A study for the static properties of symmetric linear multiblock copolymers under poor solvent conditions
我们使用一个标准的珠-弹簧模型和分子动力学模拟来研究静态性能的对称线性多嵌段共聚物链和它们的块在稀溶液中的不良溶剂条件下，从制度接近θ条件，其中链采取线圈状的形成，到较差的溶剂制度，其中链崩溃获得一个球状的形成和相分离之间的块发生。我们像对标准模型那样选择相互作用参数，即，Lennard-Jones流体，我们考虑对称链，即，多嵌段共聚物由偶数个具有相同长度$N_{A}=N_{B}=N$的交替的化学上不同的A和B嵌段的$n$组成。我们展示了如何通常的静态性能的个别块和整个多块链可以反映这样的大分子的相行为。此外，当链在一定范围的$n$的不良溶剂中时，诸如嵌段数$n$的参数如何影响各个嵌段的性质。这些对称的多嵌段共聚物的静态性能的详细讨论。我们的研究结果结合最近的模拟结果的多嵌段共聚物链的行为提供了一个完整的图片，这些大分子在不良溶剂条件下的行为，至少在这种最对称的情况下。由于我们的参数的标准选择，我们的系统可以用作相关模型的基准，其目的是捕捉各种生物系统行为的基本方面。
2012-03-01 cond-mat.soft
Hydration free energies of polypeptides from popular implicit solvent models versus all-atom simulation results based on molecular quasichemical theory
大分子的水化自由能是理解其构象分布和聚集状态的中心性质。在全原子模拟中计算大分子的水合自由能长期以来一直是一个挑战，需要使用模型，其中溶剂的影响被捕获，而没有明确的溶剂自由度。这种情况已经改变了分子准化学理论（QCT）的发展，一种方法，使计算的水合自由能的大分子内的所有原子模拟在相同的分辨率是可能的小分子溶质。该理论还提供了一个严格的和物理上透明的框架来概念化和模型化分子溶液中的相互作用，从而提供了一个方便的框架来研究隐式溶剂模型中的假设。在这项研究中，我们比较了使用分子QCT与预测EEF 1，ABSINTH，和GB/SA隐式溶剂模型的聚甘氨酸和聚丙氨酸溶质涵盖了一系列的链长和构象的结果。在这三个模型中，GB/SA在捕捉水化自由能的广泛趋势方面做得最好。我们跟踪组添加剂EEF 1和ABSINTH模型的不足之处，他们低估了溶质基团之间的水合作用的协同性;从这个角度来看，GB/SA的更好的性能可以归因于其治疗的集体性质的水合作用，虽然在连续介质的框架。我们强调的重要性，验证个人的物理成分，进入隐式溶剂模型的蛋白质溶液热力学。
2022-06-18 cond-mat.soft physics.chem-ph
Tension enhancement in branched macromolecules upon adhesion on a solid substrate
采用分子动力学模拟方法，研究了在良溶剂体系中，瓶刷（BB）型大分子吸附在吸引表面上时，其主链中自生张力的影响. BB-分子被建模为$L$珠的主链，通过可断裂的键和侧链连接，成对地拴系到主链的每个单体。我们的研究重点是确定键断裂机制和随后的降解动力学的几个关键问题：在不同侧链接枝密度$σ_g$下，键断裂频率和自诱导张力如何沿BB骨架分布？$f$的张力如何取决于侧链$N$的长度以及表面粘附力$ε_s$的强度？我们研究了在不同的$ε_s$的BB-主链的单体密度分布曲线，并将其与吸附诱导的大分子形态变化相关，从而侧链部分解吸，而剩余的链在表面上更好地扩散。我们的模拟数据被发现与实验结果和最近的理论预测定性一致。然而，我们证明，这些预测举行的参数值的区间是有限的$N$。因此，在高的$ε_s$值下，太长的侧链相互阻断并且有效地冻结瓶刷分子。
2012-01-20 cond-mat.soft
Variational Scheme to Compute Protein Reaction Pathways using Atomistic Force Fields with Explicit Solvent
我们引入了一个变分近似的微观动力学罕见的构象转变的大分子。在这个框架内，它是可能的模拟在一个小型计算机集群反应复杂的蛋白质折叠，使用最先进的全原子力场在明确的溶剂。我们测试这种方法对分子动力学（MD）模拟的折叠的α-和β-蛋白质进行相同的全原子力场上的安东超级计算机。我们发现，我们的方法产生的结果与MD模拟一致，在一个数量级较小的计算成本。
2015-02-18 cond-mat.soft q-bio.BM
Cosolute partitioning in polymer networks: Effects of flexibility and volume transitions
我们研究了半柔性聚合物网络薄膜中共溶质粒子的分配，结合粗粒度（隐式溶剂）随机动力学模拟和平均场论。我们专注于广泛的溶剂质量和共溶质网络的相互作用，为选定的聚合物的灵活性。我们研究的系综（等温等压）允许网络进行从扩展到塌陷状态的体积转变，而共溶质可以分布在散装和网络，相应地。我们发现网络的平衡态和它们之间的转变的丰富拓扑结构，定性地取决于溶剂质量、聚合物柔性和共溶物-网络相互作用。特别是，我们发现了一种新的“共溶质诱导”的崩溃状态，强烈吸引的共溶质桥网络单体，尽管后者相互排斥。最后，作为溶剂质量和共溶质-网络相互作用的函数计算的共溶质的全局分区“平衡”，根据聚合物的灵活性表现出非常不同的拓扑结构。模拟结果得到了理论预测的支持与两个组件的平均场近似的亥姆霍兹自由能，考虑链弹性和粒子相互作用的维里膨胀。我们的研究结果有影响的运输过程和水凝胶膜的渗透性的解释，实现在过滤或大分子载体系统。
2017-08-21 cond-mat.soft
The Generalized Model of Polypeptide Chain Describing the Helix-Coil Transition in Biopolymers
本文总结了我们对单链（多肽）和双链（多核苷酸）大分子螺旋-卷曲转变的理论研究结果。哈密顿量不包含任何专门为螺旋-线圈跃迁设计的参数，并且使用纯分子微观参数。为了计算平均值，我们使用传递矩阵方法来评估配分函数。GMPC允许描述一些因素的影响，影响过渡，基于一个统一的微观方法。因此，我们得到，溶剂以不同的方式改变转变温度和间隔，这取决于溶剂的类型和溶剂-大分子相互作用的能量;在氢键背景下的堆积增加了稳定性，降低了熔融的协同性。对于异质DNA，我们可以解析地导出已知的转变温度和转变间隔的公式。在GMPC的框架下，我们计算并显示了螺旋-线团转变的两个序参量-螺旋度和螺旋构象中重复单元的平均分数的差异。
2005-06-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A Variational Approach to Trap Macromolecules
本文提出一种自洽引入平均力与可调谐波势的变分方法，用于捕获大分子，并在单链构象、聚电解质转变及链间相互作用三个问题上验证其有效性，预测与实验定量吻合。
2024-04-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
On the applicability of density dependent effective interactions in cluster-forming systems
我们系统地研究了有效的，粗粒度的，对势在超软胶体系统中的有效性和可转移性。我们专注于两亲性树枝状聚合物，大分子可以聚集成重叠颗粒的簇，以最大限度地减少与周围（隐式）溶剂的接触面积。在液相中的密度范围从无限稀释到接近凝固点的值的单体和粗粒模型进行了模拟。对于每个状态点，每个大分子都被映射到单个相互作用位点，并使用基于力匹配的粗粒化技术计算有效对势。我们发现从粗粒度和微观详细的模拟在低密度，其中大分子均匀分布在系统中获得的空间树枝状聚合物分布之间的良好协议。然而，协议显着恶化时，密度进一步增加和集群占领变得更加多分散。在这些条件下，粗粒度模型的有效对势不能再通过对整个系统进行平均来计算，而是需要考虑局部密度。
2016-09-22 cond-mat.soft
Coarsening Kinetics of Complex Macromolecular Architectures in Bad Solvent
这项研究报告了一个一般的情况下，崩溃的聚合物结构的平衡功能。我们使用分子动力学模拟来表征粗化动力学，在不良溶剂中，为几个大分子系统的结构复杂程度的增加。特别是，我们专注于：柔性和半柔性的聚合物链，3和12臂的星形聚合物，以及具有有序和无序网络的微凝胶。从一个强大的类比与临界现象，我们构建了一个密度场表示，去除快速波动，并提供了一致的表征域的增长。我们的研究结果表明，粗化动力学提出了一个标度行为，是独立的溶剂质量参数，在类比的时间-温度叠加原理。有趣的是，域的增长在时间上遵循幂律的行为，是近似独立的架构的所有灵活的系统，而它是陡峭的半柔性链。然而，在崩溃过程中出现的致密区域的分形性质表现出相同的标度行为的所有大分子。这表明，在半柔性链的增长速度更快的长度尺度起源于更快的质量扩散沿链轮廓，诱导的局部刚度。动力学关联的衰减随系统长度尺度的增长表现出标度行为，这是粗化现象的特征信号。
2019-12-07 cond-mat.soft
Analysis of the static properties of cluster formations in symmetric linear multiblock copolymers
我们使用分子动力学模拟来研究一个单一的线性多嵌段共聚物链的静态性能在不良溶剂条件下改变嵌段长度$N$，嵌段数$n$，和溶剂质量的温度$T$的变化。我们研究最对称的情况下，其中的A型单体，$n_{A}$，等于单体B，$n_{B}$（$n_{A}=n_{B}=n/2$）的嵌段数，所有块的长度是相同的，无论其类型，和潜在的参数也选择对称，作为一个标准的Lennard-Jones流体。在不良溶剂条件下，链塌陷并且具有相同类型的单体的嵌段形成簇，其与具有其它类型的单体的簇相分离。我们研究了形成的团簇的大小对$n$，$N$和$T$的依赖性。此外，我们讨论了我们的结果与最近的模拟数据，这样的大分子的相行为，提供了一个完整的图片团簇形成在单一的多嵌段共聚物链在不良溶剂条件下。
2011-04-22 cond-mat.soft
Raoult's law revisited: accurately predicting equilibrium relative humidity points for humidity control experiments
用一种新的湿度控制装置测定了生物大分子结晶过程中最常用的几种沉淀剂的平衡相对湿度值。统计力学中的一个简单的论点证明了溶剂的饱和蒸汽压与其在理想溶液中的摩尔分数成正比（拉乌尔定律）。同样的论点可以推广到溶剂和溶质分子大小不同的情况。
2016-11-22 cond-mat.soft physics.bio-ph
Estimation of Persistence Lengths of Semiflexible Polymers: Insight from Simulations
大分子的持久长度是其基本特征之一，描述了其内在的局部刚性。然而，很难从聚合物的物理性质中提取该长度，不同的配方可能会给出彼此不一致的答案。蒙特卡罗模拟被用来阐明这个问题，给出了两个晶格模型，自避免步行模型扩展的键弯曲能，和瓶刷聚合物描述的键波动模型的比较讨论。讨论的条件下，这样的大分子的描述Kratky-Porod蠕虫状链持有，并考虑的问题，在何种程度上的持久性长度取决于外部条件（如溶剂质量）。详细讨论了半柔性聚合物的散射函数，并与各种解析方法进行了比较，最后对实验工作进行了展望。
2013-03-11 cond-mat.soft
Exploiting Scaling Laws for Polymeric Bottle Brushes: a Theoretical Coarse-Graining for Homopolymeric Branched Polymers
瓶刷是由接枝有侧链的线性聚合物主链制成的聚合物大分子。接枝密度σg、接枝侧链长度ns及其化学性质的选择完全决定了每种大分子的性质，例如其弹性和其折叠行为。通常，实验瓶刷是由数万个单体单元组成的系统，使得计算方法非常昂贵，特别是在瓶刷解决方案的情况下。因此，对这些大分子进行适当的粗粒化描述显得至关重要。我们在这里提出了一种理论方法，能够开发一个通用的，可转移的和分析的多尺度粗粒化的均聚瓶刷聚合物在良好的溶剂条件下。从标度理论开始，每个大分子被映射到一条拴系的星形聚合物链上，其有效势能从标度预测、计算和实验验证中得知，并且可以表示为臂数f的函数，和每个臂的长度na。然后恒星彼此拴在一起，它们之间的有效势能仅取决于原始星系的关键参数。瓶刷聚合物（σg，ns）。然后，使用的广义形式的有效势再现与标度理论和模拟得到的大分子的性质。在目前的研究中得到的有效电位的一般形式允许的理论和计算描述的所有接枝密度和所有长度的骨干和接枝臂的均聚瓶刷聚合物的性能，打开了多种应用程序的路径。
2019-08-08 cond-mat.soft
Charge and hydration structure of dendritic polyelectrolytes: molecular simulations of polyglycerol sulphate
基于树枝状或超支化聚电解质的大分子已成为生物医学应用的高潜力候选者。在这里，我们研究的电荷和溶剂化结构的树枝状聚甘油硫酸酯（dPGS）的第0至3代在氯化钠水溶液中的显式溶剂分子动力学计算机模拟。我们表征dPGS通过计算几个重要的属性，如相关的dPGS半径，分子分布，溶剂可及的表面积，和部分分子体积。特别是，由于dPGS具有高电荷重整化效应，我们解决了如何获得一个明确的有效电荷和表面电位的dPGS的实际应用的挑战。我们比较隐式和显式溶剂的方法在我们的全原子模拟与粗粒度的模拟从我们以前的工作。我们发现有效静电尺寸的一致值（即，德拜-休克尔球的有效电荷的位置）在所有的方法中，最多偏离一个水分子的大小。最后，水插入dPGS和它的热力学签名的过剩化学势的提出和合理化。
2020-10-08 cond-mat.soft
Scattering function of semiflexible polymer chains under good solvent conditions
利用截断-富集Rosenbluth蒙特卡罗算法，在考虑拉伸力的影响下，在$d=2$和$d=3$维上计算了半柔性大分子稀溶液在良溶剂条件下的散射函数.使用自避免行走的$N = 25600$步骤上的正方形和简单立方晶格，可变链刚度建模通过引入能量罚$ε_b$链弯曲;改变$q_b=\exp (- ε_b/k_BT)$从$q_b=1$（完全柔性链）到$q_b = 0.005$，持久长度可以变化超过两个数量级。对于未拉伸的半柔性链，我们测试的Kratky-Porod蠕虫状链模型描述的散射函数的适用性，并讨论方法提取持久性长度估计散射。虽然在$d=2$中，从棒状链到自避免行走的直接交叉使Kratky-Porod描述无效，但如果Kuhn段$n_K$的数量不超过极限值$n^*_K$（取决于持久长度），则在$d=3$中对于刚性链成立。对于拉伸链，Pincus斑点大小作为进一步的特征长度尺度输入。如果使用实际观察到的链延伸$<X>$（在力的方向上的端到端距离）以及相应的纵向和横向线性尺寸$<X^2> - <X>^2$、$<R_{g,\bot}^2>$，则通过修改的德拜函数很好地描述了散射的各向异性。
2012-08-17 cond-mat.soft
Phase Transitions and Relaxation Processes in Macromolecular Systems: The Case of Bottle-brush Polymers
作为大分子体系的结构、动力学和相行为相互作用的一个例子，本文重点讨论了具有刚性或柔性主链的瓶刷聚合物的问题。在具有链长$N_b$的聚合物上，具有链长$N$的侧链以接枝密度$σ$进行端接枝。由于这些聚合物（通常这些圆柱形大分子包含约10000个有效单体单元）的特征长度尺度和尺寸的多样性，对结构的理解是实验的挑战。但由于过大的弛豫时间（特别是在不良溶剂条件下），这种大分子也是模拟研究的挑战。模拟策略，以应对这一挑战，无论是使用蒙特卡罗和分子动力学方法，将简要讨论，典型的结果将被用来说明可以获得的见解。
2009-10-22 cond-mat.soft
A fast Monte Carlo algorithm for studying bottle-brush polymers
通过计算机模拟获得复杂大分子的统计特性的可靠估计是一项需要高计算量以及开发高效模拟算法的任务。在这里，我们提出了一种算法结合本地移动，枢轴算法，和一个可调的模拟格子盒模拟稀释系统的瓶刷聚合物具有灵活的骨干和灵活的侧链在良好的溶剂条件下。将该算法应用到键涨落模型中，得到了主链和侧链的均方端到端距离和回转半径的精确估计，并研究了这种复杂大分子的构象性质.改变主链长度（从$N_b=67$到$N_b=1027$）、侧链长度（从N=0到N=24或48），检查主链行为以及侧链行为的缩放预测。我们也能够给出一个直接的比较的结构因子之间的实验数据和模拟结果。
2011-07-07 cond-mat.soft
Mesoscale computational protocols for the design of highly cooperative bivalent macromolecules
在过去的十年中，人们对设计和生产新型多价分子的兴趣迅速增加，这些分子是对抗癌症和传染病的常规抗体的有力替代品。然而，尽管广泛接受大尺度柔性（$10-100$ nm）和自由/约束动力学（100 ns $- μ$ s）控制这种新型分子的活性，但在优化关键特征（例如结合协同性（a.k.a.亲合力）。在这项研究中，我们介绍了不同的粗粒度模型的聚合物连接，两个纳米体复合分子，奠定了物理基础的一个彻底的计算药物设计协议在中尺度的目的。我们表明，计算适当的平均力的潜力，使人们能够理解的性质，范围和强度的热力学力，支配自由和壁系分子的运动。此外，我们开发了一个简单的计算策略，以量化的接触/解离动力学之间的自由端的壁系分子和表面，在结合协同性的根源。这个过程允许一个查明的作用，内部的灵活性和弱非特异性相互作用的动力学常数的NB壁遇到和解离。最后，我们量化了罕见事件的作用和权重，这些事件预计将在现实生活中发挥重要作用，例如在免疫突触中，结合动力学可能受波动影响。
2019-08-22 cond-mat.soft q-bio.BM
Flexible Lipid Bilayers in Implicit Solvent
提出了一个脂双层的最小模拟模型。每种脂质都由隐式溶剂中的柔性珠链表示。疏水效应通过位于“水”/烃尾部界面的分子间对势来模拟。这种潜力保证了双层几何结构中脂质的现实界面张力。脂质自组装成双层结构，显示与实验模型膜系统一致的流动性和弹性。不同的分子柔性允许在实验系统中看到的值的范围内调整弹性模量和面积/分子。
2005-02-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Multi-Particle Collision Dynamics for a coarse-grained model of soft colloids
胶体悬浮液的动力学性质，无论是在平衡和外部驱动下，如剪切或压力流，需要准确的方法，正确地包括流体动力学效应，由于悬浮在溶剂中的发展日益增长的兴趣。在目前的工作中，我们推广的多粒子碰撞动力学（MPCD）能够处理软，聚合物胶体。我们的方法建立在知识的单体密度分布，可以从单体解析模拟没有流体力学或从理论上的论点。我们在此提出两种不同的方法。第一个简单地扩展了MPCD方法，包括在模拟中的有效单体具有给定的密度分布，从而忽略单体-单体相互作用。第二种认为大分子是一个单一的可渗透的软胶体（PSC），它是由一个不均匀分布的溶剂粒子渗透。通过定义一组适当的规则来控制溶剂和软胶体之间的碰撞事件，交换线动量和角动量。我们应用这些方法的情况下，线性链和星形聚合物为不同的单体长度和臂数，分别，并比较的结果与单体内得到的动力学性质解析模拟。我们发现，有效单体的方法工作良好的线性链，而PSC的方法提供了非常好的结果的明星。这些方法为将MPCD治疗扩展到复杂的大分子物体（如微凝胶或树枝状聚合物）以及在有限浓度下使用软胶体铺平了道路。
2019-11-08 cond-mat.soft
Elasticity of single flexible polymer chains in good and poor solvents
力-伸长曲线在力谱实验中测量单个聚合物链的熵弹性。一个蠕虫状链模型被用来描述力延伸实验与一个内在的链参数称为持久长度，这是一个衡量局部弯曲的灵活性。对于柔性聚合物，在不同的力制度的持久性长度的估计存在差异。例如，基于原子力显微镜（AFM）的拉伸实验报告了异常低值，这也与磁镊实验不一致。为了理解这一点，我们调查的微观力探针和聚乙二醇链的内在弹性在AFM为基础的实验之间的耦合的作用。我们使用振荡流变学进行实验，通过提供一个固定频率的外部激励的探头。我们表明，一个适当的量化的弹性响应直接测量的振荡技术偏离传统的力延伸曲线显着。通过拟合WLC刚度延伸数据得到的持久长度与平衡镊子实验匹配良好。此外，对于聚苯乙烯链在贫溶剂中的弹性响应没有观察到振荡和等速拉伸实验之间的偏差。然而，对于在良溶剂中的聚苯乙烯观察到这种偏差。我们把这归因于聚苯乙烯单体在水中的疏水相互作用。我们的研究结果表明，单聚合物链上的振荡流变学提供了其弹性响应的定量估计。持久性长度值的一致性，使用磁镊实验在低力制度和高力制度的AFM实验表明，WLC是成功的描述聚合物的弹性力范围内的AFM实验中通常探测。
2021-07-27 cond-mat.soft
Flexible Polyelectrolytes with Monovalent Salt
本文提出了一个模型来描述在良溶剂中和在一价盐存在下的柔性聚电解质。由$N$单体组成的分子的特征在于末端到末端的距离$R_e=b (Z-1)^γ$和缔合的抗衡离子$n$的数目。在高温下，该聚合物表现为中性聚合物（$γ=0.588$）。降低温度，大分子从这种伸展构型（$γ=0.588$）变为伸展形式（$γ\approx 1$）。在更低的温度下，在曼宁凝结阈值以上，超导体崩溃（$γ\approx 0.3$）。我们的研究结果显示出良好的协议与模拟。
2004-07-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Correlation between flexibility of chain-like polyelectrolyte and thermodynamic properties of its solution
用正则蒙特卡罗模拟方法研究了含电荷低聚物和等效反离子数的模型溶液的结构和热力学性质。低聚物表示为（柔性）自由连接的链或带电硬球的线性（刚性）阵列。根据电解质溶液的原始模型，反离子被模拟为带电硬球，溶剂被模拟为介电连续体。显着差异的对分布函数，获得刚性（棒状）和柔性模型，但在热力学性质，如稀释焓和过剩化学势的差异，是不太显着。结合实验数据对实验结果进行了讨论.模拟结果表明，偏离完全扩展（棒状）构象产生稍强的结合抗衡离子。另一方面，聚离子的灵活性，即使与离子尺寸效应相结合，也不能归咎于稀释焓的理论结果和实验数据之间的定性差异。
2012-02-20 cond-mat.soft
DNA thermal denaturation by polymer field theory approach: effects of the environment
我们分析了环境（溶剂质量，存在的扩展结构-拥挤的环境）的影响，可能会影响变性和有界DNA状态之间的过渡顺序，并导致DNA链的构象特性的标度律的变化。我们发现，所研究的效果显着影响的强度的一阶过渡。为此，我们重新考虑波兰-Scheraga模型和应用聚合物场论计算熵指数与变性环分布。对于$d = 3$的情况下，相应的发散$ε= 4-d$扩展评估通过恢复其收敛通过remation技术。对于空间维度$d = 2$，从将聚合物模型映射到二维随机晶格上推导出指数，即，在存在量子引力的情况下。我们还表明，一阶跃的存在下，进一步加强了扩展的不可渗透的区域在溶剂中，限制了大分子配置的数量。
2021-10-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structure of bottle-brush polymers in solution: A Monte Carlo test of models for the scattering function
广泛的Monte Carlo结果提出了良好的溶剂或Theta溶剂条件下的瓶刷聚合物的晶格模型。改变侧链长度，主链长度，和刚性直骨架的接枝密度，获得单体和侧链末端的径向密度分布，以及描述从单个侧链和从总瓶刷聚合物的散射的结构因子。为了描述一个非常长的瓶刷内部的结构，在沿骨干方向的周期性边界条件，并描述由于有限的骨干长度的影响，第二组模拟与自由端的骨干进行。在后一种情况下，沿主链方向的结构的不均匀性进行了仔细研究。我们使用这些结果来测试各种唯象模型，已提出解释瓶刷大分子的实验散射数据。这些模型的目的是通过适当的卷积近似从总散射中提取关于瓶刷的径向密度分布的信息。根据我们的模拟结果，讨论了改进这些模型的可能性。
2009-04-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Universal scaling and characterisation of gelation in associative polymer solutions
一个布朗动力学算法被用来描述缔合聚合物溶液的静态行为。作为系统参数的函数，如贴纸的数量，贴纸之间的单体的数量，溶剂的质量和浓度的预测，得到由链内和链间的关联绑定的贴纸的分数。与Dobrynin（Macromolecules，37，3881，2004）的平均场论预测的标度关系进行了系统的比较。根据单体浓度，链上的贴纸的密度，和主链单体的溶剂质量确定不同的制度的缩放行为。模拟结果验证了平均场论的预测在很宽的参数值范围内的所有标度制度。Dobrynin提出的粘性聚合物溶液的des Cloizeaux指数的值，示出导致崩溃的模拟数据，这里考虑的所有的标度关系。三个不同的签名的凝胶化的表征被确定，每个导致在溶胶-凝胶转变的浓度的不同值。修改后的Flory-Stockmayer表达式被认为是验证所有三个凝胶化签名的模拟。当使用修改后的Flory-Stockmayer表达式时，模拟结果证实了分离溶胶和凝胶相的凝胶线的标度理论的预测。相分离被发现发生与增加浓度的系统中，其中的骨干单体是在θ-溶剂条件下，并示出符合的比例理论的预测中的故障。
2021-07-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Solvent-aware Interfaces in Continuum Solvation
以有效方式处理溶剂和电解质效应的连续介质模型在量子化学模拟中具有悠久的传统，现在也被引入到计算凝聚态和材料模拟中。连续介质模型的一个关键因素是溶质腔的选择，即定义量子力学（QM）系统和连续介质嵌入环境所占据的空间区域之间的尖锐或光滑边界。虽然大多数溶质为基础的方法开发的模型具有可比性和高精度时，适用于小的有机分子，他们可以引入显着的文物时，考虑复杂系统。作为一个例子，凝聚态模拟经常处理支持，目前开放的结构。类似地，连续溶剂的非物理口袋可能出现在具有多个分子组分的系统中。在这里，我们引入了一种溶剂感知方法来消除非物理效应，其中小于单个溶剂分子大小的空间区域仍然可以填充连续环境。我们这样做，通过定义一个平滑变化的溶质腔，克服了几个简单的溶质为基础的定义的局限性。这种新的方法适用于任何光滑的连续界面的局部定义，是它的基础上的电子密度或原子的位置的QM系统。它产生相对于QM自由度连续可微的边界，从而产生精确的力和/或Kohn-Sham势。在半导体衬底和显式水衬底上的基准确认了该方法的灵活性和准确性，并提供了一套通用的参数，用于具有开放结构和/或显式液体成分的凝聚态系统。
2019-01-23 cond-mat.soft physics.chem-ph
Minimal Coarse-Grained Modelling Towards Implicit-Solvent Simulation of Generic Bolaamphiphiles
基于较早的单极两亲分子的单中心模型，发展了一个简单的双中心模型[S。Dey，J. Saha，Phys.Rev.E95，023315（2017）]。该模型将水环境（疏水效应和水化力）在其各向异性的网站-网站的相互作用，从而避免了需要模拟溶剂颗粒明确。这种经济的网站和明确的溶剂粒子的情况下，使分子动力学模拟bola两亲物，以实现介观的长度和时间尺度无法达到任何珠弹簧模型或明确的溶剂计算。该模型仅适用于通用bolas，因为规模的增益只能通过牺牲详细的分子结构的分辨率来获得。由于双网站，然而，（相对于单网站模型）我们的模型可以纳入必不可少的灵活性bolas，导致其U型构象。该模型bolas显示成功的自组装成实验观察到的纳米结构，如胶束，棒，薄层等，并保持在非常稳定的单分子层的流动性。在模型单极两亲物的双层中存在跨膜模型bolas增加了层状相的稳定性和不渗透性。模型bolas也被认为是较少的扩散，并产生较厚的层相比，他们的单极同行。刚性模型bolas，虽然本身是非手性的，但显示出自组装成螺旋杆。由于所有这些观察结果都与古生菌脂质和合成bola两亲物的众所周知的关键特征一致，因此我们的模型有望有效地用于仿生学，药物递送和低分子量水凝胶剂背景下的bola研究。据我们所知，没有其他的单或双网站，无溶剂模型的bolas迄今已被报道。
2019-09-13 cond-mat.soft physics.comp-ph
Conformations and diffusion of flexibly linked colloidal chains
对于生物学相关的大分子，如内在无序的蛋白质，允许形状变化的内部自由度对化合物的运动和功能都有很大的影响。为了解释它们的行为，需要详细了解灵活性的影响。在这里，我们研究了一个模型系统的自由关节链的三到六个胶体球，使用模拟和实验。我们发现，尽管他们的长度短，他们的构象统计是很好地描述了二维Flory理论，而他们的平均平移和旋转扩散遵循Kirkwood-Riseman标度。它们的最大柔性不依赖于链的长度，而是由单个球体的近壁面内平移扩散系数决定。此外，我们发现形状依赖的影响，在短时间内的胶体四聚体链的扩散，以及不同的扩散模式之间的非零耦合。我们的研究结果可能对理解生物学和工业中大分子系统的扩散行为和最可能的构象具有影响，例如蛋白质，聚合物，单链DNA和其他链状分子。
2021-05-13 cond-mat.soft
Effective charge, collapse and the critical point of a polyelectrolyte chain
在生物学、生物技术和材料科学中，电荷（PE）控制着无数的现象，但仍然难以理解。考虑到平衡离子在一个孤立的PE链上的吸附，有效电荷的解析表达式-有效的所有链的灵活性，可变盐，在良好的溶剂在所有条件下，在差的溶剂中的扩展（线圈）状态远离临界点，并为凝胶，刷子和其他PE系统在其扩展状态-推导。相边界和第一级崩溃转变的临界点，诱导合作的counterpartial吸附和链构象，计算自洽。PE链的大小被发现是一个单值函数的电荷。
2009-06-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Salt Contribution to the Flexibility of Single-stranded Nucleic Acid of Finite Length
核酸是带负电荷的大分子，其结构性质与溶液中的金属离子强烈耦合。本文采用粗粒度蒙特卡罗模拟方法系统地研究了盐离子对12 ~ 120个核苷酸的单链核酸链柔性的影响。计算结果表明，离子浓度的增加会引起ss链的结构坍塌，多价离子更容易引起这种坍塌，三价和二价离子都能诱导出比随机弛豫态更紧密的状态。我们发现，一价、二价和三价离子都能使ss链过充电，并且这种过充电的主要来源从离子排斥体积效应转变为离子库仑相关。此外，预测的ss核酸的Na、Mg依赖性持久长度lp与已有的实验数据一致，并通过系统的计算，得到了lp随Na、Mg和链长变化的经验公式。
2012-11-23 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
New Development of Monte Carlo Techniques for Studying Bottle-brush Polymers
由于瓶刷聚合物的复杂特性，它成为一个挑战，开发一个有效的算法来研究这种大分子在各种溶剂条件下或在空间中的一些限制，通过使用计算机模拟。在一个瓶刷聚合物的限制，一个相当刚性的骨干（直刚性骨干），我们概括的变体的偏置链增长算法，修剪丰富的Rosenbluth方法，模拟聚合物与复杂的架构，从星型聚合物瓶刷聚合物，简单的立方晶格。我们的Monte Carlo结果的高统计，我们检查侧链行为和径向单体密度分布的理论预测。为了比较具有柔性主链和柔性侧链的瓶刷聚合物的实验数据，基于键涨落模型，我们提出了另一种结合局部移动、枢轴移动和可调模拟格盒的快速Monte Carlo算法。通过监测侧链和骨架回转半径的自相关函数，我们发现，对于固定的侧链长度，随着骨架长度的增加，这两个函数的行为没有变化。我们的广泛的结果覆盖的范围，这是可访问的比较实验数据和检查的理论预测的标度律。
2011-07-07 cond-mat.soft
Role of Molecular Structure in Defining the Dynamical Landscape of Deep Eutectic Solvents at Nanoscale
本文通过准弹性中子散射和分子动力学模拟，研究了烷基酰胺-高氯酸锂深共熔溶剂中烷基链长度对纳米尺度动力学的影响，揭示了分子结构对输运性质的调控作用。
2025-02-04 cond-mat.other cond-mat.soft physics.chem-ph
On the swelling properties of pom-pom polymers in dilute solutions. Part 1: symmetric case
我们考虑一类多支化聚合物大分子的最简单的代表，称为pom-pom结构。该分子由主链直链组成，其末端为两个分支点，官能度（侧链数）分别为$f_1$和$f_2$。在对称的情况下，考虑在本研究中，有$f_1=f_2=f$与链的总数$F=2f+1$。而pom-pom分子的熔体的流变行为进行了深入研究，到目前为止，我们把我们的注意力转向构象性质的这种聚合物在稀溶液的制度。普适性的概念，起源于临界现象和聚合物的标度性质，在这项研究中使用。为了能够比较直接聚合物重整化方法与通过耗散粒子动力学模拟获得的结果，我们集中在形状特征的通用比率上。通过这种方式，能量和长度尺度的差异被消除，并且通用比率仅取决于空间尺寸、溶剂质量和分子支化的类型。对整个分子和其单个分支都评估了这样的通用比率。对于某些形状属性，理论和模拟是非常一致的，对于其他我们发现的区间$F$，两者都同意相当不错。理论和模拟方法相结合，提供了彻底的定量描述的特殊性的溶胀效应和空间延伸的pom-pom分子，并与已知的结果进行比较，为更简单的分子拓扑结构。
2020-12-01 cond-mat.soft
Polymer chain stiffness versus excluded volume: A Monte Carlo study of the crossover towards the wormlike chain model
当聚合物链的局部固有刚度在很宽的范围内变化时，可以观察到从刚性棒状行为到（几乎）高斯无规线圈的交叉，以及在良好溶剂中朝向自避免行走的进一步交叉。利用剪枝-富集Rosenbluth方法（PERM）研究了自回避行走的最大步数为$N_b=50000$且柔性可变的情况，检验了Kratky-Porod模型的适用性.非指数衰减的键取向相关性$<\cos θ(s) >$为大的距离$s$沿链轮廓的证据，不考虑链刚度。对于瓶刷聚合物的另一方面，实验刚度是通过侧链的长度变化，它表明，这些圆柱形刷（具有灵活的骨干）不描述的Kratky-Porod蠕虫状链模型，因为它们的持久性长度（大致）成比例的横截面半径，对于所有的条件下的实际利益。
2010-10-04 cond-mat.soft
Stretching Semiflexible Polymer Chains: Evidence for the Importance of Excluded Volume Effects from Monte Carlo Simulation
在稀溶液中的半柔性大分子在非常好的溶剂条件下进行建模的简单立方晶格（$d=3$尺寸）和正方形晶格（$d=2$尺寸），改变链刚度的能量罚$ε_b$链弯曲的自避免行走。在不存在排除体积相互作用的情况下，聚合物的持久长度$\ell_p$将简单地为具有$q_b= \exp(-ε_b/k_BT)$的$\ell_p=\ell_b(2d-2)^{-1}q_b^{-1}$，键长$\ell_b$是晶格间距，并且$k_BT$是热能。使用应用修剪富集Rosenbluth方法（PERM）的Monte Carlo模拟，$q_b$和链长$N$在宽范围（$(0.005 \leq q_b \leq 1, \; N \leq 50000$）内变化，并且还将拉伸力$f$施加到一个链端（将另一端固定在原点）。在不存在该力的情况下，在$d=2$中，从棒状行为（对于小于$\ell_p$的轮廓长度）到膨胀线圈发生单交叉，从而使Kratky-Porod模型无效，而在$d=3$中，发生双交叉，从棒状到高斯线圈（如Kratky-Porod模型所暗示的），然后到由于排除的体积相互作用而膨胀的线圈。如果施加拉伸力，排除体积相互作用的事项的力与延伸的关系，而不考虑链刚度在$d=2$，而基于Kratky-Porod模型的理论被发现工作在$d=3$的刚性链在中间政权的链延伸。虽然$q_b \ll 1$在这个模型中的持久性长度可以估计从键取向…
2011-12-15 cond-mat.soft
Adsorbed and Grafted Polymers at Equilibrium
本章涉及与长链状大分子（聚合物）在固体表面上的吸附有关的各个方面。吸附机理的物理方面主要阐述在结晶平衡。这种吸附建模所需的基本功能进行了讨论。我们首先讨论了一个单一的和长的聚合物链的表面吸附。表面的相互作用是由一个具有长程吸引尾的势阱模拟的。提出了一个简单的平均场论描述，并用高分子“斑点”的概念来描述链在表面的构象。吸附层的厚度取决于几个聚合物和表面参数。本文还讨论了对平均场论的涨落修正.然后，我们审查吸附以及耗尽过程中的多链的情况下。在平均场论内计算了轮廓、表面张力的变化和聚合物表面过量。由于良好的溶剂中的波动的校正考虑使用缩放的概念。引入近似指数类比表面临界现象。两个表面之间的相互作用与吸附的聚合物层进行了讨论，并提到各种情况下，导致吸引力和排斥力的相互作用。聚电解质是由于其水溶性的实际重要性，我们给出了一个简短的总结，在这个迅速发展的领域的最新进展。接枝聚合物的行为，即，还综述了以一端锚定到固体基底上的聚合物。
2000-02-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Self-consistent field theory of semiflexible nematics: Density-nematic coupling, anisotropic elasticity, and defect core sizes
School of Physics and Astronomy, University of Minnesota（明尼苏达大学物理与天文学院）
通过自洽场理论，研究半柔性链在向列相中的线性响应，揭示密度-向列序耦合对向列态稳定性的影响，并解释Frank弹性常数、关联长度与+1/2向错核心尺寸的关系。
2026-07-01 cond-mat.soft
