High Phonon Scattering Rates Suppress Thermal Conductivity in Hyperstoichiometric Uranium Dioxide
二氧化铀（UO $_2$）是最重要的核燃料之一，它能以间隙缺陷的形式积累过量的氧原子，从而显著影响热性能。在这项研究中，热传导和非弹性中子散射测量UO $_2$和UO $_{2+x}$（x=0.3，0.4，0.8，0.11）在低温下（2-300 K）进行。与UO $_2$相比，UO $_{2+x}$的热导率被显著抑制，除了在Néel温度TN= 30.8 K附近，其中它与x无关。声子测量表明，UO $_2$和UO $_{2+x}$的热容和声子群速度相似，UO $_{2+x}$的热导率受到抑制是由于声子散射率较高所致.这些新的见解推进了我们对先进核燃料热传输特性的基本理解。
2022-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Point defects and clustering in uranium dioxide by LSDA+U calculations
采用基于密度泛函理论的LSDA+U方法，对非化学计量比UO 2 +x中点缺陷及其团簇行为进行了全面的研究.获得了迄今为止可用的准确的能量信息和电荷转移。这些能量比纯GGA和LDA提高了50%以上，我们表明密度泛函理论预测在任何成分下氧缺陷都比铀缺陷占优势，这只有在适当处理局域5 f电子后才有可能。计算还表明，氧团簇开始的上限为x~0.03。铀点缺陷引起的体积变化是单调的，但非线性的，而对于氧缺陷，增加x总是线性减少系统的体积，除了二聚体，需要额外的空间容纳，这已被确定为亚稳态离子分子。虽然氧二聚体通常占据Willis O“位点，在能量学和电荷态上模拟单个氧，但它们在环境条件下很少见。研究了它的分解过程和振动性质。为了系统地获得负离子过剩萤石的一般成簇机制，我们还分析了氧缺陷可能的基本成簇模式的局部稳定性。结果为理解UO 2 +x和beta-U4 O 9中Willis型和立方八面体团簇的结构提供了一种统一的途径。最后，我们将点缺陷模型推广到独立团簇近似，考虑了团簇效应对缺陷布居的影响。
2008-06-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
High-precision molecular dynamics simulation of UO2-PuO2: superionic transition in uranium dioxide
我们的系列文章致力于使用高性能图形处理器（GPU）在刚性离子近似下对混合锕系元素-氧化物（MOX）燃料进行高精度分子动力学模拟。在这篇文章中，我们评估了10个最相关的原子间对势（SPP）的Bredig超离子相变（阴离子亚晶格预熔化）在二氧化铀的再现。在从300 K到熔点的宽温度范围内以1 K精度进行的测量允许可靠地检测每个SPP的这种相变。所获得的λ峰比先前假设的更平滑和更宽。此外，首次测量了λ峰特性的压力依赖性，在-5 ~5GPa范围内，其振幅呈抛物线，温度呈线性（类似于Clausius-Clapeyron方程的熔化温度）。
2011-02-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Comments on diffraction experiments at high-field on uranium dioxide in the ordered state
D. J. Antonio等人报告了在高磁场和低温下对二氧化铀进行的X射线衍射实验。作者显然没有意识到，衍射数据实际上明确地显示了在低温下由场引起的菱面体畸变的存在和多个畴的存在。我们的说明正确地分析了他们的数据。我们进行的晶体学分析是基于简单的参数，在轻微扭曲的立方材料的平面间距。在过去的50年里，许多材料都报道了类似的研究。我们的分析定量地解释了观测结果，两个峰的存在（作者认为这是意料之外的）以及它们相对于所施加的场的不同变化，这是原子体积守恒的简单结果。
2021-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Construction of Interatomic Potentials for Uranium Dioxide Across all Interatomic Distances
我们提供了一种用于产生原子间势的方法，用于在从晶格振动到晶体缺陷到高能碰撞的能量尺度上发生的原子现象的经典分子动力学模拟。一个严格的方法来客观地确定形状的原子间的潜力在所有的长度尺度上引入了一个著名的齐格勒-Biersack-Littmark普遍潜力，提供了短期和长期的限制行为的潜力的带电离子概括的基础上。在中间范围内，通过拟合从头算数据来平滑地调整电位。我们的形式主义提供了一个完整的描述，可以在任何能量尺度上使用的原子间的潜力，从而消除了固有的模糊性样条不同的潜力产生研究不同种类的原子材料的行为。我们通过发展从热力学平衡到与裂变事件相关的非常高的原子能碰撞的条件下二氧化铀相互作用的刚性离子势来验证该方法。
2009-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Capturing the ground state of uranium dioxide from first principles: crystal distortion, magnetic structure, and phonons
二氧化铀（UO $_2$）仍然是一个艰巨的挑战，第一原理的方法，由于复杂的相互作用之间的自旋轨道耦合，莫特物理，磁有序，晶体畸变。在这里，我们使用DFT+ $U$探索UO $_2$在零温度下，结合所有上述现象。技术上的挑战是导航DFT+ $U$产生的许多亚稳态电子态，这是使用$f$ -轨道占据矩阵控制来搜索基态来完成的。我们限制我们的搜索，以高对称性的铁磁相，包括自旋轨道耦合，这产生了以前未报道的占领矩阵。这个新发现的占领矩阵，然后作为一个初始化，探索对称性破缺阶段。我们发现3 k反铁磁态的氧笼畸变与实验结果非常吻合，并且自旋轨道耦合和Hubbard $U$都是关键因素。我们证明，只有选择声子模式有很强的依赖于哈伯德$U$，而磁有序只有一个小的影响整体。我们使用非弹性中子散射的声子色散曲线进行测量，我们的计算显示出良好的一致性时，使用合理的值$U$。DFT+ $U$的定量成功保证了在这一理论水平内对热输运和其他可观测量的探索。
2022-09-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Anomalies in non-stoichiometric uranium dioxide induced by pseudo-phase transition of point defects
点缺陷在其他方面完美的晶体结构中的均匀分布通常描述了非化学计量材料的该状态的唯一伪相。以非化学计量比的二氧化铀为原型，我们发现，类似于传统的相变，这些赝相也将从一种状态转变为另一种状态，通过改变主要的缺陷物种时，压力，温度，或化学成分的外部条件变化。利用第一性原理计算，沿UO 2的冲击Hugoniots曲线和等温压缩曲线数值观测到了这种奇异的转变。在低温下，它会导致热力学性质和电子结构的异常（或准不连续）。特别是，在冲击温度和比热在恒定压力下的异常是明显的。但随着温度的升高，它逐渐转变为平滑的交叉，变得不易辨别。这种类型的转变的潜在的物理机制和特性编码在吉布斯自由能，并阐明清楚地通过分析与作为压力和温度的函数的缺陷布居的变化的相关性。这种相变的可能的实验观察的机会和挑战也进行了讨论。
2012-04-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Absence of Induced Ferromagnetism in Epitaxial Uranium Dioxide Thin Films
针对此前声称外延UO₂薄膜存在诱导铁磁性的研究，团队通过元素特异性的XMCD技术复现检测，发现仅磁化率小幅升高，无铁磁性及磁有序迹象，推翻了原有结论。
2024-02-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Polyepitaxial grain matching to study the oxidation of uranium dioxide
提出一种前沿薄膜合成路线，将三维问题简化为二维，通过复制核燃料芯块晶粒结构，研究二氧化铀向U$_{3}$O$_{8}$的氧化相变行为。
2024-04-23 cond-mat.mtrl-sci
Spin Neural Network Potential for Magnetic Phase Transitions in Uranium Dioxide
Japan Atomic Energy Agency（日本原子力机构）
本研究提出自旋神经网络势，用于模拟铀氧化物的磁相变，通过结合自旋轨道耦合和自旋自由度，实现了对磁态的准确描述，并验证了其在预测磁性材料行为中的有效性。
2026-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Phonon spectrum, thermodynamic properties, and pressure-temperature phase diagram of uranium dioxide
利用局域密度近似（LDA）$+U$方法研究了UO $_{2}$的结构相变、力学和热力学性质.理论计算得到0 K时的相变压力为40 GPa，与实验值42 GPa吻合较好。压力引起的弹性常数，弹性模量，弹性波速度，和德拜温度的萤石相的增强。超原胞方法计算的基态萤石结构和高压共隧道石结构的声子谱表明，共隧道石结构在环境压力下是动态不稳定的。根据$Γ$ $-$-$X$方向的虚模和$Γ$ $-$ $Z$方向的软声子模，确定了共隧道石到萤石的跃迁路径.在准谐近似下，我们用第一性原理声子态密度和德拜模型计算了晶格振动能。计算的晶格参数，熵和比热的温度依赖性同意与实验观察在低温域。UO $_{2}$两相的吉布斯自由能差预示了压力-温度相图中的边界。固液边界近似的经验方程，使用我们计算的弹性常数。
2013-09-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Thermal Recovery Mechanisms of UO2 Lattices
实验组研究了辐照过的二氧化铀晶格的热恢复，并根据激活能等间接观测结果估算了与各恢复阶段有关的缺陷。本文采用原子模拟方法研究了中子和α粒子辐照二氧化铀晶格的热恢复机制。等时和等温退火已被施加到辐照样品。按照与实验组相同的步骤，用分子动力学模拟计算了活化能，并与经验数据进行了比较，结果显示出良好的一致性。利用分子动力学模拟和密度泛函理论计算了阻挡型缺陷的迁移能垒和恢复能。然而，与大多数实验组的预测不同，它表明中子和α粒子辐照的晶体结构不热恢复出于同样的原因。中子辐照二氧化铀晶体的三个恢复阶段都是由氧缺陷引起的，而α粒子辐照二氧化铀晶体的三个恢复阶段分别是由氧-铀、铀和铀间隙缺陷引起的。最后，辐照晶体的热回复的原因和主要驱动力是阻碍型缺陷，它导致所有其他类型的缺陷在每个晶格回复阶段中自行回复。
2016-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Chromium-doped uranium dioxide fuels: A review
本文综述了Cr掺杂UO2燃料的研究，阐明Cr取代掺入控制溶解度、Cr/Cr2O3氧化还原影响U扩散，液相烧结促进晶粒生长，并展望结合机器学习加速其应用。
2025-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Molecular dynamics study on planar clustering of xenon in UO2
通过与从头算结果的比较，研究了二氧化铀原子间相互作用势对模拟萤石相以外结构稳定性的适用性。为了获得辐照损伤下UO2大尺度形变模型的初步可信度，本文引入了高压共隧道石相和松散堆积的虚晶。用分子动力学模拟研究了二氧化铀燃料中氘原子的行为。除了基态气泡的几何形状，我们发现，一个平面分布也（Meta）稳定的热力学扰动下的氙。在典型的反应器温度为1000 K时，具有平面构型的双金属原子处于液态，其在与固体UO2的界面附近呈现调制层结构。这些Xe原子释放出来后，仍然存在平面缺陷环。
2007-03-26 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Swelling Mechanism of Lattice with the Ingrowth of the Defects in UO2
辐照引起的二氧化铀膨胀和缺陷的向内生长还没有完全弄清楚。实验和理论团体试图用各种复杂的理论来解释这一现象。在本研究中，分子动力学模拟方法很好地再现了实验的晶格膨胀和晶格的过饱和。从与实验数据的相似性可以看出，在裂变诱导晶格中只产生了氧的Frenkel对，而α粒子辐射既产生了氧缺陷，又产生了相当数量的铀缺陷。此外，在这项工作中，缺陷被分为两个子群的障碍和扭曲，它表明，障碍型弗伦克尔对只负责裂变和α粒子辐射的晶格膨胀。相对晶格膨胀率与残存铀缺陷的阻碍类型呈线性关系。此外，在高浓度下，一些阻塞型铀弗伦克尔对在其八面体笼中与氧形成双重或三重结构，这增加了线性依赖性的斜率。
2014-10-15 cond-mat.mtrl-sci
Actinide and Lanthanide Dioxide Lattice Dilatation Mechanisms with Defect Ingrowth
采用分子动力学模拟方法模拟了α粒子辐照下的单晶氧化物晶格（CmO 2，AmO 2，CeO 2，UO 2，NpO 2，PuO 2，ThO 2）。晶格参数的变化与IFP阳离子缺陷呈指数增加。这些数据与α粒子剂量实验的晶格参数变化相一致。前峰和后峰出现在辐照氧化物阳离子-阳离子径向分布函数的主峰周围，分别表示阻塞型和畸变型缺陷。研究了晶格畸变对阻塞型阳离子缺陷数量的依赖性。在以前的研究中，阻塞型铀缺陷被发现是直接负责的UO 2晶格膨胀，它们之间有一个线性关系。还确定该线性方程在低缺陷浓度和高缺陷浓度下具有两个不同的斜率。在本文中，人们发现，这些现象并不特定于UO 2和适用于所有的萤石结构的锕系和镧系二氧化物在这里研究。这些发现为更普遍的规律的存在提供了线索。
2020-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation on oxygen defect clusters in UO2+x
通过第一性原理LSDA+U计算，我们发现，目前的缺陷二氧化铀的物理图像所建议的中子衍射分析是不能令人满意的。建立在量子理论基础上的理解是点缺陷与立方八面体团簇之间的竞争，这自然解释了不对称O'和O“晶体的困惑。它也给出了一个明确的和一致的协议与大多数现有的实验数据。不幸的是，观察到的O“位的高占据不能在这张照片中解释，并且仍然是理论模拟的挑战。
2008-07-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Stability mechanism of cuboctahedral clusters in UO2: First-principles calculations
用第一性原理LSDA+U方法研究了非化学计量比UO2中立方八面体团簇的稳定性机制。计算结果表明，结构稳定性是从U_6O_（12）分子团簇继承来的，而通过在分子团簇中心增加一个氧原子而获得的能量使其在与点氧分子的竞争中胜出。中心氧沿方向的局部位移<111>也导致团簇8折叠简并，并在有限温度下相对增加浓度。但总的来说，温度的升高，即，熵的影响，有利于点间隙超过立方八面体集群。
2008-06-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
The chemisorption thermodynamics of O$_2$ and H$_2$O on AFM UO$_2$ surfaces unraveled by DFT+U-D3 study
本研究通过DFT+U-D3计算提出1k AFM表面模型，揭示O₂和H₂O在UO₂不同表面的化学吸附热力学与机制，结合原子热力学获吸附相图，为核燃料储存及铀腐蚀研究提供理论基础。
2025-02-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Calculation of Elastic Constants of UO$_2$ using the Hubbard-Corrected Density-Functional Theory DFT+U
本文利用Hubbard修正的DFT+U方法计算了UO2单晶弹性常数，并结合Voigt、Reuss和Hill模型评估多晶燃料力学性能，结果与实验高度吻合，为辐照燃料研究提供了可靠方法。
2025-04-11 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure Properties of UO2 as a Mott Insulator
本文利用密度泛函理论（DFT）研究了具有反铁磁1 k-、2k-和3 k-级结构的二氧化铀的结构、电子和磁性。在密度泛函理论中，通常的近似方法，如局域密度近似（LDA）或广义梯度近似（GGA），对于这种强关联电子系统，通常预测不正确的金属行为。采用Hubbard项修正f电子，LDA+U方法，以及采用屏蔽的Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）混合泛函进行交换关联（XC），我们得到了正确的绝缘体基态行为，带隙与实验符合良好.
2019-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Going beyond density functional theory accuracy: Leveraging experimental data to refine pre-trained machine learning interatomic potentials
Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）；University of Southern California（南加州大学）；Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室）
本文提出利用实验数据优化预训练的机器学习原子势，以提高与EXAFS光谱的一致性，并验证其在核燃料性质预测中的有效性。
2026-01-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
