Structural and Electronic Properties of Bulk $β$(2H)-GaSe from First-Principles DFT Calculations with van der Waals Corrections
Universidad Distrital Francisco José de Caldas（弗朗西斯科·何塞·德卡尔达斯城市大学）
本文用含DFT-D2范德华修正的DFT计算体相β(2H)-GaSe的结构与电子性质，验证晶格参数与直接带隙，为二维剥离研究提供能量基线。
2026-09-10 cond-mat.mtrl-sci
The role of the van der Waals interactions in the adsorption of anthracene and pentacene on the Ag(111) surface
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，研究了van der Waals（vdW）相互作用对蒽和并五苯在Ag（111）表面吸附的结构和电子性质的影响.我们发现，包括vdW校正强烈影响蒽/Ag（111）和并五苯/Ag（111）的结合，产生的吸附高度和能量更符合实验结果比标准的DFT计算与广义梯度近似（GGA）。对于蒽/Ag（111），vdW相互作用的影响甚至更引人注目：我们发现，与平坦吸附的实验观察相比，纯DFT-GGA计算（不包括vdW校正）导致倾斜构型的偏好;另一方面，包括vdW校正改变了蒽/Ag（111）的结合几何形状，有利于平坦构型。使用自洽的vdW方案获得的电子结构被发现是几乎无法区分的，从传统的DFT电子结构，一旦正确的vdW的几何形状被用于这些物理吸附系统。此外，我们表明，一个vdW校正方案的基础上的混合功能DFT计算（HSE）的结果在一个改进的描述的最高占据的分子水平的吸附分子。
2016-12-20 cond-mat.mtrl-sci
Many-body GW Calculations of Ground-State Properties: Quasi-2D Electron Systems and van der Waals Forces
我们提出了GW多体结果的基态性质的两个简单的，但非常不同的家庭的非均匀系统中，传统的实施密度泛函理论（DFT）彻底失败。GW的方法给出了显着更好的结果比众所周知的随机相位近似，在类似的计算成本。这些结果建立GW作为一个更好的替代标准DFT计划，而不需要量子蒙特卡罗模拟所需的昂贵的数值工作。
2001-11-06 cond-mat.mtrl-sci
Van der Waals Interactions in DFT using Wannier Functions: improved $C_6$ and $C_3$ coefficients by a new approach
本文提出了一种新的实现方法，利用极大定域Wannier函数将范德华相互作用引入密度泛函理论。相对于以前的DFT/vdW-WF方法，本DFT/vdW-WF 2的方法，这是基于更简单的伦敦表达式，并考虑到局部Wannier函数的片段内重叠，导致相当大的改善，在评估的$C_6$范德华系数，如所示的应用程序到一组选定的二聚体。对石墨表面上Ar和Cu（111）金属表面上Ne的初步结果表明，表征分子-表面范德华相互作用的$C_3$系数也能用新方案得到较好的估计。
2011-11-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.str-el
Including screening in van-der-Waals corrected DFT calculations. The case of atoms and small molecules physisorbed on graphene
将量子谐振子模型与最大局域Wannier函数技术相结合，发展了密度泛函理论（DFT）/vdW-QHO-WF方法，将vdW相互作用引入到近似密度泛函理论（DFT）中，并将其应用于原子和小分子（X=Ar，CO，H $_2$，H $_2$ O）与苯和理想平面石墨烯表面的弱相互作用.与其他DFT vdw校正方案，包括PBE+D，vdW-DF，vdW-DF 2，rVV 10，以及更简单的局部密度近似（LDA）和半局部广义梯度近似（GGA）方法所获得的结果进行了比较。虽然对于X-苯系统，所有考虑的vdw校正方案都表现得相当好，但事实证明，X-石墨烯相互作用的准确描述需要适当处理多体贡献和短程屏蔽效应，如通过采用DFT/vdw-QHO-WF方法的改进版本所证明的。我们还评论依赖LDA得到一个粗略的描述弱相互作用系统的普遍态度。
2014-02-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dispersion-corrected Machine Learning Potentials for 2D van der Waals Materials
本文基准测试了六种色散校正机器学习势在范德华异质双层上的性能，证明其结构精度与DFT相当，带能量平均误差低至35 meV，可应用于复杂二维材料。
2025-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of small aromatic molecules on gold: a DFT localized basis set study including van der Waals effects
我们比较了密度泛函理论（DFT）的结果，通过使用三种类型的范德华交换相关泛函和定域基组计算得到的小芳香分子（苯，吡啶和噻吩）在金表面上的吸附。我们发现，分子表面结合能的值取决于BSSE效应和交换相关泛函的倾向高估分子表面以及放松系统内的金-金距离之间的相互作用。因此，我们发现，通过使用不同类型的LCAO基组或几何模型的分子在表面上的吸附，结合能可以变化高达100%。的物理参数的计算所产生的关键分析，提出了每个交换相关功能。
2014-02-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Benchmarking van der Waals-treated DFT: The case of hexagonal boron nitride and graphene on Ir(111)
最近有巨大的兴趣在弱，范德华型（vdW）相互作用，由于其基本相关的二维材料和所谓的vdW异质结构。由于这些相互作用的非平凡性和非局部性，使用计算机模拟来解决这个问题非常具有挑战性。我们基准不同的治疗伦敦色散力的密度泛函理论（DFT）框架内的六方氮化硼或石墨烯单层Ir（111）通过比较计算的几何形状的一组全面的实验数据。这些系统的几何形状关键取决于vdW相互作用和波函数杂化之间的相互作用，使它们成为vdw处理DFT的极好测试用例。我们的研究结果表明，在计算的原子几何形状的强烈变化。虽然某些近似值重现了实验结构，但这是基于\textit{a posteriori}与"目标结果“的比较。vdw处理DFT的一般预测能力尚未实现，可能需要新的方法。
2019-08-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ferroelectric Properties of van der Waals Chalcogenides: DFT perspective
University of Manchester（曼彻斯特大学）；National Graphene Institute, University of Manchester（国家石墨烯研究所）
本研究采用密度泛函理论建模，系统构建了具有显著铁电极化的范德华硫族化合物库，并针对潜力材料分析了铁电效应的压力依赖性及薄膜中光生载流子的电荷积累特性，为相关层状铁电材料的研究提供了理论参考。
2025-01-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Importance of van der Waals interaction on structural, vibrational, and thermodynamics properties of NaCl
热状态方程（EoS）在许多科学领域中是必不可少的。然而，实验测定的EoS参数可能在极端条件下受到限制，因此，{ \it ab~initio}计算已成为获得EoS参数的重要方法。密度泛函理论（DFT）及其对交换和相关（XC）能量的各种近似度的扩展是选择的方法，但是EoS参数中的大误差仍然是常见的。碱金属卤化物从这一领域的开始就存在问题，并且对于这种离子和相对弱键合的系统的适当DFT泛函的追求仍然是研究的活跃主题。在这里，我们使用DFT +范德华泛函计算振动特性，热EoS，热力学性质，和B1到B2相界的NaCl。我们的结果表明：i）对于所有这些性质和相变边界，相对于标准局域密度近似和广义梯度近似泛函的性能有了显著的改善; ii）XC泛函的选择对非谐效应有很大的敏感性.
2017-11-07 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen bonds and van der Waals forces in ice at ambient and high pressures
第一性原理方法，密度泛函理论（DFT）和量子蒙特卡罗，已被用来研究范德华力（vdW）和氢键（H）之间的平衡在环境和高压冰相。在较高的压力下，从vdW的晶格能的贡献增加，从氢键减少，导致vdW有一个实质性的影响结晶冰相之间的转变压力。一个重要的后果，可能是相关的分子晶体在一般情况下，是从DFT泛函忽略vdW力的过渡压力大大高估。
2011-08-01 cond-mat.mtrl-sci
Understanding corrosion inhibition with van der Waals DFT methods: the case of benzotriazole
材料的腐蚀是一种不受欢迎且成本高昂的过程，影响到许多技术领域和日常生活。有机分子基涂料在某些情况下可以作为有效的缓蚀剂。尽管它们已经被使用了60多年，但它们在原子水平上的功能仍然是一个有争议的问题。在这项工作中，计算机模拟方法的基础上密度泛函理论被用来研究苯并三唑（BTAH），最广泛使用和研究的缓蚀剂铜。特别是，质子化和去质子化的BTAH分子在Cu（111）上形成的结构已经确定，并与它们的抑制性能有关。结果发现，氢键，范德华相互作用和空间排斥都有助于塑造如何BTAH分子吸附，在低覆盖率和直立的配置，优选在高覆盖率与平躺的结构。脱氢的苯并三唑分子（BTA）与铜表面的相互作用，而不是由强的化学吸附通过唑部分与铜吸附原子的援助为主。二聚体或链的结构被认为是最稳定的结构，在所有的覆盖率，与扫描隧道显微镜的结果很好地吻合。因此，苯并三唑显示出复杂的相行为，其中范德华力起重要作用，并且取决于覆盖率和其质子化状态，所有这些因素都可能有助于其作为缓蚀剂的有效性。
2015-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Great enhancement of Curie temperature and magnetic anisotropy in two-dimensional van der Waals magnetic semiconductor heterostructures
根据Mermin-Wagner定理，在二维磁系统中，需要大的磁各向异性来稳定磁序。基于密度泛函理论（DFT）计算，提出了在范德华异质结构中，通过附加一个具有大自旋轨道耦合的铁磁半导体单层，可以大大增强二维铁磁半导体的磁各向异性能（MAE）.我们研究了Cr_2Ge_2Te_6/PtSe_2双层异质结构，其中每一层都已在最近的实验中实现。DFT计算表明，Cr2Ge2Te6/PtSe2的MAE提高了70%，居里温度TC远高于室温。提出了一个模型哈密顿量来分析DFT结果，表明Dzyaloshinskiii-Moriya相互作用和单离子各向异性都有助于MAE的增强。基于超交换图象，我们发现Cr的3d轨道和Te的5p轨道之间的能量差的减小部分地有助于TC的增加。我们目前的工作表明，一个有前途的方式来提高MAE和TC通过构建范德华半导体异质结构，这将启发进一步研究的二维磁性半导体系统。
2020-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Polymorphism and thermodynamic ground state of Silver fulminate studied from van der Waals density functional calculations
雷酸银（AgCNO）是一种起爆药，在环境条件下以正交晶系（\emph{Cmcm}）和三方晶系（\emph{R$\bar{3}$}）两种多晶相存在。在本研究中，我们使用基于密度泛函理论（DFT）的平面波赝势方法研究了压力和温度对多晶型物相对相稳定性的影响。van der Waals相互作用在预测相稳定性中起着重要的作用，并且它们可以通过与标准DFT泛函相反的半经验色散校正方法有效地捕获。基于我们使用DFT-D2方法的总能量计算，发现\emph{Cmcm}结构是在所研究的压力和温度范围内的优选热力学平衡相。HIBRATPDMATHABMM和\emph{R$\bar{3}$}相分别表示为AgCNO的$α$和$β$形式。此外，压力诱导的多晶型相变被视为使用DFT泛函和相同的是没有观察到与DFT-D2方法。研究了两种多晶相的状态方程和压缩性。采用全势线性缀加平面波方法，在Tran-Blaha修正的Becke-Johnson势下计算了电子结构和光学性质.计算的电子结构表明，$α$，$β$相是间接带隙绝缘体的带隙值分别为3.51和4.43 eV。通过电荷密度图和偏态密度图分析了化学键的本质。光学各向异性，电偶极跃迁和光敏性的多晶型进行了分析，从计算的光谱。总之，本研究为实验者提供了早期指示，以避免形成不稳定的$β$ -AgCNO形式。
2014-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid functional with semi-empirical van der Waals study of native defects in hexagonal BN
采用基于混合密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算，结合Grimme的DFT-D2方法的经验色散修正，研究了六方BN中本征缺陷的形成能和跃迁能级.我们的计算结果预测，间隙B是最稳定的缺陷下富N和p型条件。当电子化学势接近导带最大值时，B空位和间隙N成为主要缺陷。然而，这些补偿缺陷将是无活性的，因为它们在p型和n型条件下的超深电离水平。
2013-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Van der Waals interactions of parallel and concentric nanotubes
对于稀疏的材料如石墨系统和碳纳米管，标准的密度泛函理论（DFT）面临着重大的问题，因为它不能准确地描述范德华相互作用是必不可少的碳纳米结构材料的行为。虽然DFT的标准实现可以描述孤立的单壁碳纳米管内的强化学结合，但需要一种新的扩展的DFT实现来描述纳米管之间的结合。在这里，我们提供了第一步，这样的平行和同心纳米管通过电子密度为基础的描述耦合到电动力学场的材料的扩展。因此，我们发现一个一致的描述（完全屏蔽）范德华相互作用，结合纳米管之间的低电子密度空隙的纳米管，在束和多壁管。
2003-07-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Interfacial adhesion between graphene and silicon dioxide by density functional theory with van der Waals corrections
采用色散修正的密度泛函理论（DFT）研究了石墨烯与SiO2衬底之间的界面粘附。结果表明，范德华（vdW）相互作用作为石墨烯/SiO2界面的主导机制。结果发现，由于与水的表面反应的SiO2的表面结构的变化的相互作用强度的强烈影响。当重建的SiO2表面被羟基化时，粘附能降低，并且当被吸附的水分子的单层覆盖时，粘附能进一步降低。因此，湿度的影响可能有助于解释最近实验中石墨烯和SiO2之间测量的粘附能的广泛变化。此外，值得注意的是，vdW力需要精确地建模的石墨烯/SiO2界面与DFT和粘附能被低估的经验力场中常用的原子模拟。
2014-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Coulomb interaction on the two-dimensional electronic structure of the van der Waals ferromagnet Cr$_2$Ge$_2$Te$_6$
为了研究半导体范德华铁磁体Cr $_2$ Ge $_2$ Te $_6$（CGT）的电子性质，我们进行了角度分辨光电子能谱（ARPES）测量和密度泛函理论（DFT+U）计算.在Γ点处的价带最大值位于费米能级以下$\sim$ 0.2 eV处，与CGT的半导体性质一致。实验态密度与DFT计算的比较表明，Cr 3d电子之间的库仑相互作用U $_{\rm eff}$ $\sim$ 1.1 eV。DFT+U计算表明，如果库仑U $_{\rm eff}$小于3.0 eV，则层内Cr原子之间的磁耦合是铁磁性的，并且层间耦合在U $_{\rm eff}$ $\sim$ 1.0 eV以下是铁磁性的。由此我们得出结论，对于实验推导的U $_{\rm eff}$，层内Cr-Cr耦合为铁磁耦合，层间耦合位于铁磁与反铁磁的分界线附近，这意味着实验推导的U $_{\rm eff}$与理论铁磁条件是一致的。
2019-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Adsorption on Metal Surfaces with a van der Waals Density Functional
采用密度泛函理论（DFT）研究了1，4-苯二胺（BDA）在Au（111）表面和偶氮苯在Ag（111）表面的吸附.对于Au（111）上的BDA，伦敦色散相互作用的引入不仅显著增强了分子-底物结合，导致与实验结果一致的吸附能，而且显著改变了BDA结合的几何构型。对于偶氮苯在Ag（111）上的吸附，vdW-DF的吸附能优于其他色散校正的DFT方法。这些结果提供了证据的适用性的vdW-DF方法，并作为一个实际的基准调查吸附在贵金属表面上的分子。
2012-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Perspective: Advances and challenges in treating van der Waals dispersion forces in density functional theory
电子色散力在决定生物分子、分子晶体和许多其他系统的结构和性质方面起着至关重要的作用。然而，色散的准确描述是非常具有挑战性的，最广泛使用的电子结构技术，密度泛函理论（DFT），未能用标准近似来描述它们。因此，DFT的应用系统的色散是很重要的，传统上是有疑问的准确性。然而，在过去的十年里，DFT社区对解决这个问题的热情高涨，并在这样做的基础上扩展了DFT方法的适用性。在这里，我们讨论，分类，并评估一些有前途的计划出现在最近几年。最后，对尚待解决的问题和未来研究的方向作了简要的展望。
2013-01-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Analytical Theory of Near-Field Electrostatic Effects in Two-Dimensional Materials and van der Waals Heterojunctions
我们推导并验证了一个定量分析模型的近场静电效应在附近（>= 300）的二维（2D）材料。在求解二维材料电子密度的近平面点电荷近似的泊松方程时，我们的公式定量地捕获了密度泛函理论（DFT）计算势的面外衰减和面内调制。给出了一种快速构造电子密度谱的方法，并将其应用于六方单层（BN，AlN，GAN）和单硫族化合物（GeS，GeSe，GeTe，SnS，SnSe，SnTe，PbS，PbSe，PbTe）及其弯曲和极性畸变的情况.我们展示了我们的模型可以直接应用于预测材料/角度特定的莫尔电位产生的扭曲超晶格的周期性超出了DFT计算。
2022-05-10 cond-mat.mtrl-sci
van der Waals interaction of parallel polymers and nanotubes
我们研究了简单的，平行的聚合物和纳米管的相互作用，并制定了一个计划，包括范德华相互作用的密度泛函理论（DFT）的框架内，这些分子在中远程分离。我们主要关注聚合物聚乙烯，全同立构聚丙烯和全同立构聚氯乙烯，但我们的方法更普遍地适用于所有简单的聚合物和纳米管。从第一性原理DFT计算，我们提取的聚合物的电子密度和它们的静电响应。在简单的对称性假设下，我们推导出范德华相互作用能的显式表达式。
2004-07-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Correlations in the Electronic Structure of van der Waals NiPS$_3$ Crystals: An X-Ray Absorption and Resonant Photoelectron Spectroscopy Study
采用近边X射线吸收谱（NEXAFS）和共振光电子能谱学（ResPES）结合密度泛函理论（DFT）方法研究了高质量van der Waals NiPS $_3$晶体的电子结构.实验光谱方法，元素特定的，允许区分原子的贡献，在价态和导带密度，并给出直接比较与DFT计算的结果。NEXAFS和ResPES数据的分析允许识别NiPS $_3$材料作为电荷转移绝缘体。获得的光谱和理论数据是非常重要的考虑可能的相关电子现象在这样的过渡金属层状材料，其中电子的不同自由度之间的相互作用定义了它们的电子特性，允许了解它们的光学和传输特性，并提出进一步的可能的应用在电子学，自旋电子学和催化。
2021-12-22 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning Prediction of Magnetic Proximity Effect in van der Waals Heterostructures: From Atoms to Moiré
该研究提出机器学习框架高效预测范德华异质结构中的邻近诱导磁性，克服DFT高成本，揭示石墨烯/CGT的磁矩二分性，并展示丰富莫尔纹理，可广泛用于轨道和自旋邻近效应。
2025-10-24 cond-mat.mtrl-sci
Role of non-locality in exchange-correlation for magnetic 2D van der Waals materials
为了获得铁磁二维范德华材料的精确独立粒子描述，我们将准粒子自洽$GW$（QSGW）方法应用于VI $_3$、CrI $_3$、CrGeTe $_3$和Fe $_3$ GeTe $_2$ . QSGW描述了单粒子哈密顿量中的非定域交换关联项。非定域项不仅作为密度泛函理论（DFT）中的$U$ + $U$，而且对于区分半导体中的占据态和未占据态也很重要。我们指出了DFT+ $U$在模拟QSGW时的局限性。
2020-06-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
van der Waals-corrected Density Functional Theory simulation of adsorption processes on noble-metal surfaces: Xe on Ag(111), Au(111), and Cu(111)
基于局域Wannier函数生成的DFT/vdW-WF 2s 1方法，最近发展到密度泛函理论中包含了van der Waals相互作用，并考虑了金属屏蔽效应来描述金属表面上的吸附过程。采用量子谐振子模型，采用DFT/vdW-QHO-WF变量，对多体效应进行了研究。计算的平衡结合能和距离，和$C_3$系数表征吸附原子表面范德华相互作用，与现有的实验和理论参考数据的比较表明，该方法表现良好，并阐明适当包括屏蔽效应的重要性。结果还与其他vdw校正DFT方案，包括PBE-D，vdw-DF，vdw-DF 2，rVV 10，和更简单的局域密度近似（LDA）和半局域（PBE）广义梯度近似（GGA）的方法得到的结果进行了比较。
2016-03-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electronic band structure of Two-Dimensional WS2/Graphene van der Waals Heterostructures
将单层二维半导体过渡金属二硫属化物（TMD）与范德华异质结构中的石墨烯层结合提供了通过这些异质结构控制电子性质的有趣手段。在这里，我们报告的电子和结构特性的转移单层WS2外延石墨烯使用显微拉曼光谱，角分辨光电子能谱测量（ARPES）和密度泛函理论（DFT）计算。结果表明，WS_2的电子性质良好，单层结构的价带在K点处有很强的分裂，最大分裂为0.44 eV，形成了清晰的能带.通过与局域泛函和杂化泛函的比较，我们发现实验异质结的顶价带与悬浮单层WS2的计算结果接近。.我们的研究结果为进一步研究WS2的电子性质及其在电子谷器件中的应用提供了重要的参考。
2018-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Correlations in Multiferroic van der Waals CuCrP$_2$S6: Insights From X-Ray Spectroscopy and DFT
本文通过X射线光谱与DFT分析揭示范德华多铁性CuCrP$_2$S6的电子结构，确定其为Mott-Hubbard型绝缘体并识别俄歇衰变通道，为层状材料电子关联研究及应用提供重要依据。
2024-06-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Adsorption of organic molecules at the TiO2(110) surface: the effect of van der Waals interactions
了解有机分子与TiO 2表面的相互作用对于广泛的技术应用非常重要。虽然密度泛函理论（DFT）计算可以提供有关这些相互作用的有价值的见解，传统的DFT方法与本地交换相关泛函遭受非键范德华（vdW）相互作用的描述差。我们在这里研究的贡献vdW力的小有机分子（甲烷，甲醇，甲酸和甘氨酸）与TiO 2（110）表面的相互作用，基于DFT计算与optB 88-vdW功能。在标准广义梯度近似（GGA-PBE）下得到了不同构型的吸附几何构型和吸附能。我们发现，optB 88-vdW始终提供较短的表面吸附物到表面的距离和略强的相互作用比PBE弱（物理吸附）的吸附模式。在强烈吸附（化学吸附）的分子的情况下，这两个泛函给出类似的结果的吸附几何形状，也类似的值的相对能量之间的不同的化学吸附模式为每个分子。特别是这两个功能预测，解离吸附比分子吸附甲醇，甲酸和甘氨酸更有利，在一般协议与实验。从这两个泛函得到的离解能也非常相似，表明VDW相互作用不影响表面去质子化的热力学。然而，optB 88-vdW总是预测比PBE更强的吸附。甲醇吸附能与从Redhead程序升温脱附数据分析获得的值的比较表明，optB 88-vdW显着高估的吸附强度，虽然我们警告这种比较中涉及的不确定性。
2014-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Van der Waals Density Functional for Layered Structures
为了理解稀疏系统，我们必须同时考虑强的局域原子键和弱的非局域范德华力。一个完全非局部泛函形式[H. Rydberg，B.I. Lundqvist，D.C. Langreth和M. Dion，Phys.Rev.B62，6997（2000）]的密度泛函理论（DFT）在此应用于层状系统石墨、氮化硼和硫化钼以计算键长、结合能和压缩能。这些关键的例子表明，广义梯度近似的DFT不适用于计算稀疏物质的性质，而使用完全非局部版本似乎是一种方法。
2003-08-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Magnetic interactions and spin excitations in van der Waals ferromagnet VI$_3$
利用密度泛函理论和自旋波理论相结合的方法，我们研究了半导体VI $_3$中的磁相互作用和自旋激发。单层，双层和散装形式的交换参数进行评估，通过映射的各种自旋配置的磁能，使用DFT+ $U$计算，到海森堡模型。三种VI $_3$的层内耦合基本保持不变，而层间耦合对材料的维度有较强的依赖性。我们在线性自旋波理论中计算了自旋波谱，并讨论了各种交换参数对磁振子带的影响。磁振子-磁振子相互作用被进一步纳入，居里温度估计使用自洽重整化自旋波理论。为了理解组成原子对磁晶各向异性能（MAE）的作用，我们将MAE分解为子晶格，发现VI $_3$中相对较小的易轴MAE是由一个强的负V-I子晶格间贡献造成的。
2021-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Pressure dependence of structural, elastic, electronic, thermodynamic, and optical properties of van der Waals-type NaSn2P2 pnictide superconductor: insights from DFT study
NaSn_2P_2是最近发现的一种具有范德华结构的超导体系。由于这些化合物具有令人感兴趣的电学、光学、化学、热学和超导态性质，人们对它们产生了极大的兴趣。我们首次用从头算方法详细研究了这个准二维系统的压力依赖结构、热物理、电子能带结构和超导态性质。首次研究了不同电场极化下的光学性质。的弹性各向异性指数指向高水平的机械和键合各向异性的NaSn 2 P2与其高度分层的结构一致。NaSn_2 P_2的超导转变温度Tc随压力的变化而变化。电子能量色散曲线揭示了高水平的方向依赖性;电荷载流子的有效质量对于面外电荷传输特别高。的光学参数互补的基本电子能量密度的状态功能，并弱依赖于入射电场的偏振。NaSn 2 P2的反射率在可见光区非常高，并且在紫外区的扩展能量范围内保持相当高和非选择性。吸收系数在中紫外波段也很高。所有这些光学特性使得NaSn 2 P2适合于光电子器件应用。
2020-11-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
A first-principles investigation of the equation of states and molecular "weak spots" of $β$-cyclotetramethylene tetranitramine (HMX)
采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理DFT-D2方法，对环四亚甲基四硝胺（HMX）含能分子晶体$β$ -多晶型物的状态方程进行了研究.本文研究了在100 GPa压力范围内流体静压下的原子结构和状态方程。发现环短轴上的N-N键对压力的变化更为敏感，这表明它们是$β$ -HMX单分子内原子水平上潜在的“薄弱点”。我们的研究表明，范德华相互作用是至关重要的建模这种分子晶体。
2014-11-06 cond-mat.mtrl-sci
Implementation of the SCAN Exchange-Correlation Functional with Numerical Atomic Orbitals
本文在ABACUS软件包中基于数值原子轨道和平面波基组实现了SCAN meta-GGA泛函，涵盖交换关联势、力和应力计算，并通过有限差分、收敛性测试及水六聚体、S22弱相互作用分子和13种半导体等体系验证了实现的准确性。
2023-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Predicting Anomalous Quantum Confinement Effect in van der Waals Materials
已知具有范德华键合的材料表现出量子限制效应，其中材料的三维（3D）实现的电子带隙低于其二维（2D）对应物的电子带隙。然而，存在反常量子限制效应（AQCE）的可能性，其中带隙趋势被逆转。在这项工作中，我们计算确定的材料，这种AQCE发生。利用密度泛函理论（DFT），在JARVIS-DFT数据库中计算了1000个OptB 88 vdW（半局域泛函），50个HSE 06和50个PBE 0（混合泛函）的带隙. OptB 88 vdW识别了65种AQCE材料，但混合功能仅在14种情况下证实了这一发现。通过HSE 06和PBE 0确定的AQCE系统包括：氢氧化物或氢氧化物化合物（AlOH 2、Mg（OH）2、Mg 2 H2 O3、Ni（OH）2、SrH 2 O3）以及Sb-卤素-硫属化物化合物（SbSBr、SbSeI）和碱金属-硫属化物（RbLiS和RbLiSe）。基于能带结构和投影态密度的详细电子结构分析表明，AQCE的特征通常在于单层中导带的降低和pz电子轨道贡献的相应变化，其中z是2D情况下的非周期性方向。我们相信我们的计算结果将刺激实验验证结果的努力，并将对基于低维材料的带隙工程应用产生影响。
2020-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Lanthanide-Dependent Clustering in Yb$^{3+}$/Ln$^{3+}$ Co-Doped CaF$_2$ Nanocrystals: Correlating Spectroscopic Signatures with DFT Insights
University of Canterbury（坎特伯雷大学）；The Dodd-Walls Centre for Photonic and Quantum Technologies（光子与量子技术多德沃尔斯中心）；University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Fayetteville State University（费耶特维尔州立大学）；Henan University of Technology（河南工业大学）
研究通过实验和计算揭示了 lanthanide 共掺杂 CaF₂ 纳米晶体中聚集体形成机制，结合光谱特征与 DFT 分析，为纳米材料发光优化提供理论支持。
2026-01-27 cond-mat.mtrl-sci
Interplay of spin magnetism, orbital magnetism, and atomic structure in layered van der Waals ferromagnet VI$_3$
最近发现的层状范德华材料VI $_3$的铁磁性引起了人们的广泛关注。尽管取得了实质性进展，但在以下重要方面尚未达成共识：（i）易磁化轴可能偏离VI $_3$层的法线，（ii）V原子可能不等价，（iii）V磁矩的值。理论工作中不同的结论的传导性质的系统，价值和作用的V轨道的时刻。据我们所知，没有理论工程解决问题（一）和（二），只有一个工作处理的价值降低的V时刻。通过将对称性参数与密度泛函理论（DFT）和DFT+ $U$计算相结合，我们已经表明，Phys. Rev. B { \bf 99}，041402（R）（2019）中报道的晶体结构的反二聚变形必然导致易轴偏离VI $_3$层的法线，与实验结果密切相关。反二聚化伴随着反转对称性的破缺导致了V原子的不等价性。我们的DFT+U计算得到了V原子的大值0.8μ_B$，导致总V矩降低，这与许多实验结果以及Phys.Rev.Bbf101，100402（R）（2020）中提出的物理图像一致。我们得到了大的原子内非共线的V自旋和轨道的时刻揭示强烈的竞争效应所导致的现场电子相关，自旋轨道耦合，和原子间的杂化，因为纯原子内效应导致共线的自旋和轨道的时刻。我们的计算证实了强磁弹性耦合的实验结果，揭示了磁性对原子结构扭曲的强烈依赖性。
2021-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Vanadium pentoxide (V2O5): a van der Waals density functional study
在过去的几年里，人们重新关注这类材料背后的物理学，这些材料的特点是长程相互作用和广泛的低电子密度、稀疏物质区域。现在有很多工作要开发适当的算法和代码，能够正确地描述这类材料的参数自由量子物理描述。特别是，范德华力（vdW）在稀疏物质中建立物质凝聚力方面发挥着重要作用。这项工作提出了一个应用程序的五氧化二钒（V2 O 5）体结构的两个版本的VDW-DF方法，包括VDW相互作用的密度泛函理论（DFT）的上下文中的第一性原理程序。除了显示改进相比，传统的半局部DFT计算，我们讨论了各种交换泛函的选择，并指出可能出现的问题时，处理系统与大量的真空。
2010-07-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Tunable electronic band structure in WSSe van der Waals Alloys
Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）；Ecole Polytechnique, Institut Polytechnique de Paris（巴黎综合理工学院，巴黎理工学院）；CEA/DRF/IRAMIS（法国原子能和替代能源委员会/研究开发技术研究所/核能辐射物理研究所）；European Theoretical Spectroscopy Facility (ETSF)（欧洲理论光谱设施）；Synchrotron SOLEIL（索雷尔同步辐射中心）；Universidad Complutense de Madrid（马德里康普顿斯大学）；Instituto de Magnetismo Aplicado UCM-ADIF（UCM-ADIF应用磁学研究所）
本研究结合nano-ARPES、STM表征与DFT计算，探究块体WS₂(₁₋ₓ)Se₂ₓ范德华合金的结构与电子性质，证实其能带结构可随组分连续调控，为相关应用提供参考。
2025-11-14 cond-mat.mtrl-sci
Quasiparticle states of hexagonal BN: A van der Waals density functional study
本文通过KI-CX方法研究六边形氮化硼的准粒子态，发现其在能量描述和与GW研究的一致性方面有所改进。
2025-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Insight into the description of van der Waals forces for benzene adsorption on transition metal (111) surfaces
近年来，由于密度泛函理论（DFT）的发展，探索范德华力（vdW）对分子在扩展金属表面上吸附的作用已成为可能。在这些新发展的vdw方法中，原子间vdW方法考虑了体块内的非局域屏蔽[V.G.鲁伊斯，W。Liu，E. Zojer，M. Scheffler和A. Tkatchenko，Phys. Rev. Lett. 108，146103（2012）]和改进的非局部泛函[J. Klimes，D. R. Bowler和A. Michaelides，J. Phys.：康登斯Matter 22，022201（2010）]已经成为有效和准确地解释大多数流行的DFT交换相关泛函中缺乏长程vdW力的有希望的候选者。在这里，我们已经使用这两种方法来计算苯吸附在一系列紧密堆积的（111）表面上，它要么物理吸附（铜，银，金）或化学吸附（铑，钯，铱，铂）。我们已经彻底比较了两类vdw包容性的方法之间的性能，并在可用时比较实验数据所获得的结果。通过检查计算出的吸附能，平衡距离，结合曲线，我们得出结论，这两种方法允许一个准确的治疗吸附在平衡吸附物-基板的距离。为此，明确列入电动屏蔽在原子间vdW计划和优化的交换泛函的情况下，非本地vdW密度泛函是强制性的。然而，这两类方法在大的吸附物-底物分离之间存在一些差异。
2014-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Potassium intercalation in graphite: A van der Waals density-functional study
用第一性原理研究了钾在石墨中的嵌入过程。传统的半局域密度泛函理论（DFT）计算合理地解释了钾-石墨化合物中的键合。然而，要研究纯钾原子和石墨的插层形成能，需要使用石墨层间结合的描述，从而对非局部色散相互作用进行一致的描述。这是无缝地包括与普通DFT的范德华密度泛函（vdW-DF）的方法[物理评论快报。92，246401（2004）]。发现使用vdW-DF稳定石墨晶体，晶体参数与实验相当一致。对于石墨和钾插层石墨的结构参数，如结合分离，层结合能，形成能，和体积模量的报告。此外，吸附和亚表面钾吸收能量的报告。vdw-DF描述，与传统的半局部方法相比，被发现弱软化的弹性响应。
2007-04-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A Systematic Study of Chloride Ion Solvation in Water using van der Waals Inclusive Hybrid Density Functional Theory
本文采用基于密度泛函理论的\textit{ab initio}分子动力学（AIMD）方法研究了氯离子水溶液的溶剂化和电子结构。从径向分布函数，配位数和溶剂化结构的分析，我们发现，精确交换（$E_{\rm xx}$）和非本地范德华（vdW）相互作用有效地\textit{weaken}之间的相互作用的Cl $^-$离子和第一溶剂化壳。随着Cl-O配位数与实验非常吻合，我们发现，大多数配置产生的vdw-包容性的混合DFT表现出6倍协调扭曲的三棱柱结构，这是一个显着无序的第一溶剂化壳层。通过对不同DFT势的AIMD模拟生成的配置进行一系列能带结构计算，我们发现溶剂化离子轨道能级（与液态水的能带结构不同）强烈依赖于底层分子结构。此外，这些轨道的能级也显着影响的DFT功能的电子结构，作为分数的$E_{\rm xx}$的增加，之间的间隙的最高占据的分子轨道的Cl $^-$和价带最大值的液体水稳定地增加向实验值。
2015-03-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.soft
Origin of pressure-induced insulator-to-metal transition in the van der Waals compound FePS3 from first-principles calculations
采用第一性原理计算，采用周期线性组合原子轨道方法和混合Hartree-Fock-DFT B3 LYP泛函，研究了范德华化合物硫代磷酸铁（FePS 3）的压致绝缘体-金属相变（IMT）.我们的计算正确地再现IMT在~15 GPa，这是伴随着减少的晶胞体积和vdW间隙。通过对投影态密度的详细分析，我们发现磷原子的3 p态在导带底部有显著的贡献。结果，由于在压力下磷或硫原子沿c轴方向的相对位移引起的FePS 3的电子结构的变化，发生带隙的塌陷。
2020-02-24 cond-mat.mtrl-sci
First-principles description of van der Waals-bonded spin-polarized systems using vdW-DF$+U$ method---application to solid oxygen at low pressure
O $_2$的分子固相，特别是其基态反铁磁绝缘相的描述，是众所周知的，在传统的本地和半本地密度泛函近似中使用的密度泛函理论的Kohn-Sham形式主义是相当不令人满意的。最近发展的范德瓦尔斯泛函，考虑到非局部相关性也表现出低于标准的性能在这方面。困难在于分子晶体中反铁磁和铁磁分子对之间的范德华相互作用和交换耦合之间的微妙平衡。在这里，我们报告说，DFT $+U$的方法结合使用的vdW-DF功能在这方面表现得令人惊讶的好，并讨论这种行为背后的推理。我们也应用这种方法来研究最近报道的磁场诱导的固体O $_2$的$θ$相。
2017-12-15 cond-mat.mtrl-sci
Towards twin-free molecular beam epitaxy of 2D chalcogenides explained by stronger interlayer van der Waals coupling
二维材料的无缺陷外延生长是半导体工业中成功集成范德华（vdW）材料的圣杯之一。大面积（准）VDW外延的层状2D硫族化物，因此正在仔细研究，因为这些材料具有非常有前途的性能，为未来的纳米电子应用。缺陷的形成，例如像60 °孪晶的堆垛层错以及因此的60 °晶界，仍然是二维硫属化物的无缺陷外延生长的主要关注点。虽然目前正在考虑克服这些缺陷的发生的增长策略，但在增长的初始阶段对这些缺陷的起源有更基本的了解是非常必要的。因此，这项工作的重点是了解60度孪晶形成（准）vdW外延的二维硫族化合物依赖于系统的分子束外延（MBE）实验支持的密度泛函理论（DFT）计算。MBE实验揭示了在准vdW异质外延和vdW同质外延中WSe_2和Bi_2Se_3之间60 °孪晶形成的显著差异，从我们的DFT计算可以看出，这与层间vdW耦合强度的差异有关。与WSe2相比，Bi2Se3中更强的层间VdW耦合导致对孪晶形成的显著增强的控制，因此显示出更有希望的无缺陷外延集成。（准）vdW外延的这一有趣的方面表明，层间vdW耦合的强度是功能性2D材料的关键，并为其他具有强层间相互作用的vdW材料开辟了前景。
2020-10-08 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of rare-gas atoms on Cu(111) and Pb(111) surfaces by van der Waals-corrected Density Functional Theory
采用最大定域Wannier函数的密度泛函理论（DFT）中的VanderWaals相互作用的DFT/vdW-WF方法，研究了稀有气体原子（Ne，Ar，Kr，Ar）在Cu（111）和Pb（111）表面三个高对称性位置的吸附.我们评估的平衡结合能和距离，以及诱导的功函数的变化和偶极矩。我们发现，Ne、Ar和Kr在Cu（111）表面上的不同吸附构型具有非常相似的结合能，而Ne在Cu（111）表面上的最佳吸附位置是在Cu原子的顶部，这与以前的理论计算和实验结果一致，也与其它密堆积金属表面相同.相反，有利的位置总是在Pb（111）表面上的中空位置，因此这代表了一个有趣的系统，其中高配位位置的研究是可能的。此外，在稀有气体吸附时，Pb（111）衬底比Cu（111）经受显著更小的功函数变化（以及相应更小的诱导偶极矩）。所选择的参考DFT功能和不同的范德华修正的作用，以及它们对不同的稀有气体吸附原子的依赖性，也进行了讨论。
2011-12-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
van der Waals forces in density functional theory: The vdW-DF method
综述了在凝聚态、材料物理、化学和生物学中范德华相互作用的密度泛函理论。的见解，导致建设的罗格斯-查默斯范德瓦尔斯密度泛函（VDW-DF）的目的是提供一个历史的角度来看，同时也强调最近的努力，试图提高其准确性。除了技术细节，我们讨论了一系列最近的应用程序，说明包括分散相互作用在DFT的必要性。这篇评论强调了VDW-DF方法作为一种通用方法的价值，不仅适用于色散束缚系统，而且适用于传统上认为这些类型的相互作用可以忽略不计的密集堆积系统。
2014-12-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Electronic bandstructure of in-plane ferroelectric van der Waals $β'-In_{2}Se_{3}$
层状硒化铟（$In_{2}Se_{3}$）最近被发现分别在$α$和$β$ '相中具有稳健的面外和面内铁电性。在这项工作中，我们利用角分辨光电子能谱学直接测量的电子能带结构的$β'-In_{2}Se_{3}$，并比较混合密度泛函理论（DFT）的计算。与DFT一致，我们发现能带结构是高度二维的，沿c轴的色散可以忽略不计。由于n型掺杂，我们能够观察到导带最小值，并直接测量最小间接（0.97 eV）和直接（1.46 eV）带隙。我们发现在导带中的费米面的特点是各向异性的电子口袋与尖锐的面内分散的$\overline{M}$点，产生有效质量为0.21 $m_{0}$沿$\overline{KM}$和0.33 $m_{0}$沿$\overline{ΓM}$。测量的能带结构是很好的支持混合密度泛函理论计算。$β'-In_{2}Se_{3}$具有中等带隙和小有效质量的高二维能带结构，是一种潜在的新型范德华半导体材料。这与其铁电性一起使其成为高迁移率铁电光伏器件的可行材料，并应用于非易失性存储器开关和可再生能源技术。
2020-02-18 cond-mat.mtrl-sci
Graphene/MoS2 van der Waals Bilayer as the Anode Material for Next Generation Li-ion Battery: A First-Principles Investigation
我们进行了密度泛函理论（DFT）计算的双层异质结构结合的石墨烯层与二硫化钼层与插入和不插入锂原子。我们的计算证明了范德华（vdW）相互作用的重要性，这是至关重要的层之间形成稳定的键合。我们的DFT计算正确地再现了线性色散，或狄拉克锥，功能在费米能的孤立的石墨烯单层和带隙的二硫化钼单层。对于组合的石墨烯/MoS 2双层，我们观察到有趣的电子结构和态密度（DOS）特性附近的费米能，显示两个间隙的功能的MoS 2层和间隙状态与线性色散主要由石墨烯层贡献。我们计算的总态密度（DOS）在这个vdW异质结显示，石墨烯层显着有助于钉扎费米能在中心的带隙的MoS 2。我们还发现，在石墨烯/MoS 2异质结构的层之间插入Li离子通过阳离子（Li吸附原子）和阴离子（石墨烯和MoS 2单层）之间的轨道杂化来增强结合能。此外，我们计算了Li插层石墨烯/MoS 2异质结构的介电函数，其虚部可以直接与光学电导率的实验测量进行比较，以验证我们的理论预测。我们在介电函数的虚部中观察到尖锐的特征，这表明在光学电导率中存在Drude峰，因此在锂化石墨烯/MoS 2异质结构中存在金属性。
2015-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Doping of graphene by a Au(111) substrate: Calculation strategy within the local density approximation and a semiempirical van der Waals approach
我们采用局域密度近似和Grimme提出的半经验van der Waals方法（称为DFT-D2方法）对吸附在Au（111）表面的石墨烯进行了密度泛函研究。物理吸附在金属上的石墨烯在能带结构中保持了线性色散，但系统的费米能级相对于锥形点发生了位移，这导致了掺杂效应。我们表明，掺杂的类型和量不仅取决于在计算中使用的交换相关功能的选择，但也对超晶胞几何模型的物理系统。我们分析了金的面内晶胞参数和层间距等因素对费米能级移动的影响，发现这些参数的微小变化都可能导致p型掺杂向n型掺杂的转变。我们选择了一组合理的模型参数，得到了石墨烯在清洁的Au（111）表面上要么是未掺杂的，要么最多是轻微的p型掺杂，这似乎与实验结果一致。另一方面，衬底晶格的改性可以诱导高达0.30-0.40 eV的更大掺杂，这取决于石墨烯-金属吸附距离。石墨烯-金界面对结构参数的敏感性可以允许调节样品之间的掺杂，这可能导致石墨烯基电子器件中的可能应用。我们相信，本文的结论对基于周期DFT的其他研究也是有用的。
2011-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Electronic and optical properties of SnX2(X=S, Se)-InSe van der Waals heterostructures from first- principle calculations
在这项工作中，从第一性原理模拟，我们调查双层范德华异质结（vdWh）的新兴的2维（2D）光学材料SnS 2和SnSe 2与单层InSe。采用密度泛函理论（DFT）计算方法研究了SnX 2（X=S，Se）-InSevdWh的结构、电子、光学和载流子输运性质.计算结果表明，SnX 2 -InSe在其最稳定的堆垛形式（AB-1）下是一种具有小（0.6- 0.7eV）间接带隙的材料。双层vdWh显示出宽光谱光学响应，在红外到可见光区域具有多个峰。在载流子输运性质方面，观察到电导的不对称性相对于传输方向和电子和空穴传输。从纳米电子学和光子学的角度来看，这些发现是有希望的。
2019-05-21 cond-mat.mtrl-sci
FDE-vdW: A van der Waals Inclusive Subsystem Density-Functional Theory
基于冻结密度嵌入子系统密度泛函理论，提出了一种形式上精确的范德华包容电子结构理论，称为FDE-vdW.在子系统DFT中，能量泛函由子系统可加项和非可加项组成。我们表明，一个适当的定义的长程相关能量的值的非加性相关功能。这个功能的评估使用的波动耗散定理辅助正式准确分解的响应函数到子系统的贡献。详细推导了FDE-vdW，并提出了几种近似方案，从而实现了该方法的实际应用。我们证明了FDE-vdW是Casimir-Polder相容的，即它简化为子系统间渐近分离的广义Casimir-Polder公式。从S22集中挑选出的13个弱结合的复合物的结合能的试点计算表明，一个显着的改善半局部子系统DFT，提供了一个适当的交换功能。讨论了FDE-vdW的收敛性与基组大小的关系，以及它对密度泛函近似的选择的依赖性。
2014-05-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Strain-tunable van der Waals interactions in few-layer black phosphorus
二维材料中的层间相互作用，也称为范德华（vdWs）相互作用，在层状材料的物理性质中起着关键作用。操纵vdWs相互作用，从而“重新定义”材料性质是令人着迷的。在这里，我们证明了面内双轴应变可以有效地调整厚度为2-10层的几层黑磷的vdWs相互作用，使用红外光谱。令人惊讶的是，我们的研究结果表明，面内拉伸应变有效地削弱了层间耦合，即使样品在垂直方向上收缩，由于泊松效应，在一个人的直觉形成鲜明对比。此外，密度泛函理论（DFT）计算进一步证实了我们的观察，并指出了一个主要的作用，起皱的晶格结构。我们的研究强调了在外部物理扰动过程中，2D材料中vdWs相互作用所发挥的重要作用。
2019-06-05 cond-mat.mtrl-sci
