Supercooled Liquids for Pedestrians
当我们降低液体的温度时，在某个点上，我们遇到了一级相变到晶体。然而，在某些条件下，有可能将系统保持在其亚稳相并避免结晶。以这种方式，液体进入过冷相。过冷液体有着非常丰富的唯象学，至今仍远未被完全理解。首先，存在如何防止结晶以及在达到亚稳极限之前液体可以过冷多深的问题。但到目前为止，过冷液体最有趣的特征是动态玻璃化转变：当温度降低到某一点以下时，弛豫时间增加得如此之多，以至于发生了戏剧性的动态停滞，我们无法在合理的实验时间内平衡系统。玻璃化转变是一种物理起源的现象，在过去的一百年里引起了人们的极大兴趣。为什么会发生？它只是一个传统的参考点，还是有更深刻的物理意义？它是一个纯粹的动力学事件，还是一个真正的热力学转变的表现？与弛豫时间的急剧增加相关的相关长度是多少？我们能定义一种新的无定形秩序吗？过冷液体和玻璃化转变的共同理论还不存在，这些问题在很大程度上仍然是开放的。在这里，我将以最基本的方式说明过冷液体的主要唯象特征，并以非常局部的方式讨论关于这个问题的一些理论观点。
2009-03-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Acoustic wave propagation through a supercooled liquid: A normal mode analysis
声波在过冷液体中的传播机制尚未完全了解，因为过冷液体的振动动力学受到其非晶态固有结构的强烈影响。本文用简正波分析方法研究了声波在过冷模型液体中的传播。由于其固有结构的高度无序性，单个声波在很宽的频率范围内被分解成许多简正模式。这导致声波的快速衰减，并导致色散关系和衰减率的异常波数依赖性。
2012-10-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Breakdown of Stokes-Einstein relation in the supercooled liquid state of phase change materials
无定形硫属化物合金作为数据存储介质的应用依赖于它们一旦在足够高的温度下加热就经历极快（10-100 ns）结晶的能力。然而，使这些材料对存储设备如此有吸引力的奇特特征仍然缺乏全面的微观理解。通过大尺度分子动力学模拟，我们证明了原型化合物GeTe的过冷液体在接近玻璃化转变温度时具有很高的原子迁移率（D \sim 10^（-6）cm 2/s）.这种行为导致在过冷液体中的自扩散系数和粘度之间的斯托克斯-爱因斯坦关系破裂。结果表明，过冷液体的脆性是理解这类材料快速结晶过程的关键。
2012-07-31 cond-mat.dis-nn
Brittle yielding in supercooled liquids below the critical temperature of mode coupling theory
采用分子动力学（MD）方法模拟了剪切作用下的多分散软球模型。这些模拟的起点是远低于模式耦合理论的临界温度$T_c$的深度过冷样品。这些样品完全平衡的帮助下，交换蒙特卡罗技术。对于低于$T_c$的状态，我们确定了一个寿命$τ_{\rm lt}$，它测量了系统可以被认为是非晶态固体的时间尺度。$τ_{\rm lt}$的温度依赖性可以很好地用阿耳忒修斯定律描述。低于$T_c$的瞬态非晶态固体的存在与脆性屈服的可能性相关，如应力-应变关系中的急剧应力下降和剪切带所示。我们表明，脆性屈服一方面需要低的剪切速率，另一方面，对应于逆剪切速率的时间尺度必须更小或$τ_{\rm lt}$的顺序。这两个条件只能满足长寿命$τ_{\rm lt}$，即~对于远低于$T_c$的州。
2022-02-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Theory of amorphous ices
我们导出了非晶态固体和液态过冷水的相图，并解释了为什么水的非晶态固体以几种不同的形式存在。大偏差理论的应用使我们能够在计算机模拟中制备这样的相。随着各态历经液体和两种不同的非晶态固体之间的非平衡转变，我们建立这两种非晶态固体之间的共存。我们预测的相图包括一个非平衡三相点，其中两个非晶相和液体共存。虽然非晶态固体是长寿命和缓慢老化的玻璃，但它们的熔化可迅速导致结晶冰的形成。此外，较高密度的非晶态固体在低压下的熔化分步发生，在进入冰从其变粗的非平衡液体之前转变成较低密度的玻璃。
2014-04-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Phase diagram of supercooled water confined to hydrophilic nanopores
我们提出了一个相图的水限制在圆柱形二氧化硅纳米孔的压力，温度和孔径。封闭的圆柱形壁是亲水的和无序的，这对有序的水结构具有不稳定作用。这类系统的相图是从一般的论点，从实验观察和计算机模拟和计算机模拟测试的假设参数。相空间分为三个区域：单一的液体，晶体状固体和玻璃。对于大孔，半径超过1纳米，水表现出液体和晶体状的行为，这些制度之间的突然交叉。对于小孔半径，晶体状行为是不稳定的，水在所有非零温度下保持无定形。在足够低的温度下，这些状态是玻璃。过冷水的几个实验结果可以根据我们提出的相图来理解。
2012-05-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Soft modes and non-affine rearrangements in the inherent structures of supercooled liquids
我们发现，在一个模型过冷液体的势能景观的层次组织可以与软正常模式的空间分布的变化。对于附近的最小值，快速松弛过程之间通常发生，软模式的本地化是非常相似的。软区域的空间分布的变化，而不是，最小值之间的过渡相关的结构松弛发生。这可能是软模式能够预测动力学中的空间不均匀性的原因。然而，非常软的模式与动力学不均匀性仅弱相关，而是与局部极小值中的区域显示出更高的统计重叠，如果受到剪切变形，则这些区域将经历非仿射重排。过冷液体的这一特征使人联想到非晶态固体中的非仿射变形行为，其中非常软的模式识别塑性不稳定性的{ \it轨迹}。
2014-02-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A novel approach to numerical measurements of the configurational entropy in supercooled liquids
构型熵是实验上表征玻璃形成的关键观测量之一。在物理上，它量化了亚稳态的多重性，其中在给定的温度下可以发现无定形材料，并且其温度依赖性提供了玻璃化转变的主要热力学特征，这是实验上可获得的。然而，构型熵的测量需要一些近似，这常常导致模糊和矛盾的结果。在这里，我们实现了一个新的数值方案来测量的组态熵σ（T）在过冷液体，使用的自由能成本的直接确定本地化的系统在一个单一的亚稳态在温度T。对于两种典型的玻璃形成液体，我们发现在温度T_c以上，σ（T）不连续地消失，该温度T_c略低于通常对玻璃动力学起始温度的估计。这一观察结果与理论预期吻合得很好，但与其他数值方法形成鲜明对比。虽然Sigma（T）的温度依赖性与玻璃脆性相关，但我们表明，在早期数值研究中建立的Adam-Gibbs关系（将构型熵与结构弛豫时间相关联）的有效性比以前认为的要小，可能解决实验和模拟之间的重要冲突。
2014-08-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Modeling non-linear dielectric susceptibilities of supercooled molecular liquids
高精度介电谱的发展使得能够获得极性分子液体的非线性介电常数。所观察到的非单调行为已被要求提供强有力的支持，动态逮捕的热力学无定形秩序的基础上的理论。在这里，我们从动态促进的角度来处理这个问题，另一种观点集中在紧急的动力学约束下的动态逮捕的液体接近其玻璃化转变。我们推导出显式表达式的频率相关的高阶介电常数呈现出非单调的形状，其高度增加，温度降低。我们表现出很好的协议与甘油的实验数据，挑战的想法，非线性响应函数揭示相关的放松在过冷液体。
2021-05-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
New Kinds of Phase Transitions: Transformations in disordered Substances
本文简要讨论了无序物质的相变：液-液相变、液-玻璃相变和同一物质从一种无定形形式到另一种无定形形式的转变。提出了一种用多粒子条件分布函数描述这些跃迁的方法。提出了与高阶分布函数对称破缺有关的隐长程序概念。证明了简单过冷Lennard-Jones液体中阻挫现象的出现。
2004-12-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Static and dynamical properties of a supercooled liquid confined in a pore
本文用分子动力学计算机模拟了一种二元Lennard-Jones液体在窄孔中的流动。孔的表面具有类似于受限液体的无定形结构。我们发现，液体的静态性质不受约束，而动态变化显着。通过研究中间散射函数的时间和温度依赖性，我们发现靠近管中心的粒子的动力学与体相粒子的动力学相似，而中间散射函数在波矢q和距孔轴距离ρ处的特征弛豫时间τ_q（T，ρ）随着靠近管壁而连续增加，导致壁附近的明显发散。在中间温度下至接近玻璃化转变的温度下观察到这种效应。τ_q（T，ρ）的ρ依赖性可用τ_q（T，ρ）=f_q（T）exp [Delta_q/（rho_p-rho）]的经验定律来描述，其中Delta_q和ρ_q是常数，f_q（T）是唯一表现出显著温度依赖性的参数。
2000-02-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Local versus global stretched mechanical response in a supercooled liquid near the glass transition
非晶材料具有丰富的弛豫谱，通常用弛豫机制的层次来描述。在这项工作中，我们调查的局部动态模量谱在模型玻璃的玻璃化转变温度以上进行力学光谱分析与分子动力学模拟。我们发现，频谱，在本地以及在全球范围内，可以很好地描述的科尔-戴维森公式的频率范围内探索与模拟。令人惊讶的是，Cole-Davidson拉伸指数不随探测的局部区域的大小而改变。的局部弛豫时间显示一个广泛的分布，如预期的动态异质性概念的基础上，但得到的拉伸独立于此分布。我们发现，局部弛豫时间和模量的尺寸依赖性可以很好地解释的弹性推模型。
2019-02-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Thermodynamic signature of growing amorphous order in glass-forming liquids
虽然有几种理论认为玻璃形成的急剧减缓与某种空间相关性的增加有关，但标准的静态关联函数没有显示出这一点的证据。我们提出的结果，揭示了第一次的高温和深过冷平衡玻璃形成液体之间的定性热力学差异：边界条件的影响传播到大体积冷却后，在越来越大的长度尺度，并且，作为这种静态相关长度的增长，影响衰减非指数。越来越长的范围内的玻璃化转变的随机一阶理论（RFOT）的边界条件的敏感性，但我们的数值结果的定量帐户需要一个概括的RFOT状态之间的表面张力波动。
2008-05-28 cond-mat.dis-nn
Viscosity, breakdown of Stokes-Einstein relation and dynamical heterogeneity in supercooled liquid Ge$_2$Sb$_2$Te$_5$ from simulations with a neural network potential
本研究利用机器学习势模拟过冷Ge$_2$Sb$_2$Te$_5$，计算黏度、扩散系数和弛豫时间，发现Stokes-Einstein关系失效，并揭示动力学异质性源于特定局部环境的Ge原子。
2025-10-23 cond-mat.dis-nn
Decoupling of diffusion from structural relaxation and spatial heterogeneity in a supercooled simple liquid
本文报道了一种过冷单原子玻璃形成液体的分子动力学模拟。据发现，发病的过冷制度的结果在形成不同的领域的缓慢扩散，这是局限于长寿命的二十面体结构的集群与更深的极小值的能量景观。由于这些域，拥有一个低维的几何形状，生长与冷却和渗流低于$T_c$，临界温度的模式耦合理论，急剧放缓的结构松弛相对于扩散观察。它的结论是，后者的异常不能占原子流动性的空间变化，相反，我们解释它作为一个直接的结果所施加的瞬态结构相关性的配置空间约束。我们还推测，观察到的低维聚类的趋势可能被视为一种可能的机制的脆弱性。
2002-09-09 cond-mat.dis-nn
Growing length scales in a supercooled liquid close to an interface
我们提出的分子动力学计算机模拟的结果，一个简单的玻璃前接近的液体和冻结的非晶相的相同材料之间的界面。通过研究离壁面距离为z的粒子的非相干中间散射函数F_s（q，z，t），我们发现离壁面近的粒子的弛豫动力学比离壁面远的粒子的弛豫动力学慢得多。当z较小时，F_s（q，z，t）的典型弛豫时间如exp（Delta/（z-z_p））增加，其中Delta和z_p为常数。我们使用从该定律到批量行为的交叉的位置来定义第一长度尺度波浪线{z}。不同的长度尺度是通过考虑AncrossF_s（q，z，t）= F_s^{bulk}（q，t）+a（t）exp[-（z/xi（t））^{beta（t）}]来定义的，其中a（t）、xi（t）和beta（t）是拟合参数。我们表明，这个Ancestor给出了一个非常好的描述的数据的所有时间和所有值的z。长度xi（t）在短时间和中间时间增加，并在系统的α-弛豫的时间尺度上再次减小。因此，xi（t）的最大值可以被定义为新的长度尺度xi_max。我们发现，随着温度的降低，波浪线{z}以及xi_max增加。这种增加的温度依赖性是兼容的散的Kauzmann温度下的体系统的长度尺度。
2001-04-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Theoretical perspective on the glass transition and amorphous materials
我们提供了一个理论上的观点，在分子液体中的玻璃化转变在热平衡，无序材料的空间异质性和老化动力学，和软玻璃材料的流变学。我们从对该领域的广泛介绍开始，并强调其与其他学科的联系及其相关性。计算机模拟的重要作用，研究和了解系统的动态接近玻璃化转变在分子水平上阐明。本文综述了表征慢动力学材料结构弛豫的空间非均匀动力学的最新进展。然后，我们提出了主要的理论方法描述过冷液体的玻璃化转变，侧重于理论，有一个微观的，统计力学的基础。我们描述了成功和失败，并严格评估这些方法的现状。然后讨论了无序材料中的老化动力学物理和软玻璃材料的流变学，并描述了最近的理论进展。对于每一部分，我们给出了最新进展的广泛概述，但我们也详细描述了重要的开放问题，我们相信，在未来几年将占据这一领域的中心位置。
2011-06-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech physics.class-ph
Replica theory of the rigidity of structural glasses
我们提出了一个第一性原理方案来计算刚度，即。e.利用结合了复型理论和液体理论的克隆液体理论计算了有限温度下结构玻璃的剪切模量。借助于复制方法，使解开的热波动在液体中的状态内和状态间的波动，我们提取的刚性亚稳非晶态固体状态的过冷液体和玻璃相。结果可以直观地理解，而无需复制。作为一个测试案例，我们应用该计划的过冷和玻璃态的二元混合物的软球。结果与以前的分子动力学模拟得到的剪切模量。亚稳态的刚性相对于瞬时刚性（即玻恩项）显著降低，这是由于在低至T=0的所有温度下笼内粒子的位移引起的非仿射响应。在Kauzmann温度T_K以下，它几乎与温度无关。在较高的温度下，在过冷液体状态，非仿射校正的刚度变得更强，这表明熔化的亚稳态固体状态。静态响应的状态间部分意味着在细观尺度上具有静态屈服模拟的急动、间歇性应力-应变曲线。
2012-06-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Static and Dynamic Properties of Two Dimensional Coulomb Clusters
研究了二维阱中库仑相互作用粒子从非晶态固体到类液体的热跨越行为的静态和动态响应随温度的变化关系。虽然静态相关性，调查的平移和键的取向顺序的限制，在低温下的六方相的足迹，粒子的动力学在这种状态下大大减慢-让人想起一个过冷液体。使用密度相关性，我们探测有趣的签名的长期生活的不均匀性，由于在约束和远程库仑相互作用的不规则性的相互作用。在多个时间尺度上的弛豫显示了不规则陷阱中空间相关性的拉伸指数衰减。描述系统结构弛豫的特征时间尺度的温度依赖性显示出与玻璃态系统观察到的惊人的相似性，表明过冷液体的一些关键特征出现在具有较低空间对称性的约束中。
2017-01-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Electrodynamics of Amorphous Media at Low Temperatures
非晶态固体表现出固有的局部结构转变，这在低温下引起众所周知的量子力学两能级系统。我们解释了这些两级系统的电偶极矩的微观起源：偶极子出现作为近简并的本地配置，这几乎冻结在玻璃化转变之间的极化波动的结果。根据随机一阶跃迁理论，得到了偶极强度的一个估计，并与实验结果相一致。偶极子之间的相互作用的估计，并显示出显着的贡献低$T$玻璃的Grüneisen参数异常。在完全无定形的介质中，尽管它们是集体起源的，但偶极矩的大小预计是适度的。然而，在部分结晶的材料中，可能出现非常大的偶极子，这可能解释了Bauer和Kador，J. Chem. Phys. { \bf 118}，9069（2003）的发现。
2005-06-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Thermal transport of amorphous hafnia across the glass transition
本文利用机器学习势分子动力学结合Wigner输运方程和Green-Kubo方法，揭示了非晶态氧化铪从50 K到2000 K热导率随温度持续升高的异常行为，并阐明了玻璃化转变附近低频模式促进热对流的关键作用。
2025-02-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Static correlations functions and domain walls in glass-forming liquids: the case of a sandwich geometry
由于引入了无定形边界条件，在深度过冷液体中测量非平凡静态关联的问题最近取得了一些进展。在无定形边界条件中，一组自由粒子受到冻结在它们（低温）平衡位置的另一组粒子的影响。通过这种方式，人们可以研究从非遍历到遍历相位的交叉，因为自由区域的大小增加，限制的影响减弱。这种交叉定义了所谓的点到集相关长度，其已经在球形几何形状或腔中测量。在这里，我们通过分析限制在平面（“三明治”）几何形状中的玻璃形成液体的平衡性质，在非晶边界条件下的相关性研究中取得了进一步的进展。移动的颗粒受到无定形边界条件，周围壁中的颗粒冻结成它们的低温平衡构型。与空腔相比，夹层几何形状具有三个主要优点：i）夹层的宽度与其纵向尺寸解耦，使得热力学极限成为可能; ii）对于非常大的宽度，可以研究单个壁的行为; iii）我们可以使用“反平行”边界条件来迫使畴壁并测量其过剩能量。我们的结果证实了无定形边界条件确实是研究玻璃形成液体静态性质的一个非常有用的新工具，但也提出了一些警告，事实上，不是所有的关联函数，可以在这个框架内计算给出相同的定性结果。
2012-09-26 cond-mat.dis-nn
Growth of Dynamic and Static Correlations in the Aging Dynamics of a Glass-Forming Liquid
Tata Institute of Fundamental Research（塔塔基础研究所）
研究玻璃形成液体老化动力学中动态和静态相关性的增长，通过分子动力学模拟和有限尺寸缩放分析，揭示了静态和动态长度尺度随等待时间的变化规律。
2025-12-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Critical behavior of the specific heat in Ti-Si amorphous alloys at the metal-insulator transition
在本文中，我们报告的比热的非晶$Ti_{9.5}Si_{90.5}$合金位于非常接近的金属-绝缘体转变的临界点的测量。在磁场的存在下，比热主要由非晶Si基质中的悬空键引起的磁矩引起的肖特基异常决定。减去这一贡献暴露的电子比热系数$γ$的行为。该系数是温度无关的2 K以上，是，在数量级上，接近预期的值，在没有电子-电子相互作用。在0.4-1.5 K温度范围内，系数$γ$表现出反常的下降，可以用$γ\left(T\right)=γ_0ln{(T/T_0)}$与$T_0\approx0.2$ K的关系来近似。在一篇配套论文中，我们发现Ti-Si合金中的霍尔系数在高达150 K的更高温度下受到电子-电子相互作用的影响，并且在金属-绝缘体转变过程中也发生了重大变化。我们比较了我们的结果与理论预测的三个模型，这可以潜在地解释的异常行为的比热：广义非线性$σ$模型，库仑玻璃，和多体局域化。
2022-03-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall
Sound Velocity in Liquid and Glassy Selenium
在液体、过冷和无定形硒中测量了7和22 MHz的纵向声波的速度，包括玻璃化转变温度Tg附近的区域，接近35 ℃。在非晶硒的剪切波的速度在7兆赫也进行了测量。实验用密封在真空石英管中的高纯度Se（99.9999%）进行。在室温和熔点之间，可以区分具有强烈不同弛豫时间的四个温度区域：（1）低于Tg的玻璃态，其在实验的时间尺度上是稳定的，（2）高于Tg的玻璃态，其在实验的时间尺度上是亚稳定的，（3）发生均匀晶体成核的区域，和（4）过冷液体，这在实验的时间尺度上是稳定的。每个区域由声速的温度依赖性的斜率的变化来标记。在玻璃化转变温度附近，纵向和横向声速表现出滞后，加热时呈阶梯状下降，冷却时呈更连续的上升。声速的阶梯状异常可能是玻璃化转变的一般性质。
2004-08-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Griffiths-like region explains the dynamic anomaly in metallic glass-forming liquids
Beijing Normal University（北京师范大学）
研究通过数值模拟揭示金属玻璃形成液体中动态异常的热力学机制，提出Griffiths-like区域解释其异常现象。
2026-01-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
