学库尔图瓦研究所）
本文比较了密度泛函理论和通用机器学习互原子势在模拟21种固态锂电解质离子导电性中的性能，发现两者表现相当，尽管MACE在GPU上比DFT快350倍。
2026-03-30 cond-mat.mtrl-sci
Influence of electronic entropy on Hellmann-Feynman forces in ab initio molecular dynamics with large temperature changes
研究大温度变化下电子熵对从头算分子动力学中 Hellmann-Feynman 力的影响，发现固定电子温度 Tel 会引入系统误差，导致 SiO2 和 CaSiO3 的熔化温度计算差异达 200-300 K，强调在 Z 方法评估中需谨慎选择 Tel。
2023-09-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.geo-ph
Diffusion of Lithium Ions in Lithium-Argyrodite Solid-State Electrolytes from Equilibrium and Nonequilibrium Molecular Dynamics Simulations
使用固态电解质来提供更安全的下一代可再充电电池变得更加可行，因为设计了具有更大稳定性和更高离子扩散系数的新材料。然而，在固体中扩散系数的准确测定是有问题的，并且可靠的计算是非常受欢迎的。在本文中，我们首次比较了使用非平衡和平衡从头算分子动力学模拟计算的高扩散固态电解质的扩散系数，以证明可以获得的准确性。此外，我们表明，从头算非平衡分子动力学可以用来确定扩散系数时，扩散太慢，它是可行的，以获得他们使用从头算平衡模拟。因此，使用从头算非平衡分子动力学模拟，我们能够获得准确的估计锂离子在Li $_6$ PS $_5$ Cl和Li $_5$ PS $_4$ Cl $_2$，两个有前途的电解质全固态电池的扩散系数。此外，这些计算表明，锂离子在Li $_5$ PS $_4$ Cl $_2$中的扩散系数高于许多其他潜在的全固态电解质，使其有望用于未来技术。还讨论了使用计算和实验方法确定的电导率变化的原因。它表明，小程度的无序和空缺，可以导致在数量级的差异，在锂$_6$ PS $_5$ Cl中的锂离子的扩散系数，这些因素很可能有助于在实验报道的值中观察到的不一致。值得注意的是，Li空位和无序的引入可以增强Li $_6$ PS $_5$ Cl的离子电导率。
2019-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Incongruent Melting and Phase Diagram of SiC from Machine Learning Molecular Dynamics
Harvard John A. Paulson School of Engineering and Applied Sciences（哈佛大学约翰·A·保尔森工程与应用科学学院）；Ruhr-Universität Bochum（波鸿鲁尔大学）；Robert Bosch GmbH（罗伯特·博世有限公司）；Robert Bosch LLC（罗伯特·博世有限责任公司）
针对碳化硅高温相图因实验矛盾不明确的问题，采用贝叶斯主动学习训练的机器学习力场开展大规模MLMD模拟，揭示其不一致熔融机制并构建完整温压相图，解决了长期实验矛盾并为材料加工提供参考。
2025-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Compression and phase diagram of lithium hydrides at elevated pressures and temperatures by first-principles calculations
采用第一性原理方法对AB（A = $^6$ Li，$^7$ Li; B = H，D，T）的高温高压性质进行了全面的研究。结果表明，在压缩状态下，LiH费米能级附近的低压电子结构中的H $^{-}$亚晶格特征向Li $^{+}$亚晶格特征转变.在准谐波近似下研究了晶格动力学，并借助于参数化的双德拜模型精确地模拟了声子对自由能的贡献和同位素效应.所得到的状态方程与已有的静态实验数据完全吻合。计算得到的主冲击波Hugoniot与实验结果也是一致的。利用计算的主Hugoniot和以前的理论熔化曲线，我们预测了一个冲击熔点在56 GPa和1923 K。为了建立LiH的相图，探索B1和B2固相之间的相边界。B1-B2液相三相点在241 GPa和2413 K附近被确定。同位素效应和温度引起的相界的显著变化揭示了晶格振动所起的重要作用。并对静动态耦合压缩的Hugoniot进行了分析。我们的状态方程表明，样品的预压缩到50 GPa将允许冲击Hugoniot通过三相点，并进入B2固相。这种转变导致了4.6%体积塌陷的不连续性，大约是零温度下相同的B1-B2转变的四倍。
2016-07-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Accelerating material melting temperature predictions by implementing machine learning potentials in the SLUSCHI package
本研究将SLUSCHI软件包与LAMMPS代码及LASP机器学习势接口，将材料熔化温度预测速度提升至少一个数量级，在大幅降低计算成本的同时保持了合理的准确性，从而高效筛选材料候选者。
2024-08-24 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Thermal stabilization of thin gold nanowires by surfactant-coating: a molecular dynamics study
采用经典分子动力学模拟研究了表面活性剂对直径约为2 nm的细金纳米线的热稳定作用。虽然众所周知的熔点降低导致金纳米线的熔点比大块金低得多，但用表面活性剂涂覆纳米线可以逆转这一点，因为表面活性剂分子和金原子之间的吸引相互作用超过一定阈值。结果发现，涂层纳米线的熔化过程中占主导地位的表面不稳定性模式，而在真空中的金纳米线的熔化行为占主导地位的原子具有较低的配位数，位于边缘和角落的更大的流动性。由表面活性剂的熔化的抑制被解释由各向同性的压力作用在金表面上（由于吸引力的相互作用），成功地抑制了大幅度的热运动的金原子。(Note这是一个预先同行评审的版本，已提交给Nanoscale。
2011-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Melting behavior of CaO at high temperature and pressure: a molecular dynamics study
本研究采用经典与从头算分子动力学模拟，通过两种方法计算CaO熔点以解决实验差异，并首次在无克拉佩龙斜率假设下得到高压熔化曲线，发现过热比随压力变化，为相关领域相图建模提供支撑。
2024-12-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Comparative computational study of lithium and sodium insertion in van der Waals and covalent tetracyanoethylene (TCNE) -based crystals as promising materials for organic lithium and sodium ion batteries
我们提出了一个比较从头计算研究Li和Na插入分子（范德华）晶体TCNE（四氰基乙烯）以及在共价Li/Na-TCNE晶体。我们确认了先前合成的（共价）Li-TCNE晶体的结构，并预测其Na-TCNE类似物的存在。在分子/共价TCNE晶体中，插入位点被确定与Li和Na的结合能高达2.7/1.8和2.6/1.8 eV强于Li和Na的内聚能，分别在稀浓度。每个TCNE单元可以分别插入高达5.5/2.5和3/2的Li和Na原子，同时保持结构，最大电压分别为3.5/2.2和3.3/2.7 V。对于分子晶体中的Li和Na，容量高达418 mAh g-1，对于共价晶体中的Li，容量高达198 mAh g-1，对于Na，容量高达177 mAh g-1，Li和Na的插入不会导致与普通电解质的反应。因此，四氰基乙烯基分子和共价晶体可以成为有效的锂和钠离子电池的有机阴极和阳极材料。
2015-11-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electron Localization on Molecular Surfaces by Metal Adsorption
本文探讨了金属吸附在单分子碳片表面的电荷转移能力。虽然其他金属被认为是我们基本上将处理锂，我们集中在相当小的片，并检查了分离金属所需的分子表面的最小阈值大小。从我们的量子化学计算，我们推断，六个苯环的分子表面需要锂二聚体被分离。我们进一步观察到对称性破缺，当两个锂原子被吸附在片材的两侧时。
2008-01-11 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic origin of polytype-dependent melting in SiC revealed by machine-learning molecular dynamics
Hartree Centre, STFC Daresbury Laboratory（哈特里中心，STFC 达尔斯伯里实验室）；Lucideon Limited（卢西迪恩有限公司）；IBM Research Europe（IBM 欧洲研究院）
通过机器学习分子动力学和有限温度声子分析，研究了SiC多型体（3C、2H、9R）的熔化机制，发现长周期9R多型体的低稳定性源于低频横向剪切模式导致的层间滑动和化学无序。
2026-05-29 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Melting Behavior and Phase Stability of CaO from Neural Network Potentials: a Molecular Dynamics Study
Scuola Internazionale Superiore di Studi Avanzati (SISSA)（高级国际研究学院）；CNR-Istituto Officina dei Materiali (IOM)（国家材料研究所）
本文利用机器学习势研究了CaO在极端条件下的熔化行为与相稳定性，通过分子动力学模拟计算了熔点并验证了熔化过程中的过热比变化。
2026-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Density Functional Theory screening of gas-treatment strategies for stabilization of high energy-density lithium metal anodes
为了探索分子气体处理新切割锂箔在高能量密度锂阳极非电解质钝化中的潜力，采用密度泛函理论（DFT）研究了分子气体在金属锂表面的分解.结合密度泛函几何优化和分子动力学，研究了大气（N2，O2，CO2）和有害气体（F2，SO2）在Li（bcc）（100），（110）和（111）表面上的分解对相对表面能，功函数以及电子和弹性性质的影响.模拟表明，暴露于不同的分子气体可以用来诱导和控制金属Li表面的重建和钝化系统的功函数的实质性变化（超过1 eV）。与形成金属吸附层的其他考虑的气体相反，对于剂量<= 1单层，SO2处理在形成绝缘钝化层方面是最有效的。大量的Li->吸附质电荷转移和吸附层弛豫产生界面的显著弹性硬化，其中氮处理的吸附层显示出最小的变化。
2015-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Lattice stability and high pressure melting mechanism of dense hydrogen up to 1.5 TPa
晶格稳定性和亚稳定性，以及熔化，是致密氢的物理和化学的重要特征。采用从头算分子动力学（AIMD）方法，研究了金属氢在1.5 TPa以下的经典过热极限和熔化线。计算结果表明，经典的过热度约为100 K，当压力超过500 GPa时，经典的熔化曲线在350 K处变平。这些信息使我们能够估计阱深度和晶体熔化时必须克服的势垒。采用路径积分分子动力学（PIMD）方法计算了核量子效应（NQE），结果表明，超热极限和熔化温度都降低到室温以下，但熔化温度永远不会达到绝对零度。详细的分析表明，熔化是热激活的，而不是由纯零点运动（ZPM）驱动。广泛的PIMD模拟进一步支持了这一论点，证明了Fddd结构在低温下抗液化的稳定性。
2016-07-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Unveiling the Lithium-Ion Transport Mechanism in Li2ZrCl6 Solid-State Electrolyte via Deep Learning-Accelerated Molecular Dynamics Simulations
University of Illinois Chicago（伊利诺伊大学芝加哥分校）；Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）
本研究通过深度学习加速的分子动力学模拟，揭示了Li2ZrCl6固态电解质中锂离子传输机制，发现α相具有更高电导率，为优化LZC基电解质提供原子尺度指导。
2025-10-08 cond-mat.mtrl-sci
Achieving accurate entropy and melting point by ab initio molecular dynamics and zentropy theory: Application to fluoride and chloride molten salts
The Pennsylvania State University（宾夕法尼亚州立大学）；Bangor University（班戈大学）；Sheffield Hallam University（谢菲尔德哈勒姆大学）；Washington State University（华盛顿州立大学）；Arizona State University（亚利桑那州立大学）
本研究将zentropy理论与从头算分子动力学结合，提出可快速计算固液相熵的新方法，仅需单条MD轨迹即可估算熵，在25种熔盐的熵、焓和熔点预测中与实验高度吻合，有望变革计算热力学领域。
2025-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Monte Carlo simulations for finite-temperature properties: Application to lithium clusters and bulk liquid lithium
采用从头算蒙特卡罗模拟方法研究了不同温度下液态锂和锂团簇的平衡性质。采用第一性原理密度泛函方法计算了每种构型变化的势能变化，然后根据Metropolis Monte Carlo方案进行接受或拒绝。所得的结构性能进行比较，从实验测量和从头算分子动力学模拟的数据。结果表明，精确的结构信息，可以得到与从头计算蒙特卡罗模拟的计算成本相比，从头计算分子动力学方法。我们证明，从头算蒙特卡罗模拟的性质相当大的凝聚态系统在非零温度是可行的。
2003-07-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Molecular Beam Epitaxy Growth of High Crystalline Quality LiNbO$_{3}$
锂离子电池是一种多功能材料，在声学、光学和电子学领域有着广泛的应用。铌酸锂的商业应用需要高结晶质量，目前仅限于大块和离子切片材料。薄膜锂酸盐是用于各种集成器件的有吸引力的选择，但由于材料质量差，研究工作一直停滞不前。通过分子束外延（MBE）生长晶格匹配和失配的锂离子电池，并研究以了解衬底和温度对成核条件和材料质量的作用。在蓝宝石上生长产生部分聚结的柱状晶粒，其具有原子级平坦的平台并且没有孪晶面。对称摇摆曲线显示出窄线宽，半峰全宽（FWHM）为8.6弧秒（0.0024°），这与衬底的5.8弧秒摇摆曲线FWHM相当，而膜不对称摇摆曲线为510弧秒FWHM。这些值表明，单个晶粒相对没有可通过X射线衍射（XRD）检测到的长程无序，具有最小的可测量的倾斜和扭曲，并且表示在没有双平面的晶格失配蓝宝石上生长的最高结构质量的外延材料。钽酸锂也生长在钽酸锂上，产生高质量的聚结材料，没有孪晶面，并且具有193弧秒的对称摇摆曲线，其几乎等于194弧秒的衬底摇摆曲线。用原子力显微镜（AFM）观察到钽酸锂上的钽酸锂的表面形貌为原子级平坦。
2019-10-08 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Molecular Beam Epitaxy of lithium niobium oxide multifunctional materials
化学计量比和生长温度在Li-Nb-O系列中的材料相的优先成核的作用进行了探索，产生经验生长相图。结果表明，虽然单一的参数变化往往会产生多相膜，结合衬底温度控制与先前公布的锂通量限制的生长允许许多不同的氧化物相的高品质的单晶膜的可重复生长。为了获得高质量的材料，需要比MBE中通常使用的更高的温度（800-1050 °C）。在这些温度下，表面物种的解吸被证明在膜组合物中发挥重要作用。使用该方法，在相同的生长系统中，在c平面蓝宝石上获得了NbO、NbO $_{2}$、LiNbO $_{2}$、Li $_{3}$ NbO $_{4}$、LiNbO $_{3}$和LiNb $_{3}$ O $_{8}$的单相膜。最后，简要讨论了这些薄膜在功能氧化物异质结构中的应用前景。
2019-10-08 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Does Rotational Melting Make Molecular Crystal Surfaces More Slippery?
由大致球形的分子组成的晶体的表面在其在T= T $_r$的体旋转相变之上暴露出自由旋转分子的地毯，其可能在滑动摩擦中起“纳米轴承”的作用。我们探索了广泛的分子动力学模拟的摩擦和粘附力的变化所经历的滑动C $_{60}$片的原型系统C $_{60}$富勒烯的表面上。在固定的薄片取向，这两个数量表现出只有一个适度的摩擦下降的顺序20%的过渡。然而，附着力和摩擦力下降了$\sim$ 2倍，因为薄片破坏了其与C $_{60}$表面晶格的完美角度对准，这表明在T $_r$的拉脱过程中熵驱动的对准-未对准开关。结果可能与滑动Kr岛相关，其中在T $_r$处观察到非常小的摩擦差异，但也与C $_{60}$涂层头端的滑动相关，其中报告了显著因子$\sim$ 2下降。
2014-10-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Overestimation of melting temperatures calculated by first-principles molecular dynamics simulations
本研究系统评估 FP-MD 对半导体、金属和氧化物熔点的预测，发现除 Si 外普遍高估，并揭示晶胞尺寸、LDA/GGA 过束缚及液体能量耗散的影响。
2024-12-09 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure melting and elastic behavior of vanadium and niobium based on ab initio and machine learning molecular dynamics
National Key Laboratory of Shock Wave and Detonation Physics, Institute of Fluid Physics, CAEP（冲击波物理与爆轰力学国家重点实验室，中国工程物理研究院流体物理研究所）；HEDPS, Center for Applied Physics and Technology, and College of Engineering, Peking University（高能量密度物理教育部/科技部重点实验室，北京大学应用物理与技术研究中心，工学院）；Institute of Atomic and Molecular Physics, College of Physics, Sichuan University（四川大学物理学院原子分子物理研究所）
本研究通过从头计算和机器学习分子动力学分析高压下钒和铌的熔化及异常机械行为，揭示了热膨胀诱导软化与HIH的竞争机制。
2025-11-25 cond-mat.mtrl-sci math-ph math.MP
