Electron correlation effects in enhanced-ionization of diatomic molecules in near-infrared fields
采用含时广义活性空间组态相互作用方法，研究了强近红外激光脉冲作用下$\mathrm{H}_2$、$\mathrm{LiH}$和$\mathrm{HF}$分子核间距相关增强电离中的电子关联效应.该方法系统地考虑了量子多电子系统的电子-电子关联。我们的双原子分子的相关描述表明，增强电离发生在某些关键的核间分离和电子相关系统地提高电离概率在这个过程中，直到收敛。我们证明了失效的单活性电子和组态相互作用单打近似产生正确的核间位置和概率的强场增强电离过程。我们阐明了低激发态电子激发态在双原子分子增强电离过程中的作用。有明确的证据表明，低电子激发态的准确描述是非常重要的非微扰增强电离现象在超短强近红外激光脉冲。
2018-12-13 physics.atom-ph
Ionization Suppression of Diatomic Molecules in Intense Midinfrared Laser Field
双原子分子（例如，O $_2$）在强激光场中表现出一种特殊的抑制电离行为。已经提出了几种物理模型来解释这种抑制，但尚未达成共识。在这封信中，我们的目的是澄清背后的分子电离抑制机制。在中红外激光波长下记录的实验数据及其与近红外激光波长的比较揭示了O $_2$的抑制电离相对于它的伴原子O2的特殊的波长和强度依赖性，而N $_2$则表现为无结构原子.结果表明，S-矩阵理论计算能很好地再现实验观测结果，并明确指出了双中心干涉效应在O $_2$电离抑制中的重要作用.
2011-11-14 physics.atom-ph
Angle-Resolved Spectra of the Direct Above-Threshold Ionization of Diatomic Molecule in IR+XUV laser field
采用基于非微扰量子电动力学的频域理论，研究了线偏振红外和极紫外（IR+XUV）激光场中双原子分子的直接阈上电离（ATI）。角分辨ATI光谱上的相消干涉条纹与分子结构密切相关，可以用一个简单的预测公式很好地拟合。通过对单色光场和双色光场的直接ATI谱的比较，发现XUV光场能提高电离电子的电离几率和动能，而IR光场能加宽电离电子的能量分布，从而证明了IR+XUV双色光场的直接ATI谱的存在，直接ATI的角分辨谱可以反映分子的结构信息，而不考虑电离电子的碰撞过程。
2018-12-23 physics.atom-ph
Interference effects in above-threshold ionization from diatomic molecules: determining the internuclear separation
采用强场近似，计算了线偏振激光场中双原子分子的角分辨阈上电离谱。详细讨论了不同散射方案的个体贡献所产生的干涉结构，相对于核间距和分子取向的依赖性。我们表明，在一般情况下，从过程中，电子被释放在一个中心和rescatters关闭其他模糊的干扰最大值和最小值从单中心过程的贡献。然而，在能量区域的边界附近，再散射具有经典对应物，这样的过程起着可以忽略不计的作用，并且观察到非常清晰的干涉图案。在这样的能量区域中，人们能够从相邻干涉极小值之间的能量差来推断核间距。
2007-06-15 physics.atom-ph
Quantum interference in laser-induced nonsequential double ionization in diatomic molecules: the role of alignment and orbital symmetry
我们解决的轨道对称性和相对于激光场的偏振对激光诱导的双原子分子的非顺序双电离的分子排列的影响，在长度和速度计。我们在强场近似下工作，并假设第二个电子被电子碰撞电离逐出，并考虑了这个模型的经典极限。我们表明，电子动量分布表现出干扰的最大值和最小值，由于电子发射在空间上分离的中心。的干涉图案生存的横向动量的整合为一个小范围的取向角，是最尖锐的平行排列的分子。由于横向动量分量的贡献，这些图案随着对准角的增加变得不那么明确，直到它们在垂直对准时消失。这种行为影响电子动量分布的形状和峰值。
2008-08-28 physics.atom-ph
Ab initio calculations of diatomic constants and ro-vibrational parameters for the ground state of singly charged aluminium monohalides
本文利用 CCSD 和 CCSD(T) 方法结合相对论基组，首次系统计算了单电荷卤化铝一价离子基态的电子、振动、转动参数及辐射寿命，为相关分子离子光谱研究提供了关键理论数据。
2025-03-10 physics.atom-ph
Revisiting the tunnelling site of electrons in strong field enhanced ionization of molecules
采用量子计算方法研究了强场增强电离非对称双原子分子的电子发射。证明了广泛使用的直观物理图象，电子波包从高场位置（DIU）直接电离是不完全的。除了DIU，我们发现另外两个新的电离通道，场诱导激发与随后的电离从低场网站（ESID），和高场网站（ESIU）。这些通道的贡献取决于分子的不对称性和核间距。我们的工作为双原子分子增强电离这一长期存在的问题提供了一个更全面的物理图景。
2014-01-03 physics.atom-ph
Excitation, two-center interference and the orbital geometry in laser-induced nonsequential double ionization of diatomic molecules
我们解决的影响的分子轨道的几何形状和相对于激光场偏振的分子排列的激光诱导的非顺序双电离的双原子分子的不同的分子物种，即$\mathrm{N}_2$和$\mathrm{Li}_2$。我们专注于激发与随后的隧道电离（RESI）机制，其中第一个电子，返回后，促进第二个电子的激发态，从那里它随后隧道。我们表明，电子动量分布表现出干扰的最大值和最小值，由于电子发射在空间上分离的中心。我们提供了这样的最大值或最小值，其中考虑到$s$ $p$混合和轨道几何的广义解析表达式。双中心干涉所产生的图案在对准角为零时最尖锐，随着对准角的增大而逐渐消失。除此之外，存在由于最低占据分子轨道（LUMO）的几何结构而导致的特征，其可以在宽范围的取向角下观察到。这些特征表现为由于LUMO波函数的形状而抑制特定动量区域中的概率密度，或者由于节面的存在而使RESI产率整体降低。
2011-05-06 physics.atom-ph quant-ph
Laser-induced nonsequential double ionization in diatomic molecules: one and two-center rescattering scenarios
本文采用强场近似的长度和速度规范公式，研究了激光诱导定向双原子分子的非顺序双电离。在整个过程中，我们认为第一个电子通过电子碰撞电离将第二个电子逐出。采用修改后的鞍点方程，我们挑出不同的散射方案中观察到的微分电子动量分布的最大值和最小值的贡献。我们表明，在一个特定的中心$C_{j}$ %开始和结束的电子轨道之间的量子干涉，和那些开始在$C_{j}$和结束在不同的中心$C_ν$导致相同的最大值作为最小值，如果所有可能的情况下采取。然而，就量规的选择而言，存在着数量上的差异。事实上，虽然只采用上述过程获得的速度规范分布实际上是相同的整体分布，其长度规范对应表现出不对称的正和负的动量区域。这种不对称性是由于额外的势能位移，这是只存在于长度规格配方，并根据中心，下沉或增加的势垒，通过第一个电子隧道。与此相反，拓扑相似的场景之间的干涉最多导致其在动量空间中的位置与总体干涉条件不一致的图案，无论是在长度上还是在速度规范上。
2008-12-10 physics.atom-ph
Radiative force from optical cycling on a diatomic molecule
我们证明了一个计划，在极性，双原子分子一氟化锶（SrF）使用$X ^2Σ^+\toA^2Π_{1/2}$电子跃迁的光循环。SrF的高度对角的Franck-Condon因子抑制振动分支。我们采用准循环$N=1\to N^\prime=0$型过渡结合磁场再混合黑暗塞曼子级消除旋转分支。我们观察到循环荧光和偏转通过SrF分子束的辐射力使用该方案。通过简单的改进，我们的方案有望允许多于$10^5$的光子散射，从而可能实现SrF的直接激光冷却。
2009-09-14 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Above-Threshold Ionization and Laser-Induced Electron Diffraction in Diatomic Molecules
强场光电子能谱和电子轰击为从分子靶中提取具有阿秒时间分辨率的电子和核动力学提供了一条可行的途径。然而，由于{ \em从头}处理，即使是最简单的双原子系统是超出了今天的能力，近似的定性描述是必要的。在本文中，我们发展了这样一种理论方法来模拟强激光与分子相互作用产生的光电子。我们提出了一个一般的对称双原子分子在单活性电子近似下，除其他功能，允许调整核间的分离和分子的潜力，在一个直接和简单的方式。更重要的是，我们推导出一个解析的近似解的时间相关的薛定谔方程（TDSE），基于广义强场近似（SFA）的版本。利用这种方法，我们得到了电子从两个不同的分子中心发射的跃迁振幅的表达式，然后在强激光场加速。我们的理论的一个创新的方面是，偶极子矩阵元素是免费的非物理规范和坐标系相关的条款-这是通过适应坐标系，在其中执行SFA，从该中心的时间相关的波函数的相应部分起源。我们的分析结果与H $_2^+$分子的全三维TDSE的数值解吻合得很好。此外，该理论模型被应用于描述激光诱导电子衍射（LIED）测量的O $_2^+$分子，在ICFO获得，并再现实验的主要特点非常好。我们的方法可以以自然的方式扩展到更复杂的分子和多电子系统。
2016-07-26 physics.atom-ph
Stability and production of positron-diatomic molecule complexes
通过扩散蒙特卡罗模拟计算了e $^+$ BeO和e $^+$ LiF基态的能量.这些结果使我们能够预测这些奇异系统的平衡几何形状和振动频率，并讨论它们的稳定性相对于各种解离通道。由于绝热正电子亲和力被发现是小于这两个复合物的解离能，我们提出这两个分子作为可能的候选人在挑战中产生和检测稳定的正电子分子系统。
2000-10-25 physics.atom-ph
Restricted-Geometry Quantum Models Beyond Atoms: Application of the Eckhardt-Sacha approach to NSDI in Diatomic Systems
Philipps-Universität Marburg（马尔堡菲利普大学）；Wrocław University of Science and Technology（弗罗茨瓦夫科技大学）；Jagiellonian University in Kraków（克拉科夫雅盖隆大学）
本文提出一个(1+1)维量子模型，用于描述强线极化激光场下双原子分子的非顺序双电离，结合Eckhardt-Sacha框架，捕捉NSDI关键特征，适用于σ轨道对称性系统，提供高效的多电子动力学研究工具。
2026-02-26 physics.atom-ph quant-ph
HCl, DCl and TCl diatomic molecules in their ground state: predicting Born-Oppenheimer rovibrational spectra
本文为 HCl、DCl 和 TCl 基态构造全核间距范围的解析 Born-Oppenheimer 势能曲线，并据此预测其完整振转束缚态谱，揭示现有实验数据缺失的大量态。
2023-06-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
The Wigner-Witmer diatomic eigenfunction
玻恩和奥本海默报道了分子本征函数近似分离为电子、振动和转动部分，但在他们的论文的最后表明，描述双原子分子中原子核转动的两个角度是完全可分离的。一年后，在一项严格致力于双原子分子的两部分工作中，维格纳和维特默发表了（1）精确的双原子本征函数和（2）将双原子分子的电子态与分离原子的轨道和自旋动量相关联的规则。维格纳-威特默论文的第二部分因其相关规则而闻名，但奇怪的是，从中获得规则的确切本征函数几乎没有受到任何关注。利用三个基本对称性，我们给出了Wigner-Witmer双原子本征函数的一个推导。我们的推导的应用是基本的预测准确的双原子分子光谱，我们比较记录的光谱诊断的目的，如测量的分子光谱产生激光诱导等离子体。
2015-02-06 physics.atom-ph physics.gen-ph
Intrinsic channel closing in strong-field single ionization of H2
本文采用含时薛定谔方程的数值积分方法，研究了强激光脉冲中H2的电离。高阶阈上电离的电子动能谱强烈依赖于产生的H2+离子的振动量子数。对于某些振动态，在中平台区的电子产额强烈增强。这种效应归因于通道关闭，这是以前通过改变激光强度在原子中观察到的。
2008-02-25 physics.atom-ph
Effect of alpha variation on a prospective experiment to detect variation of m_e/m_p in diatomic molecules
我们考虑精细结构常数α的变化对DeMille等人提出的使用双原子分子寻找电子与质子质量比μ的变化的有希望的实验的影响[DeMille等人，物理修订版信函100，043202（2008）]。拟议的实验涉及光谱探测由不同的电子势支持的两个近简并振动能级之间的分裂。在这里，我们证明，这种分裂可能是同样或更敏感的变化，在阿尔法的变化，在亩。对于预期的实验精度，这意味着α变化可能不可忽略，如先前假设的那样，并且进一步表明该方法也可以作为搜索α变化的竞争手段。
2011-09-08 physics.atom-ph
Formation of singly ionized oxygen atoms from O$_2$ driven by XUV pulses: a toolkit for the break-up of FEL-driven diatomics
本研究提出一种混合量子-经典技术，结合量子力学电子结构计算与经典核运动模拟，通过蒙特卡罗方法识别O₂与XUV脉冲作用的电离解离路径，所得O⁺+O⁺解离的动能释放分布与实验高度吻合，为FEL驱动双原子分子解离研究提供工具。
2024-10-29 physics.atom-ph
Atoms ionized by assisted attopulses behaving as diatomic molecules
本文采用非微扰模型，在一定近似下给出了光电子角分布的封闭表达式，对XUV脉冲和红外激光场联合作用下稀有气体原子的单电离进行了理论研究。有趣的是，我们的模型允许我们将角分布解释为两个中心的干涉，其中中心之间的间隔由红外激光场控制。角分布进行了比较，现有的实验数据显示出良好的协议。最后，我们推导出了两中心相消干涉角分布零点的条件。
2015-12-18 physics.atom-ph
Study of diatomic molecules under short intense laser pulses
本文报道了$H_2^+$分子与超短强激光脉冲相互作用的从头计算结果。我们分析了几个观测值，可以在原则上，实验上，为了得到一个更深入的了解强场分子动力学。特别是，我们将集中我们的注意力电子和核动力学之间的相互作用，以及这两个运动是如何相关的。我们已经扩展了解决方案的技术，分子，我们已经提取了相关的能谱在不同的电离制度：从微扰制度的隧道电离制度。我们已经应用这种新的方法，称为预解算子方法（ROM），1+1D模型的$H_2^+$分子。我们已经将这种方法应用到几个光电离制度，我们在文献中以前的结果进行了比较。结果表明，关联谱比积分谱能提供更多的电子或核能信息。我们报告的相关能谱从多光子电离隧穿电离制度和如何共享的过剩能量是不同的两个制度。我们还将ROM应用于$H_2^+$分子的3D模型，其中可以获得角分布。利用这些角关联谱，我们证明了来自不同光子数的吸收的电子的贡献可以被解除纠缠。我们计算了$H_2^+$分子及其同位素的三维模型的高次谐波谱。在这些计算中，我们观察到，对于足够长的脉冲和轻分子，我们观察到偶次谐波产生，这是中心对称分子中所不期望的现象。
2017-05-23 physics.atom-ph
Diatomic rovibronic transitions as potential probes for proton-to-electron mass ratio across cosmological time
天体物理分子光谱学是通过探测质子与电子质量比$μ$的变化来寻找新物理的重要方法，现有的限制将变化限制在小于10 $^{-17}$ /年的分数变化。为了改善这一限制，从而为新物理学理论提供更好的指导，新的分子探针将是有用的。这些探测器必须具有天体物理学上可观察到的光谱跃迁，并且对质子与电子质量比的变化具有不同的灵敏度。在这里，我们简要地详细说明了天体物理观测如何约束一组潜在的分子探针和有前途的敏感转换的基础上，这些转换的频率和强度如何与可用的望远镜和观测约束。我们的详细调查集中在天体物理双原子分子的振子跃迁，使用光谱模型的11个光子识别敏感的转换和探测它们通常如何出现在真正的复杂分子与许多电子状态和精细结构。虽然没有一个11个的Epherics调查有可能是天体物理学观察到的敏感的过渡，我们发现，在高温（1000 K），这些Epherics五有一个显着的低强度敏感的过渡所产生的意外近简并振动水平之间的地面和激发电子状态。这一见解使所有天体物理学的质子到电子质量变化的潜在探针，与CN，CP，SiN和SiC的筛选是最有前途的候选人，为进一步调查的灵敏度在rovibronic转换。
2020-01-17 astro-ph.CO physics.atom-ph physics.chem-ph
ClF diatomic molecule: rovibrational spectra
本文基于第一性原理，通过两点Padé近似构建ClF分子基态解析势能曲线，支持5719个振转态并预测范德瓦尔斯常数，为振转光谱提供高精度计算。
2022-05-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
Complexes formed in collisions between ultracold alkali-metal diatomic molecules and atoms
本文研究了碱金属双原子分子与碱金属原子在超冷碰撞中形成的三原子配合物的性质。我们估计了原子-硅藻碰撞能量下的振动态密度，发现其值在2.2 ~ 350~K $^{-1}$之间。然而，这个密度并不能解释电子近简并或电子和核自旋。我们认为，精细和超精细结构的预期，这样的配合物。电子与核自旋之间的费米接触相互作用可以引起原子和分子自旋之间的自旋交换。它可以驱动非弹性碰撞，共振有三种不同的类型，每种都有一个特征宽度和非弹性速率系数的峰值高度。这些共振中的一些足够宽以重叠并产生与传出非弹性信道的数量近似成比例的背景损耗率。自旋交换可以增加可能发生激光诱导损耗的态密度。
2021-12-01 physics.atom-ph
Rotational spectra of N$_2^+$: An advanced undergraduate laboratory in atomic and molecular spectroscopy
我们描述了一个廉价的教学实验，演示了旋转能级的双原子氮，使用发射带光谱的分子氮离子化的各种过程中，在商业AC毛细管放电管。简单的设置和分析程序被引入作为一系列教育实验的一部分，采用了先进的原子和分子光谱学的课程，其中旋转光谱的研究结合振动特性的分析，为多方面的图片的量子态的双原子分子。
2015-06-19 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.ed-ph
Multi-channel Electronic and Vibrational Dynamics in Polyatomic High-order Harmonic Generation
多原子分子中的高次谐波产生通常涉及多个通道，每个通道与不同的轨道相关联。它们的明确分配仍然是高谐波光谱学的主要挑战。在这里，我们提出了一个多模式的方法，使用未对齐的SF $_6$分子作为一个例子，在那里我们结合的方法，从极紫外光谱，阈值以上电离和阿秒计量。高分辨阈上电离测量表明，强场电离打开四个通道。其中两个，确定通过监测的椭圆度依赖的高次谐波发射，被发现占主导地位的谐波信号。从HOMO-3到HOMO-1通道在26 eV的开关被确认的谐波发射的相位跳变，并通过不同的动态响应分子振动。这项研究展示了一种将高次谐波光谱扩展到多原子分子的工作方式，其中预计会出现复杂的阿秒动力学。
2014-07-23 physics.atom-ph physics.chem-ph
Characterizing dissociative motion in time-resolved x-ray scattering from gas-phase diatomic molecules
时间分辨X射线散射（TRXS）测量激光诱导光激发后分子中的核间分离。由激发激光诱导的分子动力学可以取决于一个或多个束缚或解离电子态。来自这些状态的TRXS可能难以隔离，因为它们通常在角度分辨X射线散射图案$I(x,y,τ)$中重叠，其中$τ$是泵浦-探测延迟，而$x,y$是物理像素位置。在这里，我们将展示如何标准的转换方法可以隔离的动态从个别国家。我们形成时间傅里叶变换，$\tilde{I}(x,y,ω)$ $=\int_{-\infty}^{\infty} dτe^{-iωτ} I(x,y,τ)$。该频率分辨X射线散射（FRXS）信号根据束缚态的振动频率$ω_i$分离束缚态，并且还沿着直线$ω=vQ$显示解离态，其中斜率$v$是核间距的增加率，$Q$是入射和散射的X射线光子之间的动量转移。我们推导出这种关系，并使用FRXS提取状态特定的动力学从实验TRXS分子碘后，520 nm的泵。观察到的动力学包括$^{1}Π_{u}$和$^{1}Σ_{g}^{+}$激发态的单光子和双光子解离，以及B（$^{3}Π_{0u}^{+}$）态的振动波包。
2019-02-05 physics.atom-ph
Time Delay in Molecular Photoionization
研究了分子光电离中的时间延迟。与原子电离相比，预期从分子电离的时间延迟呈现出更丰富的现象，由于分子散射势的各向异性性质，具有很强的空间依赖性。我们从散射理论的角度来研究这一点，并利用分子光电离计算来研究这种影响在代表性的homeandhetrandom双原子分子，氮和一氧化碳。我们提出了单光子价电离的维格纳延迟时间的能量和角度分辨的地图，并讨论了实验测量的可能性。
2017-02-12 physics.atom-ph physics.chem-ph
Enhanced sensitivity to variation of the fine structure constant and m_p/m_e in diatomic molecules
在不同性质的窄能级之间的跃迁中，对基本常数随时间变化的敏感性可能会大大增强。由于基态精细结构omega_f和振动间隔omega_v（omega=omega_f - n omega_v接近于零，Δ omega/omega= K（2 Δ alpha/alpha +0.5 Δ mu/mu），K >>1，mu=m_p/m_e）之间的抵消，这种增强可以在大量分子中实现。水平之间的间隔方便地位于微波频率范围内，并且水平宽度非常小。位移测量所需的精度约为0.01-1 Hz。作为例子，我们考虑了Cl_2+，CuS，IrC，SiBr和HfF+分子。
2007-08-30 physics.atom-ph
Ultrafast x-ray-induced nuclear dynamics in diatomic molecules using femtosecond x-ray/x-ray pump-probe spectroscopy
产生具有受控时间延迟的两个强烈的飞秒X射线脉冲的能力开启了对X射线引起的现象进行时间分辨实验的可能性。我们已经应用这种能力来研究双原子分子中的光诱导动力学。在由低Z元素组成的分子中，\textit{K} -壳层电离产生核-空穴态，其中主要衰变模式是涉及价层中的两个电子的俄歇过程。俄歇衰变后，瞬态二价空穴态的核波包在飞秒时间尺度上继续演化，导致分离的原子离子或长寿命的准束缚态。通过使用X射线泵和X射线探测脉冲调谐以上的\textit{K}壳层电离阈值的氮分子，我们能够观察离子解离的进展，通过测量随时间变化的动能释放不同的分裂通道。我们模拟的测量N $_2$与分子动力学模型，占\textit{K}壳层电离，俄歇衰变，和时间演化的核波包。模拟结果不仅解释了离解态释放动能分布随时间变化的特征，还揭示了准束缚态的贡献。
2018-01-09 physics.atom-ph quant-ph
Fragmentation dynamics of diatomic molecules under proton impact: Kinetic energy release spectra of CO^{q+} and NO^{q+} (q = 2, 3) molecular ions
本文报道了NO和CO三重电荷双原子分子离子的碎裂动力学，利用反冲离子动量谱仪研究了NO和CO在200 keV质子束作用下多重电离后的解离碎裂。获得了不同碎裂通道的动能释放分布。计算了NO^{3+}和CO^{3+}分子离子基态和几种激发态的势能曲线。在计算的PEC以及简单的库仑激发模型的背景下讨论了所获得的KERD。不稳定的前体分子离子的库仑破裂显示出明显的优先选择N^{2+} + O^+（和C^{2+} + O^+）碎裂通道。
2022-02-13 physics.atom-ph
Enhanced Sensitivity to the Time Variation of the Fine-Structure Constant and $m_p/m_e$ in Diatomic Molecules: A Closer Examination of Silicon Monobromide
最近有人指出，由于基态电子多重态中精细结构和振动间隔之间的近似抵消，某些双原子分子中的跃迁频率对精细结构常数$α$和质子-电子质量比$m_p/m_e$的变化具有增强的敏感性[V.~ V.~ Flambaum和M.~ G.~ Kozlov，Phys. Rev. Lett.~ { \bf 99}，150801（2007）]。一溴化硅是一种具有这种优良品质的分子。在这里，我们采取了更仔细的检查SiBr作为候选检测$α$和$m_p/m_e$的变化。我们分析的旋振光谱，采用最准确的实验数据，在文献中，并进行\emph{ab initio}计算，以确定精确的依赖关系的频谱上的变化$α$。此外，我们计算的自然线宽的rovibronic水平，其中放置一个基本的限制的准确性，可以确定的变化。
2010-07-02 physics.atom-ph
Rotational hybridization, and control of alignment and orientation in triatomic ultralong-range Rydberg molecules
研究了由一个里德伯原子和一个基态异质双原子分子构成的超长程三原子里德伯分子的电子结构和振转性质。研究了Rb（$27s$）里德伯原子与KRb（$N=0$）双原子极性分子的相互作用。Rb（$n=24$，$l\ge 3$）简并流形存在明显的电子杂化。极性双原子分子可以在里德伯电子和核以及外场产生的电场中旋转。我们调查的Born-Oppenheimer势曲线的变形，必不可少的结合的分子，与不同的电场和分析所产生的性质，如振动结构和排列和取向的极性双原子分子。
2014-06-25 physics.atom-ph quant-ph
Energy shifts in predissociating levels of diatomic molecules: The case of N$_2$ (C$''^5Π_u$) and N$_2$(1$^7Σ^+_u$) interacting states
本研究提出一种微扰计算方法，用于评估束缚与非束缚解离电子态相互作用导致的振动能级能量位移和展宽，通过半经典案例验证后应用于N₂分子，揭示其特定电子态相互作用的能级扰动及与预解离速率计算的一致性。
2025-04-15 physics.atom-ph physics.chem-ph
Observation of Rydberg-atom macrodimers: micrometer-sized diatomic molecules
在超冷气体中观察到由两个处于高里德堡态的铯原子组成的长程亚稳分子。一个连续的三光子双色光缔合计划，形成这些分子的状态相关的$np(n+1)s$解离渐近线。束缚分子态的光谱特征在长程范德华势曲线之间避免交叉的位置处被清楚地分辨。实验结果与基于里德伯原子对态长程多极-多极相互作用详细模型的模拟结果一致。我们表明，需要一个完整的模型，以准确地预测发生绑定Rydberg macrodimers。大分子二聚体区别于排斥分子状态的行为相对于自发电离和可能的衰变通道进行了讨论。
2016-11-16 physics.atom-ph
Rotational structure of weakly bound molecular ions
基于Raab和Friedrich的量子化规则[Phys. Rev. A（2009）in press]，我们推导出了双原子分子离子弱束缚振动能级支持的转动态数目的简单而精确的公式。我们还提供了任何这样的水平的旋转常数的解析估计到阈值的解离，并获得一个标准，用于确定是否一个给定的弱束缚振动能级是无旋转的。结果仅取决于分子势的长程部分。
2009-10-30 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Electronic-vibrational dynamics and coherence in x-ray transient absorption of N2+ induced by strong-field ionization
National University of Defense Technology（国防科技大学）
通过发展电离耦合模型，研究强场电离诱导的氮离子中电子-振动耦合动力学，揭示激发态A²Π_u在K边吸收中的关键作用，并提出避免谱重叠以确定布居的新方案。
2024-11-17 physics.atom-ph physics.optics
Implementation of a time-dependent multiconfiguration self-consistent-field method for coupled electron-nuclear dynamics in diatomic molecules driven by intense laser pulses
我们提出了一种含时多组态自洽场（TD-MCSCF）方法[R. Anzaki等人，Phys. Chem. Chem. Phys. 19，22008（2017）]，并对强激光场下双原子分子中的耦合电子-核动力学进行了全构型相互作用展开。在该方法中，总波函数被表示为由含时电子Slater行列式和含时正交核基函数构造的不同组态的叠加。原子核和电子的原始基函数是严格相互独立的，不需要用到玻恩-奥本海默近似。我们的实现处理电子运动在其全维曲线坐标，而核波函数传播的一维拉伸坐标与旋转核运动忽略。我们应用目前的实施高谐波产生和氢分子的解离电离，并讨论了电子核相关的作用。
2021-10-07 physics.atom-ph
Fundamental transitions and ionization energies of the hydrogen molecular ions at the few ppt level
计算了H $_2^+$、D $_2^+$和HD $^+$分子离子的电离能和基本振动跃迁。能量用精细结构常数$α$表示，采用NRQED展开式。通过考虑原子核振动运动的二级贡献，改进了以前对$mα^6$和$mα^7$级的计算.此外，我们评估的顺序$mα^8$的最大的修正。这允许将分数不确定性降低到基本跃迁的$7\cdot10^{-12}$水平和电离能的$4\cdot10^{-12}$水平。
2017-04-20 physics.atom-ph
Complete dynamics of H2+ in strong laser fields
基于量子-经典处理方法，对H ~（2+）的强场动力学进行了完整的研究，包括原子核和电子的自由度以及离解和电离。我们发现振转核动力学增强了离解，同时抑制了电离，证实了I。Ben-Itzhak等人[Phys. Rev. Lett. 95，073002（2005）]。此外，反直觉，它表明，对于大的初始振动激发电离有利地发生在大角度之间的激光偏振和分子轴。局部电离模型提供了一个透明的解释这些发现。
2011-08-08 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Alignment dependence of photoelectron momentum distributions for diatomic molecules N$_2$ in strong elliptical laser fields
从理论和实验上研究了N $_2$在强椭圆激光场中的电离动力学。通过与同步测量的Ar光电子动量分布的比较，着重讨论了N $_2$的光电子动量分布随取向的变化关系。我们的结果表明，偏振模色散的N $_2$强烈依赖于分子的取向，相对于激光椭圆主轴。特别是，阿秒测量中经常使用的最可几电子发射角在改变分子排列时会有显著的不同。结果表明，当电子穿过激光库仑势垒时，双中心干涉和隧穿的相互作用在这些现象中起着重要的作用。我们的工作为研究定向分子内部的超快电子运动提供了建议。
2021-05-17 physics.atom-ph physics.optics
Exploring the Properties of Light Diatomic Molecules in Strong Magnetic Fields
本研究开发了一种基于GQCP和PySCF的耦合簇方法，通过引入GIAOs解决强磁场中波函数和规范依赖问题，准确计算了H$_2$、HeH$^+$和LiH的性质，提升了分子量子化学研究的可靠性。
2025-07-11 physics.atom-ph
Non-sequential double ionization of molecules
分析了线偏振激光短脉冲作用下双原子分子的双电离。我们考虑电离过程的最后阶段，即一个高度激发的双电子分子的衰变，这是形成后再散射。鞍的有效绝热势能接近的同时逃逸的电子发生的确定。分子电离的数值模拟表明，该过程可以由顺序或非顺序事件占主导地位。为了增加非顺序电离与顺序电离的比率，应施加非常短的激光脉冲。
2004-05-26 nlin.CD physics.atom-ph
Goldilocks Zone for Enhanced Ionization in Strong Laser Fields
利用基准测量的激光诱导电离的H $_2^+$分子离子束靶在红外波长约2 $μ$米，我们表明，特征双峰结构预测的激光诱导增强电离的H $_2^+$和一般的双原子分子，是一种现象，这是局限于一个小的激光参数空间-一个金发区。此外，我们通过实验控制这种效应，并测量其对电子动量的影响。我们复制的行为与模拟，再现测得的动能释放以及相关的电子光谱。在此基础上，一个模型，既映射出金发区，并说明为什么增强电离已被证明是如此难以捉摸的H $_2^+$，推导。
2018-12-19 physics.atom-ph
Rotational and rotationless states of weakly-bound molecules
利用Raab和Friedrich [P.Raab和H. Friedrich，Phys.Rev.A78，022707（2008）]，我们推导出了由双原子分子的弱束缚振动能级支持的转动态的数目以及任何这样的能级的转动常数直到阈值的简单而准确的公式，并且提供了用于确定给定的弱束缚振动能级是否是无转动的标准。结果仅取决于分子势的长程部分，并且适用于晕分子。
2009-04-28 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Above-threshold ionization (ATI) in multicenter molecules: the role of the initial state
从具有阿秒时间和纳米空间分辨率的分子靶中提取电子和核动力学的一种可能途径是使用闪烁电子作为“探针”。然而，使用{ \it ab initio}方法处理分子中的分解过程是非常具有挑战性的。即使对于最简单的双原子系统，如H $_2$，今天的计算能力也不足以给出由强激光场引发的电子和核动力学的完整描述。因此，近似定性描述被称为发挥重要作用。在这方面的贡献，我们推广的工作提出了N。Suárez { \it等人}，物理学~ Rev. A { \bf 95}，033415（2017），用于三中心分子靶标。此外，我们采用从量子化学软件包中提取的信息，对分子基态进行了更准确的描述。这一步使我们能够以一种详细的方式包括分子对称性和高占据分子轨道中的节点。我们能够，一方面，保持我们的公式作为分析的情况下，在量子力学，并在另一方面，仍然给出了一个完整的描述背后的基础物理阈值以上的电离过程。我们的方法应用于复杂的多中心-超过3个中心，目标似乎是简单的。
2017-09-12 physics.atom-ph
Isolated vibrational wavepackets in D2+: Defining superposition conditions and wavepacket distinguishability
室温D $_2$在超短（12飞秒）近红外（800 nm）泵浦激光脉冲中的隧道电离激发了D2+离子中的振动波包;在剩余的D2分子中也激发了旋转波包。这两种波包类型崩溃后的一个变量的时间由超短探测脉冲。我们隔离的振动波包和量化其演化动力学通过理论比较。量子计算（初始相干性和量子态检索）的要求进行了研究，使用这个定义良好的（在室温下的初始状态的数量少，初始波包空间本地化）单电子分子原型通过时间拉伸的泵和探测脉冲。
2007-11-06 physics.atom-ph physics.chem-ph
Ionization of molecular hydrogen and deuterium by a frequency-doubled Ti:sapphire laser pulses
在$(2-13)\times10^{13} $ W cm $^{-2}$的强度范围内，对平行或垂直于线偏振激光脉冲（400 nm）的氢或氘分子的强场单电离进行了理论研究.该研究是基于非微扰处理，解决了完整的时间依赖的薛定谔方程的相关电子内固定的核和偶极子近似。各种核间分离的结果被用来获得分子氢和氘在其基态振动态的电离产额。一个原子模型是用来识别的影响，内在的双原子两中心字符的问题。
2009-09-18 physics.atom-ph quant-ph
Semiclassical ionization dynamics of the hydrogen molecular ion in an electric field of arbitrary orientation
势垒抑制的准静态模型在我们理解强激光场中原子和分子的电离过程中起着重要的作用。尽管他们的成功，在双原子分子的情况下，这些研究迄今仅限于与分子轴对齐的领域。本文研究了氢分子离子在任意方向的电场中势垒的位置和高度。我们发现，随着外场强度和方向的变化，势垒发生分叉。这种现象代表了一个意想不到的复杂程度，即使在这个最基本的动态水平。我们描述的动态隧道电离通过障碍半经典和使用我们的研究结果，揭示了新的光的成功最近的理论，分子隧道电离以及早期的理论，限制电场与分子轴对齐。
2004-10-12 physics.atom-ph
The p-H symmetry breaking in dissociative ionization of H2 due to the molecular ion interaction with the ejected electron
提出了H $_2$分子解离光电离中电子局域化和分子对称性破缺的新机制。当处于束缚振动态的原子核处于外转折点附近时，电子的库仑场可以诱导剩余的H-$_2^+$离子从gerade $^2Σ_g^1(1sσ_g)$跃迁到ungerade $^2Σ_u^1(2pσ_u)$电子态.该过程与直接过渡到振动连续谱的叠加应产生非gerade离子状态，这导致在小动能释放时观察到的$p$ -H喷射相对于电子喷射方向的不对称性。
2014-02-24 physics.atom-ph
Strong Field Non-Franck-Condon Ionization of H$_2$: A Semi-Classical Analysis
本文采用半经典方法研究强短激光脉冲下H$_2$的单电离，发现圆偏振提高电离效率，且阳离子振动态分布偏离Franck-Condon垂直电离预期，倾向更低能级。
2022-09-21 physics.atom-ph
Vibrationally Resolved Decay Width of Interatomic Coulombic Decay in HeNe
我们研究了氦氖从低于He 1s3p激发到He电离阈值的电离。我们观察到氦氖$^+$离子的增强超过60倍时，他侧共振耦合到辐射场。这些离子是Najjari等人[Phys. Rev. Lett. 105，153002（2010）]。此外，我们的数据提供了电子和振动态分辨的衰变宽度的原子间库仑衰变（ICD）的HeNe二聚体。我们发现，ICD的寿命强烈增加，增加振动状态。
2013-12-09 physics.atm-clus physics.atom-ph
A terahertz vibrational molecular clock with systematic uncertainty at the $10^{-14}$ level
本研究将光晶格时钟架构扩展至双原子分子系综，实验实现了基于纯分子振动的精确晶格钟，总系统不确定度达$4.6\ imes10^{-14}$，并精确测量了振动分裂绝对频率，为分子光谱学和太赫兹频率标准树立了里程碑。
2023-04-03 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Diagonal Born--Oppenheimer correction in strong magnetic fields: finite-difference approach for light diatomic molecules
St. Petersburg State University（圣彼得堡国立大学）；Petersburg Nuclear Physics Institute named after B.P. Konstantinov of National Research Centre ’Kurchatov Institut’（俄罗斯国家研究中心库尔恰托夫研究所所属的以B.P.康斯坦丁诺夫命名的圣彼得堡核物理研究所）
本文研究强磁场下轻双原子分子的对角Born-Oppenheimer修正，发现该修正对振动频率产生近场无关偏移，超出磁白矮星大气谱线精度，且电子关联影响显著。
2026-09-15 physics.atom-ph
Experimental observation of the elusive double-peak structure in R-dependent strong-field ionization rate of H2+
当双原子分子被强激光场电离时，电离速率强烈依赖于核间距离。这种依赖性在核间距离（称为临界距离）处表现出明显的最大值。这种现象首先在H2+中得到理论上的证明，并被称为电荷共振增强电离（CREI，参考提出的物理机制）或简单的增强电离（EI）。所有的理论模型都预言了H ~（2+）的电离速率随R的变化呈现双峰结构。然而，这种双峰结构从未在实验中观察到。甚至有人认为，由于核波包的快速运动，不可能观察到。在这里，我们报告了几个周期的泵浦探测实验，清楚地解决了难以捉摸的双峰结构。在实验中，由强泵浦脉冲产生的膨胀的H2+离子被弱得多的探测脉冲探测。当抽运脉冲和探测脉冲相互平行极化时，在质子的延迟相关动能谱中可以清楚地看到预测的双峰结构。当探针垂直于泵极化时，看不到结构。
2015-04-18 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
