Unique dynamic crossover in supercooled x,3-dihydroxypropyl acrylate (x = 1, 2) isomers mixture
利用宽带介电谱（BDS）测试了玻璃形成单体单丙烯酸甘油酯（GMA）的玻璃化前动力学。测量结果表明，在温度$T_B = 254$ K和时间尺度$τ(T_B) = 5.4$ ns的主要（结构）弛豫时间的明确的动态交叉，并没有标志的交叉直流电导率$σ_{DC}$。该结果通过基于导数和畸变敏感性分析$dln{H_{a}}/d(1/T)$与$1/T$得到，其中$H_a$表示表观活化能。随后对分数Debye-Stokes-Einsten关系$σ_{DC}(τ_α)^S = const$的检验表明，交叉与$S = 1$（对于$T>T_B$）-> $S = 0.84$（对于$T<T_B$）相关。交叉是与二次β松弛的出现，顺利深入发展到固体非晶相低于玻璃化温度$T_g$。
2018-03-09 cond-mat.soft
Dynamic Heterogeneity in Crossover Spin Facilitated Model of Supercooled Liquid and Fractional Stokes-Einstein Relation
动力学约束模型（Kinetically Constrained Models，KCM）作为将过冷液体有趣的动力学性质归因于许多实验和数值模拟中揭示的动力学易化机制的模型而受到广泛关注。在这项工作中，我们研究了动态非均匀性的脆弱到强的液体通过Monte Carlo方法使用的模型，线性插值之间的强液体的行为和脆弱的液体的行为的不对称性参数b。当非对称性参数足够小时，在弛豫时间和扩散常数中观察到平滑的脆到强的转变。利用这些物理量，我们研究了在这个模型中观察到的分数斯托克斯-爱因斯坦关系。当b一定时，系统在温度变化下表现为常数幂律指数，其值介于FA模型和East模型之间。此外，我们研究了我们的系统的动态长度尺度，也发现了弛豫时间之间的交叉关系。我们把能量上有利的对称弛豫机制和熵上有利的非对称弛豫机制之间的竞争归因于从弱到强的交叉行为。
2015-10-21 cond-mat.soft
Crossover between Solid-like and Liquid-like Behavior in Supercooled Liquids
本文利用最近邻原子对相对坐标与质心坐标对应的 α 弛豫时间之比，区分过冷液体的类固、类液动力学状态，并通过模拟确认特征转变温度 Tx。
2025-06-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Structural relaxation in a supercooled molecular liquid
我们进行分子动力学模拟的分子系统在过冷状态下的不同值的惯性参数提供的证据表明，长时间的动力学只依赖于平衡结构。这一观察结果与模式耦合理论对玻璃化转变的预测和势能景观控制慢动力学的假设是一致的。我们还发现，在中等波数的动力学性质依赖于分子的几何中心的空间相关性。
2003-09-02 cond-mat.soft
Fickian crossover and lengthscales from two point functions in supercooled liquids
用分子动力学模拟研究了Lennard-Jones过冷液体在玻璃化转变附近的粒子运动。我们分析了非相干自散射函数的弛豫时间的波矢依赖性，并表明，至少有三个不同的制度，可以确定其标度特性。从一种状态到另一种状态的过渡发生在特征长度尺度上。与Fickian扩散的开始相关联的长度尺度对应于系统中不均匀性的最大尺寸，并且特征时间尺度比α弛豫时间大几倍。第二个交叉lengthscale的观察，这对应于典型的时间和长度的异质性，在协议的结果从四个点函数。不同的制度可以追溯到范霍夫分布的位移，这表明在交叉到高斯扩散之前，在非均匀区域的特征指数制度的行为，并应在实验中观察。我们的结果表明，它是可能的，通过计算两个点函数在不同的时间获得的非均匀性的特征长度尺度。
2006-07-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Crossovers in supercooled solvation water: Effects of hydrophilic & hydrophobic interactions
我们使用系统的8 ns从头计算分子动力学（AIMD）研究水的结构和动力学的散装，并接近两个疏水和亲水（羰基）基团的四甲基脲（TMU）。我们观察到交叉的动力学行为周围的疏水基团在$T_X = 256 \pm 4$ K和另一个在$265 \pm 5$ K相关的水-水和水-羰基氢键（HBs）的相对强度。对于体相水，弛豫时间表观发散的温度位于$T_c = 210 \pm 10$ K。为了更好地确定亲水羰基所产生的影响，将水与甲烷分子的系统用作参考。这些发现与蛋白质在溶液中的结构和热力学转变有关，也可能在蛋白质的冷变性机制中发挥作用。
2015-05-07 cond-mat.soft physics.chem-ph
Pressure Effects in Supercooled Water: Comparison between a 2D Model of Water and Experiments for Surface Water on a Protein
在大量水中的实验证实了具有不同密度的水分子的两种局部排列的存在，但是，由于在低温$T$下不可避免的冻结，不能确定这两种排列是否在两个阶段中分离。为了避免冻结，新的实验测量了蛋白质表面上低$T$时的水动力学，发现了从高$T$时的非阿耳忒弥斯状态到低$T$时近似阿耳忒弥斯状态的交叉。受这些实验的启发，Kumar等人[Phys. Rev. Lett. 100，105701（2008）]通过Monte Carlo模拟和平均场计算，研究了在水的细胞模型中动态交叉与两个液相共存的关系，并预测：（i）动态交叉是等时的，即交叉时间$τ_{\rm L}$的值近似与压力$P$无关;（ii）低- $T$状态的Arrhenius活化能$E_{\rm A}(P)$随着$P$的增加而降低;（iii）$τ$达到固定宏观时间$τ^*\geq τ_{\rm L}$时的温度$T^*(P)$随着$P$的增加而降低;特别地，这对于$τ=τ_{\rm L}$达到固定宏观时间时的交叉温度$T_{\rm L}(P)$也是如此。在这里，我们将这些预测与最近的准弹性中子散射（QENS）实验进行比较。Q. Chu { \it等}在不同的$P$值下对水合蛋白质的影响。我们发现，实验与这三个预测一致。
2008-10-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Effect of heavy impurities on the dynamics of supercooled liquids
研究了重杂质对过冷液体动力学的影响。当过冷液体中的一小部分颗粒变重时，它们表现出比原始颗粒更慢的动力学，并且也使整个系统更慢。如果我们用重叠关联函数来量化系统中的动力学，那么它对于重粒子和轻粒子有不同的行为。特别地，在整个系统的弛豫时间，由较重颗粒实现的弛豫程度平均小于由较轻颗粒实现的弛豫程度。然而，随着交叉温度$T_0$的交叉，弛豫的这种差异急剧下降。低于这个交叉温度，系统中的粒子具有相似的弛豫时间，而与它们的质量无关。这个交叉温度取决于重粒子的分数和它们的质量。接下来，我们隔离质量不均匀性对过冷液体动力学的影响，并发现其影响随温度单调增加。我们还看到，随着温度的降低，动力学不均匀性的发展是不显着的系统与杂质比纯系统。最后，重杂质的引入可以被看作是减少过冷液体的动力学脆性的一种方式。
2020-05-27 cond-mat.soft
Anomalous behaviour of transport properties in a supercooled water-glycerol mixture
本研究利用分子动力学模拟发现过冷水-甘油混合物在低温下出现Stokes-Einsten关系违反及动力学交叉，该交叉源于四面体配位水增加与甘油分子聚集对浓度的相反依赖性。
2024-10-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Scaling of the supercooled dynamics and its relation to the pressure dependences of the dynamic crossover and the fragility of glass-formers
弛豫时间τ或粘度η与T^-1V^-x（T为温度，V为比容，x为材料常数）的主曲线用于推导压力对动态交叉和脆性的影响。交叉由弛豫时间或粘度的导数图的斜率变化确定。我们证实了我们以前的研究结果，在交叉的tau或eta的值是独立的T和P，也就是说，动态交叉与弛豫时间的特征值。以前的测定仅限于在τ值较大（> 10微秒）时发生交叉的液体，而通过在T^-1 V ^-x空间内插值，我们将分析扩展到交叉时间较小的情况。使用叠加的数据，动态交叉可以观察到在等容数据，其中发现，在交叉处的弛豫时间为恒定的体积是相等的（更常见的）条件下的恒定压力下获得的值。同样，从标度分析，等压弛豫时间在高压下推导出在大气压下的实验测量。我们发现，所有的玻璃成型研究，脆性（标准化的温度依赖性的τ或η）是一个递减的函数的压力。这一结论比已发表的脆性压力系数测定结果受测量不确定性的影响更小。最后，我们表明，经验函数，具有形式的Cohen-Grest关系，但没有连接到任何自由体积模型，参数化的主曲线，并准确地描述了所有测量条件下的数据。
2004-12-13 cond-mat.soft
Acoustic wave propagation through a supercooled liquid: A normal mode analysis
声波在过冷液体中的传播机制尚未完全了解，因为过冷液体的振动动力学受到其非晶态固有结构的强烈影响。本文用简正波分析方法研究了声波在过冷模型液体中的传播。由于其固有结构的高度无序性，单个声波在很宽的频率范围内被分解成许多简正模式。这导致声波的快速衰减，并导致色散关系和衰减率的异常波数依赖性。
2012-10-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Microscopic Theory of a Fluctuation-Induced Dynamical Crossover in Supercooled Liquids
Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）；Colorado State University（科罗拉多州立大学）
本文通过引入临界动力学波动到微观模式耦合框架中，解决了玻璃转变相变理论与实验观测之间的矛盾，揭示了在有限密度下恢复等效性的作用机制。
2026-09-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Simulations of supercooled water under passive or active stimuli
我们使用分子动力学模拟来研究过冷水受到稀释的偶氮苯疏水探针的不同刺激的行为。当分子马达不折叠时，它充当被动探针，改变其周围的水的结构，而当马达是主动的时，它诱导介质内的基本扩散过程，主要作用于动力学。我们研究了两个特定的密度，环境水的密度和周围的环境压力冰密度，选择有利于高密度液体和低密度液体（LDL）水，分别较低的密度。我们发现，被动探针诱导任何时候都取决于水的密度周围的扩散过程的加速或减慢，而主动探针诱导加速。在T = 215 K附近，我们发现两种密度的扩散系数在被动探针附近有一个交叉。这种动力学交叉与探针附近水结构的改变有关。结构计算表明，在相同的温度下，LDL水的比例发生了交叉，这表明它诱导了观察到的动力学交叉。与这些结果相反，主动刺激增加了两种密度的扩散，并在低温下降低了LDL水的比例。然而，我们也发现，对于主动刺激的交叉的LDL比例之间的两个密度的研究，主动和被动的刺激结果之间显着的相似性。
2020-01-13 cond-mat.other cond-mat.soft
A universal origin for secondary relaxations in supercooled liquids and structural glasses
几乎所有的玻璃形成液体显示二次弛豫，动力学模式似乎不同于主要的α弛豫。我们表明，占驱动力的波动和随机一阶跃迁理论中的重组形状的多样性产生一个低自由能的尾巴上的激活势垒分布的份额归因于二次弛豫的许多功能。虽然初级弛豫发生通过激活事件涉及紧凑的区域，二级弛豫对应的尾巴是由更多的分歧，字符串，或类似的粒子簇。这些二次弛豫合并的主要弛豫峰成为主导附近的动态交叉温度$T_c$，在那里他们平滑的模式耦合理论和激活事件所描述的连续动态之间的过渡。
2009-05-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Effects of hydrogen bonding on supercooled liquid dynamics and the implications for supercooled water
大量水的过冷状态在很大程度上被不可避免的结晶所隐藏，这创造了一个实验无法达到的温度状态-一个“无人区”。我们解决这个问题，并规避结晶问题，通过系统地研究氢键低聚液体（乙二醇），其中水对应于单独的链端的过冷动力学。这种新方法允许通过改变链长来改变氢键浓度，从而“稀释水”。我们观察到一个动态的交叉的结构弛豫时间的温度依赖性的所有乙二醇，与大多数过冷液体的共同行为。我们发现，交叉变得更加明显的氢键浓度的增加，这导致了一个显着的动态转变的预测内的水在T~220 K的“无人区”。有趣的是，预测的转变因此发生在所谓的“强-脆”转变的温度下。然而，我们的结果意味着，过冷水的动态转变是类似的，通常观察到的过冷液体。此外，我们还发现支持存在的二次弛豫的水与行为类似的二次弛豫所观察到的乙二醇。
2009-02-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A crossover in spatio-temporal correlations of strain fluctuations in glass forming liquids
通过分子动力学模拟的一个通用的玻璃前在过冷和正常的液体状态，它表明，应变波动的空间相关性表现出一个交叉，从公认的幂律$\sim 1/r^3$ -衰减在长波长的指数行为，$\sim \exp(-r/l_{\text {c}})$在中间距离。指数衰减的特征长度通过$l_{\text {c}}^2 \propto D(T)\, t$随温度和时间增长，其中$D(T)$是温度依赖的扩散系数。这表明，幂律和指数衰减之间的交叉是由扩散过程。
2019-11-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The Origin of Persistent Shear Stress in Supercooled Liquids
我们表明，剪切应力自相关的长时间尾巴，其增长在大的过冷是负责的剪切粘度的明显分歧，是一个直接的结果，在与当地潜在的最小值的结构中的残余剪切应力。我们认为，所经历的液体冷却的基本机械过渡发生在远高于玻璃化转变温度的温度，并对应于交叉从高温液体的粘性液体，后者的特点是由残余应力为主的应力松弛。从这一观察结果，随着密度的降低，局部电位最小值变得无法维持任何持久的应力（因此，支持玻璃化转变），其方式可以明确地连接到原子之间的相互作用。报道的交叉意味着在液体中的耗散机制的相关变化，因此，提出了一个连贯的微观处理的非线性流变学和自扩散和粘度之间的关系在过冷液体的前景。
2012-05-27 cond-mat.soft
Slow dynamics, dynamic heterogeneities, and fragility of supercooled liquids confined in random media
利用分子动力学模拟方法，研究了过冷液体在随机障碍物中的慢动力学行为。我们从密度关联函数、均方位移、非线性动力学极化率、非高斯参数和脆性等方面研究了类玻璃到类洛伦兹气体的动力学过渡行为。随着障碍物密度的增加，合作动力学和空间非均匀动力学被抑制，这导致弛豫时间的温度依赖性中的更多的Arrhenius行为。我们的研究结果是定性与最近的实验和数值研究的结果，各类空间异质系统。我们还研究了移动粒子的动力学对生成随机矩阵的协议的依赖性。对于一类方案，观察到随着流动颗粒密度{ \it增加}从被捕集相到液相的折返转变。这种再进入解释的流动颗粒可用的空隙的体积分布。
2011-02-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamical Transitions of Supercooled Water in Graphene oxide Nanopores: Influence of Surface Hydrophobicity
采用分子动力学模拟研究了氧化石墨烯纳米孔中强约束水和轻度过冷水的动力学交叉现象。在相反的研究，禁闭是用来研究散装水的性质，我们感兴趣的是在没有任何散装水的情况下，强承压水的动态过渡。氧化石墨烯表面的物理化学性质对动态转变的影响是通过改变疏水性的程度上的限制表面上放置在10埃的表面间分离，。所有的动力学量显示一个典型的放缓的温度从298到200 K降低，然而，过渡的性质是一个不同的功能的表面类型。在237 K的交叉温度下，亲水区和疏水区之间的水在扩散系数和旋转弛豫时间上表现出从强到强的动力学转变，在238 K时，$α$弛豫时间表现出从弱到强的动力学转变.所观察到的交叉温度远高于本研究中使用的SPC/E水模型的凝固点，表明这些动态转变可以发生在没有大体积水的情况下，在强约束下的温和过冷。相比之下，限制在亲水性孔隙中的水在整个温度范围内显示出单一的Arrhenius能垒。我们的研究结果表明，除了限制，表面的性质可以发挥关键作用，在确定水的动力学过渡过冷。
2020-03-06 cond-mat.soft
Correlation between thermodynamic anomalies and pathways of ice nucleation in supercooled water
公知的经典成核理论（CNT）对于在母亚稳相内形成新稳定相的临界尺寸的核的自由能垒没有考虑具有在母亚稳相和最终稳定相之间的密度/阶数中间的其它亚稳相的影响。这种缺陷可能比CNT中的毛细管近似或球形假设更严重。这个问题在冰成核中特别重要，因为液态水在过冷状态下显示出由两个（高密度和低密度）液相组成的丰富相图。对过冷水的热力学和动力学异常现象的解释，往往会援引两个亚稳液相之间的液-液转变的可能影响。为了研究热力学异常和过冷水中亚稳液相的存在对冰成核的影响，采用密度泛函理论方法计算了相图不同区域的成核自由能垒.该理论作出了一些惊人的预测，如显着降低的成核势垒，由于存在一个亚稳的中间相和交叉的自由能垒对温度的依赖性在液-液临界点附近。这些预测可以通过计算机模拟和受控实验进行测试。
2014-01-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
An energy-landscape-based crossover temperature in glass-forming liquids
系统地识别过冷液体中的温标是理解这些液体的基本玻璃性质以及后者的形成历史依赖性的关键，这是一项具有挑战性的任务。在这里，我们研究的统计粒子的平方位移$δr^2$之间的平衡液体配置在温度$T$，和他们的潜在的固有状态，使用计算机模拟的11个不同的计算机玻璃形成。我们发现，$δr^2$的相对波动是非单调的$T$，表现出最大的位置定义的交叉温度$T_{\small{\mathsf{X}}}$。因此，$T_{\small{\mathsf{X}}}$标志着能量景观从$T$温度下的平衡液体状态开始下降到其潜在的固有状态的过程中最大异质性的点。我们提取$T_{\small{\mathsf{X}}}$的11个受雇的计算机眼镜，从四面体玻璃包装的软弹性球，并证明其有用性，把不同的玻璃的弹性性能在同一个基础上。有趣的是，我们进一步表明，$T_{\small{\mathsf{X}}}$标志着两个不同的制度之间的平均$\langleδr^2\rangle$的交叉：高温制度，其中$\langleδr^2\rangle$的规模约为$T^{0.5}$，和deepening-过冷制度，其中$\langleδr^2\rangle$规模约为$T^{1.3}$。进一步的研究方向进行了讨论。
2021-01-04 cond-mat.soft
Superdipole Liquid Scenario for the Dielectric Primary Relaxation in Supercooled Polar liquids
提出了过冷极性小分子液体的耦合动态分子弦的动力学结构，并由此得到了系统转动自由度的哈密顿量。从哈密顿量，强关联的过冷极性液体状态重整化为正常的超偶极子（SD）液体状态。该方案描述了过冷极性液体中初级或α-弛豫动力学的以下主要特征：（1）平均弛豫时间从高温Arrhenius演化到低温非Arrhenius或超Arrhenius行为：（2）弛豫函数从高温指数形式过渡到低温非指数形式;（3）弛豫强度的温度依赖性表现出非居里特性。根据本模型，前两个特征的交叉现象产生于超偶极气体和超偶极液体之间的过渡。模型预测与甘油，一个典型的玻璃形成的实验结果进行定量比较。
2004-12-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Assessment of elastic models in supercooled water: A molecular dynamics study with the TIP4P/2005f force field
玻璃形成体表现出粘弹性行为：在实验室时间尺度上，它们在低温下表现得像（玻璃状）固体，在高温下表现得像液体。基于这种观察，弹性模型将长时间过冷动力学与过冷液体的短时间弹性性质联系起来。在目前的工作中，我们评估的剪切粘度和$α$ -松弛时间的过冷水的弹性模型的有效性，使用分子动力学模拟的TIP 4P/2005 f力场在很宽的温度范围内。我们表明，弹性模型提供了一个很好的描述过冷水动力学。对于粘度，观察到两个不同的制度和交叉温度被发现是接近的斯托克斯-爱因斯坦关系开始被违反。我们的模拟表明，只有剪切性能是重要的有效流动活化能的特征。这项研究要求在低温下的水的高频弹性特性的实验测定。
2017-07-31 cond-mat.soft physics.chem-ph
An equation for the description of volume and temperature dependences of the dynamics of supercooled liquids and polymer melts
最近提出的表达式来描述的结构（或α）弛豫时间的温度和体积依赖性进行了讨论。该方程满足弛豫时间的标度律tau = f（TV^g），其中T是温度，V是比容，g是材料相关常数。函数f的表达式被示出，以准确地拟合实验数据的几个玻璃形成液体和聚合物在一个扩展的范围内，包括动态交叉，提供了一个描述的动态参数的数量最少。本文的结果可以与先前发现的等容脆性与常压下的等压脆性和标度指数g的相关性相一致。
2007-03-20 cond-mat.soft
Emergence of cooperatively reorganizing cluster and super-Arrhenius dynamics of fragile supercooled liquids
本文发展了一个计算脆性过冷液体结构弛豫时间τ α的理论。利用组态熵和结构的信息，我们计算了一个中心粒子周围的动态自由，亚稳态和稳定邻居的数量。在过冷液体中，稳定的近邻粒子与中心粒子形成稳定的非化学键，形成协同重组团簇。为了使弛豫事件发生，这些键必须不可逆地重组;过程中涉及的能量是弛豫的有效活化能。该理论提出了一个温度Ta和一个与温度有关的参数τ（T），它表征了冷却过程中动力学的减慢。结果表明，当T > Ta时，ε（T）等于1，表明弛豫的微观机制是由熵驱动的过程控制的，而当T <Ta时，ε（T）随冷却而减小，表明能量驱动的过程出现.从高温到低温的这种τ（T）的交叉解释了在τ α中看到的交叉。具有相似静态结构但动力学性质非常不同的系统的动力学性质可以用Δ T（T）来理解。我们给出了三种密度下Kob-Anderson模型的计算结果，并表明τ α的计算值与所有密度下的模拟值都非常吻合.我们还证明了当τ（T），τ α和其他量作为T /Ta（或Ta/T）的函数绘制时，数据在主曲线上崩溃。
2020-11-18 cond-mat.soft
Thermodynamic interpretation of the scaling of the dynamics of supercooled liquids
最近发现的弛豫时间的标度律tau=f（T，V^g），其中T是温度，V是比容，是通过对最初由Avramov [I]提出的玻璃化转变动力学的熵模型的修正而导出的。Avramov，J. Non-Cryst. Solids262，258（2000）.]。在这种修改的熵计算的替代路线，同时保留近似的热容量是恒定的T和P.所得到的表达式的弛豫时间与T和V的变化被示出，以准确地拟合实验数据的几个玻璃形成液体和聚合物在一个扩展的范围内，包括动态交叉。从这个分析，这是有效的任何模型，其中的弛豫时间是一个函数的熵。我们发现标度指数g可以用Gruneisen常数来表示。
2006-05-11 cond-mat.soft
Manifestations of the structural origin of supercooled water's anomalies in the heterogeneous relaxation on the potential energy landscape
液态水在过冷状态下的热力学异常现象是众所周知的。唯象双态模型--基于液态水中存在两种相互竞争的局部态（或结构）的假设--在描述水的热力学异常方面非常成功。然而，液态水中这些相互竞争的局域态的精确结构特征仍然难以捉摸。在这里，我们采用了几何序参量-自由的方法来明确识别两种类型的竞争本地状态-熵和能量的青睐-显着不同的结构和能量的功能在TIP 4P/2005液态水。这种识别是基于系统在势能景观（PEL）中的最速下降能量最小化过程中的异质结构弛豫。这种非均匀弛豫是使用受挫磁系统中自旋玻璃转变启发的序参量来表征的。我们进一步建立了这两种态的布居涨落与过冷水热容反常行为之间的直接关系。熵有利的局部状态的成分依赖的空间分布显示了一个有趣的交叉，从一个跨越网络状的单个集群的空间离域集群在Widom线附近。此外，这项研究建立了直接的关系的地形特征的PEL和水的热力学异常在过冷状态，并提供了替代标记（除了最大的热力学响应函数的轨迹）Widom线在相平面。
2022-08-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
The Violation of Stokes-Einstein Relation in Supercooled Water
通过将水限制在纳米孔中，如此狭窄以至于液体不能冻结，可以在低于其均匀成核温度TH ~ 235 K的情况下探索其性质。特别是，水的动力学参数可以测量到低至180 K，接近建议的玻璃化转变温度Tg ~ 165 K。在这里，我们提出的实验证据，从核磁共振和准弹性中子散射光谱，一个定义良好的解耦的传输特性（自扩散系数和平均平移弛豫时间），这意味着故障的斯托克斯-爱因斯坦关系。我们进一步表明，这种非单调解耦反映了最近观察到的动态交叉的特点，在约225 K，两个动力学行为之间被称为脆弱和强大的，这是一个后果的氢键结构的变化的液态水。
2006-05-17 cond-mat.soft
Revisiting the single-saddle model for the $β$-relaxation of supercooled liquids
玻璃形成液体的动力学表现出一些突出的特点，如两步弛豫和动态非均匀性，这是很难定量预测的第一性原理。在这项工作中，我们重新审视了一个简单的理论模型的$β$ -松弛，即，松弛动力学的第一步。该模型首先由Cavagna等人提出，描述了系统在势能面鞍点附近的动力学。我们扩展了该模型，占密度密度关联函数和4点动态磁化率。我们得到了一个简单的示意性模型的分析结果，与相关的p-自旋模型的结果和非均匀模式耦合理论的预测。建立在最近的计算进展，我们还明确比较过阻尼Langevin动力学模拟的玻璃形成液体接近模式耦合交叉的模型预测。该协议是定量的单粒子动力学性质的水平，只有到早期的$β$制度。然而，由于其固有的谐波近似，该模型是无法预测的时间尺度上的结构弛豫相关的动态。尽管如此，我们的分析表明，与模拟的协议可能会大大提高，如果模式的空间定位是适当考虑。
2022-02-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamical Classification of Supercooled Liquids: Critical Cooling Rates and Entropic Signatures
本研究利用分子动力学模拟，通过分析短时平均势能分布和结晶行为，将过冷液体划分为玻璃形成区与晶体形成区，揭示了临界冷却率、构型熵及交叉温度对结晶动力学的影响，建立了过冷液体的动力学分类框架。
2025-04-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Barrier Softening near the onset of Non-Activated Transport in Supercooled Liquids: Implications for Establishing Detailed Connection between Thermodynamic and Kinetic Anomalies in Supercooled Liquids
根据玻璃的随机一级转变（RFOT）理论，当粘性液体的温度从下面接近动态转变温度时，过冷液体中激活动力学的势垒消失。这是由于局部亚稳分子排列之间的表面张力降低而发生的，就像在旋节线处一样。因此，动力学转变代表从低$T$激活的bevior到高$T$的碰撞输运状态的交叉。这种屏障软化解释了弛豫时间的偏差，作为温度的函数，从简单的$\log τ\propto 1/s_c$的依赖性在高粘度的模式模式耦合为主的结果在较低的粘度。通过计算屏障软化效应，RFOT理论提供了一种{ \em unified}微观方法来解释在测量的温度范围内许多不同类别的结构玻璃形成剂的结构弛豫数据。该理论还提供了一个明确的程序来确定的势垒重整化效应的存在下，使用实验的弛豫时间和构型熵数据的温度依赖性的动态合作区域的大小。我们使用RFOT理论框架来讨论三萘基苯，沙洛尔，丙醇和二氧化硅作为代表系统的数据。
2003-07-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Slow dynamics of a confined supercooled binary mixture: direct space analysis
采用分子动力学模拟，在直接空间中研究了嵌入非晶格软球矩阵中的Lennard-Jones二元混合物在过冷时的动力学性质.在降低温度时，较小的颗粒倾向于避开软球界面，并且相应地它们的迁移率降低到低于较大颗粒的迁移率。该系统显示出与模式耦合预测一致的动态行为。发现模式耦合交叉温度随体的增大而减小，但理论的适用范围随体的增大而缩小。这是由于在较小的粒子迁移率的变化和跳跃过程大大增强以上的交叉温度约束。
2003-02-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Rheology of a supercooled polymer melt near an oscillating plate: an application of multiscale modeling
采用分子动力学（MD）和计算流体力学（CFD）的混合模拟方法，模拟了由短链和10个珠粒组成的过冷聚合物熔体在振荡平板附近的流动行为。在该方法中，宏观动力学通过使用CFD来求解，但是，代替使用任何本构方程，通过使用在CFD计算中的每个晶格节点处关联的非平衡MD模拟来计算局部应力。可以看出，熔体的局部流变性在振荡板附近产生的薄粘性扩散层中变化很大。研究还发现，熔体的局部流变分为三个不同的区域，即，粘性流体、粘弹性液体和粘弹性固体状态，根据局部Deborah数$De$，其用Rouse或$α$弛豫时间、$τ_R$或$τ_α$以及板$ω$的角频率定义为$De^R$ = $ωτ_R$或$De^α$ = $ωτ_α$。当$De^R\lesssim 1$时，熔体表现为粘性流体，并且在$De^α\simeq 1$周围发生液体状和固体状状态之间的交叉。
2009-02-02 cond-mat.soft
Relation between heterogeneous frozen regions in supercooled liquids and non-Debye spectrum in the corresponding glasses
最近对玻璃体系的数值研究提供了在态密度$D(ω)$的低频谱中存在非Goldstone模（NGM）的证据。类似于Goldstone模式（GM），i。例如，固体中的声子，NGM是软低能激发。然而，与GM不同，NGM是局部激发。在这里，我们首先表明，父母的温度$T^*$修改$D(ω)$中的GM/NGM的比例。特别地，声子衰减反映在低频幂律$D(ω) \sim ω^{s(T^*)}$中的指数$s(T^*)$的母体温度依赖性中，其中$2 \leq s(T^*) \leq 4 $。其次，通过对$s(T^*)$和$s(p)$的比较，指出了$s(T^*)$和$s(p)$的区别。例如，通过钉扎\mttp{a} $p$粒子分数获得相同的量，我们认为$s(T^*)$反映了大小为$ξ^3 \propto p$的动态异质区域的存在。最后，我们提供了一个估计$ξ$作为$T^*$的函数，发现一个温和的幂律发散，$ξ\sim (T^* - T_d)^{-α/3}$，$T_d$的动态交叉温度和$α$的范围内下降$α\in [0.8,1.0]$。
2019-09-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
More than one dynamic crossover in protein hydration water
对过冷区域液态水的研究使人们对水的结构和行为有了更多的了解。虽然散装水冻结在其均匀的成核温度约235 K，蛋白质水合水，水分子的蛋白质的结合避免结晶。在这里，我们研究的氢键（HB）网络的水分子的膨胀层的动力学，比较测量的水合球状蛋白质的粗粒度模型，已被证明成功地再现水合水的性质的结果。利用介电谱测量了质子电荷涨落弛豫时间随温度的变化关系。这些波动与吸附在蛋白质表面上的水分子的HB网络的动力学有关。用蒙特卡罗（MC）模拟和平均场（MF）计算研究了该模型的动力学和热力学性质。在实验和模型分析中，我们发现两个动态交叉：（i）一个在252 K左右，（ii）一个在181 K左右。与模型的实验的协议，使我们能够在环境压力下的两个比热最大值的存在下的两个交叉。第一个是由于HB形成的波动，第二个，在较低的温度下，是由于HB网络的合作重新排序。
2011-08-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Diffusion and viscosity in a supercooled polydisperse system
我们对过冷多分散Lennard-Jones液体进行了广泛的分子动力学模拟。系统中的颗粒被认为在尺寸和质量上都是多分散的。研究了不同粒径颗粒的粘度（$η$）和自扩散系数（$D_i$）等动力学性质随温度的变化关系。粘度和扩散系数都表现出超阿克里乌斯温度依赖性，并符合著名的Vogel-Fulcher-Tammann（VFT）方程。在所研究的温度范围内，Angell的脆性参数（D $\approx 1.4$）的值将本系统归类为强脆性液体。扩散的临界温度（$T_o^{D_i}$）随着颗粒尺寸的增加而增加。粘度的临界温度（$T_o^η$）大于扩散的临界温度，并且对于较小尺寸的颗粒出现相当大的偏差，这意味着在深度过冷液体中平移扩散与粘度解耦。事实上，扩散显示出显着的非斯托克斯行为，在低温下观察到高度非线性的大小依赖性。对粒子轨迹的观察表明，在低温下，最小和最大尺寸粒子的运动都是不连续的（跳跃型）。然而，从连续布朗运动到大长度跳跃运动的交叉发生在较小尺寸的颗粒在较短的时间尺度。
2002-12-23 cond-mat.soft
Correlation between Fragility and the Arrhenius Crossover Phenomenon in Metallic, Molecular, and Network Liquids
我们报告的动态脆性指数$m$和减少Arrhenius交叉温度$θ_A = T_A/T_g$在各种玻璃形成液体之间的一个明显的相关性的观察，确定三个可区分的组。特别是，对于11种玻璃形成金属液体，我们普遍观察到平均扩散系数从高温Arrhenius到低温超Arrhenius行为的交叉，大约在稳定液相中的$θ_A \approx 2$。相反，对于易碎的分子液体，这种交叉发生在低得多的$θ_A \approx 1.4$，通常在其过冷状态。强网络液体的$θ_A$值跨越高于2的宽范围。有趣的是，高温活化屏障$E_\infty$被普遍发现是$\sim 11\ k_B T_g$，并且与金属和分子液体的脆性或降低的交叉温度$θ_A$无关。这些观测结果提供了一种从高温液体量（$E_\infty$和$θ_A$）估计低温玻璃态特性（$T_g$和$m$）的方法。
2016-12-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Flow heterogeneities in supercooled liquids and glasses under shear
利用非平衡分子动力学模拟，我们研究了剪切作用下二元Lennard-Jones混合物的玻璃形成过程。考虑了过冷液体和玻璃。我们的重点是表征不均匀的流动模式，如剪切带出现作为一个瞬态响应的外部剪切。对于过冷液体，我们分析了随着剪切速率的增加，从牛顿流体到非牛顿流体的过渡行为$\dotγ$。在临界剪切速率$\dotγ_c$以上，非牛顿响应开始，瞬态动力学与短寿命垂直剪切带的出现相关，即垂直于流动方向形成的高流动性带。在玻璃态，长寿命的水平剪切带，即带的高流动性平行于流动方向，除了垂直的观察。剪切带系统的特点是流动性地图，应力-应变关系，均方位移，和（当地）势能。水平剪切带的初始形成提供了有效的应力释放，对应于势能的局部最小值，并且随后是朝向稳态中的均匀流动流体的带的缓慢加宽。无论是水平或垂直剪切带的形式不能预测从初始未变形的样品。此外，我们表明，随着系统的大小增加的概率发生水平剪切带的增加。
2020-04-06 cond-mat.soft
A locally preferred structure characterises all dynamical regimes of a supercooled liquid
最近的实验结果表明，金属液体普遍表现出高温动力学交叉，这是与玻璃化转变温度（$T_{g}$）。我们证明，使用分子动力学结果为Cu 64 Zr 36，这个温度，$T_{A} \approx 2 \times T_{g}$，与合作原子重排，产生域连接二十面体。过冷到一个新的特征温度，$T_{D}$，被证明产生更高的顺序之间的合作重排连接二十面体，导致大规模的域波动和玻璃态动力学的发病。然后，这些延伸的区域突然稳定在$T_{g}$上方，并最终在玻璃形成之前渗透。因此，所有的特征温度（$T_{A}$、$T_{D}$和$T_{g}$）都是由从$T_{A}$开始的结构协同性的连续表现联系起来的。
2016-03-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Emergent Facilitation and Glassy Dynamics in Supercooled Liquids
本研究提出解释过冷液体中动力学促进微观起源的理论，通过线弹性与马尔可夫过程建模，重现并预测了玻璃态动力学的多项关键特征，推导了声子与激发共同作用下的弛豫及扩散行为。
2023-10-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Electronic access to glass transition in supercooled ionic liquids using ambipolar transistor
Indian Association for the Cultivation of Science（印度科学文化研究所）
利用双极性PdSe2场效应晶体管，通过电学方法探测过冷离子液体的弛豫动力学，半定量推断流变参数，并提取玻璃转变特征温度。
2026-06-17 cond-mat.soft
Fragile to strong crossover coupled to liquid-liquid transition in hydrophobic solutions
利用离散分子动力学模拟，我们研究了一个原始模型的疏水溶质的水溶液的热力学和扩散行为之间的关系，由硬球在Jagla颗粒溶剂，接近液-液临界点的溶剂。我们发现，在扩散行为的脆弱到强大的动态转变总是耦合到低密度/高密度液体的转变。在液-液临界压力以上，扩散率交叉发生在Widom线处，热力学响应函数沿该线显示最大值。在液-液临界压力以下，当机械稳定性线的极限被越过时发生扩散率交叉，如从高温到低温时观察到的滞后所示，反之亦然。这些研究结果表明，动力学和热力学之间的联系，发现在散装水持续在疏水溶液的浓度从低到中等，表明实验测量的弛豫时间在水溶液中代表了一个可行的路线，为解决在过冷水领域的开放性问题。
2012-05-07 cond-mat.soft
Frequency dependence of specific heat in supercooled liquid water and emergence of correlated dynamics
本文通过大量的计算机模拟和理论分析，研究了过冷液体水比热异常的分子起源。模拟结果表明，等压比热随温度的降低而急剧增加，而等容比热在同一温度范围内随温度的变化不大。我们计算了温度涨落之间的时空相关性，并研究了比热随频率的变化。当温度低于270 K时，后者在低频区表现出快速增长。为了理解这种增加的微观基础，我们已经进行了一个壳明智的分解的贡献，遥远的分子在中心分子的温度波动。这种分解揭示了出现，在低温下，时间上缓慢，空间上长范围的大的温度波动。温度波动时间关联函数（TFCF）可以拟合为William-Watts拉伸指数形式，在低温下拉伸参数接近0.6，表明具有高度的非指数弛豫。关联函数的弛豫时间的温度依赖性可以拟合到Vogel-Fulcher-Tamermann表达式，该表达式提供了液体脆性的定量测量。有趣的是，我们发现TFCF的弛豫时间随着温度的降低而快速增长，在220 K附近经历了一个从显着脆性状态到弱脆性状态的急剧交叉。
2013-03-30 cond-mat.soft physics.chem-ph
Revisiting the fragile-to-strong crossover in metallic glass-forming liquids: application to Cu$_x$Zr$_x$Al$_{100-2x}$
这种从脆弱到强大的转变似乎是金属玻璃形成液体的一般特征。本文采用分子动力学模拟研究了Cu $_\text{x}$ Zr $_\text{x}$ Al $_{\text{100-2x}}$合金的剪切粘度、扩散系数和振动态密度的行为。结果表明，随着铝含量的增加，脆强转变温度（T $_\text{fs}$）和玻璃化转变温度（T $_\text{g}$）增加。作为温度的函数的扩散系数的倒数在T $_\text{g}$附近表现出动态交叉，在比几乎所有以前的研究预测的温度低得多的温度。在动力学交叉发生的温度下，由扩散系数的倒数确定，我们发现在低频率下的振动态过剩，类似于强液体的特征的振动态密度降低的明显峰值。最后，剪切粘度作为约化温度的函数（T $_\text{g}$ /T）的行为也表明，除了在T $_\text{g}$附近的脆到强的交叉，另一个动力学交叉附近的过冷制度。
2019-07-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
NMR Studies on the Temperature-Dependent Dynamics of Confined Water
我们使用$^2$ H NMR研究过冷水在不同直径的二氧化硅孔中的旋转运动，特别是在MCM-41材料C10，C12和C14中。结合自旋晶格弛豫，线形，和受激回波分析，使我们能够在很宽的时间和温度范围内确定相关时间。对于所研究的孔径，2.1-2.9 nm，我们发现两个交叉的温度依赖的相关时间的液体水冷却后。在220-230 K，第一个扭结的温度依赖性是伴随着一部分的承压水的固化，这意味着所观察到的交叉是由于从散装的界面为主的水动力学的变化，而不是一个液-液相变。此外，结果提供的证据表明，$α$类过程的动力学是探测以上的交叉温度，而$β$类过程的动力学观察到以下。在180-190 K，我们发现第二个变化的温度依赖性，这类似于在玻璃化转变过程中的过冷液体的$β$过程的报告，这表明一个值的$T_g\!\approx\!185$ K界面影响的液态水。在高温范围内，$T\!>\!225$ K，水重新取向的温度依赖性在较小的C10孔中比在较大的C12和C14孔中更弱，在较大的C12和C14孔中，水重新取向的温度依赖性更大，在较大的C12和C14孔中，水重新取向的温度依赖性更大，在较大的C12和C14孔中，水重新取向的温度依赖性更弱，在较大的C12和C14孔中，水重新取向的温度依赖性更大，在较大的C12和C14孔中，水重新取向的温度依赖性更大，这表明在前2.1 nm限制中二氧化硅限制对水的$α$过程…
2014-07-16 cond-mat.soft
Liquid-Liquid Crossover in Water Model: Local Structure vs. Kinetics of Hydrogen Bonds
本研究通过局部序参量揭示水模型中的液-液交叉线，发现交叉附近水分子动力学显著变化，并利用氢键寿命和配位数变化等动力学量，结合自由能景观概念解释氢键动力学。
2024-03-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Relaxation dynamics of a linear molecule in a random static medium: A scaling analysis
我们提出了广泛的分子动力学模拟运动的一个单一的线性刚性分子在一个二维随机阵列的固定障碍。对于大范围的分子长度$L$和障碍物密度$ρ$，计算质心平移的扩散常数$D_{\rm CM}$和旋转的扩散常数$D_{\rm R}$。得到的结果遵循主曲线$Dρ^μ \sim (L^{2}ρ)^{-ν}$与指数$μ= -3/4$和1/4分别为$D_{\rm R}$和$D_{\rm CM}$，可以推导出简单的缩放和运动参数。非平凡正指数$ν$在$L^{2}ρ= ζ_{1}$处显示出突然的交叉。对于$D_{\rm CM}$，我们在$L^{2}ρ= ζ_{2}$找到第二个交叉。$ζ_{1}$和$ζ_{2}$的值对应于表征障碍物的随机配置的椭圆孔的平均短轴和长轴。违反的斯托克斯-爱因斯坦-德拜关系观察到$L^{2}ρ> ζ_{1}$，在类似的现象中观察到的过冷液体接近玻璃化转变温度的增强平移扩散。
2004-04-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization of Lennard-Jones nanodroplets: from near melting to deeply supercooled
我们进行了分子动力学（MD）和蒙特卡罗（MC）模拟，以表征在很宽的温度范围内的600 Lennard-Jones粒子的液体团簇的成核。我们使用的平均首次通过时间的形式主义，以确定的速率，并发现经典成核理论（CNT）预测的速率相当不错，即使采用简单的建模的微晶形状，化学势，表面张力和颗粒附着率，下降到液滴失去亚稳性和结晶的温度进行通过生长限制成核在不平衡的液体。低于该交叉温度，当MC模拟用于直接计算CNT所需的量时，仍然预测成核速率。从MD和MC获得的临界胚胎大小的差异出现时，孪生结构与五重对称性提供了一个竞争的自由能途径的临界区域。我们发现，结晶开始于hcp-fcc堆叠的前临界核，当这些胚成为临界时，发生向各种末端结构的分化。我们确认，使用系统中最大的胚胎作为反应坐标是有用的，在确定生长限制成核的发病，并表明它给出了相同的自由能垒作为完整的集群大小分布，一旦确定了适当的参考状态。我们发现，批量熔化温度控制的速率，即使液滴的固-液共存温度是显着较低。的表面张力，使CNT和直接速率测定之间的密切协议的值显着低于预期的散装系统。
2015-03-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Unveiling Dimensionality Dependence of Glassy Dynamics: 2D Infinite Fluctuation Eclipses Inherent Structural Relaxation
通过大尺度分子动力学模拟，发现二维过冷液体的动力学行为与系统尺寸有关，而三维系统的尺寸依赖性不明显.结果表明，二维非晶系统中强的系统尺寸效应源于长波长处的涨落增强，这与二维晶体声子的涨落类似。这一观察结果进一步得到了振动态密度的频率依赖性的支持，包括在低波数极限的德拜近似。然而，当长度尺度大于振动振幅时，中间散射函数中的系统尺寸效应变得可以忽略不计。这表明，在一个二维系统中的有限尺寸效应是短暂的，也是结构松弛本身是没有根本不同的，在一个三维系统。事实上，从键断裂函数估计的动态相关长度，不遭受那些增强的波动，在2D或3D系统中不依赖于尺寸。
2016-12-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Anisotropic medium-range order uncovers dynamic crossovers in glass-forming liquids
Jawaharlal Nehru Centre for Advanced Scientific Research（贾瓦哈拉尔·尼赫鲁高级科学研究中心）；University of Montpellier, CNRS（蒙彼利埃大学，法国国家科学研究中心）
本研究提出四点相关函数，发现笼各向异性中程序在玻璃形成液体的两个动力学交叉温度处达到峰值，从而将结构变化与输运机制改变联系起来。
2026-10-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Non-Monotonic Dynamical Correlations Across The Glass Crossover
Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）；Institute for Complex Molecular Systems, Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学复杂分子系统研究所）；Deutsches Zentrum für Luftund Raumfahrt (DLR)（德国航空航天中心）；Heinrich-Heine-Universität Düsseldorf（杜塞尔多夫大学）；Institute of Complex Systems (ISC) - CNR, Rome unit（罗马复杂系统研究所（国家研究委员会））；Sapienza Università di Roma（罗马第一大学）；Istituto Nazionale di Fisica Nucleare, Sezione di Roma I（意大利国家核物理研究所罗马一分部）
该研究发现过冷液体β弛豫区的动力学关联长度随温度非单调变化，用随机β弛豫理论定量描述，为模式耦合转变的被避免转变图像提供了直接空间证据。
2026-08-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The Potential Energy Landscape and Mechanisms of Diffusion in Liquids
从势能面的角度研究了过冷液体中的扩散机制，重点讨论了高温动力学向低温动力学的过渡。在单位密度Lennard-Jones（LJ）模型上进行了分子动力学模拟，并对相关的局部最小值或固有结构（IS）进行了时间依赖的映射.引入了新的动力学量，包括IS吸引盆内的均方位移r2_{is}（t）、IS自身的均方位移R2（t）和合作区域内的平均等待时间g_{loc}（t）。在中间T，r2_{is}（t）具有线性t依赖的区间，允许计算流域内扩散常数D_{is}。在T_{c}附近，扩散以盆地内为主，D = D_{is}。在T_{c}以下，本地等待时间tau_{loc}超过了系统勘探盆地所需的时间tau_{pl}，表明障碍物的作用。讨论了T_{c}以下的IS运动与T_{c}以上的鞍形或边界动力学之间的区别。
2001-09-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Broadband Dielectric Spectroscopy on Glass-Forming Propylene Carbonate
覆盖超过18个十年的频率的介电谱已在碳酸丙烯酯在其液体和过冷液体状态。使用准光学亚毫米波和远红外光谱的介电响应进行了研究，以及到微观制度的频率。我们讨论的α-过程的特征时间尺度是观察到超过14个十年的频率和多余的机翼出现在频率约三十年以上的峰值频率。特别注意的是在α峰和玻色子峰之间的交叉制度的介电损耗的高频响应。与我们之前在其他玻璃形成材料中的结果类似，我们发现了交叉机制中额外过程的证据。然而，显着的差异有关的光谱形式在高frequency. We比较我们的结果从光散射和各种模型的玻璃化转变的预测获得的probabilities。
1998-12-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Non-monotonic pressure dependence of the dynamics of soft glass-formers at high compressions
在分子动力学模拟软玻璃形成者通过排斥相互作用，我们发现，玻璃化转变温度，动力学不均匀性，玻璃脆性达到最大值在相同的交叉压力$P_d$。我们对零温堵塞态的分析表明，在$P_d$的态具有最高的键取向顺序和最大的空间波动。相应地，低频振动的正常模式是最不本地化的，沿着这些模式的平均势能势垒是最高的堵塞状态附近的$P_d$。过冷液体的重入玻璃化转变和动力学是可预测的这些结构和振动的前体在零温度堵塞状态。
2012-06-29 cond-mat.soft
