Structure of bottle-brush polymers in solution: A Monte Carlo test of models for the scattering function
广泛的Monte Carlo结果提出了良好的溶剂或Theta溶剂条件下的瓶刷聚合物的晶格模型。改变侧链长度，主链长度，和刚性直骨架的接枝密度，获得单体和侧链末端的径向密度分布，以及描述从单个侧链和从总瓶刷聚合物的散射的结构因子。为了描述一个非常长的瓶刷内部的结构，在沿骨干方向的周期性边界条件，并描述由于有限的骨干长度的影响，第二组模拟与自由端的骨干进行。在后一种情况下，沿主链方向的结构的不均匀性进行了仔细研究。我们使用这些结果来测试各种唯象模型，已提出解释瓶刷大分子的实验散射数据。这些模型的目的是通过适当的卷积近似从总散射中提取关于瓶刷的径向密度分布的信息。根据我们的模拟结果，讨论了改进这些模型的可能性。
2009-04-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
One- and two-component bottle-brush polymers: simulations compared to theoretical predictions
总结了在良好溶剂条件下具有刚性主链和柔性侧链的瓶刷聚合物的标度预测和自洽场计算结果，并通过与简单晶格模型的蒙特卡罗模拟进行比较来评估其有效性和适用性。结果表明，在典型的条件下，因为它们也存在于实验中，只有一个相当弱的拉伸的侧链实现，然后缩放预测的基础上的扩展的Daoud棉花斑点图片是不适用的。还考虑了两种组分的瓶刷聚合物，其中两种类型（A，B）的侧链被接枝，假设不同种类的单体彼此排斥。在这种情况下，允许可变的溶剂质量，使得对于不良溶剂条件，产生相当致密的圆柱状结构。在这种情况下，理论预测沿着主链的“Janus Padder’”型相分离。然后，使用修剪富集Rosenbluth方法（PERM）的蒙特卡罗模拟被限制到相当短的侧链长度。尽管如此，证据是获得的圆柱形分子的A-丰富的部分和B-丰富的部分之间的相分离只能发生局部。这种微相分离的相关长度可以通过溶剂质量来控制。这种相变的缺乏可以通过与一维空间中的铁磁体模型进行类比来解释。
2007-05-08 cond-mat.soft
Thermal Degradation of Adsorbed Bottle-Brush Macromolecules: Molecular Dynamics Simulation
采用分子动力学模拟方法，模拟了瓶刷分子在溶液中和粘性基底上的断裂动力学过程。我们的大分子包含具有$L$片段的长柔性聚合物主链，所述片段由可断裂键组成，以及两个长度为$N$的侧链，所述侧链连接到主链的每个片段。在最近的实验和理论预测的协议，我们发现，键裂解显着增强了强烈吸引力的基板上，即使化学性质的债券保持不变，从而。我们发现，平均键寿命$<τ>$减少吸附后的数量级以上，即使是刷分子与相对较短的侧链$N=1 ÷4$。断裂概率沿主链的键的分布被发现是相当敏感的关于侧链的长度和接枝密度之间的相互作用。$<τ>$的寿命随着轮廓长度$L$的增加而下降，为$<τ>\propto L^{-0.17}$，随着侧链长度的增加而下降，为$<τ>\propto N^{-0.53}$。碎片长度在不同时间的概率分布与实验观测结果吻合得很好。碎片的平均长度$L(t)$随时间的变化证实了热降解过程为一级反应的概念。
2011-03-03 cond-mat.soft
Mesophase formation in two-component cylindrical bottle-brush polymers
当两种类型的侧链（A，B）密集地接枝到（刚性）主链上并且所得瓶刷聚合物在不良溶剂条件下处于溶液中时，A和B之间的不相容性导致所得圆柱形刷中的微相分离。可能的排序类型是令人想起的圆柱形限制的嵌段共聚物的排序。从这个类比出发，Leibler的嵌段共聚物熔体中的微相分离理论被推广到弱分离极限下的系统描述。同时给出了相应的粗粒珠-弹簧模型的分子动力学模拟结果。使用最多N = 50个有效单体的侧链长度，改变不同单体$(ε_{AB})$和同类单体$(ε_{AA} = ε_{BB})$之间的Lennard-Jones能量参数的比率。分析了各种关联函数，研究了（局部）Janus圆柱型有序化和沿圆柱轴方向（局部）微相分离发生的条件。分析理论和模拟都给出了证据短程秩序由于在轴向方向上的微相分离的趋势，与侧链回转半径成比例的波长，不考虑温度和接枝密度，对于宽范围的这些参数。
2011-05-10 cond-mat.soft
Conformational Studies of bottle-brush polymers absorbed on a flat solid surface
用蒙特卡罗模拟的粗粒模型，其特征在于在散装，假设稀溶液在良好的溶剂条件下的一个链端接枝到一个平坦的基板表面的瓶刷聚合物的吸附进行了研究。应用简单立方晶格上的键涨落模型，我们改变主链长度$N_b$从$N_b=67$到$N_b = 259$有效单体单元，侧链长度$N$从N=6到N=48，以及接枝密度$σ=1$，即，这些参数很好地对应于实验可达到的范围。当吸附能强度$ε$变化时，我们发现吸附跃迁（对于任意有限的$N$，它在极限$N_b \rightarrow \infty$中变得很好地定义）大致发生在与普通线性链（N=0）相同的值$ε_c$，至少在我们的统计误差范围内。均方端到端的距离和侧链的回转半径，以及在垂直于吸附表面的方向上的单体密度分布。研究表明，对于较长的侧链，瓶刷的吸附是一个两步过程，侧链的垂直线性维数随吸附能强度的减小甚至可以是非单调的。此外，静态结构因子$S(q)$的行为进行了分析，一个准二维尺度的证据，并解释实验的后果进行了讨论。
2010-09-17 cond-mat.soft
Intramolecular phase separation of copolymer "bottle brushes": No sharp phase transition but a tunable length scale
对称共聚物“瓶刷”分子的晶格模型，其中两种类型（A，B）的灵活的侧链与一个链端接枝到一个刚性的骨干，研究了修剪丰富的Rosenbluth方法（PERM）的一个变体，允许同时增长的所有侧链的Monte Carlo采样。选择排斥二元之间的相互作用不同的单体和不同的溶剂质量，它被发现，相分离成一个$A$丰富的部分的圆柱形分子和一个$B$丰富的部分只能发生局部。长程序（在骨干的方向）不发生，因此从随机混合状态的瓶刷相分离的结构的过渡是强烈的圆形，在相应的平均场预测相反。这种相变的缺乏可以通过与一维空间中的自旋模型的类比来理解。我们预测，沿瓶刷骨干微相分离的范围可以控制在纳米尺度上通过改变溶剂的质量。
2007-09-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermal conductivity of bottle-brush polymers
通过分子动力学模拟，研究瓶刷聚合物中主链刚度与侧链热泄漏的竞争对热导率的影响，发现接枝密度变化导致热导率非单调变化。
2024-02-03 cond-mat.soft
Computer simulation of bottle brush polymers with flexible backbone: Good solvent versus Theta solvent conditions
通过对具有$N_b$有效单体主链和具有$N$有效单体的$σ$侧链的圆柱形分子刷的粗粒珠-弹簧型模型的分子动力学模拟，研究了不同溶剂质量的几种特征长度尺度。侧链长度在$5 \le N \le 40$的范围内，主链长度在$50 \le N_b \le 200$的范围内，并且我们对简单立方晶格上的键波动模型的结果进行比较（对于该模型，可以访问长得多的链，$N_b \le 1027$，并且其对应于非热的，非常好的溶剂）。我们得到的侧链和主链的线性尺寸，并讨论其$N$依赖的幂律和相关的有效指数。我们表明，即使在θ点的侧链是相当大的拉伸，其线性尺寸取决于溶剂的质量只有弱。有效的持久性长度提取的取向相关性和从骨干端到端的距离，它表明，不同的措施的持久性长度（这将都同意高斯链）是不相互一致的彼此，并明显依赖于$N_b$和溶剂的质量。对有关实验进行了简要讨论。
2011-11-02 cond-mat.soft physics.chem-ph
Tension enhancement in branched macromolecules upon adhesion on a solid substrate
采用分子动力学模拟方法，研究了在良溶剂体系中，瓶刷（BB）型大分子吸附在吸引表面上时，其主链中自生张力的影响. BB-分子被建模为$L$珠的主链，通过可断裂的键和侧链连接，成对地拴系到主链的每个单体。我们的研究重点是确定键断裂机制和随后的降解动力学的几个关键问题：在不同侧链接枝密度$σ_g$下，键断裂频率和自诱导张力如何沿BB骨架分布？$f$的张力如何取决于侧链$N$的长度以及表面粘附力$ε_s$的强度？我们研究了在不同的$ε_s$的BB-主链的单体密度分布曲线，并将其与吸附诱导的大分子形态变化相关，从而侧链部分解吸，而剩余的链在表面上更好地扩散。我们的模拟数据被发现与实验结果和最近的理论预测定性一致。然而，我们证明，这些预测举行的参数值的区间是有限的$N$。因此，在高的$ε_s$值下，太长的侧链相互阻断并且有效地冻结瓶刷分子。
2012-01-20 cond-mat.soft
Polymer chain stiffness versus excluded volume: A Monte Carlo study of the crossover towards the wormlike chain model
当聚合物链的局部固有刚度在很宽的范围内变化时，可以观察到从刚性棒状行为到（几乎）高斯无规线圈的交叉，以及在良好溶剂中朝向自避免行走的进一步交叉。利用剪枝-富集Rosenbluth方法（PERM）研究了自回避行走的最大步数为$N_b=50000$且柔性可变的情况，检验了Kratky-Porod模型的适用性.非指数衰减的键取向相关性$<\cos θ(s) >$为大的距离$s$沿链轮廓的证据，不考虑链刚度。对于瓶刷聚合物的另一方面，实验刚度是通过侧链的长度变化，它表明，这些圆柱形刷（具有灵活的骨干）不描述的Kratky-Porod蠕虫状链模型，因为它们的持久性长度（大致）成比例的横截面半径，对于所有的条件下的实际利益。
2010-10-04 cond-mat.soft
Estimation of Persistence Lengths of Semiflexible Polymers: Insight from Simulations
大分子的持久长度是其基本特征之一，描述了其内在的局部刚性。然而，很难从聚合物的物理性质中提取该长度，不同的配方可能会给出彼此不一致的答案。蒙特卡罗模拟被用来阐明这个问题，给出了两个晶格模型，自避免步行模型扩展的键弯曲能，和瓶刷聚合物描述的键波动模型的比较讨论。讨论的条件下，这样的大分子的描述Kratky-Porod蠕虫状链持有，并考虑的问题，在何种程度上的持久性长度取决于外部条件（如溶剂质量）。详细讨论了半柔性聚合物的散射函数，并与各种解析方法进行了比较，最后对实验工作进行了展望。
2013-03-11 cond-mat.soft
Spontaneous helicity of a polymer with side-loops confined to a cylinder
受最近细菌染色体空间组织实验的启发，我们考虑了一种由柔性主链组成的“瓶刷”聚合物，柔性侧环连接到该聚合物。我们发现，这样一个开放的线性骨干模型自发地采用了螺旋结构，具有明确的间距时，被限制在小圆柱体积。这种螺旋度在圆柱体的尺寸和纵横比的范围内持续存在，只要链的填充分数适当地大。我们分析了这一结果的有效刚度和实际的链内包装的影响所造成的侧循环响应的限制之间的相互作用。对于环状骨架的情况，模拟例如E.在大肠杆菌染色体上，聚合物采用在圆柱体极点处连接的两个平行螺旋的线性化构型。
2011-12-05 cond-mat.soft physics.bio-ph
Polyelectrolyte-surfactant complex: phases of self-assembled structures
研究了离子型表面活性剂（SF）与一个带相反电荷的聚乙烯（PE）链形成的复合物的结构。对于我们的计算机模拟，我们使用的“连续”电解质模型：虽然连续是由带电的硬球珠的拴系链建模，表面活性剂分子由一个单一的带电头珠拴系到拴系硬球的尾巴。通过假设硬球直径外的Lennard-Jones势引入尾珠之间的疏水吸引力。作为一个功能的静电和疏水相互作用的强度，我们发现以下情况：开关和增加的静电力首先导致拉伸的PE，然后通过SF的缩合形成一个复杂的。为了消除疏水力，这种复合物具有以拉伸的PE分子为中心的圆柱形分子瓶刷结构。当增加SF尾部之间的疏水吸引力时，发生转变，将该结构转化为具有SF尾部的中性核和SF头部的带电电晕的球形胶束，其中PE分子缠绕在该球形胶束周围。在中间的疏水性有两种结构之间的竞争表示的形状作为库仑强度的函数的非单调依赖性，有利于弱的圆柱形和球形胶束复合物的强相互作用。
2004-04-26 cond-mat.soft
A method to quantify molecular diffusion within thin solvated polymer films: A case study on films of natively unfolded nucleoporins
我们提出了一种方法来探测分子和纳米粒子扩散薄，溶剂化聚合物涂层。该装置利用了在紧密接触的平面和半球形表面（其中至少一个表面涂覆有聚合物）之间的界面处形成的具有良好限定的几何形状的限制，并使用这种限制来分析扩散过程，而不干扰与本体溶液的交换和扩散。用这种方法，我们称之为平面球限制显微镜（PSCM），关于聚合物涂层和散装液体之间的分子的分区的信息也得到了。由于受限的几何形状，扩散和分配可以在单个实验中映射为涂层的压缩和浓度的函数。该方法是通用的，可以与传统的光学显微镜集成，因此应该发现在许多应用领域利用功能聚合物涂层的广泛使用。我们证明了使用刷的天然未折叠的核孔蛋白结构域丰富的苯丙氨酸-甘氨酸重复序列（FG域）的PSCM。已知FG结构域的网状结构负责核转运受体（NTR）及其大分子货物穿过分离活细胞的胞质溶胶和细胞核的核膜的选择性转运。我们发现，选择性的NTR吸收FG域膜依赖于FG域浓度敏感，NTRs与FG域的相互作用阻碍NTR运动只有适度。这些观察有助于重要的信息，以更好地了解选择性NTR运输的机制。
2020-06-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.bio-ph
Stretching Semiflexible Polymer Chains: Evidence for the Importance of Excluded Volume Effects from Monte Carlo Simulation
在稀溶液中的半柔性大分子在非常好的溶剂条件下进行建模的简单立方晶格（$d=3$尺寸）和正方形晶格（$d=2$尺寸），改变链刚度的能量罚$ε_b$链弯曲的自避免行走。在不存在排除体积相互作用的情况下，聚合物的持久长度$\ell_p$将简单地为具有$q_b= \exp(-ε_b/k_BT)$的$\ell_p=\ell_b(2d-2)^{-1}q_b^{-1}$，键长$\ell_b$是晶格间距，并且$k_BT$是热能。使用应用修剪富集Rosenbluth方法（PERM）的Monte Carlo模拟，$q_b$和链长$N$在宽范围（$(0.005 \leq q_b \leq 1, \; N \leq 50000$）内变化，并且还将拉伸力$f$施加到一个链端（将另一端固定在原点）。在不存在该力的情况下，在$d=2$中，从棒状行为（对于小于$\ell_p$的轮廓长度）到膨胀线圈发生单交叉，从而使Kratky-Porod模型无效，而在$d=3$中，发生双交叉，从棒状到高斯线圈（如Kratky-Porod模型所暗示的），然后到由于排除的体积相互作用而膨胀的线圈。如果施加拉伸力，排除体积相互作用的事项的力与延伸的关系，而不考虑链刚度在$d=2$，而基于Kratky-Porod模型的理论被发现工作在$d=3$的刚性链在中间政权的链延伸。虽然$q_b \ll 1$在这个模型中的持久性长度可以估计从键取向…
2011-12-15 cond-mat.soft
