Homogeneous crystallization in four-dimensional Lennard-Jones liquids
该研究首次在符合物理实际动力学的大尺寸四维Lennard-Jones液体模拟中观测到均匀结晶，发现长程吸引力加速4D结晶的效应与3D类似，但局域键序分布重叠的趋势相反，表明几何阻挫抑制结晶的假说仅在无粒子间吸引力时普遍成立。
2023-11-06 cond-mat.soft
The microscopic pathway to crystallization in supercooled liquids
尽管结晶过程具有基础性和技术性的重要性，但对结晶过程的微观理解仍然难以捉摸。通过硬球模型的计算机模拟，我们揭示了热涨落驱动从过冷液体态到晶态转变的机制。特别是，我们发现，在键取向顺序的波动触发成核过程中，相反的共同信念，即过渡是由密度波动。此外，键取向波动的分析表明，这些不仅充当成核过程的晶种，而且i）确定由它们成核的特定多晶型物，和ii）在高密度下有利于形成五重结构，这可以阻碍晶体的形成。这些结果对我们理解玻璃化与结晶化之间的关系具有重要意义。
2012-06-28 cond-mat.soft
Crystallization kinetics of equimolar liquid crystalline mixture and its components
该研究通过多种热分析手段研究了由MHPOBC和3F2HPhF6组成的等摩尔液晶混合物的结晶动力学，发现其部分结晶并玻璃化，而纯组分完全结晶，且动力学受成核控制。
2024-11-04 cond-mat.soft
Arrhenius temperature dependence of the crystallization time of deeply supercooled liquids
通常，过冷液体和玻璃对于结晶是热稳定的。经典成核理论（CNT）已被用来描述过冷液体的结晶动力学。然而，最近对超压缩硬球的研究表明，它们的结晶动力学是间歇性的，并通过雪崩样的颗粒重排来介导，这在很大程度上不同于CNT。这些观察结果表明，深度过冷液体或玻璃的结晶时间不能用CNT描述，但这一点尚未得到详细研究。在本文中，我们使用分子动力学模拟来研究软球在瞬间淬火后的结晶动力学。我们发现，虽然平衡弛豫时间增加，在一个超阿耳忒弥斯的方式随着温度的降低，结晶时间显示阿耳忒弥斯温度依赖性在非常低的温度。这与基于CNT的常规公式相反。此外，结晶的估计的能量势垒是令人惊讶的小相比，平衡动力学。通过对结晶和老化动力学的定量比较，我们发现老化和结晶之间的耦合是理解深过冷液体或玻璃快速结晶的关键。
2023-03-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Finite-size scaling investigation of the liquid-liquid critical point in ST2 water and its stability with respect to crystallization
水的液-液临界点假设存在两个亚稳液相-低密度液体（LDL）和高密度液体（HDL）-在过冷区域的深处。这一假说起源于ST 2水模型的计算机模拟，但LDL相相对于晶体的稳定性仍有争议。我们模拟过冷ST 2水在恒定的压力，恒定的温度和恒定的分子数N为N<=729和时间高达1000纳秒。我们观察到两种液体之间的结构和动力学的明显差异。使用几种方法，包括有限尺寸标度，我们确认存在的液-液相变结束在一个临界点。我们发现，LDL是稳定的，相对于我们的运行98%的晶体（我们执行372运行LDL或LDL样状态），并在我们的运行100%的两个最大的系统大小（N=512和729，其中我们执行136运行LDL或LDL样状态）。在所有这些运行中，微小的微晶生长，然后在1000 ns内熔化。仅对于N<=343，我们观察到在微晶达到约70+/-10个分子的估计临界尺寸之后的六个自发结晶事件（对于LDL或LDL样状态超过236次运行）。
2013-02-07 cond-mat.soft
Kinetics of inherent processes counteracting crystallization in supercooled monatomic liquid
过冷液体的结晶主要由两个竞争过程决定，这两个竞争过程与颗粒（原子）从液相到结晶相的转变以及颗粒从结晶相到液相的返回有关。这些过程的定量特征是所谓的附着率$g^{+}$和脱离率$g^{-}$，它们决定了颗粒如何从一个相改变到另一个相。在本研究中，{ \it对应规则}之间的速度$g^{+}$和$g^{-}$作为生长晶核的大小$N$的函数被定义为第一次。与公知的详细平衡条件相反，所发现的{ \it对应规则}在结晶动力学的所有主要阶段（晶体成核、生长和聚结）都得到满足，所述平衡条件在$N=n_c$（其中$n_c$是临界核尺寸）下关联$g^{+}(N)$和$g^{-}(N)$，并且仅在成核状态的开始时得到满足。以过冷Lennard-Jones液体结晶为例，首次计算了不同过冷度和宽晶核尺寸范围内的$N\in[n_c;\,40\,n_c]$速率。结果发现，对于整个核尺寸范围，脱离率$g^{-}$仅比附着率$g^{+}$小$\approx2$ %。这直接证明了在结晶的所有阶段，反结晶过程的作用仍然很重要。在此基础上，提出了一个核尺寸随时间变化的分布函数的动力学方程，该方程是著名的动力学Becker-Döring-Zeldovich-Frenkel方程的替代。
2022-11-13 cond-mat.soft
Anomalous behavior and structure of a liquid of particles interacting through the harmonic-repulsive pair potential near the crystallization transition
许多软物质系统的一个特性是它们的结构单元之间的超软有效相互作用。这种柔软性往往会导致复杂的行为。特别是，在压力下的超软系统表现出复杂的晶体和准晶体结构的多态性。因此，它是感兴趣的，以研究如何不同的可以是在这样的系统中的流体状态的结构在不同的压力。在这里，我们解决这个问题的模型液体组成的粒子相互作用，通过谐波排斥对势。当液体冷却时，该系统可以形成不同的晶体结构。我们发现，在一定的压力下，液体表现出不寻常的性质，如负的热膨胀系数。此外，在结晶过程中，体系的体积和势能会增加。在一定的压力下，该系统表现出高的稳定性，对结晶，它是几乎不可能的模拟的时间尺度上结晶。为了解决在高压下的液体的结构，我们考虑标度对分布函数（PDF）和键取向序（BOO）参数。随着压力增加，PDF发生的显著变化是第一峰的分裂，这是由与第二邻居的不可忽略的相互作用的出现和随后的结构重排引起的。我们的研究结果表明，非平凡的影响，通常解释为在不同的空间尺度上的不同的相互作用，也可以观察到在单组分系统与简单的一个长度尺度的超软排斥相互作用。
2019-09-18 cond-mat.soft
Observation of crystallization slowdown in supercooled para-hydrogen and ortho-deuterium quantum liquid mixtures
利用高空间分辨率的液体微射流拉曼光谱，对仲氢（pH $_2$）和氘（oD $_2$）的过冷量子液体混合物的结晶动力学进行了定量实验研究.我们表明，在广泛的组合物的同位素混合物的结晶速率显着降低相对于纯物质。为了澄清这种行为，我们进行了非平衡pH值$_2$-oD $_2$液体混合物的路径积分模拟，揭示了两种同位素物种之间的量子离域差异转化为不同的有效粒径。我们的研究结果提供了第一个实验证据的结晶减速的量子起源，提供了一个基准的理论研究的量子行为在过冷液体。
2014-10-10 cond-mat.other cond-mat.soft
Spinodal-assisted crystallization in polymer melts
最近的实验在一些聚合物熔体淬火低于熔融温度下的小角X射线散射的旋节动力学晶体结构出现之前的报告。为了解释这些观察结果，我们提出，密度和链构象之间的耦合诱导平衡液晶固体共存区域内的液-液双结点。一个简单的唯象理论来说明这个想法，并讨论了几个实验检验的后果。剪切被示出，以提高隐藏的双节点的动力学作用。
1998-06-02 cond-mat.soft
Competing crystallization pathways and cold crystallization kinetics in 10OS5 liquid crystal
Institute of Nuclear Physics, Polish Academy of Sciences（波兰科学院核物理研究所）；Faculty of Science, University of Siedlce（谢德尔采大学理学院）；Research Center for Thermal and Entropic Science, Graduate School of Science, Osaka University（大阪大学理学研究科热与熵科学研究中心）
研究10OS5液晶在不同温度程序下的结晶动力学与玻璃形成性质，采用Avrami模型、Augis-Bennett方法和等转化法，揭示冷结晶过程中能量释放可通过热历史调节，为热能存储应用提供候选材料。
2026-05-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystallization in a dense suspension of self-propelled particles
使用布朗动力学的计算机模拟，我们表明，一个二维悬浮液的自推进（“主动”）胶体颗粒结晶在足够高的密度。与被动粒子的平衡冻结相比，冻结密度都有显着的变化，并取决于所采用的结构或动力学标准。在非平衡状态下，这种转变伴随着明显的结构不均匀性。这导致液体和固体之间的过渡区域，其中悬浮液是全局有序的，但无序的液体状“气泡”仍然存在。
2011-12-22 cond-mat.soft
Looped liquid-liquid coexistence in protein crystallization
鉴于蛋白质-蛋白质相互作用的复杂性，将蛋白质作为片状颗粒处理的简化模型为深入了解结晶机制提供了一种有前途的策略。在这里，我们报告的液体-液体相分离（LLPS）与一个高度不对称的共存区域中的计算模型rubredoxin与真正的分子形状。共存区终止于上限（UCST）和下限（LCST）的临界溶液温度，和复杂的分子形状解释了闭环行为的LLPS。
2019-10-15 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Viscoelasticity and dynamical gaps: rigidity in crystallization and glass-forming liquids
刚性对玻璃形成熔体的松弛性质起着重要作用，但它通常是通过化学组成由平均配位数确定的。讨论粘弹性如何可以用来作为一种替代方法来确定玻璃的刚度，并给出线索的松弛过程。特别是，它示出了致密的玻璃和晶体形成流体的横向电流动力学结构因子包含丰富的信息刚性，可以与横向振动模式的动态间隙的存在。结果表明，软模的数目与动力学间隙的大小和液体弛豫时间有关。由此，可以定义动态平均有效配位数。作为一个例子，在稠密流体相硬盘的数值模拟。最后，讨论了需要改进玻璃粘弹性模型来描述一致的非指数应力和应变松弛。
2019-06-05 cond-mat.soft
A molecular dynamics simulation of polymer crystallization from oriented amorphous state
用分子动力学模拟再现了聚乙烯从取向非晶态结晶的分子过程。通过在100 K下对各向同性玻璃态进行单轴拉伸，获得了初始取向非晶态.温度从100 K跃变到330 K时，纤维结构发生晶化，在晶化过程中观察到各种序参量的变化。实空间像及其傅里叶变换表明，首先形成一个六方有序畴，然后进一步调整链沿轴向的相对高度，形成高度有序的层状堆积晶态。
2001-11-20 cond-mat.soft
Crystallization of self-propelled hard-discs : a new scenario
我们的实验研究的结晶单层的振动盘与内置的极性不对称性，一个模型系统的活性液体，并将其与振动各向同性盘。增加填充分数$ϕ$，各向同性盘报道的准连续结晶被过渡或朝向“自熔”晶体的交叉所取代。增加来自液相的填充分数，致密的六方有序填充盘的簇自发地形成、熔化、分裂和合并，导致高度间歇性和非均质动力学。所得到的稳定状态簇大小分布单调减小。当填充分数大于$ϕ^*$时，几个大的团簇跨越系统尺寸，团簇尺寸分布变得非单调，过渡由幂律签署。然而，该系统从未被动态地捕获。团簇从一个地方永久地熔化到另一个地方，形成活性液体的液滴，其快速地传播穿过系统。这种状态保持到最高可能的堆积分数，质疑晶体对于活性盘的稳定性，除非是有序的紧密堆积。
2016-05-10 cond-mat.soft
Roles of liquid structural ordering in glass transition, crystallization, and water's anomalies
液态是物质的基本和本质状态之一，但由于高密度导致的多体关联和缺乏长程序，对液态的物理理解远远落后于其他状态，如气体和固体状态。液体科学中重要的开放问题包括玻璃化转变、结晶和水的反常现象。奥斯汀·安吉尔对这些问题做出了巨大贡献，并提出了许多具有根本重要性的新概念。在这篇文章中，我们回顾了这些概念如何影响我们的工作液体物理，重点是液体结构有序的玻璃化转变，结晶和水的异常的作用。
2022-01-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft physics.chem-ph
Liquid-liquid phase separation precedes crystallization in supercooled water-glycerol solutions
Stockholm University（斯德哥尔摩大学）；Saint Petersburg State University（圣彼得堡国立大学）；Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY（德国电子同步加速器中心）；Technische Universität Bergakademie Freiberg（弗莱贝格矿业科技大学）；ESRF – The European Synchrotron（欧洲同步辐射装置）
研究过冷水-甘油溶液的结构演化，采用XPCS、USAXS与WAXS结合的方法，发现液-液相分离先于冰结晶发生，相场模拟验证旋节线分解场景，为区分两过程提供了途径。
2026-09-07 cond-mat.soft physics.chem-ph
Polytetrahedral short-range order and crystallization stability in supercooled ${\rm Cu_{64.5}Zr_{35.5}}$ metallic liquid
发展可靠的原子间相互作用势对于从理论上研究非晶合金的化学组成、结构和可观测性能之间的关系是至关重要的。由于势参数化过程的模糊性，系统的一些关键性质，如结晶稳定性或基态晶相的对称性，可能无法在计算机模拟中正确再现。在这里，我们解决这个问题的${\rm Cu_{64.5}Zr_{35.5}}$合金所描述的嵌入原子模型势的两个修改，以及\textit{ab initio}分子动力学。我们观察到，在低过冷度，这两个模型提供了非常相似的液体结构，这与\textit{ab initio}模拟得到的一致。然而，深度过冷液体表现出本质上不同的局部结构，从而表现出不同的结晶稳定性。该体系具有更明显的二十面体有序性，结晶稳定性更好，与Frank假说一致。
2019-06-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Controlling crystallization: What liquid structure and dynamics reveal about crystal nucleation mechanisms
本文从分子模拟视角综述了过冷液体中前驱体结构、动力学及液体异质性对晶体成核和多晶型选择的关键作用，并探讨了利用模板和成核剂控制结晶过程的潜力。
2022-12-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Structural transformation in supercooled water controls the crystallization rate of ice
水的未解之谜之一是什么决定了它在冻结成冰之前可以冷却到的最低温度。实验上已经探测到过冷液体的均匀成核温度TH{ \approx }232 K附近，但冰结晶的机制-包括临界核的尺寸和结构-尚未解决。液态水的热容量和可压缩性在移动到过冷区域时根据幂律而急剧增加，该幂律将在Ts{ \approx }225 K（1，2）处发散，因此水的热力学异常与冰的结晶速率之间可能存在联系。但是探索这种联系是具有挑战性的，因为快速结晶阻止了对TH以下液体的实验研究。虽然原子论研究已经捕获了水结晶（3），但迄今为止所涉及的计算成本阻碍了对所涉及的速率和机制的评估。在这里，我们报告了粗粒度的分子模拟与mW水模型（4）在TH周围的过冷制度，这表明，四配位的分子在过冷液体水中的分数急剧增加解释了它的反常热力学，也控制了冰的形成速率和机制。模拟结果表明，水的结晶速率在225 K左右达到最大值，低于该温度，冰核的形成速度比液态水的平衡速度更快。这意味着液态水的亚稳态下限刚好低于TH，而远高于其玻璃化转变温度Tg{ \approx }136 K。通过提供液态水的结构转变、反常热力学和结晶速率之间的关系，这项工作为水的热力学决定冰的均匀成核速率的实验发现提供了微观基础。（五）
2011-09-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Surface Crystallization in a Liquid AuSi Alloy
X射线测量揭示了在高于合金的熔点的温度下，在共晶液体Au_{82} Si_{18}的表面处的结晶单层。表面诱导的原子分层，液态金属的标志，也被发现低于结晶单层。然而，分层深度是迄今为止研究的所有液态金属的三倍。表面单层的结晶度是值得注意的，考虑到AuSi在任何浓度和温度下都不会形成稳定的块状结晶相，并且迄今为止在任何纯液体金属或非稀释合金中都没有检测到结晶表面相。这些结果进行了讨论，最近提出的模型的非晶合金。
2006-07-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Thermalization Calorimetry: A simple method for investigating glass transition and crystallization of supercooled liquids
我们提出了一种简单的方法，快速和廉价的热分析过冷玻璃形成液体。这种“热化量热法”技术是基于在加热或冷却样品期间监测温度及其变化率，对于该样品，热功率输入来自通过绝缘材料的热传导，即，与样品与周围环境的温差成正比。所监测的信号反映了样品的比热，并且对放热和吸热过程敏感。该技术可用于研究过冷液体及其结晶，例如，用于定位玻璃化转变和熔点，以及用于研究抗结晶的稳定性和估计在玻璃化转变时固相和液相之间比热的相对变化。
2016-07-11 cond-mat.soft physics.ed-ph physics.ins-det
Real-time observation of the isothermal crystallization kinetics in a deeply supercooled liquid
低于熔化温度时，$T_m$晶体是典型的元素或分子体系的稳定相。然而，将液体冷却到低于$T_m$，结晶是不可避免的。液体可以过冷，最终形成低于玻璃化转变温度$T_g$的玻璃。尽管它们具有长的寿命和产生表观稳定性的强势垒的存在，但过冷液体和玻璃保持固有的亚稳态和对晶体的热稳定性不稳定。在这里，我们研究了在深过冷液体在1100 K，大约一半之间的$T_m$和$T_g$的原型强玻璃形成剂GeO $_2$的等温结晶动力学。结晶过程已通过时间分辨中子衍射观察了约三天。数据显示，无定形结构向α-石英相连续重组，最终材料由陷入低密度残余无定形基质的结晶域组成。的衍射图案的定量分析，可以确定的时间演变的相对分数的晶体和非晶，这是通过一个经验模型解释的结晶动力学。这种方法提供了一个很好的描述的实验数据，并确定了晶体和非晶之间的捕食者-猎物一样的机制，密度变化作为阻挡屏障。
2016-11-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Asymmetric crystallization during cooling and heating in model glass-forming systems
我们进行分子动力学（MD）模拟的结晶过程中的二元Lennard-Jones系统在加热和冷却过程中，以研究原子尺度的玻璃形成材料的结晶动力学。对于冷却方案，我们制备高于液相线温度$T_l$的平衡液体，并以速率$R_c$将每个样品冷却至零温度。对于加热方案，我们首先以速率$R_p$将平衡液体冷却至零温度，然后以速率$R_h$将样品加热至温度$T > T_l$。我们测量的临界加热和冷却速率$R_h^*$和$R_c^*$，低于该系统开始在加热和冷却过程中形成一个相当大的部分结晶簇。我们表明，$R_h^* > R_c^*$，不对称比$R_h^*/R_c^*$包括一个固有的贡献，增加与玻璃形成能力（GFA）的系统和一个膨胀率依赖的贡献，增加强烈的$R_p \rightarrow R_c^*$从上面。我们还表明，从经典的形核理论（CNT）的预测可以定性地描述的非对称性比的GFA和制备速率$R_p$从MD模拟和结果的Zr和Au基大块金属玻璃（BMG）测量的非对称性比的依赖性。这项工作强调的需要和好处的BMG和其他玻璃形成系统中的结晶过程的更好的理解。
2015-01-09 cond-mat.soft
The role of the attractive forces in a supercooled liquid
分子动力学模拟了Lennard-Jones粒子在不同吸引力范围的过冷液体中的结晶过程，结果表明，来自第一、第二和第三配位壳层的吸引力的引入增加了系统结晶的趋势。在过冷液体中的键序$Q_6$是不均匀分布的，对于过冷液体，具有相对高键序的颗粒簇，并且随着吸引力范围的增加，不均匀性的程度系统地增加。结晶开始出现在这样的集群，这共同解释了吸引力对结晶的影响。的均方位移和自扩散常数表现出相同的依赖性的吸引力的范围内的动态和显示，吸引力和力的范围起着重要的作用，键序，扩散和结晶。
2021-02-04 cond-mat.other cond-mat.soft
Kinetic phase diagram for two-step nucleation in colloid-polymer mixtures
本文通过基于经典成核理论的晶种模拟构建胶体-聚合物混合物两步结晶的动力学相图，并用过渡路径采样验证，揭示临界核为液态或晶态时不同的结晶机制，证明该相图是理解非经典成核的有效工具。
2025-04-09 cond-mat.soft
Liquid-state structural asymmetry governs species-selective crystallization in multicomponent systems
Tokyo Metropolitan University（东京都立大学）；Tottori University（鸟取大学）；Max Planck Institute for Chemical Physics of Solids（马克斯·普朗克固体化学物理研究所）
研究揭示液态结构不对称性如何影响多组分系统中物种选择性结晶，通过分子动力学模拟和实验验证，发现高价阳离子更易形成局部晶格兼容的配位环境并被高效纳入晶格生长，从而调控晶格生长速率和组分异质性。
2026-03-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The absence of crystallization on supercooling in a single component system of particles interacting through the harmonic-repulsive potential. A possible formation of a quasicrystal at a different value of the density
在这篇文章中，我们报告了两个，因为它似乎对我们来说，相当不寻常的观察分子动力学模拟的单组分系统的粒子相互作用，通过谐波排斥对势在3D。特别是，在某些密度，我们观察到深深的过冷液体状态，没有表现出结晶在相当长的MD运行。这种观察结果是不寻常的，因为通常只有一种类型的粒子形成的液体在过冷时很容易结晶。在不同的密度值下，我们观察到液体结晶成一种由颗粒链（或线）形成的状态，这些颗粒链（或线）以这样一种方式组织成柱，即每一柱由七条颗粒线形成。或者，可以认为每个这样的列由三个交替的螺旋线圈形成。在我们看来，在这种密度下从液体中结晶出来的整体结构可能是准晶体。如果情况确实如此，那么这种观察是不寻常的，因为据我们所知，目前还不期望准晶结构可以在像谐波排斥势这样简单的势中形成。与通过谐波-排斥势相互作用的粒子的可推测的相图相关的研究已经在[J. Chem. Phys. { \bf 134}，044903（2011）]中报道。我们的结果似乎与那里提出的一些结果不一致。
2017-10-15 cond-mat.soft
Spatiotemporal observation of quantum crystallization of electrons
液体冷却时会结晶;然而，当以某种方式避免结晶时，它们会过冷，保持其流动性，并在低温下冻结成玻璃，正如普遍观察到的那样。这些亚稳态通过成核和生长的经典动力学随时间结晶。然而，最近发现，库仑相互作用的电子在电荷受抑的三角晶格表现出过冷液体和玻璃的量子性质，他们结晶，提出了根本问题：什么功能是普遍的结晶在大和特定的量子系统？在这里，我们报告了我们的实验挑战，解决这个问题，通过在有机材料中的电子结晶的时空观察。通过拉曼显微光谱，我们是第一个成功地对电子结晶进行实时空间和实时成像的公司。结果直接捕获强烈的温度依赖性的结晶曲线，表明成核和生长进行在不同的温度依赖性的速率，这是常见的常规结晶。然而，值得注意的是，增长率比常规情况下的增长率大许多数量级，这可归因于量子效应。成核和生长的温度特性是普遍的，而异常快速的生长动力学特征量子结晶，其中量子到经典的灾难发生在相互作用的电子。
2022-01-13 cond-mat.soft cond-mat.str-el
Phase Diagram of Active Brownian Spheres: Crystallization and the Metastability of Motility-Induced Phase Separation
运动诱导相分离（MIPS）是纯粹排斥性活性粒子经历液-气相分离的现象，是非平衡相变最简单且研究最广泛的例子之一。在这里，我们表明，MIPS共存的状态实际上只有亚稳态的三维活性布朗粒子在一个非常广泛的条件下，在很长的时间内通过有序过渡，我们称之为活性结晶衰减。在MIPS临界点之上的活动，液体-气体双节点被晶体-流体共存曲线所取代，固体，液体和气体都共存于两条曲线相交的三相点。然而，从无序流体中成核活性晶体需要一种罕见的波动，这种波动表现出固相的近密堆积密度。相应的障碍，结晶是克服一个可行的时间尺度上只有在高活性，只有在流体密度接近最大包装。在平衡状态下，这种致密液体的玻璃化预期被主动力强烈地减轻，使得液体-气体共存的寿命随着活性的增加而稳定地下降，在模拟中表现为在极高活性下的容易的自发结晶。
2021-04-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Surface effects in the crystallization process of elastic flexible polymers
通过多正则蒙特卡罗模拟研究了具有弹性键的柔性均聚物的液-固转变的热力学性质，发现了类似于Lennard-Jones团簇基态结构的晶体构象.这使我们能够建立一个结构分类方案的有限长度的柔性聚合物和他们的冻结机制类似于原子团簇的形成。具有“魔长”的聚合物晶体是完全二十面体的。
2010-02-10 cond-mat.soft
Stability of supercooled binary liquid mixtures
最近，在冗长的分子动力学模拟中，过冷的Wahnstrom二元Lennard-Jones混合物部分结晶为${\rm MgZn_2}$相晶体。我们提出了分子动力学模拟的修改后的Kob-Andersen二元Lennard-Jones混合物，也结晶在冗长的模拟，但在这里形成纯fcc晶体的主要组成部分。这两个发现激发本文给出了一个一般的热力学和动力学处理的过冷二元混合物的稳定性，强调负混合焓的重要性，无论何时存在。该理论被用于从一系列相关体系的结晶时间估计Kob-Andersen混合物的结晶时间。在T=0.40时，我们估计该时间为5个$\times 10^{7}$时间单位（$\approx 1. ms$）。提出了一种新的二元Lennard-Jones混合物，它不容易结晶，并且比两种标准的二元Lennard-Jones混合物更快地模拟;这是通过切换到Weeks-Chandler-Andersen型势来去除相似粒子吸引力，同时保持不相似粒子吸引力来获得的。
2012-09-28 cond-mat.soft
Two-stage crystallization of charged colloids at low supersaturations
我们报告模拟带电胶体的均匀液体fcc成核的低和高接触能值。作为晶体形成的前体，我们观察到在晶体形成的位置处的局部有序性增加，但与局部密度没有相关性。因此，成核是由顺序波动而不是密度波动驱动的。我们的研究结果还表明，在这两种情况下，过渡涉及两个阶段，首先是一个过渡的液体bcc，其次是bcc-hcp/fcc的转变。这两种转变都必须克服自由能垒，因此首先形成球形bcc样簇，其中最终的fcc样结构主要在微晶表面成核。这意味着bcc-fcc相变是一种异质成核，即使我们从均匀的本体液体开始。bcc-hcp/fcc自由能垒的高度强烈地依赖于胶体的接触能。对于低接触能，该势垒低，因此bcc-hcp/fcc转变自发地发生。对于较高的接触能，第二势垒太高而不能被胶体系统自发地穿过。然而，有可能使系统越过第二个障碍，并将bcc核转变为稳定的hcp/fcc相。转变由第一液体-体心立方转变主导，并且可以通过使用有效表面张力的经典成核理论来描述。
2014-10-31 cond-mat.soft
Nonlinear hydrodynamic theory of crystallization
本文提出了分子液体结晶的等温涨落非线性流体力学理论。一个动态的粗粒化技术是用来推导速度场，一种现象，它允许直接耦合之间的自由能泛函的经典密度泛函理论和纳维-斯托克斯方程。与Ginzburg-Landau型振幅理论相反，对弹性形变的动态响应由无参数动力学方程描述。采用我们的方法相场晶体模型的自由能泛函，我们恢复的声子和稳态生长前沿的经典光谱。平衡晶液界面的毛细波谱与分子动力学模拟结果定性一致。
2013-10-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Testing models for structural relaxation of viscous liquids by temperature jump experiments
基于Tool-Narayanaswami的结构弛豫形式主义，我们提出了一个实验，该实验独立于弛豫时间分布，通过减去两个不同温度跃变后的弛豫来确定结构弛豫速率。特别是，该实验使得有可能立即评估温度跳变后的弛豫速率-从而使人们能够将熵模型与其他模型区分开来。
2001-06-29 cond-mat.soft
Bond orientational ordering in liquids: Towards a unified description of water-like anomalies, liquid-liquid transition, glass transition, and crystallization
物质至少有三种基本状态，取决于温度和压力：气体，液体和固体（晶体）。这些状态由它们之间的一阶相变分离。在气相和液相中都存在完全的平移和旋转对称性，而在固相中，这两种对称性都被打破。在液体和固体之间的中间相中，包括液晶和塑性晶体相，仅保留两种对称性中的一种。在物质的基本状态中，人们对液态的了解最少。我们认为，这是至关重要的，更好地了解液体认识到，液体一般有一种倾向，有本地的结构秩序和它的存在是内在的和普遍的任何液体。这样的结构排序是许多体相关性的结果，更具体地说，键角相关性，我们相信这是描述液态的关键。我们表明，这种物理图像可以自然地解释与液态相关的困难的未解决的问题，例如水型液体（水，Si，Ge，...）的异常，液体-液体转变、液体-玻璃化转变、结晶和准晶形成，以统一的方式。换句话说，我们需要一个新的序参量来代表低的局部自由能组态，在许多情况下，这是键取向序参量，除了密度序参量的物理描述这些现象。在这里，我们回顾我们的两个顺序参数模型的液体，并考虑如何将瞬态局部结构排序与所有上述现象。并对这些现象之间的关系进行了讨论。
2013-07-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Collective Variables for the Study of Crystallization
物质从其液相凝固的现象具有最大的实践和理论重要性，原子模拟可以为理解和控制它提供宝贵的信息。不幸的是，结晶的时间尺度比标准模拟中可以探索的要大得多。增强的采样方法可以克服这一时间尺度障碍。在这里，我们采用的飞行概率增强采样方法，这是最近演变的元自适应。这种方法，像许多其他方法一样，依赖于能够捕获缓慢自由度的适当集体变量的定义。为此，我们引入集体坐标的结晶模拟的一般适用性。它们基于三维结构因子的峰值，这些峰值通过深度线性判别分析机器学习方法非线性组合。我们将该方法应用于多组分体系氯化钠和分子体系二氧化碳的结晶研究。
2021-01-08 cond-mat.soft
The reversibility and first-order nature of liquid-liquid transition in a molecular liquid
液-液相变是一种有趣的现象，即一种液体通过一级相变转变为另一种液体。然而，对于分子液体，它总是发生在一个过冷液体状态下的亚稳态结晶，这导致了一些严重的争论，关于其起源：液-液转变与不寻常的纳米晶体的形成。因此，到目前为止，没有一个例子不存在这种争论。在这里，我们展示了第一个坚定的实验证据，过渡是真正的液-液过渡，而不是纳米结晶的分子液体，亚磷酸三苯酯。利用快速差示扫描量热仪的极高升温速率，从动力学上分离了玻璃化转变和结晶过程中的逆液-液转变，证明了液-液转变的可逆性和一级性质。这一发现不仅加深了我们对液-液相变的物理认识，而且将从基础和应用的角度开创液-液相变研究的新局面。
2016-11-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Acoustic crystallization and heterogeneous nucleation
通过聚焦液氦中的高强度声波，我们观察到了振幅超过一定阈值的波内固态氦的成核。成核是一种随机现象。其概率在Pm + 4.7巴（Pm是液态氦和固态氦处于平衡状态时的熔化压力）附近的狭窄压力区间内从0连续增加到1。这种超压比以前观察到的大两到三个数量级。我们的结果有力地支持了Balibar，Mizusaki和Sasaki最近提出的一个建议，即在所有以前的实验中，固体氦在杂质上成核。
2001-04-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Damage due to Ice Crystallization
本研究通过结冰实验发现，部分水饱和介质中封闭液态包裹体的形成与冻结会产生高压导致材料破裂，并基于热力学定量解释了结晶压力，提出改变润湿性可避免损伤。
2024-11-11 cond-mat.soft physics.app-ph
Competing interactions near the liquid-liquid phase transition of core-softened water/methanol mixtures
水是一种独特的物质，具有一长串的热力学、动力学和结构异常，这些异常通常归因于分子间相互作用中两个特征长度尺度之间的竞争。人们一直认为，潜在的液-液相变（LLPT）结束于液-液临界点（LLCP）的水的异常行为的核心。这种转变，已被证明在多个模拟研究似乎是抢占实验自发结晶。在这里，为了暴露在过冷制度中观察到的LLPT附近的自发结晶，和密度异常之间的连接，我们进行了广泛的分子动力学模拟的模型混合物的核心软化水和甲醇。类纯水流体表现出LLPT和密度异常。相比之下，我们的纯甲醇类模型确实有一个LLPT，但缺乏密度异常。我们的研究结果说明了密度异常的消失和自发结晶的温度增加之间的关系：一旦这个温度超过LLCP的临界温度，没有密度异常观察。这种奇特的特征说明了如何微调的竞争相互作用决定了水/酒精混合物的异常行为。
2020-08-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Slow relaxations and stringlike jump motions in fragile glass-forming liquids: Breakdown of the Stokes-Einstein relation
本文采用分子动力学模拟方法，对具有软核势的二元混合物玻璃形成过程进行了三维模拟。我们调查交叉的配置变化所造成的弦跳跃运动。随着温度$T$的降低，组成弦的粒子的运动在尺寸和位移上变得更大，而弦周围的粒子的运动变得更小。然后，随着$T$降低，后者对时间关联函数的贡献趋于长期存在。结果，在低$T$下，弛豫时间$τ_α$和粘度$η$比逆扩散常数$D^{-1}$更陡地增长，导致斯托克斯-爱因斯坦关系的破裂。在低的$T$，扩散发生的激活过程，可以很好地描述了短时间分析罕见的跳跃运动与断裂的债券和大位移。范霍夫自关联函数的某些特征来自于高势垒的逃逸跃迁.
2012-12-10 cond-mat.soft
Dynamical Classification of Supercooled Liquids: Critical Cooling Rates and Entropic Signatures
本研究利用分子动力学模拟，通过分析短时平均势能分布和结晶行为，将过冷液体划分为玻璃形成区与晶体形成区，揭示了临界冷却率、构型熵及交叉温度对结晶动力学的影响，建立了过冷液体的动力学分类框架。
2025-04-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystallization of Lennard-Jones nanodroplets: from near melting to deeply supercooled
我们进行了分子动力学（MD）和蒙特卡罗（MC）模拟，以表征在很宽的温度范围内的600 Lennard-Jones粒子的液体团簇的成核。我们使用的平均首次通过时间的形式主义，以确定的速率，并发现经典成核理论（CNT）预测的速率相当不错，即使采用简单的建模的微晶形状，化学势，表面张力和颗粒附着率，下降到液滴失去亚稳性和结晶的温度进行通过生长限制成核在不平衡的液体。低于该交叉温度，当MC模拟用于直接计算CNT所需的量时，仍然预测成核速率。从MD和MC获得的临界胚胎大小的差异出现时，孪生结构与五重对称性提供了一个竞争的自由能途径的临界区域。我们发现，结晶开始于hcp-fcc堆叠的前临界核，当这些胚成为临界时，发生向各种末端结构的分化。我们确认，使用系统中最大的胚胎作为反应坐标是有用的，在确定生长限制成核的发病，并表明它给出了相同的自由能垒作为完整的集群大小分布，一旦确定了适当的参考状态。我们发现，批量熔化温度控制的速率，即使液滴的固-液共存温度是显着较低。的表面张力，使CNT和直接速率测定之间的密切协议的值显着低于预期的散装系统。
2015-03-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Glass Transition of the Phase Change Material AIST and its Impact on Crystallization
工程相变材料（PCM），以实现卓越的数据存储设备需要详细了解结晶动力学及其温度依赖性。从玻璃相结晶和从过冷液体（UCL）结晶的温度依赖性明显不同。因此，了解结晶发生的相对于预测切换能力是必要的。在这里，我们测量的玻璃态动力学和结晶动力学使用量热法的加热速率跨越六个数量级。我们的研究结果表明，突出的PCM（Ag，In）掺杂的Sb 2 Te（AIST）表现出从玻璃相结晶从UCL结晶在5,000 K/s的临界升温速率的变化。在玻璃化转变以上，结晶的活化能急剧变化，使得能够在升高的温度下快速结晶。
2021-03-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.app-ph
Viscous Flow and Jump Dynamics in Molecular Supercooled Liquids: I Translations
利用分子动力学数值模拟方法研究了分子过冷液体的输运和弛豫性质。重点是平移运动。检测到跳跃运动。在较低的温度下，斯托克斯-爱因斯坦定律失效。
1999-12-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Visualizing kinetic pathways of homogeneous nucleation in colloidal crystallization
当系统经历从液相到固相的转变时，它在达到最终状态之前通过多个中间结构。然而，我们对这一过程的确切途径的了解是有限的，主要是由于难以实现直接观察。在这里，我们实验研究的对称性和密度的各种胶体系统在液体到固体的相变的演变，并可视化动力学途径与单粒子分辨率。我们观察到形成的相对有序的前体结构具有不同的对称性，然后转换成亚稳固体。在这个转换过程中，两个主要的交叉对称路径总是发生，无论最终状态和相互作用势。此外，我们发现了一个广泛的解耦的密度变化和对称性的发展，并发现，成核很少从致密区域开始。这些发现适用于我们所有的样品，表明有可能找到一个统一的图片在胶体系统中的复杂的结晶动力学。
2014-12-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Enhancing nanoscale charged colloid crystallization near a metastable liquid binodal
该研究利用静电作用调节半导体纳米晶体间的相互作用，通过SAXS技术原位观察经由亚稳态液相的自组装过程，实现了跨越三个数量度的组装速率控制，并发现亚稳态液相能反直觉地提升超晶格的形成速率与有序性。
2025-04-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Viscous Flow and Jump Dynamics in Molecular Supercooled Liquids: II Rotations
用分子动力学方法研究了过冷分子液体的转动动力学。我们检测旋转跳跃的等待时间分布，这是很好地拟合截断幂律。在较低的温度下，旋转相关时间从粘度解耦。
1999-12-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Formation of porous crystals via viscoelastic phase separation
胶体悬浮液的粘弹性相分离可以通过玻璃化转变或结晶而中断以形成凝胶。与一个新的共聚焦显微镜协议，我们遵循整个动力学的相分离，从均匀相不同的逮捕状态。在实验中，我们的结果首次揭示了一种新的结晶途径海绵状多孔晶体结构。在早期阶段，我们表明，成核需要一个结构重组的液相，称为应力驱动的老化。一旦成核开始，我们观察到结晶遵循三种不同的路线：液相直接结晶，Bergeron过程，和Ostwald熟化。成核在重组网络内部开始，但晶体通过气相在其表面上的直接冷凝而生长，驱动液体蒸发，并产生不同于原始相分离模式的网络结构。我们认为，类似的晶体凝胶状态可以形成在单原子和分子系统中，如果液相是足够慢，以诱导粘弹性相分离，但足够快，以防止立即玻璃化。这提供了一种新的途径来形成金属和半导体的纳米多孔晶体而不脱合金，这对于催化、光学、传感和过滤应用可能是重要的。
2018-02-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization Mechanism of Hard Sphere Glasses
在过冷液体中，玻璃化通常抑制结晶。然而，有些玻璃尽管阻止了扩散运动，仍然可以结晶。这个不太清楚的过程可能会限制玻璃的稳定性，但其微观机制尚不清楚。在这里，我们提出了广泛的计算机模拟解决在恒定体积（如在胶体实验）的单分散硬球玻璃的结晶。出现多个结晶斑块，而颗粒不必扩散超过一个直径。随着这些斑块的增长，邻近地区的流动性增强，产生了具有正反馈的动态异质性。未来的结晶模式不能单独从坐标预测：结晶收益的随机微成核事件的序列，在空间上相关的紧急动态异质性。
2011-04-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Induced Crystallization of Polyelectrolyte-Surfactant Complexes at the Gas-Water Interface
同步辐射X-射线和表面张力的研究表明，一个强大的聚乙烯（PE）在半稀制度（~ 0.1 M单体电荷）与不同的表面活性剂浓度表明，分钟的表面活性剂浓度诱导形成的PE-表面活性剂复合物在气体/溶液界面。X射线反射率和掠射角X射线衍射（GIXD）提供了最顶层的详细信息，其中发现表面活性剂形成二维液体状单层，在界面处具有水结构的明显破坏。随着盐（NaCl）的加入，形成具有扭曲六方对称性的柱状晶体。
2004-01-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Supercooled Liquid Water Diffusivity at Temperatures near the Glass Transition Temperature
本文通过同位素分层无定形固态水薄膜和极慢加热实验，测量了玻璃化转变温度附近过冷液态水的扩散系数，证明无定形水熔体在Tg以上与正常过冷液体热力学连续。
2025-02-05 cond-mat.soft physics.chem-ph
Simulating Crystallization in a Colloidal System Using State Predictive Information Bottleneck based Enhanced Sampling
本研究结合机器学习与增强分子动力学模拟过饱和胶体悬浮液的结晶过程，利用 State Predictive Information Bottleneck 框架的一维反应坐标在有偏元动力学中有效捕捉了跨越多个能垒的相变，并量化了相对自由能差及分子特征对相变的驱动作用。
2024-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
