When gel and glass meet: A mechanism for multistep relaxation
我们使用计算机模拟来研究在高密度的凝胶化和玻璃化转变干扰的物理凝胶的动力学。我们报告并提供了详细的物理理解复杂的时间关联函数,一般在一个三步过程中衰减的弛豫模式。对于某些参数的组合,我们发现对数衰减和subdiffusive粒子运动。
2009-11-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Simple strong glass forming models: mean-field solution with activation
我们介绍简单的模型,灵感来自以前的模型泡沫和共价玻璃,平凡的平衡特性,但强大的玻璃形成系统的动力学行为特征。这些模型也是一个概括的步步高或瓮模型的一个非-常数数量的粒子,其中熵障碍被取代的能量障碍,允许激活过程的存在。我们制定了一个平均场版本的模型,它保持了大部分的功能的有限维的,并解析解决了在低温制度的平衡动力学激活起着至关重要的作用。
2002-09-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Gel-forming patchy colloids and network glass formers: Thermodynamic and Dynamic analogies
本文讨论了最近的尝试,以提供一个更深入的了解胶体物质的热可逆的“凝胶”状态,并解开凝胶在胶体水平和凝胶在分子水平,通常被称为网络形成强液体之间的类比。形成凝胶的片状胶体和强液体之间的连接是由粒子间相互作用的有限化合价提供的,即通过存在键合的最近邻的数量的限制。
2007-11-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Four-point susceptibility of a glass-forming binary mixture: Brownian dynamics
我们研究了由布朗动力学计算机模拟得到的Kob-Andersen-Lennard-Jones混合物的四点动态磁化率$χ_4(t)$。我们比较的模式耦合理论的定性预测的模拟结果。此外,我们测试了Berthier \textit{et al.} [Science,\textbf{310},1797(2005)]最近提出的四点磁化率的估计。
2006-05-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A percolation model for slow dynamics in glass-forming materials
我们确定了一个链接之间的玻璃化转变和渗流的移动区域的配置空间。我们发现,玻璃态动力学的许多特点,例如拉伸指数响应函数和发散的结构弛豫时间,是平均场逾渗的临界性质的后果。逾渗模型的具体预测包括可能的拉伸指数$1/3 \leq β\leq 1$的范围和结构弛豫时间$τ_α$和指数$β$对温度、密度和波数的函数依赖性。
2008-09-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crossover behavior and multi-step relaxation in a schematic model of the cut-off glass transition
我们研究了一个示意性的模式耦合模型,其中理想的玻璃化转变被切断的二次耦合常数的记忆功能的衰减。(Such在时间尺度τ_I上的衰变已经被认为是活化过程的可能结果。如果这种衰减是完全的,使得在后期仅保留线性耦合,则α弛豫示出从未修改的示意性模型的典型弛豫到最终强烈慢于指数的弛豫的时间交叉。这种交叉,这在形式上有所不同,从以前的示意性模型的截止玻璃化转变,类似于胶体系统的光散射实验,并可以表现出一个'慢于α'的松弛功能暗示在那里。我们还考虑了当发生类似但不完全的衰变时会发生什么,因此对于t>>tau_I,仍然存在显著的二次耦合水平。在这种情况下,相关器在中间时间获得第三个较弱的弛豫模式。这在经验上类似于在许多分子玻璃形成剂中看到的β过程。当初始和最终的二次耦合位于玻璃化转变的液体侧时,它消失了,但即使最终耦合仅在液体内部时仍然存在(因此α弛豫时间是有限的,但太长而无法测量)。我们的研究结果是暗示如何,在一个截止玻璃,潜在的“理想”的玻璃化转变模式耦合理论预测可以通过动态定性功能检测。
2007-02-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Density and Glass Forming Ability in Amorphous Atomic Alloys: the Role of the Particle Softness
玻璃形成合金的一个关键属性,相对于晶体的体积差非常小,被证明是金属之间的软排斥势的直接结果。原子间势的这一特征被证明是负责合金的玻璃形成能力的一个重要组成部分,由于熔化焓的降低和凝固点的相关抑郁症。
2016-02-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Connecting glass-forming ability of binary mixtures of soft particles to equilibrium melting temperatures
玻璃形成能力是玻璃制造和理解长期存在的玻璃转变问题的重要材料性质。由于非平衡性质,很难发展它的理论。本文报道软颗粒二元混合物的玻璃形成能力与平衡熔化温度有关。由于粒度或硬度的差异,混合物中的两种组分实际上感受到不同的熔融温度,导致熔融温度差距。通过改变颗粒的大小,刚度和组成在很宽的压力范围内,我们建立了一个全面的图片的玻璃形成能力,基于我们的发现的玻璃形成能力和熔化温度差距之间的直接联系。我们的研究揭示并解释了模型玻璃形成者的玻璃形成能力的压力和相互作用依赖性,并提出了通过操纵粒子相互作用来优化玻璃形成能力的策略。
2021-01-25 cond-mat.soft
Statistical mechanical approach to secondary processes and structural relaxation in glasses and glass formers
动态过程的相互关系活跃在玻璃和粘性液体的分离的时间尺度上的研究使用的模型显示两个时间尺度的分叉之间的快速和二次弛豫和二次弛豫和结构之间。动力学的研究允许在平均场近似的动态逮捕的温度以上的系统弛豫的预测,与直接导出的运动方程的结果在模式耦合理论(MCT)过冷粘性液体。改变外部热力学参数,可以表现出很宽范围的现象学,从敏感性损失中结构峰和第二峰的非常清楚的分离到多余的机翼结构。
2011-07-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Spatial correlations of elementary relaxation events in glass-forming liquids
动力学促进方案,其中本地化的弛豫事件促进附近的弛豫事件在雪崩过程中,已被建议作为连接结构玻璃的微观和宏观动力学的关键机制。在这里,我们调查的统计特征,这一过程通过模型结构玻璃的数值模拟。首先,我们表明,系统的弛豫动力学发生通过粒子跳跃是不可逆的,并且不能被分解成较小的不可逆事件。然后我们证明,每一次跳跃确实会引发雪崩。这种雪崩变化的特点冷却,表明弛豫动力学交叉从噪声占主导地位的制度,跳跃不触发其他弛豫事件,以促进过程为主的制度,跳跃触发更多的弛豫事件。
2015-11-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Onset Temperature of Slow Dynamics in Glass Forming Liquids
模型玻璃形成液体的行为进行了分析的范围内的密度,重点是温度区间的液体开始显示非阿氏温度依赖性的弛豫时间。分析动态特性以及由液体采样的局部势能最小值的特性,识别交叉或起始温度$T_s$,在该温度以下液体表现出{ \it缓慢动态特性},以及典型局部势能最小值的特征的变化。
2000-12-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Elasticity, Facilitation and Dynamic Heterogeneity in Glass-Forming liquids
本文通过二维粗粒化模型研究弹性诱导的促进对玻璃形成液体动力学的作用,发现其能重现动态非均匀性并解释玻璃化转变处动力学关联的涌现机制。
2022-09-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Collective relaxation dynamics in a three-dimensional lattice glass model
本研究通过数值模拟揭示三维晶格玻璃模型中弛豫动力学的微观机制,发现低温下低能垒粒子形成移动团簇作为促进缺陷,驱动空间异质动力学,并与理论模型和原子模拟结果进行了比较。
2024-02-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Relaxation dynamics in the energy landscape of glass-forming liquids
我们数值研究了零温度弛豫动力学的几个玻璃形成模型,其固有的结构,淬火从平衡配置采样在很宽的初始温度范围内。在平均场Mari-Kurchan模型中,我们发现弛豫在一个明确定义的温度以下从幂律变化为指数衰减,这与最近在平均场$p$ -自旋模型中的发现一致。相比之下,对于有限维系统,松弛总是代数的,在高温下具有非平凡的普适指数,在低温下交叉到谐波值。我们表明,这种明显的演变是由一个温度依赖的人口本地化玻璃激发。我们的工作统一了最近的几条研究路线,旨在详细描述玻璃形成者复杂的势能景观,并挑战玻璃的平均场和真实空间描述。
2022-04-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamical Correlation Length and Relaxation Processes in a Glass Former
我们研究了动力学约束的Kob-Anderson晶格玻璃模型的弛豫过程和动力学不均匀性,并表明它们具有不同的时间尺度。扩散缺陷范例内的动态进行了很好的描述,这表明与弛豫过程的反渗透过渡。这允许的松弛过程的几何解释,和不同的时间尺度。
2011-09-20 cond-mat.soft
Universal fluctuations in the relaxation of structural glasses
在各种各样的材料的玻璃化转变附近,已经观察到了强烈的局部波动-动力学不均匀性。在这里,我们探讨这些波动中可能存在的普遍性。我们比较了从四个不同的玻璃形成系统的数值模拟得到的波动的统计特性:两个聚合物系统和两个粒子系统。我们发现强有力的证据的普遍性,无论是在定性行为的波动和显着的协议的标度函数描述他们。
2008-11-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Glass transition and alpha-relaxation dynamics of thin films of labeled polystyrene
用介电测量法研究了4-[N-乙基-N-(羟乙基)]氨基-4-硝基偶氮苯(分散红1,DR 1)标记的聚苯乙烯薄膜的玻璃化转变温度和链段运动的弛豫动力学。DR 1标记的聚苯乙烯的介电弛豫强度在玻璃化转变以上是未标记的聚苯乙烯的约65倍,而在玻璃化转变以下它们之间几乎没有差异。DR 1标记的聚苯乙烯的玻璃化转变温度可以被确定为电容的温度系数从玻璃态的值变为液态的值的交叉温度。DR 1标记的聚苯乙烯的玻璃化转变温度以与未标记的聚苯乙烯薄膜的玻璃化转变温度相当类似的方式随着膜厚度的减小而降低。研究了DR-1标记聚苯乙烯的介电弛豫谱。随着厚度减小,$α$ -弛豫时间变小,并且$α$ -弛豫时间的分布变宽。这些结果表明,薄膜的DR 1标记的聚苯乙烯是一个合适的系统调查的限制效应的玻璃化转变动力学使用介电弛豫光谱。
2008-01-05 cond-mat.soft
The microscopic origins of stretched exponential relaxation in two model glass-forming liquids as probed by simulations in the isoconfigurational ensemble
拉伸指数松弛在过冷玻璃形成液体的起源是关于这些流体的反常动力学的中心问题之一。对这种现象的主要解释一直是这样一个命题,即局部指数松弛过程的非均匀分布的空间平均导致拉伸。在这里,我们进行模拟的模型聚合物和小分子玻璃形成的isoconfigurational合奏显示,而不是出现从空间平均和局部非指数松弛的组合拉伸。结果表明,在流体中表现出快于平均松弛的地方往往表现出局部拉伸松弛,而慢于平均松弛域表现出压缩指数松弛。我们表明,局部拉伸预测松散的局部笼,测量的德拜-沃勒因子,反之亦然。这种在平衡玻璃的局部弛豫中的现象学与不平衡的低密度和过密度玻璃的动力学相似,其同样在其拉伸与压缩的程度上表现出不对称性。在这些结果的基础上,我们假设,在平衡玻璃形成液体的局部拉伸和压缩的结果从演变的粒子迁移率在一个单一的局部弛豫时间,与较慢的粒子趋于加速,反之亦然。除了提供新的洞察拉伸松弛的起源,这些结果有影响的解释拉伸指数通过计量学,如介电谱测量:测量的拉伸指数不能普遍解释为一个直接测量的弛豫时间的基本分布的宽度。
2020-11-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Which glass stability parameters can assess the glass-forming ability of oxide systems?
玻璃形成能力(GFA)是玻璃科学和技术中最重要的性质。在本文中,我们使用了统计方法-涉及自助抽样和Wilcoxon检验-找出哪些玻璃稳定性参数可以更好地预测玻璃形成能力。我们收集或测量了十二个化学计量的氧化物玻璃,经历了主要的异质成核(最常见的情况下)的必要数据。我们发现一些GS参数可以很好地预测这些氧化物玻璃的GFA,而其他的表现不佳。参数$K_w$排名最高,其次是$K_H$、$γ$、$H^{'}$、$ΔT_{rg}$和$K_{cr}$。我们的研究结果证实了以前的报告进行了使用较少的玻璃,少得多的GS参数,和不太严格的统计。我们还发现,使用$T_c$代替$T_x$提高了这些参数的预测能力。最后,Jezica,这里考虑的唯一参数,在不需要生产玻璃片的情况下预测GFA(即,不依赖于任何结晶信息),在我们的分析中排名相当好。
2020-01-04 cond-mat.soft
Scaling out the density dependence of the $α$ relaxation in glassforming polymers
我们发现,密度和温度依赖性的$α$ -弛豫时间的几个玻璃形成聚合物可以通过一个单一的缩放变量$X=e(ρ)/T$,其中$e(ρ)$是很好的拟合幂律$ρ^x$,$x$是一个物种特异性参数。这意味着,“脆弱性”是一个内在的,密度无关的性质的玻璃形成其super-Arrhenius放缓松弛的特点,它导致我们提出一个修改著名的安吉尔图。
2004-04-02 cond-mat.soft
Relationship between non-exponentiality of relaxation and relaxation time at the glass transition
通过分析各种玻璃形成液体和聚合物的实验数据,我们发现,非指数$β$和松弛时间$τ$是唯一相关的:$\log(τ)$是一个近似的线性函数的$1/β$,其次是交叉到一个更高的线性斜率。我们合理化所观察到的关系,使用最近开发的方法,其中的玻璃化转变的问题进行了讨论的弹性问题。
2007-07-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Absolutely necessary to consider the caged dynamics and the JGX $β$-relaxation in solving the glass transition problem
2003年发表的题为《液体的脆弱性是否嵌入其玻璃的特性?Tullio Scopigno、Giancarlo Ruocco、Francesco Sette和Giulio Monaco等人的文章报道了结构$α$的性质-玻璃形成剂的松弛已经存在于更快的笼状动力学中。他们的重要发现具有深远的影响的过程比结构$α$ -松弛,不能忽视在解决玻璃化转变问题。从那时起,在许多具有不同化学和物理结构的玻璃形成体上进行的实验和模拟发现,$α$ -弛豫不仅与笼状动力学密切相关,而且与称为JGX $β$ -弛豫的特殊类型的二次弛豫密切相关。一般的结果表明,这些快速过程是分不开的$α$ -松弛,任何试图解决玻璃化转变问题应考虑到这一事实。在本文中给出的连接的例子来阐明的发展和进步,因为鼓舞人心的出版Scopigno等人。
2019-12-04 cond-mat.soft
A connection between the structural alpha-relaxation and the beta-relaxation found in bulk metallic glass-formers
已经引入了含有La或Ce的新的金属玻璃,其具有接近常规金属玻璃的极限的动态特性。这提供了机会来测试之前在分子和聚合物玻璃形成剂中建立的趋势或相关性,如果存在的话,同样存在于更广泛的金属玻璃家族中。由于金属玻璃形成体的化学和物理结构与软物质截然不同,不能保证在后者中发现的任何相关性在前者中也成立。如果发现,结果使金属玻璃更接近更广泛的玻璃形成者的性质相似,并可能有相同的解释。在非金属玻璃形成体中,已经在结构α-弛豫的非指数性参数与其弛豫时间和β-弛豫时间之间的分离之间建立了一般和基本的联系。在本文中,我们探讨了金属玻璃形成者的实验数据,并显示相关适用。这种相关性的解释。该关联式的建立有助于理解β弛豫在金属玻璃宏观性质中所起的作用,包括与剪切转变区、变形中的韧脆转变、结晶和扩散的关系。
2013-03-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Beta-relaxation of non-polymeric liquids close to the glass transition
吡啶-甲苯溶液中的介电β-弛豫研究接近玻璃化转变。在平衡液体状态下,β损耗峰值频率不是Arrhenius(如在玻璃中),而是几乎与温度无关,而最大损耗与温度密切相关。损耗峰值频率和最大损耗都表现出热滞后现象。识别了一个新的与退火状态无关的参数,该参数涉及损耗和损耗峰值频率。该参数具有简单的Arrhenius温度依赖性,并且不受玻璃化转变的影响。
1999-06-20 cond-mat.soft
Effect of attractions on correlation length scales in a glass-forming liquid
有越来越多的证据表明,缓慢的动态和动态异质性具有结构的玻璃形成液体的签名。然而,即使在弱挫折的玻璃形成液体,是否有一个结构起源的动态不均匀性是一个有争议的问题。通过分子动力学模拟,我们提出了一个研究的动态不均匀性和键的取向顺序之间的联系,在一个弱阻挫玻璃形成液体在两个维度上,利用评估的影响的吸引力的相关长度尺度。我们发现,吸引力可以强烈地影响松弛动力学,动态不均匀性和相关的动态相关长度的液体,但它们对键取向顺序和相关的静态相关长度的影响显示了一种方式,让人想起吸引力对液体热力学的影响。这意味着键取向序和静态关联长度尺度的增长可能仅仅是弱阻挫玻璃形成液体中有利于构型熵的表现。因此,我们的研究结果导致强有力的证据表明,键取向顺序不能提供一个完整的描述动态异质性,即使在弱挫折玻璃形成系统。
2012-10-06 cond-mat.soft
Relaxation in the glass-former acetyl salicylic acid studied by deuteron magnetic resonance and dielectric spectroscopy
用介电谱和氘弛豫法在宽温度范围内研究了过冷液体和玻璃态乙酰水杨酸。过冷液体的特征在于与热激活行为的重大偏差。在玻璃中,二次弛豫表现出Johari-Goldstein过程的典型特征。通过测量自旋-晶格弛豫时间,选择性氘代甲基被用作其局部环境的灵敏探针。玻璃中的平均活化能与结晶乙酰水杨酸中的平均活化能存在很大差异。这可以通过考虑玻璃中的宽能垒分布来理解。
2006-04-09 cond-mat.soft
Revealing the Link between Structural Relaxation and Dynamic Heterogeneity in Glass-Forming Liquids
尽管玻璃的使用已有数千年的历史,但玻璃化转变的本质仍然是神秘的。在接近玻璃化转变时,动态异质性的增长一直被认为在解释结构弛豫的突然减缓方面起着关键作用。然而,它仍然是难以捉摸的结构松弛和动态异质性之间是否有一个潜在的联系。在这里,我们解开的联系,通过引入一个特征的时间尺度隐藏在一个相同的动态异质性的各种模型玻璃形成液体。我们发现,时间尺度对应于液体的动力学脆性。此外,它会导致缩放崩溃的结构弛豫时间和动态异质性的所有液体的研究,连同一个特征温度与相同的动态异质性。我们的研究结果意味着,从动态异质性的角度来研究玻璃化转变比预期的信息更多。
2018-03-22 cond-mat.soft
The new face of the activation volume in glass forming systems
本报告提出的解决方案的长期存在的问题有关的关键属性,在玻璃形成和复杂系统的压力相关的动力学:确定的表观活化体积Va和它的压力依赖性。结果在玻璃体前域中测试,高达P ~ 1.2 GPa,用于玻璃形成邻苯二甲酸二异丁酯(DIIP,低分子量液体),异丁氧基氰基联苯(8*OCB,液晶),双酚A/环氧氯丙烷(EPON 828,环氧树脂)。
2018-09-29 cond-mat.soft physics.chem-ph
Aging in a free-energy landscape model for glassy relaxation
研究了过冷液体初级弛豫的简单自由能景观模型的老化特性。中间散射函数和旋转关联函数计算淬火从高温到低于玻璃化转变温度的一般情况。据发现,分子取向的重新平衡需要更长的时间比平移自由度。再平衡的时间尺度由作为模型的固有性质的主弛豫的时间尺度确定。
2005-08-19 cond-mat.soft
Dielectric secondary relaxation of water in aqueous binary glass-formers
水在玻璃状二元混合物中的介电弛豫表现出具有近似普适活化能的Arrhenius行为。在这里,我们证明了它的特征弛豫时间遵循一个显着的一般功能依赖于水的重量分数为广泛的分子系统。
2010-04-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Solid-that-flows picture of glass-forming liquids
本文提出玻璃形成液体在“固体性长度”以下表现出类固体行为,回顾了超粘液体固体性的数值证据,并讨论了其与动态异质性及弛豫时间温度依赖性的关联。
2024-01-26 cond-mat.soft
Investigation of the shear-mechanical and dielectric relaxation processes in two mono-alcohols close to the glass transition
对两种一元醇类分子玻璃形成剂2-乙基-1-己醇和2-丁醇在玻璃化转变温度附近的剪切力学和介电性能进行了测量。使用压电剪切模量计方法获得剪切力学数据,覆盖频率从1 mHz到10 kHz。剪切-机械松弛谱显示两个过程,其遵循结构(α)松弛和额外(Johari-Goldstein)β松弛的典型情形。介电弛豫谱主要由德拜型峰与一个额外的非德拜峰可见。这种德拜型弛豫是一元醇特有的共同特征。非德拜介电弛豫过程的时间尺度被示出为对应于机械结构(α)弛豫。玻璃化转变温度和脆弱性的基础上的机械α松弛和介电德拜型过程,显示两个玻璃化转变温度相差约10 K和德拜型过程的基础上的脆弱性是一个因素的两个小于结构的脆弱性。如果在这些液体中存在德拜型弛豫的机械特征,则其弛豫强度分别至多为2-丁醇和2-乙基-1-己醇的全弛豫强度的1%和3%。这些研究结果支持的概念,这是非德拜介电弛豫过程,对应于在液体中的结构α弛豫。
2008-10-03 cond-mat.soft
On the possible existence of crystallites in glass-forming liquids
我们推测,玻璃形成液体可能包含相当大的和明确的微晶。这是基于认为,缓慢放松的“冻结”的应力特征的超粘性液体增加了成核的障碍,从而允许更大的不稳定的微晶比其他可能的。冻结应力也使微晶变形,使其难以观察;特别是有人认为,1/N的分子形成N X N X N微晶的情况将难以通过标准X射线或中子散射实验检测到。
2006-12-28 cond-mat.soft
Connecting Structural Relaxation with the Low Frequency Modes in a Hard-Sphere Colloidal Glass
用共聚焦显微镜研究了硬球胶体玻璃的结构弛豫。在长时间尺度上跟踪单个粒子的运动,以检测系统中的重排区域。我们已经用简正模分析来理解重排区域的起源。低频模式,在短时间尺度上获得的,显示出很强的空间相关性与重排发生在长时间尺度上。
2011-09-12 cond-mat.soft
Approximate square-root-time relaxation in glass-forming liquids
我们目前的数据为43玻璃形成的有机液体的介电弛豫,表明主要(α)松弛往往是接近平方根时间松弛。高频损耗的逆幂律描述应用得越好,平方根时间弛豫就越精确。这些发现表明,平方根时间松弛是通用的阿尔法过程,一旦一个共同的观点,但长期以来被认为是不正确的。只有具有非常大的介电损耗的液体通过具有一贯较窄的损耗峰而偏离该图。作为对主流观点的进一步挑战,我们发现具有精确平方根时间弛豫的液体涵盖了广泛的脆弱性。
2007-12-17 cond-mat.soft
Wide range dielectric spectroscopy on glass-forming materials: an experimental overview
介电谱是研究玻璃形成材料动态响应的最常用技术之一。当接近玻璃化转变时,粒子运动的极大减慢,特别是玻璃形成材料中的快速过程,最近已成为科学兴趣的焦点,使得在宽频率范围内的研究非常可取。最近,我们的小组报告了玻璃形成材料在液态和过冷液态下的宽带介电谱的结果,覆盖了超过180年的频率。在本文中,我们给出了一个概述的各种实验装置和技术,用于收集这些光谱。作为一个例子,光谱的原型玻璃形成甘油。
1999-08-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Is the Structural Relaxation of Glasses Controlled by Equilibrium Shear Viscosity?
弛豫过程的知识是玻璃科学和技术的基础,因为弛豫本质上与玻璃的玻璃化、回火以及退火和一些应用有关。然而,有相互矛盾的报告-这里总结了不同的玻璃-玻璃的结构弛豫时间是否可以使用麦克斯韦方程计算,其中涉及弛豫时间与剪切粘度和剪切模量。因此,本研究旨在验证这两个弛豫时间是否具有可比性。通过在低于假想温度5 ~ 25 K的温度下测量折射率随时间的变化,研究了偏硅酸铅玻璃的结构弛豫动力学。假想温度最初设定为低于玻璃化转变温度5 K。在玻璃化转变范围以上和以下测量平衡剪切粘度,将当前的知识扩展一个数量级。Kohlrausch方程很好地描述了整个研究温度范围内的实验结构弛豫动力学和Kohlrausch指数随温度的增加,与其他玻璃的研究。实验的平均结构弛豫时间比从同构粘度计算的值长得多,正如预期的那样。尽管如此,它们比通过麦克斯韦方程计算的平均弛豫时间高出不到一个数量级,麦克斯韦方程依赖于平衡剪切粘度。这些结果表明,结构弛豫过程不受等结构粘度的控制,平衡剪切粘度仅为结构弛豫动力学提供了一个下限。
2021-03-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Direct numerical analysis of dynamic facilitation in glass-forming liquids
本研究提出一种无需假设动力学本质的计算策略,量化玻璃形成液体中动态促发效应的时间、长度尺度的温度演化,发现其强温度依赖导致弛豫事件亚扩散传播,且该演化是结构弛豫时间增长的主因。
2024-06-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Qualitative change in structural dynamics of some glass-forming systems
对过冷液体结构弛豫时间随温度变化的分析揭示了一个性质上明显的特征--在其对数的二阶导数上有一个尖锐的尖状最大值。这表明,在最高温度以下,玻璃形成液体的结构弛豫时间的超Arrhenius行为最终过渡到Arrhenius行为,并且在非零温度下,弛豫时间没有发散。最大值的位置可以高于或低于玻璃化转变温度,这取决于结构弛豫时间对密度变化的敏感性。这些结果可能会把玻璃化转变的讨论转向新的途径-在低温下结构弛豫的极限活化能的起源。
2015-10-19 cond-mat.soft
On the Approach to the Equilibrium and the Equilibrium Properties of a Glass-Forming Model
在这份说明中,我们应用一些理论预测,在平均场框架中出现的一个大类的无限范围模型的结构玻璃,我们提出了第一次比较这些预测与数值结果。
1997-12-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Connection between fragility, mean-squared displacement and shear modulus in two van der Waals bonded glass-forming liquids
将在kHz范围内测量的高频剪切模量的温度依赖性与在纳秒范围内测量的两种范德华结合的玻璃形成液体枯烯和5PPE的均方位移进行比较。这提供了一个实验测试的假设连接两个版本的推模型的非阿克里乌斯温度依赖性的松弛时间在玻璃成型。该模型的两个版本也直接进行了测试,都显示出这些液体工作良好。
2017-02-08 cond-mat.soft
Johari-Goldstein relaxation in glass-electrets
我们研究了两种偶极玻璃形成材料在玻璃驻极体状态下的介电响应。这种不寻常的极性玻璃态的物质产生时,偶极液体是过冷的影响下,高直流电场,这导致部分取向秩序的分子携带的偶极矩。通过使用低场介电谱的制备的玻璃驻极体的调查揭示了一个明确的修改其介电响应的制度的Johari-Goldstein β-松弛,指向一个小的,但显着增加其松弛强度相比,正常的玻璃。我们讨论了这一发现的影响仍然有争议的微观解释的Johari-Goldstein松弛,玻璃质的固有属性。
2019-12-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Computational studies of the glass-forming ability of model bulk metallic glasses
块体金属玻璃(BMG)是由过冷液体金属合金在低于玻璃化转变温度下以远快于临界冷却速率Rc的速率快速热淬火而产生的。BMG的玻璃形成能力随R_c的降低而增强,因此好的玻璃形成体具有较小的R_c值。我们进行分子动力学模拟的二元Lennard-Jones(LJ)的混合物,以量化的关键参数,如化学计量比,粒度差异,吸引力的强度,和混合热,影响模型BMG的玻璃成形性。对于二元LJ混合物,我们发现,最好的玻璃形成的混合物具有原子尺寸比(小到大)小于0.92和近50:50的化学计量数。此外,较小原子之间较弱的吸引力相互作用有利于玻璃的形成,而负混合热(在实验相关的制度)不改变R_c显着。这些研究代表了定量预测玻璃成形性的计算方法发展的第一步。
2013-05-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Relationship between Entropic Bottleneck in Free Energy Landscape, Nonexponential Relaxation and Fragility of Glass-Forming Liquids
提出了一个介观模型来解释过冷液体在从上到下接近其玻璃化转变温度时的反常动力学。该模型基于$β$有组织的$α$过程的假设,要求在一个总的$N_β$环境中,$β$过程的最小临界数$N_{c}$被相干激发.模型的数值评估表明,在这个临界数的背景下,一个温和的$N_β$的增长可能会导致一个严重的熵瓶颈,并减缓动态观察到的程度接近真正的玻璃化转变。玻璃形成液体的脆性被示出与比率$γ(= N_{c}/N_β)$的增长相关。
2003-03-09 cond-mat.soft
Structural Relaxation Time and Dynamic Shear Modulus of Glassy Graphene
我们从理论上研究了玻璃态石墨烯在较宽温度范围内的玻璃化转变行为,其中这种无定形石墨烯被描述为硬球流体。一个粒子的动力学捕获,可能是由它与最近的邻居和周围的流体粒子的相互作用引起的。这个假设使我们能够分析局部和集体粒子流动性的作用。我们计算的结构弛豫时间和动态剪切模量,动态脆性,和玻璃化转变温度的温度依赖性。此外,还对这些物理量之间的相关性进行了全面的讨论。我们的理论计算同意定量以及最近的模拟和Dyre的推模型。
2020-03-10 cond-mat.soft
Viscoelasticity and dynamical gaps: rigidity in crystallization and glass-forming liquids
刚性对玻璃形成熔体的松弛性质起着重要作用,但它通常是通过化学组成由平均配位数确定的。讨论粘弹性如何可以用来作为一种替代方法来确定玻璃的刚度,并给出线索的松弛过程。特别是,它示出了致密的玻璃和晶体形成流体的横向电流动力学结构因子包含丰富的信息刚性,可以与横向振动模式的动态间隙的存在。结果表明,软模的数目与动力学间隙的大小和液体弛豫时间有关。由此,可以定义动态平均有效配位数。作为一个例子,在稠密流体相硬盘的数值模拟。最后,讨论了需要改进玻璃粘弹性模型来描述一致的非指数应力和应变松弛。
2019-06-05 cond-mat.soft
Relaxation decoupling in metallic glassy state
在冷却时,玻璃形成液体经历与笼振动和从笼中逃逸相关的两步弛豫,以及随后的\b{eta} -和α-弛豫之间的解耦。所发现的退耦行为极大地改变了玻璃物理和材料研究的面貌。在这里,我们报告了一种新的动态解耦,松弛函数的变化逐渐从一个单一的步骤,两个步骤的形式,随着温度的下降,通过应力松弛的各种金属玻璃在一个广泛的时间和温度范围内低于玻璃化转变温度(Tg)。这样的两步弛豫在玻璃态是出乎意料的,并揭示了从两种不同的机制所产生的动态模式的解耦:一个更快的表现出弹道般的功能,和一个较慢的一个与较宽的弛豫时间分布典型的亚扩散原子运动。这是第一次观察到的两步动力学在金属玻璃态点远比预期的玻璃弛豫方案丰富。
2016-10-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Finite-size effects in the diffusion dynamics of a glass-forming binary mixture with large size ratio
采用分子动力学(MD)方法对等摩尔大尺寸比AB混合物进行了模拟。虽然大的A粒子显示出模式耦合理论$ρ_c$的临界密度附近的玻璃化转变,小的B粒子保持移动与相对较弱的降低其自扩散系数$D_{\rm B}$随着密度的增加。令人惊讶的是,在$ρ_c$周围,A粒子的自扩散系数$D_{\rm A}$也开始遵循相当弱的密度依赖性。我们表明,这是由于有限尺寸的影响,可以理解的集体相互扩散动力学的分析。
2022-02-24 cond-mat.soft
Reorientational relaxation of a linear probe molecule in a simple glassy liquid
在模式耦合理论(MCT)的玻璃形成液体中的结构弛豫的演变,关联函数和磁化率谱计算表征的旋转动力学的自上而下的对称哑铃分子,由两个熔融的硬球浸入硬球系统。据发现,对于足够大的哑铃形伸长,探针分子的动力学遵循相同的通用玻璃化转变的情况下,已知从简单的液体的MCT结果。角折射率j=1响应的$α$弛豫过程比j=2响应的更强、更慢、更小,与某些过冷液体的介电损耗和去偏振光散射光谱的结果定性一致。对于足够小的伸长率,通过大角度翻转发生的再取向弛豫,和玻璃化转变动力学的标准方案被修改为奇j响应由于附近的A型MCT过渡的前体现象。在这种情况下,瞬态制度以外的弛豫的主要部分定性描述的$β$ -弛豫标度律,而$α$ -弛豫标度律强烈干扰。
2000-03-22 cond-mat.soft
On the mechanical beta relaxation in glass and its relation to the double-peak phenomenon in impulse excited vibration at high temperatures
本文建立了一个粘弹性模型,揭示了玻璃的α-β弛豫与脉冲激振实验中双峰现象的关系。在模型中,势能景观(PEL)图片的正常模式分析(NMA)被用来描述机械α和β松弛在玻璃材料。该模型表明,当β弛豫峰的频率接近试件的固有频率时,小的β弛豫可导致明显的双峰现象。理论预测得到了氟硅酸盐玻璃梁在跨中脉冲激励下的声频谱的验证。此外,实验结果表明氟硅酸盐玻璃S-FSL 5中的β弛豫频率的负温度依赖性,这可以基于液体状区域中的碎片化氧化物网络补丁的物理图像来解释。
2020-01-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Atomic-scale relaxation dynamics and aging in a metallic glass probed by X-ray photon correlation spectroscopy
我们用X射线光子相关谱研究了金属玻璃在原子长度尺度上的结构弛豫过程。我们报告的动态之间的交叉过冷液体相和亚稳玻璃态的证据,表明不同的起源整个过渡的松弛过程。此外,使用不同的冷却速率,我们观察到一个复杂的层次结构的动态过程,其特征在于不同的老化制度。与软玻璃质材料(如凝胶和浓缩胶体悬浮液)的老化动力学的强类比指出应力松弛是驱动失衡系统松弛动力学的通用机制。
2012-09-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Surface relaxation of vapour-depositing colloidal glasses
气相沉积可以直接生产超稳定的玻璃,类似于传统的玻璃老化数千年。高流动性的表面层被认为加速了气相沉积玻璃的老化过程,但其微观动力学尚未在实验中观察到。在这里,我们研究了沉积生长动力学的二维胶体玻璃在单颗粒水平上使用视频显微镜。我们发现,新沉积的颗粒在表面层(深度$d<14$颗粒)放松通过频繁的笼外运动,而在更深的中间层($14<d\lesssim100$颗粒)放松通过激活的合作重排区(CRR)。这些CRR比本体($d\gtrsim100$颗粒)中或沉积后的CRR大得多、各向异性更强且发生频率更高。它们的质量中心向表面移动,而内部的颗粒向本体移动,导致自由体积的“气泡”向表面移动,从而得到更紧凑的本体玻璃。这种两个表面层中的两步弛豫不同于先前假设的一个表面移动层中的弛豫
2016-10-19 cond-mat.soft
Understanding the problem of glass transition on the basis of elastic interactions in a liquid
我们回顾了最近提出的弹性玻璃化转变的方法。这种方法是基于一个简单的和物理上透明的想法,在液体中的局部松弛事件之间的弹性相互作用。这幅图的中心是这种相互作用的范围。它在降低温度时的增加解释了玻璃化转变领域的几个重要的开放问题,包括普遍的弛豫定律和动态交叉。特别地,我们展示了所提出的理论如何解释(1)弛豫协同性的物理起源;(2)在$τ=$ 1 ps处从指数弛豫到非指数弛豫的交叉的起源,其中$τ$是液体弛豫时间;(3)Vogel-Fulcher-Tammann定律的起源;(4)拉伸指数弛豫的起源;(5)在VFT温度$T_0$下$τ$不发散,在$τ\approx 10^{-6}$ sec下交叉到更大的Arrhenius弛豫;(6)液体"脆性“的起源;和(7)弛豫的非指数性和弛豫时间之间的关系。
2008-07-24 cond-mat.soft
How Glassy Relaxation Slows Down by Increasing Mobility
我们研究如何在混合物中的结构弛豫与强大的动力学不对称性的影响,微观动力学。对快硬球和慢硬球的稠密混合物的布朗和牛顿动力学模拟揭示了一个惊人的趋势逆转。在临界密度以下,增加快颗粒的移动性使系统流化,然而,在该临界密度以上,移动性的相同增加强烈地阻碍了慢颗粒的松弛。临界密度本身并不依赖于动力学不对称性,并且可以与模式耦合理论的玻璃化转变密度相一致。接近临界密度的渐近动力学是普遍的,但在具有额外尺寸不对称性的混合物中,强的前渐近效应占上风。这一观察调和较早的研究结果的强烈依赖于动力学参数的胶体-聚合物混合物的玻璃化转变是由配置空间的性质单独的范例。
2017-09-28 cond-mat.soft