Photonic molecule based on coupled ring quantum cascade lasers
本文提出由两个强耦合中红外环形量子级联激光器构成的光子分子，通过泵浦时空不对称性实现高精度动态控制，为片上中红外传感及非厄米与量子光学研究提供新平台。
2023-05-05 physics.optics
High-intracavity-power thin-disk laser for the alignment of molecules
我们提出了一种新的方法，在任意重复率的实验气相分子的强对齐。高腔内功率连续波激光器将提供$\!10^{10}$ - $10^{11}~\text{W}/\text{cm}^2$所需的交流电场。我们展示了基于Yb：YAG和Yb：Lu $_2$ O $_3$的薄片激光器，其在线性高精细度谐振腔中提供超过100 kW的腔内功率水平，泵浦功率水平为50 W。这种激光器的多纵模工作方式避免了线性驻波腔中的空间烧孔现象。该系统将按比例放大为真空系统，以允许产生$10^{11}~\text{W}/\text{cm}^2$场。该系统可直接应用于现代X射线光源的实验，如同步加速器或自由电子激光，它们以各种非常高的重复频率工作。这将允许通过固定在空间中的分子的时间分辨衍射成像来记录分子电影，以及原子和分子系统的组合X射线-NIR强场效应的光谱研究。
2015-11-05 physics.optics
Probing molecular frame photoionization via laser generated high-order harmonics from aligned molecules
现有的光电离实验无法测量分子最外层价电子的分子框架光电子角分布。我们表明，详细的MFPAD可以检索与高次谐波红外激光从对齐的分子产生。使用精确计算的固定在空间的分子的光电离跃迁偶极矩，我们表明，在最近的实验中观察到的分子的取向角的高次谐波的幅度和相位的依赖关系可以定量再现。这一结果为利用红外激光脉冲进行超快动态化学成像提供了必要的理论依据。
2009-01-09 physics.atom-ph physics.optics
Generalized phase-sensitivity of directional bond-breaking in laser-molecule interaction
以H $_2$分子为例，建立了激光诱导定向键断裂的相位敏感性的一般图像。我们发现，众所周知的质子喷射各向异性测量与几个周期的脉冲出现作为一个振幅调制的内在各向异性是敏感的激光相位在电离时间和分子的电子结构确定。我们的工作进一步揭示了强的电子-质子相关性，这可能开辟了一种新的方法来实验访问激光亚循环分子内电子动力学也在大分子中。
2020-04-05 physics.chem-ph physics.optics
Retrieval of interatomic separations of molecules from laser-induced high-order harmonic spectra
我们说明了一个迭代的方法，用于检索的N $_2$，O $_2$和CO $_2$分子的核间分离使用这些分子产生的高次谐波的强红外激光脉冲。我们表明，准确的结果可以检索一个小的谐波和一个或几个取向角的分子。对于线性分子，核间分离也可以从使用各向同性分布的分子产生的谐波中恢复。通过从高次谐波谱中提取跃迁偶极矩，进一步证明了通过拟合提取的偶极矩迭代反演原子间间距的可行性。我们的研究结果表明，使用红外激光脉冲与飞秒时间分辨率的分子的时间分辨化学成像是可能的。
2008-02-18 physics.atom-ph physics.optics
Modifying molecular scattering from rough solid surfaces using ultrashort laser pulses
我们考虑固体表面散射的分子，受到强非共振超短激光脉冲击中表面之前。脉冲改变分子的旋转状态，导致它们的无场排列，或具有优选方向的旋转。我们表明，无场激光诱导的分子排列导致散射角和旋转的散射分子的意义之间的相关性。此外，通过控制激光诱导分子单向旋转的方向，可以影响分子的散射角。这为通过激光控制表面散射分离分子混合物（例如同位素和核自旋异构体）提供了一种新的手段。
2012-11-18 physics.chem-ph physics.optics
Laser induced persistent orientation of chiral molecules
从经典和量子力学两个方面证明了在具有扭曲偏振态的激光场激发下，气相手性分子的对映选择性取向。与直觉相反，诱导取向，其方向是激光可控的，在激发后不会消失，而是在激光脉冲结束后很长时间内保持近似恒定，这是手性系统特有的行为。我们计算证明了这种持久的取向使用环氧丙烷分子（${\rm CH_{3}CHCH_{2}O}$，或PPO）作为一个例子，并考虑两种扭曲的偏振场：一对延迟的交叉偏振脉冲，和光学离心机。这一新颖的手性效应为利用非均匀外场检测分子手性、测定对映体过量和分离对映体开辟了新的途径。
2019-07-23 physics.chem-ph physics.optics
A simple analytical alignment model for laser-kicked molecular rotors
本文提出一种简洁准确的解析模型，用于描述线性分子热系综在单脉冲非共振激光冲激下的取向，并揭示温度、脉冲强度与时间取向形状之间的直观关系。
2023-06-07 physics.optics quant-ph
Orienting Asymmetric Molecules by Laser Fields with Skewed Polarization
研究了一般非对称分子与一对具有交叉线偏振的强延时短脉冲激光的相互作用。我们发现，这样的激发不仅提供了最极化的分子轴的单向旋转，但也引起了沿此轴的定向扭矩，这导致在瞬态取向的分子。不对称分子本质上是手性的，不同的分子对映体经历相反方向的取向作用，导致它们的偶极矩的异相振荡。由此产生的微波辐射最近被建议用于手性分子混合物的分析/辨别。我们揭示了这种激光诱导的取向效应背后的机制，表明它是经典的性质，并设想进一步的应用与倾斜偏振的光。
2017-08-14 physics.chem-ph physics.optics
Alignment dependence of photoelectron momentum distributions for diatomic molecules N$_2$ in strong elliptical laser fields
从理论和实验上研究了N $_2$在强椭圆激光场中的电离动力学。通过与同步测量的Ar光电子动量分布的比较，着重讨论了N $_2$的光电子动量分布随取向的变化关系。我们的结果表明，偏振模色散的N $_2$强烈依赖于分子的取向，相对于激光椭圆主轴。特别是，阿秒测量中经常使用的最可几电子发射角在改变分子排列时会有显著的不同。结果表明，当电子穿过激光库仑势垒时，双中心干涉和隧穿的相互作用在这些现象中起着重要的作用。我们的工作为研究定向分子内部的超快电子运动提供了建议。
2021-05-17 physics.atom-ph physics.optics
Anderson localisation in laser kicked molecules
本文探讨了通过周期性短激光脉冲序列对分子进行非共振拉曼型旋转激发来观察动态安德森局域化现象的前景。我们定义了这样一个实验的条件，并表明，目前的飞秒技术用于非绝热激光线性分子对准是足够的这项任务。几个可观的，可以作为安德森本地化的指标，建议测量，和实验限制的激光强度噪声，有限的脉冲持续时间，有限数量的脉冲在训练，和热效应的影响进行了分析。
2013-08-13 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Selective Orientation of Chiral Molecules by Laser Fields with Twisted Polarization
本文探索了一种利用扭曲偏振激光场实现手性分子对映选择性定向的纯光学方法。几个领域的实现被认为是，包括一对延迟的交叉偏振激光脉冲，光学离心机，和偏振成形脉冲。所有这些领域共同的基本经典取向机制进行了讨论，并证明其操作的各种复杂性的手性分子的范围：硫代过氧化氢（${\rm HSOH}$），环氧丙烷（${\rm CH_{3}CHCH_{2}O}$）和乙基环氧乙烷（${\rm CH_{3}CH_{2}CHCH_{2}O}$）。所提出的结果表明，这种光学方法在气相中操纵分子对映体的通用性，通用性和鲁棒性。
2017-11-05 physics.chem-ph physics.optics
Field-free molecular alignment by the optimized two-color laser fields
我们从理论上研究了双色激光场叠加产生的非对称势对分子取向的影响。数值求解了不同场参数下的含时薛定谔方程。我们已经展示了如何增强或抑制的分子取向可以通过激光场参数，如激光脉冲之间的时间，脉冲的不同强度，等等来操纵。
2022-12-19 physics.optics quant-ph
Modifying molecule-surface scattering by ultrashort laser pulses
近年来，利用超短激光脉冲在自由空间中排列分子成为可能。本文基于激光诱导分子排列，探讨了两种控制分子-表面散射过程的方案。在第一个方案中，一个单一的超短非共振激光脉冲施加到分子束击中表面。该脉冲改变入射分子的角分布，并使散射分子以优选的旋转方向（顺时针或逆时针）旋转。在第二种方案中，两个适当延迟的激光脉冲被施加到由两个化学上接近的分子物种（同位素或核自旋异构体）组成的分子束。作为双脉冲激发的结果，这些物质在与表面碰撞后被选择性地散射到不同的角度。这些效应可能为分子混合物的分析和分离提供新的手段。
2011-07-05 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Imaging the geometrical structure of complex symmetric molecules by above-threshold ionization spectrum in an IR+XUV laser field
基于频域理论，提出了一种利用红外+极紫外双色激光场对复杂对称多原子分子成像的方法。虽然多原子分子（如SF6）的波函数在动量空间中相当复杂，但在动量高值区域可以用几项来简化，这些项的相消干涉条纹携带着分子结构的信息。在本工作中，我们发现，由于XUV激光场可以显著增加红外+XUV双色激光场中分子阈上电离（ATI）过程中光电子的动能，因此通过分析ATI光谱在高能区的干涉条纹可以获得分子结构的信息，其中分子的简化波函数在ATI光谱的这一部分中起主导作用。这种方法提供了一个独特的途径，从频率的角度成像多原子分子。
2019-12-25 physics.atm-clus physics.optics
Electron excitation and 'cascade' ionisation of diatomic molecules with ultra-short pulses of strong IR lasers
实时研究了强度I>10^{13} W/cm^{2}的超短红外激光脉冲下分子电子激发和电离的动力学。多电子分子被模拟为两个活跃电子在冻结核场中运动的系统。以N $_{2}$分子和λ=800 nm，τ=5 fs的激光脉冲为例，计算了电子几率、电子能量和单电子/双电子电离几率随时间的变化关系。考虑了脉冲结束后分子的电子动力学行为.结果表明，在I \ge 10^{16} W/cm^{2}的强红外脉冲中，分子经历“级联”电离，其中一个电子以与一对电子相同的概率发射。
2002-02-03 physics.chem-ph physics.optics
Observation of persistent orientation of chiral molecules by laser field with twisted polarization
分子手性是物理学、化学和生物学中普遍存在的具有重要意义的现象。因此，寻找新的手性控制、检测和分离技术就显得尤为重要。最近有人预测，具有扭曲偏振的激光场可以诱导手性分子持续的对映选择性无场取向。在这里，我们报告的第一个实验观察到这种现象，使用环氧丙烷分子（$\mathrm{CH_{3}CHCH_{2}O}$，或PPO）旋转的光学离心机-激光脉冲，其线性偏振经历了加速旋转围绕其传播方向。我们发现，PPO分子保持在一个时间尺度上的取向超过了几个数量级的离心脉冲的持续时间。所展示的长时间无场对映体选择性取向为光学操纵、鉴别和潜在地分离分子对映体开辟了新的途径。
2019-07-31 physics.chem-ph physics.optics
Theory of high-order harmonic generation from molecules by intense laser pulses
我们发现，高次谐波产生的分子由强激光脉冲可以表示为产品的返回电子波包和光复合截面（PRCS）的电子波包可以从简单的强场近似（SFA）或从同伴原子靶。对于H $_2^+$在激光场中的情况，使用这些波包，但用精确的分子PRCS代替从SFA或原子靶获得的PRCS，所得到的HHG谱与直接数值解含时薛定谔方程的基准结果吻合得很好。结果表明，这些强有力的理论工具可以用来获得分子的高次谐波谱。更重要的是，这些结果意味着从激光诱导的HHG光谱中提取的PRCS可以用于瞬态分子的时间分辨动态化学成像，其时间分辨率可达几飞秒。
2008-02-15 physics.atom-ph physics.optics
Shaping coherent excitation of atoms and molecules by a train of ultrashort laser pulses
我们提出了一种利用超短激光脉冲训练结合弱控制场产生原子和分子叠加态的机制。通过调节泵浦脉冲的重复率和耦合激光器的强度，可以抑制跃迁，同时增强期望的跃迁。作为例子，示出了$K_2$分子的振动态的各种叠加。
2014-11-17 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Polarization and ellipticity of high-order harmonics from aligned molecules generated by linearly polarized intense laser pulses
我们提出了从对齐的N $_2$，CO $_2$，和O $_2$分子的线性偏振激光产生的高次谐波的偏振和椭圆率的理论计算。在再散射模型内，谐波的两个偏振振幅由平行于和垂直于{ \em same}返回电子波包的方向发射的光子的光复合振幅确定。我们的研究结果表明，明确的物种依赖的偏振态，在很好的协议与实验。我们进一步注意到，所测量的谐波的偏振椭圆拟合所需的参数的“完整”的分子实验。
2010-02-17 physics.atom-ph physics.optics
Formation and stimulated photodissociation of metastable molecules with emission of photon at the collision of two atoms in a laser radiation field
本文研究了两个原子碰撞时亚稳分子的形成（费什巴赫共振）和随后的激发跃迁到较低的无束缚电子分子态，并发射一个激光光子。特别是对于$Rb_2$分子，由于两个$Rb$原子的共振散射，这可以发展。所考虑的过程是创建准分子激光器的基础。得到了弹性和非弹性共振散射截面及光子受激发射强度的表达式。
2016-12-08 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Disentangling the role of laser coupling in directional breaking of molecules
用激光电场波形对分子解离进行定向控制是一种范例，并对各种分子进行了演示。在大多数情况下，方向控制通过解离电离途径发生。然而，激光诱导的电子态耦合的解离离子与选择性电离的中性分子的作用，不能区分即使是小的异质结分子，如CO。在这里，我们介绍了一种技术，使用椭圆偏振泵浦和线性偏振双色探测脉冲，明确区分激光诱导的状态耦合和选择性电离的作用。测量的光电子动量分布的光偏振，使我们能够一致地确定从泵浦和探测脉冲的电离和解离。平行和正交取向的分子观察到CO+作为线性偏振双色脉冲的相对相位的函数的定向解离。我们发现，激光诱导的CO+的各种电子态的耦合起着重要的作用，所观察到的定向键断裂，这是由量子计算验证。
2016-11-23 physics.atom-ph physics.optics
Optical switching and inversionless amplification controlled by state-dependent alignment of molecules
开关各向异性分子从强吸收到强放大，通过透明状态被证明是可能的，通过应用直流或交流控制电场，而不需要的粒子数反转。它是基于低能级分子与共振光的解耦，而激发的分子由于其状态依赖性排列而保持发射。放大指数可能变得只依赖于激发分子的数量，而不依赖于较低状态的人口。概述了一类合适的分子及其在光电子学、纤维光学和纳米光子学中的应用。
2005-05-04 physics.optics quant-ph
Theory of x-ray absorption by laser-aligned symmetric-top molecules
我们设计了一个理论的X射线吸收的分子排列的强光学激光。最初，系统的密度矩阵由分子的电子基态和刚性转子本征态的热系综组成。我们制定双色（激光加x射线）旋转电子问题的运动方程。与激光的相互作用被假定为非共振的，它是由一个电偶极子极化率张量。X射线吸收近似为单光子过程。结果表明，方程可以分离，使与激光的相互作用可以独立于X射线处理。仅激光的密度矩阵被数值地传播。在每个时间步长之后，计算X射线吸收。我们应用我们的理论来研究溴分子（Br 2）的绝热排列。所需的动态极化率使用从头算线性响应方法耦合簇单（CCS），二阶近似耦合簇单和双（CC2），和耦合簇单和双（CCSD）。对于X射线在sigma_g 1s--> sigma_u 4p共振上的吸收，采用无参数的二能级模型来描述分子的电子结构。我们的理论为X射线辐射的量子控制开辟了新的前景。
2008-02-01 physics.chem-ph physics.optics
Harmonics generation and intense terahertz radiation from polar molecules at multiphoton resonant excitation in laser fields
研究了在中等强度激光场多光子共振激发下，具有紫外跃迁的二能级极性分子的相干辐射谱。相应的频谱谐波产生和低频辐射的分析和数值研究。具体而言，被认为是产生强烈的平稳可调谐太赫兹辐射的两级分子配置（动态斯塔克位移）拥有永久的偶极矩的机制。
2011-06-11 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Dichromatic breather molecules in a mode-locked fiber laser
孤立子（分子）的束缚态出现在各种环境中，在光纤激光器、光学仿真、编码和通信的操作中发挥着重要作用。孤子相互作用一般与非线性耗散系统中的呼吸动力学有关，在光谱学中保持潜在的应用。在目前的工作中，二色呼吸分子（DBMs）的同步锁模光纤激光器中创建。实时延迟移位干涉光谱测量显示的DBM的时间演变，不能通过通常的实时光谱观察。其结果是，强大的异相振动被发现作为一个典型的DBMs的固有模式。相同的束缚态的数值产生在一个模型的框架内结合方程的人口反转在锁模激光器和XPM耦合复杂的金斯堡-朗道方程的激光腔的光纤段中的光场的振幅。结果表明，Q开关不稳定性诱导呼吸振荡的开始。这些发现为超快激光器的各种操作制度的设计提供了新的可能性。
2023-03-30 nlin.PS physics.optics
Imagining density distribution of molecular orbitals in IR+XUV co-rotating circular laser fields by frequency-domain theory
本文提出利用IR+XUV同向旋转圆偏振激光场，通过调节激光参数并用同电离能原子谱去除背景条纹，在合适动量区域成像分子轨道密度分布，为分子轨道实验探测提供新思路。
2024-01-12 physics.atom-ph physics.optics
Laser-coolable polyatomic molecules with heavy nuclei
近年来，一些双原子和多原子分子被认为是Doppler/Sisyphus制冷的理想体系。多普勒/西西弗斯冷却允许以高效率将分子的动能降低到微开尔文温度，然后将它们捕获到分子陷阱，包括磁光陷阱。捕获的分子可用于创建分子喷泉和/或执行受控的化学反应，高精度光谱测量和许多其他应用。具有重核的多原子分子在寻找标准模型之外的“新物理”和其他应用（包括冷化学、光化学、量子信息学等）方面表现出相当大的兴趣。在此，我们希望引起对氢氧化镭分子（RaOH）的关注，它一方面是激光冷却的顺从对象，另一方面为寻找P-奇数和P提供了广泛的可能性，奇怪的效果目前，RaOH是最重的多原子分子，建议用激光直接冷却。
2017-06-22 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Optimal Selective Orientation of Chiral Molecules Using Femtosecond Laser Pulses
本文研究了一对延迟交叉偏振飞秒激光脉冲激发下手性分子的对映选择性取向。我们表明，通过优化脉冲的参数，一个显着的（~ 10%）程度的对映体选择性取向可以实现在零和五开尔文旋转温度。本研究提出了一套合理的诱导和测量强对映选择性取向的实验条件。强烈的对映体选择性取向和所提出的实验所需的飞秒激光系统的广泛可用性可能会开辟新的途径，用于区分和分离分子对映体。
2022-03-21 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Interference of high-order harmonics generated from molecules at different alignment angles
我们从理论上研究了不同取向角的分子产生的高次谐波的干涉效应。结果表明，来自以不同角度排列的分子的谐波发射的干涉可以显著地调制光谱，并导致在最近的实验中观察到的异常谐波截止[ Nature Phys.7，822（2011）]。光谱最小值位置随对准度的减小而移动也可以用谐波发射的干涉效应来解释。
2013-12-26 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Molecular alignment using circularly polarized laser pulses
我们表明，圆偏振飞秒激光脉冲产生无场排列的线性和平面分子。研究了O $_2$和苯分子在圆偏振光作用下的转动波包演化。对于苯，我们将分子平面与偏振平面对齐。对于O $_2$，我们证明了圆偏振产生沿激光传播轴在某些阶段的演变净对齐。圆偏振使我们能够控制线性分子在偏振平面外的排列，为分子成像提供了新的能力。
2013-08-16 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Observation of periodic optical spectra and soliton molecules in a novel passively mode-locked fiber laser
提出一种利用非线性放大环形镜锁模的全保偏掺铒光纤激光器，无需额外调整即可稳定输出孤子分子，首次观测到具有两个完整周期的周期性光谱，并建立多稳态模型解释该现象。
2024-03-06 nlin.PS physics.optics
Cold collision and high-resolution spectroscopy of buffer gas cooled BaF Molecule
报道了一氟化钡（BaF）与缓冲气体冷碰撞的详细实验研究以及与激光冷却相关的高分辨光谱。利用激光烧蚀和缓冲气体冷却的低温装置有效地制备了BaF分子。识别了激光冷却相关的过渡$|X^2Σ, v=0, N=1\rangle$到$|A^2Π, v'=0, J'=1/2\rangle$。与缓冲气体的碰撞截面为$1.4(7)\times10^{-14} cm^{-2}$，非常适合于缓冲气体的冷却。转动和振动温度都被有效地冷却，大量的分子被淬灭到所需的状态。本研究为BaF分子的进一步激光冷却提供了重要的基准。
2016-12-22 physics.atom-ph physics.optics
Amplified emission and lasing in a plasmonic nano-laser with many three-level molecules
从理论上研究了由许多染料分子围绕金纳米球规则排列组成的系统的稳态等离子体激元激光。采用具有真实分子耗散的三能级模型分析了泵浦场幅度和分子数目对器件性能的影响。很少的分子和适度的泵浦产生单个窄的发射峰，因为受激分子通过放大的自发发射将能量转移到单个偶极等离子体振子模式。在强泵浦下，由于两个分子激发能级通过与泵浦场和偶极等离子体激元场的相干耦合而相互干扰，因此单个峰分裂成更宽、更弱的发射峰。大量的分子产生了泊松分布的等离子体激元数态具有大的平均数特征的激光作用。然而，由于分子干涉效应，这些激光特性在强泵浦下恶化。
2017-11-20 physics.optics quant-ph
Polyatomic candidates for cooling of molecules with lasers from simple theoretical concepts
一个合理的方法来确定多原子分子，似乎是有前途的候选人直接多普勒冷却激光概述。对具有不同点群对称性的代表分子（包括手性非对称基团C $_1$）的平衡结构和Franck-Condon因子进行了第一性原理计算，并指出了这些分子在激光冷却方面的巨大潜力.
2016-03-21 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
First-principles insights into ultrashort laser spectroscopy of molecular nitrogen
在这项研究中，我们采用精确的含时密度泛函计算来研究氮分子的超短激光光谱。将不同频率、强度和持续时间的激光脉冲施加到分子上，并分析所产生的光电子谱。认为分子在激光脉冲中的相对取向对发射光电子的轨道性质有重要影响。此外，激光脉冲的持续时间也被发现是非常有效的控制轨道分辨率和光电子的强度。计算了不同脉冲频率和记录时间下光电子的角分辨分布。通过脉冲强度的指数增长，确定了氮分子双光子吸收的理论阈值。
2018-12-30 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.optics
Langevin model for soliton molecules in ultrafast fiber ring laser cavity: investigating experimentally the interplay between noise and inertia
提出一种由实验数据构建的简约 Langevin 模型，用于刻画超快光纤环形激光腔中孤子分子演化的确定性、随机特性及噪声与惯性作用。
2025-02-20 math-ph math.MP physics.optics
