Coherent ultrafast core-hole correlation spectroscopy: x-ray analogues of multidimensional NMR
本文提出用二维X射线相干相关谱（2DXCS）研究核-电子跃迁和价跃迁之间的相互作用。这种技术可能会发现在未来的实验应用时，非常高强度的X射线源变得可用。通过改变脉冲之间的两个延迟周期获得的光谱显示由两种不同类型的核心跃迁耦合引起的非对角交叉峰。N1s和O 1 s信号的氨基苯酚异构体的计算说明如何新的信息多体效应的电子结构和分子的激发可以从这些光谱中提取。
2007-08-29 quant-ph
Local fluctuations of vibrational polaritons monitored by two-dimensional infrared spectroscopy
我们研究了置于红外微腔中的分子的集体行为，包括局部涨落，即，动力学紊乱由于分子间的相干性，振动极化激元中的合作特征被动态地侵蚀。为了进一步解决这个问题，我们发展了一种二维红外光谱（2D-IR）技术来研究分子与腔模的相互作用。指定对应于光谱信号的合作特征。结果表明，除了极化激元的交叉峰外，暗态的出现是由于分子间协同效应的破坏。我们进一步指出，协同性的破坏与振动激发的局域化密切相关，而极化激元模是多个分子上的扩展波。此外，我们的工作为理解最近的2D-IR实验提供了新的物理见解，其中暗模和亮极化激元之间的相互作用是明显的。
2018-06-17 physics.chem-ph quant-ph
Two-dimensional Infrared Spectroscopy of vibrational polaritons of molecules in an optical cavity
分子振动与红外腔模的强耦合通过产生修饰的极化激元态来影响它们的性质。我们展示了如何通过改变腔耦合强度来控制单振动和双振动极化激元流形，并通过时域双量子相干性（DQC）来探测。对$N-methylacetamide$（NMA）的酰胺-I（$CO$）和酰胺-II（$CN$）键振动进行了应用。
2016-05-07 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
Manipulating Core-Excitations in Molecules by X-ray Cavities
不同原子上的核心激发是高度局域化的，因此是去耦的。通过将分子置于X射线腔中，核心跃迁通过腔光子的交换而耦合，并形成称为核心极化激元的离域混合光物质激发。我们证明了1，1-二氟乙烯中两个不等价碳原子的这些效应。预测了X射线吸收、双光子吸收和多维四波混频信号中的极化子特征。
2021-01-06 quant-ph
Probing Polariton Dynamics in Trapped Ions with Phase-Coherent Two-Dimensional Spectroscopy
我们设计了一个相位相干的三脉冲方案来探测囚禁离子量子模拟中的极化激元动力学。与传统的非线性信号相比，所提出的方案不改变系统中的激励数量，允许在$N$激励流形内的动态调查。在填充因子1（$N$在$N$ -离子链中的激发）的特定情况下，所提出的相互作用诱导离域声子超流和局域原子绝缘体相之间的相干跃迁。一个两离子链的数值模拟表明，所得到的二维光谱允许明确识别的不同阶段，和二维线型有效地表征相关的退相干机制。
2015-09-08 physics.chem-ph quant-ph
Entangled photon pair excitation and time-frequency-filtered multidimensional photon correlation spectroscopy as a probe for dissipative exciton kinetics
Center for Free-Electron Laser Science CFEL, Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY（自由电子激光科学中心，德国电子同步加速器）；University of California, Irvine（加州大学尔湾分校）
本文提出结合纠缠光子增强的窄带双激子激发与时间-频率过滤的双光子同时计数，用于研究多激子动力学，通过非经典关联制备窄带双激子分布并抑制弛豫。
2026-07-16 quant-ph
Vibrational response functions for multidimensional electronic spectroscopy: from Duschinsky rotations to multimode squeezed coherent states
针对多维电子光谱振动响应函数计算问题，提出基于振动态显式推导的方法，证明其对应多模压缩相干态，可简化数值计算并为波包动力学解释提供定量支撑。
2023-07-28 quant-ph
Photon entanglement-enhanced multidimensional spectroscopy of exciton correlations in photosynthetic aggregates
Center for Free-Electron Laser Science CFEL, Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY（德国电子同步辐射中心）；University of California, Irvine（加州大学尔湾分校）
本文提出利用纠缠光子对增强多维光谱技术，用于探测光合聚集体中激子相互作用和相关性，展示其在飞秒时间尺度上的优越性能。
2026-04-09 quant-ph
PULSUS: Direct Frequency-Domain Multidimensional Spectroscopy Beyond the Impulsive Rotating-Wave Approximation
University of Houston（休斯顿大学）；Université de Montréal（蒙特利尔大学）
PULSUS是超越脉冲旋转波近似的直接频域多维光谱学框架，通过Liouvillian预解式等实现计算，经基准验证，可分离近似误差，揭示脉冲-RWA误差非单调特性，为光谱解释提供工具。
2026-10-15 quant-ph
A Cavity-Enhanced Spectroscopist's Lens on Molecular Polaritons
本文以经典光学为基础，从腔增强光谱学家视角解析分子极化激元的形成、光谱与行为，关联腔增强光谱学并以物理化学家熟悉的方式重述开放问题，助力明确极化激元现象的量子与经典本质。
2025-08-28 physics.chem-ph quant-ph
Delayed Formation of Landau Polaritons in Phase-Resolved THz Spectroscopy
Centera Labs, Institute of High Pressure Physics, Polish Academy of Sciences（波兰科学院高压物理研究所）；Centera, Cezamat, Warsaw University of Technology（华沙理工大学）；Weitzman Institute of Science（魏茨曼科学研究所）；Faculty of Physics, University of Warsaw（华沙大学物理学院）
本研究利用相位分辨太赫兹时域光谱，观测到GaAs/Al₀.₃₆Ga₀.₆₄As二维电子气中朗道极化激元的拉比振荡延迟一个腔往返时间启动，揭示了太赫兹频段杂化光-物质态的动力学特征。
2026-08-06 cond-mat.mes-hall quant-ph
Disentangling collective coupling in vibrational polaritons with double quantum coherence spectroscopy
针对振动极化激元中分子系综相互作用机制不明的问题，研究者结合腔玻恩-奥本海默哈特里-福克近似与全量子动力学模拟，用双量子相干技术解析其集体耦合，可探测态非简谐性并拓展至单分子外的情形。
2024-10-01 physics.chem-ph quant-ph
An Exact Expression for Multidimensional Spectroscopy of a Spin-Boson Hamiltonian
针对微扰框架难以处理系统与热浴耦合的问题，研究扩展Vagov等人的方法，得到自旋-玻色子哈密顿量任意阶电场作用下多维光谱的精确表达式，量子点相关模拟与实验吻合良好。
2023-11-09 cond-mat.mes-hall quant-ph
Compressed sensing for multidimensional electronic spectroscopy experiments
压缩感知是一种处理方法，可以显著减少在许多科学和工程领域中准确解析信号所需的测量次数。我们开发了一个二维（2D）的多维电子光谱压缩传感的变体，并将其应用于实验数据。对于原子铷蒸气的模型系统，我们发现，压缩传感提供了显着更好的分辨率比传统的离散傅立叶变换从相同的实验数据的二维光谱。我们相信，通过将强大的分辨率与易用性相结合，压缩感知可以成为分析和解释超快光谱数据的强大工具。
2012-07-16 cond-mat.other quant-ph
Vibrational response functions for multidimensional electronic spectroscopy in the adiabatic regime: a coherent-state approach
多维光谱是一个特别有洞察力的工具，用于研究核动力学和电子动力学的相互作用，这在许多光物理过程和光化学反应中起着重要的作用。在这里，我们提出了一个相干态表示的振动动力学和广泛使用的线性位移振子模型的响应函数。解析表达式最初推导的情况下，三阶响应函数的N-能级系统，与基态初始化的振荡器（零温度限制）。然后将所得结果推广到M阶响应函数的情形，其中M是任意的。正式推导被翻译成一个简单的配方，从而显式的解析表达式的响应函数可以直接从费曼图。我们进一步推广到整个初始相干态的集合，形成一个过完备的基础。这使得人们在原则上得到的依赖性的响应函数的任意初始状态的振动模式，并在这里适用于热状态的情况下。最后，一个非厄米哈密顿方法是用来包括在上述表达式的振动弛豫的影响。
2022-07-25 quant-ph
Dark Vibronic Polaritons and the Spectroscopy of Organic Microcavities
有机微腔是一种光子纳米结构，它强烈地限制了电磁场，允许光-物质与无序有机半导体相互作用的奇异量子机制。由于涉及电子、振动和腔光子的几种竞争效应，有机微腔光谱的明确解释一直是一个长期存在的挑战。在这里，我们提出了一个理论框架，能够描述有机微腔的主要光谱特征一致。我们介绍了一类称为暗振动极化激元的光物质激发，强烈发射，但只有微弱的吸收光在裸电子跃迁的相同频率区域。与实验数据的成功比较证明了我们的理论的适用性。提出的有机微腔的微观理解铺平了道路的光电子器件的发展增强了量子光学。
2016-11-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Cavity-Magnon-Polariton spectroscopy of strongly hybridized electro-nuclear spin excitations in LiHoF4
本文建立无半经典近似的腔-磁振子-极化激元输入-输出与线性响应理论，利用|S11|提取LiHoF4电子-核自旋态信息并重现跨量子临界点实验。
2024-10-25 cond-mat.str-el quant-ph
Entangled biphoton enhanced double quantum coherence signal as a probe for cavity polariton correlations in presence of phonon induced dephasing
我们从理论上提出了一种双光子纠缠增强多维光谱技术作为超快机制中耗散极化激元动力学的探针。它适用于腔局限的单体光合复合物，代表一个典型的多站点激子量子聚集体。所提出的技术被证明是特别敏感的两个和一个激发子空间之间的流形间极化激元相干性。它被证明是能够监测腔介导的激子相关性的动力学作用，并在声子诱导耗散的存在下的退相。纠缠双光子源的非经典性增强了信号的超快和宽带相关特性，表明了负责长距离腔辅助激子迁移的底层状态相关性。
2022-06-26 cond-mat.mes-hall quant-ph
Distinguishability and "which pathway" information in multidimensional interferometric spectroscopy with a single entangled photon-pair
相关光子激发了大量与计量学相关的平台，这些平台受益于量子（反）相关性，并优于经典光平台。虽然这种演示主要集中在纠缠，光子交换相位和可纠缠度的作用还没有被广泛利用在量子增强应用。使用干涉仪设置，我们表明，即使在低度纠缠，当双光子波函数耦合到物质，它是一个可靠的编码“哪条路径？“信息。一个干涉交换相循环协议的开发，使微观相互作用的历史（途径）之间的相位敏感的歧视。我们发现，量子光干涉有利于完全不同的一组时间延迟变量，这是不受不确定性的波包的带宽倒数。我们说明了我们的研究结果的激子模型系统，并演示了如何探测带内移相在时域没有时间分辨率的检测。讨论了多光子符合与外加光强的奇异标度关系。
2021-07-12 quant-ph
Comment on "Quantum theory of collective strong coupling of molecular vibrations with a microcavity mode"
我们已经发现了缺失的条款和不正确的迹象，在世俗的主方程德尔皮诺等报道。例如，新物理杂志，17（2015），053040用于振动极化激元弛豫。包含这些术语和符号是必不可少的，以产生正确的（消失）纯退相率之间的极化激元状态，以及极化激元和暗态之间的相干转移路径。我们提供了主方程的校正表达式以及与作者报告的结果的比较。即使文章的主要结论没有显着改变，修正是重要的，以提供一个适当的描述所有可能的极化激元弛豫机制内调用的近似，特别是当应用该理论模型的非线性光谱的振动极化激元。
2017-09-08 quant-ph
Vibrational response functions for multidimensional electronic spectroscopy in non-adiabatic models
核动力学和电子动力学的相互作用表征了各种分子和固态系统的多维电子光谱。从理论上讲，这种相互作用的可观察到的效果可以解释为响应函数。在这里，我们报告的响应函数对应于一类模型系统的解析表达式。这些特征在于非绝热电子态和振动自由度之间的耦合导致相应的谐振子的线性位移，以及非绝热态对之间的非绝热耦合。为了得到线性响应函数，我们首先进行戴森展开的相关传播相对于非绝热的哈密顿分量，然后推导和扩展相对于位移的传播在给定的相互作用时间，最后提供解析表达式的时间积分，导致不同的贡献的线性响应函数。然后，该方法适用于三阶响应函数的推导描述不同的物理过程：基态漂白，受激发射，激发态吸收和双量子相干性。在Dyson展开和独立的数值计算的响应函数的六阶之间获得的结果的比较提供了一个证据的级数收敛在几个有代表性的情况下。
2023-02-05 quant-ph
Coherent Diffusion of Polaritons in Atomic Media
相干扩散是指原子偶极在蒸汽中经历频繁碰撞而保持其相干性的运动。最近的理论和实验研究的相干扩散对关键的拉曼过程，即拉曼光谱，慢极化激元传播，和存储的光的影响，在这次学术讨论会上进行了审查。
2012-07-29 physics.atom-ph quant-ph
Resonant laser excitation and time-domain imaging of chiral topological polariton edge states
研究了激光驱动下拓扑极化激元系统中手征边缘态的动力学性质。使用由Karzig等人提出的具有手性耦合的拓扑平凡激子和光子组成的模型系统[Phys. Rev. X 5，031001（2015）]，我们研究了由激光脉冲驱动的该模型的晶格版本的实时动力学。通过分析的时间和动量分辨的光谱函数，测量的时间和角度分辨的光致发光在类比的时间和角度分辨的光电子能谱在电子系统中，我们发现，在带状几何的极化激元状态选择性地激发通过其与泵浦激光光子频率的共振。这种选择性激发机制与强激光泵浦和极化激元凝聚的必要性无关。我们的工作突出了时间分辨光谱作为一种补充工具，以实空间成像的拓扑边缘状态工程设备的调查潜力。
2020-08-17 cond-mat.mes-hall quant-ph
Time-and-frequency gated photon coincidence counting; a novel multidimensional spectroscopy tool
相干多维光谱技术广泛应用于从NMR到UV的电磁波谱。这些揭示了通过响应于具有可变延迟的短脉冲序列而产生的信号场的相关图来显示物质的属性。在这里，我们讨论了一类新的多维技术获得的时间和频率分辨光子符合计数测量的N个光子，这构成了一个2N维光谱。这些信号的一个紧凑的描述是基于时间有序的超算子，而不是正常有序的普通运营商使用的Glauber的光子计数formalism。时间和频率门参数的独立控制揭示了物质动力学的细节，否则无法使用。应用到一个非谐振子模型与波动的能量和非谐波演示了这些信号的功率。
2016-05-22 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Resonant Raman scattering of single molecules under strong cavity coupling and ultrastrong optomechanical coupling in plasmonic resonators: phonon-dressed polaritons
等离子体二聚体腔可以诱导极端电场热点，允许人们使用拉曼型光谱在单个振动分子上访问超强耦合制度。使用广义主方程，我们研究共振拉曼散射在腔QED的强耦合制度，当也在振动的超强耦合制度，导致“声子修饰极化激元”。主方程严格包括腔和振动自由度的光谱浴，以及一个纯粹的退相浴的共振两级系统，这起着重要的作用。采用现实的金二聚体腔模式的参数，我们调查的发射光谱在几个特征强耦合制度，导致非常丰富的光谱共振由于声子修改的极化激元状态和浴诱导的共振的相互作用。我们还明确地表明，在这些量子非线性制度的标准主方程的失败。
2021-07-28 quant-ph
Multidimensional spectroscopy of nuclear spin clusters in diamond
本研究针对近表面自旋缺陷用于分子结构NMR分析时核环境表征不足的问题，结合多维光谱学与单核自旋进动弱测量，提出傅里叶光谱技术，实现室温下浅氮-空位中心$^{13}\text{C}$核自旋环境的精确定位与光谱编辑，为单自旋探针的分子结构分析提供新工具。
2024-03-04 cond-mat.mes-hall quant-ph
Probing excited-state dynamics with quantum entangled photons: Correspondence to coherent multidimensional spectroscopy
量子光是推动量子技术的关键资源。其中一类技术旨在使用光的工程量子态来提高光学测量的精度。在本研究中，我们研究了单色激光通过参量下转换产生的频率纠缠宽带光子对的透射率测量。结果表明，当纠缠时间足够短时，通过调节纠缠双光束之间的光程差，可以在时间上解决所研究系统中的态-态动力学。非经典光子关联使得能够利用单色泵浦进行时间分辨光谱学。它进一步表明，该信号对应于沿反对角线的光谱信息，例如，二维傅里叶变换的光子回波光谱。这种对应关系启发我们预期，更精心设计的光子态将扩大量子光谱学的可用性。
2020-07-15 physics.chem-ph quant-ph
Multidimensional spectroscopy with entangled light; loop vs ladder delay scanning protocols
多维光信号通常通过改变时间有序脉冲之间的延迟来记录。这些控制的演变的密度矩阵，并描述了梯形图。我们提出了一个新的非时间顺序协议的基础上以下的波函数的时间演化和描述的循环图。该协议中的时间变量允许观察不同类型的共振，并揭示关于带内失相的信息，这些信息不容易通过时间排序技术获得。当使用纠缠光时，该协议中涉及的时间变量变得耦合，这提供了各种共振的高选择性和无背景测量。纠缠光可以解决某些状态，即使在强背景下，由于快速退相抑制共振功能时，经典光探测。
2014-01-31 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Nonlinear semiclassical spectroscopy of ultrafast molecular polariton dynamics
本研究提出一种半经典理论框架，通过微扰展开与相位分解高效描述分子极化激元超快非线性响应，拓展了传统光谱学，且计算量不随分子数变化，可广泛应用于相关实验模拟。
2025-05-21 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Coherent multidimensional spectroscopy in the gas phase
本文综述了近年来在气相稀样品中应用多维相干电子光谱的研究工作。具有改进灵敏度的精细相循环方法的发展为探测甚至稀释的气相样品开辟了新的机会。在这种情况下，在掺杂的氦液滴进行的二维光谱的第一个结果揭示了冷，弱结合的分子的电子激发后的飞秒动力学，甚至从与氦环境的相互作用的诱导动力学。这样的实验，在低温下提供明确的条件下，有可能使隔离的基本过程中的激发和电荷转移动力学的分子结构，迄今已被掩盖在复杂的散装环境。
2019-09-11 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.optics
Molecular polaritons for controlling chemistry with quantum optics
这是一个分子极化激元领域的教程式介绍。我们描述了嵌入在紫外可见或红外腔中的分子系综常见的强光-物质耦合的基本物理原理和后果。使用微观量子电动力学制剂，我们讨论了分子系综的集体合作偶极响应和分子通常经历的局部动力学过程，包括化学反应之间的竞争。我们强调了线性透射光谱中局部效应和集体效应之间竞争的一些可观察到的后果，包括在分子密度和不可区分性的特定条件下量子力学理论和经典转移矩阵方法之间的形式等效性。我们还概述了最近的实验和理论发展的强和超强耦合与电子和振动跃迁，特别关注腔改性化学和红外光谱下的振动强耦合。最后，我们提出了几个进一步研究的机会，可能会导致新的应用在化学和电磁传感，能量转换，光电子学，量子控制和量子技术。
2019-11-12 physics.chem-ph quant-ph
Multidimensional coherent spectroscopy of correlated lattice systems
本文利用Keldysh围线与非平衡动力学平均场理论系统研究关联晶格系统的多维相干光谱，证明其可用于诊断激发路径、相干过程及光激发非平衡态的性质与演化。
2024-11-04 cond-mat.str-el physics.comp-ph physics.optics
Simulating Non-Markovian Dynamics in Multidimensional Electronic Spectroscopy via Quantum Algorithm
本研究提出一种基于伪模式嵌入和碰撞模型的量子算法，用于模拟多维电子光谱中的非马尔可夫动力学，并在激子二聚体上验证了其模拟线形、光谱扩散和弛豫过程的有效性。
2024-09-09 physics.chem-ph quant-ph
Continuous-variable quantum optics and resource theory for ultrafast semiconductor spectroscopy
本文综述连续变量光谱与资源量化方法，利用多通道零差检测表征超快半导体极化激元凝聚体的量子相干性，测得纳秒以上相干时间并验证其量子信息资源价值。
2023-06-02 cond-mat.mes-hall quant-ph
Femtosecond Photophysics of Molecular Polaritons
分子极化激元是当分子与光强烈相互作用时形成的光子和分子特征的混合状态。强耦合调谐能级，并且重要的是，可以改变分子性质（例如，光反应速率），为新型极化激元化学开辟了途径。在这个角度来看，我们专注于集体方面的强耦合分子系统，这是如何涉及到这样的系统，虽然在极化激元形成下获得修改功能的关键重要性的动态响应，仍然没有很好地理解。我们讨论了如何超快的时间和光谱分辨率使泵浦探测光谱的理想工具，以揭示从极化激元状态的其他分子状态的功能感兴趣的能量转移途径。最后，我们说明如何分析分子极化激元系统中的自由（而不是电子）能量结构可能提供新的线索，如何能量流动，从而如何强耦合可以利用。
2023-02-11 physics.chem-ph quant-ph
Multidimensional X-Ray Spectroscopy of Valence and Core Excitations in Cysteine
利用宽带X射线脉冲探测了氨基酸半胱氨酸在氧和氮的K边和硫的K边和L边的定域芯和离域价激发之间的耦合。本文主要研究了两脉冲和三脉冲受激X射线拉曼光谱（SXRS）的二维和三维信号。我们展示了如何四脉冲X射线信号$\boldsymbol{k}_\mathrm{I}=-\boldsymbol{k}_1+\boldsymbol{k}_2+\boldsymbol{k}_3$和$\boldsymbol{k}_\mathrm{II}=\boldsymbol{k}_1-\boldsymbol{k}_2+\boldsymbol{k}_3$可以给新的三维洞察SXRS信号。价态和核激发态之间的耦合可以在三维图中可视化，揭示了控制更简单的泵浦-探测SXRS信号的极化率的起源。
2013-03-19 physics.acc-ph physics.atom-ph physics.chem-ph
Multidimensional high harmonic spectroscopy: A semi-classical perspective on measuring multielectron rearrangement upon ionization
高次谐波光谱学具有将阿秒时间分辨率与亚埃空间分辨率相结合的潜力，可以研究分子中早期的核动力学和多电子动力学。它涉及通过IR激光场的分子的强场电离，然后是被移除的电子与分子离子的延迟复合。时间延迟被控制在阿秒时间尺度上的IR场的振荡，并映射到谐波数，提供电离和重组之间的分子动力学的电影。高次谐波信号分析中的挑战之一源于这样一个事实，即电离和复合的复杂动力学与它们的多个观测量纠缠在谐波信号中。解开这些信息需要多维的方法，能够映射到不同的独立参数的电离和复合动力学。我们建议多维高次谐波光谱作为表征电离和复合过程的工具，分别允许同时检测电离延迟和子周期电离率。我们的方法扩展了Shafir等人最近提出的重建电离延迟的二维（2D）设置的能力，同时保持重建过程与原始建议一样简单。该方案是基于正交极化强基波和相对较弱的多色控制字段中的高次谐波信号的优化。
2013-06-25 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Magnetic pulses enable multidimensional optical spectroscopy of dark states
低偶极矩量子态的研究和操作一直是具有挑战性的，由于他们无法通过传统的光谱技术。在这种状态下控制自旋需要不可行的强磁场来克服典型的退相干速率。然而，太赫兹技术的出现及其在磁脉冲中的应用开辟了一个新的场景。在这篇文章中，我们专注于一个电子-空穴对模型，以证明它是可能的，以控制自旋的进动和修改的过渡率到不同的自旋状态。增强从亮态到具有不同自旋的暗态的跃迁意味着后者可以通过普通光谱学来揭示。我们提出了一个修改的标准的二维光谱方案，其中一个三脉冲序列被封装在一个磁脉冲。它的作用是驱动明亮和黑暗的自旋状态之间的转换，使后者易于光谱研究。
2020-10-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Probing many-body correlations using quantum-cascade correlation spectroscopy
该研究利用激子极化激元在单跃迁不可分辨区间实现量子级联发射探测，结合光谱滤波与关联光谱观测到关联特性随极化激元能量及两体、三体Feshbach共振的变化，确立了该技术用于半导体量子特性及多体现象研究的价值。
2022-12-18 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
Coherent nonlinear optical probe for cavity-dressed vibrational mode mixing: Multidimensional double-quantum coherence and photon-echo spectroscopy
Theory Division, Center for Free-Electron Laser Science CFEL, Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY（德国电子同步加速器研究所自由电子激光科学中心理论部）
本研究提出两种多维光谱技术，用于监测腔体修饰振动激发，并揭示了耗散环境中振动模式的超快动态特性。
2026-07-24 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Mapping molecular polariton transport via pump-probe microscopy
University of California San Diego（加州大学圣地亚哥分校）
本文通过泵-探测显微镜研究分子极子输运特性，结合微正则处理和扰动展开，揭示了极子输运与分子退相干和暗激发态人口的关系。
2026-06-19 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Fast, accurate simulation of polaron dynamics and multidimensional spectroscopy by multiple Davydov trial states
利用Dirac-Frenkel含时变分原理，研究了具有对角和非对角激子-声子耦合的Holstein分子晶体模型的动力学性质。Davydov D $_1$（D $_2$）Anstaz的线性组合（称为多D $_1$ Anstaz（multi-D $_2$ Anstaz））被用作具有增强的精度但不牺牲效率的试验状态。激子概率的时间演化被发现是在完美的协议与运动的层次方程，展示了承诺的多个Davydov试验状态举行作为一个有效的，强大的描述复杂的量子系统的动力学。除了计算的线性吸收光谱的对角和非对角的情况下，第一次，$2$ D光谱已计算系统与非对角激子-声子耦合，采用多个$D_2$ Ancestor计算的非线性响应函数，证明了巨大的潜力的多个$D_2$ Ancestor的快速，准确的多维光谱的实施。结果表明，弱非对角耦合时，信号呈现单峰结构，强非对角耦合时，信号呈现多峰结构。
2019-08-25 cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el physics.chem-ph
Sub-cycle multidimensional spectroscopy of strongly correlated materials
强关联固体是极其复杂和迷人的量子系统，其中新的状态不断出现，特别是当与光的相互作用触发它们之间的相互作用时。在这种相互作用下，亚激光周期电子响应作为在PHz尺度上超快操纵物质的工具特别有吸引力。在这里，我们介绍了一种新型的非线性多维光谱学，它使我们能够解开的子周期动力学的强相关系统与几个周期的红外脉冲和复杂的相互作用之间的相互作用的不同相关状态演变的亚飞秒时间尺度。我们表明，单粒子子周期电子响应是非常敏感的相关多体动力学，并提供了直接访问许多机构的响应功能。对于在超短强电场瞬态影响下的二维哈伯德模型，我们证明了我们的方法可以在子周期时间尺度上解析定域和离域多体态之间的电荷和能量流动路径，并跟踪激光脉冲结束后高度关联态的产生.我们的研究结果开辟了一条道路，以光学速率成像和操纵强相关材料的制度，超越了Floquet工程中采用的多周期方法，子周期响应是访问许多身体现象的关键工具。
2023-03-10 cond-mat.quant-gas cond-mat.str-el physics.atom-ph
