Strategies to simulate dephasing-assisted quantum transport on digital quantum computers
模拟扩展分子网络中的电荷和能量转移需要一个有效的模型，以包括环境，因为它显着影响量子动力学。被称为环境辅助量子传输（ENAQT）的原型效应在于通过与环境的相互作用来调制并且有时增强传输效率。这种现象的一个简单的描述是通过一个量子主方程描述的量子行走的分子网络中存在的网站间的退相干。我们考虑在数字量子计算机中模拟ENAQT的动力学问题。介绍了两种不同的量子算法，第一种是基于随机哈密顿，第二种是基于碰撞方案。我们通过在量子计算机仿真器上模拟小分子网络中的ENAQT来测试这两种算法，并对这两种方法进行了比较分析。这两种算法都可以在存储器高效编码中实现，所需的量子比特的数量随模拟系统的大小几何地缩放，而门的数量二次地增加。我们讨论的算法量子轨迹所产生的两个模拟策略表明，他们实现了不同的unravellings的网站退相主方程。在我们的方法中，开放系统的非幺正动力学是通过环境的有效表示来获得的，为结构化环境影响下的量子输运的数字量子模拟铺平了道路。
2022-01-12 physics.chem-ph quant-ph
Charge transport in molecular junctions: From tunneling to hopping with the probe technique
我们证明了一个简单的唯象方法可以用来模拟周围环境引起的热效应下的分子导线中的电子传导。这种“Landauer-Büttiker探针技术”可以正确地复制不同的传输机制：相位相干非共振隧穿，弹道行为和跳跃传导，以提供与实验一致的结果。具体来说，我们的模拟与探针方法恢复以下中心特征的分子线中的电荷转移：（i）短导线的电导下降与分子长度呈指数关系，隧道（超交换）机制的表现。跳跃动力学超越了长导线中的超交换，表现出类似欧姆的行为。(ii)在非共振情况下，弱的失相效应促进电荷转移。在大的失相下，电导被抑制。(iii)在足够高的温度下，$k_BT/ε_B>1/25$，其中$ε_B$作为分子势垒高度，电流通过热激活（Arrhenius）因子增强。然而，这种增强发生在相干和非相干电子，它并不容易表明潜在的机制。(iv)在有限偏压下，退相效应阻碍共振情况下的传导。我们进一步表明，记忆（非马尔可夫）的影响，可以实现内的Landauer-Büttiker的探测技术，以模拟电子与结构化环境的相互作用。最后，我们研究了共轭分子线中电子转移的实验结果，并表明我们的计算方法可以合理地再现报道的值，提供机械信息。
2015-05-04 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Relation of exact Gaussian basis methods to the dephasing representation: Theory and application to time-resolved electronic spectra
我们最近表明，移相表示（DR）为计算超快电子光谱提供了一个有效的工具，并且通过细胞化可以进一步加速[M]。Šulc和J. Vaníček，Mol. 110，945（2012）]。在这里，我们专注于通过首先实现精确的高斯基方法来提高这种近似的精度，该方法受益于量子动力学的精度和经典动力学的效率。从这个确切的方法开始，DR与其他十种计算时间分辨光谱的方法一起导出，具有中等的精度和效率。这些方法包括高斯DR，DR的精确推广，其中轨迹被替换为通信冻结高斯基函数与平均哈密顿经典演变。在简谐势、吡嗪S 0/S1模型和四次振子中，对新方法进行了时间关联函数和时间分辨受激发射谱的数值计算.数值结果证实，高斯基方法和高斯DR增加DR的准确性。令人惊讶的是，在混沌系统中的高斯DR可以优于可能更准确的高斯基方法，其中两个基地分别演变。
2013-06-03 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
System-Bath Modeling in Vibrational Spectroscopy via Molecular Dynamics: A Machine Learning Framework for Hierarchical Equations of Motion (HEOM)
Kyoto University（京都大学）
本文提出一种基于机器学习的框架，用于构建溶液中分子内振动的系统-环境模型，兼容量子模拟，通过分层运动方程（HEOM）实现非马克诺维安耗散和非谐振耦合的建模。
2025-10-20 physics.chem-ph
Measuring nonadiabaticity of molecular quantum dynamics with quantum fidelity and with its efficient semiclassical approximation
我们提出用Born-Oppenheimer和完全非绝热动力学之间的量子保真度来严格地度量分子量子动力学的非绝热性。它表明，这种措施nonadiabaticity适用于其他标准，如能隙标准或人口转移的程度，失败的情况下。我们进一步建议，以有效地估计这种量子保真度与广义的退相表示多个表面。介绍了两种不同的多表面退相表象（MSDR），其中原子核的传播要么是最少开关表面跳跃（FSSH），要么是局部平均场动力学（LMFD）。LMFD可以被解释为一个核轨迹系综的Escherichfest动力学，并已被用于以前的非绝热半经典初值表示。除了传播经典轨道系综之外，MSDR还需要计算非绝热耦合并求解单个离散自由度的薛定谔方程（或更一般的量子刘维尔-冯诺依曼方程）。MSDR也可以用来测量分子哈密顿量中其他项的重要性，如非绝热耦合、自旋轨道耦合或与外场的耦合，并用近似的非绝热哈密顿量来评估量子动力学的准确性。该方法进行了测试Tully介绍的三个模型问题，在两个表面模型的解离碘化钠，和三个表面模型，包括自旋轨道相互作用。一个例子表明，经常被忽视的二阶非绝热耦合的重要性。
2011-12-01 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Molecular vibrations-induced quantum beats in two-dimensional electronic spectroscopy
分子聚集体的非线性光谱中的量子拍频通常归因于激子系统的电子现象，而核自由度通常作为负责退相的浴组分的过阻尼振荡被包括在模型中。然而，分子系统耦合到各种高频分子振动，这可能导致光谱拍频与纯电子相干产生的拍频难以区分。本文在线性吸收和二维电子光谱的背景下，讨论了包含阻尼，无阻尼和过阻尼振动模式耦合到电子分子跃迁的模型。不同类型的浴模型的分析演示了如何振动映射到二维光谱和如何相干振动模式的阻尼强度可以从光谱信号中解决。
2012-07-02 physics.chem-ph
Polariton relaxation under vibrational strong coupling: Comparing cavity molecular dynamics simulations against Fermi's golden rule rate
在振动强耦合（VSC）作用下，分子极化激元的形成可以显著改变分子的光致或热性质。为了理解这些有趣的变化，实验和理论研究都集中在振动极化激元的超快动力学上。在这里，根据我们最近的工作[J. Chem. Phys.，154，094124，（2021）]，我们系统地研究了弱外泵浦下液态CO2的极化激元弛豫机制。经典腔分子动力学（CavMD）模拟表明，极化激元弛豫的结果从（i）通过光子组件的腔损耗和（ii）由分子间相互作用介导的明模分量的振动暗模的退相的综合效应。后一种极化激元退相速率与极化激元波函数中亮模的权重和极化激元与暗模之间的光谱重叠的乘积成比例。这两个因素是敏感的参数，如拉比分裂和腔模失谐。相比紧束缚谐波模型的基础上的费米的黄金法则计算，CavMD产生类似的参数依赖的上极化激元弛豫寿命，但有时适度的分歧，为下极化激元。我们认为，这种分歧的结果极化激元增强的分子非线性吸收由于分子的非谐性，这是不包括在我们的分析模型。我们还总结了最近的进展探测非反应VSC动力学与CavMD。
2022-03-25 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Collective Excitonic Structure Governs Anomalously Weak Thermal Optical Dephasing in Conjugated Polymers
Georgia Institute of Technology（佐治亚理工学院）；University of Houston（休斯顿大学）；Université de Montréal（蒙特利尔大学）
本研究利用二维电子光谱发现共轭聚合物中集体激子结构导致光学退相干温度依赖性异常微弱，且绝对线宽依赖于探测方式。
2026-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Stochastic Quantum Molecular Dynamics
本文讨论了量子核和电子与外界环境动力学相互作用的关联动力学。这种随机量子分子动力学依赖于一个定理，该定理建立了相互作用的原子核和电子的总体平均电流密度与给定的外部矢量势之间的一一对应关系。该理论允许通过标准的量子分子动力学，如电子和核弛豫光化学，耗散相关的电子-离子动力学在强激光场，核退相等现象的第一性原理描述的方法，作为演示，我们讨论了4-（N，N-二甲基氨基）苯甲腈在一个均匀的浴中的经典核的限制。
2009-08-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electronic dynamics created at conical intersections and its dephasing in aqueous solution
本文针对分子电子动力学在水溶液中难以记录和解析的问题，利用X射线光谱揭示吡嗪通过锥形交叉产生的芳香环电子结构循环重排动力学，发现水溶液可在40飞秒内完全抑制该动力学，证实锥形交叉能产生非泵浦直接激发的电子动力学及水合作用的退相干效应。
2024-10-03 physics.atm-clus physics.chem-ph
Molecular Dynamics Simulation of Vibrational Phase Relaxation along the Critical Isochore of Nitrogen : The Role of Local Density Fluctuations
氮分子的振动退相在其气液临界点附近显示出非常有趣的异常。在这里，我们提出的理论和计算研究的拉曼线宽的氮沿临界等容线。线宽被发现有一个λ形的温度依赖性附近的临界点。正如在实验研究中所观察到的，当接近临界温度（$T_{c}$）时，计算的线形变为高斯型。目前的模拟和模式耦合理论（MCT）分析表明，在亚皮秒时间尺度的振动频率调制探测的临界点（CP）附近的增强密度波动的缓慢衰减，以及增强的振动-旋转耦合，是观察到的异常的主要原因。
2003-01-24 physics.chem-ph
Signatures of Plexcitonic States in Molecular Electroluminescence
我们发展了一个量子主方程（QME）方法来研究限制在金属电极之间的分子的电致发光（EL），并耦合到量子等离子体激元模式。在我们一般的基于状态的框架内，我们描述了电子隧穿，振动阻尼，环境退相，耦合量子电磁场模式的量子相干动力学。作为一个例子，我们计算STM诱导的自发发射的四苯基卟啉（TPP）分子耦合到纳米腔等离子体。在弱分子激子等离子体激元耦合制度，我们发现与实验，包括阈值以上的热发光，以前的半经典计算没有描述的效果非常好的协议。在强耦合制度，我们分析了光谱特征指示的plexcitonic态的形成。
2018-03-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Probing quantum coherence in ultrafast molecular processes: an ab initio approach to open quantum systems
揭示超快过程中可能的长寿相干性可以检测分子中真正的量子力学效应。为了从量子化学的角度研究这种效应，我们开发了一种方法来模拟分子系统的时间演化，基于从头计算，包括松弛和环境诱导的失相的分子波函数，其速率是外部参数。所提出的方法结合了量子化学描述的分子目标与实时传播计划内的时间依赖性随机薛定谔方程。此外，它允许状态和动力学的相干性的定量表征，通过l1-范数的相干性和线性熵，分别。为了测试的方法，我们模拟飞秒脉冲整形超快光谱的terrylenedimide，一个很好的研究荧光团在单分子光谱学。我们的方法能够重现实验结果[R。Hildock等人，自然物理，7，172（2011）]，确认了该方法的有用性和实施的正确性。
2018-05-16 physics.chem-ph
On the integration accuracy in molecular density functional theory calculations using Gaussian basis sets
用Gaussian 98程序系统计算了若干分子的密度泛函理论（密度泛函理论）分子性质（包括能量、几何形状、振动频率和红外强度）对径向和角向数值积分网格以及对分区方案的敏感性。典型的生产网格尺寸的问题对于第三行过渡金属系统特别严重，但对于像CCH这样简单的分子仍然可能导致定性上不正确的结果。实用的建议是相对于网格选择的能量（+梯度）的步骤，以及为解决方案的CPKS（耦合摄动科恩-沙姆）方程。
2000-06-27 physics.chem-ph physics.comp-ph
HEOM-Based Numerical Framework for Quantum Simulation of Two-Dimensional Vibrational Spectra in Molecular Liquids (HEOM-2DVS)
Department of Chemistry, Graduate School of Science, Kyoto University（京都大学理学研究科化学系）
本文提出HEOM-2DVS框架，用于模拟分子液体中二维振动光谱，研究非马尔可夫开放量子动力学中的能量弛豫、退相干等过程。
2026-03-17 physics.chem-ph
The Assistance of Molecular Vibrations on Coherent Energy Transfer in Photosynthesis from the View of Quantum Heat Engine
近年来，太阳能电池和捕光复合物中能量输运的量子特性引起了人们的广泛关注。我们对捕光复合物（即，PEB 50二聚体）作为量子热机（QHE），研究了分子内无阻尼振动模式对相干能量传递过程和量子输运的影响。我们发现激子-振动相互作用对量子热机稳态下的量子产额和输运性质的提高有着重要的贡献，通过增强量子相干性（用纠缠熵量化）.在激子-振动耦合的情况下，获得了90%以上的理想量子产率。我们将这些改进归因于激子振动相互作用和随后的激子离域有效诱导的电子耦合的重整化。最后，我们证明了热弛豫和退相可以帮助PEB 50二聚体中的激发能转移。
2015-03-04 physics.chem-ph
Control of Quantum Dynamics of Electron Transfer in Molecular Loop Structures: Spontaneous Breaking of Chiral Symmetry under Strong Decoherence
量子系统的操纵是许多有前途的量子技术的基础。然而，如何量子力学原理可以用来操纵量子耗散系统的动力学仍然没有答案，因为强烈的退相干效应与周围环境的相互作用所产生的。在这项工作中，我们证明了分子环结构中的电子转移动力学可以通过施加激光场来操纵Floquet工程。尽管有很强的退相，系统的动态自发地打破了环路的手征对称性，在一个可控的方式，随后产生一个强大的稳态电子电流，而无需外部电压。一个指数标度律，涉及的电流的大小的系统-环境耦合强度的数值揭示。手征对称性的破缺以及由此产生的可控的单向电子流动可以用来构建功能分子电子电路。
2019-02-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Isotope Effects in 2D correlation infrared Spectra of Water: HEOM Analysis of Molecular Dynamics-Based Machine Learning Models
Kyoto University（京都大学）
研究通过HEOM方法分析水和重水的二维光谱，揭示能量激发、弛豫及振动退相干的相互作用机制。
2026-03-18 physics.chem-ph
Low Temperature Electronic Transport and Electron Transfer through Organic Macromolecules
结果表明，在低温和适度的电子退相的电子传输函数揭示了一个结构，包含的信息供体/受体网站有效地参与电子转移（ET）过程和主要途径的电子隧穿通过分子桥在大分子。这一重要的信息可以得到的实验低温电流-电压特性为选定的分子的分析结果。
2005-06-28 physics.bio-ph physics.chem-ph
Deep Potential Molecular Dynamics: a scalable model with the accuracy of quantum mechanics
Princeton University（普林斯顿大学）；Institute of Applied Physics and Computational Mathematics（应用物理与计算数学研究所）；CAEP Software Center for High Performance Numerical Simulation（中国工程物理研究院高性能数值模拟软件中心）；Peking University（北京大学）
我们介绍了一种分子模拟方案，即深势分子动力学（DeePMD）方法，该方法基于由从头算数据训练的精心制作的深度神经网络产生的多体势和原子间力。神经网络模型保留了问题中的所有自然对称性。它是“基于第一原理”的，因为除了网络模型之外，没有特别的组件。我们表明，该方案提供了一个有效的和准确的协议，在各种系统，包括散装材料和分子。在所有这些情况下，DeePMD给出的结果基本上与原始数据无法区分，其成本与系统大小呈线性关系。
2017-12-12 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
Environmental Control Extends Beyond Quantum Dephasing in Exciton Energy Transfer
Ningbo University（宁波大学）；SLAC National Accelerator Laboratory（斯坦福直线加速器中心）；Hangzhou Dianzi University（杭州电子科技大学）；University of Toronto（多伦多大学）；Rosalind Franklin Institute（罗莎琳德·富兰克林研究所）；University of Oxford（牛津大学）
研究通过温度依赖二维电子光谱探究别藻蓝蛋白的激子能量转移，发现其转移时间呈非单调温度依赖，提出需考虑环境谱密度低频部分的温度非谐演化，明确环境谱权重分布对输运效率的控制作用。
2026-08-25 cond-mat.soft physics.chem-ph quant-ph
Floquet-Plasmon Enhanced Charge Transfer at Catalytic Interfaces
University of California, Santa Barbara（加州大学圣塔芭芭拉分校）
本文研究等离激元瞬态电场对催化界面电荷转移的影响，通过计算CO2/Au(111)模型发现驱动场产生瞬态Floquet复制带，增强热载流子注入，表明动态非平衡谱结构在等离激元辅助催化中起重要作用。
2026-09-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Simulating open-system molecular dynamics on analog quantum computers
本研究提出利用模拟量子模拟器的本征耗散和可控耗散来模拟开放系统分子动力学，通过混合qudit-boson编码在Lindblad形式下实现多种耗散过程，比经典和数字方法更节省量子资源。
2025-06-02 physics.chem-ph quant-ph
Unveiling the Dance of Molecules: Ro-Vibrational Dynamics of Molecules under Intense Illumination at Complex Plasmonic Interfaces
本研究开发了自洽模型与数值方法求解耦合 Schrodinger-Maxwell 方程，模拟共振腔中双原子分子的振转动力学，揭示了腔诱导的持续分子取向和退相干驱动的弛豫稳定机制，并证明强耦合可改变手性超表面圆二色性光谱。
2025-01-28 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Accuracy and Efficiency Benchmarks of Pretrained Machine Learning Potentials for Molecular Simulations
Stanford University（斯坦福大学）
本文评估了15种预训练MLIPs的准确性、速度、内存使用和稳定性，发现模型参数数量和训练集大小与准确性密切相关，但显式库仑能项无明显优势。
2026-04-20 physics.chem-ph
Efficient first-principles modeling of complex molecular crystals at sub-chemical accuracy
Flatiron Institute（平顿研究所）；University of Chicago（芝加哥大学）；University of Washington（华盛顿大学）；University of Cambridge（剑桥大学）；University College London（伦敦大学学院）；Università di Napoli Federico II（那不勒斯费德里科二世大学）；Budapest University of Technology and Economics（布达佩斯技术与经济大学）
本文提出一种结合相关波函数理论和多体展开的高效框架，实现复杂分子晶体的亚化学精度预测，提升高通量筛选效率。
2026-03-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
QM/MM Modeling of Vibrational Polariton Induced Energy Transfer and Chemical Dynamics
振动强耦合（VSC）提供了一种新的手段来修改化学反应和能量传递途径。为了有效地模拟集体机制下的VSC化学动力学，本文提出了一种混合量子力学/分子力学（QM/MM）腔分子动力学（CavMD）方案，并将其应用于实验研究的化学体系。这种方法可以实现线性缩放相对于在VSC下的稀溶液的分子数，通过假设每个QM溶质分子被包围由一个独立的MM溶剂浴。将该方法应用于Fe（CO）$_5$在正十二烷中的稀溶液中，证明了极化激元退相到暗模和极化激元增强的分子非线性吸收。这些模拟预测，强烈激发下极化激元可以提供一个能量转移途径，选择性地激发赤道CO振动，而不是轴向CO振动。此外，这些模拟还直接探测Fe（CO）$_5$ Berry伪旋转反应的动力学上的腔效应，以比较最近的二维红外光谱实验。这种理论方法适用于广泛的其他极化激元系统，并提供了一个工具，探索使用VSC的选择性红外光化学。
2022-12-27 physics.chem-ph
Grappa -- A Machine Learned Molecular Mechanics Force Field
Heidelberg Institute for Theoretical Studies（海德堡理论研究所）
Grappa利用图注意力网络和Transformer从分子图预测MM参数，在保持计算效率的同时提升力场精度，适用于小分子至病毒粒子的MD模拟。
2024-08-01 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
Analysis of the Time Reversible Born-Oppenheimer Molecular Dynamics
Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Duke University（杜克大学）；Peking University（北京大学）
本文分析了时间可逆Born-Oppenheimer分子动力学方案，在非收敛自洽场迭代下保持时间可逆性，并探讨其在非平衡核动力学中的准确性。
2013-06-13 cs.NA math.NA physics.chem-ph
Riemannian Denoising Model for Molecular Structure Optimization with Chemical Accuracy
Woo Youn Kim（威廉·金）；Jeheon Woo（具海恩）；Seonghwan Kim（金圣焕）；Jun Hyeong Kim（金俊亨）
基于物理的黎曼去噪模型通过优化分子结构实现化学精度，提升结构和能量预测的准确性。
2026-01-19 cs.LG physics.chem-ph
Semi-Empirical Haken-Strobl Model for Molecular Spin Qubits
本文提出一种半经验 Haken-Strobl 模型，通过随机 Redfield 主方程描述分子自旋量子比特的弛豫与退相干，并在钒基体系中验证了其泛化能力和设计量子磁强计的潜力。
2023-06-23 physics.chem-ph quant-ph
Accuracy of basis-set extrapolation schemes for DFT-RPA correlation energies in molecular calculations
在完全基组极限下，在密度泛函理论（DFT）框架下构建了原子和分子随机相位近似（RPA）相关能的参考基准集。这套是用来评估一些流行的RPA全电子分子计算外推方案的准确性。结果表明，对于绝对能量准确的结果，明显优于原始数据，是可以实现的两点外推计划的基础上五倍和六倍zeta基组。此外，我们表明，结果与基准也可以通过使用基于四重和五重zeta基组的半经验外推程序。最后，我们分析了不同的原子化能量外推方案的性能。
2013-02-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
High-Accuracy Molecular Simulations with Machine-Learning Potentials and Semiclassical Approximations to Quantum Dynamics
University of Basel（巴塞尔大学）；ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）
本文提出利用机器学习势能和半经典近似方法，实现高精度且低成本的分子动力学模拟。
2026-02-23 physics.chem-ph
Ultrafast dynamics of excited electronic states in nitrobenzene measured by ultrafast transient polarization spectroscopy
利用超快瞬态偏振光谱（UTPS）研究了液体硝基苯中最低单重激发电子态的超快动力学，将光学克尔效应（OKE）光谱技术扩展到激发电子态。激发分子系综的三阶非线性响应对激发态特征和几何形状的细节高度敏感，并且使用在填充S1激发态的第三飞秒脉冲之后的两个飞秒脉冲来测量。通过测量作为所涉及的三个脉冲之间的时间延迟的函数的该响应，我们提取了激发态上的波包的失相时间。作为泵激发后的时间延迟的函数测量的失相时间示出了指示激发态上的振荡波包动力学的振荡。从实验测量和支持的理论计算，我们推断，波包完全离开S1态表面后，三次穿越系统间的交叉之间的单重态S1和三重态T2。
2019-12-30 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Molecular-Beam Spectroscopy with an Infinite Interferometer: Spectroscopic Resolution and Accuracy
本文提出一种具有有效无限最大光程差的干涉仪，消除了干涉光谱学的主要分辨率限制，并展示了世界最高分辨率的质量相关转动拉曼光谱扫描干涉数据，同时讨论了当前与未来的性能限制。
2022-09-22 physics.chem-ph physics.optics
Extended Lagrangian Born-Oppenheimer molecular dynamics in the limit of vanishing self-consistent field optimization
基于扩展的拉格朗日Born-Oppenheimer分子动力学，在自洽场优化极限下，提出了一种有效的第一性原理分子动力学模拟方法.优化要求的降低将计算成本降低到最低限度，但不会导致任何显著的精度损失或长期能量漂移。无优化的第一原理分子动力学只需要一个单一的对角化，每个时间步，并产生轨迹在相同的精度水平的“精确”，完全收敛，玻恩-奥本海默分子动力学模拟。因此，扩展的拉格朗日Born-Oppenheimer分子动力学的无优化极限代表了新一代第一性原理量子力学分子动力学模拟方案的稳健和有效的制定的理想起点。
2013-12-06 physics.chem-ph
A Transferable Model of Molecular Exchange-Repulsion Interaction from Anisotropic Valence Density Overlap
University of Luxembourg（卢森堡大学）
本文提出基于各向异性价密度重叠的交换-排斥模型，通过两个通用参数实现有机分子二聚体亚千卡/摩尔精度，适用于多种元素组成的分子，为高精度机器学习力场发展提供新路径。
2026-06-26 physics.chem-ph
Fast and accurate quantum Monte Carlo for molecular crystals
计算机模拟在现代材料科学中起着核心作用。一个给定的计算方法的效用很大程度上取决于它提供的准确性和计算成本之间的平衡。分子晶体是一类具有重要技术意义的材料，即使是最复杂的\emph{ab initio}电子结构理论也难以准确描述。这部分是因为它们通过弱分子间力的平衡结合在一起，但也因为分子晶体的原始晶胞通常比原子固体的原始晶胞大得多。在这里，我们证明了扩散量子蒙特卡罗（DMC）提供了一个令人惊讶的温和的计算成本的分子晶体的不同的一组亚化学的准确性。因此，我们预计DMC可以在理解和预测大量分子晶体的性质方面发挥重要作用，包括由其他高精度方法远远无法达到的相对较大分子构建的分子晶体。
2018-02-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Quantum Machine Learning of Molecular Energies with Hybrid Quantum-Neural Wavefunction
提出混合量子-神经波函数框架，结合量子电路与深度神经网络学习分子波函数，在数值与超导量子实验上实现近化学精度，并具强抗噪性。
2025-09-09 physics.chem-ph quant-ph
Understanding molecular representations in machine learning: The role of uniqueness and target similarity
分子性质的机器学习（ML）模型的预测准确性取决于分子表示的选择。基于量子力学的假设，我们引入了一个层次的表示，满足唯一性和目标相似性标准。为了系统地控制目标相似性，我们依赖于原子间的多体扩展，如在通用力场中实施的，包括键合、角度和高阶项（BA）。高阶贡献的添加系统地增加了与真实势能的相似性和所得ML模型的预测准确性。我们报告了BAML模型性能的数值证据，这些模型是在电子相关和密度泛函理论水平上为数千个小有机分子预先计算的分子性质上训练的。研究的性质包括原子化的自由能、热容、零点振动能、偶极矩、极化率、HOMO/LUMO能量和能隙、电离势、电子亲和势和电子激发。经过训练后，BAML能够以前所未有的精度和速度预测样本外分子的能量或电子性质。
2016-08-31 physics.chem-ph
Decoherence dynamics in molecular qubits: Exponential, Gaussian and beyond
本研究分析系统-浴相互作用结构对分子量子比特退相干模式的影响，发现退相干多为振荡函数的指数形式，明确了高斯/指数衰减的条件与关联，并揭示其与电子光谱线型的联系及高斯峰的产生机制。
2025-02-10 physics.chem-ph
Error Sensitivity to Environmental Noise in Quantum Circuits for Chemical State Preparation
计算分子能量很可能是实现量子霸权的第一个有用的应用程序之一，在量子计算机上比经典计算机执行得更快。然而，如果未来的量子设备要产生精确的计算，则需要表征和减少由于环境噪声和算法近似而导致的误差。在本研究中，我们使用高性能的qHiPSTER软件来研究环境噪声对量子化学态制备的影响。我们模拟了18个16-qubit量子线路在环境噪声下，每个对应于一个单一的耦合簇态制备不同的分子或分子配置。此外，我们分析了高达40量子位的无噪声电路中简单门错误的性质。我们发现，乔丹-维格纳（JW）编码产生一致的噪声环境下的小错误相比，布拉维-Kitaev（BK）编码。对于JW编码，纯移相噪声被示出为产生比相同幅度的纯弛豫噪声小得多的误差。我们报告的错误趋势，在一个单一的耦合簇态制备方案内的分子能量和电子粒子数，对核电荷，键长，电子数，噪声类型和噪声幅度的变化。这些趋势可能会被证明是有用的，在分子能量的量子模拟的算法和硬件相关的选择。
2016-07-02 physics.chem-ph quant-ph
Multi-task learning for molecular electronic structure approaching coupled-cluster accuracy
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Honda Research Institute USA, Inc.（美国本田研究院）；Emory University（埃默里大学）
本研究提出一种基于金标准CCSD(T)数据训练的统一机器学习方法，用于有机分子电子结构预测，在精度和计算成本上超越DFT，并成功应用于复杂系统的基态与激发态性质预测。
2024-06-24 cond-mat.mtrl-sci cs.AI cs.CE
Coherent two-dimensional THz magnetic resonance spectroscopies for molecular magnets: Analysis of Dzyaloshinskii-Moriya interaction
本研究基于多维光学波谱理论和层级运动方程构建非线性二维太赫兹磁共振波谱，可同时测定手性自旋链中Dzyaloshinskii-Moriya相互作用的强度与符号，突破了一维测量仅能测强度的局限。
2023-06-17 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Dynamic Coherence in Excitonic Molecular Complexes under Various Excitation Conditions
研究了动态量子相干性与分子聚集体能量转移效率的关系。我们对比了量子力学系统与经典系统激发后的动力学。我们演示了如何一个经典的描述合奏平均可以令人满意地解释为一个单一的系统驱动的连续力或作为一个合奏的系统，每个驱动的冲力。我们导出了受光或邻近天线激发的开放量子系统的密度矩阵随时间的演化。我们认为，不同于在经典的情况下，量子描述不允许一个正式的动力学分解成突然跳跃的量子力学状态。相反，有一个自然的有限的时间尺度与激励过程。我们提出了一个简单的实验，如何测试这个时间尺度对光合作用产量的影响。由于光合作用本质上是一个平均过程，光合作用的效率可以通过由二级响应理论计算的量子力学期望值来评估，这与超快实验的微扰描述具有相同的有效性。我们表明，使用典型的参数，目前研究最多的光合天线，芬娜-马修斯-奥尔森（FMO）复杂的，和一个典型的能量转移率从叶绿体基板，动态coherency平均在复杂的，尽管通过其本征态的相干叠加激发进行。即使当FMO模型完全没有所有耗散和失相时，动态相干性也达到平均。我们的结论是，在自然激发条件下，相干动力学不能负责显着的光合作用的效率，即使考虑在一个单一的分子水平上的动态。
2013-10-16 physics.bio-ph physics.chem-ph
Can spin-component scaled MP2 achieve kJ/mol accuracy for cohesive energies of molecular crystals?
本研究评估了 MP2 及其自旋分量标度模型在计算 X23 数据集分子晶体结合能时的性能，发现重新优化标度参数可将平均绝对误差降至 7.5 kJ/mol。
2023-07-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
TorchMD-NET: Equivariant Transformers for Neural Network based Molecular Potentials
Pompeu Fabra University（庞培法布拉大学）；PRBB（巴塞罗那生物医学研究园）；Osnabrück University（奥斯纳布吕克大学）；ICREA（加泰罗尼亚研究与高级研究院）；Acellera Labs（Acellera实验室）
量子力学性质的预测在历史上一直受到准确性和速度之间的权衡的困扰。机器学习的潜力已经在这个领域取得了巨大的成功，在保持与经典力场相当的计算效率的同时，达到了越来越好的精度。在这项工作中，我们提出了TorchMD-NET，一种新的等变Transformer（ET）架构，在准确性和计算效率方面优于MD 17，ANI-1和许多QM 9目标。通过广泛的注意力权重分析，我们获得了宝贵的见解的黑盒预测和显示的差异，在学习表示的构象与构象采样从分子动力学或正常模式。此外，我们强调了数据集的重要性，包括非平衡构象的分子潜力的评估。
2022-04-23 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
Coherent nonlinear optical probe for cavity-dressed vibrational mode mixing: Multidimensional double-quantum coherence and photon-echo spectroscopy
Theory Division, Center for Free-Electron Laser Science CFEL, Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY（德国电子同步加速器研究所自由电子激光科学中心理论部）
本研究提出两种多维光谱技术，用于监测腔体修饰振动激发，并揭示了耗散环境中振动模式的超快动态特性。
2026-07-24 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
