Photoionization of chiral molecules by counter-rotating bicircular laser fields: a chiral attoclock
通过强激光场测量和控制电离动力学最近取得了重大突破，从隧道时间延迟的研究到通过电子全息术的阿秒分子成像。在这些实验中，提取离子势对离去电子的微妙影响至关重要，而且往往具有挑战性。在这里，我们表明，分子手性自然提供了一个解决这个问题的方法，打破了对称性的光电离过程沿激光传播方向。利用反向旋转的双环双色激光场，我们产生了两个具有不同电离动力学的电子族。它们在动量空间的重叠导致量子干涉，这对分子的手性非常敏感。由旋转激光场引起的电子的角度条纹充当了一个时钟，将电离动力学编码到电子喷射角上。手性前向/后向不对称性揭示了电离过程中离子势的短和长空间范围的影响。
2021-05-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
Coherence in Molecular Photoionization
阿秒技术的发展使人们能够实时观测原子、分子和凝聚相中电子的相干运动。在实验上，现在可以产生持续时间只有几十阿秒的激光脉冲。这些持续时间是第一个玻尔轨道（150 asec）的旋转周期的顺序，开辟了可视化的方式，甚至控制电子动力学在其自然的时间尺度。这篇博士论文构成了对气相分子与光相互作用时发生的基本现象的理论研究。我们研究了阿秒XUV脉冲引发的生物分子中的超快电荷迁移。此外，我们还研究了多原子小分子振动分辨光电子能谱中的高能干涉。为了探索这些复杂的现象，我们采用了数值方法，通过评估连续散射波函数，使我们能够计算不同的观测值，如随时间变化的电子密度或光电离截面，描述分子光电离。
2017-05-17 physics.chem-ph
Response to 'Comment on "Time delays in molecular photoionization"': Extended Discussion & Technical Notes
在对我们的文章“分子光电离中的时间延迟”[1]的评论中，Baykusheva和Wörner再现了正则散射理论，并断言我们的结果与这个公认的理论不一致[2]。我们绝对驳斥这种说法和评论的精神，尽管我们同意Baykusheva和Wörner的观点，即教科书理论是正确的。在一个简短的回应中，对“分子光电离中的时间延迟”的评论的回应[3]，我们已经提供了对评论的明确反驳，但没有给出技术细节。在这个更全面的回应中，我们本着完整和清晰的精神扩展了这些简短的评论，并根据（1）逻辑谬误（类别错误），（2）原始文章的理论细节，（3）原始文章的文本内容，对Baykusheva & Wörner提出了三个明确的反驳。特别是，反驳（1）清楚而琐碎地指出了这样一个事实，即这里不存在任何问题，并诉诸于几乎不需要证明这一点的理论细节，正如我们的回应的简短版本所概述的那样。我们的数值结果是正确的，并再现已知的物理现象，在原来的文章中讨论，因此，作为细心的读者会认识到，所使用的形式主义是典型的散射理论，不能是其他任何东西。事实上，这里没有任何新的基础物理学可以争论，这也不是原始文章存在的理由。此外，反驳（2）提供了详细讨论光电离理论的一些教科书方面的机会，我们希望这种讨论可能对进入这个具有挑战性的领域的新研究人员有所帮助。
2017-02-12 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Application of the R-matrix method to Photoionization of Molecules
R-矩阵方法用于电子与原子、分子碰撞的理论计算已有多年。该方法也被用来处理光电离过程，然而，它的应用主要限于原子的光电离。在本文中，我们基于UK的R-矩阵编码，实现了R-矩阵方法来处理分子光电离问题。该方法适用于双原子和多原子分子，对目标中性分子和产物分子离子的电子态进行了多构型描述。对氮（N2）和一氧化氮（NO）分子的价电子光电离进行了测试计算。计算的光电离截面和不对称参数与现有的实验结果相当吻合，表明该方法对分子光电离的实用性。
2010-03-11 astro-ph.IM physics.chem-ph
Pure Molecular Beam of Water Dimer
提出了利用电偏转器实现水二聚体与水单体及大团簇的空间分离。获得了具有$93~\%$纯度和旋转温度为$1.5~$ K的水二聚体束。在强场电离后，使用$35~$ fs激光脉冲，其波长以$800~$ nm为中心，峰值强度为$10^{14}~\text{W}/\text{cm}^2$，我们观察到质子转移和电离水二聚体的$46~\%$分解成水合氢离子$\text{H}_3\text{O}^+$和中性OH。
2019-07-08 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
A complex Gaussian approach to molecular photoionization
我们开发并实现了高斯方法来计算分子光电离的部分截面和不对称参数。首先通过非线性优化获得复高斯型轨道（cGTO）的最佳集合，以最佳地拟合相关轨道量子数的库仑或扭曲连续波函数的集合。这使我们能够代表径向波函数的传出电子与准确的cGTO展开。在一个时间无关的分波方法，我们表明，所有必要的过渡积分成为分析，在长度和速度计，从而促进光电离观测值的数值评估。NH3和H2O的一个活性电子单中心模型内的说明性的结果，数值验证所提出的策略的基础上，一个复杂的高斯表示的连续状态。
2021-11-16 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Disentangle pathways in strong field molecular photoionization byangular distribution of dissociation fragments
在强场电离中，泵浦脉冲不仅使分子光电离，而且还驱动分子离子基态和激发态之间的有效布居交换。利用电离后离解碎片的角分布，我们的结果揭示了电离后粒子数再分布机制（PPRM）的一级和高级过程角分辨动能释放（KER）谱可对离子核中的粒子数交换进行解纠缠和分类，利用KER谱随泵浦强度的变化，可利用PPRM在KER谱中的印记来确定各级粒子数交换途径的分支比.
2021-07-14 physics.chem-ph physics.comp-ph
Geometric fields and new enantio-sensitive observables in photoionization of chiral molecules
手性分子是生物体中分子识别的工具。区分两种相反的对映体，即同一手性分子的镜像孪生，既重要又具有挑战性。光电子圆二色性（PECD）是一种通过光电离来检测分子手性的极其灵敏的探针，其性能比标准光学方法高出许多个数量级。在这里，我们表明，PECD在手性分子的物理起源与几何磁性的概念，这使得广泛的一类现象，包括异常的电子速度，霍尔效应，和相关的拓扑现象的固体。我们揭示了分子光电离中的几何场，这导致了一类新的对映体敏感的观测值的出现，由于超快激发的手性电子或振动电流电离前。接下来，我们将介绍这一新类别的第一个成员：通过光电离手性分子的对映体敏感取向。这种效应为超快时间尺度上的手性动力学对映体分离和成像开辟了新的途径。我们的工作表明，光电离中的几何场提供了两个几何性质，手征性和拓扑结构之间的桥梁。
2021-12-05 physics.chem-ph physics.optics
Operating a Multi-Level Molecular Dimer Switch through Precise Tip-Molecule Control
本研究提出通过形成表面结合的分子二聚体并利用低温扫描隧道显微镜精确调节针尖-分子距离，实现了对Cu(100)表面多级分子结构态的按需切换，为人工分子器件的控制提供了新方法。
2024-11-15 physics.chem-ph
Molecular Frame Photoelectron Angular Distributions in Polyatomic Molecules from Lab Frame Coherent Rotational Wavepacket Evolution
探索了基于矩阵的重建协议在从实验室框架（LF）测量（LFPAD）获得分子框架（MF）光电子角分布（MFPAD）中的应用。与最近关于MF重建主题的其他工作类似，该协议使用时间分辨的LF测量，其中通过光电离制备和探测旋转波包，然后进行数值重建例程;然而与其它方法相比，本文开发的方案不需要测定光电离矩阵元素，因此采用相对简单的数值形式（利用Moore-Penrose逆的矩阵变换）。值得注意的是，该方法的简单性允许应用于多原子分子的MFPAD的成功重建。该计划的数值证明了两个现实的情况下，$N_2$和$C_2H_4$。新技术预计将普遍适用于一系列的MF重建问题，涉及多原子分子的光电离。
2021-05-18 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Simulations of coherent nonlinear optical response of molecular vibronic dimers
我们已经实现了电子二聚体的三阶相干响应的振动动力学模拟。在目前的通信中，我们提供了完整和详细的描述的动力学模型，最近用于模拟叶绿素类胡萝卜素二元体，涤纶二聚体，或金丝桃素。我们允许明确的振动能级结构，包括选定的振动模式到一个“系统”。浴动力学包括Landau-Teller振动弛豫，电子退相，和非线性振动（浴）耦合。模拟结合了电子振动能级之间的输运和退相效应。在长期近似下用主方程描述输运过程，相位在累积量中累积，相位的计算遵循等待时间内的输运路径。
2016-04-01 physics.chem-ph
Spectroscopy of Rb$_{2}$ dimers in solid $^{4}$He
本文对Rb $_{2}$分子在固态氦中的吸收、发射和光离解光谱进行了实验和理论研究。我们确定了Rb $_{2}$的11个吸收带。所有的激光激发的分子态通过与He基质的相互作用而猝灭。猝灭导致亚稳态（1）$^{3}Π_{u}$态的有效布居，其在1042 nm处发射荧光。为了解释禁戒跃迁的荧光及其时间依赖性，我们提出了一种新的分子激基复合物Rb $_{2}(^{3}Π_{u})$ He $_{2}$。我们还发现了Rb $_{2}$光解后形成双原子泡态的证据。
2006-06-12 physics.atom-ph physics.chem-ph
Non-physical consequences of the Muffin-tin-type intra-molecular potential
我们证明了使用一个简单的模型，在框架中的松饼罐式的潜在的非物理特性出现在分子光电离截面是跳跃的潜在的后果，其一阶导数在一定的半径。非物理效应的量级与双原子分子横截面中的物理振荡量级相同。这些跳跃的大小的作用是通过选择它的三个值来说明的。所获得的结果连接到以前研究的非分析行为的影响作为一个函数的r的电势V（r）作用于一个粒子上的光电离截面。实际上，这种势在量值上必须是解析的，在距离上必须是一阶导数函数。在模型势中引入非解析特征导致相应截面中的非物理特征-振荡、附加极大值等。
2009-05-11 physics.atom-ph physics.chem-ph
Theoretical study of the absorption spectra of the sodium dimer
从理论上研究了Na（3s）-Na（3s）相关的钠二聚体分子态的辐射吸收。用量子力学方法研究了从单重态X Sigma-g ~+到第一激发单重态A Sigma-u ~+和单重态B Pi-u，以及从三重态a Sigma-u ~+到第一激发三重态b Sigma-g ~+和三重态c Pi-g的振动束缚和连续跃迁.理论和实验数据被用来表征的分子性质，利用最近获得的从头计算，光谱学，和超冷原子碰撞研究的知识。进行量子力学计算的温度范围从500至3000 K，并与以前的计算和测量进行比较。
2000-08-14 physics.atom-ph physics.chem-ph
Optimized strategies for the quantum-state preparation of single trapped nitrogen molecular ions
本研究提出两步策略优化离子阱中单N2+离子的量子态制备，通过阈值光电离与基于测量的态纯化，实现高保真度（38(7)%）的基态制备，为态特异性实验提供纯净样品。
2023-09-06 physics.atom-ph physics.chem-ph
Exploring photoelectron angular distributions emitted from molecular dimers by two delayed intense laser pulses
我们描述的实验和模拟的结果进行的目的是扩展光电子能谱学与强激光脉冲的情况下的分子化合物。用反应显微镜测量了N $_2$ -N $_2$和N $_2$ -O $_2$范德华二聚体在超短强激光脉冲下双电离产生的二聚体框架光电子角分布。为了研究第一个产生的分子离子对剩余中性分子的电离行为的影响，我们采用了两个脉冲序列，包括线性偏振和延迟的椭圆偏振激光脉冲，允许区分两个电离步骤。通过分析得到的电子动量分布，我们表明，散射的光电子在相邻的分子势导致的变形和旋转的光电子角分布相比，测量一个孤立的分子。基于这一结果，我们表明，在二聚体的情况下，电子动量空间可以被分离，允许从光电子角分布中提取有关电离路径的信息。我们的工作，当实施可变脉冲延迟，开辟了调查光诱导的电子动力学在分子二聚体使用角分辨光电子能谱学与强激光脉冲的可能性。
2020-11-04 physics.atm-clus physics.chem-ph
Excitonic and Charge-Transfer Contributions to Molecular Dimer Absorption: A Decomposition Approach Applied to a BPEA Dimer
Volgograd State University（伏尔加格勒国立大学）
本文发展了一个理论框架，通过分解吸收光谱，分析分子二聚体中Frenkel激子与电荷转移态的耦合，揭示了CT混合对光谱的重新组织和展宽机制，并应用于BPEA二聚体。
2026-09-18 physics.chem-ph
Monomer Basis Representation Method For Calculating The Spectra Of Molecular Clusters II. Application To Water Dimer
将第一篇论文中提出的MBR方法应用于水二聚体，以说明其应用并显示其有效性。计算采用SAPT-5st势面。单体被视为刚体。径向坐标系与角坐标系在几何上是分开的。MBR方法用于求解五维角问题。然后，将角计算的结果拟合到Morse函数以找到径向运动的势面。实验结果表明，该方法具有较高的效率和准确性.
2012-03-27 physics.atm-clus physics.chem-ph
Topical Review: Extracting Molecular Frame Photoionization Dynamics from Experimental Data
本文综述了从实验数据重建分子坐标系光电离动力学的方法，重点介绍了利用转动波包的矩阵元检索技术和直接恢复MF-PAD的矩阵求逆技术，并提供了相关代码与文献资源。
2023-03-13 physics.chem-ph quant-ph
Optical signatures of coherence in molecular dimers
Heriot-Watt University（赫瑞-瓦特大学）；TU Dortmund（多特蒙德工业大学）
研究分子二聚体与振动环境相互作用的相干光学特征，通过投影测量揭示协同发射机制，为相干动态探测提供实验方向。
2025-12-13 physics.chem-ph quant-ph
The V30 Benchmark Set for Anharmonic Vibrational Frequencies of Molecular Dimers
本文提出包含30个小型分子二聚体的V30基准集，全部采用CCSD(T)计算，并证明VPT2结合一维受阻转子模型可准确描述含大振幅运动的分子间低频振动频率。
2024-09-11 physics.chem-ph
Covalent features in the hydrogen bond of a water dimer: molecular orbital analysis
Jilin University（吉林大学）；City University of Hong Kong（香港城市大学）；Beijing Computational Science Research Center（北京计算科学研究中心）
本研究通过密度泛函理论与post-Hartree-Fock方法，发现水二聚体氢键存在两个跨氧氢的成键分子轨道，结合能量分解分析证实其类共价特征，为水相关体系及生命科学的本质理解提供新依据。
2015-07-08 physics.atm-clus physics.chem-ph
Graph theoretical approach to evaluate molecular interactions in crystal
我们应用图论来估计分子晶体中电子激发之间的相互作用。分子内和分子间的激发被认为是。分子间的相互作用包含两个或三个分子的分子积分，我们称之为二聚体或三聚体。分子间相互作用，例如π-π堆积，被认为是相邻分子之间的连接。为了处理分子晶体中所有的二聚体和三聚体，我们把分子之间的连接看作图的边。利用图的邻接矩阵和相关量对所有二聚体和三聚体进行了系统的计数。本文给出了三种分子间激发态下的酞菁氧钛晶体的吸收光谱。
2015-01-19 physics.chem-ph
Non-covalent interactions between molecular dimers (S66) in electric fields
本文以CCSD（T）-F12 b/aug-cc-pVDZ-F12为理论参考水平，系统地研究了S66系列中所有分子二聚体的相互作用诱导的偶极电性质。对于场强高达$\approx$ 5 GV m $^{-1}$的相互作用引起的电响应超过二阶被发现是微不足道的。大的相互作用偶极矩（即由于范德华力结合的偶极矩变化）的情况下，观察到的氢键沿分子间轴取向，和大多数小的相互作用偶极矩被发现在二聚体键合的$π$ -堆叠或伦敦色散。相互作用极化率（即由于范德华结合引起的极化率变化）通常很小，但总是具有与分子间轴大致对齐的正值主成分和另外两个负值成分。根据对称性适应微扰理论（SAPT 0/jun-cc-pVDZ）的能量分解表明，静电占主导地位的相互作用偶极矩。一阶SAPT 0分解成单体解决的贡献建立了定量的单体和二聚体的电性能之间的联系。使用aug-cc-pVQZ基和非经验PBE半局域交换相关核，我们还评估了非局域交换和相关部分的密度泛函近似如何影响预测精度：虽然基于dRPA @ PBE 0的预测与耦合簇结果总体上非常一致，但计算上更实惠的LC- $ω$ PBE 0-D3理论水平也产生可靠的结果，相对误差低于5%。单独的PBE，即使当色散校正时，也会在相互作用偶极矩和极化率中产生更大的误差。
2021-12-20 physics.chem-ph
Molecular dynamics-driven global tetra-atomic potential energy surfaces: Application to the AlF dimer
提出一种基于主动学习和分子动力学模拟的通用机器学习方法，用于构建四原子系统全维势能面，并以AlF-AlF为例，仅需约0.1%的从头算构型，且发现其性质与CaF等二聚体存在关键差异。
2023-07-23 physics.chem-ph physics.comp-ph
Quantum Signature of Anisotropic Singularities in Hydrogen Bond Breaking of Water Dimer
本研究通过从头算方法证实水二聚体弱氢键断裂时电子能量存在奇点，揭示了量子力学下扭转角几何连续性不可行，为改进生物分子力场和反应化学动力学提供了重要依据。
2025-04-29 physics.chem-ph
Single-electron transport in a molecular Hubbard dimer
多体电子相互作用是化学和固体物理学的核心。理解这些相互作用对于分子尺度量子和纳米电子器件的发展至关重要。在这里，我们调查通过边缘稠合卟啉低聚物的单电子隧穿，并证明其传输行为是很好地描述了哈伯德二聚体模型。这使我们能够研究电子-电子相互作用在输运环境中的作用。特别是，我们凭经验确定的分子的网站和网站间的电子-电子排斥能，这是在良好的协议与密度泛函计算，并建立在各种电荷状态的分子电子结构。门相关的整流行为被用来进一步确认选择规则和状态退化导致的哈伯德模型。因此，我们证明，通过分子的电流是由一个非平凡的振动耦合的电子之间的各种多体状态的过渡，并通过实验证实了电子-电子相互作用在单分子器件的重要性。
2021-05-02 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Toward a universal water model: First principles simulations from the dimer to the liquid phase
一个全维的水分子模型，HBB 2-波尔，完全来自第一性原理，介绍和采用计算机模拟范围从二聚体的液体。HBB 2-pol提供了良好的协议与测得的第二和第三维里系数，并通过建设，再现二聚体的振动旋转隧道光谱。该模型还预测了高度相关的电子结构方法的准确性内的小水团簇的异构体之间的相对能量差。重要的是，当与明确包括零点能量和量子热运动的模拟方法相结合时，HBB 2-pol准确地描述了液相的结构和动力学性质。HBB 2-pol量子模拟的预测能力为长期寻求的在不同条件和不同环境下对水的分子水平理解打开了大门。
2012-10-25 physics.chem-ph
Influence of excitonic coupling, static disorder, and coherent dynamics in action-2D electronic spectroscopy of a molecular dimer model
本研究模拟分子二聚体模型在不同激子耦合区间的Action-2D电子光谱，揭示交叉峰起源、该技术对相干动力学的高灵敏度及静态无序的影响，证实其研究多生色团系统激子动力学的潜力。
2025-04-14 physics.chem-ph
Two-colour coherent control of nuclear and electron dynamics in photoionization of molecular hydrogen with FEL pulses
Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）；Dipartimento di Fisica, Politecnico di Milano（米兰理工大学物理系）；Universidad Autónoma de Madrid (UAM)（马德里自治大学）；Instituto Madrileño de Estudios Avanzados en Nanociencia (IMDEA-Nano)（马德里高级纳米科学研究所）；European XFEL（欧洲X射线自由电子激光设施）；Elettra-Sincrotrone Trieste（的里雅斯特 Elettra 同步加速器）；Institute for Photonics and Nanotechnologies, IFN-CNR（光子与纳米技术研究所）；Charles University（查理大学）；Université Lille（里尔大学）；Condensed Matter Physics Center (IFIMAC)（凝聚态物理中心）
利用自由电子激光脉冲对分子氢进行双色相干控制，研究光电子能量和发射角下电子与核动力学的相互作用，揭示相位跃迁与分子态耦合机制。
2026-04-20 physics.chem-ph
Observation and dynamic control of a new pathway of H$_3^+$ formation
我们提出并实验证明，三氢阳离子（H $_3^+$）可以通过单光子电离的分子氢二聚体（H $_4$）。使用近红外，飞秒激光脉冲和符合动量成像，我们发现，单电离后的二聚体的主要通道是喷射的氢原子在几百飞秒内，留下H3+阳离子。从头算分子动力学模拟支持并很好地再现了形成机理。这是一条由超冷氢气形成H $_3^+$的新途径，可能有助于解释宇宙中星际介质中H $_3^+$的意外高丰度。
2022-09-01 physics.atm-clus physics.chem-ph
Anticipating acene-based chromophore spectra with molecular orbital arguments
最近对有机分子并四苯和并五苯的合成研究发现，某些二聚物和低聚物在光谱的可见光区表现出强烈的吸收，这在单体或许多先前研究的二聚物中不存在。在这篇文章中，我们结合实验合成与电子结构理论和光谱计算表明，这种吸收产生于一个否则黑暗的电荷转移激发“借款强度”从一个强烈的紫外线激发。此外，通过表征相关单体分子轨道的作用，我们到达一个设计原则，使我们能够预测的存在或不存在的基础上的二聚体的键合几何形状的额外的吸收。我们发现这一规则正确地解释了光谱的范围很广的并苯衍生物，并解决了一个无法解释的结构光谱现象首次观察到70年前。这些结果为高吸收性发色团的设计铺平了道路，其应用范围从光致变色到液晶。
2018-12-18 physics.chem-ph
Entanglement and photoelectron holography in dissociative photoionization: molecular quantum eraser
Friedrich Schiller University（弗里德里希·席勒大学）；Institute for Optics and Quantum Electronics, Friedrich Schiller University（弗里德里希·席勒大学光学与量子电子学研究所）；Leibniz University Hannover（汉诺威莱布尼茨大学）；Institute of Theoretical Physics, Leibniz University Hannover（汉诺威莱布尼茨大学理论物理研究所）；Institute of Condensed Matter Theory and Optics, Friedrich Schiller University（弗里德里希·席勒大学凝聚态理论与光学研究所）；University of Sarajevo, Faculty of Science（萨拉热窝大学理学院）；Academy of Sciences and Arts of Bosnia and Herzegovina（波斯尼亚和黑塞哥维那科学与艺术学院）；Helmholtz Institute Jena（耶拿赫尔姆霍兹研究所）
研究通过双缝实验探讨光电离中分子量子擦除现象，利用全息干涉条纹揭示电子与离子的纠缠关系，通过选择单个离子态恢复干涉图样，验证量子信息科学基本概念。
2026-10-20 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Static correlation and electron localization in molecular dimers from the self-consistent RPA and GW approximation
通过研究H_2和LiH分子的离解，研究了自洽GW和随机相位近似（RPA）中的静态关联和离域误差。虽然这两种近似包含拓扑结构相同的图，GW自能的非局部性和频率依赖性至关重要地影响不同的能量贡献的总能量相比，在RPA中使用的静态局部电位。后者导致显着更大的相关能量，允许更好地描述在中间键距的静态相关。通过比较自旋限制和自旋非限制计算，进一步分析了GW中发现的实质性误差。在大而有限的核分离下，它们的差给出了通常只在解离极限下确定的所谓分数自旋误差的估计。此外，LiH分子在解离时的偶极矩的计算揭示了GW中的大的离域误差，使得分数电荷误差与RPA相当。的分析是补充明确的公式GW格林函数和总能量的简化的两级模型提供更多的见解到解离极限。
2015-04-09 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Molecular Cluster Perturbation Theory. I. Formalism
我们提出了二阶分子团簇微扰理论（MCPT（2）），一个线性标度方法来计算任意大的系统，明确计算耦合团簇框架中的单个波函数。这个新的MCPT（2）框架使用耦合团簇微扰理论和分子二聚体相互作用的展开，以获得在电子涨落算符和所有可能的二聚体（和二聚体的产物）相互作用中无限阶的分子波函数。MCPT（2）框架已在新的SIA/Aces 4并行结构中实现，利用先进的动态内存控制和细粒度并行来执行非常大的显式分子团簇计算。为了说明这种方法的力量，我们已经计算出的能量位移，晶格位偶极矩，和谐波振动频率通过显式计算的极性和非极性的固体氟化氢的多晶型体系统。明确的晶格尺寸（不使用任何周期性边界条件）扩展到1,000个HF分子，32,000个基函数和10,000个电子。我们得到的HF晶格位偶极矩和谐振频率与现有文献吻合得很好。
2015-03-23 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
