Stacking-dependent energetics and electronic structure of ultrathin polymorphic V$_2$VI$_3$ topological insulator nanofilms
拓扑绝缘体代表了表面物理学的一种范式转变。最广泛研究的Bi $_2$ Se $_3$型拓扑绝缘体表现出层状结构，其中相邻层通过范德华相互作用弱键合。使用第一性原理密度泛函理论计算，我们调查的堆叠顺序上的三个多晶型的Bi $_2$ Se $_3$，Bi $_2$ Te $_3$，和Sb $_2$ Te $_3$的能量和能带结构性质的影响。考虑到他们的dielectric膜高达6 nm作为其层厚度的函数，整体色散的能带结构被发现是不敏感的堆叠顺序，而带隙是高度敏感的，这也可能影响的临界厚度的发病拓扑非平凡相。我们的计算是一致的实验和理论结果，在可用的。我们进一步研究摩擦层滑移，在那里我们发现一个相对较低的能量势垒之间的两个所考虑的结构。堆叠相关的带隙和低滑移能垒，表明多晶型堆叠修改可能提供一种替代路线，用于控制这种新的物质状态的属性。
2014-08-22 cond-mat.mtrl-sci
Ge$_{136}$ type-II clathrate as precursor for the synthesis of metastable germanium polymorphs: a computational study
本文用\textit{ab initio}小胞元方法研究了不同温度和压力下笼形II型结构Ge（CF 136）的压缩响应。在较低压力$p$ =2.5 GPa下，亚稳金属bct-5相与在较高压力下形成的$β$ -Sn Ge（tI 4）竞争。在降低温度时，从Ge $_{136}$获得的无定形中间体的存在更加明显，并且有助于形成更致密的结构图案，由此可以形成金属bct-5。其中，各向异性盒波动促进相形成。使用一组拓扑描述符，包括协调序列和环统计数据的metadaptics运行进行了深入分析。在结构景观的历史和无定形中间体的差异是至关重要的选择性形成特定的亚稳多晶型物，对把晶体结构的预测变成实际的材料。
2022-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.comp-ph
Understanding the correlation between electronic coupling and energetic stability of molecular crystal polymorphs: The instructive case of quinacridone
决定有机半导体中电荷输运的一个关键因素是分子组分之间的电子耦合，这在很大程度上受到分子相对排列的影响。这使得喹吖啶酮，其多个，结构上根本不同的多晶型物和它们不同的分子间相互作用的一个理想的测试情况下，用于分析在一个特定的配置和配置的能量稳定性的电子耦合之间的相关性。为了提供这种相关性的深入分析，从喹吖啶酮的$α$ -多晶型物开始，我们还构建了共面模型晶体。这使我们能够系统地比较电子耦合与总能量的位移依赖性。通过这种方式，我们确定泡利排斥和轨道再杂化的组合作为驱动力，将系统转向电子耦合最小的结构（特别是对于价带和小位移）。这些意见的一般性质是支持一个类似的并五苯模型系统的等效趋势。这强调了高性能材料的设计不能依赖于有机半导体的$π$共轭主链的“自然”组装成其最稳定的构型。相反，它必须包括引入官能团，使晶体堆积朝向更有利的结构，其中以短轴位移为目标或实现大的长轴位移似乎是值得探索的策略。
2019-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Ion exchange synthesizes layered polymorphs of MgZrN$_2$ and MgHfN$_2$, two metastable semiconductors
针对三元氮化物合成困难的问题，本研究以Li₂ZrN₂为前驱体，通过离子交换反应合成亚稳层状多晶型MgZrN₂和MgHfN₂，验证了Li-M-N相作为合成新三元氮化物前驱体的潜力。
2024-12-03 cond-mat.mtrl-sci
An Investigation in the Kinetic Persistence of TiO$_2$ Polymorphs using Machine Learning Driven Pathfinding in Crystal Configuration Space
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
本文通过机器学习方法研究TiO₂多形在真实合成条件下的动能持久性，探讨了潜在能景观地形与多形体动能持久性之间的关系，提出了新的路径寻找方法。
2026-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Interfacial charge transfer influences thin-film polymorphism
结构和化学成分是影响在无机衬底上沉积的有机薄膜性能的关键参数。这样的膜通常显示出与本体显著不同的结构，并且基底对它们的多晶型具有相关影响。在这项工作中，我们阐明了基板的作用，通过研究其对对苯醌在两种不同的基板，银（111）和石墨烯的影响。我们采用了第一性原理计算和机器学习的组合，以确定两种基板上的能量最有利的结构，并研究其电子性质。我们的研究结果表明，对于第一层，类似的结构是有利的两个基板。对于第二层，我们发现两个显著不同的结构。有趣的是，石墨烯有利于具有较少电子耦合的石墨烯，而Ag有利于具有更多电子耦合的石墨烯。我们解释这种开关的稳定性作为两个基板上的不同的电荷转移的效果。
2021-10-13 cond-mat.mtrl-sci
First-principles studies of ground- and excited-state properties of MgO, ZnO, and CdO polymorphs
采用基于密度泛函理论的从头计算赝势方法，采用广义梯度交换和关联修正以及投影增强波，研究了MgO，ZnO和CdO在岩盐，氯化铯，氧化锌和纤锌矿结构中的结构，能量，电子和光学性质.在MgO的情况下，我们还研究了砷化镍结构和石墨相。研究了岩盐（MgO，CdO）和纤锌矿（ZnO）基态相在静水压力和双轴应变下的稳定性。我们还提出了所有多晶型物的能带结构以及伴随的介电函数。我们讨论了基态几何形状和基本间隙与氧化物中的第II族阳离子的大小的异常化学趋势的物理原因。的浅Zn3d和Cd4d电子的作用是严格审查。
2006-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Polymorph Selection in Charged Colloids in the Second Nucleation Step
Gulliver UMR CNRS 7083, ESPCI Paris, Universit\' e PSL, 75005 Paris, France.
研究揭示了带电胶体在第二成核阶段中，多形选择受高阶结构影响，通过分子动力学模拟发现前驱态的六方有序结构，并在不同相互作用范围内稳定多形的形成机制。
2026-01-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
First-Principles Study of Mg-Induced Phase Stabilization in Ga$_2$O$_3$ polymorphs
Carnegie Mellon University（卡内基梅隆大学）
本研究通过第一性原理计算揭示Mg掺杂对Ga$_2$O$_3$多形体相稳定性的调控作用，发现熵驱动机制在高温或非平衡生长条件下促进γ相形成。
2026-01-21 cond-mat.mtrl-sci
Experimental and theoretical study of stable and metastable phases in sputtered CuInS${_2}$
黄铜矿型Cu（In，Ga）S ${_2}$由于在叠层太阳能电池中的潜在应用，近年来引起了人们的新的兴趣。在这方面的贡献，一个相结合的理论和实验方法，适用于研究稳定和亚稳相形成的CuInS ${_2}$（CIS）薄膜。从头计算进行，以获得形成能，X射线衍射图，和拉曼光谱的CIS多型体和相关化合物。多个CIS结构与锌的钙钛矿和纤锌矿衍生的晶格被确定和它们的XRD/拉曼光谱图显示包含重叠的功能，这可能会导致错误识别。采用二元靶溅射和高温硫化两步法制备了富铜到贫铜的薄膜。发现当用这种方法生长材料时，形成几种CIS多晶型物。在贫铜材料中，首次在溅射薄膜中观察到纤锌矿CIS以及黄铜矿CIS和CuAu有序CIS。一旦纤锌矿CIS相形成，就难以转化成稳定的黄铜矿多晶型物。CuIn ${_5}$ S ${_8}$和NaInS ${_2}$与CIS多晶型物一起被发现容纳过量的In。有人认为，亚稳态的多晶型物稳定的前体的非化学计量，因此严格的组成控制是必需的。
2022-06-07 cond-mat.mtrl-sci
Complex low energy tetrahedral polymorphs of group IV elements from first-principles
碳的能量景观非常复杂，拥有各种重要的亚稳相，包括金刚石，富勒烯，纳米管和石墨烯。在这种景观中寻找结构，特别是那些具有大晶胞的结构是具有挑战性的。在这里，我们使用一个组合的随机搜索策略，采用两种算法（AIRSS和RG 2），适用于连接约束的单位细胞包含多达100个碳原子。我们发现了三个低能碳多晶型物（Pbam-32，P6/mmm和I-43 d）与新的拓扑结构，包含32，36和94个原子在其原始细胞，分别。它们相对于金刚石的能量分别为96 meV/atom，131 meV/atom和112 meV/atom，这表明潜在的亚稳态。这三种碳同素异形体是机械和动态稳定的，绝缘的碳晶体具有超硬机械性能。I43 d结构具有7.25 eV的直接带隙，这是碳同素异形体家族中最宽的带隙。Pbam-32、P6/mmm和I-43 d的硅、锗和锡版本也显示出能量、动力学和机械稳定性。计算的电子性质表明，它们是潜在的半导体和光伏应用材料。
2018-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Controlling crystallization: What liquid structure and dynamics reveal about crystal nucleation mechanisms
本文从分子模拟视角综述了过冷液体中前驱体结构、动力学及液体异质性对晶体成核和多晶型选择的关键作用，并探讨了利用模板和成核剂控制结晶过程的潜力。
2022-12-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Energetics of oxygen-octahedra rotations in perovskite oxides from first principles
我们使用第一性原理方法来研究ABO 3钙钛矿氧化物中的氧八面体旋转。我们专注于短周期，完全反相或同相，倾斜模式，表征大多数化合物和控制其物理（例如，导电、磁性）特性。基于相关的势能面的解析形式，我们讨论了呈现不同倾斜模式的多晶型物的稳定性条件，并获得了35种代表性材料的数值结果。我们的研究结果揭示了一种特殊结构频繁出现的机制，这种结构结合了反相和同相旋转，即，约一半的钙钛矿氧化物和许多非氧化钙钛矿显示出正交Pbnm相。Pbnm相受益于彼此竞争的反相和同相倾斜图案的同时发生，但不强烈到相互排斥。我们还发现，二次反极性模式，涉及A阳离子，有助于削弱不同的倾斜之间的竞争，并发挥关键作用，在他们的共存。因此，我们的结果证实并更好地解释了以前对特定化合物的观察。有趣的是，我们还发现，应变效应，这是已知的一个主要因素，在相关的阶段竞争（例如，铁电）钙钛矿氧化物，对于不同旋转多晶型物的相对稳定性不起重要作用。此外，我们讨论了为什么Pbnm结构停止的基态在两个相反的限制，大和小的A阳离子，显示非常不同的效果成为相关的在每种情况下。因此，我们的工作提供了一个全面的讨论这些所有重要的和丰富的材料，这将有助于更好地了解现有的化合物，以及确定新的战略材料工程。
2018-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Polymorph Engineering of the Layered Rare-Earth Magnet GdAlGe
National Research Center “Kurchatov Institute”（库尔恰托夫国家研究中心）；Far Eastern Federal University（远东联邦大学）；Institute of High Technologies and Advanced Materials, Far Eastern Federal University（远东联邦大学高等技术与先进材料研究所）；Institute of Automation and Control Processes FEB RAS（俄罗斯科学院远东分院自动化与控制过程研究所）；Kirensky Institute of Physics, Federal Research Center KSC SB RAS（基连斯基物理研究所，俄罗斯科学院西伯利亚分院科马罗夫科学中心联邦研究中心）
本研究通过相工程制备了层状多晶型GdAlGe外延薄膜，在超薄厚度下稳定并呈现各向异性铁磁态，为设计层状磁体提供了蓝图。
2026-09-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Quantum size effect on the dissociation of O2 molecules on ultrathin Pb(111) films
采用第一性原理计算方法，系统地研究了O $_2$分子在不同厚度Pb（111）薄膜上的解离过程.在揭示O $_2$分子吸附前体态的基础上，进一步探讨了Pb（111）表面上存在两个近简并吸附态，而Mg（0001）和Al（111）表面上完全不存在前体吸附态的原因.分析了其原因是表面电子结构的不同。对于O $_2$的解离，我们考虑了气体和分子吸附O $_2$分子的反应通道。我们发现O $_2$从分子吸附前体态解离的能垒总是小于O $_2$从气体解离的能垒。不同Pb（111）膜上的最有利解离过程相同，能垒受Pb（111）膜的量子尺寸效应的调制.
2010-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Facile Salt-Assisted Hydrothermal Synthesis of Nanodiamonds from CHO Precursors: Atomic-Scale Mechanistic Insights
National Institute of Technology Rourkela（国家技术学院鲁尔克拉）；NEHU（东北大学）
本文通过盐辅助水热法，利用多种含COOH和OH基团的CHO前驱体在190°C强碱性条件下合成纳米金刚石，并结合HRTEM和XPS揭示前驱体类型、分子尺寸及离子组成对缺陷和晶型的影响，以及石墨-金刚石转变的原子尺度机制，为可持续可调谐纳米金刚石制备提供了新途径。
2025-11-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Cm2 Scale Synthesis of MoTe2 Thin Films with Large Grains and Layer Control David
由于其多晶型物之间的能量差很小，MoTe 2可以获得全谱的电子态，从2H半导体态到1T半金属态，以及在低温下从Td Weyl半金属态到1T和Td相的超导态。因此，它是相变研究以及量子自旋霍尔效应和拓扑超导等量子现象的模型系统。对MoTe 2及其潜在应用的深入研究要求MoTe 2薄膜具有高的结晶度和厚度可控性。在这里，我们提出了厘米2级合成的2H MoTe 2薄膜层控制和大晶粒，跨越几个微米。通过控制前体MoOx薄膜的初始厚度来实现层控制，所述前体MoOx薄膜通过原子层沉积而沉积在蓝宝石衬底上并且随后被碲化。尽管范德华外延，衬底界面被发现，以严格确定所得到的MoTe2薄膜的厚度和晶粒尺寸的均匀性：MoTe2生长在蓝宝石上显示均匀的膜，而MoTe2生长在非晶SiO2衬底上形成岛屿。这种合成策略将层控制从生长条件的可变性中分离出来，以获得稳健的生长结果，并且适用于生长具有层控制的其他过渡金属二硫属化物。
2020-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Stability and elasticity of metastable solid solutions and superlattices in the MoN-TaN system: a first-principles study
本研究通过第一性原理计算，系统分析了MoN-TaN体系固溶体与超晶格的多维度稳定性及弹性特性，揭示了无序结构、超晶格架构的能量优势与新相形成机制，明确了不同结构的硬度与延展性变化规律。
2017-03-22 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis and properties of charge-ordered thallium halide perovskites, CsTl1+0.5Tl3+0.5X3 (X = F, Cl)- theoretical precursors for superconductivity?
最近，理论上预测CsTlCl 3和CsTlF 3钙钛矿如果它们被最佳掺杂则是潜在的超导体。这两种化合物的合成，连同一个完整的表征样品的报告。CsTlCl 3以两种不同的多晶型物的橙色晶体获得：四方相（I4/m）和立方相（Fm-3 m）。CsTlF 3形成为浅棕色粉末，也作为双立方钙钛矿（Fm-3 m）。在所有三个CsTlX 3相Tl 1+和Tl 3+位于两个不同的晶体学位置，以适应其不同的键长。在CsTlCl_3中，在Tl_（1+）位置发现了一些Tl空位。通过X射线吸收光谱和拉曼光谱证实了Tl 1+和Tl 3+之间的电荷有序性。CsTlCl_3在高压（58 GPa）下的拉曼光谱没有显示任何向可能的单一Tl ~（2+）态的相变。然而，随着高压的增加，高绝缘材料的电阻变得更小，同时经历光学性质的变化，从透明到深不透明的红色，指示带隙的减小。CsTlF 3和CsTlCl 3立方钙钛矿的存在的理论设计和实验验证是确认这些材料中超导性的理论预测的必要的第一步。
2013-09-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Maximum Likelihood Analysis of Reaction Coordinates during Solidification in Ni
了解凝固过程中晶体成核的基本机制是预测和控制材料性能的一个基本方面。经典成核理论（CNT）假设均质成核通过过冷液体内的随机波动发生，生长团簇的结构类似于最稳定的体相，并且核尺寸是该过程的唯一反应坐标（RC）。然而，已知许多材料在结晶过程中表现出多个步骤，形成不同的多晶型物。因此，经常需要更复杂的RC来捕获关于流程的所有相关信息。在这项工作中，我们采用过渡路径采样连同候选序参量的极大似然分析，以确定合适的反应坐标的成核机制在Ni的凝固过程中。与CNT相比，重加权路径系综的分析表明，围绕晶体簇的预结构化液体区域是增强RC的相关序参量，因此在生长核和界面自由能的描述中起着关键作用。我们表明，出现在液体内的预结构化的液体簇作为前体的结晶在一个非经典的两步机制，预先确定的多晶型物的协调，正在选择。
2018-10-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Predicting emergence of crystals from amorphous matter with deep learning
Google DeepMind（谷歌DeepMind）
针对非晶相结晶产物预测难题，提出利用通用深度学习势采样局部结构基元结晶路径的方法，可高精度预测多类无机材料的初始成核晶体结构，为合成新亚稳态晶体提供新途径。
2023-10-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Structural and Electronic Properties of Bulk $β$(2H)-GaSe from First-Principles DFT Calculations with van der Waals Corrections
Universidad Distrital Francisco José de Caldas（弗朗西斯科·何塞·德卡尔达斯城市大学）
本文用含DFT-D2范德华修正的DFT计算体相β(2H)-GaSe的结构与电子性质，验证晶格参数与直接带隙，为二维剥离研究提供能量基线。
2026-09-10 cond-mat.mtrl-sci
Controlled chemical vapor deposition for synthesis of emerging Mo(W)Te2 systems
Nanyang Technological University（南洋理工大学）；Beijing Normal University（北京师范大学）；National University of Singapore（新加坡国立大学）；Southeast University（东南大学）
提出限域空间化学气相沉积策略，通过降低生长温度、定制前驱体配置和阶梯升温，实现高质量Mo(W)Te2单晶、合金及横向/垂直异质结构的确定性合成，并揭示原子级锐利界面的电子结构。
2026-06-26 cond-mat.mtrl-sci
Stability and energetics of 2D surface crystals in liquid AuSi thin films and nanoscale droplets
在金属-共价二元液体的表面处的偏析通常是非经典的，并且在诸如AuSi的极端情况下，表面在高于熔点结晶。在这项研究中，我们采用原子尺度的计算框架来研究表面结晶的AuSi薄膜和液滴的组成，温度和大小的函数。对于高于熔点$(T_s^\ast\approx1.3\,T_m)$的$T_s^\ast=765-780$ K范围内的温度，薄膜和液滴表面都经历从2D Au $_2$ Si晶相到横向无序但分层的层的一级转变。薄膜表面表现出有效的表面张力，其随温度而增加，随Si浓度而降低。另一方面，对于尺寸范围为$10-30$ nm的液滴，体拉普拉斯压力改变表面偏析，因为它相对于应变体发生。在$T_s^\ast$以上，对表面张力的尺寸效应很小，而对于$T<T_s^\ast$，表面层是应变的并且由2D微晶组成，所述2D微晶由导致其能量的大波动的扩展的晶界疤痕分离。作为一个具体的应用，在Si（111）衬底上的AuSi液滴的全原子模拟受到Si表面通量表明，过饱和依赖的表面张力通过在固-气界面上形成前体润湿膜使接触线不稳定，并在基于VLS-based路线的纳米线生长过程中对尺寸选择产生影响。我们的研究揭示了这些独特的二元合金类的表面的稳定性和能量之间的相互作用，并提供了利用其表面结构的各种应用，如催化生长，脱合金和聚合物结晶的途径。
2020-02-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ion correlations explain kinetic selectivity in diffusion-limited solid state synthesis reactions
针对现有固态合成路径设计缺乏动力学信息的问题，本研究整合机器学习输运特性与热力学元胞反应模型，在Ba-Ti-O体系实现相形成的准确预测，揭示了扩散-热力学相互作用对相组成的调控机制。
2025-01-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
