Ultrafast momentum-resolved visualization of the interplay between phonon-mediated scattering and plasmons in graphite
本研究开发时间-动量分辨电子能量损失谱技术，揭示石墨中不同尺寸光激发电子-空穴口袋对等离激元重整化的作用机制，验证了声子介导散射的贡献，为研究电子散射微观过程提供新手段。
2024-10-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Electron-Phonon Decoupling in Graphite
我们报道了石墨与光致非平衡电子空穴等离子体相互作用的47.4THz相干声子的超快动力学。与传统材料不同，在光激发时，石墨的声子频率上移，并在几皮秒内弛豫到稳定值。我们的第一性原理密度泛函计算表明，声子硬化源于光诱导去耦的非绝热电子-声子相互作用，通过创建非平衡电子-空穴等离子体。时间分辨振动光谱为研究超快非平衡电子动力学提供了一个窗口。
2007-12-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ultrafast Molecular Transport on Carbon Surfaces: The Diffusion of Ammonia on Graphite
我们提出了一个相结合的实验和理论研究膨胀石墨上的氨的自扩散。使用中子飞行时间谱，我们能够解决吸附氨，NH $_3$，在石墨上的超快扩散过程。与范德华修正的密度泛函理论计算，我们表明，NH $_3$的扩散如下跳跃运动弱波纹势能面的活化能约为4毫电子伏，这是特别低的这种类型的扩散运动。跳跃运动还包括大量的长跳跃，用$D=3.9 \cdot 10^{-8}~\mbox{m}^2 /\mbox{s}$在94 K下测定了吸附在石墨上的氨的扩散常数。
2017-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Non-thermal hot electrons ultrafastly generating hot optical phonons in graphite
用时间分辨光电子能谱研究了石墨的超快动力学过程。我们观察到的光谱特征的直接光激发，非热电子分布，和恢复动力学发生两个时间尺度具有不同的泵浦功率依赖性。此外，我们发现费米能级附近的光谱强度的异常增加，我们归因于光谱展宽由于耦合光学声子在瞬态。耦合光学声子的指纹发生在电子温度仍然无法定义的时间区域。这意味着，有一个机制的超快和有效的声子产生超出了双温度模型。
2011-08-23 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast dynamics of vibronically dressed core-excitons in graphite: a femtosecond RIXS perspective
本研究实现首批时间分辨共振非弹性X射线散射（tr-RIXS），用飞秒X射线脉冲研究石墨中振动修饰核心激子的超快动力学，揭示其与光学声子模式的瞬态耦合，确立tr-RIXS为阐明电子-晶格相互作用的变革性工具。
2025-04-17 cond-mat.mtrl-sci
Time-resolved Raman Spectroscopy of Optical Phonons in Graphite: Phonon Anharmonic Coupling and Anomalous Stiffening
利用时间分辨拉曼光谱研究了石墨中光学声子的非谐耦合和电子-声子相互作用。从超快激发后G模瞬态反斯托克斯散射的衰减，我们测量了带心光学声子的寿命为2.2+/-0.1ps。我们还观察到一个瞬态硬化的G-模式声子，一个效果归因于高电子温度的电子-声子耦合的减少。
2009-08-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Coexistence of sharp quasiparticle dispersions and disorder features in graphite
角分辨光电子能谱学（ARPES）对方位无序石墨的研究表明，准粒子沿径向的锐散与沿方位方向的完全无散共存。这种矛盾的共存可以解释在范霍夫奇异性的角密度的状态。此外，非色散的功能，在带的最大值和鞍点的能量进行了观察和可能的解释进行了讨论。这项工作开辟了一种可能性，研究层状材料的电子结构，即使在大单晶很难获得ARPES。
2005-06-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast order-selective electron imaging and spectroscopy
Georg-August-Universität Göttingen（哥廷根大学）；Max Planck Institute for Multidisciplinary Sciences（马克斯·普朗克多学科科学研究所）；University of Göttingen（哥廷根大学）；Philipps-Universität Marburg（马尔堡菲利普大学）
该研究综述了飞秒光电子动量显微镜与超快透射电子显微镜等技术进展，利用超快有序选择性电子成像与光谱学，为研究量子材料等的非平衡动力学提供了高时空分辨的新途径。
2026-08-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Space Charge Free Ultrafast Photoelectron Spectroscopy on Solids by a Narrowband Tunable Extreme Ultraviolet Light Source
本文报道了一种用于固体表面无空间电荷超快光电子能谱学（PES）的新型高次谐波发生（HHG）光源。在40 K时，在多晶Au样品上实现的最终总能量分辨率为~22 meV。这些结果是在光子能量为16.9 eV，脉冲带宽为~19 meV，通过改变光子脉冲重复率和光子对样品的注量（最高可达200 kHz）获得的。这些特性为可调谐窄带HHG源设定了新的基准。通过比较PES能量分辨率和光子脉冲宽度为~105 fs的脉冲宽度，从Bi $_2$ Se $_3$上的时间分辨（TR）角度分辨（AR）PES实验中检索，我们验证了一种接近固体上超快TR-PES实验的傅里叶变换极限条件的空间无电荷光电过程的方法。
2019-10-11 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Enhanced ultrafast relaxation rate in the Weyl semimetal phase of $\mathbf{MoTe_2}$ measured by time-and angle-resolved photoelectron spectroscopy
$\mathrm{MoTe_2}$最近已被证明在其低温相实现II型外尔半金属（WSM）。我们用时间和角度分辨的光电子能谱学（tr-ARPES）研究了费米能级以上电子动力学中Weyl点的可能影响，通过比较$\mathrm{E_F}$在平凡相和拓扑相中的超快响应.在低温WSM阶段，我们报告了增强的弛豫率的电子光激发的导带，我们解释为指纹的本地间隙闭合时，外尔点的形式。相比之下，我们发现，相关化合物$\mathrm{WTe_2}$的电子动力学是较慢的和温度无关的，符合拓扑平凡的性质，这种材料。我们的研究结果表明，tr-ARPES是敏感的未占能带结构的小修改伴随着$\mathrm{MoTe_2}$的结构和拓扑相变。
2017-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Coherent and incoherent electron-phonon coupling in graphite observed with radio-frequency compressed ultrafast electron diffraction
利用射频压缩超快电子衍射技术，从晶格自由度的角度直接研究了1.55 eV（800 nm）脉冲电子激发与光学和声学声子模的相干和非相干耦合.观察到由于电子系统弛豫成非相干声子而导致的衍射强度的双指数抑制，其中250 fs的快速贡献主要由在$Γ$ -点（$Γ-E_{2g2}$）处耦合到$E_{2g2}$光学声子模式和在$K$ -点（$K-A_1^{'}$）处耦合到$A_1^{'}$光学声子模式。这两种模式在布里渊区的这些点有科恩异常。结果是一个独特的非平衡态，其中电子子系统处于热平衡，在光激发后500 fs内只有非常小的晶格自由度子集。这种状态通过进一步的电子-声子和声子-声子路径在6 ps的时间尺度上弛豫。此外，电子激发导致在石墨中的面内和面外相干晶格响应，其特征我们能够基于飞秒电子衍射数据中的光斑位置和强度调制来完全确定。平面内运动具体地是石墨烯平面的$Γ$点剪切模式，其具有大约0.06 μ m的振幅，并且平面外运动是膜的声学呼吸模式响应。
2014-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis and characterization of atomically-thin graphite films on a silicon carbide substrate
本文报道了石墨薄膜的合成和详细表征，通过热分解的6 H-SiC晶片的（0001）面，证明了单晶薄膜的成功生长到大约一个石墨烯层。生长和表征在超高真空（UHV）条件下进行。用低能电子衍射监测生长过程和样品质量，用芯能级x射线光电子能谱学测定样品厚度。高分辨率角分辨光电子能谱显示恒定的能量图模式，这是非常尖锐和充分的动量分辨，但分辨率不受限制。我们讨论了扫描电子显微镜数据，以及与以前的研究，这一观察的影响。
2006-10-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A simple method to produce almost perfect graphene on highly oriented pyrolytic graphite
提出了一种简单有效的分步去除高取向热解石墨顶层缺陷的方法。使用臭氧暴露和适度高温的组合，我们已经表明，可以对富含缺陷的石墨表面进行改性，以产生含有可忽略不计的量的氧、氢和sp3碳的石墨烯样表面。我们报告确定的X射线光电子和X射线吸收光谱分析后，该过程的每个阶段，提出了一种机制，通过该机制发生的修改，并提出它作为一种路线，对原始石墨烯样品的制备或操作。
2011-03-31 cond-mat.mtrl-sci
Silicon oxide nanoparticles grown on graphite by codeposition of the atomic constituents
该研究通过原子组分共沉积在HOPG上制备可调化学计量比的SiOₓ纳米颗粒网络薄膜，并揭示原子O对均匀性与1073 K热稳定性的关键作用。
2025-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast extreme ultraviolet photoemission without space charge
表面的时间和角度分辨光电子能谱学可以用来记录凝聚态物质中电子和空穴在超快时间尺度上的动力学行为。然而，使用极紫外（XUV）光的超快光电发射实验以前受到空间电荷效应、低光子通量或有限调谐范围的限制。在这篇文章中，我们描述了空间无电荷XUV光电子能谱学实验与高达5 nA的平均样品电流使用可调谐腔增强高谐波源工作在88 MHz的重复率。该源在18至37 eV的宽光子能量范围内以隔离谐波的形式将$ > 10^{11}$光子/s传递到样品，光斑尺寸为$58 \times 100 \; μ$ m $^2$。从光电子能谱学的数据，我们把保守的上限的XUV脉冲宽度和光子能量带宽分别为93 fs和65 meV。高光电流，缺乏空间电荷畸变的光电子谱，和良好的隔离的个人谐波订单，使我们能够观察到的激光辅助光电效应的边带振幅低至$6 \times 10^{-4}$，使时间分辨的XUV光电发射实验在一个定性的新制度。
2018-02-02 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Ultrafast transport and energy relaxation of hot electrons in Au/Fe/MgO(001) heterostructures analyzed by linear time-resolved photoelectron spectroscopy
在凝聚态物质中，散射过程决定了载流子的输运。在异质结构的情况下，界面决定了许多动态特性，如电荷转移和传输以及自旋电流动力学。在这里，我们讨论光激发电子动力学和它们的传播通过晶格匹配，金属-金属界面的单晶质量。利用飞秒时间分辨线性光电子能谱学对异质结构的不同组分进行光泵浦，我们建立了一种同时探测电子传输及其能量弛豫的技术。在我们的方法中，近红外泵浦脉冲直接激发电子在外延Au/Fe/MgO（001）异质结的Au层或Fe层，而瞬态光电子能谱是由Au表面上的紫外探测脉冲测量。飞秒激光激发后，我们分析的相对变化的电子分布接近费米能量和分配的时间依赖性的电子分布的特性功能的热和非热化的电子从Fe层到Au表面的运输，反之亦然。从所测得的瞬态电子分布，我们确定的过剩能量，我们比较基于两个温度模型的计算，并考虑到扩散电子输运。在此基础上，我们确定了从超扩散到扩散输运机制的转变发生的Au层厚度为20-30纳米。
2022-09-02 cond-mat.mtrl-sci
A setup for extreme-ultraviolet ultrafast angle-resolved photoelectron spectroscopy at 50-kHz repetition rate
时间和角度分辨光电子能谱学（trARPES）是在能量和动量空间中跟踪准粒子和电子带超快动力学的有力手段。我们提出了一个设置为trARPES与22.3 eV的极紫外（XUV）飞秒脉冲在50 kHz的重复率，这使得快速数据采集和访问动态跨动量空间具有高灵敏度。详细介绍了XUV光束线、泵浦-探测装置和超高真空终端站的设计和运行。通过表征空间电荷展宽的影响，我们确定了一个最终的源限制的能量分辨率为60毫电子伏，通常80-100毫电子伏，在1- 2 e10光子/s的探针通量的样品上获得。通过平衡和时间分辨的ARPES研究过渡金属dichalcogenides的仪器能力证明。50 kHz的重复频率使准粒子在半导体MoSe $_2$中的低激发注量下的灵敏测量成为可能，仪器时间分辨率为65 fs。此外，光致相变可以驱动与可用的泵注量，如所示的电荷密度波熔化在1 T-TiSe $_2$。因此，高重复率的设置提供了一个通用的平台，敏感的XUV trARPES，从淬火的电子相下降到微扰极限。
2019-02-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.ins-det
Ultrafast formation of transient 2D diamond-like structure in twisted bilayer graphene
由于蜂窝中心的碳原子与相邻石墨烯片中的碳原子不匹配，理论家预测，当直接将石墨转化为sp3键合的金刚石时，需要滑动过程来形成AA，AB或ABC堆叠。在这里，使用扭曲的双层石墨烯，它自然提供AA和AB堆叠配置，我们报告了飞秒激光照射下的瞬态2D类金刚石结构（在对齐的石墨烯中没有观察到）的超快形成。这种光诱导的相变是由新的键长的外观1.94 A和3.14 A的时间依赖的微分对分布函数使用MeV超快电子衍射证明。分子动力学和第一性原理计算表明，sp3键在AA和AB堆积区成核，呈莫尔条纹。这项工作揭示了石墨到金刚石的直接转化机制，60多年来一直没有完全理解。
2021-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Decoding the ultrafast formation of a Fermi-Dirac distributed electron gas
利用时间分辨和角度分辨的光电子能谱学（13 fs）研究了石墨吸收7 fs强激光脉冲后形成Fermi-Dirac分布电子气的不同阶段。在激发后的第一个50 fs内，解决了一系列时间帧，其特征在于所涉及的光子，电子和声子自由度之间的不同能量和动量交换过程。实验结果表明，由于与所涉及的相互作用过程相关的不同的时间尺度，从新生的非热向热电子分布的过渡的复杂性。
2018-09-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
High resolution angle resolved photoemission studies on quasi-particle dynamics in graphite
利用高分辨角分辨光电子能谱学（ARPES）获得了石墨H点的光谱函数。在H点附近的光谱函数的提取的宽度（光空穴寿命的倒数）近似地与从费米能量附近的线性增加的态密度（DOS）所预期的能量成比例。我们的电子-声子耦合理论考虑了费米能级附近的特殊电子态密度，很好地解释了这一点。我们还从实验和理论上研究了峰宽随温度的变化关系。电子-声子耦合参数的上限为~0.23，与先前在K点报道的值几乎相同。对温度相关的ARPES数据的分析表明，石墨的声子模能量比125 K高得多，这是电子-声子耦合的主要能量标度。
2009-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Local photo-mechanical stiffness revealed in gold nanoparticles supracrystals by ultrafast small-angle electron diffraction
我们证明，高度有序的二维晶体的配体覆盖的金纳米粒子显示出高的固体，如石墨的局部光机械刚度。在非平衡电子衍射实验中，飞秒激光脉冲在薄膜中引起了强烈的温度跳跃。初始电子激发将能量传递到底层结构自由度，其速率通常与材料的刚度成比例。利用飞秒小角电子衍射，我们观察到了与最近邻纳米颗粒距离相关的衍射特征的时间演化。特别地，发现辛硫醇封端的纳米颗粒超晶体的Debye-Waller衰变出乎意料地快，几乎与已知的最硬的固体一样快，并且通过相同的技术观察到，即石墨。我们的观察揭示，在一个致密的超分子组装的局部刚度可以创建范德华相互作用的水平相当的结晶系统，其特征在于共价键。
2018-08-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast surface carrier dynamics in the topological insulator Bi2Te3
讨论了飞秒激光激发下拓扑绝缘体Bi $_2$ Te $_3$表面电子结构的超快演化.使用时间和角度分辨的光电子能谱学，我们提供了一个直接的实时可视化的瞬态载流子人口的表面状态和体导带。我们发现，表面态的热化最初是由带间散射从体导带，持续约0.5 ps;随后，几个ps是必要的狄拉克锥非平衡电子恢复费米-狄拉克分布，而他们的弛豫超过10 ps。我们的测量的表面灵敏度使得它可以估计的散装表面带间散射通道的范围，表明该过程是有效的超过5 nm或less. This的距离建立了散装电荷水库的纳米级厚度和超快载流子动力学的演变之间的相关性在表面狄拉克锥。
2012-06-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast exciton formation at the ZnO(10${\overline{\textbf{1}}}$0) surface
利用飞秒时间分辨双光子光电子能谱学研究了ZnO导带内及导带以下的超快准粒子动力学。上述带隙激发导致热电子弛豫的电子-声子散射下降到费米能级$E_\text{F}$，然后超快（200 fs）形成的表面激子（SX）。库仑相互作用的瞬态屏蔽降低了在高激发密度附近的莫特极限的SX形成概率。SX位于表面下方，对于氢诱导的功函数修改是稳定的，因此是共振能量转移应用的理想先决条件。
2014-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast electrons dynamics reveal the high potential of InSe for hot carrier optoelectronics
我们用双光子光电子能谱学（2PPE）方法研究了InSe中热载流子的动力学。由3.12 eV的光子激发的电子经历多种形式的弛豫。首先，它们热化到与$\bar M$谷简并的电子态。随后，电子冷却由与小动量转移的声子的Fröhlich耦合决定。从头计算预测的冷却速率与所观察到的动力学是很好的协议。我们认为，电子积累的状态退化的$\bar M$谷可以通过一个多层薄片的InSe与横向尺寸为1微米。热载流子为带隙以下光电二极管和耿氏振荡器的实现提供了一条可行的途径。我们的研究结果表明，这些技术可能会发现一个自然的实现在未来的设备的基础上分层硫属化物。
2018-05-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Novel Electron-Phonon Relaxation Pathway in Graphite Revealed by Time-Resolved Raman Scattering and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy
光激发电子-空穴对的时间动力学对于许多技术，特别是太阳能电池是重要的。我们结合超快泵浦-探测拉曼散射和光电子能谱直接跟踪电子-空穴激发以及石墨中的G-声子在强激光脉冲激发后。已知该声子相对强地耦合到电子。互相关的有效电子和声子温度的地方新的约束基于模型的拟合。公认的双温度模型预测，G-声子人口应开始增加，尽快激发电子空穴对的创建和增加的速度不应该强烈依赖于泵注量。相反，我们发现，G-声子人口的增加发生延迟$\sim$ 65 fs。这种时间延迟也被证明是所谓的G声子的自泵浦的情况下。它随泵浦能量密度的增加而减小。我们发现，这些观察意味着一个新的弛豫路径：而不是热载流子直接转移能量到G-声子，能量首先转移到附近的带边界K-点的光学声子，然后通过声子-声子散射衰减到G-声子。我们的工作表明，声子-声子相互作用必须包括在任何计算的热载流子弛豫的光吸收剂，即使只考虑很短的时间尺度。
2016-10-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Efficient orbital imaging based on ultrafast momentum microscopy and sparsity-driven phase retrieval
我们提出了能量分辨的光电子动量地图的轨道断层扫描，已收集到一个新的和有效的飞行时间动量显微镜设置。该装置与0.5 MHz桌面飞秒极紫外光源相结合，可实现前所未有的数据收集速度，并为未来的时间分辨轨道成像实验铺平道路。此外，我们在轨道成像的数据分析过程中向前迈出了重要的一步，并提出了一个稀疏驱动的方法所需的相位恢复问题，它只使用轨道中的非零像素的数量。这里，不需要对象支持的知识，并且稀疏数可以容易地从测量数据确定。在放松的平均交替反射算法中使用，这种稀疏约束使我们的实验以及无噪声和嘈杂的模拟光电子动量图数据的快速和可靠的相位检索。
2020-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
High yield production of graphene by liquid phase exfoliation of graphite
石墨烯是纳米技术研究的中心。为了充分利用其优异的性能，需要大规模生产方法。有两种主要途径：大规模生长或大规模剥落。在这里，我们展示了石墨烯分散体的浓度高达~0.01毫克/毫升的分散和剥离的石墨在有机溶剂，如N-甲基吡咯烷酮。这是因为对于表面能与石墨烯的表面能匹配的溶剂，剥离石墨烯所需的能量被溶剂-石墨烯相互作用平衡。我们确认个别石墨烯片的存在下，产率高达12%的质量，使用吸收光谱，透射电子显微镜和电子衍射。通过X射线光电子、红外和拉曼光谱证实没有缺陷或氧化物。我们可以生产导电、半透明薄膜和导电复合材料。石墨烯的溶液加工开辟了从设备或传感器制造到液相化学的整个潜在大规模应用范围。
2008-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Nanoscale diffractive probing of strain dynamics in ultrafast transmission electron microscopy
纳米结构系统中的光驱动高频应变波的控制是纳米声学进一步发展的重要组成部分。然而，广泛适用的实验手段，以定量映射这种结构的扭曲，其内在的超快时间和纳米长度尺度仍然缺乏。在这里，我们介绍了超快会聚束电子衍射（U-CBED）与纳米探测束的定量检索的时间相关的局部畸变张量。我们通过研究单晶石墨膜边缘附近的超快声变形来证明其能力。跟踪的结构失真与28 nm/700 fs的时空分辨率，我们观察到的声学膜呼吸模式与空间调制的振幅，由光学近场结构在膜边缘。此外，在膜边缘处发射面内极化声冲击波，其触发具有显著时空依赖性的二次声剪切波。实验结果进行了比较，在连续介质极限的数值声波模拟，突出微观耗散机制和弹道输运渠道的重要性。
2017-09-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.ins-det
Ultrafast Momentum-resolved Hot Electron Dynamics in the Two-dimensional Topological Insulator Bismuthene
二维量子自旋霍尔（QSH）绝缘体是一类基于其边缘中的拓扑保护自旋电流的自旋电子学应用的有前途的材料。然而，它们还没有实现其技术潜力，因为实验实现是稀缺的，并限于低温。这些限制也严重限制了其动力学特性的表征。在这里，我们报告的电子动力学的新的室温QSH候选人铋后，光激发使用时间和角度分辨的光电子能谱。我们绘制了瞬态占据的导带，并跟踪热光载流子的完整弛豫路径。有趣的是，我们观察到的光生载流子寿命比\red{conventional}半导体短得多。这是由于存在的拓扑间隙状态已经建立了本地探针。事实上，我们发现光谱特征与这些早期的发现一致。大的带隙的证明和光电子动力学的观点标志着QSH功能的光学控制的关键一步。
2022-06-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Momentum-Resolved Probing of Plasmon Thermal Dynamics with Free Electrons
超快电子显微镜的最新进展使得将纳米结构的光学泵浦和电子束探测与亚纳秒和飞秒时空分辨率相结合成为可能。我们提出了一个理论，预测这种技术可以揭示石墨烯和石墨样品中等离子体激元激发的丰富的非平衡动力学。在一个颠覆性的偏离传统的探测纳米级激发的基础上识别的光谱特征的传输电子，我们表明，角度分辨，能量集成的非弹性电子散射的测量可以跟踪这些结构中的等离子体激元的时间演变，并提供动量分辨模式识别，从而避免了需要高度单色的电子束和使用电子光谱仪。这种以前未探索过的研究光激发超快动力学的方法对于理解和操纵2D半导体和其他表现出强烈热光响应的材料中的极化激元可能是有意义的。
2020-11-17 cond-mat.mtrl-sci
Tracking the surface atomic motion in a coherent phonon oscillation
X射线光电子衍射是确定清洁和吸附物覆盖表面结构的有力工具。将该技术扩展到超快时域将为直接确定固体中的电子-声子耦合强度和映射表面化学反应中的原子运动等各种研究打开大门。在这里，我们展示了时间分辨的光电子衍射使用超短软X射线脉冲从自由电子激光FLASH。我们收集硒三维光电子衍射图案在一个宽的角度范围内从光激发的Bi $_2$ Se $_3$的时间分辨率为140 fs。将这些与多重散射模拟相结合，使我们能够在触发A $_{1g}$光学声子的相干振动后的前3 ps内跟踪近表面原子的运动。使用4.2 mJ/cm $^2$的能量密度从1.55 eV的泵浦激光器，我们发现在第一个两个层间距的相干振动振幅的顺序为1 pm。
2022-05-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anomalous Ultrafast Thermalization of Photoexcited Carriers in Two-Dimensional Materials Induced by Orbital Coupling
本研究利用实时含时密度泛函理论探究二维材料的载流子超快热化，发现PtTe₂因轨道耦合呈现反常高能尾部，据此提出PTE材料设计原则以优化光电探测器性能。
2025-01-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ultrafast generation and decay of a surface metal
由化学掺杂或电场引起的半导体表面的能带弯曲可以产生具有在体中没有发现的性质的金属表面，例如高电子迁移率、磁性或超导性。通过超快时间尺度上的BB光学产生这种金属表面将有助于对高速电子设备的半导体的传导，磁性和光学特性进行剧烈操纵。在这里，我们证明了超快生成的金属在（10-10）表面的ZnO光激发。与迄今为止已知的发生在无机半导体的本体中的超快光致发光体到金属的转变相比，ZnO表面的金属化由低3-4个数量级的光子通量发起。利用时间和角度分辨的光电子能谱学，我们表明，相变是由于光耗尽施主型深表面缺陷的光诱导向下的表面能带弯曲。在低光子通量下，形成表面受限激子。在临界激子密度以上，发生莫特跃迁，导致低于平衡费米能的部分填充的金属带。该过程类似于半导体表面的化学掺杂。所发现的机制不是特定的材料，并提出了一个一般的路线控制金属局限于半导体界面上的超快时间尺度。
2021-01-13 cond-mat.mtrl-sci
Time- and momentum-resolved phonon population dynamics with ultrafast electron diffuse scattering
晶格和载流子之间的相互作用可以驱动相的形成和有序现象，从而产生传统的超导性、绝缘体到金属的转变和电荷密度波。这些耦合也在包括导电性和导热性的性质中起决定性作用。超快电子漫散射（UEDS）最近已成为一个可行的实验室规模的工具，以跟踪能量流进入和晶格系统内的整个布里渊区，并在时域中去卷积的相互作用。在这里，我们提出了一个详细的定量框架的UEDS信号的解释，最终提取声子模式occupancy在整个布里渊区。这些瞬态布居然后被用来提取动量和模式依赖的电子-声子和声子-声子耦合常数。这种分析的结果是石墨，它提供了完整的信息上的声子分支职业和$A_1'$声子模式投影电子-声子耦合强度$\langle g_{e,A_1'}^2 \rangle = 0.035 \pm 0.001$ eV $^2$，这是在协议与其他测量技术和模拟的确定。
2019-11-09 cond-mat.mtrl-sci
Table-top three-dimensional photoemission orbital tomography with a femtosecond extreme ultraviolet light source
International Center for Advanced Studies of Energy Conversion (ICASEC), University of Göttingen（国际先进能源转换研究中心，哥廷根大学）
本研究结合超快动量显微镜、台式可调谐高次谐波极紫外光源与定制重构算法，首次实现基于飞秒极紫外光源的台式三维光发射轨道断层成像，可高效获取分子前线轨道三维信息，推动超快凝聚态物理等领域研究。
2025-03-01 cond-mat.mtrl-sci physics.ins-det
Ultrafast X-Ray Induced Changes of the Electronic and Magnetic Response of Solids Due to Valence Electron Redistribution
我们报道了一种新的机制，在强飞秒X射线脉冲与Co/Pd多层膜相互作用过程中，费米能级附近的价电子重新分布。Co L $_3$的X射线吸收谱和磁圆二色性谱在激发阈值附近随能量密度的变化直接揭示了Co 3d价层占据的变化。价壳层的重新分布是由高能俄歇电子和光电子的非弹性散射引起的，这些非弹性散射导致在飞秒时间尺度上费米能级以下的瞬态空穴和费米能级以上的电子。价电子重排效应与由X射线沉积的能量成比例，并且在17 fs内延伸到费米能级的2 eV内的价态。结果，由于产生磁振子，样品退磁超过百分之二十。
2019-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Generation of ultrashort ion pulses from ultrafast electron-stimulated desorption
本文提出一种利用飞秒光电子脉冲刺激解吸的方法，在固体表面以纳米精度定义离子起始平面，产生亚500皮秒的质子脉冲，为离子泵浦-探测实验提供高效方案。
2024-09-19 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.atom-ph
Mapping momentum-dependent electron-phonon coupling and non-equilibrium phonon dynamics with ultrafast electron diffuse scattering
尽管它们在确定材料特性方面发挥着重要作用，但在整个布里渊区（BZ）中，关于电子-声子和声子-声子耦合（分别为EPC和PPC）强度的详细动量相关信息已被证明难以获得。在这里，我们表明，超快电子漫散射（UEDS）直接提供这样的信息。通过利用基于能量的选择规则和时间分辨，即使没有能量分辨，也可以区分不同声子分支的散射。使用石墨作为一个模型系统，我们表明，UEDS图案映射的相对EPC和PPC强度通过其深刻的灵敏度光致变化的声子种群。我们测量了强EPC的$K$点横向光学声子的$A_1'$对称性（$K-A_1'$），并沿着整个纵向光学分支之间的$Γ-K$，而不是像前面强调的那样，不仅对$Γ-E_{2g}$声子。我们还确定，随后的声子弛豫途径涉及三个阶段：通过几个可识别的通道衰减到横向声学（TA）和纵向声学（LA）声子（1-2 ps），带内热化的非平衡TA/LA声子种群（30-40 ps）和带间松弛的LA/TA模式（115 ps）。将UEDS与超快角分辨光电子能谱学相结合，将产生电子和声子子系统内部和之间的动力学的完整图像，有助于解开复杂的阶段，其中这些系统的相互交织的性质对紧急属性有很大的影响。
2017-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Relative Time-of-Flight Measurement in an Ultrafast Electron Microscope
本研究通过相干声子激发量化超快电子显微镜中不同光发射表面的相对飞行时间，发现Wehnelt孔径离轴取向导致数十皮秒的TOF偏移，为提升时空分辨率提供新方向。
2024-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast electron dynamics in Au/Fe/MgO(001) analyzed by Au- and Fe-selective pumping in time-resolved two-photon photoemission spectroscopy: Separation of excitations in adjacent metallic layers
利用飞秒时间分辨双光子光电子发射谱（2 PPE）研究了Au/Fe/MgO（001）外延薄膜中光激发超热电子在异质结构中的输运。我们比较的时间演变的2 PPE强度光泵浦Fe或Au，而探测发生在Au表面上。在铁侧泵浦的情况下，假设在Fe和Au层中的独立弛豫，我们通过分析所观察到的异质结构中的有效电子寿命的Au层厚度依赖性来确定在这些单独层中的热电子弛豫时间。此外，我们还表明，这种系统的分析失败的情况下，金侧泵浦由于空间分布的光激发密度，这与金层厚度。这项工作扩展了以前的研究[Beyazit等人，物理修订版信函125，076803（2020）]通过新的数据导致所确定的寿命中的误差条减小，并且通过Au厚度相关数据分析中的非线性项，其有助于相似的Fe和Au膜厚度。
2022-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio many-body photoemission theory of transverse energy distribution of photoelectrons: PbTe(111) as a case study with experimental comparisons
这份手稿提出，据我们所知，第一个完全从头算多体光电发射框架预测的横向动量分布和平均横向能量（MTEs）的光电子从单晶光电阴极。发展这样一个理论的需要源于缺乏研究，提供完整的理解的基本过程，从单晶发射的光电子的横向动量分布。例如，基于有效电子质量的密度泛函理论计算的初始预测表明，PbTe的（111）表面将产生非常小的MTEs（$\leq$ 15 meV），而我们的实验产生的MTEs比这些预测大10到20倍，并且还表现出比预测更低的光电发射阈值。在这份手稿中提出的从头计算框架正确地再现了我们在PbTe（111）中测量的MTEs的大小，以及在预测阈值以下观察到的光电发射。我们的结果表明，在PbTe（111）的光电发射中，光激发到类体态和相干的多体电子-光子-声子散射过程确实起着重要的作用，而这两个过程都是最初的预测所忽略的。最后，从经验教训中，我们建议一个程序的快速计算筛选潜在的单晶光电阴极的应用在下一代超快电子衍射和X射线自由电子激光，这将使新的，在凝聚态研究的重大进展。
2020-06-25 cond-mat.mtrl-sci physics.acc-ph physics.comp-ph
Laser induced ultrafast Gd 4f spin dynamics at the surface of amorphous CoxGd100-x ferrimagnetic alloys
本文利用时间分辨二色性共振俄歇谱研究CoxGd100-x合金表面激光诱导的Gd 4f自旋动力学，发现表面Gd富集减弱了自旋-晶格耦合，导致其退磁速度慢于体态。
2024-03-25 cond-mat.mtrl-sci
Influence of Photoemission Geometry on Timing and Efficiency in 4D Ultrafast Electron Microscopy
针对极低束流下4D超快电子显微镜性能范围不明确的问题，通过粒子追踪模拟研究离轴光发射几何结构的可调参数对电子团簇特性的影响，发现参数敏感性与非直观响应并给出实用建议。
2024-11-08 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Charge-carrier dynamics in single-wall carbon nanotube bundles: A time-domain study
本文利用飞秒时间分辨光电子能谱学对单壁碳纳米管束中的超快载流子动力学进行了实时研究。实验允许研究的过程中，亚皮秒和皮秒的非平衡电荷载流子的动力学。在亚皮秒时间尺度上，超快电子-电子散射过程主导动力学，导致激光激发电子气的内部热化。我们发现，准粒子的寿命下降强烈作为其能量的函数高达2.38 eV以上的费米能级-实验研究的最高能量。随后的冷却激光加热的电子气的晶格温度下的电子-声子相互作用发生在皮秒的时间尺度上，并允许确定的电子-声子质量增强参数λ。后者被发现是超过一个数量级较小，如果比较，例如，与良好的导体，如铜。
2002-04-09 cond-mat.mtrl-sci
