Liquid-liquid phase transition in deeply supercooled Stillinger-Weber silicon
在单组分网络形成液体中两个不同液相之间存在相变（例如，水、二氧化硅、硅）引起了相当大的科学兴趣。对于实验和模拟来说，挑战在于液-液相变发生在深度过冷条件下，其中结晶发生得非常迅速。因此，早期的状态方程研究的证据受到了挑战，认为缓慢的自发结晶被误解为第二种液态的证据。随后，严格的自由能计算证实了某些水模型中存在液-液相变，令人兴奋的新实验证据也支持了这些计算结果。到目前为止，还没有在硅中发现类似的结果。在这里，我们提出的结果，从自由能计算与经典的，经验的Stillinger-Weber势为模型的硅。通过采用最先进的约束模拟协议和大量的检查热力学一致性的仔细研究，我们发现，有两个不同的亚稳液体状态和一个相变。我们的研究结果解决了一个长期存在的争论，关于存在的过冷液体硅的液-液转变和解决关键问题的相变的性质和相关的临界点。
2022-05-27 cond-mat.soft
High-density liquid (HDL) adsorption at the supercooled water/vapor interface and its possible relation to the second surface tension inflection point
我们研究了水的性质沿液/汽共存线在过冷制度下降到无人区。广泛的分子动力学模拟的TIP 4P/2005液体/蒸汽界面在198 - 348 K的范围内，使我们能够定位在283 $\pm$ 5 K的高精度的第二个表面张力拐点，接近最大密度的温度（TMD）。这个温度也与在被称为骨突的界面处出现的密度异常相吻合。我们与隆起的出现，在液体/蒸汽界面附近的HDL水吸附的观察。
2022-11-16 cond-mat.soft
Apparent finite-size effects in the dynamics of supercooled liquids
对过冷简单液体进行了分子动力学模拟，系统尺寸从N=108变化到$10^4$，考察了可能的有限尺寸效应。虽然几乎没有系统的偏差被检测到的静态对关联函数，它表明，在一个小的系统中的结构$α$弛豫变得相当慢，比在较大的系统的温度低于$T_c$的合作粒子运动的大小变得可比的小系统的晶胞长度。这种差异随着温度的降低而增大。
1999-07-02 cond-mat.soft
Structural relaxation in a supercooled molecular liquid
我们进行分子动力学模拟的分子系统在过冷状态下的不同值的惯性参数提供的证据表明，长时间的动力学只依赖于平衡结构。这一观察结果与模式耦合理论对玻璃化转变的预测和势能景观控制慢动力学的假设是一致的。我们还发现，在中等波数的动力学性质依赖于分子的几何中心的空间相关性。
2003-09-02 cond-mat.soft
Universal Structural Relaxation in Supercooled Liquids
深度过冷液体中分子动力学的一个特点是弛豫函数的非指数性质。这一直是一个长期存在的问题，如果'普遍'的功能支配的线形玻璃动力学独立于任何特定的分子结构或相互作用。本文通过对深度过冷液体的退偏振光散射谱形和介电数据的综合比较，阐明了这一问题。非常不同的系统，例如氢键和范德华液体，但也离子系统的光散射光谱，几乎完美地重叠，并显示出一个通用的线形的结构弛豫，近似遵循高频幂律$ω^{-1/2}$。然而，介电损耗峰显示出更个别的形状。在低偶极矩的系统中的介电谱中也观察到通用的行为，而在强偶极液体中，额外的互相关贡献掩盖了通用的结构弛豫。
2020-08-03 cond-mat.soft
Supercooled Liquids under Shear: Computational Approach
本文对二维软核混合物模型进行了过冷态的分子动力学模拟。该混合物在静态下表现出缓慢的结构弛豫，然而，在剪切状态下，弛豫大大增强。即使在比结构弛豫速率快$10^3$倍的极强剪切下，在相干和非相干密度关联函数中也观察到令人惊讶的小的各向异性。目前的模拟结果符合最近发展的模式耦合理论在剪切的预测。
2003-11-20 cond-mat.soft
Giant slip length at a supercooled liquid-solid interface
在过去的二十年里，温度对液-固界面摩擦和滑移的影响引起了人们的关注，无论是数值计算还是实验研究。然而，温度对接近玻璃化转变的滑移的作用较少被探索。在这里，我们使用分子动力学来模拟一个双分散的原子流体，它可以保持液体低于其熔点（过冷状态），研究温度对摩擦和滑移长度之间的液体和一个光滑的非极性壁，在很宽的温度范围。在高温下，阿耳忒弥斯定律很好地拟合了粘度、摩擦和滑移长度的温度依赖性。相反，当流体过冷时，粘度变为超阿耳茨式，而界面摩擦可以保持阿耳茨式，甚至在降低温度时急剧减小，导致滑移长度的大量增加。我们合理化所观察到的超润滑的流体的表面结晶，和流体界面层和壁的结构之间的不相容性。这项研究要求对过冷液体在低表面能固体上的滑移长度进行实验研究。
2022-11-30 cond-mat.soft
Effect of heavy impurities on the dynamics of supercooled liquids
研究了重杂质对过冷液体动力学的影响。当过冷液体中的一小部分颗粒变重时，它们表现出比原始颗粒更慢的动力学，并且也使整个系统更慢。如果我们用重叠关联函数来量化系统中的动力学，那么它对于重粒子和轻粒子有不同的行为。特别地，在整个系统的弛豫时间，由较重颗粒实现的弛豫程度平均小于由较轻颗粒实现的弛豫程度。然而，随着交叉温度$T_0$的交叉，弛豫的这种差异急剧下降。低于这个交叉温度，系统中的粒子具有相似的弛豫时间，而与它们的质量无关。这个交叉温度取决于重粒子的分数和它们的质量。接下来，我们隔离质量不均匀性对过冷液体动力学的影响，并发现其影响随温度单调增加。我们还看到，随着温度的降低，动力学不均匀性的发展是不显着的系统与杂质比纯系统。最后，重杂质的引入可以被看作是减少过冷液体的动力学脆性的一种方式。
2020-05-27 cond-mat.soft
Avalanches and Dynamical Correlations in supercooled liquids
我们确定了二维玻璃形成液体的微观动力学弛豫模式。在短时间尺度上，不可逆粒子运动的爆发，称为笼跃，聚集成簇。在更大的时间尺度上，集群在空间和时间上都聚集成雪崩。这种传播的流动性，或动态促进，发生沿软区的系统，这已被确定通过计算isoconfigurational德拜-沃勒地图。我们的研究结果的特点，动力学的不均匀性在中度过冷液体的演变方式，并揭示它是一个致密的玻璃状颗粒介质中发现的非常相似。
2009-12-01 cond-mat.soft
The interplay between liquid-liquid and ferroelectric phase transitions in supercooled water
Scuola Internazionale Superiore di Studi Avanzati SISSA（高级国际研究学院）
本文探讨了超冷水中的液-液相变与铁电相变的相互作用，通过分子动力学模拟揭示了两者可能为同一现象的两个方面，并提出了铁电性在促进液-液相变中的作用。
2024-09-23 cond-mat.soft
Dynamic heterogeneity and non-Gaussian behavior in a model supercooled liquid
我们使用最近衍生的重新制定的扩散常数[Stillinger F H和Debenedetti PG 2005 J. Phys. Chem. B 109 6604]来研究二元Lennard-Jones混合物中的非均匀动力学和非高斯扩散。我们的工作集中在粒子的联合概率分布与速度v_0在时间t=0和最终的位移Δ x在时间t= Δ t。我们发现，这种分布达到一个独特的形状时，在最大的非高斯行为的过冷液体。通过执行两个高斯拟合的位移数据，我们得到，在一个非任意的方式，固有的过冷液体的两个扩散长度尺度，并使用它们来识别空间分离的区域的移动和不移动的粒子。
2005-06-23 cond-mat.soft
The dynamics of machine-learned "softness" in supercooled liquids describe dynamical heterogeneity
本文提出基于机器学习软度的模型，通过粒子重排概率与邻近软度变化描述过冷液体动力学异质性，并证明短程软度关联可产生长程动力学相关性。
2024-06-09 cond-mat.soft
Time dependent correlations in a supercooled liquid from nonlinear fluctuating hydrodynamics
数值求解了过冷液体的非线性脉动流体动力学方程。平衡态密度涨落的时间相关性与分子动力学模拟数据定量吻合。我们数值证明，1/rho的非线性NFH运动方程是必不可少的恢复遍历行为的液体。在非平衡条件下的时间关联函数松弛的方式类似于在二元混合物的分子动力学模拟中观察到的。非平衡响应函数的等待时间t_w依赖性遵循修正的Kohlrausch-Williams-Watts（MKWW）形式，类似于介电弛豫数据中所见的行为。
2008-10-01 cond-mat.soft
Local Plastic Response and Slow Heterogeneous Dynamics of Supercooled Liquids
我们证明，通过数值模拟，过冷液体的弛豫动力学与测量粒子的脉冲局部扰动的响应和弱的局部弹性措施的塑性长度尺度相关。我们发现，颗粒平均塑性长度尺度线性消失的温度和控制的超阿耳修斯温度依赖的弛豫时间。此外，我们表明，个别粒子的塑性长度尺度与它们在弛豫时间的典型位移。相反，局部弹性响应仅与振动时间尺度上的动力学相关。
2022-06-22 cond-mat.soft
Reinterpreting ultrafast experiments on supercooled water: Glass transition versus liquid-liquid criticality
The Abdus Salam International Centre for Theoretical Physics（阿卜杜斯·萨拉姆国际理论物理中心）
本研究通过机器学习势模拟和TNM模型，证明过冷水超快加热中的热容增加源于玻璃化转变的动力学效应，而非液体-液体临界点，为实验提供了新解释。
2026-09-23 cond-mat.soft
Behavior of Supercooled Aqueous Solutions Stemming from Hidden Liquid-Liquid Transition in Water
解释过冷水异常现象的一个流行假设是，在均匀形核线之下隐藏着一个亚稳的液-液转变。如果这种转变存在，并且如果它由临界点终止，则添加溶质应该产生从纯亚稳水的临界点发出的液-液临界点线。我们已经分析了这种情况下的热力学后果。特别地，我们考虑了两个系统，H2O-NaCl和H2O-甘油的行为。我们发现，在过冷水溶液中的NaCl，由阿彻和卡特报道的热容的行为，是一致的亚稳的液-液转变的存在。我们提出了一个解释的甘油水溶液中的液-液转变，最近观察到的村田和田中，阐明的非保守性质的序参量，其耦合密度和浓度，和特殊的“旋节分解无相分离”。我们还展示了如何在一个解决方案中的临界线的形状控制共存的液相的浓度差。
2014-08-21 cond-mat.soft
Investigation of the dynamical slowing down process in soft glassy colloidal suspensions: comparisons with supercooled liquids
从动态光散射（DLS）实验中获得的强度自相关函数估计的主要和次要的松弛时间尺度的老化胶态悬浮液的Laponite。这些松弛过程的动态减慢相比，在脆弱的过冷液体的观察，通过建立一个一对一的映射之间的等待时间，因为过滤的Laponite悬浮液和逆的温度的过冷液体，是迅速淬火对它的玻璃化转变温度。新的时间尺度，如Vogel时间和Kauzmann时间，被提取来描述Laponite悬浮液中的动力学停滞现象。结果是强烈地让人联想到那些从接近其玻璃化转变的过冷液体中提取的，它表明，每个Laponite浓度计算的Vogel时间近似等于Kauzmann时间，并且存在一个强耦合的主和次级松弛过程之间的老化Laponite悬浮液。此外，这里给出的实验数据清楚地表明了Laponite悬浮液在样品浓度范围内的老化动力学的自相似性质。
2013-12-04 cond-mat.soft
Liquid-liquid phase transition model incorporating evidence for ferroelectric state near the lambda-point anomaly in supercooled water
我们提出了一个统一的模型，结合一阶液-液和二阶铁电相变模型，并在一个单一的理论框架内解释液态水的$λ$点的各种功能。很明显，在所提出的模型中，不仅水分子的长程偶极-偶极相互作用在室温下产生大的介电常数$ε$值，我们的分析表明，水分子的大偶极矩也导致铁电相变在温度接近于临界点。我们的更精细的模型表明，相变只发生在低密度的液体成分，是最近在实验中观察到的介电常数的奇异性与过冷液体水在温度T~ 233 K的起源。这个组合模型与几乎所有可用的实验组一致，并解释了大多数众所周知的，甚至最近获得的MD模拟结果。
2012-01-30 cond-mat.soft
Universal collapse of the viscosity of supercooled fluids
自然界中的所有液体都可以过冷形成玻璃。令人惊讶的是，尽管这种现象已经被使用了几千年，但它仍然不被理解。也许过冷液体最令人困惑的特征是，当温度（$T$）降低时，它们的粘度急剧增加。这种急剧上升长期以来一直构成了一个基本的理论挑战。目前有许多方法试图解释这一现象。当数据崩溃出现时，它指出了科学各个分支中潜在的简单性。在这封信中，我们报告了所有已知类型的45种不同液体的粘度的16个十年数据崩溃。具体地，过冷液体的粘度由它们在各自的平衡熔融温度下的值（$η(T)/η(T_{melt}))$）缩放，对于所有温度$T<T_{melt}$，是$(T_{melt} - T)/(B T)$的通用函数，其中$B$是从一种液体到另一种液体不显著变化的常数。这种异常普通的行为暗示了在所有已知的过冷流体中玻璃态动力学和传统的平衡熔化转变之间的联系。
2016-07-28 cond-mat.soft
Strain pattern in supercooled liquids
在玻璃化转变的应变相关性的调查揭示了意想不到的现象。剪切应变波动显示出Eshelby应变模式（$\,\sim \cos{(4θ)}/r^2\,$），这是弹性响应的特征，即使在液体中也是如此[1]。我们解决这个问题，使用模式耦合理论的应变波动在过冷液体和数据，视频显微镜的二维胶体玻璃形成器和模拟布朗硬盘。我们表明，长距离和长寿命的应变签名遵循的标度律有效接近玻璃化转变。对于足够大的粘度，Eshelby应变模式是可见的，即使在时间尺度上长于结构弛豫时间$τ$和剪切模量后已放松到零。
2016-08-05 cond-mat.soft
Predicting how nanoconfinement changes the relaxation time of a supercooled liquid
纳米约束流体的性质与散装液体的性质有着显著的不同。一个基本的未回答的问题是，约束的平衡和动态结果是否以简单的方式相互关联。我们研究了这个问题，通过模拟的液体包括不对称的哑铃形分子，它可以深深过冷而不结晶。我们发现，无量纲的结构弛豫时间-跨越六十年的温度，密度和程度的限制-崩溃时，绘制与过剩熵。数据也崩溃时，绘制与过量等容热容量，一种行为，从存在的同构体的散装和受限状态。
2013-11-05 cond-mat.soft
The Origin of Persistent Shear Stress in Supercooled Liquids
我们表明，剪切应力自相关的长时间尾巴，其增长在大的过冷是负责的剪切粘度的明显分歧，是一个直接的结果，在与当地潜在的最小值的结构中的残余剪切应力。我们认为，所经历的液体冷却的基本机械过渡发生在远高于玻璃化转变温度的温度，并对应于交叉从高温液体的粘性液体，后者的特点是由残余应力为主的应力松弛。从这一观察结果，随着密度的降低，局部电位最小值变得无法维持任何持久的应力（因此，支持玻璃化转变），其方式可以明确地连接到原子之间的相互作用。报道的交叉意味着在液体中的耗散机制的相关变化，因此，提出了一个连贯的微观处理的非线性流变学和自扩散和粘度之间的关系在过冷液体的前景。
2012-05-27 cond-mat.soft
Unexpected Effect of Internal Degrees of Freedom on Transverse Phonons in Supercooled Liquids
实验表明，在由具有内自由度的分子组成的过冷液体中，内模对频率依赖的剪切粘度和横向声子阻尼有贡献，从而导致横向布里渊谱线的额外展宽.早先，只有内部模式对频率依赖的纵向声子的体粘度和阻尼的影响被观察到，并在内部自由度与平移运动的弱耦合的限制下从理论上解释。需要一个新的理论来描述这种新的效应。我们还证明，结构弛豫和内部过程的布里渊谱线的宽度的贡献可以分离的测量下的高压。
2005-08-01 cond-mat.soft
How a Supercooled Liquid Borrows Structure from the Crystal
使用计算机模拟，我们建立了一个过冷的二元原子液体混合物的结构由共同的邻居结构类似于那些发现在平衡晶体相，Laves结构。尽管大量积累的晶体状结构，我们建立的过冷液体代表一个真正的亚稳液体，液体可以借用晶体结构而不被破坏。我们认为，这一特点是否可能是起源的所有情况下的液体的强烈青睐的本地结构。
2020-12-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Theory for Glassy Behavior of Supercooled Liquid Mixtures
提出了一个过冷液体混合物的玻璃态动力学模型。给定单个过冷液体的弛豫行为，该模型预测了它们的混合物的弛豫时间随着温度的降低。该模型基于玻璃化动力学的动力学促进理论，为过冷液体的弛豫和玻璃化提供了物理基础。这与经验线性插值（例如，通常用于预测液体混合物的玻璃化转变温度的戈登-泰勒方程）形成对比。为了理解过冷液体混合物的行为，我们考虑了动力学约束的East模型的多组分变体，其中组分具有不同的能量标度，并且当局部移动区域，即，激励，是存在的。使用变分方法，我们确定一个有效的单组分模型与一个单一的有效能量尺度，最好的近似混合物。当缩放由这个单一的有效能量，我们表明，许多液体混合物的实验弛豫时间都崩溃到“抛物线定律”预测的动力学促进理论。该模型可用于预测玻璃质材料的混合物的传输特性和玻璃化转变温度，在大气化学，生物学和制药的影响。
2019-03-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermodynamic model for the glass transition: deeply supercooled liquids as mixtures of solid-like and liquid-like micro-regions
对于刚高于其玻璃化转变温度的深度过冷液体，我们提出了一个简单的热力学模型，其中深度过冷液体被假定为类固体和类液体微区的混合物。类液体区域的摩尔分数控制着过冷液体的热力学性质，而类固体区域的摩尔分数控制着过冷液体的弛豫时间或粘度。从深过冷液体的摩尔过剩熵的温度依赖性出发，导出了类液区摩尔分数的温度依赖性，从而得到了深过冷液体的弛豫时间或粘度的温度依赖性.我们的模型的一个中心参数，然后被证明是一个衡量的脆弱性的过冷液体。我们还提出了一种方法来测试我们的物理图像的深度过冷液体的分子动力学模拟的模型液体。
2012-10-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Viscous Flow and Jump Dynamics in Molecular Supercooled Liquids: I Translations
利用分子动力学数值模拟方法研究了分子过冷液体的输运和弛豫性质。重点是平移运动。检测到跳跃运动。在较低的温度下，斯托克斯-爱因斯坦定律失效。
1999-12-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Acoustic wave propagation through a supercooled liquid: A normal mode analysis
声波在过冷液体中的传播机制尚未完全了解，因为过冷液体的振动动力学受到其非晶态固有结构的强烈影响。本文用简正波分析方法研究了声波在过冷模型液体中的传播。由于其固有结构的高度无序性，单个声波在很宽的频率范围内被分解成许多简正模式。这导致声波的快速衰减，并导致色散关系和衰减率的异常波数依赖性。
2012-10-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Viscous Flow and Jump Dynamics in Molecular Supercooled Liquids: II Rotations
用分子动力学方法研究了过冷分子液体的转动动力学。我们检测旋转跳跃的等待时间分布，这是很好地拟合截断幂律。在较低的温度下，旋转相关时间从粘度解耦。
1999-12-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Two-Order-Parameter Description of Liquids: Critical Phenomena and Phase Separation of Supercooled Liquids
由于液体的各向同性和无序性，隐藏在分子间相互作用中的各向异性往往被忽略。因此，迄今为止，描述简单液体的序参量被认为仅仅是密度。与此相反，我们建议，两个序参量，即密度和键序参量，需要描述的相行为的液体，因为它们本质上倾向于形成局部键。该模型为过冷液体中两种难以理解的现象提供了清晰的物理解释：（i）大尺度密度波动和（ii）单组分液体相分离成两个液相。
1997-06-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Replica-exchange molecular dynamics simulation for supercooled liquids
我们调查到什么程度的复制交换蒙特卡罗方法是能够平衡一个简单的液体在其过冷状态。我们发现，这种方法确实允许准确地产生的正则分布函数，即使在低温下，其效率是约10-100倍高于通常的正则分子动力学模拟。
2000-01-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Understanding fragility in supercooled Lennard-Jones mixtures. II. Potential energy surface
通过数值计算研究了不同过冷Lennard-Jones混合物中等压脆性与势能面高阶稳定点性质之间的关系。过冷时的有效激活能的增加似乎是由不稳定模式的分数的能量依赖性测量的平均势能垒的增加驱动。这种增长越剧烈，混合物就越脆弱。讨论了脆性与高阶不动点的振动态密度和不稳定模的局域化特性之间的关系。
2007-10-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Superdipole Liquid Scenario for the Dielectric Primary Relaxation in Supercooled Polar liquids
提出了过冷极性小分子液体的耦合动态分子弦的动力学结构，并由此得到了系统转动自由度的哈密顿量。从哈密顿量，强关联的过冷极性液体状态重整化为正常的超偶极子（SD）液体状态。该方案描述了过冷极性液体中初级或α-弛豫动力学的以下主要特征：（1）平均弛豫时间从高温Arrhenius演化到低温非Arrhenius或超Arrhenius行为：（2）弛豫函数从高温指数形式过渡到低温非指数形式;（3）弛豫强度的温度依赖性表现出非居里特性。根据本模型，前两个特征的交叉现象产生于超偶极气体和超偶极液体之间的过渡。模型预测与甘油，一个典型的玻璃形成的实验结果进行定量比较。
2004-12-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Flow of supercooled liquids under dipolar force field
本研究通过分子动力学模拟，发现动态异质性导致Navier-Stokes方程在描述过冷液体于偶极力场下的流动时显著失效，且该偏离随过冷程度和动态异质性增长而加剧。
2024-09-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular mode-coupling theory for supercooled liquids: Application to water
我们提出的模式耦合方程的描述中观察到的过冷分子液体接近玻璃化转变的缓慢动力学。模式耦合理论（MCT）最初制定的研究在简单的原子液体中的慢松弛，然后扩展到线性分子组成的液体的分析，在这里推广到系统的任意形状，刚性分子。我们比较预测的理论的$q$矢量依赖的分子非遍历性参数，计算通过数值求解分子MCT方程在两个不同的近似方案，“精确”的结果计算从分子动力学模拟过冷水。理论和模拟数据之间的协议支持的观点，MCT成功地描述过冷分子液体的动力学，即使是网络形成的。
1999-05-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
How the Liquid-Liquid Transition Affects Hydrophobic Hydration in Deeply Supercooled Water
我们使用TIP 5 P-E模型通过广泛的计算机模拟来确定液态过冷水的相图[J. Chem. Phys. { \bf 120}，6085（2004）]。我们发现，在过冷范围内的水转化成低密度液体强烈增强了疏水颗粒的溶解度。水转化为四面体结构的液体伴随着最小的水合熵和焓。溶剂化热容量的符号的相应变化指示疏水水合的一个特征签名的损失。所观察到的行为被发现是定性地根据Garde等人的信息理论模型的预测。{ \bf 77}，4966（1996）]。
2005-03-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Observation of crystallization slowdown in supercooled para-hydrogen and ortho-deuterium quantum liquid mixtures
利用高空间分辨率的液体微射流拉曼光谱，对仲氢（pH $_2$）和氘（oD $_2$）的过冷量子液体混合物的结晶动力学进行了定量实验研究.我们表明，在广泛的组合物的同位素混合物的结晶速率显着降低相对于纯物质。为了澄清这种行为，我们进行了非平衡pH值$_2$-oD $_2$液体混合物的路径积分模拟，揭示了两种同位素物种之间的量子离域差异转化为不同的有效粒径。我们的研究结果提供了第一个实验证据的结晶减速的量子起源，提供了一个基准的理论研究的量子行为在过冷液体。
2014-10-10 cond-mat.other cond-mat.soft
Understanding fragility in supercooled Lennard-Jones mixtures. I. Locally preferred structures
通过分子动力学模拟揭示了不同过冷Lennard-Jones二元混合物中等压脆性的系统变化。通过Voronoi结构分析了脆性和局部结构之间的联系。我们发现，集群的粒子属于本地首选的结构形成缓慢，长寿命的域，其空间扩展的温度降低而增加。作为一般规则，在过冷时，这种畴的更快速的增长与更明显的超阿耳忒修斯行为有关，因此与更大的脆性有关。
2007-10-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Effects of hydrogen bonding on supercooled liquid dynamics and the implications for supercooled water
大量水的过冷状态在很大程度上被不可避免的结晶所隐藏，这创造了一个实验无法达到的温度状态-一个“无人区”。我们解决这个问题，并规避结晶问题，通过系统地研究氢键低聚液体（乙二醇），其中水对应于单独的链端的过冷动力学。这种新方法允许通过改变链长来改变氢键浓度，从而“稀释水”。我们观察到一个动态的交叉的结构弛豫时间的温度依赖性的所有乙二醇，与大多数过冷液体的共同行为。我们发现，交叉变得更加明显的氢键浓度的增加，这导致了一个显着的动态转变的预测内的水在T~220 K的“无人区”。有趣的是，预测的转变因此发生在所谓的“强-脆”转变的温度下。然而，我们的结果意味着，过冷水的动态转变是类似的，通常观察到的过冷液体。此外，我们还发现支持存在的二次弛豫的水与行为类似的二次弛豫所观察到的乙二醇。
2009-02-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Fragile-to-Strong Crossover in Supercooled Liquids Remains Elusive
最近的论文[Mallamace等PNAS 2010 107（52）22457-2246]声称在过冷液体中存在脆弱到强大的交叉的批评。结果表明，Mallamace等人将起始交叉误认为是脆弱-强交叉。此外，它表明，过冷液体运输数据如下预期的抛物线函数，没有交叉到另一个功能的形式，和Mallamace等人已经掩盖了这一事实，挑选出异常数据作为例子。
2011-05-12 cond-mat.soft physics.chem-ph
Heterogeneities in Supercooled liquids: A Density Functional Study
一个亚稳态，其特征在于一个低程度的质量本地化，确定使用密度泛函理论。通过对自由能泛函中的竞争项进行适当的评估，可以找到自由能最小值，它与所用DFT的具体形式无关。粒子运动的计算机模拟结果表明，这种非均匀状态对应于过冷状态。
2000-08-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Liquid-liquid phase transitions in supercooled water studied by computer simulations of various water models
通过对密度涨落限制体系等温线的MC模拟和Gibbs系综MC模拟，确定了各种水模型的液-液和液-汽共存区。所有研究的水模型显示多个液-液相变在过冷区域：我们观察到两个转变的TIP 4P，TIP 5 P和SPCE模型和三个转变的ST 2模型。这些相变相对于液体-蒸气共存曲线和玻璃温度的位置对水模型及其实现高度敏感。我们建议，在约228 K的过冷区域中的实际液态水的明显的热力学奇异性是由接近第一（最低密度）液-液相变的旋节线引起的。在277 K时，液态水的密度最大值与第二次液-液相变有关，该相变位于正压下，临界点接近最大值。讨论了单组分流体中液-液相变可能的序参量和普适类。
2005-05-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The role of the attractive forces in a supercooled liquid
分子动力学模拟了Lennard-Jones粒子在不同吸引力范围的过冷液体中的结晶过程，结果表明，来自第一、第二和第三配位壳层的吸引力的引入增加了系统结晶的趋势。在过冷液体中的键序$Q_6$是不均匀分布的，对于过冷液体，具有相对高键序的颗粒簇，并且随着吸引力范围的增加，不均匀性的程度系统地增加。结晶开始出现在这样的集群，这共同解释了吸引力对结晶的影响。的均方位移和自扩散常数表现出相同的依赖性的吸引力的范围内的动态和显示，吸引力和力的范围起着重要的作用，键序，扩散和结晶。
2021-02-04 cond-mat.other cond-mat.soft
A toy model mimicking cage effect, structural fluctuations and kinetic constraints in supercooled liquids
笼效应被广泛认为是过冷液体物理学的基本微观机制，而普通液体仅受分子间相互作用的控制。在这项工作中，我们实现了一个新的玩具模型创造的笼子效应的变体，包括结构波动和动力学约束。我们使用这个新的模型来研究哪些玻璃化转变特征是直接由于笼效应，哪些是由于更复杂的机制。
2014-04-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Finite-Size Effects in a Supercooled Liquid
通过计算机模拟研究了系统尺寸对过冷二元Lennard-Jones液体各种静态和动态性质的影响。通过这种方式，我们证明了小到N=65个粒子的系统的处理产生了相关的结果，用于理解散装性能。特别是，我们发现，一个系统的N=130粒子的行为基本上是两个非相互作用的系统的一半大小。
2002-10-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Mean-Field Theory, Mode-Coupling Theory, and the Onset Temperature in Supercooled Liquids
我们认为，在平均能量景观属性急剧变化（$T_{o}$）的温度之间的关系，和故障的平均场处理的动态过冷液体。首先，我们证明了依赖于波矢的模式耦合方程的解经历了一个遍历-非遍历的过渡，始终接近$T_{o}$。推广景观的概念，包括硬球系统，我们表明，固有的结构，$T_{o}$附近的变化的属性是由包装和自由体积比势能更根本。最后，我们研究了有限尺寸的随机正交模型（ROM），并表明在$T_{o}$处发生了对平均场行为的显著修正。这些结果突出了能量景观和模式耦合方法之间的新的连接到过冷液体，并确定什么功能的过冷液体的松弛是适当捕获模式耦合理论。
2003-06-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Supercooled-liquid and plastic-crystalline state in succinonitrile-glutaronitrile mixtures
我们报告了一个彻底的表征琥珀腈和戊二腈的混合物的玻璃相通过介电光谱和差示扫描量热法。该系统被揭示是一个罕见的例子，其中两个玻璃态的物质，结构无序的过冷液体和取向无序的塑性晶体，可以在同一材料中制备。这两种无序状态都可以很容易地过冷，最终达到结构玻璃或玻璃晶体状态。使用宽带介电谱的详细调查，使在这两个阶段的玻璃态动力学的比较。正如以前所证明的过冷液体和塑性结晶乙醇，我们的实验揭示了非常相似的弛豫行为和玻璃化温度的两种无序状态。因此，在玻璃化转变中的取向自由度的突出作用，建议乙醇的研究结果的基础上，是完全证实了目前的工作。此外，这两个阶段的脆弱性确定和比较不同的混合物。研究结果可以很好地理解内的能源景观为基础的解释脆弱性。
2013-11-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Trap Model and Slow Dynamics in Supercooled Liquids
通过对一种模型玻璃形成液体的计算机模拟，检验了一类过冷液体唯象陷阱模型的预言。据发现，一个模型与高斯分布的陷阱能量提供了一个很好的描述景观动态，即使在温度高于$T_{c}$，模式耦合理论的临界温度。讨论了一种方案，其中深陷阱是由$T_{c}$以上的固有结构和$T_{c}$以下的单一固有结构的集合。从简单的高斯陷阱图片的偏差进行量化和讨论。
2002-09-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermodynamic scaling of diffusion in supercooled Lennard-Jones liquids
分子间作用势u（r）控制液体结构弛豫的方式是凝聚态物理中一个长期存在的问题。本文中，我们表明，在正常和适度过冷状态下，模拟Lennard-Jones m-6液体（8<m<36）的扩散系数是变量rho^g/T的唯一函数，其中rho是密度，T是温度。标度指数g是材料特定常数，其大小与u（r）的排斥部分的陡度有关，在过冷状态下探测的粒子之间的最近接近距离附近进行评估。还讨论了u（r）的逆幂律近似。
2007-09-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crossover between Solid-like and Liquid-like Behavior in Supercooled Liquids
本文利用最近邻原子对相对坐标与质心坐标对应的 α 弛豫时间之比，区分过冷液体的类固、类液动力学状态，并通过模拟确认特征转变温度 Tx。
2025-06-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Deformation of inherent structures to detect long-range correlations in supercooled liquids
我们提出的固有结构的变形作为一个合适的工具，用于检测结构变化的基础上发病的协同过冷液体。由施加的变形产生的非仿射位移（NAD）场显示了高温液体和过冷状态之间的特征差异，这通常在动态量中观察到。NAD的平均幅度是非常敏感的温度变化在过冷制度，并被发现是强烈相关的固有结构能量。此外，NAD场的特征在于相关长度，其在降低温度朝向过冷制度时增加。
2012-07-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Role of the unstable directions in the equilibrium and aging dynamics of supercooled liquids
通过计算瞬时简正模谱和详细分析位形空间中的不稳定方向，研究了过冷原子液体势能面的连通性.我们确认的假设，模式耦合的临界温度是$T$，在该动态跨越从自由到激活的探索配置空间。我们还报告了观察到的变化，在老化过程中采样的配置空间的局部连接，从液体到玻璃态的温度跳。
2000-07-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Generalized Fluctuation-Dissipation Relation and Effective Temperature upon Heating a Deeply Supercooled Liquid
我们表明，一个广义的波动耗散关系适用于瞬间增加的温度的深度过冷液体。这与冷却液体时发现的关系具有相同的两步形状，但具有相反的违反，表明有效温度低于浴温。我们表明，有效温度表现出一定的时间依赖性，它保留了它的连接与分区相空间访问老化。我们强调我们的数值计算结果的实验研究的波动耗散关系在玻璃系统中的潜在相关性。
2012-10-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Arrhenius temperature dependence of the crystallization time of deeply supercooled liquids
通常，过冷液体和玻璃对于结晶是热稳定的。经典成核理论（CNT）已被用来描述过冷液体的结晶动力学。然而，最近对超压缩硬球的研究表明，它们的结晶动力学是间歇性的，并通过雪崩样的颗粒重排来介导，这在很大程度上不同于CNT。这些观察结果表明，深度过冷液体或玻璃的结晶时间不能用CNT描述，但这一点尚未得到详细研究。在本文中，我们使用分子动力学模拟来研究软球在瞬间淬火后的结晶动力学。我们发现，虽然平衡弛豫时间增加，在一个超阿耳忒弥斯的方式随着温度的降低，结晶时间显示阿耳忒弥斯温度依赖性在非常低的温度。这与基于CNT的常规公式相反。此外，结晶的估计的能量势垒是令人惊讶的小相比，平衡动力学。通过对结晶和老化动力学的定量比较，我们发现老化和结晶之间的耦合是理解深过冷液体或玻璃快速结晶的关键。
2023-03-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
