尽管四氧化 ruthenium (RuO₂) 已经是众所周知的几乎最佳的氧析出反应 (OER) 催化剂，但具有相同族元素的四氧化钨 (OsO₂) 的 OER 性质却鲜为人知，主要由于长期的合成困难。在本工作中，我们报告了高纯度 OsO₂ 单晶体的成功合成，微米级的单晶体在碱性溶液中化学稳定，并表现出稳健的 OER 性能。与之形成鲜明对比的是，OsO₂ 纳米粉迅速与 KOH 溶液反应，无法用于 OER。与商用 RuO₂ 纳米粉相比，OsO₂ 单晶体显示出相似的催化电流密度，但在高电流密度下具有显著更低的过电位，并且稳定性更好。这些发现质疑了纳米尺度的普遍适用性，并突显了晶体完整性作为实现稳定和高效 OER 电催化的重要描述符。
英文摘要：
Although rutile RuO2 has been a well-known and almost the best oxygen evolution reaction (OER) catalyst, the OER properties for the similar rutile oxide OsO2 with the same group element with Ru have been unknown, mainly due to long-standing synthesis difficulties. In this work, we report the successful synthesis of high-quality OsO2 single crystals, and the ground micrometer-size single crystals are chemically stable in alkaline solutions and exhibit robust OER performance. In sharp contrast, OsO2 nanopowder reacts quickly with KOH solutions and cannot work for OER. Compared with commercial RuO2 nanopowder, the OsO2 single crystals show comparable catalytic current densities, remarkably lower overpotentials at high current densities and better stability. These findings question the universal applicability of nanoscaling and highlight crystal integrity as a key descriptor for achieving stable and efficient OER electrocatalysis.
An Atomic-Scale View of CO and H2 Oxidation on a Pt-Fe3O4 Model Catalyst
金属-载体相互作用经常被用来解释分散在可还原的金属氧化物载体上的金属纳米颗粒的增强的催化活性，但原子尺度的机制很少有人知道。在这里，我们使用扫描隧道显微镜研究Pt 1 -6/Fe 3 O 4模型催化剂暴露于CO，H2，O2，及其混合物，在550 K。CO在簇周边提取晶格氧以形成CO2，在金属氧化物表面产生大孔。H2和O2在金属簇上解离并溢出到载体上。前者产生表面羟基，其与载体反应以解吸水，而原子氧与本体中的Fe反应以产生新的Fe 3 O 4（001）岛。铂的存在是至关重要的，因为它催化已经发生在裸露的氧化铁表面上的反应，但在更高的温度下。
CO Oxidation Catalysed by Pd-based Bimetallic Nanoalloys
基于密度泛函理论的全局几何优化已被用来证明催化团簇的几何结构对Pd基纳米合金上CO氧化反应的能垒的关键影响。我们发现，反应中间体之间的巨大几何变化可能导致非常高的能量势垒，从而对整个过程是禁止的。这对新催化剂的设计和所采用的理论方法都提出了挑战。在理论方面，仔细选择所有反应中间体的几何构型对于充分描述可能的反应路径是至关重要的。从催化剂设计的角度来看，可以通过调节团簇和掺杂剂金属之间的相互作用水平来控制团簇的几何构型，以及通过在单个纳米合金颗粒中混合不同的金属而在吸附物分子和催化剂簇之间进行。我们发现，Pd $_{5}$簇中的Pd原子与单个Ag原子的取代形成Pd $_{4}$ Ag $_{1}$导致簇的CO氧化反应的催化性能的潜在改善。另一方面，一个单一的金原子不提高催化剂的性能，这是由于集群的组成金属和吸附分子之间的较弱的杂化。这种灵活性的性质的x-nanoalloy集群说明微调的可能性，这可能是用于设计新的高效催化材料。
CO oxidation by Pt2/Fe3O4: metastable dimer and support configurations facilitate lattice oxygen extraction
基于亚纳米金属簇的多相催化剂通常表现出强烈的尺寸依赖性，并且添加或去除单个原子可以产生所有差异。然而，识别最活跃的物种并破译反应机理是极其困难的，因为通常不清楚催化剂如何在操作中演变。在这里，我们利用原子分辨扫描探针显微镜，光谱技术，和密度泛函理论（DFT）为基础的计算相结合，研究CO氧化模型Pt/Fe 3 O 4（001）单原子催化剂。我们表明，（PtCO）2二聚体，通过移动Pt-羰基物种的团聚动态形成，催化涉及的氧化物载体形成CO2的反应。Pt 2二聚体产生一个CO2分子，然后分裂成两个吸附原子，释放第二个CO。有趣的是，Olattice提取只有变得容易时，Pt-二聚体和Fe 3 O 4支持可以访问亚稳配置，这表明大量的，协调一致的重排簇和支持必须考虑在高温下发生的反应。
Stability of Supported Pd-based Ethanol Oxidation Reaction Electrocatalysts in Alkaline Media
Helmholtz-Institute Erlangen-Nürnberg for Renewable Energy (IET-2), Forschungszentrum Jülich（于利希研究中心赫尔姆霍兹埃尔朗根-纽伦堡可再生能源研究所）；Centro de Ciências Naturais e Humanas (CCNH), Universidade Federal do ABC (UFABC)（圣安德烈联邦大学自然与人文科学中心）；Department of Chemical and Biological Engineering, Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg（埃尔朗根-纽伦堡弗里德里希·亚历山大大学生物化学工程系）；Instituto Federal de Educação, Ciência e Tecnologia Goiano（戈亚斯联邦教育、科学与技术学院）；Universidade Federal Fluminense (UFF), Instituto de Química, Grupo de Eletroquímica e Materiais Nanoestruturados（弗鲁米嫩塞联邦大学化学系纳米结构电化学与材料研究组）
Transient Surface Oxides Form on Pt(111) - But Vanish During Ammonia Oxidation
Synchrotron SOLEIL（SOLEIL同步辐射中心）；Université Grenoble Alpes, CEA Grenoble, IRIG, MEM, NRX（格勒诺布尔阿尔卑斯大学，CEA格勒诺布尔，IRIG，MEM，NRX）；Laboratoire Matériaux et Phénomènes Quantiques, Université Paris Cité, CNRS（材料与量子现象实验室，巴黎西岱大学，法国国家科学研究中心）；European Synchrotron Research Facility（欧洲同步辐射装置）
Water Facilitated Electrochemical Reduction of CO2 on Cobalt-Porphyrin Catalysts
基于Koper的水促进CO2还原机理，采用简单而准确的热力学方法研究了钴卟啉催化的CO2还原反应。在我们的协议中，标准氧化还原电位和自由能差的准确预测是通过结合密度泛函理论和实验观察的优势。利用所提出的方案，我们发现，在pH=3下，在-0.80 V vs. RHE下，通过协同途径从H2O发生质子转移，因此，产生CO的关键中间体，即，形成[CoP-COOH]-。由于质子转移的氧化还原电位与实验观察到的CO2还原电位一致，我们成功地阐明了H2O在CO2还原分解为CO中起着重要作用。这一结果不仅对理解钴卟啉催化的CO2还原分解，而且对开发新的催化剂具有指导意义。
Machine Learning Accelerated Computational Surface-Specific Vibrational Spectroscopy Reveals Oxidation Level of Graphene in Contact with Water
State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, iChEM, College of Chemistry and Chemical Engineering, Discipline of Intelligent Instrument and Equipment, Xiamen University（厦门大学化学化工学院物理化学固体表面国家重点实验室）；Pen-Tung Sah Institute of Micro-Nano Science and Technology, Xiamen University（厦门大学彭唐沙微纳科学技术研究院）；Institute of Artificial Intelligence, Xiamen University（厦门大学人工智能研究院）
Coordination Engineering of Dual-Atom Catalysts for Overall Water Splitting: Mechanistic Insights from Constant-Potential First-Principles and Machine Learning
Anhui Province Key Laboratory of Intelligent Computing and Applications, College of Physics and Electronic Engineering, Huaibei Normal University（淮北师范大学物理与电子工程学院安徽省智能计算与应用重点实验室）；Huaibei Key Laboratory for Advanced Thin Film Materials and Technology, Huaibei Normal University（淮北师范大学淮北先进薄膜材料与技术重点实验室）
Water structure near the surface of Weyl semimetals as catalysts in photocatalytic proton reduction
Dynamics of Condensed Matter and Center for Sustainable Systems Design, Chair of Theoretical Chemistry, Paderborn University（帕德博恩大学凝聚态动力学与可持续系统设计中心理论化学教席）
Self-Assembling Oxide Catalyst for Electrochemical Water Splitting
可再生能源转换和储存以及温室气体零排放技术是社会的主要任务和挑战。通过碱性水电解生产的氢燃料可以满足所有这些需求，但是该技术在经济上是薄弱的，受到析氧反应速度缓慢的限制。复合金属氧化物被建议作为低成本有效的催化剂来克服这个问题。但由于其长期稳定性不足、结构劣化和电催化活性降低等问题，限制了其应用。本文报道了一种新型的钙钛矿型自组装材料BaCo 0. 98 Ti 0. 02 O 3-$δ$：Co 3 O 4，该材料具有优异的性能，即使在353 K温度下，其性能也没有退化。通过化学和结构分析，确定了降解机理，并通过选择性掺杂进行了改性。短程有序和化学组成而不是长程序是决定其优异性能的因素。所得的一般设计规则可用于进一步开发氧化物基电催化材料。
A new class of photo-catalytic materials and a novel principle for efficient water splitting under infrared and visible light - MgB2 as unexpected example
提出一类具有类石墨层状结构的离子型二元金属光催化剂，利用红外与可见光及内建电场促进水分解，并以 MgB2 在 0.5 V 偏压下实现 27% 转换效率。
Imaging nanoscale photocarrier traps in solar water-splitting catalysts
California Institute of Technology（加州理工学院）；University of California, Irvine（加州大学尔湾分校）；Center for Nanoscale Materials, Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室纳米材料中心）；Irvine Materials Research Institute (IMRI), University of California, Irvine（加州大学尔湾分校欧文材料研究所）；Sandia National Laboratories（桑迪亚国家实验室）；Tokyo University of Science（东京科学大学）
