An equation for the description of volume and temperature dependences of the dynamics of supercooled liquids and polymer melts
最近提出的表达式来描述的结构（或α）弛豫时间的温度和体积依赖性进行了讨论。该方程满足弛豫时间的标度律tau = f（TV^g），其中T是温度，V是比容，g是材料相关常数。函数f的表达式被示出，以准确地拟合实验数据的几个玻璃形成液体和聚合物在一个扩展的范围内，包括动态交叉，提供了一个描述的动态参数的数量最少。本文的结果可以与先前发现的等容脆性与常压下的等压脆性和标度指数g的相关性相一致。
2007-03-20 cond-mat.soft
Formation of Chain-Folded Structures from Supercooled Polymer Melts
在分子动力学模拟中观察到从熔体形成链折叠结构，类似于聚合物晶体的层流。结晶和随后的熔融温度与反层状厚度线性相关。在晶体中的单链构象的分析表明，大多数链重新进入同一片层的紧密折叠。模拟进行了一个介观珠弹簧模型，包括一个特定的角度弯曲的潜力。他们表明，链刚度单独，没有一个有吸引力的粒子间的潜力，是一个足够的驱动力，形成链折叠lamellae。
2000-12-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Static Properties of a Simulated Supercooled Polymer Melt: Structure Factors, Monomer Distributions Relative to the Center of Mass, and Triple Correlation Functions
我们分析了非纠缠，过冷聚合物熔体的模拟珠弹簧模型的结构和构象特性。我们通过各种结构因素，不仅涉及单体，但也质心（CM）的模型探讨静态。我们发现，链的构象和CM-CM结构因子，这是最近提出的近似[Krakoviack等人，欧罗巴Lett. 58，53（2002）]，在冷却到模式耦合理论的临界玻璃化转变温度时基本上保持不变。然而，不同链上的单体之间的空间相关性取决于温度，尽管是平稳的。这意味着我们的模型的玻璃态行为不能从静态链内或CM-CM相关性。它必须与单体水平上的链间相关性有关。此外，我们还研究了链间关联函数对单体沿链骨架位置的依赖性。我们发现，这种网站的依赖性可以很好地占聚合物参考相互作用网站模型（PRISM）的基础上的理论。我们还分析了三重相关的熔体和链的三单体结构因子的装置。这些结构因素进行了比较与卷积近似，分解成两个单体的结构因素的产品。对于链，这种因子分解非常有效，表明链连接性在我们的模型中不会引入特殊的三重相关。对于熔体偏差更明显，特别是在波矢量接近静态结构因子的最大值。
2004-02-25 cond-mat.soft
Dynamic rheology of a supercooled polymer melt in non-uniform oscillating flows in rapidly oscillating plates
采用分子动力学和计算流体动力学的混合模拟方法，研究了快速振动板之间由十个珠粒组成的短链聚合物熔体在不同振动频率下的动态流变学。在快速振荡板中，由于流体的惯性，在板上产生不均匀的边界层流动，并且熔体的局部流变特性根据局部流场而在空间上变化。远离板，局部应变随着振荡频率的增加而减小，使得动态流变学在低振荡频率而不是高振荡频率下偏离线性模量。相反，在板附近，局部应变率随着振荡频率的增加而增加，从而在高振荡频率下增强剪切稀化。在板附近，动态粘度主要是独立的振荡频率，剪切稀化行为变得类似于在稳定的剪切流中观察到的。通过频谱分析和Lissajous-Bowditch曲线对非线性流变特性进行了研究。研究发现，由于振动板上的非滑移边界，高次谐波相对于线性谐波的分数幅值在边界层内被抑制。我们还发现，熔体在不同位置之间表现出循环间剪切变稀，但在板块附近的固定位置表现出循环内剪切变稠。
2011-08-19 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Dynamics and Rheology of a Supercooled Polymer Melt in Shear Flow
采用分子动力学模拟方法，研究了由珠数N=10的短链组成的模型聚合物熔体在过冷态下的动力学行为。在静态条件下，计算应力松弛函数$G(t)$，其在$α$松弛时间$τ_α$的时间尺度上表现出拉伸指数松弛，并最终遵循由时间$τ_{\rm R} \sim N^2 τ_α$表征的Rouse动力学。在施加剪切$\gdot$之后，对于小于0.1的应变，瞬态应力增长$σ_{xy}(t)/\gdot$首先服从线性增长$\int_0^t dt'G(t')$，但是对于更大的应变，饱和成非牛顿粘度。在稳定状态下，剪切$\gdot$大于$τ_{\rm R}^{-1}$时发生剪切稀化和链伸长成椭球形。在强剪切作用下，我们发现链发生随机翻滚运动，交替呈现拉伸和紧凑的形状。我们检查的应力张量和介电张量，违反在瞬态由于存在一个大的玻璃组分的应力的各向异性部分之间的应力光学关系的有效性。此外，我们引入剪切的时间相关函数来计算剪切依赖的弛豫时间，$τ_α(T,\gdot)$和$τ_{\rm R} (T,\gdot)$，其在剪切稀化区域中作为$\gdot$的函数非线性地减小。
2002-03-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Non-linear rheology of a nanoconfined simple fluid
我们探测的流变学模型液体八甲基环四硅氧烷（OMCTS）限制到分子薄膜，使用一个独特的表面力装置允许探索大范围的剪切速率和限制。因此，我们表明，OMCTS下增加约束表现出的粘度增强和非线性流动特性的剪切过冷液体接近其玻璃化转变。此外，我们还研究了封闭OMCTS通过“挤出”前沿的传播排水。由Becker和Mugele提出的流体动力学模型[Phys. Rev. Lett. { \bf 91}，166104（2003）]来描述这样的前沿动力学导致与流变学测量所证明的动力学减速明显矛盾的结论，这表明前沿传播不受限制膜中的大规模流动控制。
2010-02-05 cond-mat.soft
Inherent-State Melting and the Onset of Glassy Dynamics in Two-Dimensional Supercooled Liquids
本研究针对二维过冷液体起始温度$T_\ ext{o}$的微观起源不明问题，提出固有态熔化（偶极弹性激发束缚-非束缚转变）是过冷与高温区域的分界，理论结果与多种模型及实验模拟的Mermin-Wagner涨落观测一致。
2022-04-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular Rheology of Nanoconfined Polymer Melts
我们使用非平衡原子分子动力学模拟的线性和星形聚合物（$\mathrm{C_{25}H_{52}}$）的非纠缠熔体的纳米级赤铁矿$\left ( \mathrm{α-Fe_2O_3} \right )$通道内的约束下研究稳态粘弹性响应。我们报告（i）负（正）第一（第二）法向应力差和（ii）在低剪切速率的粘弹性张力的存在。我们将这些效应与键对齐联系起来，使得表面附近的链可以承载施加在壁上的弹性力，随着剪切速率的增加，弹性力随着链在流动方向上变得更加对齐而衰减。
2023-03-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.flu-dyn
Orientational origin of nonlinear shear rheology in unentangled polymer melts
Department of Chemical Science and Engineering, Kyoto University（京都大学化学工程系）；Advanced Manufacturing Technology Institute, Kanazawa University（金泽大学先进制造技术研究所）
本文通过拉伸-取向分解构建本构模型，揭示未缠结聚合物熔体非线性剪切流变的取向起源，模型再现稳态剪切标度并预测有限第二法向应力系数。
2026-10-05 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Dynamics of Highly Supercooled Liquids:Heterogeneity, Rheology, and Diffusion
通过分子动力学模拟研究了具有软核势的过冷液体在静态和剪切条件下的二维和三维运动，由于对关联函数的第一个峰的尖锐性，我们可以明确地定义相邻粒子对之间的键。在结构重排时，它们以簇的形式集体断裂，簇的大小随着温度的降低而增加。键寿命时间$τ_b$取决于$T$和剪切速率$\gdot$，在弱剪切$\gdot τ_α \ll 1$中与通常的结构或$α$弛豫时间$τ_α$近似，而在强剪切$\gdotτ_α \gg 1$中由于剪切诱导的笼断裂，键寿命时间$τ_b$与$1/\gdot$近似。在一个时间间隔（$\sim 0.05τ_b$）内累积的断裂键非常类似于伊辛自旋系统的临界涨落。例如，它们的结构因子很好地拟合了Ornstein-Zernike形式，这产生了相关长度$ξ$，代表了由断裂键组成的簇的最大尺寸。我们还发现了一个动力学标度关系，$τ_b \sim ξ^{z}$，有效的任何$T$和$\gdot$与$z=4$在二维和$z=2$在三维。对于任何$T$和$\gdot$，粘度都是$τ_b$级，因此出现显著的剪切稀化行为。在较宽的剪切区域内，剪应力接近于极限应力。我们还研究了标记粒子在三维剪切运动。对于任意的$T$和$\gdot$，扩散常数都是$τ_b^{-ν}$和$ν=0.75 \sim 0.8$的量级，因此在强剪切作用下，扩散常数比零剪切作用下的扩散常数大得多。这表明爱因斯坦-斯托克斯关系的破裂…
1998-06-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
A priori Determination of the Extensional Viscosity of Polymer Melts
COMOFLO动态蒙特卡罗算法进行了扩展，使有史以来第一次致密熔体的稳态拉伸流变学的模拟。这一显著的进步提供了从低变形速率、在整个应变硬化范围内以及进入粘度变稀区域中准确捕获缠结聚合物熔体的拉伸粘度的能力。为此，在三维中实施与四辊磨机实验相关的纯拉伸流场。周期性边界条件存在于所有方向上，以使整个模拟域的变形速率均匀。正如预期的那样，在低变形速率下，拉伸粘度是零剪切粘度的四倍。随着变形速率的增加，拉伸粘度增加，平台，然后降低。因此，该算法正确地捕捉聚合物熔体在拉伸流动中的物理在一个完全的先验的方式，同时提供显着的计算优势超过分子动力学方法。由于该技术适用于多分散体系，以先验方式预测任意分子量分布的线性聚合物熔体的剪切和拉伸流变学的能力现在可以被认为是一个解决的问题。
2015-11-02 cond-mat.soft
Dynamics and Rheology of Polymer Melts via Hierarchical Atomistic, Coarse-grained, and Slip-spring Simulations
提出了一种用于预测高分子量缠结聚合物熔体的动力学和流变学性质的分层（三重尺度）模拟方法。该方法包括原子，中等粗粒度（mCG），和高度粗粒度的滑簧（SLSP）模拟。在mCG水平上，一些化学键合的原子被集中到一个粗晶粒中。在这个层次上，原子系统的化学身份和链间拓扑约束（纠缠）被保留。通过迭代玻尔兹曼反演，将mCG模型的局部结构分布与原子模型的局部结构分布相匹配，得到mCG势。为了匹配mCG和原子动力学，mCG时间由时间缩放因子缩放，其补偿mCG模型的单体摩擦系数低于原子模型的单体摩擦系数。在SLSP水平上，聚合物链的多个Kuhn链段由一个粗粒珠表示。珠粒之间非常软的非键合相互作用不能防止链交叉，因此不能捕获缠结。拓扑约束由滑动弹簧表示。在SLSP模型中使用了一个补偿对势，以保持大分子的静态性质在引入滑簧后不变。在此基础上，确定了SLSP模型的静态和动态参数。特别是，匹配的方向自相关的端到端的矢量，我们确定的滑簧的数量和校准的时间尺度的SLSP模型。作为测试案例，在413 K下将分级方法应用于$cis$-1，4-聚丁二烯（cPB）。cPB熔体的动力学性质的计算范围很广的分子量。计算结果进行了比较，发现在良好的协议，与文献中的实验数据。
2021-01-22 cond-mat.soft
Origin of the effective mobility in non-linear active micro-rheology
从个体动力学和集体动力学的角度解释了过冷液体主动微流变学中阻尼系数和被驱动粒子有效非线性迁移率之间的区别。有效的流动性作为一种集体效应而产生，它使人们深入了解系统的能量景观。另一方面，阻尼系数是一个常数，它调节外力对热能的影响，粒子在其位置上具有热能以执行布朗运动。很长一段时间，这些热波动的特征在于一个有效的温度，这是一个结果的动力学和构型自由度之间的动态耦合诱导的存在下的强外力。集体迁移率和有效温度之间的相互作用允许制定广义斯托克斯-爱因斯坦关系，可用于确定集体扩散系数。我们推导出的显式关系再现模拟数据非常好。
2016-09-30 cond-mat.soft
Systematic coarse-graining of the dynamics of entangled polymer melts: the road from chemistry to rheology
为了优化缠结聚合物材料的加工和设计，重要的是在聚合物的详细分子组成和宏观熔体的粘弹性之间建立严格的联系。我们回顾当前和过去的计算机模拟技术，并严格评估他们的能力，提供这样的化学和流变学之间的联系。我们区分两类粗粒化水平，我们称之为粗粒分子动力学（CGMD）和粗粒随机动力学（CGSD）。在CGMD中，粗粒珠仍然相对较硬，因此自动防止键交叉。这也意味着可以聚集在一起的原子数量的上限，因此可以研究的最长链长度。为了达到更高程度的粗粒化，在CGSD中，更多的原子聚集在一起，导致相对较软的珠子。在这种情况下，摩擦力和随机力主导着相互作用，必须采取措施防止键交叉。我们还审查了替代方法，利用高分子动力学的管模型，通过原始路径分析和原始链网络的模拟获得的纠缠特性。最后，我们审查超粗粒的方法，其中整个聚合物是由一个单一的粒子，并评论的方式，包括记忆效应和瞬态力。
2011-03-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Shear Thinning from Bond Orientation in Model Unentangled Bottlebrush Polymer Melts
该研究通过分子动力学模拟揭示非缠结瓶刷聚合物剪切变稀的结构依赖性，发现单个键取向与剪切变稀指数相关性最强，密集接枝侧链堆积会抑制流动取向并减弱剪切变稀，为调控瓶刷流变性能提供分子层面指导。
2023-08-07 cond-mat.soft
Hydrodynamic Self-Consistent Field Theory for Inhomogeneous Polymer Melts
介绍了一种模拟嵌段共聚物熔体和共混物在流体力学流动中的结构和流变学的介观技术。该技术耦合动态自洽场论（DSCFT）与连续流体力学和流动惩罚来模拟聚合物流体在任意几何形状的通道中的流动。我们通过研究中性壁润湿条件下亚微米通道中ABC三嵌段共聚物熔体的相分离来证明该方法。我们发现表面润湿效应和剪切效应相互竞争，在没有流动的情况下产生垂直于壁的薄片，在剪切速率超过某个临界韦森伯格数的情况下产生平行于壁的薄片。
2006-08-31 cond-mat.soft
Interatomic repulsion softness directly controls the fragility of supercooled metallic melts
我们提出了一个分析方案，连接的脆弱性和粘弹性的金属玻璃的有效离子-离子相互作用的金属。这是通过对相互作用的短程排斥部分的近似来实现的，结合非仿射晶格动力学来获得离子-离子相互作用的剪切模量、粘度和脆性的解析表达式。通过拟合的理论模型的实验数据，我们能够链接的陡峭度的电子排斥到的Escheras-Fermi屏蔽库仑排斥和玻恩-迈耶价电子重叠排斥各种合金。其结果是一个简单的封闭形式的表达的脆性的过冷液体金属在几个关键的原子尺度的相互作用和非谐参数。特别是，一个线性关系之间的脆弱性和屏蔽库仑和电子重叠排斥的能量尺度。这种关系为根据一般原理通过合理调整合金的化学成分来制造具有定制的热弹性和脆性的合金提供了机会。这里提出的分析带来了一种新的方式来看待金属和类金属的外壳电子结构及其粘弹性和脆性之间的联系。
2015-10-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Giant slip length at a supercooled liquid-solid interface
在过去的二十年里，温度对液-固界面摩擦和滑移的影响引起了人们的关注，无论是数值计算还是实验研究。然而，温度对接近玻璃化转变的滑移的作用较少被探索。在这里，我们使用分子动力学来模拟一个双分散的原子流体，它可以保持液体低于其熔点（过冷状态），研究温度对摩擦和滑移长度之间的液体和一个光滑的非极性壁，在很宽的温度范围。在高温下，阿耳忒弥斯定律很好地拟合了粘度、摩擦和滑移长度的温度依赖性。相反，当流体过冷时，粘度变为超阿耳茨式，而界面摩擦可以保持阿耳茨式，甚至在降低温度时急剧减小，导致滑移长度的大量增加。我们合理化所观察到的超润滑的流体的表面结晶，和流体界面层和壁的结构之间的不相容性。这项研究要求对过冷液体在低表面能固体上的滑移长度进行实验研究。
2022-11-30 cond-mat.soft
Crystallization of Lennard-Jones nanodroplets: from near melting to deeply supercooled
我们进行了分子动力学（MD）和蒙特卡罗（MC）模拟，以表征在很宽的温度范围内的600 Lennard-Jones粒子的液体团簇的成核。我们使用的平均首次通过时间的形式主义，以确定的速率，并发现经典成核理论（CNT）预测的速率相当不错，即使采用简单的建模的微晶形状，化学势，表面张力和颗粒附着率，下降到液滴失去亚稳性和结晶的温度进行通过生长限制成核在不平衡的液体。低于该交叉温度，当MC模拟用于直接计算CNT所需的量时，仍然预测成核速率。从MD和MC获得的临界胚胎大小的差异出现时，孪生结构与五重对称性提供了一个竞争的自由能途径的临界区域。我们发现，结晶开始于hcp-fcc堆叠的前临界核，当这些胚成为临界时，发生向各种末端结构的分化。我们确认，使用系统中最大的胚胎作为反应坐标是有用的，在确定生长限制成核的发病，并表明它给出了相同的自由能垒作为完整的集群大小分布，一旦确定了适当的参考状态。我们发现，批量熔化温度控制的速率，即使液滴的固-液共存温度是显着较低。的表面张力，使CNT和直接速率测定之间的密切协议的值显着低于预期的散装系统。
2015-03-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Bond disorder, frustration and polymorphism in the spontaneous crystallization of a polymer melt
用分子动力学方法模拟了高分子熔体的等温、等压自发结晶过程。阻挫是通过键长和非键势最小值的位置设定的两个不相称的长度尺度引入的。显着的多态性与相当大的键无序，扭曲的局部包装和全球单体的安排进行观察。以下方面的分析：i）表征整体和局部顺序的取向序参量和ii）单体的次近邻的角分布得出多晶型物以扭曲的Bcc样晶格排列的结论。
2018-11-16 cond-mat.soft
Rethinking the Transient Network Concept in Entangled Polymer Rheology
缠结聚合物液体的经典流变学理论建立在两个支柱上：缠结链的高斯统计和应力完全来自于分子内构型熵变化的假设。我们发现，这两个假设不支持聚合物熔体的分子动力学模拟。具体而言，在纠缠长度尺度及以下的段分布函数偏离理论预测，在平衡和变形状态。进一步的构象分析表明，在缠结长度尺度上的链内熵应力远小于总应力，表明链间熵的贡献相当大。最后，在变形和应力松弛过程中，缠结链熵应力与宏观应力之间的关系呈现出经典理论无法解释的分叉现象。
2019-06-11 cond-mat.soft
Crucial role of fragmented and isolated defects in persistent relaxation of deeply supercooled water
水的性质已经很好地阐明了$\sim$ 230 K以上的温度，但在深过冷区的奥秘仍然存在。通过对这个过冷区域进行广泛的分子动力学模拟，我们发现结构和动力学不稳定性隐藏在235 K和150 K之间的实验无法达到的区域。我们发现了一个迄今未发现的碎片从220 K到190 K，这是大集群组成的分子与局部扭曲四面体结构成小块与一个或两个孤立的缺陷的分裂。碎裂导致水的弛豫动力学发生相当大的变化。我们揭示了一个关键的作用，具体的三协调缺陷缓慢，但持久的结构松弛。由于这些特定缺陷导致的弛豫的存在使得水的玻璃化转变温度$T_{\rm g}$（= 136 K）极低，并且解释了为什么水的$T_{\rm g}$是熔融温度Tm的$\sim$ 1/2，远低于通常遵守的$T_{\rm g}/T_{\rm m}$的2/3规则。
2018-11-14 cond-mat.soft
A Force-Level Theory of the Rheology of Entangled Rod and Chain Polymer Liquids. II. Perturbed Reptation, Stress Overshoot, Emergent Convective Constraint Release and Steady State Flow
我们数值和解析分析的启动连续剪切流变严重纠缠刚性杆聚合物流体的基础上，我们的自洽，力级理论的非谐管约束。该方法被简化，忽略应力辅助的横向势垒跳跃，和不可逆的松弛收益完全通过变形扰动蠕动。这个过程是自洽耦合管扩张和宏观流变响应。我们预测，随着应变的增加，管强烈膨胀，纠缠丢失，爬行速度加快。因此，出现的应力过冲不是由于仿射过度取向，而是由于纠缠网络的强烈削弱。刚刚超出的应力过冲的最长的松弛时间预测规模的逆剪切速率，对应于出现的一个通用形式的对流约束释放（CCR）。它的起源是一个应力诱导的局部力，自洽耦合介观管尺度物理与宏观力学响应。在超调管弱化发生通过相同的定性机制，导致微观绝对屈服的非线性弹性的情况下，在前面的文章中分析。因此，应力过冲和紧急CCR对应于由于变形引起的解缠结而引起的弹性-粘性交叉，其在长时间和高剪切速率下导致定量可感知的流动应力平台和剪切稀化行为。我们建议，针的预测行为是相关的柔性链熔体在低劳斯韦森伯格数，如果轮廓长度平衡是快速的。管膨胀的定量预测链熔体的稳态流动有利相比，最近的模拟。
2016-04-13 cond-mat.soft
Effects of long-chain branching, short-chain branching, and polydispersity on pressure sensitive rheology of polymer melts
Western Michigan University（西密歇根大学）
研究长链支化、短链支化和多分散性对聚乙烯熔体压敏流变学的影响，用高压滑动板流变仪表征四种聚乙烯熔体，发现分子支链是控制流变响应的主要结构参数，为高压聚合物加工预测模型提供见解。
2026-07-27 cond-mat.soft physics.flu-dyn
On the Bauschinger effect in supercoooled melts under shear: results from mode coupling theory and molecular dynamics simulations
利用分子动力学模拟和模式耦合玻璃化转变理论（MCT）的示意性模型，研究了玻璃形成二元混合物在反向剪切流作用下的非线性流变特性。记忆效应导致的历史依赖性的响应，作为例证的应力过冲现象的应力-应变曲线中的剪切液体的消失，和周围的状态与零应力的表观弹性系数的变化。我们调查的各种延迟的贡献，在一个给定的时间示意性的应力响应内MCT。单粒子运动的宏观响应的连接证明使用分子动力学模拟。
2012-11-29 cond-mat.soft
Recent MD Results on Supercooled Thin Polymer Films
通过分子动力学（MD）模拟研究了过冷（非缠结）聚合物熔体的动态和静态性质。该系统被限制在两个完全光滑和纯粹排斥的壁之间。壁与壁之间的间隔（膜厚度）$D$在体积回转半径的约3倍至约14倍之间变化。尽管几何限制，过冷膜表现出许多定性的功能，也观察到在散装和模式耦合理论（MCT）进行分析。例子是非相干中间散射函数的两步弛豫、晚时$α$过程的时温叠加性质和MCT $β$过程中间时间尺度上散射函数的时空因式分解。对$α$ -弛豫时间的温度依赖性的分析表明，MCT的临界温度$\Tc$随$D$降低。如果约束不是太强（$D \ge 10 {monomer diameter}$），则当对于相同的距离$T-\Tc(D)$到临界温度进行比较时，膜的静态结构因子与体的静态结构因子一致。这表明，$T-\Tc(D)$是一个重要的温度尺度，我们的模型在体和薄膜。
2001-09-11 cond-mat.soft
Structural signatures of strings and propensity for mobility in a simulated supercooled liquid above the glass transition
利用分子动力学（MD）方法模拟单组分Dzugutov液体在接近玻璃化转变的亚稳平衡过冷态，研究了低温T下类弦粒子运动（SLM）发达的高运动粒子的结构特性.我们发现，SLM最常发生在二十面体有序粒子和无序，液体状，域之间的集群的边界区域。此外，我们发现，发病T显着SLM相吻合的T在该集群的二十面体有序粒子开始出现在相当大的数量，这反过来又与发病T的非Arkidius动力学。我们发现了弦的一个独特的结构环境，在任何温度下，它都不同于体相液体的结构。这种独特的字符串环境持续从熔融T冷却后的最低T研究在附近的模式耦合温度，并解释了刚性细长笼的存在。我们还形成了一个标准的基础上，只允许识别粒子的流动性增加的倾向的局部环境的结构特征。
2006-10-14 cond-mat.soft
Microscopic Theory for the Role of Attractive Forces in the Dynamics of Supercooled Liquids
我们制定了一个微观的，没有可调的参数，理论的激活弛豫过冷液体直接在排斥力和吸引力的框架内对相关。在等容条件下，吸引力可以非微扰地改变慢动力学，但在足够高的密度下，它们的影响消失了。在等压条件下，引力起次要作用。预测了高温下的表观Arrhenius行为和密度-温度标度。我们的结果与最近的等容模拟和等压实验上的深过冷分子液体是一致的。该方法可推广到胶体凝胶化和玻璃熔化等软物质慢动力学问题。
2015-10-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Polymer Films in the Normal-Liquid and Supercooled State: A Review of Recent Monte Carlo Simulation Results
综述了近年来聚合物薄膜玻璃化行为的蒙特卡罗模拟研究进展。模拟采用的版本的键波动晶格模型，其中的玻璃化转变是由刚性的聚合物和它们在熔体中的密集包装之间的竞争驱动的。熔体在几何形状上被限制在两个不可穿透的壁之间，这两个不可穿透的壁之间的距离为本体回转半径的1倍至约15倍。这种限制会影响薄膜的静态和动态特性：靠近壁面的链优先平行于壁面取向。这种取向趋势会在整个薄膜中传播，并在低温和小厚度下形成层结构。层结构强烈抑制了链的面外重取向。面内重取向必须在高密度环境中发生，这引起相应弛豫时间的增加。然而，局部密度波动增强，如果薄膜厚度和温度降低。这意味着玻璃化转变温度随着膜厚度的减小而降低。
2000-12-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Chain-Stretch Relaxation from Low Frequency Fourier Transform Rheology
中或大振幅振荡剪切（M/LAOS）是敏感的聚合物链结构，但提出了未解决的挑战，为“先验”的结构表征。在这封信中，我们提出了一个MAOS协议适用于近单分散线性聚合物熔体，从其中链拉伸松弛，一个关键的结构特征，是清晰可辨的。MAOS频率扫描的三次谐波分解为实部和虚部，并发现服从时间-温度叠加。基于GLaMM分子管模型的线性纠缠熔体流变学和结构，它没有自由参数，密切遵循我们的实验结果的第三谐波的形式，并包含歧视性的功能，只依赖于聚合物的链拉伸松弛时间。值得注意的是，这些三次谐波特征发生在低频，并且很容易用标准流变仪获得。对于相变限制使用时温叠加的材料，这种方法大大增加了旋转流变仪用于聚合物结构分析的范围。虽然该理论与实验数据表现出良好的定性一致性，我们发现的幅度和频率依赖性的第三谐波，必须解决的根本差异，以充分了解应力响应的分子基础。
2020-08-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Statistics of small length scale density fluctuations in supercooled viscous liquids
许多成功的接近熔化温度的液体理论假设小的长度尺度密度波动遵循高斯统计。在本文中，我提出了在过冷粘性制度使用增强采样方法的波动的数值研究。我目前的结果为单组分Lennard-Jones液体，Kob-Andersen二元混合物，Wahnström二元混合物，Lewis-Wahnström模型的邻三联苯和水的TIP 4P/冰模型。结果表明，高斯近似在过冷粘性区仍有很好的适用性，但在低温区精度较低。我把非高斯涨落与晶体结构联系起来。玻璃化转变理论的影响进行了讨论。
2018-11-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
The water supercooled regime as described by four common water models
简单水模型的温标一般与自然温标不一致。因此，为了对不同的水模型进行有意义的评估，需要重新调整温度。在本文中，我们介绍了一个重新标度使用的熔化温度和温度对应的最大热容来评估四个常见的水模型（TIP 4P-Ew，TIP 4P-2005，TIP 5 P-Ew和六个网站）在过冷制度。虽然所有的模型都表现出相同的一般定性行为，TIP 5 P-Ew似乎是最好的代表性的过冷制度时，使用重新缩放的温度。我们还分析，使用热力学参数，冰增长的临界核尺寸。最后，我们推测原子模型通常不结晶，而粗粒度的mW模型结晶的可能原因。
2013-07-12 cond-mat.soft physics.chem-ph
Impact of Acid Hydrolysis on Morphology, Rheology, Mechanical Properties, and Processing of Thermoplastic Starch
本研究通过不同时长酸水解改性小麦淀粉，结合两步法制备热塑性淀粉，证实酸水解可降低其加工温度，同时揭示了分子结构、结晶度与材料性能及加工特性的关联，为节能及温敏外加剂应用提供可能。
2025-05-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Disentanglement Effects on the Welding Behaviour of Polymer Melts during the Fused-Filament-Fabrication Method for Additive Manufacturing
尽管3D打印有可能改变制造工艺，但打印零件的强度通常无法与传统制造零件相媲美。熔丝制造方法涉及熔化热塑性塑料，然后逐层挤出熔化的粘弹性材料以制造三维物体。层间焊缝的强度由熔体穿过界面的相互扩散和缠结控制。然而，随着印刷层向玻璃化转变温度冷却，扩散减慢。扩散还受到喷嘴中的高剪切速率的影响，其在焊接之前使聚合物微结构显著变形并解开。在本文中，我们模型的非等温聚合物松弛，缠结恢复，和扩散过程中发生的挤出后，调查的影响，典型的打印条件和无定形（非结晶）聚合物流变学的最终焊缝结构。虽然我们发现焊接厚度是聚合物尺寸的顺序，焊接的结构是各向异性的，相对解缠结;焊接处的机械强度降低归因于这种较低程度的缠结。
2017-03-27 cond-mat.soft
Supercooled Liquid Water Diffusivity at Temperatures near the Glass Transition Temperature
本文通过同位素分层无定形固态水薄膜和极慢加热实验，测量了玻璃化转变温度附近过冷液态水的扩散系数，证明无定形水熔体在Tg以上与正常过冷液体热力学连续。
2025-02-05 cond-mat.soft physics.chem-ph
X-ray particle tracking velocimetry for steady-state rheological characterization: Case study of a complex polymer melt flow in material extrusion additive manufacturing
University of Stuttgart（斯图加特大学）；University of Milan（米兰大学）；CNR – Consiglio Nazionale delle Ricerche, Istituto di Chimica della Materia Condensata e di Tecnologie per l’Energia（意大利国家研究委员会凝聚态材料与能源技术研究所）
本研究提出X射线粒子跟踪测速技术（XPTV），通过示踪粒子与定制装置结合，首次用于解析FFF打印机喷嘴内聚合物熔体的速度场与流变特性，结合模拟验证其有效性，填补传统光学方法的空白。
2025-11-11 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Unraveling the dynamic slowdown in supercooled water: The role of dynamic disorder in jump motions
本文通过分子动力学模拟研究过冷水的动力学减缓，指出跳跃运动对 Poisson 统计的偏离源于动态无序，并揭示慢变量、低密度域捕获与协同运动如何导致间歇动力学及玻璃化转变。
2024-06-18 cond-mat.soft
Fast Increase of Nanofluidic Slip in Supercooled Water: the Key Role of Dynamics
纳米流体是一个新兴领域，为能量收集和海水淡化提供创新解决方案。这些应用的效率在很大程度上取决于液-固滑移，这是由粘度和界面摩擦之间的有利比率引起的。使用分子动力学模拟，我们表明，壁滑移强烈增加时，水被冷却到低于其熔点。对于石墨烯上的水，滑移长度乘以高达五倍，并在最低模拟温度$T \sim 225$ K下达到$230$ nm;纳米孔中的实验可以达到更低的温度，并可能揭示更剧烈的变化。预测的快速增长的水滑移也可以检测到在过冷实验达到散装水，以及在防冰表面上流动的液滴。我们解释的异常滑移行为在过冷制度之间的解耦粘度和体积密度弛豫动力学，我们合理化的壁型依赖的界面密度弛豫动力学方面的增强。通过提供在过冷制度的界面和散装水的流体动力学传输的分子机制的基本见解，这项研究是相关的防冰表面的设计，它也铺平了道路，探索新的行为在过冷纳米流体系统。
2020-07-16 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Interaction-Dependent Molecular Probing of Heterogeneous Glassy Dynamics in Polymer Melts
Jeju National University（济州国立大学）
本研究通过分子动力学模拟揭示了分子探针与宿主环境相互作用强度如何影响其动态异质性，建立了探针动力学与宿主动态异质性的尺度依赖对应关系。
2026-09-29 cond-mat.soft
Glassy Dynamics of Simulated Polymer Melts: Coherent Scattering and Van Hove Correlation Functions Part I: Dynamics in the beta-Relaxation Regime
我们报告的分子动力学模拟的模型聚合物熔体组成的短的非纠缠链在过冷态以上的模式耦合理论（MCT）的临界温度的结果。为了分析系统的动力学，我们计算了非相干，集体链和熔体中间散射函数以及范霍夫关联函数。我们找到了很好的证据的时空分解定理的MCT。从临界振幅，我们可以得出典型的β-dyr的长度尺度。在一项广泛的定量分析中，发现MCT的主要顺序描述在中心β区是准确的。高阶校正将MCT近似的有效性扩展到更大的时间窗口。聚合物对链的回转半径的长度尺度的特定影响的指示在β系数中可见。
2001-03-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Crossover between Solid-like and Liquid-like Behavior in Supercooled Liquids
本文利用最近邻原子对相对坐标与质心坐标对应的 α 弛豫时间之比，区分过冷液体的类固、类液动力学状态，并通过模拟确认特征转变温度 Tx。
2025-06-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Viscous Properties of Nickel-Containing Binary Metal Melts
用分子动力学方法研究了含镍二元金属熔体在宽温度范围内的粘度，包括平衡液相区和过冷熔体区。结果表明，二元金属熔体粘度的温度依赖性可用Kelton准普适模型描述。基于Rosenfeld标度变换框架内二元熔体组分粘度系数的分析，已经确定，为了在熵模型框架内正确描述二元/多组分金属熔体粘度，必须使用比对相关熵$S_2$近似更复杂的过量熵$S_{ex}$表示。
2020-12-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Potential energy landscape picture of zero-temperature avalanche criticality governing dynamics in supercooled liquids
Toyota Central R&D Labs., Inc.（丰田中央研究所）；D3 Center, The University of Osaka（大阪大学D3中心）；Department of Physics, The University of Osaka（大阪大学物理系）；Department of Physics, Nagoya University（名古屋大学物理系）；Division of Chemical Engineering, Graduate School of Engineering Science, The University of Osaka（大阪大学工学研究科化学工程专攻）
通过分子动力学模拟，研究揭示了超冷却液体中非平凡慢动力学可通过零温度崩塌临界性图景描述，提出统一解释模式耦合转变附近现象的潜在能景观模型。
2026-04-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Composite Entanglement Topology and Extensional Rheology of Symmetric Ring-Linear Polymer Blends
广泛的分子模拟应用于表征平衡动力学，缠结拓扑结构，和非线性拉伸流变对称环线性聚合物共混物与系统地改变环分数$ϕ_R$。具有缠结度$Z\approx14$的链混合以产生10个具有从纯线性到纯环熔体变化的$ϕ_R$的良好缠结的系统。原始路径分析被用来可视化和量化的复合环-线纠缠网络的结构。我们直接测量的数量作为$ϕ_R$的函数的环线性线程和线性-线性纠缠，并确定与简单的参数环分数$ϕ_R\approx0.4$的纠缠网络的拓扑约束最大化。这些拓扑分析是用来合理的$ϕ_R$环和线性链动力学，构象，共混物粘度的依赖。启动单轴拉伸流动的互补模拟表明在最近的长丝拉伸实验中观察到的拉伸应力过冲，并表征它如何取决于共混物组合物和缠结拓扑结构。过冲是由环状聚合物构象的过度拉伸和反冲驱动的，所述环状聚合物构象是由环状物从线性链的对流解旋引起的。这产生了显着的变化，我们直接可视化和量化的原始路径分析过程中流动的共混物的纠缠结构。
2021-07-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Molecular-Dynamics Simulation of a Glassy Polymer Melt: Incoherent Scattering Function
我们提出了一个模型聚合物熔体，由短，非纠缠链，在过冷状态的模拟结果。分析的重点是单体动力学，这是监测的非相干中间散射函数。散射函数记录超过六十年的时间和许多不同的波矢量。研究的最低温度略高于模式耦合理论（MCT）的临界温度，该温度是根据β和α弛豫的定量分析确定的。如果温度不太接近临界温度，我们发现在β-弛豫区的时空分解定理和在α-弛豫区的时间-温度叠加原理的证据。的非遍历性参数，临界振幅，和α-弛豫时间的波矢依赖性与硬球的计算定性一致。对于大于结构因子最大值的波矢量，α弛豫时间已经与渐近MCT预测相当吻合。小波矢处弛豫时间的行为可以通过高斯近似的有效性和Kohlrausch拉伸指数的值来合理化。
1998-09-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Dynamics and Stress Relaxation of Bidisperse Polymer Melts with Unentangled and Moderately Entangled Chains
多分散性在工业生产的聚合物中是不可避免的。然而，已建立的聚合物动力学和流变学理论大多建立在单分散线性聚合物上。多分散聚合物的动力学还有待充分探索--特别是不同长度的链如何影响混合物中彼此的动力学。本研究利用分子动力学和珠-弹簧链模型探讨了双分散聚合物熔体的动力学行为。研究了中等缠结长链物种和未缠结或轻微缠结短链物种之间的二元混合物。我们发现，添加短链可以显着加快长链的动力学大大减少其纠缠的程度。同时，虽然长链的引入也阻碍了短链的运动，但它并没有定性地改变它们的动力学性质--即使在包含纠缠链的矩阵中，未纠缠的短链仍然遵循经典的劳斯动力学。详细的Rouse模式分析被用来揭示纠缠在不同尺度的链段的影响。应力松弛后的步骤剪切应变也进行了研究和半经验混合规则，预测的线性粘弹性的多分散聚合物的基础上，单分散系统进行了评估与模拟结果。
2021-06-25 cond-mat.soft physics.chem-ph
Hierarchical Dynamics and Time-Length Scale Superposition in Glassy Suspensions of Ultra-Low Crosslinked Microgels
Univ Montpellier（蒙彼利埃大学）；CNRS（法国国家科学研究中心）；Institut Charles Sadron UPR22, Université de Strasbourg（斯特拉斯堡大学查尔斯·萨德兰研究所）；Lund University（隆德大学）；RWTH Aachen University（亚琛工业大学）；Institute of Physical Chemistry, RWTH Aachen University（亚琛工业大学物理化学研究所）；Institut Universitaire de France（法兰西学院）
研究揭示了超低交联微凝胶在玻璃态区域的动力学行为，发现其弛豫时间可通过时间-长度尺度叠加原理解释，且结果适用于不同微凝胶系统。
2025-12-31 cond-mat.soft
Learning to Classify Threading in Melts of Rings
University of Edinburgh（爱丁堡大学）；University of Cambridge（剑桥大学）；University of Vienna（维也纳大学）
本文提出基于拧绕数的机器学习框架，用一维卷积神经网络分类环聚合物熔体中的穿线程化，准确率超98%，可推广至不同密度和链长，速度提升3倍。
2026-10-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Reduced probability densities of long-lived metastable states as those of distributed thermal systems: possible experimental implications for supercooled fluids
本文通过一个定理证明过冷液体等长寿命亚稳态的约化概率密度可表示为不同温度、化学势下热平衡概率密度的线性组合，并据此预言更强的动力学异质性及比热峰与黏度的关系，同时约束理想玻璃相。
2023-12-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Delayed Arm Retraction Controls the Nonlinear Oscillatory Response of Long-Chain-Branched Polymer Melts
Rheonic Lab（Rheonic 实验室）；University of Milan（米兰大学）
研究长链支化聚合物熔体非线性振荡响应，提出分子管理论，纳入分支点力传递和延迟臂回缩，解释NLI特征最大值，预测不同非线性区域及相关参数，为非线性傅里叶流变学提供分子解释并联系聚合物结构。
2026-07-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dynamic Heterogeneity of Short Semi-crystalline Polymer Chains during Recrystallization
本文利用分子动力学模拟研究PA6在深度淬火与近熔点退火下的再结晶，揭示MAF与RAF链的动态异质性及MAF链转位进入片晶的机制。
2024-10-08 cond-mat.soft
Equation of State Based Slip Spring Model for Entangled Polymer Dynamics
发展了一种基于混合粒子和场的介观布朗动力学方法来模拟缠结聚合物熔体。聚合物珠由几个库恩段，和它们的运动是由样品的亥姆霍兹能量，这是一个总和的熵弹性链之间的珠，滑动弹簧，和非键相互作用。缠结效应由滑动弹簧引入，滑动弹簧是连接相同链上的不连续珠或不同聚合物链上的珠的弹簧。滑动弹簧的终端位置在模拟过程中通过动力学蒙特卡罗跳跃方案改变，在链端的滑动弹簧具有速率控制的创建/破坏过程。的速率常数是一致的自由能函数，并满足微观可逆平衡。非键相互作用的自由能是从一个适当的状态方程，它是计算作为一个功能的局部密度通过正交网格通过模拟箱;占它是必要的复制正确的聚合物材料的可压缩性。介观模型调用的参数来自实验体积和粘度数据或原子分子动力学模拟，建立一个“自下而上”的预测框架进行特定化学聚合物系统的滑簧模拟。实施的情况下，顺式-1，4-聚异戊二烯，其结构，动力学，热力学和线性流变学在熔融状态下的定量预测和验证，而无需后验拟合的结果，实验测量的介观模拟方法。
2017-03-27 cond-mat.soft
Deviations from Arrhenius dynamics in high temperature liquids, a possible collapse, and a viscosity bound
液体实现了一种高度复杂的物质状态，其中强烈的竞争动力学和相互作用效应开始发挥作用。因此，液体通常比气体或固体更难理解。在弱相互作用气体中，动力学效应占主导地位。相比之下，低温固体通常具有关于其基态的小得多的波动的特征。尽管它们的复杂性，但除了量子流体和过冷液体之外，常见液体动力学的各个方面，例如它们的动力学粘度，通常被假定为由相当简单的、Arrhenius型的、具有几乎恒定（即，温度无关）能垒。在这项工作中，我们分析了实验测量的粘度远高于其平衡熔化温度的许多液体，看看如何以及这种假设票价。我们发现，调查的液体，从简单的激活动力学显着偏差。即使远高于它们的平衡熔化温度，随着温度的下降，这些液体的粘度增加得比由单一均匀能量势垒主导的活化动力学所预测的更强烈。对于金属流体，粘度的最佳Arrhenius拟合的前因子的标度通常与由乘积$nh$给出的标度一致，其中$n$是数密度，而$h$是普朗克常数。在我们检查的各种流体中，$nh$构成粘度的下限标度。我们发现，缩放的温度轴（补充的粘度）导致不同流体的温度依赖性粘度的部分崩溃，这样的缩放允许的粘度对温度的函数依赖性，包括但远比单独激活Arrhenius形式更一般。我们推测之间的关系，非阿耳忒弥斯动力学和热力学观测。
2022-06-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A Self-Consistent Field Study of Interfacial Dynamics in Unentangled Homopolymer Fluids in a Sheared Channel
在前面的论文中，我们提出了一个一般的晶格制定的动态自洽场（DSCF）理论的非均匀，非纠缠的均聚物流体。在这里，我们应用DSCF理论来研究瞬态和稳态的界面结构，流动和流变学在剪切平面通道包含一个单组分熔体或相分离，两组分共混物。在这里，我们专注于固-液和液-液界面平行于通道壁的情况，并假设系统在平行于壁的平面内具有平移对称性。这种对称性使我们能够得到一个简化的，准一维（准1D）版本的DSCF演化方程的自由段概率，动量密度，和理想的链构象张量。准一维DSCF方程的数值解被用来研究瞬态演化和稳态剖面的组成，密度，速度，链变形，应力，粘度和垂直应力层内的剪切通道。与以前观察到的现象获得了良好的定性协议。
2004-11-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
