Quantum Electronics on Quantum Liquids and Solids
本文综述量子液体与固体表面电子的量子输运及单电子量子比特研究进展，并展望非均质 QLS 系统中的量子电子学。
2024-12-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.quant-gas
Computer Simulations of the Wetting Properties of Neon on Heterogeneous Surfaces
我们使用巨正则蒙特卡罗方法来研究各种异质表面上的润湿转变的性质。我们探索的模型系统，氖吸附在镁，是一个预湿过渡已被发现在我们以前的模拟。我们发现，一级转变存在于平坦表面上是缺席的粗糙表面。然而，在某些情况下，所得的等温线非常接近于不连续，以至于在大多数实验中很难区分。
1998-08-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Phases of Neon, Xenon, and Methane adsorbed on nanotube bundles
我们探讨了碳纳米管束外表面吸附氖、氙和甲烷薄膜的行为。所使用的方法是经典的：一个基态计算，通过大势能最小化，和巨正则蒙特卡罗（GCMC）模拟方法。我们的结果是相似的，最近发现在GCMC研究Ar和Kr。在低化学势（压力）下，颗粒在由两个相邻管形成的凹槽内形成准一维相。在较高的化学势下，会出现平行于凹槽排列的“三条”相（氙除外）。随后是单层和双层阶段。低温单层相是条纹状的;每个纳米管的条纹数是吸附原子尺寸的量化函数。在氖的情况下，双层体系还包括第二层凹槽相。我们的结果进行了比较，最近的热和衍射实验。我们没有发现最近报道的锯齿形阶段的证据。
2001-07-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Accuracy of Quantum Monte Carlo Methods for Point Defects in Solids
量子蒙特卡罗方法，如扩散蒙特卡罗（DMC）方法是扩展系统中最精确的多体方法之一。它们的缩放使它们非常适合于固体中的缺陷计算。我们回顾了DMC计算固体所需的各种近似和以前的DMC计算固体中的点缺陷的结果。最后，我们提出了近似如何影响硅中自间隙形成能计算的准确性的估计，并预测在16（+1）原子超晶胞中，X，T和H间隙缺陷的DMC值分别为4.4（1），5.1（1）和4.7（1）eV。
2010-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Configurations Around Single Vacancy in Solid CO2 at 0, 100, and 200 K Studied by Monte Carlo Simulation
采用Metropolis Monte Carlo（MC）模拟方法研究了温度T = 0、100和200 K时，固态CO2中最接近单空位的分子构型.发现在T = 0和100 K时的扭曲取向构型在200 K时变得均匀。MC模拟有助于研究空位周围的局域组态。这项工作是一篇先例论文的延续，arXiv：1711.04976 [cond-mat.mtrl-sci]（2017）。
2018-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo applied to solids
我们将扩散量子蒙特卡罗（DMC）应用于广泛的固体，通过比较体结构特性（平衡体积和体积模量）的实验和DFT为基础的理论基准的方法。测试集包括具有许多不同类型结合的材料，包括离子、金属、共价和范德华力。我们表明，平均而言，精度是可比的或优于密度泛函理论（DFT）时，使用新一代的泛函，包括一个混合功能和两个色散校正泛函。量子蒙特卡罗（QMC）在固体上的优异性能使其在非均相体系和高压/高密度条件下的应用前景广阔。重要的是，这里的结果是一个一致的程序的应用方面的几个近似，如有限尺寸的修正和赝势近似。该测试集允许以系统的方式判断这些方法的任何改进。
2013-10-03 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-Constant Monte Carlo Simulation of Solid CO2 Phase I up to 10 GPa using Kihara Potential Model
本文利用Kihara势模型和恒压NPT蒙特卡罗模拟研究固态CO2 I相在10 GPa以下的晶格行为，发现温度引起的分子取向随机分布显著贡献晶格常数增大，且计算结果与实验吻合良好。
2023-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Rare-gas solids under pressure: A path-integral Monte Carlo simulation
在等温-等压系综中，采用路径积分蒙特卡罗模拟方法，研究了惰性气体固体（Ne，Ar，Kr和H2O）在静水压力下的流动。这些模拟的结果进行了比较与现有的实验数据，并与那些从准谐波近似（QHA）。这种比较使我们能够量化的晶格振动的整体非谐性及其对稀有气体固体的几个结构和热力学性质的影响。振动能随压力增加，但这种增加比弹性能的增加慢，弹性能在高压下占主导地位。在PIMC模拟中，发现振动动能大于相应的势能，并且两者之间的相对差随着所施加的压力的升高而减小。QHA的准确性随着压力的升高而增加。
2006-06-06 cond-mat.mtrl-sci
Dissociation of high-pressure solid molecular hydrogen: Quantum Monte Carlo and anharmonic vibrational study
本文对高压下固体氢的分子-原子跃迁进行了理论研究。我们使用扩散量子蒙特卡罗方法计算竞争相的静态晶格能和基于密度泛函理论的振动自洽场方法计算非谐振动性质。我们发现一个小的，但显着的贡献，从非谐振动能量。在374 GPa下发现了从分子Cmca-12直接到原子I4_1/amd相的转变。振动的贡献降低了91 GPa的转变压力。离解压力对同位素组成不太敏感。我们的结果表明，量子熔化发生在有限的温度。
2014-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Computation of forces and stresses in solids: Towards accurate structural optimization with auxiliary-field quantum Monte Carlo
本文提出利用辅助场量子蒙特卡洛结合反向传播、平面波基组和模守恒赝势，消除力与应力计算中的技术障碍，实现固体块体材料的精确几何优化并为声子谱多体计算奠定基础。
2023-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Configuration Around Single Vacancy in Solid CO2 at T = 0 K Studied by Monte Carlo Simulation Technique
利用蒙特卡罗模拟技术，在零温下计算了空位周围第一和第二近邻（NN）CO2分子的能量最小组态.结果发现，在第一NN分子中，只有六个NN分子，最接近被去除的CO2分子的氧原子，显着改变的位置和取向，而其他六个分子不受空位的产生。分子的构型不再具有Pa3结构所具有的三重对称性。空位对第二类NN分子的影响相对较小。
2017-11-18 cond-mat.mtrl-sci
A Monte Carlo investigation of secondary electron emission from solid targets: spherical symmetry versus momentum conservation within the classical binary collision model
一个Monte Carlo方案中描述的次级电子产生已被纳入。由于费米海激发的次级电子的初始位置被假定为发生非弹性碰撞的位置，而次级电子的极角和方位角可以用两种不同的方法来计算。第一种假设次级电子的随机方向，对应于慢次级电子应该以球对称产生的想法。这种方法违反了动量守恒。计算次级电子的极角和方位角的第二种方法考虑了经典二元碰撞模型中的动量守恒规则。本文的目的是比较这两种不同的方法来确定固体靶发射的次级电子的能量分布的结果。
2009-03-27 cond-mat.mtrl-sci
Configurations of the third nearest-neighbor molecules forming a vacancy wall and an addition of a CO2 molecule in the vacancy of solid CO2 at T = 0, 100, and 200 K studied by Monte Carlo simulation technique
采用蒙特卡罗模拟技术，在T = 0、100和200 K，标称压力P = 1 bar的条件下，计算了在具有Pa 3结构的固体CO2中，通过去除中心分子及其第一和第二近邻（NN）分子而形成的空位壁上分子的相互作用.结果发现，无论是质量的中心和取向坐标的分子从未扰动坐标的偏差有一个关于晶体的体对角线轴的三重对称性。有人还发现，一个单一的CO2分子，最初放置在中心的空缺，稳定在一个位置接近的空缺壁。本文是arXiv：1711.04976 [cond-mat.mtrl-sci]（2017）和arXiv：1809.04291 [cond-mat.mtrl-sci]（2018）的延续。
2020-10-18 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo study of the phase diagram of solid molecular hydrogen at extreme pressures
建立氢的相图是实验物理和理论物理的一个重大挑战。单靠实验无法建立高压下固态氢的原子结构，因为氢对X射线的散射很弱。相反，我们对原子结构的理解主要基于密度泛函理论（DFT）。通过比较拉曼光谱的低能量结构中发现的DFT搜索与实验光谱，候选原子结构已被确定为每个实验观察到的阶段。不幸的是，DFT预测金属结构在高达400 GPa的广泛压力范围内具有能量优势，其中实验已知氢是非金属的。在这里，我们表明，更先进的理论方法（扩散量子蒙特卡罗计算）发现金属结构是没有竞争力的，并预测相图与实验合理的协议。这大大加强了候选原子结构精确地模拟实验观察到的相的说法。
2015-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio electronic density in solids by many-body plane-wave auxiliary-field quantum Monte Carlo calculations
我们提出了精确的多体结果的电子密度在几种固体材料，包括Si，NaCl，和Cu。这些结果是使用从头算场量子蒙特卡罗（AFQMC）方法在一个平面波的基础上与范数守恒，多投影赝势工作。AFQMC已被证明是一个优秀的多体总能量方法。除了基态能量之外的观测量和关联函数的计算需要反向传播，本文讨论了反向传播在平面波基AFQMC框架下的适应性和实现。这一发展使我们能够计算关联函数，电子密度和原子间力，铺平了道路的几何优化和计算的热力学性质的固体。有限的超晶胞尺寸效应在多体框架中比在独立电子计算中要微妙得多。我们分析了电子密度的收敛性，并得到了热力学极限的最佳估计。从几个典型的密度泛函的密度基准对我们的近精确的结果。我们得到的电子密度也可以用来帮助构造改进的密度泛函。
2021-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-constant Monte Carlo simulation of phase I of solid CO2 up to 10 GPa at T = 200 K using Kihara potential model
本文是过去三篇论文的延续，arXiv：1711.04976（2017），arXiv：1809.04291（2018）和arXiv：2006.09673v2（2020），其中通过Monte Carlo（MC）模拟技术在T < 200 K和标称压力P = 1 atm下使用参考实验数据确定的晶格常数计算了具有Pa 3结构的固体CO2（第I相）中空位周围的分子构型。对于分子间势，使用具有零直径的棒状核的Kihara模型。然而，为了理论上的一致性，晶格常数应该通过压力常数MC模拟，即通过NPT模拟来确定。据预计，NPT模拟，成功的单原子分子流体，可能不会直接工作的固体二氧化碳，因为非球形的分子形状和相互作用。事实上，在目前的工作中发现，标准NPT模拟的协议必须修改为固体CO2，以实现平衡晶格常数，给定外部压力，在实际的计算机时间和容量内。修改后的协议被用来计算的P-V关系在1巴和从2至10 GPa，在该结构的相变是已知的发生。温度固定在200 K。结果表明，计算的P-V关系与以前的理论工作相似，摩尔体积比实验数据小约0.5%。
2021-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Evidence of nickel ions dimerization in NiWO$_4$ and NiWO$_4$-ZnWO$_4$ solid solutions probed by EXAFS spectroscopy and reverse Monte Carlo simulations
通过X射线吸收光谱结合反向蒙特卡罗（RMC）模拟，发现在高镍含量的钨型NiWO $_4$和Zn $_c$ Ni $_{1-c}$ WO $_4$固溶体中存在交换耦合的$^{2+}$离子--所谓的磁性二聚体.在微晶NiWO $_4$、Zn $_c$、Ni $_{1-c}$ WO $_4$和ZnWO $_4$的Ni K边、Zn K边和W L $_3$边测量了温度（10- 300 K）和成分依赖的X射线吸收光谱。结构模型，获得同时分析的扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）光谱在三个金属吸收边，使用RMC模拟。不同原子对的径向分布函数使得详细追踪金属离子局域环境的变化和热无序的影响成为可能。在整个研究的温度范围内，在NiWO $_4$中证明了[NiO $_6$ ]八面体的准一维锯齿形链内的Ni $^{2+}$离子的二聚化。它表现为Ni-Ni径向分布函数分裂成两个单独的峰。该效果进一步保存在固溶体Zn $_c$ Ni $_{1-c}$ WO $_4$中用于$c \leq 0.6$，这与在相邻位置找到两个Ni $^{2+}$离子的概率有关。
2021-07-16 cond-mat.mtrl-sci
Kinetic Monte Carlo-Ising Machine Optimization for Atomistic Inverse Design of Solid Electrolytes
National Institute for Materials Science（物质材料研究机构）；University of Tsukuba（筑波大学）；Kyushu University（九州大学）；The University of Tokyo（东京大学）
提出结合动力学蒙特卡洛（KMC）与基于伊辛机的因子分解机二次优化退火（FMQA）框架，通过并行优化解决组合爆炸问题，在8 mol%氧化钇稳定氧化锆中实现比随机配置高一个数量级的离子电导率。
2026-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo study of MnO solid
用量子蒙特卡罗方法研究了锰氧化物固体的电子结构。实验波函数由Hartree-Fock轨道和密度泛函理论建立，电子-电子关联由固定节点QMC恢复。相关性效应显着，QMC对间隙和凝聚力的估计与实验结果非常一致。与混合功能的结果的比较指出的重要性，准确的交换，以改善过渡金属氧化物系统的密度泛函描述。
2004-11-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Wave functions for quantum Monte Carlo calculations in solids: Orbitals from density functional theory with hybrid exchange-correlation functionals
我们研究固体的固定节点扩散蒙特卡罗能量如何依赖于斯莱特-杰斯特罗波函数中使用的单粒子轨道。我们表明，依赖性可以是显着的，特别是在3D过渡金属化合物的情况下，我们采用的例子。我们说明了如何交换相关泛函与可变的确切交换组件可以利用，以减少固定节点的错误。基于这些结果，我们认为，固定节点量子蒙特卡罗提供了一个变分的方法优化有效的哈密顿参数。
2010-03-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Excited state calculations in solids by auxiliary-field quantum Monte Carlo
提出了一种固体激发态的从头计算多体方法。利用量子场的量子蒙特卡罗方法，我们引入了正交化约束，以防止随机斯莱特行列式的崩溃的时空传播。试验波函数从密度泛函计算用于约束。对标准半导体的详细能带结构的计算与GW和实验结果符合得很好。对于具有挑战性的ZnO纤锌矿结构，我们得到的基本带隙为3.26（16）eV，与实验一致。
2012-11-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Lattice-Geometry Effects in Garnet Solid Electrolytes: A Lattice-Gas Monte Carlo Simulation Study
固体电解质中的离子传输通常可以近似为离子在不同的晶格位点之间执行一系列跳跃。如果这些跳跃是不相关的，定量关系可以推导出连接微观跳跃率宏观输运系数。在非稀浓度的跳跃频率，扩散系数和离子电导率之间的关系偏离随机游走的情况下，这种偏差量化的单粒子和集体相关因子，$f$和$f_\mathrm{I}$。这些因素因材料而异，并取决于移动粒子的浓度，相互作用的性质和主体晶格几何形状。在这里，我们使用格子气蒙特卡罗模拟来研究石榴石晶格的这些相关效应。我们发现，对于非相互作用的粒子（体积排阻）的单粒子相关效应比任何以前研究的三维晶格更显着。这归因于二坐标晶格位点的存在，其导致典型的三维和一维晶格之间的中间相关效应。包括最近邻排斥和现场能量产生更复杂的单粒子相关性，并介绍集体相关性。我们预测特别强的相关效应在$x_\mathrm{Li}=3$（从网站能量）和$x_\mathrm{Li}=6$（从最近邻排斥）。这两种效应都是移动粒子有序化的结果。使用这些模拟数据，我们考虑调整移动离子的化学计量，以最大限度地提高离子电导率，并表明，“最佳”的组合物是高度敏感的微观相互作用的精确性质和强度。最后，我们讨论了锂石榴石和其他固体电解质的背景下，这些结果的实际意义。
2017-10-06 cond-mat.mtrl-sci
Fundamental high pressure calibration from all-electron quantum Monte Carlo calculations
我们开发了一种不依赖于赝势的固体全电子量子蒙特卡罗（QMC）方法，并使用它来构建基于立方氮化硼（c-BN）状态方程的初级超高压校准。我们计算的静态贡献的自由能与QMC，并获得声子贡献的密度泛函理论，产生一个高精度的校准高达900 GPa可直接在实验中使用。此外，我们计算的非谐波拉曼频移与QMC作为压力和温度的函数，允许在桌面实验中的光学压力校准。与目前的实验方法相比，理论状态方程中的小系统误差不随压力增加，并且不需要外推。这种全电子方法一般适用于第一排固体，并可用于从头计算固体和基准赝势精度提供一个新的参考。
2010-01-13 cond-mat.mtrl-sci
Local structure correlations in plastic cyclohexane - a Reverse Monte Carlo study
环己烷的两个固相已被调查在13至266 K的温度范围内的粉末，全氘样品使用中子全散射。相II具有在186 K以下形成的有序结构（C2/c）。在186和280 K之间，它作为塑性固相I（Fm 3 m）存在，其中分子围绕面心立方晶胞的晶格点旋转无序。数据依赖的原子结构，代表了“瞬时”的晶体结构已产生的总散射数据，使用反向蒙特卡罗细化。局部结构的分析表明，在第一阶段的瞬时失真类似于第二阶段的平均结构。
2013-01-15 cond-mat.mtrl-sci
Solid helium at high pressure: A path-integral Monte Carlo simulation
用路径积分蒙特卡罗方法研究了hcp和fcc相的固体氦（~ 3 He和~ 4 He）。模拟进行了等温等压（NPT）合奏在压力高达52 GPa。这使得人们可以研究同位素效应对晶体体积和振动能在很宽的参数范围内的温度和压力的依赖性。所得到的室温状态方程与实验数据符合较好。发现固态氦的动能E_k大于振动势能E_p，在低压下E_k/E_p约为1.4，随压力的增加而减小，并趋于1，与谐波固体一样。这些模拟的结果进行了比较与以前的NVT合奏路径积分模拟所产生的。较早的近似的有效范围进行了讨论。
2006-06-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Quantum Monte Carlo Study of High Pressure Solid Molecular Hydrogen
本文用扩散量子蒙特卡罗（DMC）方法计算了固态分子氢的基态相图，并考察了相对于金属晶体分子氢而言最重要的绝缘相的稳定性。我们开发了一种新的方法来解释有限尺寸的错误相结合的扭曲平均边界条件的使用与使用Kwee-Zhang-Krakauer（KZK）功能在密度泛函理论获得的修正。为了研究带隙闭合并找到金属化压力，我们使用$GW$方法进行精确的准粒子多体计算。在静态近似下，我们的DMC模拟表明在375 GPa左右从绝缘Cmca-12结构过渡到金属Cmca结构。Cmca-12的$GW$带隙在大致相同的压力下关闭。在动态DMC相图中，其中包括零点能量的影响，Cmca-12结构保持稳定高达430 GPa，远高于$GW$带隙关闭的压力。我们的研究结果预测，在360 GPa左右实验观察到的半金属态[Phys. Rev. Lett. { \bf 108}，146402（2012）]可以对应于带隙关闭的压力附近的Cmca-12结构。动态DMC相图表明，六方密排$P6_3/m$结构，它具有最大的带隙的绝缘结构考虑，是稳定的高达220 GPa。这与最近在高达183 GPa的压力下获得的X射线数据一致[Phys. Rev. B { \bf 82}，060101（R）（2010）]，其也报道了氢分子的六方紧密堆积排列。
2013-07-04 cond-mat.mtrl-sci
Temperature effects in first-principles solid state calculations of the chemical shielding tensor made simple
利用第一性原理密度泛函理论计算研究了原子振动对固体化学屏蔽张量的影响。在谐波水平上，我们使用蒙特卡罗方法和微扰展开。蒙特卡罗方法是准确的，但计算昂贵，而微扰方法是计算更有效，但近似。我们发现这两种方法的各向同性位移和屏蔽各向异性之间的良好协议。零点量子力学核运动的影响在相对较高的温度下是重要的：在500 K时，它们仍然占总振动贡献的一半左右。我们还研究了非谐振动的影响，发现它们对化学屏蔽张量零点修正的贡献很小。我们用氧化镁和分子晶体L-丙氨酸和β-乙酰-L-丙氨酸验证了这些想法。因此，我们建议作为方法的选择，将温度的影响，在固态化学屏蔽张量计算的微扰膨胀内的谐波近似。这种方法是准确的，需要的计算工作量比动态或蒙特卡罗方法小一个数量级，因此这些影响可能会被常规考虑。
2014-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Electron charge qubits with 0.1 millisecond coherence time
电子电荷量子比特是固态量子计算的引人注目的候选者，因为它们在量子比特设计、制造、控制和读出方面固有的简单性。然而，所有现有的电子电荷量子比特，建立在传统的半导体和超导体，遭受严重的电荷噪声，限制相干时间为1微秒的数量级。在这里，我们报告了我们的实验实现的超长相干电子电荷量子比特，基于孤立的单电子被困在真空中的超净固体氖表面。量子信息被编码在与片上超导谐振器中的微波光子强耦合的电子的运动状态中。测量的弛豫时间$T_1$和相干时间$T_2$都是0.1毫秒的量级。在不使用量子限制放大器的情况下，单次读出保真度为98.1%。使用基于Clifford的随机基准测试的平均单量子比特门保真度为99.97%。同时强耦合的两个量子比特与同一个谐振器，作为第一步，两个量子比特纠缠门的通用量子计算。这些结果表明，电子固体氖（eNe）电荷量子比特优于所有现有的电荷量子比特的日期和竞争对手的最先进的超导transmon量子比特，为量子计算提供了一个有吸引力的平台。
2023-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.quant-gas
Variational quantum Monte Carlo calculations for solid surfaces
量子蒙特卡罗方法已被证明可以高精度地预测轻元素和非轻元素的原子和体性质。在这里，我们报告的第一个变分量子蒙特卡罗（VMC）计算固体表面。从有限层几何形状的模拟的边界条件，哈密顿量，包括一个非局部赝势，被铸造在一个层解决的形式和评价与二维Ewald求和技术。确保了对哈密尔顿算子的所有Jelvis贡献的精确消除。多体试验波函数包括一个斯莱特行列式与参数化的本地化轨道和一个Jastrow因子与一个共同的两体项加上一个新的限制项表示进一步的变分自由，以考虑到表面的存在。我们目前的结果为砷化镓的理想（110）表面不同的系统尺寸。利用优化后的试探波函数，我们确定了与固体表面有关的一些性质，以说明VMC技术在充分考虑固体表面多体效应的情况下提供了标准结果。
2000-09-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Kinetic Monte Carlo Simulation of Strained Heteroepitaxial Growth with Intermixing
提出了一种用动力学蒙特卡罗方法模拟混合应变异质外延生长的有效方法。所使用的模型是基于一个固体对固体键计数公式，其中弹性效应被纳入使用球和弹簧模型。虽然理想化，这个模型仍然捕捉异质外延生长的许多方面，包括成核，表面扩散，以及由于弹性相互作用的长程效应。该算法结合了快速评估的弹性位移场与一个有效的实施拒绝减少动力学蒙特卡罗的基础上使用上限的速率。前者采用多重网格法进行位移场的全局更新，采用扩展盒法进行局部更新。模拟结果表明了混合对应变膜生长的重要性。进一步，该方法被用来模拟自组装堆叠量子点的生长。
2009-03-27 cond-mat.mtrl-sci
The Quantum Energy Density: Improved Efficiency for Quantum Monte Carlo
我们建立了一个物理上有意义的表示的量子能量密度用于量子蒙特卡罗计算。能量密度算子，定义在哈密尔顿分量和密度算子，返回正确的哈密尔顿时，包含一个粒子簇的体积积分。这一性质被证明为氦氖“气体”，表明原子能量从能量密度对应的本征值的孤立系。缺陷或界面的形成能通常计算为总能量差。使用三角洲掺杂硅（其中掺杂剂原子形成一个薄的平面）的模型，我们展示了如何界面能可以更有效地计算与能量密度，因为感兴趣的区域是小的。我们还演示了如何正确的能量密度过渡到散装限制远离接口的正确的能量是从一个单独的总能量计算。
2013-05-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Quantum Monte Carlo calculations in solids with downfolded Hamiltonians
我们提出了一个系统的向下折叠多体方法的扩展系统。多体计算在一个更简单的哈密顿算子上进行，该哈密顿算子保留了材料的特定性质。该哈密顿量是系统地改进，并允许拨号，在原则上，最简单的模型和原来的哈密顿量之间。作为一个副产品，赝势误差基本上消除了使用冻结的核心处理。在不牺牲精度的情况下，显著降低了多体计算的计算成本。我们使用非线性场量子蒙特卡罗（AFQMC）方法来求解下折的哈密顿量。对于各种固体，包括半导体、离子绝缘体和金属，都能实现出色的精度。我们进一步测试的方法，通过确定在NiO，一个具有挑战性的原型材料与强电子相关效应的自旋间隙。这种方法极大地扩展了材料中一般从头计算多体计算的范围。
2014-12-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Computation of Strained Epitaxial Growth in Three Dimensions by Kinetic Monte Carlo
本文提出了一种计算有应变时异质外延生长的数值方法。所使用的模型是基于一个固体对固体模型与立方晶格。使用球和弹簧型模型将弹性效应合并。生长的膜是使用动力学蒙特卡罗（KMC），它被假定为在机械平衡的膜演变。在衬底中的应变场计算的精确解，这是有效地使用快速傅立叶变换评估。直接计算了生长膜中的应变场。使用共轭梯度法迭代求解所得到的耦合系统。最后，我们在KMC的实现中引入了各种近似，以提高计算速度。数值结果表明，如果错配足够大，则逐层生长是不稳定的，从而形成三维岛。
2005-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Stable solid molecular hydrogen above 900K from a machine-learned potential trained with diffusion Quantum Monte Carlo
我们调查的高压分子氢相图与路径积分分子动力学使用量子蒙特卡罗力和能量训练的机器学习的原子间势。除了HCP和C2/c-24相，我们发现了两个新的稳定相，都具有Fmmm-4结构的分子中心，由随温度的分子取向转变分开。高温各向同性的Fmmm-4相有一个凹入的熔点线，在比以前估计的更高的温度（1450 K，150 GPa）下具有最大值，并在1200 K和200 GPa附近穿过液-液转变线。
2023-02-15 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Benchmark of Exchange-Correlation Functionals for High Pressure Hydrogen using Quantum Monte Carlo
稠密氢的从头算相图对电子相关处理中的误差非常敏感。最近，它已被证明，密度泛函的选择有很大的影响的预测位置的液-液相变和固体绝缘体到金属的过渡在稠密的氢。为了确定最准确的泛函稠密氢的应用，我们系统地基准使用量子蒙特卡罗一些最常用的泛函。通过考虑函数精度的几个措施，我们得出结论，范德华和混合泛函显着优于LDA和PBE。我们通过分析功能选择对分子固体结构优化的影响以及对液-液相变位置的影响来支持这些结论。
2014-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Dislocation lines as the precursor of the melting of crystalline solids observed in Monte Carlo simulations
本文用Lennard-Jones面心立方系统的定压蒙特卡罗模拟分析了晶体熔化的微观机理。超过熔化温度的0.8的顺序的温度，我们发现，相关的激发线的缺陷。这些线中的每一条都具有在面心立方缺陷晶格上的各种长度的随机游走的结构。我们确定这些线与最近提出的熔化的唯象理论中的位错。在接近熔化时，我们发现出现了穿过整个系统的长线。我们认为，这些长线是熔化过程的前兆。
2003-02-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Quantum Monte Carlo Compton profiles of solid and liquid lithium
我们用量子蒙特卡罗（QMC）方法计算了固体和液体锂的康普顿分布，并与最近的实验测量结果进行了比较，获得了很好的一致性。重要的是，我们发现至关重要的是要考虑到适当的核心价正交化，并解决密度差异与实验相比。为了解释无序效应，我们使用分子动力学（MD）对有限温度配置进行采样，然后对每个配置进行扩散蒙特卡罗（DMC）模拟。我们使用Slater Jastrow波函数和巨正则扭转平均边界条件。一个QMC赝势校正，来自一个完整的晶体的全电子DMC模拟。我们的计算提供了第一个全电子QMC基准的康普顿轮廓的锂晶体和赝势校正的QMC康普顿轮廓的液体和固体。
2019-12-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.comp-ph
Towards a Systematic Improvement of the Fixed-Node Approximation in Diffusion Monte Carlo for Solids -- A Case Study In Diamond
虽然扩散蒙特卡罗（DMC）在原则上是一种用于\textit{ab initio}电子结构计算的精确随机方法，但实际上费米子符号问题需要使用固定节点近似，并且必须使用具有近似节点（或零）的试验波函数。这种近似在能量中引入了变分误差，这可能是可以测试和系统改进的。在这里，我们提出了一种计算方法，产生审判波函数与系统改进节点DMC计算周期性固体。这些试验波函数有效地产生与配置的相互作用，使用微扰选择迭代（CIPSI）方法。一个简单的协议，其中有限的超原胞的精确和近似的结果被用来外推到热力学极限。
2020-10-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Systematic Comparison and Cross-validation of Fixed-Node Diffusion Monte Carlo and Phaseless Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo in Solids
量子蒙特卡罗（QMC）方法是模拟相关电子系统的一些最精确的方法。我们调查的兼容性，优点和缺点的两个这样的方法，即扩散蒙特卡罗（DMC）和量子场蒙特卡罗（AFQMC）。在这两种方法中采用的多行列式试验波函数是使用扰动选择迭代（CIPSI）技术的配置相互作用产生的。在DMC和AFQMC之间的比较研究中，使用CIPSI估计的完全基组全组态相互作用（CBS-FCI）能量作为参考。通过专注于一组典型的有限尺寸的固态系统，我们表明，这两个QMC方法可以系统地收敛到相同的能量，一旦基组效应和系统的偏见已被删除。AFQMC示出了一个小得多的试验波函数比DMC的依赖，同时表现出更大的基组依赖。我们概述了改进这些方法的一些剩余挑战和机遇。
2020-07-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.comp-ph
Mixed ab initio quantum mechanical and Monte Carlo calculations of secondary emission from SiO2 nanoclusters
提出了一种计算纳米团簇俄歇谱的量子力学和蒙特卡罗混合方法。该方法基于聚类方法，包括两个步骤。首先进行量子力学从头计算，以获得准确的能量和概率分布的生成俄歇电子。在第二步中，使用计算的线形状作为电子源，蒙特卡罗方法被用来模拟非弹性损耗对原始俄歇线形状的影响。所得到的光谱可以直接与“获得的”实验光谱进行比较，从而避免背景扣除或去卷积程序。作为一个案例研究，被认为是从固体SiO2的O K-LL光谱。在电子穿过固体之前或之后计算的光谱，即，不受外部能量损失的影响或受外部能量损失的影响，与我们组内测量的相关实验光谱进行比较。跃迁能量和相对强度都得到了很好的再现。
2009-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Multiscale Finite-Difference-Diffusion-Monte-Carlo Method for Simulating Dendritic Solidification
我们提出了一种新的混合计算方法来准确地模拟枝晶凝固在低过冷度的限制，枝晶尖端半径是一个或多个数量级小于周围的热或溶质扩散场的变化的特征空间尺度。该方法的第一个关键特征是一种有效的多尺度扩散蒙特卡罗（DMC）算法，该算法允许非格子随机游走器随着远离固液界面的距离的增加而采取更长且伴随更少的步骤。因此，与计算界面演化相比，演化大尺度扩散场的计算成本变得微不足道。第二个关键特征是随机游走只允许在界面周围的薄液体层之外。在该层内部和固体中，使用标准有限差分算法求解扩散方程，该标准有限差分算法与使用扩散量的局部守恒定律的DMC算法接口。在这里，我们将此算法与以前开发的相场配方的接口动力学和证明，它可以准确地模拟三维枝晶生长在以前无法达到的范围内的低过冷度，这是直接的实验相关性。
2000-02-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Direct coupling of first-principles calculations with replica exchange Monte Carlo sampling of ion disorder in solids
我们证明了直接从第一原理进行足够的无序氧化物的构型采样的可行性，而不诉诸于使用拟合模型，如集群扩展。这是通过利用现代集群超级计算机的能力，使用副本交换蒙特卡罗方法直接与密度泛函代码执行的结构弛豫和能量计算相结合来实现的。这一思想被成功地应用于计算MgAl $_2$ O $_4$尖晶石氧化物的阳离子亚晶格的反转度随温度的变化关系。绕过拟合模型的可能性将导致对无序系统的研究，其中已知簇膨胀表现不佳：例如，由于缺陷而具有大晶格变形的系统，或长程相互作用占主导地位的系统，如电化学界面。
2018-10-30 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Monte Carlo simulations of the solid-liquid transition in hard spheres and colloid-polymer mixtures
采用恒压下的蒙特卡罗模拟研究了硬球和胶体-聚合物混合物中液-固相变的共存和界面性质。后一种系统被描述为一个单组分的Asakura-Oosawa（AO）模型，其中聚合物的自由度通过一个有吸引力的部分，在胶体-胶体相互作用的有效潜力。对于所考虑的AO模型，聚合物储层填充分数为eta_p^r=0.1，胶体-聚合物尺寸比为q=sigma_p/σ=0.15（其中sigma_p和sigma分别为聚合物和胶体的直径）。非均匀固-液体系的制备方法是将面心立方固相置于矩形模拟箱的中间，与相邻的主体液体形成两个界面。通过分析不同压力和不同系统尺寸下的晶区生长，得到了共存压力p_co，硬球系统的p_co=11.576 k_BT/sigma^3，AO模型的p_co=8.0 k_BT/sigma^3（其中k_B为玻耳兹曼常量，T为温度）。引入了几个序参量来区分固相和液相，并描述界面性质。根据固液界面的毛细波展宽，可以得到（100）晶面的界面刚度，硬球系统的γ =0.49 k_BT/σ ^2，AO模型的γ =0.95 k_BT/σ ^2。
2010-03-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Theory of Finite Size Effects for Electronic Quantum Monte Carlo Calculations of Liquids and Solids
本文以电子系统的零温量子Monte Carlo计算为中心，给出了基于一体和二体关联函数的能量有限尺寸外推到热力学极限的理论。本文介绍了一些新的有效方法，如将势函数和波函数分解为长程函数和短程函数，以简化计算过程，并讨论了如何处理回流波函数。然后，我们明确地测试我们的方法的准确性，以纠正有限尺寸的错误，例如氢和氦多体系统，并表明，即使是小系统的有限尺寸偏差可以大大减少。
2016-03-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.comp-ph
Functional and Density-Driven Errors in Density Functional Theory: Quantum Monte Carlo Benchmarks for Solids
Ruhr University Bochum（波鸿鲁尔大学）；Research Center Future Energy Materials and Systems of the University Alliance Ruhr（鲁尔大学联盟未来能源材料与系统研究中心）；Interdisciplinary Centre for Advanced Materials Simulation（先进材料模拟跨学科中心）
本文通过量子蒙特卡洛基准测试分析固体中密度泛函近似误差，发现功能驱动误差通常占主导，但某些情况下密度驱动误差更大，且材料依赖性显著，不同材料对功能的误差抵消率差异大，需针对性选择功能形式。
2026-05-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Monte Carlo study of Si(111) homoepitaxy
本文采用标准的Solid-on-Solid模型和（7 × 7）面重构的平面模型相结合的动力学MonteCarlo方法模拟了Si（111）面的同质外延生长。通过考虑表面重构以及原子的沉积和迁移，它表明，一个合作堆叠变换的效果是必要的层生长。
1998-04-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Charge transport in disordered organic solids: A Monte Carlo simulation study on the effects of film morphology
模拟了无序聚合物基质中的有序区（微晶和聚集体）对迁移率（μ）的场和温度依赖性的影响。有序区域浓度的增加导致迁移率的增加，并且在高场区中，迁移率的饱和发生在较低的电场强度下。不同的平均值和标准偏差的高斯态密度（DOS）的有序区域的迁移率的场依赖性的影响进行了研究，发现只有在较高的浓度是显着的。这些参数在低浓度下的弱影响归因于两个区域（主体和有序区域）的DOS标准偏差的差异引起的强界面效应和有序区域的浅捕获效应。对于所研究的有序区的所有参数，迁移率（logμ）的温度依赖性和logμ Vs E^{1/2}图的斜率显示1/T^2依赖性。
2007-07-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo in the Thermodynamic Limit
Harvard University（哈佛大学）
本文提出一种基于张量超收缩与k点对称性的从头计算辅助场量子蒙特卡洛方法，实现对固体的热力学极限和完整基组极限的高效计算，为预测性固体模拟提供了一种新的通用方法。
2026-02-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Efficient determination of solid-state phase equilibrium with the Mutli-Cell Monte Carlo method
在我们先前介绍的用于模拟相共存的多单元蒙特卡罗（MC）方法的基础上，本文对固体相平衡的有效测定进行了重要的改进。（MC）^2方法使用多个单元格，代表可能的相位。在任意改变各单元的组成后，通过求解质量平衡方程来虚拟地模拟单元之间的传质。然而，在这个过程中寻找最小自由能提出了一个实际问题。质量平衡方程的解不是唯一的，因此算法有陷入非平衡解的风险。因此，目前缺乏（MC）^2的适当停止条件。在这项工作中，我们通过预测-校正算法引入一致性检查，以惩罚不满足化学势等效的必要条件的解决方案，并引导系统走向平衡。（MC）^2的最一般的验收标准是从混合物的等温等压吉布斯熵出发推导出来的。使用该系综，平移MC移动被添加以包括振动激励以及体积MC移动，以完全用MC方法确保恒定压力和温度的条件，而不依赖于用于这些自由度的松弛的任何其他方法。作为一个概念的证明，该方法被应用到两个二元合金的兼容性差距和模型四元合金，使用经典的原子间势。
2020-04-29 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Monte Carlo approach of the islanding of polycrystalline thin films
本文采用基于Solid on Solid模型的MonteCarlo方法计算了沉积在衬底上的多晶薄膜在热处理过程中的演化。已经研究了两种类型的衬底：没有缺陷的单晶衬底和具有缺陷的单晶衬底。我们得到的岛屿要么是平的（即高度不超过给定值），要么像窄塔一样高度增长。一个很好的协议被发现在平衡状态下，从我们的模型推导出的数值纳米岛的形态，和实验纳米岛从破碎的YSZ薄膜热处理后。
2005-12-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Effects of substrate anisotropy and edge diffusion on submonolayer growth during molecular beam epitaxy: A Kinetic Monte Carlo study
利用动力学蒙特卡罗模拟方法研究了分子束外延亚单层膜生长过程中，不同温度下扩散各向异性、键合各向异性和边缘扩散对岛形成的影响。我们采用简单立方的固体模型和基于事件的Bortz，Kalos和Labowitch（BKL）算法的动力学蒙特卡罗方法来模拟的物理现象。我们已经发现，岛的形态和生长指数被发现的影响，衬底的各向异性以及边缘扩散，但他们并没有发挥重要作用，在岛的伸长。生长指数和岛的大小分布观察到的影响，衬底各向异性，但可以忽略不计的边缘扩散的影响。我们发现分形岛时，边缘扩散被排除和紧凑的岛屿时，边缘扩散。
2019-12-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Weak first-order superfluid--solid quantum phase transitions
用Worm算法蒙特卡罗模拟研究了二维格子玻色子/自旋模型中的超流-固体零温相变。我们观察到，这样的过渡通常是一阶的特殊的高对称点，需要在哈密顿参数空间微调除外。我们提出的证据表明，超流-棋盘固体和超流-价键固体过渡在半整数填充因子是非常弱的一阶过渡，在小系统中，他们可能会混淆连续或高对称点。
2004-06-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Lattice gas models and Kinetic Monte Carlo simulations of epitaxial growth
简要介绍了外延晶体生长的动力学蒙特卡罗（KMC）模拟。分子束外延（MBE）作为远离平衡生长的原型例子。然而，我们所讨论的许多方面也会延续到其他技术中。已经应用了各种方法来对外延生长进行建模和模拟。它们的范围从微观过程的详细量子力学处理到随机微分方程或其他连续方法的粗粒度图像。在这里，重点是离散表示，如格子气和固体上固体（SOS）模型。给出了相应的KMC方法的基本思想。在讨论这方面可能的几个简化层次时，优点和缺点变得显而易见。
2004-06-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Equation of state of atomic solid hydrogen by stochastic many-body wave function methods
本文采用多种互补多体波函数方法对体心立方氢晶体的物态方程进行了数值研究。这些方法包括固定节点扩散和变分量子蒙特卡罗的连续随机方法，以及全组态相互作用量子蒙特卡罗的希尔伯特空间随机方法。此外，还采用了周期耦合簇方法。这些方法中的每一种都以不同的强度和近似值为基础，但是它们的组合为了执行可靠的外推到完整的基组和超晶胞尺寸限制，使最终结果具有信心。该方法被认为是在良好的协议平衡细胞体积的系统中的BCC相，与晶格参数为3.307玻尔。
2020-10-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
