Can Ordered Precursors Promote the Nucleation of Solid Solutions?
结晶化通常通过连续的阶段进行，导致组织的逐渐增加。利用分子模拟，我们确定了铜和金固溶体的成核途径。我们确定了一种新的成核机制（液体$\to$ $L1_2$前体$\to$固溶体），涉及一个化学有序的中间体，比最终产品更有组织。这种成核途径源于$L1_2$簇的低形成能，这反过来又促进晶体成核。我们还表明，这种机制是组成依赖的，因为其他有序相的高形成能排除他们作为前体。
2021-04-09 cond-mat.mtrl-sci
A metastable amorphous intermediate is responsible for laser-induced nucleation of glycine
通过光钳作用的激光诱导晶体成核，特别是通过激光偏振的多晶型选择，有望对结晶进行前所未有的控制。然而，在附近的液-液临界点或溶解性间隙的情况下，所需的中尺度集群的起源仍然不清楚。最近的一些所谓的非经典成核的研究表明，存在大的无定形团簇。在这里，我们表明，过饱和的甘氨酸水溶液形成亚稳的中间颗粒，是关闭的直接路径晶体成核。激光诱导晶体成核仅在激光“激活”这些粒子之一时发生。原位低频拉曼光谱用于证明它们的无定形或部分有序的特性和各种晶体多晶型物的转化。在许多以前报道的激光诱导晶体成核实验中，溶液老化的要求强烈表明，无定形中间体的存在是一个普遍的要求。
2022-03-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Amorphous nucleation precursor in highly nonequilibrium fluids
动力学密度泛函模拟揭示了过冷液体中晶体成核的结构方面：首先出现的固体是无定形的，这促进了bcc晶体的成核，但抑制了fcc和hcp相的出现。这些发现与从非晶结构推导出的有效相互作用势的特征有关。
2011-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Nucleation of a stable solid from melt in the presence of multiple metastable intermediate phases: Wetting, Ostwald step rule and vanishing polymorphs
在许多系统中，稳定固体的成核可以在其他（通常多于一个）亚稳相的存在下发生。这些可以是多晶型固体或甚至液相。在这种情况下，从熔体中的固相的成核可以通过亚稳相来促进，因为后者可以“润湿”母相和子相之间的界面，即使在母液和稳定固相的热力学性质中可能没有亚稳相存在的标志。经典成核理论（CNT）的直接应用在这里是有缺陷的，因为它高估了成核势垒，因为表面张力被高估（通过忽略中间级的亚稳相），而子相和母相之间的热力学自由能隙保持不变。在这项工作中，我们讨论了一个密度泛函理论（DFT）为基础的统计力学方法来探索和量化这种促进。我们构建了一个简单的序参量依赖的自由能表面，然后使用DFT计算（i）序参量分布，（ii）整体成核自由能垒和（iii）之间的表面张力的母液和亚稳固体，也母液和稳定的固相。该理论确实发现，在润湿的存在下，成核自由能垒可以显着降低。这种方法可以提供一个微观解释的奥斯特瓦尔德步骤规则和著名的现象“消失的多晶型”，取决于温度和其他热力学条件。理论揭示了相变动力学的不同场景，其中一些可以通过现代纳米合成方法进行探索。
2013-04-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Ge$_{136}$ type-II clathrate as precursor for the synthesis of metastable germanium polymorphs: a computational study
本文用\textit{ab initio}小胞元方法研究了不同温度和压力下笼形II型结构Ge（CF 136）的压缩响应。在较低压力$p$ =2.5 GPa下，亚稳金属bct-5相与在较高压力下形成的$β$ -Sn Ge（tI 4）竞争。在降低温度时，从Ge $_{136}$获得的无定形中间体的存在更加明显，并且有助于形成更致密的结构图案，由此可以形成金属bct-5。其中，各向异性盒波动促进相形成。使用一组拓扑描述符，包括协调序列和环统计数据的metadaptics运行进行了深入分析。在结构景观的历史和无定形中间体的差异是至关重要的选择性形成特定的亚稳多晶型物，对把晶体结构的预测变成实际的材料。
2022-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.comp-ph
Controlling crystallization: What liquid structure and dynamics reveal about crystal nucleation mechanisms
本文从分子模拟视角综述了过冷液体中前驱体结构、动力学及液体异质性对晶体成核和多晶型选择的关键作用，并探讨了利用模板和成核剂控制结晶过程的潜力。
2022-12-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Selective formation of metastable polymorphs in solid-state synthesis
提出预测和控制固态反应中多晶型物选择性的理论框架，利用反应能调控表面能促进亚稳相成核，并通过原位表征和DFT计算验证前驱体选择对LiTiOPO4多晶型物的控制作用。
2023-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Polymorph Selection in Charged Colloids in the Second Nucleation Step
Gulliver UMR CNRS 7083, ESPCI Paris, Universit\' e PSL, 75005 Paris, France.
研究揭示了带电胶体在第二成核阶段中，多形选择受高阶结构影响，通过分子动力学模拟发现前驱态的六方有序结构，并在不同相互作用范围内稳定多形的形成机制。
2026-01-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Heterogeneous nucleation of/on nanoparticles: a density functional study using the phase-field crystal model
过饱和液体的结晶通常由异相成核开始。越来越多的证据表明，即使是在简单的液体中的均匀成核发生在两个步骤中，首先一个致密的无定形前体的形式，和结晶相出现通过异质成核中/上的前体集群。在这里，我们回顾了最近的结果，一个简单的动力学密度泛函理论，相场晶体模型，（超导体介导的）均匀和异质成核的纳米晶体。结果表明，成核晶体和基体的晶格常数之间的失配对确定接触角和成核势垒起着决定性的作用，这两个参数是晶格失配的非单调函数。时间依赖性的研究是必不可少的，因为基于平衡性质的研究通常不能确定优选的成核途径。这些现象的建模对于基于受控成核和/或纳米图案化设计材料是必不可少的。
2014-07-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Controlled nucleation and growth of CdS nanoparticles in a polymer matrix
聚合物基体内的CdS纳米粒子的成核和生长，随后通过原位同步辐射X射线衍射。纳米颗粒通过硫醇盐前体在200至300摄氏度之间的温度下的热效应形成。在240摄氏度以上，前体完全分解，CdS纳米颗粒在聚合物基质中生长，形成具有有趣的光学性质的纳米复合材料。纳米颗粒的结构特性（尺寸和晶体结构）取决于退火温度。（节略本）
2006-07-19 cond-mat.mtrl-sci
Oxygen stoichiometry directs rutile-anatase phase selection through kinetic control of nucleation
Sungkyunkwan University（成均馆大学）；Washington University in St. Louis（华盛顿大学圣路易斯分校）
本研究揭示氧化学计量比作为动力学控制参数调控TiO₂₋ₓ的锐钛矿-金红石相选择，通过模拟明确其成核势垒及中间壳层基元演化机制，建立的模型可预测成分耦合结晶的目标相。
2026-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Avrami exponent under transient and heterogeneous nucleation transformation conditions
等温转变动力学的Kolmogorov-Johnson-Mehl-Avrami模型在特定的假设条件下是通用的。然而，实验Avrami指数偏离了普遍值。在这种情况下，我们研究了瞬态异质成核的Avrami指数的散装材料，也为转换导致纳米结构材料的效果。假设所有转换都是多态的。一个离散版本的KJMA模型修改为这个目的。在不同条件下的转换标度关系的报告。
2010-12-19 cond-mat.mtrl-sci
Out-of-equilibrium Polymorph Selection in Nanoparticle Freezing
设计不平衡的合成过程的能力已经打开了创造具有显着物理化学性质的纳米材料的可能性，与扩展系统中的平衡过程相比，从更丰富的可能原子结构中进行选择。在这项工作中，我们采用原子模拟来演示如何控制多晶型选择通过冷却速率在纳米粒子冷冻的情况下，镍$_3$铝，一种材料，具有丰富的结构景观。最先进的自由能计算允许合理化复杂的成核过程，发现两个动力学途径之间的切换，产生在室温下的平衡结构和在较高温度下的替代亚稳结构。我们的发现解决了技术应用中纳米合金合成的关键挑战，即，通过设计迫使系统进入期望的亚稳态的处理历史，合理地利用动力学和热力学之间的竞争。
2020-09-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Ion exchange synthesizes layered polymorphs of MgZrN$_2$ and MgHfN$_2$, two metastable semiconductors
针对三元氮化物合成困难的问题，本研究以Li₂ZrN₂为前驱体，通过离子交换反应合成亚稳层状多晶型MgZrN₂和MgHfN₂，验证了Li-M-N相作为合成新三元氮化物前驱体的潜力。
2024-12-03 cond-mat.mtrl-sci
Time-Temperature-Transformation (TTT) Diagrams to rationalize the nucleation and quenchability of metastable $α$-Li$_3$PS$_4$
Faculty of Engineering, Hokkaido University（北海道大学工学部）；Department of Materials Science and Engineering, University of Michigan（密歇根大学材料科学与工程系）；Department of Physics, Tokyo Metropolitan University（东京都立大学物理学系）；Graduate School of Advanced Science and Engineering, Hiroshima University（广岛大学先进理工学研究科）；Japan Synchrotron Radiation Research Institute（日本同步辐射研究所）；Department of Materials Science, Graduate School of Engineering, Osaka Metropolitan University（大阪公立大学工学研究科材料科学系）；Department of Applied Chemistry, Graduate School of Engineering, Osaka Metropolitan University（大阪公立大学工学研究科应用化学系）；Institute for Materials Research, Tohoku University（东北大学物质研究所）
本文通过构建TTT图揭示α-Li₃PS₄亚稳态形成机制，结合理论计算与实验观测，阐明纳米尺度下低表面能稳定α相并降低核化能垒的原理。
2026-01-04 cond-mat.mtrl-sci
The Chemistry of Spinel Ferrite Nanoparticle Nucleation, Crystallization, and Growth
该研究采用原位TS/PDF与PXRD/Rietveld揭示四种尖晶石铁氧体的共同成核路径及依赖金属组成的结晶生长差异。
2024-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Scalar model for frictional precursors dynamics
最近的实验表明，摩擦滑动发生的分离前沿的成核在接触界面，可能会出现之前的发病全球滑动。传统的摩擦理论无法解释这种有趣的摩擦活动，但它对摩擦主导的地球物理现象（如地震、滑坡或雪崩）非常重要。在这里，我们模拟了一个三维的弹性体的表面上休息的滑动的发病，并表明实验观察到的摩擦前体依赖于一个复杂的非通用的方式上的样品的几何形状和加载条件。我们的模型满足阿卡德定律和阿蒙顿的第一和第二定律，再现具有显着的精度，真正的接触面积动态，前体的包络动态过渡到滑动之前，和正常和剪切内部应力分布接近滑块基板界面。此外，它允许评估哪些实验特征可以归因于弹性平衡，哪些归因于平衡外动力学，这表明超重力活动本质上是一个准静态的物理过程。直接计算的库仑应力的演变前和过程中的前体成核显示大的变化，整个样品，这有助于解释为什么地震预测方法的基础上，仅累积滑动和库仑应力监测往往是无效的。
2014-09-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Phase-field crystal modelling of crystal nucleation, heteroepitaxy and patterning
我们应用一个简单的动力学密度泛函理论，相场晶体（PFC）模型，来描述二维单分散胶体系统中的均匀和非均匀晶体成核以及高度压缩的Fe液体中的晶体成核.外部周期性电位被用来近似惰性晶体衬底在解决异质成核。与2D胶体中的实验一致，PFC模型预测，在2D过饱和液体中，结晶冻结开始于均匀晶体成核，而不发生六方相。在极端的过饱和晶体成核后，在2D和3D的非晶前体相的外观发生。我们证明，与经典成核理论的基础上的预期相反，角落不一定是有利的地方晶体成核。最后，我们表明，添加外部势项的自由能，PFC理论可以用来模拟胶体图案化实验。
2010-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Lattice induced crystallization of nanodroplets: the role of finite-size effects and substrate properties in controlling polymorphism
针对特定的技术应用需要控制纳米颗粒的性质，特别是结晶多晶型物。将沉积在固体基底上的纳米液滴冷冻导致晶体结构的形成。我们通过分子动力学模拟研究了这种普遍现象的内在机制。我们的工作表明，不同的晶体结构可以通过微调固体衬底晶格参数来选择。事实上，虽然对于我们的系统，面心立方通常是最占优势的结构，但即使当固体基质是面心立方时，也观察到两种不同的多晶型物，六方心堆积和体心立方的生长。最后，我们还证明了六方中心堆积的生长是由足够大的体心立方簇的出现，从而表明存在一个交叉成核途径的条件。我们的研究结果提供了深入了解纳米尺度效应和固体基质性质对多晶纳米材料生长的影响。
2018-03-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A phenomenological theory of nonphotochemical laser induced nucleation
我们的分析相关的非光化学激光诱导成核的溶液中的实验数据导致不可避免的结论是，相变是由粒子是金属的性质。这一结论似乎自相矛盾，因为最终产品是介电晶体。我们表明，实验结果很好地占由电场诱导成核的金属颗粒，在该领域的方向上被拉长的理论。然而，需要新的物理和化学的见解，以了解金属前体颗粒的结构和随后的电介质结晶的动力学。
2011-05-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Maximum Likelihood Analysis of Reaction Coordinates during Solidification in Ni
了解凝固过程中晶体成核的基本机制是预测和控制材料性能的一个基本方面。经典成核理论（CNT）假设均质成核通过过冷液体内的随机波动发生，生长团簇的结构类似于最稳定的体相，并且核尺寸是该过程的唯一反应坐标（RC）。然而，已知许多材料在结晶过程中表现出多个步骤，形成不同的多晶型物。因此，经常需要更复杂的RC来捕获关于流程的所有相关信息。在这项工作中，我们采用过渡路径采样连同候选序参量的极大似然分析，以确定合适的反应坐标的成核机制在Ni的凝固过程中。与CNT相比，重加权路径系综的分析表明，围绕晶体簇的预结构化液体区域是增强RC的相关序参量，因此在生长核和界面自由能的描述中起着关键作用。我们表明，出现在液体内的预结构化的液体簇作为前体的结晶在一个非经典的两步机制，预先确定的多晶型物的协调，正在选择。
2018-10-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
The structure of CaSO4 nanorods -- the precursor of gypsum
了解石膏（CaSO 4·2 H2O）从水溶液中形成的途径一直是过去几年深入研究的主题。这种兴趣源于这样一个事实，即石膏似乎属于更广泛的晶体材料类别，其形成不遵循经典的成核和生长理论。这些途径涉及短暂的前体簇物种，但这种簇的实际结构特性还没有得到很好的理解。在这里，我们展示了如何在原位高能X射线衍射实验和分子动力学（MD）模拟可以结合起来，推导出小的CaSO 4集群，这是结晶石膏的前体的结构。我们拟合了几个合理的结构，推导出的对分布函数，并探讨了它们的动力学性质，使用无偏MD模拟的基础上刚性离子和极化力场。从基础和应用的角度来看，主要物质的结构和（Meta）稳定性的确定是重要的;例如，这将允许改进添加剂的设计，以更好地控制成核途径。
2019-07-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Competing nucleation pathways in nanocrystal formation
本文通过含长程相互作用的机器学习力场、数据驱动局部有序性表征及多温度采样策略，揭示了氧化锌纳米晶体成核路径随过冷程度变化而竞争。
2024-07-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Plastic Relaxation without Dislocations in $β$-Ga$_2$O$_3$ Heteroepitaxy: A Structural Peculiarity of Ga$_2$O$_3$ Polymorphs
研究β-Ga₂O₃异质外延的无位错塑性弛豫，结合多模拟方法揭示Ga原子重排实现局部α-β相变的机制，为Ga₂O₃多型体结构特性提供新认识。
2026-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Phase-field modeling of crystal nucleation in undercooled liquids -- A review
我们回顾了相场模型如何有助于理解晶体成核的各个方面，包括均匀和非均匀的过程，以及它们在微观结构演变中的作用。我们回顾了传统的相场方法，依赖于空间平均（粗粒度）的序参量捕获冻结，并通过最近开发的相场晶体模型，工作在分子尺度上，同时采用时间平均粒子密度，并被视为简单的动力学密度泛函理论的经典粒子所获得的结果。除了均匀成核和非均匀成核的简单情况之外，这些技术所解决的现象包括前体辅助成核、共晶和相分离系统中的成核、通过竞争成核过程的相选择、生长前沿成核、生长前沿成核、生长前沿成（在凝固前沿形成新取向的晶粒的过程）产生晶体层和球晶，等轴凝固组织由生长控制的胞状组织向形核控制的胞状组织转变。
2019-11-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Nucleation mechanism for the direct graphite-to-diamond phase transition
ETH Zürich（苏黎世联邦理工学院）；Johannes Gutenberg University Mainz（美因茨约翰内斯古腾堡大学）；Ruhr-Universität Bochum（波鸿鲁尔大学）
针对石墨直接转金刚石的实验现象与现有理论的不足，本研究采用从头算精度神经网络势开展大规模成核模拟，揭示了该相变的微观成核机制，为复杂碳基体系的结构转变研究提供了重要支撑。
2011-01-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Failure time and critical behaviour of fracture precursors in heterogeneous materials
断裂前体的声发射，和非均质材料（木材，玻璃纤维）的样品的失效时间作为负载功能和几何形状的函数进行了研究。结果表明，在这些材料的失效时间预测具有良好的精度由Pomeau提出的微裂纹成核模型。我们发现，事件（前兆）之间的时间间隔$% δt$和能量$\varepsilon$是幂律分布，这些幂律的指数依赖于负载的历史和材料。相反，累积声能$E$在接近破裂时间$τ$处呈现临界发散，其为$% E\sim \left( \frac{τ-t}τ\right) ^{-γ}$。在误差条内，正指数$% γ$与所有实验参数无关。
2002-01-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Formation of Monodispersed Cadmium Sulfide Particles by Aggregation of Nanosize Precursors
单分散球形硫化镉颗粒被用作模型系统，以解释在形成胶体的纳米尺寸亚基的聚集的尺寸选择。采用几种混合反应物的程序来沉淀这些固体并遵循颗粒生长的动力学。为了拟合实验结果，开发了模型速率方程的有效数值模拟技术。我们的研究结果证实了最近提出的两个阶段的增长机制，通过成核的纳米尺寸的结晶初级颗粒和随后的聚集成多晶二次胶体。
2003-04-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The barrier to ice nucleation in monatomic water
从过冷液体的结晶最初通过形成小的固体胚（核）进行，这需要克服活化势垒。这种现象是最容易研究的数值模拟，使用专门的偏置采样技术，以克服所施加的限制，罕见的成核事件。在这里，我专注于在过冷水中的均匀冰成核的障碍，所代表的单原子水模型，在散装表现出不同的冰结构之间的复杂的相互作用。我认为各种协议，以确定solidlike粒子在计算机上，表现足够好的Lennard-Jones模型，并比较各自的影响的形状和高度的成核势垒。结果表明，这种效应对晶核尺寸的影响比对势垒高度的影响更大。作为一个副产品的分析，我确定的成核集群的结构，发现在集群中的冰相的相对量在很大程度上取决于用于分类solidlike颗粒的方法。此外，取决于所采用的成核坐标，在结晶的早期阶段期间最有利的相可能与稳定的多晶型物不同。因此，不能简单地根据所获得的势垒高度来评估反应坐标的质量。我解释了这个结果是如何可能的，为什么它只是指出了集体变量的缺点，适合简单的流体在提供一个强大的方法，单原子水的粒子分类。
2018-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystal nucleation as the ordering of multiple order parameters
成核是一个活化过程，其中系统必须克服自由能垒，以便在亚稳相和稳定相之间发生一级相变。在液体到固体的转变中，该过程发生在不同对称性的相之间，因此它本质上是一个多维过程，其中所有对称性在转变处被打破。在这篇焦点文章中，我们考虑了一些最近的研究，突出了成核过程的多维性质。即使对于单组分体系，从亚稳熔体形成固体晶体也涉及两个（或更多）序参量的波动，通常与位置和取向对称性破缺的解耦有关。换句话说，我们需要至少两个序参量来描述一个系统的自由能，包括它的液态和晶态。这种解耦自然发生在非对称粒子或定向相互作用中，这里重点讨论水的情况，但我们将证明它也影响球对称相互作用粒子，如硬球系统。我们将展示如何处理成核作为一个多维的过程中，揭示了新的光的多晶型选择的过程中，外部场的成核过程中的影响，和玻璃形成能力。
2016-11-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The effect of ligands on the size distribution of copper nanoclusters: insights from molecular dynamics simulations
本研究通过分子动力学模拟和DFT计算，揭示了配体（三苯基亚磷酸酯）中金属-膦键强度对铜纳米团簇成核和尺寸分布的关键调控作用，并提出了通过修饰侧基微调键强度以控制纳米晶体形貌的实用策略。
2024-02-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Symmetry breaking in hexagonal and cubic polymorphs of BaTiO3
BaTiO 3以立方和六方变体出现，两者都是中心对称的。立方钛酸钡的样品是已知的表现出局部和全球的中心对称性的破坏。有人提出，局部对称性破缺起源于极性区域，铁电相的前体。宏观对称性破缺的起源，这是没有很好地理解，以前已经暂时与样品中的不均匀性，如应变梯度，可以对齐或重新分布的对象，如带电点缺陷或极性区域，使材料宏观极性。没有这样的数据可用于六方对称的钛酸钡。我们比较介电，弹性和热电性能的两种材料的多晶形式。与立方相BaTiO 3相比，六方相BaTiO 3在室温下不表现出宏观热释电响应。这与六方晶系材料中明显不存在极性区域以及在六方晶系BaTiO 3中应变而不是极化是铁电-铁弹相的相变的序参量的事实是一致的。然而，在六方晶系和立方晶系钛酸钡中测得的热刺激电流表明，这两种材料都表现出非中心的宏观对称性。这一结果支持了这样的想法，即外部因素，如应变梯度，这显然是常见的两种材料，可能会打破宏观对称性，这可能会导致极性区域或带电缺陷的对齐和重新分布。
2016-02-15 cond-mat.mtrl-sci
Visualizing kinetic pathways of homogeneous nucleation in colloidal crystallization
当系统经历从液相到固相的转变时，它在达到最终状态之前通过多个中间结构。然而，我们对这一过程的确切途径的了解是有限的，主要是由于难以实现直接观察。在这里，我们实验研究的对称性和密度的各种胶体系统在液体到固体的相变的演变，并可视化动力学途径与单粒子分辨率。我们观察到形成的相对有序的前体结构具有不同的对称性，然后转换成亚稳固体。在这个转换过程中，两个主要的交叉对称路径总是发生，无论最终状态和相互作用势。此外，我们发现了一个广泛的解耦的密度变化和对称性的发展，并发现，成核很少从致密区域开始。这些发现适用于我们所有的样品，表明有可能找到一个统一的图片在胶体系统中的复杂的结晶动力学。
2014-12-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Interplay of structural and dynamical heterogeneity in the nucleation mechanism in Ni
获得对金属合金中晶体成核过程的基本理解对于开发和设计具有目标特性的高性能材料至关重要。然而，结晶是一个复杂的非平衡过程，尽管已经研究了几十年，但迄今为止，控制材料结晶机制的微观方面仍然难以捉摸。最近的证据表明，在过冷液体的空间不均匀性，其特征在于具有独特的流动性和秩序的扩展区域，可能是一个关键的微观因素，决定晶体成核的机制。这些发现推进了我们对结晶的基本性质的看法，因为大多数研究都假设晶体团簇在“均匀”液体中从随机波动中成核。在这里，通过分析过渡路径采样轨迹，我们表明，动力学的不均匀性起着关键的作用，在金属元素，镍晶体成核的机制。我们的研究结果表明，结晶优先发生在过冷液体中的低流动性的区域，证明在Ni晶体成核的集体动力学性质。此外，我们的研究结果表明，低流动性区域形成之前，空间上与作为前驱体的晶体相，随后出现的预定域重叠。我们的研究结果表明，在过冷液体的动力学和结构的异质性及其对成核机制的影响之间有着明确的联系，揭示了微观描述符，可以铺平一条新的途径来控制金属结晶过程。
2021-12-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Mixed polytype/polymorph formation and its effects on the electronic properties in InSe films grown by molecular beam epitaxy on GaAs(111)B
本研究通过分子束外延在GaAs(111)B上生长InSe薄膜，发现β、γ、ε多型及中心对称多晶型共存，导致电子无序并主导输运性质，表明薄膜合成可稳定体相不存在的多型。
2024-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Spinodal decomposition versus classical gamma-prime nucleation in a nickel-base superalloy powder: An in-situ neutron diffraction and atomic-scale analysis
当代粉末基多晶镍基高温合金继承了在很大程度上由加工过程中的热机械处理决定的微观结构和性能。在这里，单独的合金粉末的热暴露的影响进行了研究，以阐明使用原子探针断层扫描和原位中子衍射相结合的强化沉淀物的控制形成机制。初始粉末仅包含单相过饱和γ;由此，评估γ '体积分数和晶格失配的演变。最初的粉末显着具有元素偏析的Cr和Co和元素之间的排斥Ni，Al和Ti与Cr，这里提出了后续的γ-γ '相变的前体。亚固溶线热处理产生了一个单峰的伽玛素数分布，在加热过程中形成的，有证据支持其形成是通过调幅分解。超固溶线热处理导致在加热过程中形成相同的γ '群体，但随着温度的进一步升高而溶解。然后在冷却过程中，γ '再沉淀为多峰群体，这里通过经典的成核和生长形成。原子探针表征提供了有趣的沉淀特征，包括化学和微观结构的明显差异，这取决于γ '是在加热还是冷却过程中形成的。
2020-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Computational model for the formation of uniform silver spheres by aggregation of nanosize precursors
我们目前的计算建模的结果，形成均匀的球形银颗粒制备的抗坏血酸和银胺络合物的解决方案，在没有分散剂的情况下，通过快速混合。使用加速积分计划，以加快在后期阶段的颗粒尺寸分布的计算，我们发现，最近报道的实验结果-其中一些在这里进行了总结-可以有效地模拟由两个阶段的形成机制以前使用的模型制备均匀的金球。我们把银原子的平衡浓度和银前驱体纳米晶的表面张力作为自由参数，发现实验反应时间尺度可以用这两个参数空间的一个狭窄区域来拟合.定量匹配的最终粒径所需的动力学参数被发现是非常接近以前使用的建模金颗粒的形成，这表明类似的动力学支配的聚集过程，并提供证据表明，纳米晶前体的突发成核的两阶段模型，然后由它们的聚集，以形成最终的胶体可以应用到系统都有和没有分散剂。该模型还半定量地再现了溶剂粘度和温度对颗粒制备的影响。
2008-07-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Facile Salt-Assisted Hydrothermal Synthesis of Nanodiamonds from CHO Precursors: Atomic-Scale Mechanistic Insights
National Institute of Technology Rourkela（国家技术学院鲁尔克拉）；NEHU（东北大学）
本文通过盐辅助水热法，利用多种含COOH和OH基团的CHO前驱体在190°C强碱性条件下合成纳米金刚石，并结合HRTEM和XPS揭示前驱体类型、分子尺寸及离子组成对缺陷和晶型的影响，以及石墨-金刚石转变的原子尺度机制，为可持续可调谐纳米金刚石制备提供了新途径。
2025-11-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Formation of calcium sulfate through the aggregation of sub-3 nm anhydrous primary species
结晶硫酸钙（CaSO 4 * xH 2 O）多晶型物的形成从水溶液中被假定为发生通过一个单一的步骤的过程中的经典成核范例。然而，尽管最近的研究与这一经典观点相矛盾，并表明CaSO 4 * 2 H2O在室温下通过不同长度和时间尺度的多个步骤形成，但这些步骤迄今尚未被量化。通过使用原位和快速时间分辨的小角X射线散射（SAXS），我们证明了CaSO 4 * 2 H2O的成核和生长在非常初始的阶段涉及到长度< 3 nm的定义明确的主要物种的形成（阶段I）。反应的第二阶段的特征在于这些初级物质排列成域，而在第三阶段，这些域凝聚成更大的聚集体。基于体积分数和电子密度的考虑，我们建议，快速形成的主要物种从过饱和的CaSO_4水溶液是由无水Ca-SO_4-核心。初级物质的成核和聚集的前三个阶段之后是最终阶段（阶段IV），其中初级物质在聚集体内生长，并最终转化为石膏（CaSO 4 * 2 H2O）。这一最后阶段也通过同时收集的广角散射（衍射，WAXS）数据得到证实，这些数据清楚地显示了石膏仅在第四阶段期间生长。我们的研究结果表明，CaSO 4的形成是由明确定义的无水Ca-SO 4-核心，通过水化转化成石膏通过复杂的成核和生长途径的成核和聚集驱动。
2018-12-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Molecular Insights into the Crystallization of 4'-Hydroxyacetophenone from Water: Solute Aggregation, Liquid-Liquid Phase Separation and Polymorph Selection
本研究结合实验与模拟手段，揭示4'-羟基苯乙酮水溶液冷却结晶中液-液相分离的介导作用，阐明不同浓度区间溶质聚集行为与多晶型选择性生成的关联机制。
2025-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Metastability and Ostwald Step Rule in the Crystallisation of Diamond and Graphite from Molten Carbon
研究利用第一性原理机器学习势模拟液态碳结晶，发现金刚石经经典成核形成，而亚稳石墨经低密度涨落的两步路径优先生成并阻碍向金刚石转变，体现 Ostwald 步进规则。
2025-06-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Kinetics of Stacking Order Evolution During Heterogeneous Ice Formation
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics and Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所，凝聚态物理国家实验室）；School of Physical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学物理科学学院）；Peking University（北京大学）
研究揭示了异质冰形成过程中堆叠顺序演化的原子机制，通过表面约束和对称性破缺的相互作用，阐明了冰结晶的生长机制及先进材料设计的指导原则。
2026-02-28 cond-mat.mtrl-sci
Direct atomic layer deposition of ultra-thin $Al_{2}O_{3}$ and $HfO_{2}$ films on gold-supported monolayer $MoS_{2}$
本研究通过原子层沉积在金支撑单层MoS2上直接生长超薄Al2O3和HfO2薄膜，揭示了成核机制及高k封装对MoS2应变和光学性质的影响。
2023-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Dislocation-loop formation is a first-order phase transition
Aalto University（阿尔托大学）；European Laboratory for Learning and Intelligent Systems (ELLIS) Institute Finland（欧洲智能学习实验室芬兰研究所）；University of Eastern Finland（芬兰东部大学）；HUN-REN Wigner Research Centre for Physics（匈牙利研究与创新网络维格纳物理研究中心）；Budapest University of Technology and Economics（布达佩斯技术与经济大学）
通过机器学习原子模拟，发现金刚石中位错环的形成是一级相变，并构建了金兹堡-朗道理论，揭示了其由键能重组驱动，而非弹性释放。
2026-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Nano-thermodynamics of chemically induced graphene-diamond transformation
几乎二维的金刚石，或金刚石，是令人垂涎的，因为它是一种具有独特力学和电光特性的碳膜，称为$sp^3$ $sp^3$。非常薄（$~h$）使得表面化学（例如吸附的原子）可以从多层石墨烯向有利于金刚石的体相热力学转变。热力学理论与原子第一原理计算相结合，不仅预测了所需压力（$p/p_{\infty}>1-h_0/h$）的降低，而且预测了成核势垒，确定了二金刚烷形成的动力学可行性。此外，双层石墨烯上的最佳吸附剂椅图案导致立方金刚石晶格，而对于较厚的前体，如果石墨烯以AA '堆叠开始，则吸附剂船结构倾向于产生六方金刚石（朗斯代尔石）。作为吸附剂，H和F有利于金刚石的形成，而Cl出现空间位阻。
2020-10-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamics, formation dynamics and structural correlations in the bulk amorphous phase of the phase-field crystal model
本文利用PFC模型模拟非晶固体，揭示其自由能的历史依赖性、液体—非晶一级转变及噪声诱导的多步成核路径。
2022-09-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
