Ab initio self-consistent many-body theory of polarons at all couplings
我们提出了一个理论框架来描述极化子的第一性原理内的多体格林函数形式主义。从一般的电子-声子哈密顿量出发，导出了自洽的Dyson方程，其中声子介导的自能由两个不同的项组成。一项是Fan-Migdal自能，描述了动态的电子-声子过程，另一项是极化基态原子核的静态位移对自能的新贡献。本理论的最低阶近似产生了大极化子极限下电子-声子相互作用的标准多体微扰理论方法，以及[Sio et al.，Phys. Rev. B 99，235139（2019）; Phys. Rev. Lett. 122，246403（2019）]在小极化子的极限。一个实用的配方，以实现目前的统一形式主义的第一性原理计算的概述。我们将我们的方法应用于Fröhlich模型，并获得非常准确的极化子能量在所有的耦合，符合费曼的极化子理论和图解Monte Carlo计算。我们还恢复了著名的结果Fröhlich和Pekar在弱耦合和强耦合，分别。本方法能够预测多体计算极化子在真实材料中的所有耦合。
2022-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Origin of unexpected large Seebeck effect in SrTiO3: nonperturbative polaron study from ab initio cumulant expansion
SrTiO_3（STO）中实验上未预料到的大Seebeck系数不能用传统的电子-声子耦合Bloch-Boltzmann输运微扰计算理论再现，表明STO中费米液体图像的失效和极化子态的不合理处理.从多体相互作用图象出发，用延迟格林函数的累积展开方法可以精确地描述极化子态。利用Kubo-Greenwood方法，我们发现神秘的Seebeck系数可以用极化子和费米液体的组合来描述。两种准粒子的共存归因于t2 g轨道的多带性质。极化子是由电子有效质量较大的极化子形成的，而有效质量较小的极化子则被重整化为费米液体准粒子。我们的方法为从第一性原理出发研究强电子-声子耦合对输运性质的影响提供了一种实用的方法。
2018-05-28 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio theory of polarons: formalism and applications
我们发展了一个理论和计算框架，从第一性原理研究半导体和绝缘体中的极化子。我们的方法提供了电子和空穴极化子的形成能，激发能和波函数，并考虑了电子或空穴与所有声子的耦合。本方法的一个重要特征是它不需要超晶胞计算，并且仅依赖于从晶体晶胞中的计算获得的电子能带结构、声子色散和电子-声子矩阵元。从密度泛函理论的Kohn-Sham（KS）方程出发，将极化子问题转化为一个变分极小化问题，得到了一个基于KS态和声子本征模的非线性本征值问题.在我们的形式主义中，极化子的电子分量被表示为KS态的相干叠加，与计算激子的Bethe-Salpeter方程的解非常相似。我们通过研究LiF和Li 2 O2中的极化子来展示方法的力量。我们表明，我们的方法描述了小的和大的极化子，并无缝捕获Frohlich型极性电子-声子耦合和非Frohlich耦合到声学和光学声子。为了定量分析导致极化子形成的电子-声子耦合机制，我们引入了类似于Eliashberg光谱函数的光谱分解。我们验证了我们的理论，使用分析结果和直接计算大型超胞。这项研究构成了第一步完整的从头计算多体计算的极化子在实际材料中。
2019-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio prediction of fast non-equilibrium transport of nascent polarons in SrI$_2$: A key to high-performance scintillation
掺铕碘化锶（SrI $_2$：Eu）的优异的光产额比例性导致了具有显著高的能量分辨率的最先进的$γ$射线检测器，远远超过大多数卤化物的能量分辨率。在这类材料中，自陷空穴极化子的形成是非常常见的。然而，极化子的形成通常被认为会限制载流子的迁移率，并且与闪烁体光产额比例和分辨率差有关。在这里，使用最近开发的第一性原理方法，我们进行了前所未有的研究极化子运输SrI $_2$，无论是平衡极化子，以及新生极化子紧接着自陷事件。因此，我们提出了一个合理的意想不到的高能量分辨率的SrI $_2$。我们确定了9种稳定的空穴极化子构型，它们由二聚碘对组成，极化子结合能高达0.5eV。它们由一个复杂的势能景观连接，包括66个独特的最近邻迁移路径。\textit{Ab initio}的分子动力学模拟表明，大部分极化子出生的配置，迁移几乎势垒在室温下。因此，在$γ$照射期间产生的载流子可以快速扩散，从而减少非线性复合反应的机会，非线性复合反应是非比例性和分辨率降低的主要原因。这导致的结论是平坦的，虽然复杂，景观的极化子迁移SrI $_2$是理解其出色的性能的关键。这一见解不仅为高性能超导体的未来发展提供了重要指导，而且也为其他材料提供了重要指导，对于这些材料来说，大的极化子迁移率至关重要，例如电池和固态离子导体。
2016-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Polarons in Carbon Nanotubes
我们使用从头算总能量计算来预测半导体碳纳米管（CNTs）中极化子的存在。我们发现，碳纳米管的带边能量线性变化和弹性能量增加的平方与径向和轴向扭曲，导致极化子的自发形成。使用连续介质模型参数化的从头计算，我们估计电子和空穴极化子的长度，能量和有效质量，并分析其复杂的依赖于碳纳米管的几何形状。极化子效应最近观察到的碳纳米管的机电行为的影响进行了讨论。
2001-02-20 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Polaron Wave Functions
本研究提出一种通用幺正变换方法，可在宽耦合范围的从头算框架下构建准确的极化子基态波函数，涵盖弱、强耦合两种极限并可插值，经LiF体系验证有效，为极化子性质研究提供新途径。
2024-05-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Optimal transition states for polaron hopping transport without supercells
Université catholique de Louvain（天主教鲁汶大学）；WEL Research Institute（WEL研究所）
研究极化子跳跃输运问题，基于变分极化子方程和弦方法构建无超胞框架，直接在倒易空间优化过渡态，应用于LiF和TiO₂揭示跳跃机制，计算的迁移率与实验相符，建立了第一性原理极化子跳跃动力学的可扩展途径。
2026-10-30 cond-mat.mtrl-sci
A Scalable Translationally Invariant Variational Theory of Ab Initio Polarons
Harvard University（哈佛大学）
本文提出一种可扩展的变分理论，用于从头计算极子，适用于不同耦合 regime，结合动量投影 Toyozawa 型波函数和低秩因子化电子-声子核，实现线性缩放并捕捉局域和自陷载流子。
2026-05-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Revisiting the Extraction of Coupling Strength for Polaron Hopping from $ab~initio$ Approach
本文指出基于总能量提取极化子跳跃耦合强度会因 diabatic 态稳定化而产生根本偏差，提出直接利用中性条件下的电子结构提取耦合参数的稳健框架。
2025-03-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Comparison between first-principles supercell calculations of polarons and the ab initio polaron equations
The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校）；University of the Basque Country UPV/EHU（巴斯克大学）
本文比较了第一性原理超晶胞计算极子与ab initio极子方程的方法，发现两种方法在极子波函数和晶格畸变上几乎一致，但在形成能上存在差异，归因于密度泛函微扰理论中高阶电子-声子耦合的忽略。
2025-11-03 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Ab Initio Prediction of Excited State and Polaron Effects in Transient XUV Measurements of $α$-Fe$_2$O$_3$
瞬态X射线和极紫外（XUV）光谱已成为研究光激发动力学的宝贵工具，由于它们对载流子占据和局部化学或结构变化的敏感性。$α$ -Fe $_2$ O $_3$是利用瞬态XUV光谱研究最多的材料之一，因为它具有丰富的光激发动力学，包括小极化子的形成。在$α$ $_2$ O $_3$中载流子和极化子效应的解释目前是使用半经验方法完成的，该方法不能转移到大多数材料。在这里，从头算，贝特-萨尔彼得方程（BSE）的方法，可以将光激发态效应的任意材料系统的开发。通过计算$α$ -Fe $_2$ O $_3$的基态、光激发态和极化子态的XUV吸收光谱证明了这种方法的准确性。此外，理论方法允许的核心价激子和不同的组件的X射线跃迁哈密顿到能带结构的投影，提供新的见解旧的测量。从这些信息中，可以建立关于瞬态XUV光谱的起源和性质的物理直觉。提取电子和空穴能量的路线，甚至显示出可能的高度角动量分裂XUV峰。这种方法很容易推广到K，L，M和N边缘，提供了一个通用的方法来分析瞬态X射线吸收或反射数据。
2022-04-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
First-principles and semi-empirical calculations for bound hole polarons in KNbO3
将从头算线性Muffin-tin-Orbital（LMTO）方法和基于Hartree-Fock方法的微分重叠中间态（INDO）半经验方法相结合，研究了立方相KNbO 3钙钛矿晶体中空穴极化子（空穴被捕获在阳离子空位附近）.分别使用40个原子和320个原子的超级原胞。我们预测存在两个，一个网站和两个网站（分子）极化子与密切的光学吸收能（0.9 eV和0.95 eV）。并对有关实验数据进行了讨论。
1999-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Unified approach to polarons and phonon-induced band structure renormalization
声子诱导的能带结构重整化的从头计算目前是基于微扰Allen-Heine理论及其多体推广。这些方法不适合描述电子形成局域极化子的材料。在这里，我们发展了一个自洽的，多体格林函数理论的能带结构重整化，结合本地化和自陷。我们表明，目前的方法减少到艾伦-海涅理论在弱耦合限制，和总能量计算的自陷极化子在强耦合限制。为了证明这种方法，我们再现费曼和图解Monte Carlo计算的Fröhlich模型在所有耦合的路径积分结果，我们计算的零点重整化的带隙的离子绝缘体，包括极化效应。
2022-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Evaluating continuum solvation models for the electrode-electrolyte interface: challenges and strategies for improvement
电化学系统的从头算建模正成为理解和预测电化学行为的关键工具。发展和仔细的基准计算电化学方法是必不可少的，以确保其准确性。在这里，使用充电曲线的电极在惰性电解质水溶液的存在下，我们证明，最连续模型，这是参数化和基准的分子，阴离子和阳离子在溶液中，undersolvate金属表面，并低估了表面电荷作为一个功能的应用电位。我们研究这些模型所捕获的电解质和界面的功能，并确定现实的金属表面的电化学计算所需的改进。最后，我们使用Ag（100）的表面电荷作为电压的函数来重新参数化流行的溶剂化模型，以提高金属表面的准确性，而不会显着改变分子和离子溶剂化的效用。
2017-02-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Combining experiments on luminescent centres in hexagonal boron nitride with the polaron model and ab initio methods towards the identification of their microscopic origin
本研究结合ab initio计算与非微扰开放量子系统理论，分析了26种缺陷跃迁，将hBN中发光中心的微观起源缩小至三种碳基缺陷，并验证了基于极化子的理论方法与PLE实验高度一致。
2023-04-03 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Variational first-principles approach to self-trapped polarons
Université catholique de Louvain（天主教鲁汶大学）；WEL Research Institute（WEL研究所）
本文提出变分第一性原理方法研究极性材料中自陷极子的形成，通过长程修正和自洽优化识别多种极子态并分析其势能面特性。
2025-07-07 cond-mat.mtrl-sci
On the Impact of Solvation on a Au/TiO2 Nanocatalyst in Contact with Water
水作为普遍存在的溶剂，在与催化活性表面，特别是与促进的氧化物形成液固界面方面也是突出的。我们研究了复杂的界面的金纳米催化剂，钉扎的F中心的二氧化钛支持，和水。从头算模拟揭示了溶剂诱导的电荷重排在金属颗粒的微观细节。水被发现稳定电荷状态不同于气相作为结构比荷转移到溶剂的结果，从而改变表面反应性。的金属簇被示出为功能的阳离子和阴离子溶剂化，取决于在液体中的波动和极化效应，这创造了新的活性位点。这些观察开辟了一条途径，溶剂工程在液相多相催化。
2013-03-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A momentum-resolved view of polaron formation in materials
本研究开发实验与计算结合的方法，以LiF为例验证了极化子声子振幅预测可通过UEDS检测，发现小空穴极化子散射特征异于点缺陷模型，为极化子定量研究提供新途径。
2024-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Theory of excitonic polarons: From models to first-principles calculations
本文提出一种无需超胞、可用于第一性原理计算的激子极化子理论，先通过模型哈密顿量揭示 Fröhlich 耦合下激子极化子的形成条件，再成功应用于氟化锂的从头计算。
2024-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Origin of the crossover from polarons to Fermi liquids in transition metal oxides
过渡金属氧化物（TMOs）拥有丰富的奇异现象，从电荷、轨道和磁序到非平凡的拓扑相和超导性。为了将这些独特的材料特性转化为新的器件功能，必须对TMO进行掺杂。然而，掺杂氧化物中载流子的性质及其在原子尺度上的导电机制仍不清楚。最近的角分辨光电子能谱学（ARPES）研究为这些问题提供了新的见解，揭示了原型金属氧化物的载流子经历了从极化液体到费米液体制度的过渡，随着掺杂的增加。在这里，通过执行\textit{ab initio}多体计算的ARPES光谱的TiO $_2$，我们表明，这种转变起源于非绝热的极性电子-声子耦合，并发生时，等离子体振荡的频率超过的光-光学声子。这一发现表明，一个普遍的机制可能是TMO中极化子形成的基础，并为量子物质中的工程涌现特性提供了一个新的范例。
2017-05-08 cond-mat.mtrl-sci
Evidence of large polarons in photoemission band mapping of the perovskite semiconductor CsPbBr$_3$
卤化铅钙钛矿（LHP）半导体是一种新兴的光电材料，具有优异的输运特性，但尚未完全了解。通过角分辨光电子能谱学，我们发现了LHP CsPbBr $_3$的电子结构中存在大极化子形成的特征。实验的价带色散显示空穴有效质量$0.26\pm0.02\,\,m_e$，比密度泛函理论预测的裸质量$m_0 =0.17 m_e$重50%。电子-声子耦合的计算表明，声子对载流子的修饰主要是通过Pb-Br键的畸变来实现的，其耦合参数为$α=1.82$ .在Feynmann极化子模型中得到了与实验数据很好的一致性，验证了一种可行的理论方法来从头计算LHP的载流子有效质量。
2019-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Polarons from first principles
Oden Institute for Computational Engineering and Sciences, The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校奥登计算工程与科学研究所）；Department of Physics, The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校物理系）；Department of Physics, University of the Basque Country UPV/EHU（巴斯克大学物理系）
本文从第一性原理出发，综述了极化子理论的最新进展，涵盖有效哈密顿量、密度泛函理论和场论框架，探讨极化子的物理特性及其在材料中的应用。
2026-09-24 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.comp-ph
Dynamic Competition Between Hubbard and Superexchange Interactions Selectively Localizes Electrons and Holes Through Polarons
该研究通过瞬态XUV光谱和从头算理论，揭示GdFeO3中LMCT与MMCT跃迁对极化子形成的不同影响，首次分别测量相邻金属中心上的电子和空穴极化子相互作用。
2025-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Computer simulations of defects in perovskite KNbO3 crystals
采用从头算LMTO方法和半经验量子化学INDO方法对部分共价钙钛矿型KNbO 3晶体中的F型中心和空穴极化子进行了超原胞计算。我们预测存在的一个网站和两个网站（分子）极化子具有接近的吸收能量（~ 1 eV）。对有关实验数据进行了讨论和解释。
1998-12-04 cond-mat.mtrl-sci
A variational polaron self-interaction corrected total-energy functional for charge excitations in wide-band gap insulators
我们在密度泛函理论（DFT）中对交换相关（XC）泛函的标准近似中的极化子自相互作用（pSI）误差进行了详细的研究。pSI导致极化子波函数和能量中的离域误差，如从极化子的本征电荷状态中的Kohn-Sham（KS）电势计算的。这就构成了DFT描述能带绝缘体中极化子形成的系统失败的根源。结果表明，在这些系统中的离域误差，但是，在很大程度上不存在的封闭壳层中性电荷状态的KS电位。这导致DFT总能量泛函的修改，其校正XC泛函中的pSI。所得到的pSIC-DFT方法构成了一个精确的无参数{ \it ab initio}方法，用于计算极化子在绝缘体中的性能，计算成本是数量级小于混合XC泛函。与依赖于参数化定域势的方法（如DFT+ $U$）不同，pSIC-DFT方法正确地捕获了位点和键中心极化子构型。这是通过研究碱金属卤化物中自陷空穴的形成和迁移（键心）以及钾长石化合物中自陷电子的形成和迁移（位心）来证明的。pSIC-DFT方法一致地再现了由DFT+ $G_0W_0$计算参数化的混合XC泛函所获得的结果。最后，我们推广的pSIC方法的混合泛函，并表明，在形成鲜明对比的极化子能量的传统混合计算，pSIC混合方法是不敏感的混合XC功能的参数化。在此基础上，我们进一步合理化的pSIC-DFT方法的成功。
2015-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio description of hole localization and Zhang-Rice singlets in one-dimensional doped cuprates
我们首次提出了基于从头算能带理论的空穴掺杂铜氧化物中自旋补偿极化子（称为Zhang-Rice单线态）的描述，具体地说是一维Ca_{2+x} Y_{2-x} Cu_5 O_（10）. Zhang-Rice单线态是与空穴掺杂铜氧化物的奇异行为相关的多粒子组态，源于自发电荷局域化。它们出现在我们的案例研究材料的阈值掺杂以上，依次把绝缘的未掺杂的反铁磁体变成间隙绝缘体，单线态丰富的金属顺磁体，最后，单线态饱和的绝缘diamagnet。
2008-03-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Optical properties of emeraldine salt polymers from ab initio calculations: comparison with recent experimental data
本研究采用Kohn-Sham DFT结合类Drude项的从头计算方法，得到了Emeraldine Salt聚合物的多种光学性质，计算结果与最新实验数据吻合良好，并从能带结构等角度进行了分析。
2025-08-03 cond-mat.mtrl-sci
Implicit self-consistent electrolyte model in plane-wave density-functional theory
电化学系统的从头计算处理需要适当处理固/液界面。由于涉及大量的自由度，完全量子力学的界面处理在计算上是苛刻的。在这项工作中，我们描述了一个计算效率高的模型，其中的电极部分的接口描述在密度泛函理论（DFT）的水平，和电解质部分表示通过隐式溶剂化模型的基础上的泊松-玻尔兹曼方程。我们描述的线性化的泊松-玻尔兹曼方程到维也纳从头算模拟包（VASP），广泛使用的DFT代码，其次是验证和基准的方法的实施。为了证明隐式电解质模型的实用性，我们将其应用于研究的表面能的Cu晶体刻面在水溶液电解质作为一个功能的应用电势。我们表明，所施加的电位使纳米晶体的形状控制从一个八面体的截断八面体的形态与增加的潜力。
2019-10-24 cond-mat.mtrl-sci
Fate of doped carriers in silver fluoride cuprate analogues
AgF $_2$是一种相关的电荷转移绝缘体，其性质与绝缘铜酸盐非常相似，这带来了掺杂后可能导致新的非常规超导体家族的希望。我们使用从头计算研究掺杂策略导致金属化。由于上哈伯德能带非常窄，电子掺杂导致不期望的强自陷态（极化子）。对于空穴掺杂的情况下，极化子的倾向是强于铜酸盐，但仍然足够温和，预计重掺杂的化合物可能成为金属。由于强的电子晶格耦合起源于强的屈曲，我们还研究了一个假设的平坦的同素异形体，并表明它有很好的前景成为金属。我们比较了AgF2的行为与空穴掺杂的传统铜酸盐La $_2$ CuO $_4$和电子掺杂的Nd $_2$ CuO $_4$。我们的研究结果显示了一个明确的路径，实现高温超导氟化银。
2020-12-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Strong band-filling-dependence of the scattering lifetime in gated MoS2 nanolayers induced by the opening of intervalley scattering channels
门控二硫化钼（MoS 2）表现出丰富的相图时，增加电子掺杂，包括超导相，极化重建的能带结构，和结构转变远离2 H多型体。两个电荷载流子散射事件之间的平均时间-散射寿命-是描述电荷传输和获得这种复杂系统行为的物理洞察的关键参数。在这项工作中，我们结合的玻尔兹曼输运方程的解决方案（基于从头计算密度泛函理论计算的电子能带结构）与有关的电荷载流子迁移率的实验结果，以确定在门控二硫化钼纳米层的散射寿命作为电子掺杂和温度的函数。从这些依赖关系，我们评估的主要来源的电荷载流子散射后，增加带填充，并发现两个狭窄的范围内的电子掺杂的散射寿命被强烈抑制。我们确定了额外的谷间散射通道的开放，连接的Brillouin区中的不适当填充的K/K'和Q/Q'谷作为这些减少的来源，这是由两个Lifshitz跃迁引起的高能量Q/Q'谷的填充后，增加电子掺杂。
2020-08-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
