Vibrational Excitations in Weakly Coupled Single-Molecule Junctions: A Computational Analysis
在本体系统中，分子通常使用拉曼或红外光谱通过其振动光谱来识别。近年来，在单分子结的低温电导测量中观察到了振动激发线，它们可以提供类似的识别手段。我们提出了一种方法来有效地计算这些激发线在弱耦合，门控单分子结，使用从头算密度泛函理论和速率方程的组合。我们的方法考虑到从激发态到激发振动态的过渡，通过评估任意数量的振动量子的Franck-Condon因子，因此能够从限于从基态到激发振动态的过渡的计算中预测定性不同的行为。我们发现，振动光谱是敏感的分子接触几何形状和电荷状态，它通常是必要的，以考虑一个以上的振动量子。与先前报道的π共轭分子测量的定量比较表明，我们的方法能够表征振动激发，并可用于识别结中的单个分子。该方法在商用硬件上计算上是可行的。
2010-02-24 cond-mat.mes-hall
Multimode vibrational effects in single molecule conductance: A nonequilibrium Green's function approach
研究了多模态振动动力学在单分子结电子输运中的作用。该研究基于一个通用模型，该模型描述了通过连接到金属引线的单个分子的电荷传输。为了解决振动耦合的电子输运，我们采用非平衡格林函数方法，该方法将Galperin等人[Phys.Rev.B73，045314（2006）]最近提出的方法扩展到多个振动模式。该方法适用于两个系统：一个通用的模型与两个振动自由度和benzenedibutanethiolate共价键合到金电极。结果表明，多振动模式的耦合对分子结的电导有显著的影响。特别是，我们证明了不同的振动模式之间的电子诱导耦合的效果，并通过计算电流诱导的振动模式的激发研究非平衡振动效应。
2008-01-24 cond-mat.mes-hall
Single-molecule Electronics: Cooling Individual Vibrational Modes by the Tunneling Current
由单分子组成的电子器件构成了电子元件不断缩小规模的最终极限。单分子电子学的一个关键挑战是控制这些结的温度。在个别振动模式中控制加热和冷却效应，原则上可以用于增加偏置下的单分子结的稳定性，将能量泵入特定的振动模式以进行电流诱导反应，或者通过抑制吸收和外部耗散过程来控制分子中声子的寿命来增加非弹性电子隧穿光谱中的分辨率。在偏压下，电流和分子交换能量，这通常导致分子加热。然而，相反的过程也是可能的，其中能量通过隧穿电流从分子中提取。设计一种分子“散热器”，其中特定的振动模式将热量从分子中导出并进入引线将是非常可取的。我们甚至可以想象，在分子设计正确的情况下，其他振动模式的振动能量是如何进入“冷却模式”的。以前的努力，以了解加热和冷却机制，在单分子结，主要是关注小模型，其中不清楚它们对应的分子系统。在本文中，我们的重点是抑制加热和获得电流诱导冷却在某些振动模式。提出了冷却单分子结振动模的策略，以及基于这些策略的原子计算。在原子单分子结的计算中，观察到两种不同冷却方案的冷却和减少加热。
2015-12-21 cond-mat.mes-hall
Vibrational absorption sidebands in the Coulomb blockade regime of single-molecule transistors
在单分子晶体管中，电流驱动的振动非平衡诱导振动边带，其产生于伴随振动量子吸收的隧穿过程。与传统的边带不同，这些吸收边带发生在电流名义上被库仑阻塞的区域。在这里，我们开发了详细的和分析的吸收边带的理论，包括电流-电压特性以及散粒噪声。我们讨论我们的预测最近的实验的关系。
2007-09-28 cond-mat.mes-hall
Vibrational nonequilibrium effects in the conductance of single-molecules with multiple electronic states
研究了单分子结中电荷输运的振动非平衡效应。重点研究了具有多电子态的分子桥，发现电子-振动耦合引发了各种电子振动发射和吸收过程，这些过程深刻影响着单分子结的电导性质和机械稳定性.采用主方程和非平衡格林函数的方法，这些过程进行了详细分析的一个通用模型的分子结和benzenedibutanethiolate绑定到金电极。
2008-12-01 cond-mat.mes-hall
Slow Vibrations in Transport through Molecules
我们展示了如何可以测量的信号从一个单一的分子之间的亚稳位置使用的设置，其中的分子被固定到一个引线的缓慢跳跃，和耦合强度之一是外部控制。这样的测量产生关于使分子变形的缓慢过程的信息，其时间比电子输运过程的特征时间尺度长得多。
2005-12-02 cond-mat.mes-hall
Vibrationally coupled electron transport in single-molecule junctions: The importance of electron-hole pair creation processes
振动耦合电子输运通过单分子结被认为是。回顾我们最近的理论工作，我们表明，电子-空穴对创建过程的关键是理解的振动激发特性的单分子接触。此外，这些过程可以导致许多有趣的传输现象，例如负微分电阻、整流、模式选择性振动激发和电流的显著温度依赖性。因此，电子-空穴对产生过程对于阐明通过单分子接触的振动耦合电子输运的基本机制是至关重要的，尽管这些过程不直接有助于流过结的电流。
2013-04-17 cond-mat.mes-hall
Vibration-assisted electron tunneling in C_{140} single-molecule transistors
我们测量了由C_{140}制成的单分子晶体管中的电子隧穿，C_{140}是一种具有质量-弹簧-质量几何形状的分子，被选为研究电子-振动耦合的模型系统。我们观察到振动辅助隧穿对应的能量的拉伸模式的C_{140}。分子模型提供了解释为什么这种模式比分子的其他内部模式更强烈地耦合到电子隧穿。我们观察到的隧穿率和预期的Franck-Condon模型之间的比较。
2003-11-07 cond-mat.mes-hall
Experimental Evidence for Quantum Interference and Vibrationally Induced Decoherence in Single-Molecule Junctions
利用机械控制的断裂结技术和密度泛函理论，从实验和理论两方面分析了单分子结中的量子干涉和退相干效应。我们考虑的情况下，干扰是由重叠的准简并态。由电子-振动耦合引起的退相干机制强烈影响流过单分子接触的电流，并且可以通过温度变化来控制。我们的研究结果强调了所有重要的相关振动理解电荷传输通过分子结。
2012-03-19 cond-mat.mes-hall
Current Noise in Single-Molecule Junctions Induced by Electronic-Vibrational Coupling
研究了单分子结中多振动模式对电子输运电流涨落的影响。我们的分析是基于一个通用的模型的分子结，其中包括一个单一的电子状态上的分子桥耦合到多个振动模式和费米子引线，并采用主方程的方法。结果表明，在具有多个振动模式的分子结中，已经弱到中等的电子振动耦合可能导致高噪声水平，特别是在共振输运开始时，根据Secker等人的实验结果。[1]详细分析了其内在机制。[1]D. Secker等人，物理修订版信函106，136807（2011）。
2014-05-06 cond-mat.mes-hall
Quantum Interference and Decoherence in Single-Molecule Junctions: How Vibrations Induce Electrical Current
采用非平衡格林函数方法分析了单分子结中的量子干涉效应和退相干机制。电子隧穿纳米分子结准简并态时表现出干涉效应。我们发现，电子振动耦合，固有的任何分子结，强烈淬灭这种干扰效应。因此，电流可以显著大于没有电子振动耦合的情况。分析表明，如果结振动高度激发，例如由于共振输运机制中的电流诱导非平衡效应，则量子干涉的猝灭特别明显。
2011-02-21 cond-mat.mes-hall
Effect of nonadiabatic electronic-vibrational interactions on the transport properties of single-molecule junctions
单分子结中电子自由度和振动自由度之间的相互作用可能是由于电子能量或分子桥的电子态对核位移的依赖性。后一种机制导致不同电子态之间的直接耦合，称为非绝热电子振动耦合。采用微扰非平衡格林函数方法，研究了模型分子结中非绝热电子-振动耦合的影响。因此，我们区分系统以及分离和准简并电子水平。结果表明，非绝热电子-振动相互作用对输运性质有重要影响。的基本机制，特别是非绝热和绝热电子振动耦合之间的差异，进行了详细分析。
2014-11-21 cond-mat.mes-hall
Vibrationally dependent electron-electron interactions in resonant electron transport through single-molecule junctions
我们调查的作用，电子振动耦合共振电子输运通过单分子结，考虑到相应的耦合强度可能取决于电荷和激发态的分子桥。在存在多个电子态的情况下，这需要扩展常用的模型，并包括振动依赖的电子-电子相互作用。我们使用Born-Markov主方程的方法，并考虑选定的模型来验证额外的相互作用对单分子结的输运特性的影响。特别是，我们表明，它有一个显着的局部冷却和加热机制的影响，可能会导致负微分电阻，并导致显着的不对称性的电导图的单分子结。
2015-08-10 cond-mat.mes-hall
Vibrationally Induced Decoherence in Single-Molecule Junctions
采用非平衡格林函数方法研究了单分子结中电子输运的量子干涉效应和电子振动耦合的相互作用。我们的研究结果表明，非弹性过程导致，在一般情况下，淬火的量子干涉效应。这种淬灭对于增加偏置电压和振动激发水平更明显。由于这种振动诱导的退相干，在分子接触的传输特性的振动签名可能会强烈偏离一个简单的弗兰克-康登图片。这包括共振和非共振传输机制中的签名。此外，它示出，通过电子-空穴对创建过程的局部冷却可以深刻地影响输运特性，从而引起电流的显着的温度依赖性。
2013-02-05 cond-mat.mes-hall
Vibration-induced modulation of magnetic anisotropy in a magnetic molecule
本文从理论上分析了磁性分子在其电荷和自旋与分子振动耦合时的光谱。更具体地说，我们表明，电荷振动子和自旋振动子耦合之间的相互作用导致分子的磁各向异性参数的重整化。这种效果进行了讨论的一个模型设备组成的一个单独的磁性分子嵌入在一个结。我们研究了该器件的输运性质，并说明了微分电导是如何受到振动诱导的磁各向异性重整化的影响。根据总分子自旋和裸（固有）磁各向异性，诱导调制可以导致光谱中可见的位移和交叉，甚至可能是传输阻塞的原因。因此，特别感兴趣的是使用机械可控的断裂结，因为在这种情况下，当拉伸或压缩结时，分子自旋和振动之间的相关耦合可以通过分子的变形来控制。
2018-06-26 cond-mat.mes-hall
Stretching dependence of the vibration modes of a single-molecule Pt-H2-Pt bridge
在断裂结实验中，单个氢分子在铂电极之间形成了导电桥。它的电导接近量子单位，G_0 = 2e^2/h，由单个通道携带。使用点接触光谱观察到三个振动模式，并得到它们在拉伸和同位素取代时的变化。用密度泛函理论计算了该结构的稳定性、振动模式和电导，证实了用Pt-H_2-Pt桥解释实验的正确性。
2005-03-18 cond-mat.mes-hall
Mechanical control of vibrational states in single-molecule junctions
我们报告的非弹性电子隧穿光谱测量进行了单分子纳入一个机械可控的Au和Pt电极的断裂结在低温下。在这里，我们建立了一个单分子结的分子构象和导电性能之间的相关性。我们表明，通过单分子的电导至关重要地取决于接触材料和配置凭借其机械和电气性能。我们的研究结果证明，通过单分子的电荷传输可以通过改变分子构象（例如，反或偏）和接触材料。
2010-11-14 cond-mat.mes-hall
Current-induced nonequilibrium vibrations in single-molecule devices
偏压电子输运通过单分子通常会引起非平衡分子振动（声子）。通过映射到Fokker-Planck方程，得到了极小模型中弱电声耦合极限$λ$下非平衡声子分布的解析标度形式.值得注意的是，当耦合降低时，声子分布的宽度发散为$\simλ^{-α}$，具有电压依赖性的非整数指数$α$。这意味着在充分发展的非平衡电子-声子耦合微扰理论的崩溃。我们还讨论了这一结果可能的实验影响，如电流诱导的分子解离。
2006-04-16 cond-mat.mes-hall
Thermopower for a molecule with vibrational degrees of freedom
我们提出了一个简单的模型来研究共振隧穿通过有机分子之间的导电引线，考虑到分子的振动模式。我们在弱耦合极限下近似解析地求解了该模型，并给出了热功率和塞贝克系数的显式表达式。这两个量的行为作为模型参数和温度的函数进行了研究。对于一定的制度的参数的热电势和塞贝克系数的一个相当奇特的变化进行观察。虽然这个模型非常简单，但我们希望它能对纳米器件的热输运性质提供一些重要的见解。此外，由于我们可以提供一个分析解决方案，它最终可能会作为更先进的分析或计算方法的基准。
2011-08-23 cond-mat.mes-hall
Mode-selective vibrational excitation induced by nonequilibrium transport processes in single-molecule junctions
在有限偏压下的纳米级分子结中，振动能的分子内分布可以强烈地偏离热平衡分布，并且可以以可控的方式选择性地激发特定的振动模式，而不管相应的模式频率。这表明与本地化的电子状态的非对称分子结的通用模型，采用主方程以及非平衡格林函数的方法。它示出，施加的偏置电压控制耦合到这些状态的特定振动模式的激发，通过调整它们的电子布居，这会影响由于与引线的能量交换的振动冷却过程的效率。
2010-06-24 cond-mat.mes-hall
Electron transport through molecules in the Kondo regime: the role of molecular vibrations
讨论了近藤体系中电子在分子中的输运。我们在这里集中讨论分子振动的影响。两种类型的振动进行了研究：（i）呼吸的内部分子模式，其中发生的耦合之间的分子变形和电荷密度，和（ii）之间的接触，其中的位移影响隧道分子的振荡。该系统描述的模型，数值求解Schoenhammer-Gunnarsson的投影算子和威尔逊的数值重整化群方法。在Anderson-Holstein模型中考虑情况（i）。这里声子的影响主要是抑制分子轨道上电子之间的排斥。情况（ii）是由一个双通道安德森模型与声子辅助杂交。在这两种情况下，耦合到电子软化的振动模式，并在强耦合制度，使位移不稳定的扰动，打破了对称性的限制潜力。例如，在情况（ii）中，当振荡频率降低到破坏左右对称性的扰动幅度以下时，分子将突然被吸引到电极之一。在这种情况下，近藤温度增加，但通过分子的电导被抑制。
2009-12-17 cond-mat.mes-hall
Resonant Electron Transport in Single-Molecule Junctions: Vibrational Excitation, Rectification, Negative Differential Resistance and Local Cooling
分析了单分子结共振电子输运中的振动子效应。这项研究是基于分子结的通用模型，其中包括振动耦合和库仑相互作用的分子桥上的电子状态。输运计算采用主方程法。结果，获得了一系列的模型与日益复杂的，显示了许多有趣的传输现象，包括振动激发，整流，负微分电阻（NDR）以及局部冷却。虽然其中一些现象已经观察到或提出之前，本分析扩展了以前的研究，并允许更详细地了解基本的传输机制。特别是，它表明，许多观察到的现象只能解释，如果考虑到在分子-铅界面的电子-空穴对创建过程。进一步分析了多电子态系统中的电子振动效应及其对分子结稳定性的影响。
2010-10-24 cond-mat.mes-hall
Interaction of spin and vibrations in transport through single-molecule magnets
我们研究了线性电子输运通过单分子磁体（SMM）和它的各向异性自旋与分子的量子化振动畸变的相互作用。我们发现，尽管存在纵向各向异性势垒和较小的横向各向异性，振动涨落仍然可以诱导量子自旋隧穿（QST）和QST-近藤效应。自旋散射、QST和分子振动的相互作用可以强烈地增强近藤效应，并引起振动近藤边带的异常磁场依赖性。
2011-02-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Numerically exact, time-dependent treatment of vibrationally coupled electron transport in single-molecule junctions
采用Fock空间二次量子化表象下的多层多组态含时Hartree（ML-MCTDH）理论，研究了单分子结模型中振动运动对电子输运的影响.结果表明，电子振动耦合的输运特性的重要性。对于桥态的能量位于接近费米能量的情况下，模拟显示了极化子状态的时间依赖性的形成，其导致与声子阻塞现象相对应的电流的显著抑制。我们表明，这种现象不能仅仅解释的能量极化子移位，但需要的方法，将动力学效应的振动上的运输。ML-MCTDH在此参数范围内获得的准确结果与非平衡格林函数（NEGF）理论的结果进行了比较。
2012-01-04 cond-mat.mes-hall
Resonant vibrations, peak broadening and noise in single molecule contacts: beyond the resonant tunnelling picture
我们在低温下进行单分子结的实验，使用机械控制的断裂结技术。分析了十多个不同分子的结果，阐明了微分电导谱中第一个峰的性质。我们观察到一个电子跃迁的振动精细结构，这是最经常涂抹，形成一个宽峰。在通常的参数范围内，我们发现强有力的迹象表明，额外的波动变得活跃，即使在低温下。我们的结论是，电场饲料的不稳定性，这是由电流的发病触发。这是强调了噪声测量，显示出强烈的异常，在电荷传输的开始。
2010-10-14 cond-mat.mes-hall
Vibration-Enhanced Spin-Selective Transport of Electrons in DNA Double Helix
螺旋分子中的自旋选择输运是凝聚态物理中的一个热点，因为它开辟了自旋电子学的一个新的研究方向，\emph{i.e.}，手征自旋电子学。双链DNA分子由于具有手性诱导的自旋选择性（CISS）效应而被认为是研究这一课题的最有希望的候选分子。考虑到dsDNA分子通常具有柔性的力学性质，振动可能是影响CISS效应的重要因素之一。在这里，我们研究电子振动相互作用（EVI）对双链DNA分子的自旋选择性输运的影响。我们发现EVI不仅增强了dsDNA的CISS效应和自旋极化（$P_s$），而且诱导了一系列新的自旋分裂传输模式.更有趣的是，这些振动诱导的透射谱往往具有与原始自旋分裂透射模相同的$P_s$值，使得$P_s$谱即使在能隙中也显示为连续平台。我们的工作不仅使我们深入了解了振动对螺旋分子中CISS效应的影响，而且为探测低维分子系统中振动诱导的自旋极化输运提供了一条可行的途径
2020-07-14 cond-mat.mes-hall
Vibrationally Mediated Control of Single Electron Transmission in Weakly Coupled Molecule-Metal Junctions
我们提出了一种机制，它允许一个控制单电子通过分子结的传输。该原理利用当分子振动模式耦合到介导传输的电子状态时传输边带的出现。我们将表明，如果一个分子-金属结是偏置低于分子共振一个可能会引起一个单一的电子通过外部激发分子的振动模式的传输。分析是相当普遍的，但要求分子轨道不与金属态强烈杂化。作为一个例子，我们进行了密度泛函理论（DFT）分析的苯分子之间的两个Au（111）接触，并表明，激发一个特定的振动模式可以引起传输的单电子
2010-03-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Vibration-mediated correlation effects in the transport properties of a benzene molecule
我们从理论上分析了关联效应对苯分子输运性质的影响，这种影响是由原子核的运动和传输电荷之间的相互作用所介导的。我们专注于最低的分子振动模式，使我们能够推导出电流的解析表达式。结果提供了透明的解释的各种功能的高度非线性的电流-电压特性，这是实验上可通过共振非弹性电子隧穿光谱。
2013-08-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Charge-state dependent vibrational relaxation in a single-molecule junction
原子核自由度和电子自由度之间的相互作用强烈地影响分子的电荷输运。在这里，我们报告通过卟啉二聚体分子，弱耦合到石墨烯电极，显示连续的隧道内的库仑阻塞制度的运输。顺序输运是由电流诱导的声子吸收发起的，并通过非平衡振动分布通过快速顺序输运进行。我们证明这是可能的，只有当振动耗散是缓慢的相对于顺序隧穿率，并获得一个较低的边界为8纳秒的振动弛豫时间，一个值，这是依赖于分子的电荷状态。
2022-02-25 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Vibrational Energy Dissipation in Non-Contact Single-Molecule Junctions Governed by Local Geometry and Electronic Structure
研究提出结合密度泛函理论、机器学习和非绝热分子动力学解析非接触单分子结振动动力学，揭示了CO功能化Cu表面振动模式特异性及电声与声声子耦合的非加性效应，预测寿命与实验一致。
2025-08-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electron-vibration interaction in single-molecule junctions: from contact to tunneling regime
点接触光谱上的H2O分子桥接Pt电极揭示了一个明确的交叉之间的增强和减少的电导由于电子振动相互作用。由于单通道模型预测这种交叉的传输概率为t=0.5，因此我们使用散粒噪声测量来分析传输，并观察到交叉点上至少有两个通道，其中主导通道在交叉电导处具有t=0.51+/-0.01的传输概率，这与单通道模型的预测一致。
2008-01-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.other
Two-dimensional Infrared Spectroscopy of vibrational polaritons of molecules in an optical cavity
分子振动与红外腔模的强耦合通过产生修饰的极化激元态来影响它们的性质。我们展示了如何通过改变腔耦合强度来控制单振动和双振动极化激元流形，并通过时域双量子相干性（DQC）来探测。对$N-methylacetamide$（NMA）的酰胺-I（$CO$）和酰胺-II（$CN$）键振动进行了应用。
2016-05-07 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
When polarons meet polaritons: Exciton-vibration interactions in organic molecules strongly coupled to confined light fields
本文提出了一种描述有机分子与腔模强相互作用的微观半解析理论。激子振动耦合内的分子和激子腔相互作用被视为平等的基础上，采用温度相关的变分方法。强激子-振动耦合和强激子-腔耦合之间的相互作用产生混合基态，我们称之为下极化子极化激元。得到了基态波函数、下极化子极化激元的零温准粒子重量、光致发光谱线强度和平均振动量子数的显式表达式。这些量对激子-腔耦合强度的依赖关系表明，强腔耦合导致腔模的振动修整增强，同时暗激子的振动解耦，这又导致较低的极化子极化激元类似于强耦合制度中的单模修整裸较低的极化激元。简要讨论了热效应对几个观测量的影响。
2016-11-10 cond-mat.mes-hall quant-ph
Energy-efficient pathway for selectively exciting solute molecules to high vibrational states via solvent vibration-polariton pumping
选择性激发目标分子到高振动态在液相中是低效的，这限制了红外泵浦用于催化基态化学反应。在这里，我们证明，这种低效率有时可以解决限制振动强耦合条件下的液体的光腔。对于13 CO2溶质在12 CO2溶剂中的液体溶液，腔分子动力学模拟表明，在适当的共振条件下，用强激光脉冲激发溶剂的极化子（混合光-物质态）可能导致溶质的非常强（> 3量子）和超快（< 1 ps）的激发，即使溶剂最终几乎没有被激发。相比之下，在腔外，相同的输入脉冲能量密度可以激发溶质只有一半的振动量子和激发的选择性低。我们的发现是强大的，在不同的腔体积下，这可能会导致可观察到的腔增强的法布里-珀罗腔中的IR光化学反应。
2022-06-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Photon Antibunching in Single-Molecule Vibrational Sum-Frequency Generation
本研究计算单分子振动和频产生中上转换场的二阶相干度，发现非谐势在相干驱动下可导致光子反聚束，为无需强耦合的明亮可调谐单光子源开辟新路径。
2024-09-08 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
Destructive quantum interference in transport through molecules with electron-electron and electron-vibration interactions
我们研究了通过一个分子结表现出干扰效应的运输。我们表明，这些影响仍然可以观察到的分子振动的存在下，如果库仑排斥被考虑在内。在近藤制度，结的电导可以改变了几个数量级的分子的水平，或取代两个原子之间的接触，从接近完美的相消干涉的近藤系统中预期的2 e 2 /h的数量级的值。我们还表明，这种大的电导变化是强大的合理的温度和电压的对称和不对称的隧道源-漏电极和分子轨道之间的耦合。这与基于分子结的量子干涉效应晶体管的发展有关。
2019-08-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Single-molecule mid-IR detection through vibrationally-assisted luminescence
中红外（MIR，$λ$ =3-30 $μ$ m）分子振动的室温检测具有许多应用，包括实时气体传感、化学反应性、医学成像、天文测量和量子通信[1，2]。然而，MIR检测受到热噪声的严重阻碍，因此目前的技术依赖于能量密集型冷却半导体检测器（碲镉汞，MCT）[3，4，5]。克服这一挑战的一种方法是将低能MIR光上转换为高能可见波长（$λ$ =500- 800 nm），其中使用硅技术可以轻松实现单光子的检测[6，7]。该过程的缺点是截面较弱，以及MIR和可见光波长之间的失配，从而限制了其效率。在这里，我们利用分子发射器拥有MIR和可见光从分子振动和电子状态的转换，通过弗兰克-康登因子耦合。通过将分子组装到纳米级空腔中，并在电子吸收带以下连续地光学泵浦它们，我们显示了分子振动吸收的MIR光的转导。上转换信号被观察为增强的高能发光。结合Purcell增强的可见光发光与增强的振动泵浦速率，得到超过10%的转导效率。通过缩小以下$1nm^3$的空腔体积，我们显示MIR检测单分子键，无法访问任何以前的检测器。
2022-05-16 cond-mat.mes-hall physics.app-ph physics.optics
