A treatment of particle-electrolyte sharp interface fracture in solid-state batteries with multi-field discontinuities
本文提出一种基于不连续有限元方法的计算框架，用于处理固态电池中活性粒子与电解质界面断裂引起的浓度、通量、电场和位移不连续，并模拟电荷转移退化及应力依赖动力学，无需共形网格即可处理任意粒子几何结构。
2023-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Non-linearity of the solid-electrolyte-interphase overpotential
在当今锂离子电池和钠离子电池的电化学循环的建模和分析中，经常对在低电位下在活性物质和液体电解质之间形成的界面（所谓的固体电解质界面（SEI））做出假设。尽管SEI具有复杂的化学成分和孔隙率分布，但通常认为其作用类似于欧姆电阻器。在这里，有人报告说，这种假设不适用于碱离子电池。SEI具有非线性过电位特性，其在0.1 mAcm-2的低电流密度下已经饱和，对于不同电解质中的Li金属电极仅给出3.3 $\pm$ 1 mV。对于Na-和K-金属电极，这些SEI过电位在相同的低电流密度下以31 mV和72 mV占主导地位，这对于商业应用来说比Li离子电池具有显著的缺点。通过引入一个新的术语，首次实现了恒电流循环和电化学阻抗谱参数之间的一致性。非线性SEI过电位的发现打破了人们对SEI在当今电池中的作用的普遍看法，因为它在室温下对于锂离子电池基本上可以忽略不计。
2017-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Combinatorial Printing of Functionally Graded Solid-State Electrolyte for High-Voltage Lithium Metal Batteries
针对异质多层固态电解质层间界面降低离子电导率的问题，提出组合气溶胶喷射印刷技术制备无尖锐界面的功能梯度固态电解质，显著提升电导率与氧化稳定性，电池循环和倍率性能更优。
2024-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Solvation Restructuring Accelerates Early SEI Nucleation in Lithium Metal Batteries
University of Illinois Chicago（伊利诺伊大学芝加哥分校）
本文提出基于深度势的机器学习分子动力学框架，用于研究高浓度LiTFSI和LiPF6电解质中SEI的形成机制，揭示其对锂金属电池循环稳定性和倍率性能的影响。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
High energy and high power primary Li-CF$_x$ batteries enabled by the combined effects of the binder and the electrolyte
近年来，人们开发了几种有效的方法来证明锂-碳氟化物（CF $_x$）电池同时具有高能量和高功率密度。这些方法可以在纽扣电池中在60-70 kW/kg功率密度（40-50 C速率）下实现高达1000 Wh/kg能量密度，并且在软包电池中在12.5 kW/kg功率密度（20 C速率）下实现750 Wh/kg能量密度。这种性能是通过巧妙的纳米结构设计、可控孔隙率、硼掺杂和电解质添加剂实现的。在本研究中，我们表明，通过在锂-石墨氟化物纽扣电池中使用聚丙烯腈粘合剂和LiBF 4电解质，可以实现类似的高性能，即在59 kW/kg功率密度下931 Wh/kg能量密度。我们还证明，所观察到的效果是粘合剂和电解质的正确组合的结果。我们建议，所观察到的现象的机械起源是由聚丙烯腈粘合剂的电催化效应。虽然我们提出的方法具有竞争力的性能，它也提供了一个简单的实施和高能量和高功率的初级锂-CF $_x$电池的可扩展的生产。
2023-03-27 cond-mat.mtrl-sci
Investigating the Degradation of LATP Solid Electrolyte in High Alkaline Li-$O_2$ Batteries
本研究结合STEM-EELS、XPS与DFT计算揭示了湿化Li-$O_2$电池中LATP固态电解质在高碱性环境下因离子溶出与沉淀导致的降解机制，发现表面富Ti层可减少寄生反应，为设计更耐用的电池提供依据。
2025-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Stable artificial solid electrolyte interfaces for lithium batteries
在阳极使用金属锂的可再充电锂金属电池（LMB）由于其高能量密度而成为下一代电化学能量存储装置的最有前途的技术之一，特别是当Li与高能转换阴极（例如硫、氧/空气和二氧化碳）配对时。由于多个顽固的问题，这些设计中的任何一个中的实际LMB仍然难以实现，包括Li金属与液体电解质的寄生反应、电池再充电期间阳极处的不稳定/树枝状电沉积以及溶解的阴极转化产物与Li阳极的化学反应。锂金属和液体电解质之间形成的固体电解质界面（SEI）在所有这些过程中起关键作用。我们报告的化学和界面性质的人工SEI膜的强路易斯酸AlI 3添加剂，锂金属，和非质子液体电解质的原位反应。我们发现，这些SEI膜赋予特殊的界面稳定性的锂金属阳极。我们进一步表明，改进来自至少三个过程：（i）原位形成的锂铝合金，（ii）形成的锂盐层的锂，和（iii）创建一个稳定的聚合物薄膜上的锂金属阳极。
2016-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Solid and Quasi-Solid Electrolytes for Zinc Batteries: Balancing Water Activity, Ion Transport, and Interfaces
Tohoku University（东北大学）；Chulalongkorn University（朱拉隆功大学）
本文针对锌电池水系电解质的缺陷，研究不同类型锌电解质，指出需平衡多关键因素，提出可控溶剂化与混合电解质是近期可行路径，明确了相关研究的验证要求。
2026-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Advancements in Solid-State Sodium-Based Batteries: A Comprehensive Review
本文系统综述了固态钠基电池在固态电解质、界面稳定性及电极材料方面的最新进展，指出其凭借安全性、可持续性和钠资源丰富性，有望成为锂基电池的可再生能源替代方案。
2025-05-07 cond-mat.mtrl-sci
A two-mechanism and multiscale compatible approach for solid state electrolytes of (Li-ion) batteries
鉴于其安全性以及高能量密度，全固态电池被认为是下一代电池系统。本文提出了一种新的先进的、多尺度兼容的、全三维固体电解质模型。对电解质的响应进行了深入的理论和数值研究，分析了平衡和稳态行为，限制因素，以及最相关的本构参数，根据模型的灵敏度分析。
2021-07-06 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Polymer-based solid-state electrolytes for lithium sulfur batteries
本综述聚焦锂硫电池用聚合物基固态电解质，梳理其制备方法、传输特性及相关研究进展，以应对现有固态电解质电导率低等瓶颈，推动全固态锂硫电池发展。
2025-01-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Unveiling Mechanisms of SEI Formation and Sodium Loss in Sodium Batteries via Interface Reactor Sampling
Harbin Institute of Technology, Shenzhen（哈尔滨工业大学（深圳））；Shandong University（山东大学）；Shenzhen University（深圳大学）
研究通过界面反应器采样策略揭示钠电池SEI形成机制及钠损失机制，揭示不同电解质形成不同SEI结构，并建立原子尺度框架指导SEI工程。
2026-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Towards the mechanism and high performance of solid-state Li batteries
本综述针对固态锂电池低离子电导率和锂枝晶短路等挑战，总结了电极与电解质制备策略、先进表征技术及计算模拟方法，以推进对动力学和原子尺度机制的理解，促进更安全高性能SSLBs的发展。
2023-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Pseudo-ternary LiBH4-LiCl-P2S5 system as structurally disordered bulk electrolyte for all-solid-state lithium batteries
研究了LiBH_4-LiCl-P_2S_5混合体系在全固态电池中的性能。所研究的材料在加热到601 ℃以上时发生非晶化，伴随着有利于电池电解质应用的Li+电导率增加。在室温下测得的离子电导率为10- 3Scm-1，非晶化后的激活能为0.40（2）eV。材料的结构分析和表征表明，BH 4基团和PS 4可能属于相同的分子结构，其中Cl离子相互作用以容纳结构单元。由于其导电性，延展性和电化学稳定性（高达5 V，Au vs. Li+/Li），这种新的电解质在使用阴极材料（层状TiS 2，theo.在501 ℃下，以Li为阳极，在12 mA g ~（-1）（0. 05 C-倍率）的电流密度下进行10次循环，容量保持率为93%，循环稳定性良好。通过透射模式的同步加速器X射线衍射进行的进一步先进表征明显有助于更好地了解在中等温度下运行的固态电池电极的（脱）锂过程。
2020-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Unleashing the Potential of Li-Metal Batteries A Breakthrough Ultra-High Room-Temperature Ionic Conductivity Composite Solid-State Electrolyte
本文通过向PVDF-HFP基体引入SiO2纳米球制备了超高室温离子电导率的复合固态电解质，实现了1.35 mS cm-1的室温电导率及优异的循环稳定性，并成功扩展至固态钠/钾电池。
2023-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Unraveling impacts of polycrystalline microstructures on ionic conductivity of ceramic electrolytes by computational homogenization and machine learning
本研究针对氧化物陶瓷晶界离子电导率低的瓶颈，通过有限元均匀化计算分析多晶微观结构对离子电导率的影响，构建图神经网络模型实现电导率精准预测，为微观结构优化提供定量指导。
2024-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Synergistic Interface Stability and High Room-Temperature Ionic Conductivity for Wide-Temperature All-Solid-State Batteries Based on Li6+xSixSb1-xS5I Electrolytes
University of Macau（澳门大学）
研究针对全固态电池的问题，合成Li6.6Si0.6Sb0.4S5I碘银矿电解质，与LiNbO3涂层阴极集成成电池，该电池室温离子电导率高，宽温循环稳定，定制电解质组成和复合阴极配置提升了电池性能，展现出Si掺杂碘银矿在高性能全固态电池中的潜力。
2026-07-23 cond-mat.mtrl-sci
Elucidating the Structure of the Magnesium Aluminum Chloride Complex electrolyte for Magnesium-ion batteries
我们提出了一个严格的分析镁铝氯络合物（MACC）在四氢呋喃（THF），少数电解质之一，可以可逆地电镀和剥离镁。我们使用\emph{ab initio}计算和经典分子动力学模拟来询问MACC电解质组成，目的是解决困扰电池研究人员的两个紧迫问题：\emph{i}）电解质的功能物种，以及\emph{ii}）在长时间电化学循环后调节MACC形态形成的复杂平衡，这一过程被称为调节，并且在长时间不活动后，这一过程被称为老化。提出了一种求解电解质、离子液体和其他液体介质复杂结构的通用计算策略。对Mg-Al-Cl-THF体系的形成能和宏观电位相图的分析表明，MACC电解质具有简单的化学结构，其简单组分很少，即电活性物种MgCl $^+$和AlCl $_4^-$与MgCl $_2$和AlCl $_3$处于平衡状态. MACC电解质的稳定物种的知识使我们能够确定电化学循环过程中发生的最重要的平衡。我们观察到，铝沉积总是首选镁沉积，解释了为什么新鲜合成的MACC不能操作，需要进行预备条件。同样，我们认为，铝的位移和消耗的解决方案后，电解质休息（随着连续MgCl $_2$再生）代表电解质老化的原因之一。最后，我们计算了选定的分子和离子的屏蔽张量的NMR位移提供指纹，以指导未来的实验研究。
2015-11-08 cond-mat.mtrl-sci
Re-discovering micro-emulsion electrolytes: a biphasic electrolyte platform for Organic redox flow batteries
氧化还原液流电池（RFB）作为用于风能和太阳能供电电网的大规模能量存储系统已经得到普及。现代RFB系统基于高度腐蚀性和/或易燃的电解质。用于RFB的有机氧化还原活性物质正在获得商业牵引力，但是在选择水性或非水性电解质时在倍率性能、能量密度、安全性和成本方面存在权衡。虽然修饰有机氧化还原分子以减轻这些问题在文献中是普遍的，但对新型电解质系统的研究很少。在这里，我们提出了微乳液为基础的电解质作为下一代有机RFBs的替代品。微乳液电解质（ME）具有溶解度和离子电导率解耦、电化学窗口宽、不易燃、制备方式简单和组成化学品成本低的优点。已经针对RFB要求研究了ME中有机氧化还原物质的电化学性质，并且示出了具有广泛研究的氧化还原系统和商业膜的概念验证液流电池。ME的组成可以根据氧化还原系统进行定制，使其成为所有考虑和受益的有机氧化还原系统的电解质平台。
2021-06-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Three-dimensional operando optical imaging of single particle and electrolyte heterogeneities inside Li-ion batteries
了解电池材料中的锂化（脱锂）异质性是确保最佳电化学性能和开发更好的储能设备的关键。然而，由于微观电极颗粒的复杂三维形态、固相和液相反应物的参与以及相关时间尺度的范围（秒至小时），这仍然具有挑战性。在这里，我们克服了这个问题，并展示了使用台式激光扫描共聚焦显微镜的同时三维operando测量的锂离子动力学在单个粒子，和电解质，在电池。我们研究了两种技术上重要的阴极材料，已知遭受嵌入异质性：LixCoO 2和LixNi0.8Mn0.1Co0.1O2。单颗粒表面到核心的运输速度的锂相前线，和体积变化-以及它们的粒子间的异质性-被捕获的C-率的函数，并基准到以前的合奏测量。此外，我们可视化的不均匀性，在循环过程中的散装和颗粒的表面，和图像的液体电解质内的空间不均匀的浓度梯度的形成。重要的是，光学成像的条件下，可以进行内部吸收和多重散射材料，如电池层间化合物的概述。
2022-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Synergetic Enhancement on Bulk and Grain Boundary Ionic Conduction of Mg Doped High-Entropy NASICON-Type Solid Electrolyte for Solid-State Na+ Batteries by Spray Flame Synthesis
本研究通过旋流喷雾火焰合成制备镁掺杂NASICON固态电解质纳米颗粒，实现体相和晶界离子传导协同增强，Mg0.25NZSP室温电导率达1.91 mS/cm，降低后处理成本，为全固态钠电池提供高性能电解质。
2025-11-11 cond-mat.mtrl-sci
Capacity Fade due to Side-reactions in Silicon Anodes in Lithium-ion Batteries
结果表明，在锂化/脱锂循环期间，在新鲜暴露的电极表面上连续发生的电解质还原反应导致循环效率降低，并且因此导致锂离子电池中良好循环的硅阳极的容量衰减。使用来自Li/Si半电池上的多个循环的恒电流锂化/去锂化数据，提出了将由于主反应（Si的锂化/去锂化）引起的电荷与副反应（电解质还原）分离的方法。对于以下三种常用的锂离子电解质制剂，在环境温度下在良好循环的非晶硅薄膜电极上估计这种寄生副反应的速率：碳酸亚乙酯和碳酸二亚乙酯（EC：DEC）的混合物，具有和不具有氟代碳酸亚乙酯（FEC）添加剂，以及碳酸亚丙酯（PC），全部含有1.2M六氟磷酸锂。在这三种制剂中，含有EC：DEC和FEC添加剂的电解质由于副反应而表现出最低的库仑损失，其次是PC和不含FEC添加剂的EC：DEC（即，EC：DEC + FEC> PC> EC：DEC）。在自放电、容量衰减、电池管理系统算法的开发和锂离子电池的精确数学建模的背景下，讨论了在良好循环的电极上估计侧反应速率的重要性。
2020-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Towards First Principles prediction of Voltage Dependences of Electrolyte/Electrolyte Interfacial Processes in Lithium Ion Batteries
在锂离子电池中，Li+嵌入和与电极的钝化相关联的过程由所施加的电压控制，所施加的电压又与固相和液相之间的Li+转移的自由能变化（Δ G_t）相关联。利用从头算分子动力学（AIMD）和热力学积分技术，计算了Li+从LiC（6）阳极板（暴露于原始基面）到限制在纳米间隙中的液体碳酸乙烯酯的虚拟转移Δ G_t。在带负电荷的LiC（6）阳极上，在Δ G_t=0时开始脱锂。这些负表面电荷显然是将Li+保留在电极内所需的，并且应该影响钝化（“SEI”）膜形成过程。在更大的电子表面密度下观察到快速电解质分解。通过将实验已知的电压（0.1V相对于Li+/Li金属）分配给预测的脱锂起始，获得绝对电势标度。这使得AIMD研究中使用的模拟单元中的电压校准成为可能，并为未来预测电池界面过程中的电压依赖性铺平了道路。
2013-12-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
$Ab$ $initio$ Study of Substitutional Defects in Li$_{3}$OCl Solid Electrolyte for Li-ion Batteries
University of Missouri Research Reactor, University of Missouri（密苏里大学研究反应堆，密苏里大学）；Department of Physics and Astronomy, University of Missouri（密苏里大学物理与天文学系）；Materials Science and Engineering Institute, University of Missouri（密苏里大学材料科学与工程研究所）；Department of Chemical and Biomedical Engineering, University of Missouri（密苏里大学化学与生物医学工程系）
本研究通过密度泛函理论计算，探讨了中子辐照产生的B、He、H替代缺陷对反钙钛矿固态电解质Li$_3$OCl缺陷化学的调控作用，为全固态电池材料设计提供了新策略。
2026-09-14 cond-mat.mtrl-sci
X-ray nanoimaging of crystal defects in single grains of solid-state electrolyte AlxLi7-3xLa3Zr2O12
与传统的液体电解质电池相比，全固态锂电池有望在能量密度和安全性方面取得显著改善。Al掺杂的AlxLi 7 - 3xLa 3 Zr 2 O 12（LLZO）固态电解质由于其高离子电导率和良好的热、化学和电化学稳定性而显示出优异的潜力。然而，LLZO的电化学和机械性能的进一步改善需要对其局部微观结构的深刻理解。在这里，我们采用布拉格相干衍射成像调查的原子位移内的单个晶粒的LLZO与各种Al掺杂浓度，导致立方，四，和四-四混合结构。我们观察到共存的领域中的不同的晶体取向的tetraxide结构。我们进一步表明，Al掺杂导致晶体缺陷，如位错和相边界的混合相和双相晶粒。该研究解决了Al掺杂对LLZO单个晶粒内的纳米结构的影响，这对于固态电池的未来发展具有参考价值。
2021-01-24 cond-mat.mtrl-sci
Solid-electrolyte interphases (SEI) in nonaqueous aluminum-ion batteries
非水铝离子电池是一种有趣的新兴储能技术，与现有的电网储能解决方案相比，它具有许多优势。碳质和石墨材料是该系统中有吸引力的阴极材料，这归因于它们的低成本和优异的倍率性能。然而，在第一循环中库仑效率差的现象是某些类型的碳中的已知问题，其原因尚未完全理解。在这项工作中，我们提出，这样的过程是由固体电解质中间相的形成引起的，以类似的方式在锂离子电池中的石墨阳极。使用电纺碳纳米纤维作为具有可调结晶度的模型材料，发现这种现象的原因与阴极材料中表面缺陷的存在有关，并且通过高表面积进一步放大。然而，粘合剂聚合物的简单使用通过屏蔽表面缺陷与电解质的直接接触而有助于减轻该问题。
2020-01-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Local Structure Dictates Ionic Transport and Mechanical Properties in Glassy Solid Electrolytes for Lithium Batteries
Aalborg University（奥尔堡大学）；The Hong Kong Polytechnic University（香港理工大学）；Tohoku University（东北大学）；Corning Incorporated（康宁公司）
本研究采用分子动力学模拟揭示玻璃态Li-S-P-B-I电解质中B-S与P-S网络的相互作用，发现适量P₂S₅可通过解聚硼框架提升离子电导率并实现脆-韧转变，过量则阻碍Li⁺迁移，为相关玻璃电解质设计提供原子层面原理。
2026-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Toward Unified Interphase Engineering: The Solid-Electrolyte Interphase in Batteries and Supercapacitors
Bangladesh University of Engineering and Technology（孟加拉国工程与技术大学）；Lehigh University（利哈伊大学）
本文提出了一种统一的界面工程框架，通过分析电池和超级电容器中固电解质界面的共同机制，为高能量密度和长循环寿命的储能系统提供设计指导。
2025-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantifying Capacity Loss due to Solid-Electrolyte-Interphase Layer Formation on Silicon Negative Electrodes in Lithium-ion Batteries
由于在初始锂化过程中形成固体电解质界面（SEI）层，硅电极的每单位表面积的电荷损失被量化，并且构成该层的物质被鉴定。使用Si薄膜电极制成的纽扣电池经受恒电流和恒电位锂化和脱锂循环的组合，以准确测量SEI层形成所损失的容量。虽然非晶薄膜的平面几何形状允许精确计算表面积，但通过使Si膜的厚度最小化来防止由破裂产生额外的表面。用X射线光电子能谱学分析循环的电极以表征SEI层的组成。发现从硬币电池实验测量的由于SEI形成引起的电荷损失与具有平面几何形状的Si（100）晶体的初始锂化期间的第一循环容量损失良好一致。在这项工作中提出的方法，预计将提供一个有用的实用工具，电池材料开发商在估计预期的容量损失，由于第一次循环SEI层的形成，并在选择一个适当的粒度分布，平衡机械完整性和第一次循环容量损失的大体积膨胀电极的锂离子电池。
2012-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Unraveling the stable cathode electrolyte interface in all solid-state thin-film battery operating at 5V
尖晶石型LiNi0.5Mn1.5O4（LNMO）具有高能量密度和低成本的优点，是最有前途的5V级锂离子电池正极材料之一。然而，在液体电解质电池中，高电压通过基于碳酸盐的液体电解质的氧化分解导致连续的电池退化。相比之下，一些固态电解质具有宽的电化学稳定性范围，并且可以承受所需的氧化电位。在这项工作中，一个薄膜电池组成的LNMO阴极与固体锂磷氮氧化物（LiPON）电解质进行了测试和他们的界面之前和之后的循环的特点。以金属锂为阳极，该系统可以提供600次循环的稳定性能，平均库仑效率> 99%。中子深度分析表明在循环之前界面处存在轻微的过锂化层;该结果与第一次循环期间测量的过量充电容量一致。低温电子显微镜进一步揭示了LNMO和LiPON之间的紧密接触，在延长的循环后没有明显的结构和化学组成演变，证明了LiPON对高压阴极的优异稳定性。因此，我们提出了界面工程的设计准则，可以加速固体或液体电解质的高电压电池的商业化。
2022-04-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Observing Li Nucleation at Li Metal-Solid Electrolyte Interface in All-Solid-State Batteries
本研究通过深度势能分子动力学模拟与增强采样技术，揭示了全固态锂电池中锂枝晶在负极/固态电解质界面处SEI内部成核的原子级机制，发现SEI的局域电子结构（带隙减小）是关键因素，为抑制锂枝晶策略提供指导。
2024-12-17 cond-mat.mtrl-sci
Ferroelastic toughening: can it solve the mechanics challenges of solid electrolytes?
全固态锂电池最有前途的固体电解质是氧化物和硫化物陶瓷。目前的陶瓷固体电解质是脆性的，并且缺乏承受重复充电和放电循环的机械应力的韧性。固体电解质由于Li金属阳极的枝晶生长而易于裂纹扩展，并且由于阴极晶格参数的循环变化而易于在阴极/电解质界面处的剥离过程。从这个角度来看，我们认为，全固态电池的力学挑战的解决方案可以借鉴航空航天工业，该工业成功地克服了高温合金涡轮叶片热障涂层开发中的类似障碍。他们的解决方案是利用铁弹性和相变增韧机制来开发能够承受由于温度变化大而引起的循环应力的陶瓷。这一观点描述了基本的材料设计原则，以寻找铁弹增韧的固体电解质。
2023-02-18 cond-mat.mtrl-sci
Recycling of beta-Li3PS4-based all-solid-state Li-ion batteries: Interactions of electrode materials and electrolyte in a dissolution-based separation process
本研究通过溶解-重结晶法分离β-Li3PS4固态电解质与多种电极材料，发现电极材料在溶解中引发化学反应并影响电化学性能，指出回收效率取决于具体材料组合。
2023-11-13 cond-mat.mtrl-sci
Lithium-Metal Batteries Using Sustainable Electrolyte Media and Various Cathode Chemistries
本文从安全使用高能碱金属阳极的角度评估了采用浓缩的甘醇二甲醚基电解质和不同阴极化学物质的锂金属电池。实际上，将溶解浓度接近溶剂饱和极限的双（三氟甲磺酰基）酰亚胺锂（LiTFSI）和硝酸锂（LiNO 3）的二甘醇二甲醚（DEGDME）和三甘醇二甲醚（TREGDME）用于采用转化硫-锡复合物（S：Sn 80：20 w/w）或Li+（脱）插入LiFePO 4阴极的锂电池中。循环伏安法（CV）和电化学阻抗谱（EIS）清楚地显示了浓缩电解质在过程可逆性和低相间电阻方面的适用性，特别是在有利的活化后。在锂-硫（Li/S）电池中进行的恒电流测量显示出在室温（25 °C）下有希望的容量，并且在35 °C下基于DEGDME的电解质的值高达1300 mAh gS-1。另一方面，锂-LiFePO 4（Li/LFP）电池表现出令人满意的循环行为，特别是当在低电压截止（即，1.2 V）在第一次放电过程中固化固体电解质中间相（SEI）。该程序允许库仑效率接近100%，容量接近160 mAh g-1和相关的保留，特别是对于使用基于TREGDME的电解质的电池。因此，这项工作建议使用浓缩的甘醇二甲醚基电解质，微调操作条件，并仔细选择活性材料化学作为实现实用和安全的锂金属电池的重要步骤。
2021-07-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Electrochemical stability and lithium insertion at the Li|Li3OCl solid electrolyte interface
Royal Institute of Technology（皇家理工学院）；Karlstad University（卡尔斯特大学）；Uppsala University（乌普萨拉大学）
研究通过第一性原理密度泛函理论计算，分析了锂金属负极与Li3OCl固态电解质界面的结构稳定性、电子结构及电化学行为，揭示了界面的稳定性和锂插入的不利能量特征，为固态锂电池电解质开发提供原子尺度见解。
2026-04-12 cond-mat.mtrl-sci
Good Solid-State Electrolytes Have Low, Glass-like Thermal Conductivity
锂离子电池充放电过程中的热量管理对电池的安全性、可靠性和性能至关重要。了解组成电池的材料的热导率对于控制电池中的温度和温度分布至关重要。这项工作提供了在150-350 K温度范围内对三种重要类型的固体电解质（氧化物、硫化物和卤化物）的热导率的系统定量测量。研究包括氧化物Li1.5Al0.5Ge1.5（PO 4）3和Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12，硫化物Li 2S-P2 S5、Li 6PS 5Cl和Na 3 PS4，以及卤化物Li 3 InCl 6和Li 3 YCl 6。硫化物和卤化物固体电解质的热导率在0.45-0.70 W m-1 K-1的范围内; Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12和Li1.5Al0.5Ge1.5（PO 4）3的热导率分别为1.4 W m-1 K-1和2.2 W m-1 K-1。对于本工作中研究的大多数固体电解质，热导率随温度的升高而增加;即，热导率具有类似玻璃的温度依赖性。测量的室温热导率与计算的最小热导率吻合得很好，表明这些固体电解质中的声子平均自由程接近于原子间距。我们将所研究的固体电解质的低玻璃状热导率归因于它们的复杂晶体结构和由通常需要产生高离子电导率的材料加工方法引起的原子尺度无序的组合。
2021-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Carbon Free High Loading Silicon Anodes Enabled by Sulfide Solid Electrolytes for Robust All Solid-State Batteries
在努力增加锂离子电池的能量密度中，硅阳极替代常规石墨的开发在很大程度上受到对液体电解质的界面稳定性差的阻碍。在此，通过利用硫化物基固体电解质的界面钝化性质，能够实现99.9重量%微Si（uSi）阳极的稳定操作。体表面表征，以及定量的界面组分表明，这种方法消除了连续的界面生长和不可逆的锂损失。在美国||对于充电和放电操作，展示了层状氧化物全电池、在室温下的高电流密度（5 mA cm-2）、宽操作温度（-20 ° C至80°C）和高负载（> llmAh cm-2）。锂-硅合金具有良好的界面性能和独特的化学机械性能，是锂-硅合金电池性能优异的原因之一。
2021-03-07 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Glyme-based electrolytes: suitable solutions for next-generation lithium batteries
电池中的绿色概念涉及电极和电解质的化学性质以及电池的经济可持续性。尽管这些方面通常是单独讨论的，但它们是紧密相连的：事实上，新的电解质可以允许使用具有更高能量、更低成本或更显著环境相容性的不同阴极。我们专注于通过将LiX盐溶解在甘醇二甲醚溶剂中形成的用于锂电池的电解质溶液的替代类别，即，分子式为CH 3 O [CH 2 CH 2 O] nCH 3的有机醚，其链长不同。这些电解质的优点说明在易燃性，稳定性，毒性，环境相容性，电池性能和经济影响。一个特别的光是这些系统的稳定性，特别是在聚合物状态，并在各种环境中，包括氧气，硫和高能锂金属。讨论了甘醇二甲醚溶液的化学物理特征、特征结构、有利性质和电化学行为的最相关研究，并描述了电池设计和电池性能方面的最新技术成果。详细描述了甘醇二甲醚基电解质在通过将锂-金属阳极与常规插入阴极耦合而布置的高能电池中以及在利用Li-S和Li-O2转化过程的替代电池和新电池中的使用。这些段落揭示了相对于市售电解质，特别是考虑到未来和替代应用，通过使用基于甘醇二甲醚的电解质可以实现的益处，包括安全性、低成本和可持续性。特别相关的是具有长链的甘醇二甲醚，其显示出显著的稳定性、高安全性和非常低的毒性。
2022-02-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Synergistic effects of ferromagnetic elements and LAGP solid electrolyte in suppressing and trapping polysulfide shuttle transfers in lithium-sulfur batteries
Nuclear Physics Institute (NPI) of the Czech Academy of Sciences（捷克科学院核物理研究所）
本研究通过铁磁元素与LAGP固态电解质协同作用，设计出高效抑制多硫化物穿梭的隔膜，提升锂硫电池性能。
2026-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Interfacial Effects on Solid Electrolyte Interphase in Lithium-ion Batteries
界面处钝化层的存在是实现现代锂离子（Li离子）电池的主要因素。它们的特性决定了电池的循环寿命、性能和安全性。一种特殊情况是固体电解质中间相（SEI），一种由于电解质的不稳定性和随后在阳极表面的分解而形成的异质多组分膜。SEI充当阻碍电解质进一步分解的钝化层，这对库仑效率是有害的。在这项工作中，我们使用第一性原理模拟研究氟化锂（LiF）和碳酸锂（Li $_2$ CO $_3$）之间的界面的动力学和电子特性，这两种常见的SEI组件存在于具有有机液体电解质的锂离子电池中。我们发现，这些组件之间的一致的接口，限制在他们每个人的应变低于3%。我们发现，界面引起的弗伦克尔缺陷的形成能量的大幅度增加，产生Li空位的LiF和Li晶体中的Li $_2$ CO $_3$负责运输。另一方面，Li间隙跳跃势垒从体Li $_2$ CO $_3$中的$0.3$ eV降低到所考虑的界面结构中的$0.10$或$0.22$ eV，表明界面的有利作用。在异质SEI中控制这两种效应对于在SEI中保持快速离子传输是至关重要的。我们进一步进行了Car-Parrinello分子动力学模拟，以探讨在我们的界面结构，这揭示了增强的界面附近的锂离子扩散的锂离子传导。了解多相SEI的界面特性是实现下一代电池的重要前沿。
2020-12-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Evaluation of Mg compounds as coating materials in Mg batteries
利用具有高电压嵌入阴极的Mg金属阳极的Mg电池限定了具有高能量密度的能量存储的潜在途径。然而，镁电池的实现受到现有电解质对镁金属阳极和高电压阴极材料的不稳定性的困扰。这个问题的一个可行的解决方案是识别保护涂层材料，其可以有效地将金属阳极和阴极材料的不同化学物质与电解质分离。使用第一性原理计算，我们映射的电化学稳定性窗口的非氧化还原活性的镁二元和三元化合物，以确定潜在的涂层材料的镁电池。我们的研究结果确定镁卤化物和Mg（BH $_4$）$_2$作为有前途的阳极涂层材料的基础上，他们显着的还原稳定性。在阴极侧，我们挑选出MgF $_2$、Mg（PO $_3$）$_2$和MgP $_4$ O $_11$作为有效的钝化剂。
2019-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Modeling of internal mechanical failure of all-solid-state batteries during electrochemical cycling, and implications for battery design
这是首次对全固态电池的机械可靠性进行定量分析。固体电解质（SE）的机械降解是由电极颗粒在致密微观结构的约束下的嵌入诱导膨胀引起的。一个耦合的电化学机械模型，实现量化的材料性能，导致SE断裂。微观结构细节的处理对于理解应力局部化现象和断裂是必不可少的。采用内聚区模型模拟损伤演化过程。在数值试验中，只有当电极颗粒的膨胀率小于7.5%，固体电解质的断裂能大于$G_c = 4$ J m $^{-2}$时，才能防止断裂。也许与直觉相反，分析表明顺应性固体电解质（具有E $_{SE} = 15$ GPa量级的杨氏模量）更容易产生微裂纹。这一结果，捕捉到我们的非线性运动学模型，矛盾的推测，硫化物SE比氧化物SE更适合于设计的散装型电池。机械退化与电池功率密度有关。固体锂离子导体中的断裂代表了锂传输的障碍，并加速了速率性能的衰减。
2017-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Super-concentrated alkali hydroxide electrolytes for rechargeable Zn batteries
本研究提出15 M KOH超浓碱性电解质，通过K+-OH-配对和收紧水网络抑制锌负极析氢与ZnO钝化，实现高离子电导率，并显著提升NiOOH||Zn及锌-空气电池性能。
2024-05-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Fast Isotropic Li-Ion Diffusion in Zeolitic Imidazolate Framework Glass Electrolytes for Batteries
Aalborg University（奥尔堡大学）；The Hong Kong Polytechnic University（香港理工大学）
该研究通过机器学习原子间势模拟发现，ZIF玻璃因结构无序使Li⁺扩散活化能降低、扩散系数大幅提升，实现了从晶态的各向异性到玻璃态的各向同性转变，为高性能固体电解质提供了新方向。
2026-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Ultra-Low Temperature Li/CFx Batteries Enabled by Fast-transport and Anion-pairing Liquefied Gas Electrolytes
氟化锂碳是在不需要可充电性的应用中用于高能量密度一次能量存储系统的最有前途的化学物质之一。虽然Li/CFx在环境条件下表现出高能量密度，但是当暴露于零度以下的温度时实现如此高的能量密度仍然是一个挑战，特别是在高电流密度下。在这里，我们报告了一种液化气电解质，其具有基于二甲醚的阴离子对溶剂化结构，具有低熔点和低粘度，导致在宽温度范围内的高离子电导率。此外，通过系统的X射线光电子能谱学结合透射电子显微镜表征，我们评估了CFx的界面的低温性能。我们的结论是，快速传输和阴离子配对溶剂化结构的电解质带来降低的电荷转移电阻在低温下，这导致显着提高性能的Li/CFx电池。利用50 mg/cm 2负载电极，Li/CFx在降低的温度下仍显示1530 Wh/kg。这项工作提供了对电解质设计的见解，可以克服电池在极端环境中的操作限制。
2022-09-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Modeling of Electro-deposition and Mechanical Stability at Li Metal/Solid Electrolyte Interface during Plating in Solid-State Batteries
Li金属和固体电解质（SE）之间的界面沉积稳定性对于防止Li金属固态电池（SSB）中的界面接触损失、机械断裂和枝晶生长是重要的。在这项工作中，我们调查的沉积和机械稳定性在锂金属/SE界面及其后果（如SE断裂和接触损失）。广泛的影响因素进行了研究，如电荷和质量传递动力学，锂金属的塑性和断裂的SE，和所施加的堆栈压力。我们量化的SE的离子电导率，交换电流密度的界面电荷转移反应和SE表面粗糙度上的Li沉积在Li金属/SE界面的稳定性的影响。我们还提出了一个机械稳定窗口的应用堆栈压力，可以防止接触损失和SE断裂，这可以扩展到其他金属电极（如钠）SSB系统。
2020-06-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
In situ impedance spectroscopy tests of Li$_{4-x}$Ge$_{1-x}$P$_x$O$_4$ as potential solid state electrolyte for Micro Li ion Batteries
本研究提出Li$_{4-x}$Ge$_{1-x}$P$_x$O$_4$（LGPO）作为微型锂电池的薄膜固态电解质，通过脉冲激光沉积和原位阻抗谱测试发现，高温低压生长的多晶LGPO离子电导率比LiPON高一个数量级，证明其是兼容高温工艺的高性能替代品。
2025-07-10 cond-mat.mtrl-sci
Potential jumps at transport bottlenecks cause instability of nominally ionic solid electrolytes in electrochemical cells
电化学装置如固体氧化物燃料电池（SOFC）、固体氧化物电解槽电池（SOEC）和锂离子电池（LIB）的正常操作有时会由于意外形成内相而失败。这些相包括SOEC的氧化锆电解质内的晶界处的氧气泡、全固态LIB的（石榴石型）Li 7 La 3 Zr 2 O 12电解质内的孤立的Li金属岛以及Na-S电池的Na-β-氧化铝和NASICON电解质内的类似Na金属岛。值得注意的是，虽然这些设备可以在两种极性下工作，但故障的倾向取决于极性。在这里，我们解释这些和其他现象在名义上的离子固体电解质和混合导电电极在简单的热力学和动力学方面：意想不到的内部相是由一个大的潜在的跳跃，需要推动一个恒定的离子或电子流通过其内部传输瓶颈。内相形成的明确规则，包括其极性依赖性制定，以帮助预测和减轻它，这将导致微观结构不稳定，效率恶化和击穿。
2020-05-10 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning-Guided Screening of Advantageous Solvents for Solid Polymer Electrolytes in Lithium Metal Batteries
The Hong Kong University of Science and Technology（香港科技大学）；Southern University of Science and Technology（南方科技大学）
本研究通过机器学习建立关联溶剂电子与宏观性质的筛选准则，识别出优势溶剂，将其掺入SPE后制备的锂金属电池性能优异，优于多种常用溶剂，为SPE设计提供了新范式。
2026-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Using atomic layer deposition to hinder solvent decomposition in lithium ion batteries: first principles modeling and experimental studies
钝化锂离子电池电极表面以防止电解质分解对于电池操作至关重要。最近关于阳极和阴极的共形原子层沉积（ALD）涂层的工作已经显示出显著的技术前景。ALD还提供了良好表征的模型平台，用于理解由电子隧穿通过钝化层引发的电解质分解。第一性原理计算揭示了两种制度的电子转移到吸附的碳酸亚乙酯分子（EC，商业电解质的主要成分）取决于电极是否是氧化铝涂层。在裸露的锂金属电极表面上，EC接受电子并在皮秒内分解。相比之下，在超高真空设置的约束密度泛函理论计算表明，与氧化物涂层，电子隧穿吸附EC属于非绝热制度。在这里，在谐波近似下计算的分子重组能在减慢电子转移中起着关键作用。从头算分子动力学模拟进行的液体EC-电极界面是一致的，认为反应和电子转移发生在界面上。微重力测量表明，ALD涂层降低电解质分解，并证实了理论预测。
2012-10-06 cond-mat.mtrl-sci
Modern Solid Electrolytes for All-Solid-State Batteries: Materials Chemistry, Structure, and Transport
Southern University of Science and Technology（南方科技大学）
本文综述了无机固态电解质的结构-性质关系，探讨了氧化物、硫化物和卤化物三大类材料的结构特征与传输机制，强调了框架拓扑、缺陷化学和局部阴离子灵活性对离子传导的影响。
2026-04-19 cond-mat.mtrl-sci
A diffuse-interface model for predicting the evolution of metallic negative electrodes and interfacial voids in solid-state batteries with homogeneous and polycrystalline solid electrolyte separators
本文提出一种新型扩散界面电化学模型，可同时模拟固态电池中金属负极与界面空洞的演化，并首次在钠负极电池上验证了其在均质和多晶固态电解质条件下的有效性，揭示了晶界电导率与电流密度对空洞生长及合并的影响。
2024-12-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Solid-state Li-ion batteries operating at room temperature using new borohydride argyrodite electrolytes
采用一种新的（BH_4）取代的银银矿Li_6PS_5 Z_（0.83）（BH_4）_（0.17），（Z = Cl，I）固体电解质，研制了室温下工作的锂金属固态电池。电池是通过将改性的银银矿与In-Li阳极和两种类型的阴极组合而制成的：氧化物LixMO 2（M = 1/3 Ni，1/3 Mn，1/3Co;所谓的NMC）和二硫化钛TiS 2。通过恒电流循环和交流电化学阻抗测量来评估电池的性能。对于两个阴极观察到可逆容量至少数十个循环。然而，高电压氧化物阴极电池显示出较低的可逆容量和较大的衰退后，循环比硫化物之一。交流阻抗测量显示，在阴极侧的氧化物阴极诱导的容量衰减的界面电阻增加。这种电阻归因于NMC固有的导电性差以及氧化物材料与银电解质之间的界面反应。相反，TiS 2电池在循环期间的低界面电阻证明了该活性材料与取代的氧化银之间的更好的化学相容性，允许阴极材料240 mAhg-1的完全循环至少35个循环，库仑效率高于97%。
2020-09-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Ion-Pairing Limits Crystal Growth in Metal-Oxygen Batteries
质子惰性碱金属-氧电池被广泛认为是锂离子电池的有前途的高比能量替代品。碱金属氧化物（例如Li-O2电池中的Li 2 O2以及Na-和K-O2电池中的NaO 2和KO 2）的生长和溶解分别是这些电池中的放电和充电过程的核心。然而，晶体生长和溶解的放电产物，特别是在非质子电解质，是知之甚少。在这项工作中，我们选择了Na-O2电池中的NaO 2的生长作为模型系统，并表明电解质盐浓度和NaO 2晶体尺寸之间有很强的相关性。结合实验和理论，我们认为，相关性是一个直接的表现，强的阳离子-阴离子相互作用，导致晶体生长速率降低，在高盐浓度。此外，我们提出并实验证明，阳离子配位冠分子是合适的电化学稳定的电解质添加剂，削弱离子配对，提高金属氧电池的放电容量，同时不会对它们的可充电性产生负面影响。
2018-07-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
