Highly efficient double ionization of mixed alkali dimers by intermolecular Coulombic decay
与电子动力学仅通过分子内过程进行的纯分子系统相反，弱结合的复合物如He液滴提供了一种环境，其中局部激发可以与相邻的嵌入分子相互作用，从而导致新的分子间弛豫机制。在这里，我们报告了一个新的衰变机制，导致双电离的碱金属二聚体连接到He液滴通过分子间能量转移。从电子光谱，该过程是类似于众所周知的抖脱机制中观察到的双俄歇衰变和单光子双电离，然而，在这种情况下，该过程是占主导地位的，发生的效率等于，或大于，单电离的能量转移。虽然附着在He液滴上的碱金属二聚体是一个典型的例子，但衰变机制对于任何一种组分的激发能超过另一个相邻分子的双电离能的系统都是相关的。这一过程尤其与生物系统有关，在生物系统中，已知自由基和慢电子会引起辐射损伤
2018-12-18 physics.atm-clus
Tracking Microhydration of the NaCl Rocksalt Molecule in Helium Nanodroplets by Penning Ionization Electron Spectroscopy
本研究通过彭宁电离电子光谱在氦纳米液滴中追踪NaCl微水合，发现约30个水分子完全抑制信号，DFT计算揭示溶剂化壳层形成过程，解释了实验现象。
2025-10-24 physics.atm-clus physics.chem-ph
Electron Attachment and Electron Ionization of Helium Droplets Containing Clusters of C60 and Formic Acid
用电子电离法研究了C $_{60}$和甲酸（FA）掺杂的氦液滴的高分辨质谱。正离子质谱显示簇离子[（C $_{60}$）$_p$ FA $_n$ ] $^+$及其氢化和脱氢对应物。还观察到含有一个或多个水（W）分子的离子。这些离子的丰度分布揭示了几个有趣的特征：i）[（C $_{60}$）$_p$ FA $_n$ ] $^+$离子比氢化[（C $_{60}$）$_p$ FA $_n$ H] $^+$离子，即使在不存在C $_{60}$的情况下相反ii）虽然[C $_{60}$ FA] $^+$是含有单个C $_{60}$的最丰富的离子，但多个C $_{60}$抑制[C $_{60}$ FA]。（C $_{60}$）$_p$ FA] $^+$信号; iii）增强的稳定性[（C $_{60}$）$_p$ W $_1$ FA $_5$ H] $^+$和[（C $_{60}$）$_p$ W $_2$ FA $_6$ H] $^+$与[W $_1$ FA $_5$ H] $^+$和[W $_2$ FA $_6$ H] $^+$的镜像，分别另一方面，[C $_{60}$ FA $_6$ H] $^+$的稳定性增强与[FA $_n$ H] $^+$或FA $_n$ $^+$的稳定性模式不平行。负离子质谱表明，如果是$p \geq 1$，则倾向于非解离[（C $_{60}$）$_p$ FA $_n…
2022-11-18 physics.atm-clus
Dopant-induced ignition of helium nanoplasmas -- a mechanistic study
氦（He）纳米液滴由强近红外激光脉冲照射形成纳米等离子体通过雪崩式电子碰撞电离，即使在较低的激光强度下，其中He不被直接场电离，只要液滴包含一些掺杂剂原子，其为电子碰撞电离雪崩提供种子电子。在这篇关于钙和氙掺杂的He液滴的理论论文中，我们阐明了引起电离雪崩的机制，称为点火。我们发现，种子电子从激活液滴的部分损失赤裸裸地协助点火，作为库仑势垒的氦离子化是由掺杂剂阳离子的电场降低，和这种去屏蔽的阳离子电荷增强其电场。此外，掺杂剂离子通过激光场辅助种子电子的加速（弹弓效应），支持He的电子碰撞电离，并且还通过将电子射走而引起电子损失。掺杂剂降低He处库仑势垒的能力以及弹弓效应随着掺杂剂的空间膨胀而降低，导致掺杂剂的点燃能力依赖于掺杂剂质量。在这里，我们开发的标准（冲击计数函数），以评估掺杂剂的点火能力，基于（i）的种子电子云与He原子的空间重叠和（ii）他们的动能分布与库仑势垒高度的分布在他的重叠。掺杂钙的液滴的掺杂剂离子化和点燃的时刻之间的相对长的时间延迟（培育时间）在很大程度上由使掺杂剂离子去屏蔽所花费的时间决定。
2017-09-23 physics.atm-clus
Photoelectron spectroscopy of coronene molecules embedded in helium nanodroplets
我们提出了一个单光子极紫外光电子能谱（PES）的超流氦纳米液滴嵌入分子的第一次测量。的PES的晕苯相比，气相和固相PES，并嵌入晕苯的电子光谱产生的电荷转移和潘宁电离通过电离或激发氦。He液滴PES与固相PES的相似性表明大部分Cor团簇是光电离的。相比之下，He液滴彭宁电离电子光谱几乎是无结构的，这表明He液滴对电离过程的强烈扰动。这些结果为氦纳米液滴中团簇和分子复合物的极紫外光电子能谱学（UPS）研究铺平了道路。
2020-07-08 physics.atm-clus
Nanoscale Quantum Solvation of para-H$_2$ around the Linear OCS Molecule inside $^4$He Droplets
我们提出了一个微观分析的量子溶剂化结构的para-H $_2$周围的OCS分子时，嵌入在低温$^4$ He液滴。将含有M=5和6对-H $_2$分子的团簇的结构与M=1（OCS-H $_2$络合物）和M=17（完全溶剂化壳层）的相应结构以及与不存在氦的团簇的结构进行比较。我们发现氦原子对小的和大的OCS（H $_2$）$_M$团簇结构的影响可以忽略不计，但它改变了M=6的团簇结构.我们讨论了这些结果的影响，在溶剂化氢壳层的超流性的发病和光谱测量。
2003-12-13 cond-mat physics.atm-clus
Strongly aligned molecules inside helium droplets in the near-adiabatic regime
碘（I $_2$）分子嵌入在He纳米液滴中通过160 ps长的激光脉冲对准。在脉冲峰值处出现的最高对准程度由$\langle \cos^2 θ_{2D} \rangle$量化，作为激光强度的函数进行测量。计算的$\langle \cos^2 θ_{2D} \rangle$是在温度为0.4 K时，对有效转动常数为气相值0.6倍的孤立分子气体的计算。理论分析使用角动量准粒子来描述超流氦中的旋转分子，合理化了为什么排列机制类似于具有有效旋转常数的孤立分子。He液滴中分子的一个主要优点是，它们的0.4 K温度导致比气相分子通常可以实现的更强的对准-这里通过液滴结果与孤立分子的$\sim$ 1 K超声束上的测量的直接比较来证明。通过对1，4-二碘苯和1，4-二溴苯的测定，进一步说明了这一点对于更复杂的复杂系统。对于所研究的所有三种分子种类，在He液滴中实现的$\langle \cos^2 θ_{2D} \rangle$的最高值超过0.96。
2017-04-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.other physics.atm-clus
Cold Physics and Chemistry: Collisions, Ionization and Reactions inside Helium Nanodroplets Close to Zero K
这次审查有两个主要目的。其中第一个是提供HND在原子和分子集合（即簇和络合物）研究中的应用的全面概述。这些簇和复合物必须通过HND内部的碰撞形成，因此这篇评论的标题。第二个目的是提供一个特别详细的概述的许多研究的离子，无论是积极的和消极的，已经进行了HND。
2018-05-09 physics.atm-clus
Autoionization dynamics of He nanodroplets resonantly excited by intense XUV laser pulses
利用光电子能谱学研究了功率密度为10^9 <$10 ^{12} W/cm 2的飞秒极紫外（XUV）强脉冲辐照220 ~ 10^6 He原子的大尺度氦液滴的电离动力学过程.氦液滴在光子能量范围从~ 21 eV（对应于原子1 s2 s态）到~ 25 eV的原子电离势（IP）内被共振激发。作为液滴尺寸和XUV强度的函数的电子光谱的复杂的演变被观察到，范围从原子状窄峰由于二进制自电离，从纳米等离子体的电子发射的非结构化特征特性。实验结果进行了分析和解释的基础上考虑到各种过程，如多步电离，原子间库仑衰变（ICD），二次非弹性碰撞，电子激发原子的解吸，集体自电离（CAI）和进一步的弛豫过程的速率方程的数值模拟的帮助。
2019-02-14 physics.atm-clus
Direct inner-shell photoionization of Xe atoms embedded in helium nanodroplets
首次测量了超流氦纳米液滴中原子团簇的光电子能谱。由于氙（Xe）在100 eV光子能量（4d内壳电离）附近的大吸收截面，直接掺杂剂光电离超过经由电离的He液滴的电荷转移电离。尽管随后的自由Xe原子的俄歇衰变主要产生Xe^2+和Xe^3+，但对于嵌入He液滴中的Xe，只能观察到单电荷的Xe_k^+，k= 1，2，3碎片。宽的π ^+离子动能分布表明，由于电子从周围的中性原子转移到初级俄歇离子，离子发生了库仑爆炸。从He nanodrodles发射的电子光谱相关的离子包含一个低能量的功能和几乎未移动的电子photolines。这些结果铺平了道路，极紫外（XUV）和X-射线光电子能谱学的集群和分子复合物嵌入在He纳米液滴。
2020-06-14 physics.atm-clus
Unravelling the Full Relaxation Dynamics of Superexcited Helium Nanodroplets
利用极紫外飞秒电子和离子谱技术，结合含时密度泛函理论（TDDFT），研究了超激发超流氦纳米液滴的弛豫动力学.确定了导致电子和离子发射的三个主要路径：液滴自电离，泵-探测光电离，和由液滴松弛到低于液滴电离阈值的水平的再激发引起的自电离。液滴自电离和光电离的最丰富的产物是He $_2^+$，而He $^+$的延迟出现表明激发的He原子从液滴中喷出。状态分辨的时间依赖的光电子能谱显示，中间激发态的液滴填充在弛豫过程中，终止于最低的亚稳态的单重态和三重态的He原子的状态。与单重态相比，三重态的弛豫稍快，这与显示在三重态中He原子周围更快形成气泡的模拟一致。
2021-03-10 physics.atm-clus
Dynamics of solvation and desolvation of rubidium attached to He nanodroplets
利用飞秒抽运-探测质谱研究了氦纳米液滴表面光激发和光电离铷原子的实时动力学过程。当处于受扰6p态的激发态Rb原子（Rb*）从He液滴中解吸时，Rb^+光离子在液滴表面附近产生时倾向于沉入液滴内部。发现Rb^+从溶剂化到完全脱附的转变发生在延迟时间t~600 fs（对于6pSigma态的Rb*）和t~1200 fs（对于6pPi态的Rb*）。发现Rb^+He离子是通过直接激发束缚Rb*He激基复合物态以及在光缔合电离过程中填充束缚Rb^+ He态而产生的。
2015-07-02 physics.atm-clus
Cold Reactions of Alkali and Water Clusters inside Helium Nanodroplets
利用飞秒光电离和电子碰撞电离研究了氦纳米液滴中碱金属（Na，Cs）团簇与水团簇的反应。与Na团簇不同，Cs团簇被发现完全与水反应，尽管超冷氦滴环境。质谱的Cs $_n$ +（H $_2$ O）$_m$反应产物的解释在稳定性方面的碎片，使用高层次的分子结构计算。
2008-10-28 physics.atm-clus physics.atom-ph
Collective enhancement of above threshold ionization by resonantly excited helium nanodroplets
团簇和纳米液滴由于其高局域密度而有望增强高阶非线性光学效应。然而，到目前为止，只有中度增强。在这里，我们报告的观测高能电子产生的阈上电离（ATI）的氦（He）纳米液滴，共振激发超短极紫外（XUV）自由电子激光脉冲，随后电离的近红外（NIR）或近紫外（UV）脉冲。与He原子相比，由于高阶ATI的电子发射增强了几个数量级。ATI强度与液滴中激发数的关键依赖关系表明局部集体增强效应。
2021-05-05 physics.atm-clus
Interatomic Coulombic decay in helium nanodroplets
利用XUV同步辐射光激发氦（He）^+的n=2激发态，在He纳米液滴中诱导出原子间库仑衰变（ICD）。通过记录多个符合电子和离子图像，我们发现ICD发生在不同的位置在液滴表面，表面区域内，或在液滴内部。表面的ICD产生了高能He^+离子，正如先前在自由He二聚体中观察到的那样。ICD在更深的内部导致慢He^+离子由于与邻近He原子的弹性碰撞而延迟的库仑爆炸而射出，并形成He_k^+络合物。
2017-07-21 physics.atm-clus
Alkali-helium snowball complexes formed on helium nanodroplets
我们系统地研究了氦纳米液滴束缚的小碱金属团簇的飞秒光电离所形成的雪球的形成和稳定性。对于所有研究的碱金属物种Ak=（Na，K，Rb，Cs），当多次掺杂液滴时，我们观察到雪球（AkHe_N）^+的形成。团簇Ak_N在电离时的碎裂似乎增强了雪球的形成。在Na和Cs的情况下，我们还检测到围绕Ak二聚体离子形成的雪球（Ak_2He_N）^+。虽然Na和K的滚雪球过程限于少于11个氦原子，但较重的Rb和Cs原子的分布范围很广，至少可以达到（AkHe_41）^+。基于变分蒙特卡罗模拟，我们发现铯掺杂氦液滴质谱中的特征阶跃位置与Ak^+离子周围氦原子第一壳层闭合的预测一致。
2009-02-26 cond-mat.other physics.atm-clus
Photoinduced molecule formation of spatially separated atoms on helium nanodroplets
除了用作光谱研究的冷基质外，超流氦滴还用作分子和团簇合成的冷环境。由于氦液滴中分子的振动频率与自由分子的振动频率相比几乎没有变化，因此可以假设溶剂化粒子无摩擦地移动，并且一旦它们的路径交叉就发生反应。有一些无法解释的观察结果似乎表明，一个液滴上的两个物种没有形成键，而是保持孤立。在这项工作中，我们进行了一个系统的研究，氦滴掺杂一个铷和一个锶原子，除了反应RbSr，有可能找到单独的Rb和Sr原子上的一个液滴，只有在电子激发后反应。我们的结果进一步表明，基态Sr原子可以驻留在表面以及内部的液滴。
2022-09-30 physics.atm-clus
Small rare gas clusters in XUV laser pulses
采用半经典分子动力学模拟方法模拟了100 nm短脉冲激光作用下稀有气体小团簇的动力学行为。为了比较，团簇响应800 nm的激光脉冲进行了研究。对团簇内多电子原子的内电离动力学进行了详细的讨论。模拟结果证实了在XUV波长下碰撞在能量吸收中起着重要作用。在团簇内产生了令人惊讶的高电荷态的氘原子，正如在德国汉堡DESY的自由电子激光实验中观察到的那样[Wabnitz等人，Nature 420，482（2002）]，是由于带电团簇内原子的电离势降低、电离点火机制和碰撞。
2003-11-24 physics.atm-clus physics.atom-ph
