电子相干理论
Electronic coherence theory
摘要:
我们撤回我们的论文,因为关联函数的可因式分解性是未经证明的。
英文摘要:
We withdraw our paper as the factorizability of the correlation functions is unproven.
机构、总结、中文摘要均由AI分析而来,可能存在错误,请以论文正文为准。
Electronic coherence theory
Stephen D. Bartlett, Barry C. Sanders, William D. Oliver, Yoshihisa Yamamoto
我们撤回我们的论文,因为关联函数的可因式分解性是未经证明的。
We withdraw our paper as the factorizability of the correlation functions is unproven.
机构、总结、中文摘要均由AI分析而来,可能存在错误,请以论文正文为准。
继续探索
Factorization, coherence and asymmetry in the Heisenberg spin-1/2 XXZ chain a transverse magnetic field and with Dzyaloshinskii-Moriya interaction
利用量子信息方法研究了具有Dzyaloshinskiii-Moriya相互作用和横向磁场的一维海森堡自旋1/2 XXZ链的因子分解、相干性和非对称性.纵向和横向DM矢量被认为是。利用数值DMRG,我们计算了单纠缠、双自旋纠缠和Wigner-Yananse-skew信息。我们发现,纵向的双折射破坏的因式分解属性,而横向的双折射保留it. We涉及的因式分解的情况下,在每个晶格位置的局部磁化轴的$U(1)$旋转对称性的破坏。物理上,对称性破缺表现为手性电流的存在。虽然纵向的纠缠破坏因式分解,我们得到一个“pseudofactorizing”字段($h_{pf}$),在纠缠,因此违反的$U(1)$对称性是最小的。我们的计算表明在$h_{pf}$处存在一个相位相干基态。纠缠跃迁(ET)发生在这个领域,其特征是在其附近的增强,但有限的范围内的两个自旋的并发与发散的范围内的并发为ET跨越因子分解场($h_{f}$)。我们将不对称性与“框架性”或状态作为某些测量的参考系的能力联系起来。在没有纵向磁化的情况下(或在存在横向磁化的情况下),在$h_{f}$处,单位点磁化轴指定整个系统的公共$z$轴,但由于缺乏相位参考而不是整个笛卡尔参考系。另一方面,在存在纵向磁场的情况下,我们的结果表明,在$h_{pf}$,局部磁化和手征电流足以指定完整的笛卡尔参考系,手征电流是宏观量,以确定相位参考。
Coherence of Nitrogen-Vacancy Electronic Spin Ensembles in Diamond
本文对室温下高纯金刚石中氮空位色心系综的电子自旋退相干进行了实验和理论研究。在适当的条件下,我们发现系综NV自旋相干时间(T_2)与单个NV相当,对于天然丰度为13 C且顺磁杂质密度约为10^15 cm^(-3)的样品,T_2 > 600微秒。我们还观察到一个急剧下降的相干时间与未对准的静态磁场相对于NV电子自旋轴,与NV耦合到13 C核自旋浴的理论建模一致。由室温NV系综提供的长相干时间和增加的信噪比将有助于NV中心在精密磁力测量和量子信息中的许多应用。
Electronic coherence and coherent dephasing in the optical control of electrons in graphene
电子相干性对于量子力学固态性质的获取和控制至关重要。使用纯粹的电子可观测的光电流,我们测量了石墨烯中22 +/- 4 fs的电子相干时间。光电流非常适合测量电子相干性,因为它是量子路径干涉的直接结果,由两个超短双色激光脉冲之间的延迟控制。由第一脉冲注入的布居振幅与由第二脉冲产生的布居振幅之间的干涉的最大延迟确定电子相干时间。特别是,数值模拟表明,实验数据产生的电子相干时间的下限和相干退相掩盖了较低的相干时间。我们希望我们的研究结果将显着推进理解的相干量子控制的固态系统,从弱场激发强驱动系统。
Macroscopic electron quantum coherence in a solid-state circuit
电子准粒子的量子相干性支撑了许多新兴的小尺度导体输运性质。量子光学器件的新型电子实现现在可用于“飞行”量子比特操纵等方面。然而,导体中的电子量子干涉到目前为止仍然限于传播路径短于$30\,μ$ m,与材料无关。在这里,我们展示了强大的电子量子干涉后,沿两个$0.1\,$毫米长的路径在电路中的传播。在马赫-曾德尔干涉仪的电子模拟物上观察到$80\%$和$40\%$一样高的可见度的干扰,分别为$24\,μ$ m和$0.1\,$ mm臂长,始终对应于$0.25\,$ mm电子相位相干长度。虽然这种器件在填充因子为2的整数量子霍尔机制中表现最好,但电子干扰受到共同传播边缘通道之间的库仑相互作用的限制。我们通过在冻结内部自由度的微米级循环中关闭内部通道来克服这种限制,并结合闭环策略,提供与环境的基本隔离。
Coherence of an Electronic Two-Level System under Continuous Charge Sensing by a Quantum Dot Detector
本研究实验探讨了双量子点中电子二能级系统在连续电荷探测下的量子相干性,发现探测器的反作用引起的退相干率与电子隧穿率近似成正比,理论模型预测值低于实验观测,提示需考虑额外退相干源。
Solid-state electronic spin coherence time approaching one second
固态电子自旋系统,例如金刚石中的氮空位(NV)色心,在量子信息、传感和计量学方面有着广阔的应用前景。然而,这种固态系统的一个关键挑战是实现比量子自旋操纵协议的时间长得多的自旋相干时间。在这里,我们证明了超过两个数量级的改善,在自旋相干时间($T_2$)的NV中心相比,以前的测量:$T_2 \approx 0.5$ s在77 K,这使得$\sim 10^7$相干NV自旋操作之前退相干。我们采用动态去耦脉冲序列来抑制由于磁噪声引起的NV自旋退相干,并发现在很宽的温度范围内,$T_2$仅限于纵向自旋弛豫时间($T_1$)的大约一半,这归因于声子诱导的退相干。我们的结果适用于NV自旋的集合,并且不依赖于特定NV的最佳选择,这可以推进量子传感,使压缩和多体纠缠在固态自旋集合中,并打开一条路径来模拟大范围的驱动,相互作用主导的量子多体哈密顿量。
Long Lived Electronic Coherences in Molecular Wave Packets Probed with Pulse Shape Spectroscopy
利用整形超快激光脉冲激发并探测分子中的纠缠核-电子波包,发现特定条件下电子相位在振动运动中仍保持稳定,并通过电子结构计算验证了实验结果。
Does electronic coherence enhance anticorrelated pigment vibrations under realistic conditions?
光活性分子复合物的光捕获效率在很大程度上由其电子量子态的性质决定。这些,反过来,受到分子振动状态的核自由度。在这里,我们重新审视两个最近制定的概念,分子状态之间的相干电子振动耦合将延长电子相干寿命或增强振幅的相干相关的振动模式在较长的时间。为此,我们研究了振动耦合的二聚体,并计算了直接揭示电子相干性的非线性二维(2D)电子光谱。通过测量零等待时间时二维光谱中心峰的反对角带宽,初步提取了电子相干的时间尺度。残差分析的基础上,我们确定的小振幅的长寿命振荡的交叉峰,然而,这仅仅是由于基态振动的相干性,无论有共振或非共振条件。我们的研究既没有显示出电子量子相干性的增强,也没有显示出在环境条件下的电子振动耦合的增强与电子相关的振动模式。
Entangled Photons Enabled Time- and Frequency-Resolved Coherent Raman Spectroscopy in Condensed Phase Molecules
我们发展了一种利用纠缠光子的超快频率分辨拉曼光谱,用于探测凝聚相中多原子分子的电子和振动相干性。利用光子之间的量子相关性,信号显示出时间和光谱分辨率的能力,这是经典脉冲或没有纠缠的场所无法达到的。我们开发了一个微观理论,这种拉曼光谱,揭示了电子相干动力学,往往表现出快速衰减内$\sim$ 50 fs。外差探测拉曼信号进一步发展,以捕捉电子相干和发射的相位在实时域。
Two-electron coherence and its measurement in electron quantum optics
设计和研究弹道导体中的少电子态是理解量子电子系统纠缠的关键一步。在这封信中,我们介绍了量子霍尔边缘通道中的电子源的固有双电子相干性,并将其与双电子波函数和Hanbury Brown-Twiss干涉仪中的电流噪声联系起来。受光子量子光学类比的启发,我们提出了使用低频电流相关测量在输出的Franson干涉仪测量源的固有的两电子相干性。为了说明这个协议,我们讨论了它如何可以区分一个时间仓纠缠纯态和统计混合的时间移动电子对。
Measures of electronic-vibrational entanglement and quantum coherence in a molecular system
通过将电子-核纠缠的线性熵与测量电子能量上的振动相干性和局域量子不确定性的Wigner-Yanase偏斜信息联系起来,我们表征了分子系统中的纠缠和量子相干性.对有限维Nel × Nv的二分Hilbert空间H=Hel × Hvib中描述的分子系统,导出了纠缠的线性熵和量子相干性的量子数,并建立了它们之间的关系.对于电子振动纠缠的特殊情况,我们发现纠缠的线性熵比冯诺伊曼熵具有更复杂的信息内容。通过保持分子中的振动相干态所携带的信息,线性熵捕获电子势中的振动运动作为纠缠动力学。我们分析了一个孤立的分子中的纠缠振荡,并通过使用啁啾激光脉冲在几个电子势中产生相干振动波包来控制分子中的纠缠动力学。
Ultralong coherence times in the purely electronic zero-phonon line emission of single molecules
本文报道了在1.4K下观察到的单聚萘二酰亚胺分子纯电子零声子线发射的超长相干时间。振动激发和光谱分辨检测与扫描法布里-珀罗光谱分析仪被用来测量65 MHz的线宽。这在变换极限的1.6倍内。这表明单分子辐射可能适用于线性光学量子计算。此外,它示出,高分辨率光谱与光谱分析仪允许快速光谱动力学的调查在一个单一的分子的发射。
Accessing electronic entanglement via photo-assisted two-electron tomography
本研究提出光辅助双电子层析成像方案,利用直流电流与电流关联重建量子相干性,可检测库仑耦合量子霍尔边缘通道中的相互作用诱导能量纠缠,为弹道量子电路电子纠缠表征提供直接途径。
Coherence and control of quantum registers based on electronic spin in a nuclear spin bath
我们考虑一个协议,用于控制几个量子位寄存器,包括一个电子自旋嵌入在核自旋浴。我们展示了如何从环境的其余部分中隔离出几个近端核自旋,并将它们用作潜在可扩展的量子信息处理器的构建块。我们描述了如何相干控制技术的基础上磁共振方法可以适应这些电子-核固态自旋系统,不仅提供有效的,高保真度的操作的寄存器,但也从自旋浴去耦。作为一个例子,我们分析了可行的性能和实际的限制,在一个现实的设置与金刚石中的氮空位中心。
Practical Witness for Electronic Coherences
光合复合物二维光谱中相干性的起源仍有争议。最近已经表明,在超短脉冲极限下,频率积分泵浦-探测信号中的振荡仅对应于电子相干,因此这样的实验可以用于形成对这样的系统中的电子振荡与振动振荡的测试。在这里,我们演示了一种方法,实际上实现这样的测试,从而泵探测信号在几个不同的脉冲持续时间,并用于外推到超短脉冲的限制。我们提出的分析和数值计算结果确定脉冲持续时间的要求和脉冲中心频率的最佳选择,这可以确定从吸收光谱。我们的研究结果表明,对于许多系统所需的实验可以实现许多超快光谱实验室使用脉冲的持续时间为几十飞秒。这样的实验可以解决关于光合复合体中凝聚力性质的长期争论。
On the Equivalence of Quantum and Classical Coherence in Electronic Energy Transfer
为了研究量子相干性对电子能量转移的影响,这是光合作用中当前感兴趣的主题,我们解决了最简单的模型的传输问题,通过偶极-偶极相互作用的单体的聚集使用量子和经典动力学。我们的结论是,对于现实的耦合强度量子和经典相干传输是相同的。这是证明了数值计算的线性链和光合芬娜马修斯奥尔森(FMO)复杂
Electronic coherence dynamics in trans-polyacetylene oligomers
通过在平均场混合量子经典近似下计算电子和振动自由度的耦合动力学,明确地计算了反式聚乙炔低聚物中的电子退相干过程。的低聚物所描述的SSH哈密顿量和退相干的效果被纳入传播的量子经典轨迹的初始条件通过采样的维格纳分布的核自由度的合奏。对于不同长度的链,考虑了基态和激发态之间以及成对激发态之间叠加的退相干,并根据电子约化密度矩阵非对角元素中出现的核重叠函数讨论了动力学。对于长的寡聚物,相干性的损失发生在几十飞秒内。这个时间尺度由核重叠的初始衰变和粒子数衰变到其他电子态决定,对所考虑的叠加类型和类别相对不敏感。相比之下,对于较小的低聚物,退相干时间尺度强烈依赖于最初选择的叠加,叠加可以衰减快至50 fs,慢至250 fs。长寿命的叠加是这样的,很少的人口转移到其他电子状态,振动动力学是相对和谐的。
Quantum Ghost Spectroscopy Reveals Hidden Electronic Coherence in Molecular Aggregates
利用时间分辨量子鬼光谱(tr-QGS)结合纠缠光子对,克服傅里叶不确定性原理限制,通过模拟苝二酰亚胺三聚体能量转移过程,揭示了传统方法无法观测的电子相干振荡和振动弛豫路径。
Non-Markovian dynamics of the electronic subsystem in a laser-driven molecule: Characterization and connections with electronic-vibrational entanglement and electronic coherence
激光驱动分子中电子子系统的非马尔可夫量子演化的特征是在电子主方程的正则形式中出现负的退相干率。对于在2 × Nv的二分希尔伯特空间H = Hel × Hvib中描述的受驱动分子系统,我们导出了电子主方程的正则形式,推导出了非马尔可夫性的正则测度和可达态的Bloch体积.我们发现,退相干率之一总是负的,占固有的非马尔可夫性质的电子演化的振动环境。如果电子态g、e之间存在耦合,使得电子布居的演化服从d(PgPe)/dt> 0,则出现增强的非马尔可夫行为,其特征在于两个负的退相干率。分析了电子演化的非马尔可夫性与电子振动纠缠和电子相干的时间行为的关系,发现非马尔可夫行为的增强伴随着纠缠的增加.以Cs2分子中两个电子态的激光脉冲耦合为例,分析了不同强度激光脉冲作用下的非马尔可夫动力学,发现激光脉冲强度越弱,激发的非马尔可夫动力学越强.我们发现,在一个时间间隔内的电子振动纠缠的增加是相关的增长的总量的非Markovianity计算在同一时间间隔内使用典型的措施和连接的布洛赫体积的增加。在脉冲之后,非马尔可夫行为与电子相干性相关,使得电子势中的振动运动减少了核重叠,隐含地增加了纠缠的线性熵,给动力学带来了记忆特性。
Vibrational structures and long-lasting electronic coherence
最近的观测拍信号的光合复合物的激发能转移动力学已被解释为证据的持续coherency是足够长的寿命的能量运输和相干共存。在生物过程中利用相干性的可能性开辟了物理学和生物学界面上探索的新途径。然而,这些长期存在的相干性的微观起源仍有待发现。在这里,我们提出了这样一个机制,并验证它的系统环境动力学的数值精确模拟。至关重要的是,环境波动的非平凡的光谱结构,特别是离散的振动模式,可以导致振荡能量传输和电子相干性的时间尺度上的可比性的激发能运输的产生和维持。这表明蛋白质环境的非平凡结构在生物过程中的一致性中起着比以前认为的更重要的作用。
Controlled coherent dynamics of [VO(TPP)], a prototype molecular nuclear qudit with an electronic ancilla
我们表明,[VO(TPP)](四苯基卟啉氧钒)是一个很有前途的系统,适合实现量子计算算法的基础上编码的信息在多层次(qudit)单位。事实上,它嵌入了通过超精细相互作用耦合到核自旋7/2的电子自旋1/2,两者都具有显着的相干性。我们证明了这一点,通过广泛的宽带核磁共振研究,这使我们能够表征核自旋哈密顿量和测量自旋退相时间作为磁场的函数。此外,我们结合有针对性的测量和数值模拟表明,由电子量子比特状态调节的核自旋跃迁可以通过共振射频脉冲单独寻址和相干操纵,这要归功于非常长的相干时间和由强超精细耦合引起的有效四极耦合。这种方法可能为开发新的分子量子比特-量子系统开辟新的前景。
Electronic Quantum Coherence in Glycine Molecules Probed with Ultrashort X-ray Pulses in Real Time
提出了光电离分子电子态之间的量子相干性和由此产生的超快电子-空穴迁移过程可能是控制光电离诱导分子分解的电荷导向反应性的量子机制。基于间接(基于碎片离子)表征的阿秒实验表明,光电离诱导的电子相干性可以存活数十飞秒,而一些理论研究预测,由于核位置和核运动效应的量子不确定性,相干性的衰减要快得多。未决问题是:复杂分子中是否存在长寿命的电子量子相干性,它们是否可以直接探测,即通过电子可观测量探测?在这里,我们使用X射线来创建和直接探测光电离的氨基酸甘氨酸中的量子相干性。出射的光电子波留下带正电的离子,该离子处于位于电离脉冲光谱带宽内的量子力学本征态的相干叠加中。延迟的X射线脉冲通过诱导俄歇衰变的共振X射线吸收和通过来自顺序双光电离的光电子发射来跟踪诱导的相干性。正弦时间调制的检测到的信号在早期(0 - 25 fs)观察到在这两个测量。先进的从头算多电子模拟,考虑到量子不确定性的核位置,使我们能够解释的第一个25 fs的检测到的相干量子演化的电子相干。
Long-Lived Electronic Coherence in Dissipative Exciton-Dynamics of Light-Harvesting Complexes
在环境温度下的生物光捕获复合物的光谱中观察到的振荡信号的流行导致了对支持在嘈杂环境中通过较大分子的相干传输的机制的搜索。我们展示了一个通用的机制,支持持久的电子相干高达0.3 ps的温度为277 K。该机制依赖于频谱密度的两个属性:(i)一个大的耗散耦合到一个连续的高频振动所需的有效的传输和(ii)在零频率的频谱密度的小斜率。
Electron quantum optics as quantum signal processing
量子霍尔边缘通道中电子量子光学的最新发展为我们提供了探测量子导体中电子行为的新途径。它使一种新的量--电子相干性--成为人们关注的焦点。在本文中,我们通过对电子量子光学中单电子和双电子相干性的各种方法进行全面回顾,探索电子量子光学与信号处理之间的关系。我们把电子量子光学干涉实验解释为模拟信号处理,把量子信号转换成实验上可观察到的量,如电流平均值和相关性。这一观点也为我们从电子量子光学相干态中获得量子信息量提供了一个步骤。我们通过讨论电子量子光学中的双模纠缠来说明这些观点。我们还概述了信号处理的思想如何为量子导体中的电子相干性开辟新的视角,并了解潜在的多体电子态的性质。
Coherence of an optically illuminated single nuclear spin qubit
我们研究了金刚石中单个核自旋量子比特的相干特性[Dutt等人,Science,316,1312(2007)]中描述的方法。由此产生的核自旋动力学由与快速电子跃迁相关的时间相关的超精细相互作用控制,这可以用自旋涨落模型来描述。我们发现,由于类似于核磁共振中的运动平均过程,核自旋相干性可以在大量的光激发循环后保持。我们的理论分析与实验结果符合得很好。这表明了一种新的方法,可以潜在地将核自旋系统完全从电子环境中隔离出来。
Nature does not rely on long-lived electronic quantum coherence for photosynthetic energy transfer
在光合作用的第一步骤期间,撞击太阳光子的能量被转换成捕光生物分子复合物的电子激发能。随后的能量转移到反应中心被理解为激子准粒子,其在小于100飞秒(fs)的典型时间尺度上在生物分子位点的网格上移动。自量子力学早期以来,这种能量转移被描述为具有经典占位概率的非相干福斯特跳跃,但具有量子力学确定的速率常数。这一正统的观点受到了芬纳-马修斯-奥尔森蛋白质超快光谱实验的挑战,在该实验中,报道了高达1.5皮秒的干涉振荡信号,并将其解释为异常长寿的电子量子相干性的直接证据。在这里,我们表明,在环境温度下的水溶液中的光学二维光子回波光谱的复杂的不提供任何长寿命的电子量子相干性的证据,但确认正统的观点,迅速衰减的电子量子相干性的时间尺度为60 fs。我们的研究结果没有暗示电子量子相干性在真正的光活性生物分子复合物中起任何生物功能作用。由于这种天然能量转移复合物相当小,并且具有结构明确的蛋白质,细菌叶绿素之间的距离与其他捕光复合物相当,我们预计这一发现是普遍的,并直接适用于更大的光活性生物分子复合物。
Origin of long-lived oscillations in 2D-spectra of a Quantum Vibronic Model: Electronic vs Vibrational coherence
我们表明,激子和振动运动的耦合在生物复合物可以提供机制来解释长寿命的振荡,已获得在非线性光谱信号的不同光合色素蛋白质复合物,我们讨论了激子与纯振动成分对这些振荡功能的贡献。考虑到二聚体模型耦合到一个结构化的谱密度,我们讨论了电子-声子动力学的基本方面,并通过分别分析不同的贡献的非线性信号,我们表明,对于现实的参数制度纯粹的电子相干性是相同的顺序作为纯粹的振动相干的电子基态。此外,我们展示了后者如何依赖于激子相互作用来体现。这些结果链接最近提出的微观,非平衡机制,以支持在环境温度下的长寿命的连贯性与实际的实验观察的振荡行为,使用2D光子回波技术,以证实电子和振动自由度的相互作用的光捕获聚集体的动态的根本重要性。
The Physical Basis for Long-lived Electronic Coherence in Photosynthetic Light Harvesting Systems
在光合捕光系统中观察到的长寿命的电子相干性的物理基础是确定使用解析可溶性模型。三个物理特征被发现是负责其长的相干寿命:i)激子状态之间的小能隙,ii)激子状态之间的耦合的小比率的能隙,和iii)的事实,即分子特性的地方,即使在环境条件下的系统在一个有效的低温制度。利用这种方法,我们得到了二聚体模型的退相干时间,FMO参数为$\approx$ 160 fs(77 K)和$\approx$ 80 fs(277 K)。因此,显着的振荡被发现持续600 fs和300 fs,分别与实验和以前的计算。在室温下,发现PC 645具有类似的良好一致性,振荡持续400 fs。得到的解析表达式提供了直接洞察参数依赖的退相干时间尺度。
Multi-color quantum control for suppressing ground state coherences in two-dimensional electronic spectroscopy
测得的多维光谱响应不同的捕光复合物表现出振荡的功能,这表明一个潜在的相干能量转移。然而,由于在高度拥挤的光谱中分离激发态相干性的困难,使得这种推断严格是具有挑战性的。在这项工作中,我们提供了一个相干控制方案,抑制基态相干,从而使重新定相谱占主导地位的激发态相干。我们提供了一个基准的计划,使用模型二聚体系统和数值精确的方法来分析光谱响应。我们认为,结合时间和光谱控制方法可以促进第二代实验,这些实验是量身定制的,以提取所需的信息,从而显着推进我们对复杂的开放多体结构和动力学的理解。
Ab initio simulation of laser-induced electronic and vibrational coherence
最近通过超快光谱学实现的原子分辨率要求相应的理论进展。实时含时密度泛函理论(RT-TDDFT)结合Escherichfest动力学提供了一种在精度和计算成本之间的最佳折衷,以研究亚皮秒范围内激光激发材料的电子和振动动力学。然而,这种方法无法解释热效应或零点能量,这在所涉及的物理学中至关重要。本文采用基于RT-TDDFT+ Escherichfest的量子半经典方法模拟了凝聚态中激光诱导的电子相干和振动相干。以碳共轭分子为例,我们证明了从原子核量子分布出发的初始组态的系综平均可以弥补单轨道RT-TDDFT+ Escherichfest的许多缺点,阻尼电子相干性,并在激发态之间引入超快非绝热耦合.由于采样配置的数量随着化合物的尺寸和刚度而减少,对于平均场方法闪耀的大型系统,计算成本仍然适中。在模拟中明确包含一个随时间变化的脉冲,使这种方法作为一个独立的对应实验结果的相干非线性光谱的第一性原理研究的主要进展。
Simultaneous coherence enhancement of optical and microwave transitions in solid-state electronic spins
固态电子自旋在量子信息科学中被广泛研究,因为它们的大磁矩为计算和通信提供快速操作,并且为传感提供高灵敏度。然而,电子自旋对磁噪声更敏感,但其光谱特性的工程,例如使用时钟跃迁和同位素工程,可以产生显着的自旋相干时间,如GaAs中的电子自旋,硅中的施主和金刚石中的空位中心。在这里,我们证明了同时诱导的时钟跃迁的微波和光域的同位素纯化$^{171}$ Yb $^{3+}$:Y $_2$ SiO $_5$晶体,达到100以上的$μ$ s和1 ms的相干时间在光学和微波域,分别。这种效应是由于超精细相互作用的高度各向异性,这使得每个电子-核子态都是纠缠的Bell态。我们的研究结果强调了潜在的$^{171}$ Yb $^{3+}$:Y $_2$ SiO $_5$的量子处理应用依赖于光学和自旋操纵,如光量子存储器,微波到光量子换能器,和单自旋检测,而它们也应该是可观察到的一系列不同的材料与各向异性超精细相互作用。
Exciton coherence lifetimes from electronic structure
我们从第一性原理模拟了共价连接的芳香族同二聚体内电子激发的相干能量转移,以回答通过详细的电子结构计算计算的浴的通常模型是否可以再现关键动力学。对于这些系统的相干传输的时间尺度是实验已知的时间依赖性偏振各向异性测量,所以我们可以直接评估目前的技术是否可以预测这种现象。两种选择的电子基态进行了研究,并讨论了它们的相对优点关于微扰模型的预测。电子自由度的耦合到核自由度的计算,而不是假设,和荧光各向异性衰减直接再现。令人惊讶的是,我们发现,虽然TDDFT的绝对能量通常是在错误的数量级以上的耦合能量,这些二聚体的相干输运性质可以半定量地再现从第一原理。必须追求的方向,以产生预测性和可靠的预测相干输运的建议。
Optical Interference Effect in Strong-field Electronic Coherence Spectroscopy
本研究利用高强度少周期红外激光泵浦-探测装置,探究了氩和分子氮离子中的强场诱导电子相干,发现光学干涉效应在不同离子中表现各异,并量化了脉冲形状等特性对分离目标相干信号的重要性。
Isolated electron spins in silicon carbide with millisecond-coherence times
SiC缺陷的消除促进了其进入光电子和电力电子行业的前沿。尽管如此,由于SiC缺陷的电子态可以具有尖锐的光学和自旋跃迁,它们越来越被认为是量子信息和纳米尺度传感应用的宝贵资源。在这里,我们表明,在高度纯化的单晶4 H-SiC中的单个电子自旋态可以被隔离和相干控制。绑定到中性双空位缺陷,这些国家表现出异常长的合奏哈恩回波自旋相干性,超过1毫秒。相干控制单自旋在一种材料适合先进的生长和微加工技术是一个令人兴奋的路线,晶圆级量子技术。
Understanding the fundamental connection between electronic correlation and decoherence
我们引入一个理论,揭示了电子之间的相关性和物质中电子态的量子相干性程度之间的基本和以前被忽视的联系。对于任意状态,只有当核浴诱导的电子动力学本质上是纯退相时,效应才会解耦,使得$[H^{S},H^{SB}]=0$,其中$H^{S}$是电子哈密顿量,$H^{SB}$是电子-核耦合。我们定量地说明了这种连接通过精确的模拟的Hubbard-Holstein分子使用的运动的分层方程,表明增加电子相互作用的程度可以提高或抑制电子相干损失的速率。
Extracting double-quantum coherence in two-dimensional electronic spectroscopy under pump-probe geometry
针对泵浦-探测型 2DES 难以测量双量子相干的问题,提出早到探测脉冲、相位循环与因果性增强处理相结合的提取方法,并在铷原子中观测到两体偶极相互作用共振。
Correlation-Enabled Beatings in Two-Dimensional Electronic Spectroscopy
本研究提出通过超快控制和相关性驱动机制,实现二维电子光谱中长寿命拍频的持续相干特征。
Control of an environmental spin defect beyond the coherence limit of a central spin
本文提出一种利用弱耦合探针自旋和双共振序列,将极化转移至不直接耦合的环境自旋,从而突破中心自旋相干极限,实现更大规模量子寄存器的可扩展方法。
Photoelectric converters with quantum coherence
光子撞击能够释放电子器件中的电子,并将电子通量从较低的化学势驱动到较高的化学势。先前的研究暗示,纳米尺寸的光电转换器在最大功率下的热力学效率受Curzon-Ahlborn效率的限制。在本研究中,我们利用量子效应设计了一个基于三能级量子点与费米子浴和光子相互作用的光电转换器。我们发现,通过选择一对合适的简并态,量子点与太阳光和费米子浴耦合产生的量子相干性可以在纳米电子系统中稳定共存。我们的分析表明,在最大功率的效率不再局限于Curzon-Ahlborn效率,通过精心控制的量子相干性的操纵。
Time-resolved role of coherence and delocalization in photosynthetic energy transfer from an extended exciton model
本文基于扩展的激子模型,研究光合作用中相干性和非局域性的时间依赖性作用,揭示内部电子结构与量子传输性能的微观联系。
Enhancement of Vibronic and Ground-State Vibrational Coherences in 2D Spectra of Photosynthetic Complexes
应用振动激子模型来研究由于电子和核自由度的混合而增强相干振荡的机制,最近提出该机制是FMO络合物的2D光谱中的长寿命振荡的起源[Christensson et al. J. Phys. Chem. B 116(2012)7449]。我们减少了一个模型BChl二聚体的问题,以阐明共振耦合,网站能量,核模式和能量无序的振动激子和基态振动相干增强的作用,并确定制度,这种增强是显着的。对于一个异二聚体代表的两个耦合BChls 3和4的FMO复合物,振动激子和振动相干的初始振幅分别增强了高达15和5倍,相比,在孤立的单体中的振动相干。当电子能隙和振动模式的频率之间存在共振时,出现这种最大初始振幅增强。对于这两种机制,这种增强的带宽约为100 cm-1。电子和振动自由度的激子混合导致相对于振动相干性的额外退相。我们通过求解马尔可夫近似下的量子主方程来评估退相动力学,并观察到模式频率对寿命增强的强烈依赖性。长寿命的电子振动激子相干被发现仅当模式的频率是在附近的电子共振产生。虽然与基态振动相干态相比,振动激子相干态具有更大的初始振幅,但我们得出结论,对于本模型,这两种类型在长时间内具有相似的振幅。讨论了在分子聚集体的一般情况下区分电子振动激子和基态振动相干的能力。
Optimizing a Dynamical Decoupling Protocol for Solid-State Electronic Spin Ensembles in Diamond
我们证明了通过优化的动力学解耦(DD)的金刚石中的氮空位(NV)中心的致密系综的自旋相干时间的显着改善。冷却样品到$77$ K抑制纵向自旋弛豫$T_1$效应和DD微波脉冲被用来增加横向相干时间$T_2$从$\sim 0.7$ ms到$\sim 30$ ms。我们扩展以前的工作单轴(CPMG)DD对任意自旋状态的保存。脉冲和失谐误差的理论和实验表征后,我们比较各种DD协议的性能。我们确定,保持任意自旋状态的最佳控制方案是一个递归的协议,级联版本的XY 8脉冲序列。改善的自旋相干性可能对改善交流磁力测量的灵敏度产生直接影响。此外,该协议可以用于更密集的金刚石样品,以增加相干时间高达NV-NV相互作用时间尺度,这是朝着创建量子集体NV自旋态迈出的重要一步。
A non-Markovian approach to spin-phonon coherence and the breakdown of the Markovian approximation
本文针对金刚石IV族空位色心的自旋退相干问题,采用非马尔可夫方法修正马尔可夫近似的偏差,阐明磁场取向对量子比特相干时间的影响,实现对实验结果的一致复现。
Refocusing dipolar interactions between electronic spins of donors in silicon
我们注意到存在一组磁场值,其中一个简单的哈恩回波序列重新聚焦的动态的全偶极相互作用,为自旋系统的电子供体在硅。由于任意耦合强度和任意时间都会发生重新聚焦,这些偶极重新聚焦点(DRP)为调节纠缠提供了新的可能性,这是由于始终存在的自旋偶极相互作用。虽然在测量的热(非极化)自旋系综相干性中,DRP的实验效应将被强烈稀释,但我们研究了由瞬时扩散和直接触发器引起的退相干综合效应引起的相干性衰减中可能的特征
Quantum-coherent dynamics in photosynthetic charge separation revealed by wavelet analysis
光系统II反应中心(PSII RC)中持续振动辅助电子(振动)相干性的实验/理论证据表明,光合作用的太阳能转换可能通过电子和振动量子动力学的相互作用进行优化。这一证据已通过调查的主要电荷分离过程中的PSII RC的二维电子光谱(2DES)和Redfield建模的实验数据。然而,虽然传统的傅里叶变换分析的2DES数据允许振动相干性的振荡签名被识别在频域中的静态2D频率图的形式,实时演化的相干性丢失。在这里,我们申请的第一次小波分析的PSII RC 2DES数据,以获得时间分辨的二维频率图。这些地图使我们能够证明,i)激发两种不同的电荷分离途径的激子之间的相干性是活跃的超过500 fs,和ii)激子和电荷转移状态之间的相干性,电荷分离反应的反应物和产物,分别是活跃的至少1 ps。这些发现意味着PSII RC采用相干性i)对竞争电子转移途径进行采样,以及ii)执行定向、超快和有效的电子转移。
Unraveling Quantum Coherences Mediating Primary Charge Transfer Processes in Photosystem II Reaction Center
本文结合 20 K 下的二维电子光谱与基于结构的激子模型,揭示 PSII 反应中心初级能量和电荷转移中的电子及振动相干性,为设计高效人工光合系统提供依据。
Coherent control of the orbital occupation driving the insulator-to-metal Mott transition in V$_2$O$_3$
通过相位锁定光脉冲选择性激发带间跃迁,实现对Mott绝缘体V$_2$O$_3$中光诱导绝缘体-金属转变的相干电子控制,电子相干时间约5飞秒,并在临界温度附近增强,为量子材料功能切换开辟新途径。
Population and Coherence Dynamics in Light Harvesting Complex II (LH2)
从理论上研究了生理温度和低温条件下紫色细菌光合捕光复合物2(LH 2)B850环的电子激发布居和相干动力学。类似于Fenna-Matthews-Olson(FMO)蛋白,在LH 2中观察到的激发人口和一致性的振荡,通过使用一个缩放的分层运动方程(HEOM)的方法。然而,该振荡时间(300 fs)比FMO蛋白在低温下的振荡时间(650 fs)短得多。环境和高温都能提高激子波包的传播速度,但却缩短了相干时间,抑制了相干振幅和布居数。我们的计算表明,在这样一个嘈杂的生物环境中,发色团电子激发态之间可以存在一个长寿命的相干性。
Electronic Symmetry and Femtosecond Coherence Dynamics of Renner-Teller-Mixed Neutral Vibronic States in Carbon Dioxide
本研究利用真空紫外瞬态吸收光谱,通过分子框架各向异性分辨二氧化碳中Renner-Teller分裂的振动电子态对称性,并测量其对称性相关的相干退相时间,揭示激发态势能面拓扑对超快波包动力学的影响。
Spin coherence mapping of NV centers in diamond
近年来,金刚石中的氮空位色心由于其电子自旋特性而成为优良的固态量子传感器。特别是它们易于光学初始化和检测,以及它们在室温下非常大的自旋相干性。许多研究已经报道了它们用于感测温度、应变、电场以及主要是磁场。在这里,我们展示了如何建立一个二维地图的电子自旋相干的NV中心的合奏超纯金刚石,使用光学成像协议结合微波脉冲仅仅依靠一个普通的CCD相机。
The Nature of Quantum States Created by One Photon Absorption: Pulsed Coherent vs. Pulsed Incoherent Light
我们分析了电子激发的核波函数和它们的相干性时,受到自然的,脉冲的非相干类太阳光的分子的行动,并假设有相同的中心频率和光谱带宽的超短相干光。具体来说,我们计算的时空依赖性的激发波包和它们的电子相干性,这两种类型的光源,在不同的电子势能面。由此产生的激发态波函数被证明是定性不同的,反映了它们起源的光源。此外,电子相干性被发现衰减显着更快的非相干光比相干超快激发,连续和绑定波包。这些结果证实,在使用超短相干脉冲的研究中观察到的动态与自然发生的太阳能诱导过程(如光合作用和视觉)无关。
Ultrafast Molecular Frame Quantum Tomography
本研究开发并实验验证了超快分子框架量子层析成像(MFQT)方法,利用能谱与时域数据得到实验室框架密度矩阵,以NH₃为例证实核转动的非绝热科里奥利耦合可诱导长时电子相干,为多原子体系动力学等研究提供新工具。
Quantum sensing via magnetic-noise-protected states in an electronic spin dyad
研究由 S=1 和 S'=1/2 自旋组成的异自旋系统,利用其独特能级结构产生磁场不敏感的长寿命零量子相干,发现其对局部场波动具有选择性敏感性,可作为纳米级梯度仪或无磁噪声传感探针。
Minute-long quantum coherence enabled by electrical depletion of magnetic noise
研究碳化硅p-i-n二极管偏置控制对嵌入自旋相干性的影响,通过耗尽电和磁噪声源,延长了自旋弛豫和相干时间,哈恩回波时间超100秒,证明材料控制和电子设备集成对创建高相干固态量子技术很重要。
Spin decoherence in molecular crystals: nuclear v.s. electronic spin baths
本文利用团簇关联展开方法模拟分子量子比特退相干,发现核自旋仅在电子自旋浓度低于1 mM时成为主导退相干源,并证明氘代样品或动态解耦可实现毫秒级相干时间,凸显分子自旋的量子技术潜力。
Tracking Attosecond Electronic Coherences Using Phase-Manipulated Extreme Ultraviolet Pulses
近年来发展起来的超快极紫外(XUV)相干光源对更好地理解物质的结构和动力学具有巨大的潜力。有前途的路线是先进的相干控制和非线性光谱计划在XUV能量范围内,产生前所未有的空间和时间分辨率。然而,它们的实现受到了实验挑战的阻碍,即产生具有精确控制的定时和相位特性的XUV脉冲序列。特别是,直接控制和操纵XUV脉冲序列内的各个脉冲的相位为相干控制和多维光谱学开辟了令人兴奋的可能性,但尚未实现。在这里,我们克服了这些限制,在一个高度时间稳定和相位调制的XUV泵,XUV探测实验,直接探测的演化和退相的内部子壳层电子相干。这种方法,避免了任何XUV光学直接脉冲操纵,开辟了先进的非线性光学和光谱学在XUV波长的广泛应用。
Optical coherences and wavelength mismatch in ladder systems
我们从实验和理论上研究了室温气体中开放三能级梯形系统的相干和非相干过程,并确定了电磁感应透明(EIT)发生在哪种状态。这项工作的特殊性在于不寻常的情况下,探测场的波长比耦合场的波长短。所观察到的光谱特征的性质在很大程度上取决于不同的速度类的总响应,双色激发场的不同多普勒频移,光学泵浦额外的电子状态和渡越时间效应。所有这些成分都可以在基于光学布洛赫方程的模型中吸收,只有五个电子态。
Quantifying fermionic decoherence in many-body systems
电子退相干的实际措施,称为蒸馏纯度,适用于多体系统的介绍。虽然电子退相干的通常测量(例如纯度)采用通常不可用的完整的$N$ -粒子密度矩阵,但蒸馏纯度是基于$r$ -主体约化密度矩阵($r$ -RDM),其是更容易获得的量。$r$ -主体蒸馏纯度是先前引入的$r$ -主体还原纯度的导数量[I. Franco和H. Appel,J.Chem.Phys.139,094109(2013)],其测量$r$ -RDM的非幂等性。具体地说,蒸馏纯度利用减少纯度的结构,以提取斯莱特行列式与整数职业定义的一个给定的单粒子基础,组成一个电子状态之间的相干性。通过这种方式,提取的纯度提供了一个实用的平台,以量化在给定的基础上,可用于分析多电子系统的量子动力学相干。的单体和两体蒸馏纯度的精确表达式,并举例说明了该方法的效用通过分析所描述的苏-施里弗-Heeger哈密顿的低聚乙炔的动力学。最后讨论了纯度、折合纯度和蒸馏纯度作为电子相干性度量的优点和局限性。
Coherence-limited digital control of a superconducting qubit using a Josephson pulse generator at 3 K
利用约瑟夫森脉冲发生器在3K下实现超导量子比特的相干限制数字控制,提升了门保真度和退相干时间。
Molecular Vibronic Complexity as a Quantum Resource for Optimal Control: Nonadiabatic Mixing Creates Protected Coherence Subspaces in Dissipative Environments
该研究利用GRAPE结合Redfield动力学,发现分子振动电子结构可产生受环境保护的相干子空间,通过最优控制可大幅提升长寿命电子相干性,为分子量子信息科学提供了资源基础。
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