Vibrational Instabilities in Charge Transport through Molecular Nanojunctions: The Role of Anharmonic Nuclear Potentials
Institute of Physics, University of Freiburg（弗赖堡大学物理研究所）
本研究通过混合量子-经典方法，探讨了非谐核势对分子纳米接点振动不稳定性及电子输运的影响。
2026-02-19 cond-mat.mes-hall
Meir-Wingreen formula for heat transport in a spin-boson nanojunction model
通过一个模型分子结的稳态热流的梅尔-Wingreen公式的模拟推导。该表达式将热流与关联函数联系起来，该关联函数涉及仅作用于分子结的自由度的算子。因此，宏观热源没有得到明确的处理。这使得人们可以利用基于整个系统的相对小的部分的动力学的减少描述的方法来评估通过分子结的热流。导出的表达式被应用于计算稳态热流在弱耦合限制，Redfield理论被用来描述约化动力学的分子结。结果与以前开发的近似和数值精确的方法。
2010-08-21 cond-mat.mes-hall
Calculation of the current response in a nanojunction for an arbitrary time-dependent bias: application to the molecular wire
最近[Phys.Rev.B91，125433（2015）]，我们推导出了在宽带极限近似（WBLA）内的任意时间依赖性偏置下通过分子结的时间依赖性量子电子流的通式，并假设单粒子哈密顿量。在这里，我们提出了一个有效的计算电流和粒子数的数值方案。利用费米函数的Padé展开，可以证明电流通用公式中出现的所有频率积分都可以解析地去除。此外，当水库中的偏差被假定为正弦曲线时，可以将一般公式处理成仅包含特殊函数的求和的形式。为了说明该方法，我们考虑电子输运通过一个一维分子线耦合到两个引线受到异相偏置。我们还研究了有限尺寸的电流响应和粒子数的影响，结果从开关上这样的偏置。
2015-11-16 cond-mat.mes-hall
Nonstationary theory of magnetic field induced current for molecular spin nanojunction
对于分子自旋结的研究，我们考虑了分子和金属引线之间的两种类型的耦合：（i）电子转移，引起偏置结中的净电流和（ii）分子和引线之间的能量转移。使用旋转波近似的海森堡表示，我们推导出一组微分方程的期望值的相关变量：电子和声子的人口和分子极化。讨论了一种磁场控制方法来增强自旋纳米结中表征分子特征的电荷转移。所得动力学方程的近似解析解得到数值解的支持。电荷转移的磁控制由电子与自旋相互作用的瞬态赝费米子描述。考虑了分子和引线之间能量的快速绝热传递。推导了分子自旋纳米结的电流。
2009-04-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Vibration induced memory effects and switching in ac-driven molecular nanojunctions
本文研究了与金属引线弱耦合的分子结中的双稳性和记忆效应，其中金属引线受偏压的绝热周期性变化的影响。该系统由一个简单的Anderson-Holstein模型描述，并通过主方程方法计算其动力学。在强的电子-振子相互作用下，由于极化子位移和Franck-Condon阻塞，实现了系统多体态之间的受控电切换。特别强调的是所发挥的作用，激发振动态的双稳态和滞后开关动态的电压扫描速率的函数。在一般情况下，无论是占领概率的振子状态和相关的振子能量显示滞后行为的驱动频率的范围内设置的最小和最大寿命的系统。的输运性质的各种驱动频率和直流偏置的限制的后果也进行了研究。
2012-09-19 cond-mat.mes-hall
Lindblad theory for incoherently-driven electron transport in molecular nanojunctions
Universidad de Santiago de Chile（圣地亚哥智利大学）；Millennium Institute for Research in Optics（光学研究千年研究所）
本文基于Lindblad量子主方程研究分子纳米接头中非相干辐射驱动的电子输运，推导了系统与库仑排斥、电子隧道效应及自发光子发射等过程的瞬态电流表达式，并展示了Lindblad理论能复现文献中报道的稳态电导特性，如负微分电导、库仑阻塞及电流诱导发光。
2025-12-24 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
How an electrical current can stabilize a molecular nanojunction
在分子电子学领域中，输运条件下分子结的稳定性是极其重要的。这个问题通常是在核自由度的电流感应加热或作用于原子核的电流感应力的范例中解决的。与此同时，分子电子器件故障的一个基本特征是其电导的变化-通常从完好器件的有限值到失去功能的器件的零。在本出版物中，我们专注于电流引起的分子电导的变化，这是固有的分子结的机械稳定性的极限。我们采用了一个数值精确的框架的基础上的层次方程的运动方法，它对待电子和核自由度的平等地位，并没有施加额外的假设。研究一般模型系统的分子结与解离势的绝热和非绝热制度的参数范围很广，我们发现，表现出的解离后电导下降的分子结是更稳定的结，在其解离状态下更导电。这代表了在电流下稳定分子结的新机制。此外，我们确定的特征签名在当前的断裂路口的电导和核配置的变化之间的相互作用，并显示这些是如何相关的性能的线索，而不是分子本身的特性。
2022-12-23 cond-mat.mes-hall
Strong polarization-induced reduction of addition energies in single-molecule nanojunctions
我们解决了基于固态的单分子晶体管中的分子水平的极化诱导重整化，并专注于有机共轭分子，其中已经观察到了令人惊讶的大的减少的附加能量。我们已经开发了一个方案，结合了自洽的解决方案的量子化学计算与现实的描述的筛选环境。我们的研究结果确实显示了很大的减少，我们解释这是一个后果（a）减少的静电分子充电能量和（b）极化诱导的HOMO和LUMO能级的能级位移。最后，我们计算的电荷稳定性图，并解释在实验观察到的定性水平的一般功能。
2008-09-10 cond-mat.mes-hall
Vibrational Instabilities in Charge Transport through Molecular Nanojunctions: The Role of Nonconservative Current-Induced Electronic Forces
本文采用基于电子摩擦和朗之万动力学的混合量子-经典方法，结合非平衡格林函数精确计算电子力，研究分子纳米结中电流诱导的振动不稳定性，并通过朗之万模拟与本征模式分析识别失控模式出现的参数区间。
2025-03-25 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Spin transport through a nanojunction with a precessing anisotropic molecular spin: Quantum interference and spin-transfer torque
本研究针对含进动各向异性分子自旋的纳米结自旋输运问题，分析自旋进动驱动的准能级自旋翻转过程与量子干涉效应，发现可通过磁各向异性参数等调控自旋输运与自旋转移矩，且无磁场时也可实现调控。
2025-10-01 cond-mat.mes-hall
Hexagonal-boron nitride substrates for electroburnt graphene nanojunctions
我们研究了六方氮化硼（hBN）基板上的电子输运通过石墨烯纳米结之前，间隙形成的效果。真空中和hBN上的结是使用经典分子动力学来创建初始结构，然后使用密度泛函理论进行弛豫而形成的。我们发现，hBN在低偏压下仅略微降低通过结的电流。此外，由于在断裂的最后时刻的量子干涉，发现通过跨越间隙的单个碳丝的电流高于通过平行跨越间隙的两个碳丝的电流。该特征在hBN存在或不存在的情况下都存在。
2015-09-09 cond-mat.mes-hall
Photon-Assisted Tunneling through Molecular Conduction Junctions with Graphene Electrodes
石墨烯电极为分子传导纳米结中的金属接触提供了合适的替代方案。在这里，我们建议使用石墨烯电极作为有效的光子辅助隧道通过分子传导纳米结的平台。我们预测在频率为$ω$的外部电磁场的作用下，与石墨烯无带隙光谱的修改相关的边带能量$\sim n\hbarω$（$n$是整数）处评估的急剧增加的电流。使用掺杂的石墨烯电极的一个侧面益处是与石墨烯电极或分子桥中发生的过程相关的光电流的偏振控制。后一个过程伴随着石墨烯片中的表面等离子体激元激发，这使得它们更有效。我们的研究结果说明了石墨烯接触在分子电子学中相干控制光电流的潜力，支持单分子器件的可能性。
2013-09-13 cond-mat.mes-hall
Photon-assisted stochastic resonance in nanojunctions
本文利用含时 Landauer-Büttiker 形式体系研究分子结中的随机共振，发现 AC 驱动与噪声涨落可增强电流信号，证明适当调谐环境能优化光子辅助输运。
2025-01-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Thermoelectric optimization and quantum-to-classical crossover in gate-controlled two-dimensional semiconducting nanojunctions
本研究通过第一性原理模拟，揭示栅控二维半导体纳米结中从量子隧穿到热电子发射的转变，并发现最短3纳米结在500K时ZT超过2.3，为高效纳米热电设计提供原则。
2025-08-11 cond-mat.mes-hall
Manipulating the voltage drop in graphene nanojunctions using a gate potential
石墨烯是一种有吸引力的电极材料，可以接触纳米结构到分子尺度，因为它可以被静电门控。门控可用于控制纳米结中的掺杂和能级对准，从而影响其电导。在这里，我们调查的影响，静电门在石墨烯电极之间的纳米结在有限的偏置操作。使用第一性原理量子输运模拟，我们表明，跨\emph{symmetric}结的电压降的变化显着，可控的门控系统相比，非门控结。特别地，对于\emph{p}型（\emph{n}型）载流子，电压降位于靠近具有正（负）极性的电极，即，结的电势被钉扎到负（正）电极。我们将这种行为追溯到狄拉克点附近石墨烯态密度的消失。由于静电门控，每个电极在两个不同电极费米能量之间的偏置窗口中暴露不同的状态密度，从而导致器件两端的电压降的不对称性。当载流子由栅极或掺杂剂原子诱导时，发现这种选择性钉扎与器件长度无关，这表明基于石墨烯电极的电子电路的一般效应。我们设想这可以用于控制石墨烯纳米结构中焦耳加热的空间分布，并且可能控制高电势梯度周围的化学反应速率。
2015-11-03 cond-mat.mes-hall
Atomic rheology of gold nanojunctions
尽管在微米和纳米尺寸的金属样品中的耗散和变形过程的广泛研究，在具有最终分子尺寸的系统的变形期间起作用的机制仍然难以捉摸。虽然通过将金属线拉伸到原子水平而获得的金属纳米结是探索原子尺度接触的选择系统，但到目前为止还不可能在这种尺度下提取物质的完全平衡和平衡外流变流动性质。本文利用石英音叉型原子力显微镜（TF-AFM），结合电学和流变学的测量，研究了埃量级金结的非线性流变特性。通过提交的交界处增加亚纳米变形，我们发现从一个纯粹的弹性制度的过渡到一个塑料，并最终到一个粘性的流化制度，类似于软屈服材料的流变学，虽然数量级的长度尺度的差异。此外，流化状态突出了毛细吸引力，如对于液体毛细桥所预期的。这种剪切流化不能被捕获的经典模型的原子平面之间的摩擦，指向意想不到的耗散行为的无缺陷的金属结在最终的尺度。因此，原子流变学是探测原子接触的结构重组的有力工具。
2021-02-04 cond-mat.mes-hall
Non-equilibrium electronic structure of interacting single-molecule nanojunctions: vertex corrections and polarization effects for the electron-vibron coupling
我们认为电子和分子振动的背景下，在纳米器件中的电子输运之间的相互作用。本文提出了一种基于非平衡格林函数的方法来计算电子-振子相互作用下单分子结的平衡和非平衡电子性质。我们将我们的方法应用到一个模型系统组成的一个单一的电子水平耦合到一个单一的振动模式的分子，这是在接触两个电子水库。高阶图超出了通常的自洽玻恩近似（SCBA）的计算。本文考虑了双交换图和用一个电子-空穴泡重整化振子传播子的图的影响。我们详细研究了一阶和二阶图对一个大的参数集和不同的运输制度（共振和非共振的情况下）的光谱函数的影响，无论是在平衡和有限的应用偏置的存在下。我们还研究了所有不同制度的纳米结的线性响应（线性电导）。我们发现，它确实有必要超越SCBA，以获得正确的结果，为广泛的参数。
2010-01-13 cond-mat.mes-hall
Intrinsic Luminescence Blinking from Plasmonic Nanojunctions
等离子体纳米结由具有纳米间隙的相邻金属结构组成，可以支持局部等离子体共振，从而增强轻物质相互作用并将电磁场集中在纳米级。在这种制度下，系统的光学响应是由在散装，分子和原子尺度之间的边界知之甚少的动力学现象。在这里，我们报告无处不在的光谱波动的内在光发射从光激发的金纳米结，我们归因于光诱导形成的域边界和量子限制发射器内的贵金属。我们的数据表明，光激发载流子和金吸附原子-分子相互作用在触发发光闪烁中起关键作用。令人惊讶的是，金属的这种内部重组对等离子体腔的拉曼信号和散射光谱没有可测量的影响。我们的研究结果表明，金属发光提供了一个有价值的代理调查等离子体腔中的原子波动，补充其他光学和电学技术。
2021-04-21 cond-mat.mes-hall physics.optics
Partition-free theory of time-dependent current correlations in nanojunctions in response to an arbitrary time-dependent bias
工作在非平衡格林函数（NEGF）的形式主义，两个时间的电流关联函数的公式推导出的情况下，通过纳米结的运输响应于任意的时间依赖的偏压。假设了单粒子哈密顿量和宽带极限近似（WBLA），使我们能够提取系统的所有必要格林函数和自能量，扩展了先前提出的分析工作[Ridley et al. Phys. Rev. B（2015）]。我们证明了新的二次关联函数表达式将Büttiker理论中关于电流通过纳米结时的散粒噪声和热噪声的理论推广到了包括开关开启后的瞬态情况的时变偏压的情况。关联函数中的瞬态项来自于一个初始状态，（通常是这样做的）系统最初是解耦的，即我们的方法是无分区的。我们表明，当偏置失去其时间依赖性，目前的关联函数的长时间限制仅取决于时间差，在这种情况下，达到一个理想的稳态。这使得能够推导出单频功率谱和该功率谱的零频率极限的已知结果。此外，我们提出了一种技术，第一次有利于快速计算的瞬态量子噪声，有效的任意温度，时间和电压尺度。我们将其应用到量子点和分子线系统的直流和交流偏置，并发现一个新的签名的电子穿越导线的时间依赖性的交叉引线电流的相关性的遍历时间。
2016-11-16 cond-mat.mes-hall
Charge Transport Behavior of 1D Gold Chiral Nanojunctions
了解手性诱导的单分子结中的电子隧穿过程对于纳米开关和人工纳米马达的发展是必不可少的。基于结合非平衡格林函数理论和基态密度泛函理论，我们研究了手性金（7，3）纳米线的电荷输运行为，并与其他手性和非手性一维金纳米结构进行了比较.对于σ-饱和烷烃链，我们发现，接触势垒变化很大的非手性的铅，但不与手性的，虽然存在密切的相似之处的隧穿常数。具有Au（7，3）NW的单分子结的较低能隙确保了更好的电子电导，即使在允许低热损失之后，这主要是由于具有最小线张力的原子的紧密堆积布置。我们的第一性原理量子输运分析进一步表明，一旦通过sigma饱和或pi共轭分子部分桥接，手性Au（7，3）纳米管比手性金（5，3）纳米管（NT）具有更高的电子电导率。然而，事实证明，在铅-分子接触处的通道形成特征的不对称性通常仅与手性Au（7，3）NW相关。
2018-09-05 cond-mat.mes-hall
Study of Electron-Vibrational Interaction in Molecular Aggregates Using Mean-Field Theory: From Exciton Absorption and Luminescence to Exciton-Polariton Dispersion in Nanofibers
我们已经开发了一个模型，以考虑电子振动效应的吸收，发光的分子聚集体和激子极化激元在纳米纤维。该模型将我们以前发展的平均场电子振动理论推广到具有空间对称性、激子发光和激子-极化激元空间色散的系统。通过引入与单体线形函数相对应的分子聚集体线形函数，得到了单体、分子聚集体中电子振动相互作用的表现形式与纳米纤维中激子-极化激元色散之间的对应关系.在相同的材料参数描述下，我们计算了分子聚集体的吸收和发光以及纳米纤维中的激子-极化激元色散。我们将此理论应用于Frenkel激子极化激元在由硫菁染料制成的光激发有机纳米纤维中的毫米传播的实验。
2019-03-21 cond-mat.mes-hall
On the definitions and simulations of vibrational heat transport in nanojunctions
通过纳米系统的热传输是化学、材料科学、电子和机械工程中众多过程的核心，经典分子动力学是关键的模拟工具。在这里，我们专注于热结与分子桥接两个固体，保持在不同的温度。该系统中的经典稳态热流可以以不同的方式模拟，无论是在与固体的界面处，这是由恒温器表示，或在导电分子内的原子之间。我们发现，虽然后者，分子内的定义可行地收敛到正确的极限，分子恒温接口的定义是更具挑战性的收敛到正确的结果。通过模拟谐波和非谐波一维链中的热传输，说明非物理效应，如谐波结中的热整流，证明了界面定义的问题。
2020-08-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Influence of Nonequilibrium Vibrational Dynamics on Spin Selectivity in Chiral Molecular Junctions
本文通过混合量子-经典方法研究分子振动对手性分子结中自旋选择性的影响，提出位移极化新指标，证明振动动力学是CISS的驱动力。
2024-08-30 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Phonon-assisted current noise in molecular junctions
我们使用扩展到包括计数场的非平衡格林函数形式主义，研究了声子散射对纳米结中电流噪声的影响。在弱的电子-声子耦合和一个单一的广泛的电子水平的情况下，我们推导出在任意温度下的电流噪声的解析表达式，并确定物理上不同的贡献基于它们的电压依赖性。我们将我们的理论应用到实验相关的情况下，氘分子放置在一个断开结，并预测一个显着的非弹性贡献的电流噪声。
2009-09-28 cond-mat.mes-hall
Topological Frenkel excitons in 2D molecular crystals
Université de Strasbourg（斯特拉斯堡大学）；CNRS（法国国家科学研究中心）；Institute of Physics, Czech Academy of Sciences（捷克科学院物理研究所）；Georg-August-Universität Göttingen（哥廷根大学）；Donostia International Physics Center（多诺斯蒂亚国际物理中心）；Ikerbasque, Basque Foundation for Science（伊克尔巴斯克科学基金会）
本研究通过扫描隧道显微镜诱导发光成像二维锌酞菁分子晶体中的Frenkel激子，观察到从量子受限到集体带的转变，并证实边缘激子态源于体激子带的非平凡拓扑，为分子晶体中拓扑激子工程和能量传输控制提供了平台。
2026-10-08 cond-mat.mes-hall
Momentum-Locked Edge Excitons in 2D Molecular Crystals
Institute of Physics, Czech Academy of Sciences（捷克科学院物理研究所）；Université de Strasbourg（斯特拉斯堡大学）；CNRS（法国国家科学研究中心）；Georg-August-Universität Göttingen（哥廷根大学）；Donostia International Physics Center（多诺斯蒂亚国际物理中心）；Ikerbasque, Basque Foundation for Science（伊克尔巴斯克科学基金会）
本文研究二维分子晶体中由双重简并激发产生的动量锁定边缘激子，其存在依赖于边界晶向并由Zak相位控制，具有椭圆偏振纹理，可支持定向光学耦合与传输。
2026-10-08 cond-mat.mes-hall
Vibrational inelastic scattering effects in molecular electronics
我们描述了如何处理的相互作用的旅行电子与本地化的振动模式的纳米结。我们提出了一个多通道散射技术，可应用于计算现实系统的输运性质，并显示它是如何与其他方法，在特定情况下是有用的。我们应用我们的技术来描述最近的实验电导通过分子结。
2006-03-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Entanglement Dynamics of Molecular Exciton States in Coupled Quantum Dots
我们从理论上模拟了静态电场中耦合量子点对的电子动力学。然后我们研究了分子双激子辐射级联中偏振纠缠光子发射的可能性。通过数值模拟，我们分析了纠缠保真度与温度、电场以及隧道耦合的关系。我们建立了一个制度的直接-间接激子失谐耦合量子点优于单点纠缠光子产生，产生近单位的保真度在更大范围的交换分裂。
2016-03-09 cond-mat.mes-hall
Molecular screening effects on exciton-carrier interactions in suspend carbon nanotubes
光致发光光谱测量进行悬浮的碳纳米管的场效应配置，光致发光光谱的栅极电压依赖性进行比较的原始状态和分子吸附状态的纳米管。我们量化的分子屏蔽效应上的三重子结合能，通过确定明亮的激子和三重子的两个状态的发射能量之间的能量分离。的电压依赖性示出较窄的电压区域的恒定的光致发光强度的吸附状态，一致的电子带隙的减少，由于屏蔽效应。电荷中性点被发现移动后分子吸附，这表明在纳米管化学势或接触金属功函数的变化。
2018-06-29 cond-mat.mes-hall
Theory of exciton transport in molecular crystals strongly coupled to a cavity: A temperature-dependent variational approach
本文提出了有机分子晶体中激子输运的半解析理论。基于Holstein-Tavis-Cummings模型和Kubo公式，我们在温度依赖的变分正则变换框架下推导出激子迁移率表达式，该表达式可以涵盖激子-振动耦合、激子-腔耦合和温度的广泛范围.在激子-振动耦合的零阶中得到了总迁移率相干部分的封闭形式的表达式，这表明了振动修饰暗激子在确定输运机制中的意义。通过对H-和J-聚集体的数值模拟，我们发现激子-腔耦合对总迁移率有显著的影响：1）在低温下，H-聚集体存在一个最佳激子-腔耦合强度，在此强度下迁移率达到最大，而J-聚集体的迁移率随着激子-腔耦合的增加而单调下降; 2）在高温下，空穴增强了两种团聚体的流动性。我们说明了上述低温下观察到的H-聚集体中的最佳流动性在室温下使用现实的参数。
2020-07-23 cond-mat.mes-hall
Spin-dependent shot noise of inelastic transport through molecular quantum dots
本文从理论上分析了非弹性电子散射对磁性纳米结自旋相关输运特性（电导、电流-电压关系、磁电阻、散粒噪声散粒噪声谱、Fano因子）的影响。这种器件由连接到铁磁电极（在宽带近似下处理）的分子量子点（具有离散的能级）组成，其中分子振动被建模为无色散声子。非微扰计算方案，在这项工作中使用的，是基于格林函数理论的框架内映射技术（GFT-MT），它将多体电子-声子相互作用问题转化为一个单电子多通道散射问题。局域化的电子-声子耦合的结果是极化子的形成。结果表明，极化子位移和传输函数中的附加峰完全改变了所考虑的输运特性的形状。
2005-12-01 cond-mat.mes-hall
Coherent charge transport through molecular wires: "Exciton blocking" and current from electronic excitations in the wire
我们考虑激子对分子纳米结中电流的影响，使用一个模型，包括两个两级网站桥连接自由电子水库。将密度算符展开到非耦合点的多电子本征态中，得到桥子空间中的16 × 16密度矩阵，其动力学由Liuoville方程控制，该方程考虑了桥上的相互作用以及电子注入和阻尼。利用李群SU（2）的对称性，我们的研究可以大大简化。我们研究了偏置电压，库仑排斥和能量转移相互作用对稳态电流的影响，特别是专注于桥位之间的激子相互作用的效果。我们的计算表明，在非相互作用的电子的情况下，这种相互作用导致在高电压下的电流减少的同二聚体桥。换句话说，我们预测了\textquotedblleft激子\textquotedblright阻断的效果。\textquotedblleft激子\textquotedblright阻断的效果被修改为异二聚体桥，并消失为强库仑排斥的网站。在后一种情况下，激子型相互作用可以为电子传导打开新的通道。特别是，在强库仑排斥的情况下，即使当电子连接性不存在时，也存在传导。
2010-01-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Organic molecular tuning of many-body interaction energies in air-suspended carbon nanotubes
我们研究了铜酞菁分子对空气悬浮碳纳米管中激子和三离子的吸附作用。利用光致发光激发光谱，我们观察到激子能量随着分子沉积厚度的增加而逐渐红移。在大量沉积的情况下也观察到了三电子发射，这表明酞菁分子和碳纳米管之间发生了电荷转移。个别管的光谱分析揭示了激子-trion能量分离和激子发射能量之间的相关性，表明多体相互作用能的尺度与分子介电屏蔽相似。
2018-12-26 cond-mat.mes-hall
Ultrafast charge-transfer exciton dynamics in C$_{60}$ thin films
有机分子的高度柔性为设计用于下一代光电和光子应用的光活性材料的光学性质提供了巨大的潜力。然而，尽管在当今的显示器和光伏技术中成功地实现了分子材料，但是光-电荷转换的许多基本方面仍然有待于揭示。在这里，我们专注于超快动力学的光激子在C $_{60}$薄膜取决于分子覆盖度和光的偏振的光学激子。使用时间和动量分辨的光电子能谱与fs-XUV辐射，我们遵循在激发态的人口减少动力学，同时监测的激子电荷字符的签名在分子价态。利用可见光的光激发导致电荷转移（CT）激子的瞬时形成，其逐步转变成能量较低的类弗伦克激子。虽然在这个级联过程中的能级的数量和充满活力的位置是独立的分子覆盖率和光激发的光偏振，我们发现在人口减少时间和光激发效率的定量差异。我们的全面研究揭示了CT激子对于同分子富勒烯材料和薄膜激发态动力学的关键作用。
2020-02-11 cond-mat.mes-hall
Strong coupling of localized plasmons and molecular excitons in nanostructured silver films
我们报告的局部表面等离子体共振（LSPRs）在纳米结构的银膜，和罗丹明6 G染料的吸附单层之间的共振耦合。等离子体激元和分子激子的杂交产生新的耦合极化激元模式，其已经通过改变LSPR波长来调谐。由此产生的极化激元色散曲线显示出一个反交叉行为，这是非常好的拟合一个简单的耦合振子哈密顿量，给出一个巨大的拉比分裂能量~400 meV。这种耦合的强度示出成比例的分子密度的平方根。这些薄膜上的R6 G的拉曼光谱表现出许多数量级的增强，由于表面增强散射机制，我们发现一个最大的信号时，极化激元模式位于中间的斯托克斯位移发射带。
2009-04-17 cond-mat.mes-hall
Nanoscale Transport of Surface Excitons at the Interface between ZnO and a Molecular Monolayer
激子对杂化体系的光电性质起着关键作用。利用具有$100\,\text{-nm}$空间分辨率的近场扫描光学显微镜（NSOM）研究了硬脂酸分子覆盖的$20\,\text{nm}$厚ZnO薄膜中表面激子（SX）的光致发光。从SX，施主结合（DX），和-在样品温度$T>20\,\text{K}$ -自由（FX）激子的发射分离在稳态和时间分辨的光致发光光谱。在$T<10\,\text{K}$处SX发射的$4\,\text{meV}$宽而光滑的包络线表明，SX跃迁能量和光谱扩散的不均匀分布是由SX扩散系数为$D(T<10 K)=0.30\,\text{cm$ ^2 $/s}$的$50\,\text{nm}$尺度上的扩散SX输运引起的。
2015-01-07 cond-mat.mes-hall
Single charge and exciton dynamics probed by molecular-scale-induced electroluminescence
激子及其组成的电荷载流子在决定有机光电子器件最终性能的电致发光机制中起着核心作用。所涉及的过程和它们的动力学通常是用时间分辨的技术来研究的，这种技术受到空间平均的限制，模糊了单个电子-空穴对的性质。在这里，我们克服了这一限制，并在纳米尺度上使用时间分辨扫描隧道显微镜诱导发光（TR-STML）纳秒电压脉冲刺激的单电荷和激子动力学的特征。我们使用孤立的缺陷在C $_{60}$薄膜作为模型系统，我们注入单电荷和研究的单激子的形成动力学。可调的空穴和电子注入速率从再现测得的电致发光瞬态的动力学模型获得。这些发现表明，TR-STML可以跟踪单电荷注入量子极限下的动力学，并且可以扩展到对纳米光子器件重要的其他系统和材料。
2018-03-27 cond-mat.mes-hall
Origin of the asymmetric light emission from molecular exciton-polaritons
我们应用开放量子系统理论来描述相干驱动分子极化激元的光发射。基于通常描述孤立分子的纯退相的微观哈密顿量，我们表明，在强耦合条件下，退相导致所构成的极化激元分支$|\pm\rangle$之间的能量转移。当极化激元退相被适当地考虑时，从上到下极化激元分支的过渡是有利的，并且在相干泵浦条件下导致下极化激元分支的占主导地位的人口。结果，非弹性光发射主要源自较低的极化激元态，而与泵浦激光频率无关，从而产生光的不对称发射。此外，我们发现，当考虑几个分子时，分子间的耦合打破了系统的对称性，使原本暗的极化激元有效地与光相互作用。这种效应在荧光光谱中显示为新的发射峰。
2018-04-24 cond-mat.mes-hall
Plasmonic opals: observation of a collective molecular exciton mode beyond the strong coupling
在多体系统中实现和控制强的光-物质相互作用对于基础理解和潜在应用都至关重要。在本文中，我们演示了实验和理论上如何操纵的布拉格等离子体激元模式支持的有机金属阵列和分子激子的J-聚集体分散在混合结构的形式之间的强耦合。我们观察实验从一个传统的强耦合制度表现出通常的上，下极化激子分支到一个更复杂的制度，其中第三个非色散模式，J-聚集体的浓度增加的过渡。数值模拟证实了第三共振的存在。我们把它的物理性质归因于集体分子-分子相互作用导致的集体电磁响应。提出了一个简单的分析模型来解释第三模式的物理。在一组严格的数值研究中证实了模型对分子参数的非线性依赖性。它示出，在集体模式的能量分子振荡与入射辐射作为一个有效的薄金属层完全异相。
2016-12-23 cond-mat.mes-hall
Vibration-assisted exciton transfer in molecular aggregates strongly coupled to confined light fields
我们研究了激子通过一维分子聚集体与腔模强相互作用的输运。与以前的几个理论研究处理的单体作为简单的两个级别的系统，激子振动耦合明确包括在系统的开放量子动力学的描述。在截断振动空间的Holstein-Tavis-Cummings模型框架下，我们研究了激子通过分子二聚体和长链的稳态转移。对于分子二聚体，我们发现，振动辅助激子转移发生在强激子腔耦合制度，真空拉比分裂匹配的频率的一个单一的振动量子。而对于较长的分子链，发现振动辅助转移发生在超强激子-腔耦合极限。此外，有限弛豫的振动模式诱导的连续声子浴被发现，以进一步促进激子输运的振动增强制度。
2019-02-22 cond-mat.mes-hall quant-ph
Photonics meets excitonics: natural and artificial molecular aggregates
有机分子以电荷中性的分子激发--弗伦克尔激子--的形式储存吸收光的能量。通常，在无定形有机材料中，激子被视为准粒子，位于单个分子上，随机扩散通过结构。然而，不相干跳跃的图像不适用于某些类别的分子聚集体-在单个亚基中的电子激发之间具有强近场相互作用的分子组装体。分子聚集体可以在自然界中、植物和细菌的光合复合体中发现，它们也可以以各种形式人工产生，包括准一维链、二维膜、管等。在这些结构中，光被许多分子集体吸收，并且以下分子激发动力学具有相干性质。这种由相干激子动力学介导的能量传递机制类似于电磁波通过纳米尺度上的结构化介质的传播。在激子弛豫发生之前，吸收的能量可以在数百纳米的距离上共振转移。此外，分子聚集体的空间和能量景观可以使激子能量能够在聚集体内或聚集体外的少量分子中分布。在这篇综述中，我们通过描述目前对分子聚集体中激子动力学的理解，在光子学和激子学领域之间建立了一座桥梁。
2013-03-30 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Nonadiabatic vibronic effects in single-molecule junctions: A theoretical study using the hierarchical equations of motion approach
电子自由度和振动自由度之间的相互作用是分子纳米结非平衡电荷输运的重要机制。虽然绝热极化子型耦合已被研究得非常详细，新的传输现象出现的非绝热耦合的情况下，相应的玻恩-奥本海默近似的故障。采用数值精确的分层运动方程方法，我们分析了非绝热电子-振动耦合对分子结中电子输运的影响，考虑了一系列日益复杂的模型。结果表明，非绝热耦合的输运特性和各种有趣的效果，包括负微分电导的显着影响。详细分析了其内在机理。
2022-06-08 cond-mat.mes-hall
Real space visualization of entangled excitonic states in charged molecular assemblies
激子的纠缠为量子计算的未来带来了巨大的希望，量子计算将使用单个分子染料作为其电路的构建模块。尽管在耦合分子组装中出现的纠缠激子本征态可以通过远场光谱检测到，但在真实空间中获得单个模式将为这些迷人的量子现象的物理学带来急需的洞察力。在这里，我们结合尖端增强光谱与原子力显微镜检查离域单激子状态的带电分子组装工程从个人的二萘嵌苯四甲酸二酐分子。高光谱映射的本征态和计算的多体光学跃迁的比较揭示了第二个低的激发态的阴离子单体和它的作用激子纠缠内的组件。我们还展示了通过切换组装电荷状态来控制耦合。我们的研究结果揭示了定制先进的功能有机染料聚集体的激子特性的可能性，并建立了方法，以解决他们单独在纳米级。
2021-10-01 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus
Interlayer excitons in semiconductor bilayers under a strong electric field
双层过渡金属二硫属化物（2L-TMD）中的激子是库仑束缚的电子/空穴对，其可以被视为原子或分子系统的广泛可调的类似物。本文研究了2L-TMD激子在强电场作用下的性质。为了克服领域的限制，在以前的实验中达到，我们开发了一种新的有机/无机分子门控技术。我们的方法允许达到> 0.27 V nm-1的场，比以前高出约两倍。在这个领域内，层间和层内激子被带入一个充满活力的共振，使我们能够发现新的新兴性质所产生的杂化状态。首先，作为杂化的结果，层内激子获得层间特性。第二，同样的杂交使我们能够检测到新的激子物种。第三，我们观察到一个超强的斯塔克分裂> 380 meV的激子能量可调的光谱的大范围内，与光电子学的潜在影响。我们的工作为使用强电场解锁新的物理机制和控制二维异质结构和其他系统中的激子杂化创造了新的可能性。
2023-03-17 cond-mat.mes-hall
Attractive interactions, molecular complexes, and polarons in coupled dipolar exciton fluids
在电场作用下，半导体双量子阱中的偶极激子（或空间间接激子）是偶极矩垂直于双量子阱平面取向的中性物质。在这里，我们从理论上研究IX之间的相互作用在堆叠的DQW双层，其中偶极耦合可以是吸引力或排斥力取决于粒子的相对位置。通过使用微观能带结构计算来确定形成激子的电子态，我们表明，堆叠IX之间的吸引偶极相互作用变形其电子波函数，从而增加了DQW间的相互作用能，使IX电极化。多粒子效应的相互作用，考虑在一个DQW的一个单独的IX云的IX在其他DQW，这是建模为一个密排晶格或连续IX流体之间的耦合。我们发现，晶格模型产生IX层间结合能随晶格密度的增加而降低。这种行为是由于DQW内偶极排斥的主导作用，这阻止了一个以上的激子进入DQW间耦合的吸引区域。最后，这两个模型表明，单一的IX扭曲的分布的IX在相邻的DQW，从而诱导形成的IX极化子。虽然层间结合能随着晶格极化子的IX密度而降低，但连续极化子模型预测了与最近的实验研究半定量一致的密度的非单调依赖性[cf. Hubert { \it等人}，Phys. Rev. { \bf X}9，021026（2019）]。
2019-10-22 cond-mat.mes-hall
Topographical fingerprints of many-body interference blocking in STM junctions on thin insulating films
负微分电导（NDC）是分子纳米结中普遍存在的一种非线性输运现象。它的物理起源可能是最多样化的。在具有轨道简并多体态的旋转对称分子中，它可以归因于干涉效应。在本文中，我们建立了一个标准，以确定相关的光谱和地形信息的STM单分子测量的干扰阻塞的情况。模拟的电流电压特性和电流映射的铜酞菁（CuPc）在薄绝缘膜上的实验相关的例子。
2013-02-12 cond-mat.mes-hall
Phonon-mediated relaxation in nanomaterials from combining Density Functional Theory based non-adiabatic molecular dynamics with Kadanoff-Baym-Keldysh technique
本研究针对含激子效应的纳米材料声子介导弛豫的准确描述难题，结合DFT基NAMD与KBK技术推导激子-声子BE碰撞积分，并补充相关跃迁项计算了多种1.5nm硫族化物纳米晶的PL光谱。
2025-03-22 cond-mat.mes-hall
Conductance Properties of Carbon-Based Molecular Junctions
我们提出了一个全面的研究石墨电极之间的低聚物纳米结的非共振电导谱的性质。通过采用基于第一性原理的方法和量子传输的Landauer方法，我们确定了分子结组件的电子结构如何反映在这些系统的电子输运中。对于几乎所有的能量内的相应的理想化的聚合物链的导电间隙，我们表明：a）的隧穿电导的逆衰减长度本质上是由复杂的能带结构的分子线，尽管超短的低聚物长度的几个单体单元，和b）的接触电导至关重要地取决于在金属侧和实现的界面接触的局部态密度。
2004-03-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Formally exact, arbitrarily scalable simulations of exciton dynamics in molecular materials
诸如激子的激发态载流子可以在分子材料中以100 nm至微米的长度尺度扩散，但是由于电子和振动自由度之间的耦合，它们仅在短的长度尺度上离域。在这里，我们利用激子的局部性来自适应地求解纯态方程（HOPS）的层次。我们证明了我们的自适应HOPS（adHOPS）方法提供了一个形式上精确和大小不变（即O（1））的尺度算法模拟介观量子动力学。我们提供的激子扩散的线性链包含多达1000个分子的原理证明计算。
2021-03-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dissecting Exciton-Polariton Transport in Organic Molecular Crystals: Emerging Conductivity Assisted by Intermolecular Vibrational Coupling
本研究通过分子间振动耦合增强激子极子传输，揭示了光子介导电流对导电性和载流子迁移率的促进作用。
2025-05-28 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
The Role of Long-lived Excitons in the Dynamics of Strongly Coupled Molecular Polaritons
在强耦合激子-极化激元系统中修改分子动力学的概念是光子学中的新兴主题，这是由于其产生具有定制物理性质的定制化学系统的潜力。然而，在实现这类系统之前，必须解决有关化学体系中激子-极化激元与局域激发态之间电子相互作用的性质和强度以及测量这种相互作用的适当方法的公开问题。在这里，我们使用瞬态光谱研究激子极化激元，单重态激子，和三重态激子之间的动态相互作用的分子单重态裂变系统，是强耦合到一个光学微腔。我们确定了一些主要的限制，修改分子动力学在强耦合制度。同时激发腔极化激元和“库”状态，定义为暗极化激元和暗激子（例如三重态）从耦合分子和激子从非耦合分子，总是发生。此外，从库状态到腔极化激元的缓慢转换导致总体布居动态的最小变化。此外，我们演示了如何除了通常的人口动力学，瞬态光学测量微腔揭示有关修改激子极化激元跃迁能量的信息，由于分子的激发态和激子-光子耦合条件的人口的变化。由于储库状态和腔极化激元之间的弱相互作用，需要明智的设计考虑来实现修改的化学动力学，需要使用具有长激发态寿命的分子系统或需要少量分子的强耦合方法。
2020-02-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Quantum signature of exciton condensation
激子凝聚是近年来在石墨烯双电层中发现的一种激子的玻色-爱因斯坦凝聚。我们表明，一个通用的量子签名激子凝聚可以用来标识和量化激子凝聚在分子系统中的两个电子约化密度矩阵的直接计算。并五苯和并六苯EDLs的粒子-空穴约化密度矩阵中计算的大本征值揭示了凝聚的开始，表明在较小尺度的分子EDLs中激子凝聚的潜力。
2018-07-24 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Excitons in Molecular Aggregates with Lévy Disorder: Anomalous Localization and Exchange Broadening of Optical Spectra
我们预测存在的交换加宽的光学线型在无序的分子聚集体和非普遍的无序标度的集体电子激发（激子）的本地化特性。这些现象发生在具有发散二阶矩的重尾Lévy无序分布-在物理学的许多分支中发挥作用的分布。我们的结果与通常分析的二阶矩有限的聚集模型形成鲜明对比。它们也与其他类型的集体激发有关。
2010-09-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall quant-ph
Fano resonance and incoherent interlayer excitons in molecular van der Waals heterostructures
来自层状分子堆叠的复杂范德华异质结构是有前途的光电材料，提供了有效的、模块化的电荷分离和收集层的手段。这种混合有机-无机二维材料的电动力学中的堆叠效应在很大程度上仍未被探索，由此分子尺度工程可以导致先进的光学现象。例如，可调Fano工程可以按需制造透明导电层或光敏元件，以及被动冷却。我们采用改进的Gersten-Nitzan模型和实时含时密度泛函紧束缚方法研究了石墨烯纳米带自组装单分子膜的光电特性。我们发现法诺共振，导致电磁感应的不透明性和透明度，并揭示了一个额外的不相干的过程，导致层间激子形成的特征电荷转移率。这些结果展示了混合范德华异质结构作为典型的2D光电堆叠，具有可调Fano光学器件和非常规电荷转移通道。
2022-01-22 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
