Fast adaptive discontinuous basis sets for electronic structure
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
本文提出了一种快速自适应不连续基组方法，用于高效计算电子结构，通过不连续基函数实现灵活的基组组合，提升计算效率与精度。
2026-02-28 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Accelerating Lattice QCD Multigrid on GPUs Using Fine-Grained Parallelization
在过去的十年里，原子核和粒子物理中的晶格量子色动力学计算得到了极大的发展。这是由于在使用多重网格算法加速迭代线性求解器方面取得的重大进展，以及GPU带来的吞吐量改善。在GPU上最佳地部署分层算法是不平凡的，因为在粗网格上缺乏并行性，因此，这些进步并没有被证明是倍增的。使用QUDA库，我们证明，通过暴露的并行性的基础模板问题拥有的所有来源，并通过适当的映射，这种并行性的GPU架构，我们可以实现高效率，即使是粗网格。结果是威尔逊三叶草离散化，在那里我们证明了高达10倍的速度比目前最先进的GPU加速方法泰坦。最后，我们展望未来，并考虑我们的研究结果的软件影响。
2016-12-23 hep-lat physics.comp-ph
Novel linear algebraic theory and one-hundred-million-atom electronic structure calculation on the K computer
多重Arnoldi方法是物理学与应用数学交叉研究中发展起来的一种新的线性代数算法，在K计算机上实现了一亿原子（100 nm尺度）电子态的计算。该算法是广义移位线性方程的Krylov子空间求解器，并在我们的N阶计算代码ELSES（http：//www.elses.jp/）中实现。此外，作为理论上的推广，提出了一种计算本征态的方法。
2013-07-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Optimal basis set for electronic structure calculations in periodic systems
本文提出了一种有效的计算布里渊区精细取样系统电子结构的方法。该方法是基于变分优化的“单一”（即共同的布里渊区中的所有点）的电子轨道的扩展基组。k. p近似理论的考虑有助于理解该方法的效率。通过对16原子Na超原胞的计算，分析了该方法的精度和收敛性与最佳基组大小的关系。
2000-08-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Compact representation of one-particle wavefunctions and scalar fields obtained from electronic-structure calculations
我们提出了一个代码无关的紧凑表示的单电子波函数和其他体积数据（电子密度，静电势等）。通过电子结构计算产生的。表示的紧凑性确保了计算数据的数字存储需求最小化，而代码独立性使数据为“大数据”分析做好了准备。我们的方法允许最大限度地减少原始和新的表示之间的差异，并且原则上是信息无损的。得到波函数表示的过程与自然原子轨道的构造密切相关，并受益于Wannier函数的局部化。因此，我们的方法完全适合任何基础设施提供一个代码独立的工具集的电子结构数据分析。
2019-02-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ten-million-atom electronic structure calculations on the K computer with a massively parallel order-N theory
通过物理学、应用数学和计算机科学的交叉研究，构建了大规模并行的N阶电子结构理论。(1)在拥有多达98，304个处理器内核的K计算机上实现了一千万原子纳米材料的高并行效率。其数学基础是广义移位线性方程的一种新的线性代数算法。通过我们的代码“ELSES”（www.elses.jp）进行计算，其中基于从头计算的模型化（紧束缚形式）系统。(2)提出了一种计算后分析方法--π轨道晶体轨道哈密顿布居（pi-COHP）方法，该方法适用于海量电子结构数据.该分析方法在sp2-sp3纳米复合碳固体中进行了演示，并使用了原始可视化软件“VisBAR”。目前的研究表明计算物理与当前或下一代超级计算机的一般方面。
2012-12-04 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Many-Body Quantum Calculations for Graphyne for Electronic Devices
超越传统的2D材料现在期望具有切换能力（例如，晶体管）。在这里，我们建议使用石墨炔，因为，正如我们将在这封信中显示的，获得作为价带和导带的电子能带结构的区域，具有表观带隙，被发现。在这里，对于石墨炔的特定同素异形体，对于石墨炔同素异形体石墨炔-1和石墨炔-2，分别具有，一个和两个三重C-C碳-碳键在相邻的苯环之间。采用密度泛函理论的局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）进行了从头算多体量子计算。
2020-12-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Hybrid preconditioning for iterative diagonalization of ill-conditioned generalized eigenvalue problems in electronic structure calculations
一系列大型病态广义本征值问题的迭代对角化是量子力学{ \em ab initio}电子结构计算中采用非正交基的计算瓶颈。我们提出了一个混合预处理方案，有效地结合全球和本地加速预处理器的快速迭代对角化等特征值问题。在单位分割有限元（PUFE）赝势密度泛函计算中，采用非正交基，我们证明了混合预处理块最速下降法是一种具有成本效益的本征解，优于当前最先进的全局预处理方案，对于由PUFE产生的病态广义特征值问题，作为局部最优块预条件共轭，梯度法求解由平面波方法产生的条件良好的标准特征值问题。
2013-08-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Density of States Calculation of CeO$_2$ Based on VASP
本研究基于VASP软件，采用密度泛函理论（DFT）方法对CeO₂的态密度（DOS）进行了详细分析，深入研究了其晶体结构和电子能级分布，为CeO₂在催化和电子材料中的应用提供了理论支持，也为新型CeO₂基材料的设计与开发提供了指导。
2025-02-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Discrete discontinuous basis projection method for large-scale electronic structure calculations
我们提出了一种方法来加速实空间电子结构方法几倍，而不损失的准确性，通过减少必须解决的离散本征值问题的尺寸。为了实现这一点，我们构造了一个有效的，系统可改进的，不连续的基础上，跨越占领的子空间和项目的实空间的哈密顿量的跨度。在一系列系统的计算中，我们发现，精确的能量和力是获得与8- 25个基函数每个原子，减少1- 3个数量级的相关的实空间本征问题的维度。
2018-04-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
FEAST fundamental framework for electronic structure calculations: Reformulation and solution of the muffin-tin problem
在最近的一篇文章[1]中，FEAST算法已被提出作为通用本征值求解器，其非常适合于解决电子结构计算中的数值挑战。在这里，FEAST超越了“黑箱”求解器，作为一个基本的建模框架，可以自然地解决斯莱特在1937年制定的电子结构问题的原始数值复杂性[2]。非线性特征值问题所产生的实空间域的松饼-锡分解推导，然后重新精确地解决FEAST框架内。这个新的框架是作为一个基本的和实用的解决方案，执行准确的和可扩展的电子结构计算，绕过使用传统的方法，如线性化和赝势技术的各种问题。这个FEAST框架的有限元实现以及各种分子系统的模拟结果也提出和讨论。
2012-05-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Implementation of Quantum Machine Learning for Electronic Structure Calculations of Periodic Systems on Quantum Computing Devices
量子机器学习算法是机器学习到量子机制的扩展，被认为是更强大的，因为它们利用了量子特性的力量。量子机器学习方法已被用于解决量子多体系统，并已证明晶格模型，分子系统和最近的周期性系统的精确电子结构计算。一个混合的方法，使用限制玻尔兹曼机和量子算法来获得的概率分布，可以优化经典的是一个很有前途的方法，由于其效率和易于实现。在这里，我们在IBM-Q量子计算机上实现了混合量子机器学习的基准测试，以计算典型的二维晶体结构：六方氮化硼和石墨烯的电子结构。利用混合量子机器学习计算得到的这些体系的能带结构与传统电子结构计算得到的结果吻合较好。这一基准结果意味着，由量子计算机授权的混合量子机器学习可以提供一种计算量子多体系统电子结构的新方法。
2021-05-28 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
An efficient k.p method for calculation of total energy and electronic density of states
本文提出了一种用全收敛BZ抽样计算大体系电子结构的有效方法。该方法是基于密度泛函微扰理论的框架中开发的k. p-样近似。对Ar和Si超电池的实验计算表明了该方法的可靠性和有效性。
2001-08-02 physics.comp-ph
Real-time feedback from iterative electronic structure calculations
来自迭代电子结构计算的实时反馈需要在所采用的迭代算法的固有不可预测的执行时间与以固定且短的时间间隔提供数据以用于实时绘制的必要性之间进行调解。我们引入了调解员的概念，作为一个组件，能够处理罕见的和不可预测的参考数据，以产生可靠的反馈。在实时量子化学的背景下，介体采取代理势的形式，其具有与第一性原理势相同的局部形状，并且可以有效地进行评估，以提供原子力作为实时反馈。替代势通过电子结构计算不断更新，并保证为任何分子结构的操作员提供可靠的响应。为了演示迭代电子结构方法在实时反应性探索中的应用，我们将自洽的半经验方法作为数据源，并应用代理电位介体来提供可靠的实时反馈。
2015-10-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
The MRChem multiresolution analysis code for molecular electronic structure calculations: performance and scaling properties
MRChem是一个基于多小波自适应基表示的分子电子结构计算代码。我们提供了我们的实施策略和几个基准计算的描述。系统包括一千多个轨道的HF理论水平进行了研究，重点是标度特性。在我们的设计中，形式上与系统大小成二次比例的项实际上具有更好的比例，因为该方法固有的自适应性引入了隐式筛选：所有操作都以所需的精度执行，这具有最小化计算成本和精确控制最终误差的双重目的。与传统的基于高斯型轨道的软件相比，表明MRChem在性能方面具有竞争力。
2022-11-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Low complexity method for large-scale self-consistent ab initio electronic-structure calculations without localization
提出了一种新的低复杂度的方法，利用密度泛函理论的Kohn-Sham形式进行自洽电子结构计算。本地化的限制既不强加也不需要，从而允许直接比较与传统的立方缩放算法。迄今为止，该方法是精确计算的任何算法中复杂度最低的。一个简单的一维模型系统被用来彻底测试的算法的数值稳定性和结果的一个真实的物理系统也被给出。
2006-11-29 physics.comp-ph
Efficient methods for computing integrals in electronic structure calculations
Scientific Computation and Numerical Analysis（科学计算与数值分析）
本文提出高效方法计算电子结构计算中出现的积分，通过将积分表示为轮廓积分并利用Clenshaw-Curtis求积法进行评估，通过数值实验验证了方法的效率。
2017-04-27 cond-mat.mtrl-sci cs.NA math.NA
An adaptive planewave method for electronic structure calculations
本文提出了一种自适应平面波方法来求解电子结构计算中的本征值问题。该方法结合了先验收敛速度和准确的后验误差估计到一个有效的方式更新的能量截止平面波离散，线性和非线性特征值问题。该方法是误差可控的线性特征值问题的意义上，对于一个给定的所需的精度，能量截止的解决方案匹配的目标精度可以有效地达到。此外，该方法是特别有前途的电子结构计算中的非线性本征值问题，因为它将减少自洽算法的早期迭代的成本。我们提出了一些数值实验的线性和非线性特征值问题。特别是，我们提供了一些绝缘体和金属系统的电子结构计算与Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）和投影增广波（PAW）方法模拟，说明效率和潜力的算法。
2021-07-29 physics.comp-ph
Multilevel domain decomposition for electronic structure calculations
介绍了一种新的多层区域分解方法（MDD），该方法在半经验和密度泛函理论（DFT）框架下计算电子结构。该方法在区域分解方法的精神下，在局部精细求解器和全局粗略求解器之间迭代。
2005-11-07 physics.chem-ph physics.comp-ph
Direct Minimization for Ensemble Electronic Structure Calculations
我们考虑一种直接优化的方法用于系综密度泛函理论电子结构计算。电子轨道的更新算子考虑到Stiefel流形的结构，我们提出了一个优化方案，以确保保持满足的约束的占领数。我们还比较顺序和同时拟牛顿和非线性共轭梯度优化程序，并证明，同时优化的电子轨道和占领数提高性能相比，顺序的方法。
2012-07-10 physics.chem-ph physics.comp-ph
Electronic structure calculations for PrFe4P12 filled skutterudite using Extended Huckel tight-binding method
为了深入了解PrFe_4P_（12）方钴矿的电子性质，进行了能带电子结构计算、总态密度和投影态密度、晶体轨道重叠布居和Mulliken布居分析。的能带产生的直接间隙（在伽马）为0.02 eV的半金属行为。总态密度和投影态密度提供了每个原子的每个轨道对总态密度的贡献的信息。此外，还得到了单胞内部分原子间的成键强度。Mulliken群体分析表明该化合物的离子行为。
2003-03-27 physics.chem-ph physics.comp-ph
Nuclear-Electronic Orbital Approach to Quantization of Protons in Periodic Electronic Structure Calculations
核电子轨道（NEO）方法是一种成熟的方法，用于在通常的玻恩-奥本海默近似之外处理分子系统中的原子核量子力学。在这项工作中，我们提出了一个战略，以实现NEO方法的周期性电子结构计算，特别是侧重于多组分密度泛函理论（DFT）。NEO-DFT方法是在全电子电子结构代码FHI-aims中实现的，该代码结合使用了分析和数值积分技术以及恒等式的解析，以提高计算效率。验证此实施后，概念验证的应用程序，以说明量子化质子的物理性质的扩展系统，如二维材料和液体半导体接口的影响。具体而言，周期性NEO-DFT计算进行的反式聚乙炔链，硼化氢片，和氧化钛-水界面。质子的零点能量效应以及电子-质子关联对这些系统的态密度和能带结构有显著影响。这些发展为多组分密度泛函理论应用于广泛的其他扩展凝聚态系统提供了基础。
2022-05-12 physics.chem-ph physics.comp-ph
Minimal parameter implicit solvent model for ab initio electronic structure calculations
我们提出了一个隐式溶剂模型从头计算电子结构的计算是完全自洽的，是基于非齐次泊松方程的直接解决方案。根据Fattebert和Gygi的公式（J.Comp.Chem.23，6（2002）），溶质腔自然地根据电子密度的等值面来定义。虽然这个模型只依赖于两个参数，我们证明，通过使用适当的边界条件和色散排斥的贡献，溶剂化能量获得广泛的测试集，包括中性和带电分子相比，现有的模型显示出显着的改善。我们的方法是实施，但不限于，线性标度密度泛函理论（DFT）的框架，开辟了自洽的隐式溶剂DFT计算前所未有的大小，我们证明了2615个原子的蛋白质配体复合物的计算系统的路径。
2011-12-06 physics.chem-ph physics.comp-ph
Accurate electronic excitations for two alkali-halide systems obtained by density-functional theory and verified by multi-configuration self-consistent field calculations
在$Δ$自洽场框架中使用密度泛函理论，得到了NaCl和LiCl的基态和两个最低电子激发态。用多组态自洽场方法得到了相同的态，验证了该方法的准确性。计算的地面和激发势能面之间的整体良好的协议说有希望的计算简单的$Δ$自洽场方法。
2004-12-02 physics.chem-ph physics.comp-ph
Accuracy and efficiency of modern methods for electronic structure calculation on heavy- and superheavy-element compounds
本文简要介绍了重元素和超重元素化合物低激发态电子结构计算的常用方法。讨论了Dirac-Coulomb-Breit哈密顿量、Huzinaga型赝势、形状一致的相对论有效实势（RECP）和广义RECP计算的优缺点。提出了一种在分子RECP计算后恢复原子核电子结构的非变分方法。介绍了几种电子关联方法的特点，如组态相互作用方法和耦合团簇方法。给出了对E_（113）、E_（114）、U等重原子体系的计算结果。
2003-04-30 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
An approach to first principles electronic structure calculation by symbolic-numeric computation
本文介绍了第一性原理电子结构计算的一种新方法。出发点是Hartree-Fock-Roothaan方程，其中分子积分通过关于原子坐标和其他变量的泰勒展开的多项式近似。它导出了一组多项式方程，其解是本征态，称为代数分子轨道方程。符号计算，特别是Gröbner基理论，使我们能够将多项式方程改写成具有相同根的更修剪和更易处理的形式，从中我们可以解开物理参数（波函数，原子坐标等）之间的关系，并按顺序逐一进行数值计算。此外，该方法是将电子结构计算、物理参数优化、反问题作为正问题求解的统一方法。
2013-06-17 cs.SC physics.comp-ph
Bypassing the energy functional in density functional theory: Direct calculation of electronic energies from conditional probability densities
密度泛函计算可能会因为缺乏精确的交换相关近似而失败。相反，能量可以从条件概率的密度泛函计算（CP-DFT）序列中提取。简单的CP近似在所有温度下对双电子离子、氢二聚体和均匀气体产生有用的精确结果。CP-DFT对于一个电子没有自相互作用误差，并且正确地解离H2，这两个主要挑战。对于热稠密物质，经典CP-DFT计算可以克服Kohn-Sham DFT的收敛问题。
2020-10-21 physics.chem-ph physics.comp-ph
Hamiltonian symmetries in auxiliary-field quantum Monte Carlo calculations for electronic structure
我们描述了如何将对称性的哈密顿量的量子场的蒙特卡罗计算（AFQMC）。聚焦阿贝尔对称的情况下，我们表明，AFQMC计算的大多数步骤的计算成本减少了$N_k^{-1}$，其中$N_k$是对称群的不可约表示的数量。我们应用的形式主义的分子系统以及几个结晶固体。在后一种情况下，随着k点的数量增加，晶格平移群提供增加的节省，这在实现接近热力学极限的计算中是重要的。对非阿贝尔对称的推广作了简要的讨论。
2019-05-01 physics.chem-ph physics.comp-ph
Numerical Analysis of the Multiple Scattering Theory for Electronic Structure Calculations
多重散射理论是电子结构计算中应用最广泛的方法之一。它的特点是将原子组态和位势完美分离，从而为模拟缺陷和无序体系提供了一种有效的方法。这项工作研究的MST方法从数值的角度来看，并显示收敛相对于截断的角动量和，这是一个基本的近似参数的所有MST方法。我们提供了严格的分析和数值实验来说明MST方法的效率内的角动量表示。
2021-11-14 cs.NA math.NA physics.comp-ph
A discontinuous Galerkin scheme for full-potential electronic structure calculations
本文提出一种用于周期系统全势电子结构计算的高效间断Galerkin数值格式，结合原子球与间隙区域的不同基函数，具有系统性的谱收敛速率，并给出了严格的先验误差分析和数值模拟验证。
2019-01-30 cs.NA math.NA physics.comp-ph
Ab initio lifetime correction to scattering states for time-dependent electronic-structure calculations with incomplete basis sets
本文提出了一种计算散射电子态有效寿命的方法，避免了在含时原子和分子电子结构计算中使用不完全基组而导致的波函数的人为限制。在该方法中，使用一个拟合过程，从空间渐近衰减的近似散射波函数与给定的基组获得的寿命提取。该方法基于对薛定谔方程的复能解的严格分析。它给出了适应于任何给定基组的寿命，而不使用任何经验参数。该方法可以被认为是Klinkusch等人[J.Chem.Phys.131，114304（2009）]的启发式寿命模型的从头算版本。该方法是有效的H和He原子使用高斯型基组计算高次谐波产生光谱。
2017-06-27 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
