Pinning Susceptibility : A Novel Method to Study Growth of Amorphous Order in Glass-forming Liquids
在接近玻璃化转变的过冷液体中，非晶有序的存在和生长是一个研究热点。即使经过几十年的工作，仍然没有明确的共识的分子机制，导致液体动力学接近这一假定的转变迅速放缓。与无定形顺序相关的相关长度的存在最近被假定，并且也被估计使用多点关联函数，这在实验中不能容易地计算。因此，对无定形有序生长的研究仍然主要限于胶体玻璃和模型玻璃形成液体的模拟等系统。在这封信中，我们提出了一个实验上可实现的但简单的关联函数来研究非晶有序的生长。然后，我们证明了这种方法的有效性为几个研究模型过冷液体，并获得与其他传统方法相一致的结果。
2017-01-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Metastable states as a key to the dynamics of supercooled liquids
计算机模拟的模型玻璃形成系统，这是特别敏感的动力学和地形之间的相关性的势能景观。这种分析清楚地表明，在过冷制度的动力学是强烈的影响，在能源景观中的深谷的存在下，对应于长寿命的亚稳态非晶态。我们明确地将非指数弛豫效应和动态不均匀性与这些亚稳态相关，从而与能量景观的特定地形相关。
1999-06-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Excess free energy of supercooled liquids at disordered walls
使用一种新的热力学积分方案，我们计算的过剩自由能，$γ$，玻璃形成，二元Lennard-Jones液体与冻结的无定形壁接触，形成的颗粒冻结成类似的结构作为液体。我们发现，$γ$是非零的，成为负的在低温下。这表明系统的热力学受到非晶壁效应的扰动。
2014-10-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
AMDAT: An Open-Source Molecular Dynamics Analysis Toolkit for Supercooled Liquids, Glass-Forming Materials, and Complex Fluids
University of South Florida（南佛罗里达大学）；University of Pennsylvania（宾夕法尼亚大学）
AMDAT是一种开源工具包，用于高效分析非晶液体、玻璃形成材料和复杂流体的分子动力学轨迹。
2026-08-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermodynamic scaling of diffusion in supercooled Lennard-Jones liquids
分子间作用势u（r）控制液体结构弛豫的方式是凝聚态物理中一个长期存在的问题。本文中，我们表明，在正常和适度过冷状态下，模拟Lennard-Jones m-6液体（8<m<36）的扩散系数是变量rho^g/T的唯一函数，其中rho是密度，T是温度。标度指数g是材料特定常数，其大小与u（r）的排斥部分的陡度有关，在过冷状态下探测的粒子之间的最近接近距离附近进行评估。还讨论了u（r）的逆幂律近似。
2007-09-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Soft-Pinning: Experimental Validation of Static Correlations in Supercooled Molecular Glass-forming Liquids
在其玻璃化转变附近的液体粘度的巨大增强通常与转变附近的多体静态相关性的增长有关，通常被称为“无定形有序”。估计在不同的玻璃形成液体的这种相关性的长度尺度是非常重要的，以解开玻璃形成的物理。在这种情况下，分子玻璃形成液体的实验变得至关重要，因为粘度增加了几倍（$\sim 10^{14}$），模拟或胶体玻璃实验无法获得所需的长时间尺度。在这里，我们设计了一个实验，提取静态长度尺度的分子液体使用稀释量的另一个大分子作为钉扎网站。从介电弛豫实验上过冷甘油与不同钉扎浓度的山梨醇和模拟上的几个模型玻璃形成液体钉扎网站的结果表明所提出的方法的鲁棒性，打开了大量的机会来研究其他玻璃形成液体的物理。
2021-06-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Freezing of the tetrahedral amorphous network in supercooled water triggers crystallization towards LDA ice
Indian Institute of Technology Kanpur（坎普尔印度理工学院）
通过分子动力学模拟，研究过冷水在稳定性极限附近结晶的初始机制，发现四面体网络的冻结导致结构弛豫转变为结晶，形成以立方冰为主的LDA冰。
2026-05-25 cond-mat.stat-mech
Growing Surface Tension of Amorphous-Amorphous Interfaces on Approaching the Colloidal Glass Transition
越来越多的证据表明，在接近其玻璃化转变的液体中的弛豫动力学不仅变得越来越协同（1，2），而且弛豫区域的形状也变得更加紧凑（3-7）。虽然分离相邻松弛区域的界面的表面张力被认为在决定它们的尺寸和形态方面起关键作用（8-10），但由于这些区域的无定形性质，甚至在本体液体中识别这些界面也是不可能的。在这里，通过设计一个计划，以确定自诱导的无序网站在散装胶体液体，我们直接量化的动态界面划定区域的高和低的构型重叠。这一过程也有助于揭示一个非单调的动力学相关性，从来没有观察到散装过冷液体。利用毛细管涨落法（11，12），我们测量了具有过冷的非晶-非晶界面的表面张力，发现它在模式耦合面积分数上迅速增加。值得注意的是，一个类似的增长中的表面张力也被视为在钉扎的非晶壁的存在下。我们的观察有助于修剪玻璃形成的理论，并开辟了新的研究途径，旨在调整非晶-非晶界面的性质，从而调整玻璃本身，以类似于多晶体中的晶界工程的方式（13）。
2017-08-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Theory of amorphous ices
我们导出了非晶态固体和液态过冷水的相图，并解释了为什么水的非晶态固体以几种不同的形式存在。大偏差理论的应用使我们能够在计算机模拟中制备这样的相。随着各态历经液体和两种不同的非晶态固体之间的非平衡转变，我们建立这两种非晶态固体之间的共存。我们预测的相图包括一个非平衡三相点，其中两个非晶相和液体共存。虽然非晶态固体是长寿命和缓慢老化的玻璃，但它们的熔化可迅速导致结晶冰的形成。此外，较高密度的非晶态固体在低压下的熔化分步发生，在进入冰从其变粗的非平衡液体之前转变成较低密度的玻璃。
2014-04-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Phase diagram of supercooled water confined to hydrophilic nanopores
我们提出了一个相图的水限制在圆柱形二氧化硅纳米孔的压力，温度和孔径。封闭的圆柱形壁是亲水的和无序的，这对有序的水结构具有不稳定作用。这类系统的相图是从一般的论点，从实验观察和计算机模拟和计算机模拟测试的假设参数。相空间分为三个区域：单一的液体，晶体状固体和玻璃。对于大孔，半径超过1纳米，水表现出液体和晶体状的行为，这些制度之间的突然交叉。对于小孔半径，晶体状行为是不稳定的，水在所有非零温度下保持无定形。在足够低的温度下，这些状态是玻璃。过冷水的几个实验结果可以根据我们提出的相图来理解。
2012-05-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Soft modes and non-affine rearrangements in the inherent structures of supercooled liquids
我们发现，在一个模型过冷液体的势能景观的层次组织可以与软正常模式的空间分布的变化。对于附近的最小值，快速松弛过程之间通常发生，软模式的本地化是非常相似的。软区域的空间分布的变化，而不是，最小值之间的过渡相关的结构松弛发生。这可能是软模式能够预测动力学中的空间不均匀性的原因。然而，非常软的模式与动力学不均匀性仅弱相关，而是与局部极小值中的区域显示出更高的统计重叠，如果受到剪切变形，则这些区域将经历非仿射重排。过冷液体的这一特征使人联想到非晶态固体中的非仿射变形行为，其中非常软的模式识别塑性不稳定性的{ \it轨迹}。
2014-02-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Liquid-liquid phase transition in simulations of ultrafast heating and decompression of amorphous ice
最近的一个实验[K。H. Kim等人，Science 370，978（2020）]表明，通过使高密度无定形冰（HDA）经受超快加热，可以检测过冷水中的液-液相变（LLPT），据报道，在此之后，样品经由一级相变经历从高密度液体（HDL）到低密度液体（LDL）的自发减压。在这里，我们进行计算机模拟的ST 2水模型，其中LLPT是已知的发生。我们对该模型的各种HDA样品进行了加热和减压协议，该协议遵循与最近实验相似的热力学途径。我们的研究结果表明，尽管这里采用了非常高的加热和减压速率，但在遵循该途径的强烈不平衡过程中可以观察到潜在平衡LLPT的签名。我们的研究结果也与以前的研究中报道的玻璃态ST 2水的相图相一致。
2021-06-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
From cage-jump motion to macroscopic diffusion in supercooled liquids
材料长期稳定性的评估需要估计其长期动态。对于结构玻璃等非晶材料，事实证明很难从静态测量开始预测长期动态。在这里，我们考虑多长时间需要监测结构玻璃的动态，以预测其长期功能。本文详细描述了结构玻璃单粒子间歇运动的统计特征，指出单粒子跳跃是导致系统弛豫的不可逆事件。这允许评估的时间尺度上的跳跃持续时间，这是小的和温度无关，以及之前的系统进入扩散制度的扩散常数。预测是通过分析粒子轨迹，通过一个无参数的算法。
2014-05-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Characterization of the non-Arrhenius behavior of supercooled liquids by modeling non-additive stochastic systems
非晶态固体的形成机理的表征是一个很大的研究途径，因为理解它的非阿耳忒弥斯行为是具有挑战性的。在这种情况下，我们提出了一个路径，通过一个非齐次连续性方程的物理解释的非Arkenius行为的物理解释的过冷液体的玻璃化转变附近的扩散过程建模。更确切地说，我们得到的广义阻力和扩散系数，使我们能够模拟范围广泛的非Arkenius过程。这提供了一个可靠的测量系统的脆弱性和玻璃形成液体中的脆弱到强的过渡估计的程度，以及一个广义的斯托克斯-爱因斯坦方程，导致更好地理解的经典和量子效应的非添加剂随机系统的动态。
2019-05-08 cond-mat.stat-mech
Non-affine deformations of inherent structure as signature of cooperativity in supercooled liquids
通过对二维和三维模型玻璃成形器进行静态剪切变形和局部能量最小化的数值模拟，揭示了过冷液体固有结构中存在的非受扰重排区域。在液态IS，我们发现一个广泛的分布，而大的重排相关的只有在很小的距离。在低温下，合作动力学的开始对应于在较大距离上相关的小得多的位移。这一发现表明存在的非affordable重排域的相关大小的IS变形，这可以被看作是静态对应的合作重排区域中的动态。这一想法提供了新的见解缓慢的合作动力学的过冷液体的可能的结构签名，并支持与弹性异质性在非晶态固体中发现的连接。
2008-07-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Local versus global stretched mechanical response in a supercooled liquid near the glass transition
非晶材料具有丰富的弛豫谱，通常用弛豫机制的层次来描述。在这项工作中，我们调查的局部动态模量谱在模型玻璃的玻璃化转变温度以上进行力学光谱分析与分子动力学模拟。我们发现，频谱，在本地以及在全球范围内，可以很好地描述的科尔-戴维森公式的频率范围内探索与模拟。令人惊讶的是，Cole-Davidson拉伸指数不随探测的局部区域的大小而改变。的局部弛豫时间显示一个广泛的分布，如预期的动态异质性概念的基础上，但得到的拉伸独立于此分布。我们发现，局部弛豫时间和模量的尺寸依赖性可以很好地解释的弹性推模型。
2019-02-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
From particles to spins: Eulerian formulation of supercooled liquids and glasses
过冷液体和玻璃体系的动力学通常在拉格朗日表象中进行研究，其中可区分的相互作用粒子的位置和速度。然而，在这种表示中，很难定义动力学中空间不均匀性的度量，因为粒子在足够长的时间内进出任何一个给定的区域。如何在拉格朗日公式中将结构玻璃和自旋玻璃问题联系起来也是不透明的。我们提出了一个欧拉制定的过冷液体和玻璃，允许一个简单的粒子和自旋系统之间的连接，并允许在一个固定的参考框架内的动力学不均匀性的研究类似于用于自旋玻璃。我们应用这个框架的动力学的胶体颗粒悬浮液的研究包装馏分对应的过冷和玻璃态，这是通过共聚焦显微镜探测。
2008-02-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Supercooled Liquids for Pedestrians
当我们降低液体的温度时，在某个点上，我们遇到了一级相变到晶体。然而，在某些条件下，有可能将系统保持在其亚稳相并避免结晶。以这种方式，液体进入过冷相。过冷液体有着非常丰富的唯象学，至今仍远未被完全理解。首先，存在如何防止结晶以及在达到亚稳极限之前液体可以过冷多深的问题。但到目前为止，过冷液体最有趣的特征是动态玻璃化转变：当温度降低到某一点以下时，弛豫时间增加得如此之多，以至于发生了戏剧性的动态停滞，我们无法在合理的实验时间内平衡系统。玻璃化转变是一种物理起源的现象，在过去的一百年里引起了人们的极大兴趣。为什么会发生？它只是一个传统的参考点，还是有更深刻的物理意义？它是一个纯粹的动力学事件，还是一个真正的热力学转变的表现？与弛豫时间的急剧增加相关的相关长度是多少？我们能定义一种新的无定形秩序吗？过冷液体和玻璃化转变的共同理论还不存在，这些问题在很大程度上仍然是开放的。在这里，我将以最基本的方式说明过冷液体的主要唯象特征，并以非常局部的方式讨论关于这个问题的一些理论观点。
2009-03-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Molecular dynamics beyonds the limits: massive scaling on 72 racks of a BlueGene/P and supercooled glass transition of a 1 billion particles system
我们最近开发的十亿体分子动力学（BBMD）包，这是专门为大规模并行模拟结构玻璃和非晶材料的原子动力学的世界上最大的超级计算机上的缩放结果报告。该代码能够扩展到IBM BlueGene/P的72个机架，对于具有1000亿个粒子的系统，测量效率为89%。在10亿个粒子的情况下，每次迭代的代码速度不到0.14秒，为研究十亿体结构玻璃铺平了道路，其分辨率比有史以来报道的最大模拟增加了两个数量级。我们证明了我们的代码的有效性，通过研究一个非常大的系统的液体玻璃化转变的二元混合物的10亿个粒子。
2011-05-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Thermally Activated Non-Affine Rearrangements in Amorphous Glass: Emergence of Intrinsic Length Scales
Indian Institute of Technology Roorkee（印度理工学院罗克基分校）
研究揭示了非晶玻璃中热驱动下非仿射重组的内在长度尺度，通过分析非仿射位移分布，发现van Hove长度尺度始终大于非仿射长度尺度，表明非仿射重组具有各向同性传播特性。
2025-12-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Free energy calculations and unbiased dynamics reveal a continuous liquid-liquid transition in water no man's land
在过去的三十年里，低密度液体（LDL）和高密度液体（HDL）形式的过冷水之间的一级相变的存在一直是物理和化学的中心和高度争论的问题。我们提出了一个计算研究，可以确定自由能景观的过冷水在广泛的压力和温度条件下，使用准确的TIP 4P/2005力场。我们的方法结合了基于拓扑的结构转换坐标，国家的最先进的自由能计算方法，和广泛的无偏分子动力学模拟。我们所有的研究结果表明，LDL和HDL形式之间的过渡是顺利的，在整个所谓的“无人区”，自由能障碍不会出现，直到发病的固体，非扩散的无定形形式。
2021-06-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A novel approach to numerical measurements of the configurational entropy in supercooled liquids
构型熵是实验上表征玻璃形成的关键观测量之一。在物理上，它量化了亚稳态的多重性，其中在给定的温度下可以发现无定形材料，并且其温度依赖性提供了玻璃化转变的主要热力学特征，这是实验上可获得的。然而，构型熵的测量需要一些近似，这常常导致模糊和矛盾的结果。在这里，我们实现了一个新的数值方案来测量的组态熵σ（T）在过冷液体，使用的自由能成本的直接确定本地化的系统在一个单一的亚稳态在温度T。对于两种典型的玻璃形成液体，我们发现在温度T_c以上，σ（T）不连续地消失，该温度T_c略低于通常对玻璃动力学起始温度的估计。这一观察结果与理论预期吻合得很好，但与其他数值方法形成鲜明对比。虽然Sigma（T）的温度依赖性与玻璃脆性相关，但我们表明，在早期数值研究中建立的Adam-Gibbs关系（将构型熵与结构弛豫时间相关联）的有效性比以前认为的要小，可能解决实验和模拟之间的重要冲突。
2014-08-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Orientational Order in Disordered Colloidal Suspensions
在包括液体和玻璃在内的无序系统中探索结构有序性是凝聚态物理中一个有趣而又具有挑战性的问题。在这里，我们构建了一个新的参数的粒子的角分布函数的基础上，并表明，这种新的取向顺序具有显着更高的相关性与动态异质性相比，在胶体玻璃中的径向分布函数的基础上的平移参数。过冷液体中取向序和平移序的逐渐发展表明，取向序与动力学之间较高的相关性来自于玻璃化转变的开始，简单液体经过相当程度的过冷后，取向序将主导玻璃化动力学。我们的结果表明，取向顺序反映了在玻璃化转变过程中形成的非晶秩序，而平移顺序主要是密度增加的结果。
2018-06-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
New Kinds of Phase Transitions: Transformations in disordered Substances
本文简要讨论了无序物质的相变：液-液相变、液-玻璃相变和同一物质从一种无定形形式到另一种无定形形式的转变。提出了一种用多粒子条件分布函数描述这些跃迁的方法。提出了与高阶分布函数对称破缺有关的隐长程序概念。证明了简单过冷Lennard-Jones液体中阻挫现象的出现。
2004-12-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Change in the Crystallization Features of Supercooled Liquid Metal with an Increase in the Supercooling Level
在模型液体中考虑了均质晶体成核过程，其中颗粒间相互作用用短程球面振荡势描述。已经确定了在各种过冷水平下，包括对应于非晶态的那些水平下，在液体中启动结构有序化的机制。对形成的晶粒的大小和形状进行了统计估计。结果表明，在整个考虑的温度范围内发生的成核机制。系统在低过冷度下的结晶通过单核方案发生。在高过冷水平下形成的高浓度晶核（即，在与玻璃化转变温度相当或低于玻璃化转变温度$T_g$的温度下）产生支化结构存在的假象，这有时被错误地解释为相分离的特征。晶粒的最大浓度的温度依赖性演示了两个制度之间的过渡发生在一个温度相当于玻璃化转变温度$T_g$。
2018-12-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.atm-clus
Replica theory of the rigidity of structural glasses
我们提出了一个第一性原理方案来计算刚度，即。e.利用结合了复型理论和液体理论的克隆液体理论计算了有限温度下结构玻璃的剪切模量。借助于复制方法，使解开的热波动在液体中的状态内和状态间的波动，我们提取的刚性亚稳非晶态固体状态的过冷液体和玻璃相。结果可以直观地理解，而无需复制。作为一个测试案例，我们应用该计划的过冷和玻璃态的二元混合物的软球。结果与以前的分子动力学模拟得到的剪切模量。亚稳态的刚性相对于瞬时刚性（即玻恩项）显著降低，这是由于在低至T=0的所有温度下笼内粒子的位移引起的非仿射响应。在Kauzmann温度T_K以下，它几乎与温度无关。在较高的温度下，在过冷液体状态，非仿射校正的刚度变得更强，这表明熔化的亚稳态固体状态。静态响应的状态间部分意味着在细观尺度上具有静态屈服模拟的急动、间歇性应力-应变曲线。
2012-06-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Potential Energy Landscape of the Apparent First-Order Phase Transition between Low-Density and High-Density Amorphous Ice
势能面（PEL）形式是统计力学中描述过冷液体和玻璃的一种有价值的方法。在这里，我们使用的PEL形式主义和计算机模拟研究之间的压力诱导的低密度非晶冰（LDA）和高密度非晶冰（HDA）在不同温度下的转变。我们采用ST 2水模型，LDA-HDA转换是非常尖锐的，类似于在实验中观察到的，并让人想起一阶相变。我们的研究结果是一致的，LDA和HDA配置与两个不同的区域（兆）的PEL是由一个潜在的能量障碍分开的观点。在较高的温度下，我们发现，低密度液体（LDL）的配置是位于相同的megabasin的LDA，和高密度液体（HDL）的配置是位于相同的megabasin的HDA。我们表明，压力诱导的LDL-HDL和LDA-HDA转换发生沿路径互连这两个兆，但液体遵循的路径是不同的路径遵循的非晶态固体。在较高的压力下，我们还研究了液体到冰-VII的一级相变，并发现在此过渡期间的PEL性质的行为定性类似于LDA-HDA转变期间发现的变化。这种相似性支持LDA-HDA转变是非平衡态之间的一级相变的解释。
2016-10-03 cond-mat.stat-mech
Static and dynamical properties of a supercooled liquid confined in a pore
本文用分子动力学计算机模拟了一种二元Lennard-Jones液体在窄孔中的流动。孔的表面具有类似于受限液体的无定形结构。我们发现，液体的静态性质不受约束，而动态变化显着。通过研究中间散射函数的时间和温度依赖性，我们发现靠近管中心的粒子的动力学与体相粒子的动力学相似，而中间散射函数在波矢q和距孔轴距离ρ处的特征弛豫时间τ_q（T，ρ）随着靠近管壁而连续增加，导致壁附近的明显发散。在中间温度下至接近玻璃化转变的温度下观察到这种效应。τ_q（T，ρ）的ρ依赖性可用τ_q（T，ρ）=f_q（T）exp [Delta_q/（rho_p-rho）]的经验定律来描述，其中Delta_q和ρ_q是常数，f_q（T）是唯一表现出显著温度依赖性的参数。
2000-02-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
The Thermodynamic Behaviors and Glass Transition on the Surface/Thin Film of An Ising Spin Model on Recursive Lattice
为了研究过冷液体的亚稳性和理想玻璃化转变，设计了一个由平面单元构成的准二维递归格子，对Ising自旋玻璃体系的表面热力学进行了研究.该晶格被构造为部分Husimi晶格的混合物表示的散装和一维单键表示的表面。格的递归性质被用来实现精确的计算。该模型有一个反铁磁相互作用，产生一个有序的相确定为晶体，和一个亚稳的解决方案，代表非晶/亚稳相。考虑了比最近邻距离更远的粒子之间的相互作用。利用偏配分函数计算了理想晶体和表面上模型的过冷液体态的自由能和熵。通过分析晶体和过冷液体态的自由能和熵，我们可以识别出表面的熔化转变和二级理想玻璃化转变。结果表明，由于配位数的变化，表面的转变温度比体相体系显著降低。我们的计算与其他人进行的表面和薄膜热力学的实验和模拟结果一致。
2014-12-15 cond-mat.stat-mech
A one parameter fit for glassy dynamics as a corollary of the equilibrium liquid to solid transition
我们应用微正则系综的考虑表明，无论何时它可能热化，一个一般的无序多体哈密顿量的一个典型的原子系统具有固体状的本征态在低能量和流体型（和气体，等离子体）本征态与能量密度超过那些存在于熔化（和，分别，更高的能量）过渡（S）。特别地，这种干净的多体原子系统的本征态经历非解析变化的最低能量密度是熔化（或凝固）跃迁的能量密度。我们引用这一观察来分析液体在过冷时的演变（即，足够快速地冷却以避免在凝固温度以下凝固）。将过冷液体的波函数扩展到多体哈密顿量的完整本征基中，只有较高能量的液体型本征态对可测量的流体动力学弛豫有显著贡献（例如，通过粘度探测的那些），而静态热力学可观测量变为固体和液体型本征态的加权平均值。因此，当外推到低温时，深度过冷液体（即，玻璃）可能看起来在几乎相同的温度下发散，在该温度下，过冷液体的外推熵变为固体的外推熵。在这个正式的量子框架中，过冷液体随着温度的降低而变得越来越缓慢（和空间不均匀）的动力学源于在低能固体型本征态中存在的平衡熔化转变处的清洁多体哈密顿量的本征态的单个非分析变化。我们推导出一个单一的（可能是可计算的）无量纲参数适合的粘度，并建议我们的方法的其他可测试的预测。
2016-12-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Theoretical perspective on the glass transition and amorphous materials
我们提供了一个理论上的观点，在分子液体中的玻璃化转变在热平衡，无序材料的空间异质性和老化动力学，和软玻璃材料的流变学。我们从对该领域的广泛介绍开始，并强调其与其他学科的联系及其相关性。计算机模拟的重要作用，研究和了解系统的动态接近玻璃化转变在分子水平上阐明。本文综述了表征慢动力学材料结构弛豫的空间非均匀动力学的最新进展。然后，我们提出了主要的理论方法描述过冷液体的玻璃化转变，侧重于理论，有一个微观的，统计力学的基础。我们描述了成功和失败，并严格评估这些方法的现状。然后讨论了无序材料中的老化动力学物理和软玻璃材料的流变学，并描述了最近的理论进展。对于每一部分，我们给出了最新进展的广泛概述，但我们也详细描述了重要的开放问题，我们相信，在未来几年将占据这一领域的中心位置。
2011-06-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech physics.class-ph
Growing length scales in a supercooled liquid close to an interface
我们提出的分子动力学计算机模拟的结果，一个简单的玻璃前接近的液体和冻结的非晶相的相同材料之间的界面。通过研究离壁面距离为z的粒子的非相干中间散射函数F_s（q，z，t），我们发现离壁面近的粒子的弛豫动力学比离壁面远的粒子的弛豫动力学慢得多。当z较小时，F_s（q，z，t）的典型弛豫时间如exp（Delta/（z-z_p））增加，其中Delta和z_p为常数。我们使用从该定律到批量行为的交叉的位置来定义第一长度尺度波浪线{z}。不同的长度尺度是通过考虑AncrossF_s（q，z，t）= F_s^{bulk}（q，t）+a（t）exp[-（z/xi（t））^{beta（t）}]来定义的，其中a（t）、xi（t）和beta（t）是拟合参数。我们表明，这个Ancestor给出了一个非常好的描述的数据的所有时间和所有值的z。长度xi（t）在短时间和中间时间增加，并在系统的α-弛豫的时间尺度上再次减小。因此，xi（t）的最大值可以被定义为新的长度尺度xi_max。我们发现，随着温度的降低，波浪线{z}以及xi_max增加。这种增加的温度依赖性是兼容的散的Kauzmann温度下的体系统的长度尺度。
2001-04-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
The length and time scales of water's glass transitions
使用一般模型的平衡动力学的过冷液体，我计算从分子性质的出现长度和时间尺度，管理非平衡松弛行为的无定形冰制备快速冷却。在冷却时，液态水失去平衡，由此其弛豫时间的温度依赖性被预测为从超Arrhenius变为Arrhenius。这种交叉的结果是，表观玻璃化转变温度的位置在热力学上取决于冷却速率。伴随着玻璃化的是一个动态的长度尺度的出现，其大小取决于冷却速率和变化之间的埃和10纳米。虽然这种协议的依赖性澄清了一些以前的实验观察无定形冰，参数是一般的，可以扩展到其他玻璃形成液体。
2014-05-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Nonequilibrium static growing length scales in supercooled liquids on approaching the glass transition
对于密度范围很广的超压缩非晶硬球构型的结构因子$S(k)$的小波数$k$行为，以前已经研究过，直到最大随机堵塞状态，这可以被看作是典型的玻璃态[A. Hopkins，F. H. Stillinger和S. Torquato，Phys. Rev. E，86，021505（2012）]。有人发现，前体的玻璃堵塞状态是明显的，早在堵塞密度达到测量的增长非平衡长度尺度提取的直接关联函数$c(r)$，这成为长期的临界堵塞状态达到的体积积分。本研究通过计算机模拟研究两种不同的原子模型扩展了这项工作：三维的单组分Z2 Dzugutov势和二维的二元混合物Kob-Andersen势。与上述硬球研究一致，我们表明，对于这两种模型的玻璃化转变的签名是明显的转变温度之前，达到测量的长度尺度确定从直接关联函数在单组分的情况下和广义的直接关联函数在二元混合物的情况下的体积积分。后者的数量是从一个广义的Orstein-Zernike积分方程的原子点配置的一定装饰。我们还表明，这些不断增长的长度尺度，这是一个后果的直接关联函数的长程性质，本质上是非平衡的性质所确定的指数$X$，这是一个衡量偏离热平衡。它还表明，这种非平衡指数，过冷时增加，与特征弛豫时间尺度。
2012-09-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Static and Dynamic Properties of Two Dimensional Coulomb Clusters
研究了二维阱中库仑相互作用粒子从非晶态固体到类液体的热跨越行为的静态和动态响应随温度的变化关系。虽然静态相关性，调查的平移和键的取向顺序的限制，在低温下的六方相的足迹，粒子的动力学在这种状态下大大减慢-让人想起一个过冷液体。使用密度相关性，我们探测有趣的签名的长期生活的不均匀性，由于在约束和远程库仑相互作用的不规则性的相互作用。在多个时间尺度上的弛豫显示了不规则陷阱中空间相关性的拉伸指数衰减。描述系统结构弛豫的特征时间尺度的温度依赖性显示出与玻璃态系统观察到的惊人的相似性，表明过冷液体的一些关键特征出现在具有较低空间对称性的约束中。
2017-01-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Growth of Dynamic and Static Correlations in the Aging Dynamics of a Glass-Forming Liquid
Tata Institute of Fundamental Research（塔塔基础研究所）
研究玻璃形成液体老化动力学中动态和静态相关性的增长，通过分子动力学模拟和有限尺寸缩放分析，揭示了静态和动态长度尺度随等待时间的变化规律。
2025-12-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The microscopic origins of stretched exponential relaxation in two model glass-forming liquids as probed by simulations in the isoconfigurational ensemble
拉伸指数松弛在过冷玻璃形成液体的起源是关于这些流体的反常动力学的中心问题之一。对这种现象的主要解释一直是这样一个命题，即局部指数松弛过程的非均匀分布的空间平均导致拉伸。在这里，我们进行模拟的模型聚合物和小分子玻璃形成的isoconfigurational合奏显示，而不是出现从空间平均和局部非指数松弛的组合拉伸。结果表明，在流体中表现出快于平均松弛的地方往往表现出局部拉伸松弛，而慢于平均松弛域表现出压缩指数松弛。我们表明，局部拉伸预测松散的局部笼，测量的德拜-沃勒因子，反之亦然。这种在平衡玻璃的局部弛豫中的现象学与不平衡的低密度和过密度玻璃的动力学相似，其同样在其拉伸与压缩的程度上表现出不对称性。在这些结果的基础上，我们假设，在平衡玻璃形成液体的局部拉伸和压缩的结果从演变的粒子迁移率在一个单一的局部弛豫时间，与较慢的粒子趋于加速，反之亦然。除了提供新的洞察拉伸松弛的起源，这些结果有影响的解释拉伸指数通过计量学，如介电谱测量：测量的拉伸指数不能普遍解释为一个直接测量的弛豫时间的基本分布的宽度。
2020-11-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Unveiling Dimensionality Dependence of Glassy Dynamics: 2D Infinite Fluctuation Eclipses Inherent Structural Relaxation
通过大尺度分子动力学模拟，发现二维过冷液体的动力学行为与系统尺寸有关，而三维系统的尺寸依赖性不明显.结果表明，二维非晶系统中强的系统尺寸效应源于长波长处的涨落增强，这与二维晶体声子的涨落类似。这一观察结果进一步得到了振动态密度的频率依赖性的支持，包括在低波数极限的德拜近似。然而，当长度尺度大于振动振幅时，中间散射函数中的系统尺寸效应变得可以忽略不计。这表明，在一个二维系统中的有限尺寸效应是短暂的，也是结构松弛本身是没有根本不同的，在一个三维系统。事实上，从键断裂函数估计的动态相关长度，不遭受那些增强的波动，在2D或3D系统中不依赖于尺寸。
2016-12-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
